JPH0214290B2 - - Google Patents
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- JPH0214290B2 JPH0214290B2 JP19026783A JP19026783A JPH0214290B2 JP H0214290 B2 JPH0214290 B2 JP H0214290B2 JP 19026783 A JP19026783 A JP 19026783A JP 19026783 A JP19026783 A JP 19026783A JP H0214290 B2 JPH0214290 B2 JP H0214290B2
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-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
- G21C19/42—Reprocessing of irradiated fuel
- G21C19/44—Reprocessing of irradiated fuel of irradiated solid fuel
- G21C19/46—Aqueous processes, e.g. by using organic extraction means, including the regeneration of these means
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
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-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
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- C01G56/00—Compounds of transuranic elements
- C01G56/004—Compounds of plutonium
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
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-
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Description
【発明の詳細な説明】
発明の背景
イ 発明の属する技術分野
本発明は二酸化プルトニウム（PuO2）およ
び／又はウラン・プルトニウム混合酸化物（Ｕ、
Pu）O2の溶解方法に関する。より詳細に述べる
と、本発明はＵ（NO3）4水溶液を溶解液として用
いることを特徴とするPuO2および／又は（Ｕ、
Pu）O2の溶解方法に関する。
び／又はウラン・プルトニウム混合酸化物（Ｕ、
Pu）O2の溶解方法に関する。より詳細に述べる
と、本発明はＵ（NO3）4水溶液を溶解液として用
いることを特徴とするPuO2および／又は（Ｕ、
Pu）O2の溶解方法に関する。
ロ 従来技術の説明
ウラン・プルトニウム混合酸化物燃料（以下
“MOX燃料”という場合がある）を湿式法を用
いて再処理する場合にはその第１段階として使用
済燃料を溶解する必要があるが、通常用いられて
いる硝酸では完全に溶解することは難しい。この
原因は燃料中に析出しているPuO2相、あるいは
プルトニウムが濃縮したウラン・プルトニウム混
合酸化物相｛（Ｕ、Pu）O2相｝が硝酸には非常に
溶けにくいためと考えられる。これらの不溶性残
査の量が多い場合、経済性及び臨界安全性を考慮
すると、再溶解して抽出工程に送る必要がある。
従来から、難溶性PuO2、（Ｕ、Pu）O2の再溶解
法が種々提案されていたが、いずれも難点があ
り、再溶解技術が未確立であつた。PuO2の溶解
法としてはフツ素イオン（F-）を添加した硝酸
水溶液によるもの〔O.K.Tallent and J.C.
Mailen、Nucl.Tech.32（1977）、p167；H.D.
Harmon、“Dissolution of PuO2 With Cerium
（）and Fluoride Promotors.”DP−1371、
Savannah River Laboratory（1975）〕、セリウム
イオン（Ce4+）を添加した硝酸水溶液によるも
の〔上記のH.D.Harmon.DP−1371（1975）〕、ヨ
ウ化水素酸（HI）水溶液によるものがあるが、
C4+ eおよびF-は腐食性があり、またF-およびHI
は抽出工程に悪影響を及ぼすため、MOX燃料の
再処理における再溶解法としては適当ではない。
又PuO2をUO2と混合し、高温で焼結し固溶体化
した後再溶解する方法〔French Patent
Document 2456545／Ａ／12、Dec.（1980〕も原
理的には可能であるが、経済的及び技術的な面か
ら実用化するのは困難であると考えられる。
“MOX燃料”という場合がある）を湿式法を用
いて再処理する場合にはその第１段階として使用
済燃料を溶解する必要があるが、通常用いられて
いる硝酸では完全に溶解することは難しい。この
原因は燃料中に析出しているPuO2相、あるいは
プルトニウムが濃縮したウラン・プルトニウム混
合酸化物相｛（Ｕ、Pu）O2相｝が硝酸には非常に
溶けにくいためと考えられる。これらの不溶性残
査の量が多い場合、経済性及び臨界安全性を考慮
すると、再溶解して抽出工程に送る必要がある。
従来から、難溶性PuO2、（Ｕ、Pu）O2の再溶解
法が種々提案されていたが、いずれも難点があ
り、再溶解技術が未確立であつた。PuO2の溶解
法としてはフツ素イオン（F-）を添加した硝酸
水溶液によるもの〔O.K.Tallent and J.C.
Mailen、Nucl.Tech.32（1977）、p167；H.D.
Harmon、“Dissolution of PuO2 With Cerium
（）and Fluoride Promotors.”DP−1371、
Savannah River Laboratory（1975）〕、セリウム
イオン（Ce4+）を添加した硝酸水溶液によるも
の〔上記のH.D.Harmon.DP−1371（1975）〕、ヨ
ウ化水素酸（HI）水溶液によるものがあるが、
C4+ eおよびF-は腐食性があり、またF-およびHI
は抽出工程に悪影響を及ぼすため、MOX燃料の
再処理における再溶解法としては適当ではない。
又PuO2をUO2と混合し、高温で焼結し固溶体化
した後再溶解する方法〔French Patent
Document 2456545／Ａ／12、Dec.（1980〕も原
理的には可能であるが、経済的及び技術的な面か
ら実用化するのは困難であると考えられる。
従つて、従来技術の欠点を解消したPuO2およ
び硝酸難溶性（Ｕ、Pu）O2を溶解する新しい方
法が斯界で望まれていた。
び硝酸難溶性（Ｕ、Pu）O2を溶解する新しい方
法が斯界で望まれていた。
発明の要約
本発明の主目的は硝酸に難溶性のPuO2およ
び／又は（Ｕ、Pu）O2を溶解する新規な方法を
提供することである。
び／又は（Ｕ、Pu）O2を溶解する新規な方法を
提供することである。
本発明の別の目的はＵ（NO3）4水溶液を溶解液
として用いることを特徴とするPuO2および／又
は（Ｕ、Pu）O2を溶解する方法を提供すること
である。
として用いることを特徴とするPuO2および／又
は（Ｕ、Pu）O2を溶解する方法を提供すること
である。
本発明の他の目的および利点は以下逐次明らか
にされる。
にされる。
発明の詳細な説明
本発明はMOX燃料の湿式再処理において、硝
酸に難溶性のPuO2および／又は（Ｕ、Pu）O2を
Ｕ（NO3）4水溶液を溶解液として用いることを特
徴とする新しい溶解法に関する。
酸に難溶性のPuO2および／又は（Ｕ、Pu）O2を
Ｕ（NO3）4水溶液を溶解液として用いることを特
徴とする新しい溶解法に関する。
Ｕ（NO3）4水溶液は、亜硝酸（HNO2）による
ウラナス（U4+）の酸化を防ぐためヒドラジン
（N2H4）を添加したUO2（NO3）2水溶液に約1.5V
の電解圧をかけて比較的容易に製造し得る。十分
なN2H4、〜0.5mol／１：ter.を添加すれば、〜
5Nの硝酸中でも100℃以下ではU4+は充分安定で
あり、溶解液として用いることが可能である。
PuO2、（Ｕ、Pu）O2の溶解速度はU4+の濃度、
〔U4+〕／〔UO2+ 2〕比、硝酸濃度、温度に依存す
るが、速度論的に高温であるほどまたU4+の濃度
及び〔U4+〕／〔UO2+ 2〕比は大きいほど速いが、
140℃以下の温度で迅速に溶解させることが出来
る。一方硝酸濃度については最適濃度が存在する
と考えられる。この溶解法はPuO2、（Ｕ、Pu）
O2結晶格子中に存在するPu4+をU4+によりPu3+
に還元して溶出させるという考え方に基づいてい
る。
ウラナス（U4+）の酸化を防ぐためヒドラジン
（N2H4）を添加したUO2（NO3）2水溶液に約1.5V
の電解圧をかけて比較的容易に製造し得る。十分
なN2H4、〜0.5mol／１：ter.を添加すれば、〜
5Nの硝酸中でも100℃以下ではU4+は充分安定で
あり、溶解液として用いることが可能である。
PuO2、（Ｕ、Pu）O2の溶解速度はU4+の濃度、
〔U4+〕／〔UO2+ 2〕比、硝酸濃度、温度に依存す
るが、速度論的に高温であるほどまたU4+の濃度
及び〔U4+〕／〔UO2+ 2〕比は大きいほど速いが、
140℃以下の温度で迅速に溶解させることが出来
る。一方硝酸濃度については最適濃度が存在する
と考えられる。この溶解法はPuO2、（Ｕ、Pu）
O2結晶格子中に存在するPu4+をU4+によりPu3+
に還元して溶出させるという考え方に基づいてい
る。
以下実施例を掲げて本発明を具体的に説明す
る。
る。
実施例 １
高温で熱処理したPuO2粉末180mg（粒径分布、
表１）を200mlのコンデンサ付セパラブルフラス
コに投入した後、溶解液（組成表２）を35ml注
ぎ、ヒータ付マグネチツクスタラにより撹拌加熱
した。90℃で2hr溶解させた結果、PuO2粉末はほ
ぼ完全に消滅した。溶解後U4+（緑色）、Pu3+（青
色）の混合色（青緑色）をもつ透明液が得られ
た。
表１）を200mlのコンデンサ付セパラブルフラス
コに投入した後、溶解液（組成表２）を35ml注
ぎ、ヒータ付マグネチツクスタラにより撹拌加熱
した。90℃で2hr溶解させた結果、PuO2粉末はほ
ぼ完全に消滅した。溶解後U4+（緑色）、Pu3+（青
色）の混合色（青緑色）をもつ透明液が得られ
た。
表 １
PuO2粉末粒径分布表
＋100mesh ３％
＋150mesh 44％
−150mesh 53％
表 ２
Ｕ（NO3）4 0.2M HNO35N
〔U4+〕／〔UO2+ 2〕 ３ N2H4・H2O 0.5M
実施例 ２
表１に示したPuO2粉末120mgを用いて実施例１
と同様の実験を行なつた。溶解液量は30mlであつ
た。溶解液の組成を表３に示す。95℃で1.5hr溶
解させた結果ほぼPuO2粉末は消滅した。実施例
１と同様に溶解後青緑色の透明液が得られた。
と同様の実験を行なつた。溶解液量は30mlであつ
た。溶解液の組成を表３に示す。95℃で1.5hr溶
解させた結果ほぼPuO2粉末は消滅した。実施例
１と同様に溶解後青緑色の透明液が得られた。
表 ３
Ｕ（NO3）4 0.25M HNO33N
〔U4+〕／〔UO2+ 2〕 ３ N2H4・H2O 0.5M
比較例 １
表１に示したPuO2粉末120mgを用いてU4+を添
加しない場合、（10N HNO3、100℃、3.5hr）、
（5N HNO3、0.5M N2H4、90℃、1.5hr）につい
て実験を行なつた。溶解率は１％以下と推定され
た。
加しない場合、（10N HNO3、100℃、3.5hr）、
（5N HNO3、0.5M N2H4、90℃、1.5hr）につい
て実験を行なつた。溶解率は１％以下と推定され
た。
本発明の溶解法では、U4+が還元剤として作用
するので機器の腐食の問題がなく、また従来から
再処理工程において用いられているU4+−N2H4
系を用いるので抽出工程に悪影響を及ぼすことな
く、硝酸難溶性のPuO2、（Ｕ、Pu）O2を容易に
溶解できる。
するので機器の腐食の問題がなく、また従来から
再処理工程において用いられているU4+−N2H4
系を用いるので抽出工程に悪影響を及ぼすことな
く、硝酸難溶性のPuO2、（Ｕ、Pu）O2を容易に
溶解できる。
更に本発明の溶解法は、燃料製造工程でのスク
ラツプ回収におけるPuO2、（Ｕ、Pu）O2の溶解
法としても適用できる。この場合には他の還元剤
例えばフエラスイオン（F2+ e）を用いることも可
能である。また硝酸難溶性の他のイオン性酸化
物、例えばCeO2も、この〔イオンによる還元的
溶解法〕を用いて溶解し得る。
ラツプ回収におけるPuO2、（Ｕ、Pu）O2の溶解
法としても適用できる。この場合には他の還元剤
例えばフエラスイオン（F2+ e）を用いることも可
能である。また硝酸難溶性の他のイオン性酸化
物、例えばCeO2も、この〔イオンによる還元的
溶解法〕を用いて溶解し得る。
Claims (1)
- １ 二酸化プルトニウムおよび／又はウラン・プ
ルトニウム混合酸化物をウラナス（U4+）及びヒ
ドラジン（N2H4）を添加した硝酸水溶液に溶解
することから成る該酸化物を溶解する方法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58190267A JPS6081025A (ja) | 1983-10-12 | 1983-10-12 | 二酸化プルトニウム及びウラン・プルトニウム混合酸化物を溶解する方法 |
| FR8415622A FR2553560B1 (fr) | 1983-10-12 | 1984-10-11 | Procede de dissolution de bioxyde de plutonium et /ou d'un oxyde melange d'uranium et de plutonium |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58190267A JPS6081025A (ja) | 1983-10-12 | 1983-10-12 | 二酸化プルトニウム及びウラン・プルトニウム混合酸化物を溶解する方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6081025A JPS6081025A (ja) | 1985-05-09 |
| JPH0214290B2 true JPH0214290B2 (ja) | 1990-04-06 |
Family
ID=16255299
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58190267A Granted JPS6081025A (ja) | 1983-10-12 | 1983-10-12 | 二酸化プルトニウム及びウラン・プルトニウム混合酸化物を溶解する方法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6081025A (ja) |
| FR (1) | FR2553560B1 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2624755B1 (fr) * | 1987-12-18 | 1991-10-11 | Commissariat Energie Atomique | Procede de reextraction en solution aqueuse du plutonium present dans un solvant organique, utilisable notamment pour la partition uranium plutonium |
Family Cites Families (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| BE620943A (ja) * | 1961-12-05 | 1900-01-01 | ||
| JPS6034502B2 (ja) * | 1977-04-05 | 1985-08-09 | 動力炉・核燃料開発事業団 | プルトニウムの還元方法 |
| GB2050039B (en) * | 1979-04-30 | 1983-01-19 | Atomic Energy Authority Uk | Dissolving plutanium containing nuclear fuels |
-
1983
- 1983-10-12 JP JP58190267A patent/JPS6081025A/ja active Granted
-
1984
- 1984-10-11 FR FR8415622A patent/FR2553560B1/fr not_active Expired
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| FR2553560B1 (fr) | 1989-12-15 |
| FR2553560A1 (fr) | 1985-04-19 |
| JPS6081025A (ja) | 1985-05-09 |
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