JPH0197893A - 低エネルギーβ線用自動効率トレーサ法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は放射線測定法に関する。

〔従来技術〕

過去３０年間液体シンチレーシ薔ン・カウンタにより放
射能を測定できる核種は実用上トリチウムと炭素−１４
に限られていた。液体シンチレーション・カウンタで放
射能決定するには外部標準法又は試料チャネル比法が使
われてきている。これらの方法を行なうには、同一放射
能を含みクエンチング強度が異なる数本の一連の試料か
ら成るクエンチング標準試料が必要で、このクエンチン
グ標準試料を用いてクエンチング補正曲線を作成するこ
とにより放射能定量を行なりていた。しかし、トリチウ
ムと炭素−１４のクエンチング標準試料だけが市販され
ており、他の使用対象となる放射性核種は短半減期なの
でこれらのクエンチング標準試料は市販されておらず、
また自分で作成することは不可能ではないが仲々困難で
ある。

以上の事情からして、液体シンチレーション・カウンタ
ではトリチウムと炭素−１４の放射能だけは求められる
が、他の放射性核種の場合には単に計数値しか得られな
かりた。

この不便性を除き、多くの純β放出体やβ−１放出体の
放射能を測定可能とする自動効率トレーサ法が近年我国
で始めて開発された６　（参照：特許出願番号５９−０
２８６７８　；Ｈ，Ｉｓｈｉｋａｗａ。

ｅｔ　　ａｌ、：Ｉｎｔ、Ｊ、Ａｐｐｌ、Ｒａｄｉａ、
ｌ５ｏｔ。

Ｖｏｌ、３５，４６３（１９８４））。

従来の自動効率トレーサ法は次のごとき内容を有する。

第１図は液体シンチレーシヨン・カウンタに内蔵されて
いるマルチチャネル波高分析器のメモリー機構における
標憔試料のスペクトル１と放射能を求めようとする測定
試料のスペクトル２である。第１図において、下限のチ
ャネル番号をそれぞれＮ、、Ｎ２．・・・Ｎｍとし、上
限のそれをＮｕとする。各測定領域Ｎ、〜Ｎｕ　、Ｎ！
〜Ｎｕ・・・Ｎｍ〜Ｎｕにおける、標準試料の計数効率
をＥｌ、Ｅｌ。

・・・Ｅｍ　（％）、また測定試料の計数値をｎ１ｔｎ
！＊・・・１ｖａ（ｃｐｍ）　　とすると、Ｅとｎの関
係は次の２次回帰式にて表わされる。

ｎ　＝　ａＩＥｌ”＋　ｂＩ　Ｅ　＋　Ｃ１（１）ここ
で、”１　ｔｂｔ　ｔ’ｌは定数を表わす。

第１図において、実測可能領域は感度レベル（ここでは
Ｎ、に等しいと仮定する）以上に限られ、感度レベル以
下の部分は実測できない。しかし、測定試料の放射能を
求めるには、零から無限大の全領域に存在するスペクト
ルの全面積を求めなければならない。このためには、２
次回帰式（１）において標準試料の計数効率１００％に
おける測定試料の計数率を求めると、ここで得られた計
数率が放射能（ｄｐｍ）を意味する。換言すれば、標準
試料について計数効率１００％の値を見出すことができ
れば、測定試料についても計数効率１００％における値
、すなわち測定試料の放射能が得られる。

以上のごとくにして測定試料の放射能を求める状態が第
２図の回帰曲線３により表わさ、れている。

第２図の横軸は標準試料の計数効率でありて、計数効率
１００％の位置は縦軸に等しい。従って、回帰曲線３が
縦軸と交わる点が測定試料の放射能の値を意味する。

〔発明が解決しようとする問題点〕

従来の自動効率トレーサ法では炭素−１４以上のエネル
ギーを有するβ放出体くついては実用的　、価値が大き
い。しかしトリチウムは余りＫも低いβ線エネルギー（
最大エネルギー：１Ｂ、６ｋｅＶ）の放出体であって、
このβ線スペクトルの分布範囲が狭いために従来の自動
効率トレーサ法を用いることができなかりた。トリチウ
ムは最も頻繁に使用される重要な核種であるだけに、こ
のことは従来の自動効率トレーサ法の大きな欠点であっ
た。

自動効率トレーサ法では計数効率１００％まで補外し易
いようなできろだけ高い計数効率を有する標準試料を用
いることが望ましい。実用上最大計数効率が９０％以上
のものが使用されてきた。

このような標準試料でトリチウムを測定しようとすると
、トリチウムのスペクトルは標準試料のスベクトルに比
べて余りにも分布範囲が狭い。したがって、従来の測定
領域でトリチウムのスペクトルを分割するとクエンチン
グが強い場合には１．２箇所の測定領域における値しか
求められず、自動効率トレーサ法を行なうことができな
い。測定精度上５箇所以上の測定領域における各計数率
が必要である。

一方、全ての各測定領域の計数率が得られるように隣り
合った下限の位置を近ずけると、従来の標準試料の計数
効率の変化範囲が非常に狭くなり、第２図の回帰曲線４
しか得られない。極めて短い回帰曲線４から計数効率１
００％までの補性値を（１）式から求めても決して正確
な値は求められない。

〔問題点を解決するための手段〕

十分な広範囲を有する２次回帰曲線を得るためには、最
大計数効率が９０％以上を示す従来の自動効率トレーサ
法の標ｉｎ試料ではなく、使用測定領域において最大計
数効率が８５％以下のトリチウム用標準試料を使用する
必要がある。

トリチウム用標準試料を用い、トリチウム用測定領域を
使用すると第３図に示す２次回帰曲線５が得られる。し
かし、回帰曲線５から計数効率１００％の値を意味する
縦軸までの補性はたとえ２次回帰式（１）を使うにして
も決して正確なトリチウムの値が得られないことは実測
により確認されている。

従って、補正係数ｆ、を定め、各測定領域におけるトリ
チウム用標準試料の計数効率Ｅ１ｔＥ！ｔ・・・ＥｍＫ
ｆＩを乗じて補正された計数効率ｆ、Ｅ、。

ｆ、　Ｅ、・・・ｆ、Ｅｍを求める。これより、最初（
１１式で表わされた２次回帰式は次の２次回帰式に変換
される。

ｎ＝ａｔ（’＋Ｅ）”＋ｂｔ（ｆｔＥ）＋ｃｔ　　（２
）ここで、ａ！ｙｌ）！＊Ｃ２は定数を表わす。

さらに放射能を求めようとする測定試料についても補正
係数ｆ、を定め、各測定領域における測定試料の計数率
ｎｌ　、ｎｔ　ｔ・・・ｎ＋ｎにｆ、を乗じて補正され
た計数率ｆ２１１１　、　ｆｌ　ｎ２　、　・”　ｆ２
　ｎ　ｒｎ　　を求める。これより次の２次回帰式（３
）が得られる。

ｆ２ｎ＝ａｓ（ｆｔＥ）’＋ｂｍ（ｆｔＥ）＋ｃｓ（３
）ここでａｓ　ｔ　ｂａ　ｇ　Ｃ３は定数を表わす。

以上の経緯は第３図に示されている。回帰曲線５からは
計数効率１００％の位置である縦軸までの補性のパスが
余りにも長過ぎるので正しい放射能が得られない。従っ
て、まず回帰曲線５を計数効率の高い方向に平行移動し
て回帰曲線６を求める。さらに、回帰曲線６を計数率の
大きな方向へ平行移動すると縦軸の近傍に存在する回帰
曲線７が得られるので、ここで初めて正確な補性値が得
られる。

このさい補正係数ｆ１およびｆ、の求め方が重要である
。これらの値は試料す１有するクエンチング強度の関数
であって、次のごとくにして求める。

すなわち、トリチウム用標準試料の２箇所の測定領域に
おける計数効率の比からｆ、を定め、また測定試料につ
いても同様にして計数率の比からｆ、を定める。この場
合、ｆ、の値は０．５≦ｆ。

≦２であり、ｆ、の値も０．５≦ｆ、≦２　の範囲にあ
るように測定領域を定める。

２次回帰式（３）は２次回帰式（１）の延長線上に正確
に存在しているとは限らず多少のずれを有する。

このため、回帰曲線を全熱平行移動させない従来の自動
効率トレーサ法とは異なり、２次回帰式（３）から計数
効率１００％における計数率を測定試料の放射能とする
ことはできない。

従りて、笥３の補正が必要となる。すなわち、数本のク
エンチング標準試料を用いて、クエンチング標準試料の
放射能と２次回帰式（３）から得られた補性値との比で
ある補正係数ｆ３を求め、ｆ。

と２箇所の測定領域におけるクエンチング標準試料の計
数比Ｒとの関係を例えば次のような２次回帰式で表わす
。ｆ３　　もクエンチング強度の関数である。

ｆ　＠　”　ａ４　Ｒ”　＋　ｂ４Ｒ十〇４　　　　（
４）ここで”４　ｌ　ｂ４　ｔ　ｃ４は定数である。

２次回帰式（３）から得られた測定試料の補性値に２次
回帰式（４）で得られたｆ、の値を乗することにより測
定試料の正しい放射能が求められる。

なお、補正係数はクエンチングの関数なので、計数効率
または計数値の比から定める他に、試料のβ線スペクト
ｖの重心の位置から補正係数を求めることもできる。

〔作　用〕

自動効率トレーサ法でトリチウムの放射能を求めるＫは
、従来の自動効率トレーサ法で使用した標準試料よりも
十分に低い計数効率を示す標準試料を使わなければなら
ない。しかし、このようなトリチウム用標準試料を用い
ると正確な補性値が得られ難くなる。従って、この難点
を解消するために、２次回帰式（１）に補正係数ｆｔを
乗じて２次回帰式（２）を求め、さらに補正係数ｆ、を
乗じて２次回帰式（３）を得る。次に、２次回帰式（３
）でトリチウムの計数効率１００％における値を見出し
たなら、２次回帰式（４）から導出した補正係数ｆ１　
で補正して最終的なトリチウムの放射能を決定する。

、従来の自動効率トレーサ法と本発明の相違点はぜ 次のごとくである。

従来法では計数効率の高い標準試料を使用していたので
補正係数の必要はなく２次回帰式（１）だけで測定試料
の放射能を求めることができた。ただし、従来法では重
要核種であるトリチウムの放射能決定は不可能であった
。

一方、本発明ではトリチウムの放射能を求めるために比
較的計数効率の低い標準試料を用いなければならない。

そのため、２次回帰式（１）だけではトリチウムの放射
能は得られず、３種類の補正係数を作用させることによ
り初めてトリチウムの正確な放射能決定が可能となる。

なお、本発明の手法を用いると、トリチウムと炭素−１
４の混合試料の解析測定ならびに低エネルギーβ放出体
であるニッケルー６３の放射能をも見出すことができる
。

〔実施例１〕 各測定領域における標準試料の計数効率とトリチウム測
定試料の計数率は表１で示されている。

表　　　１ 表１において階１と７の計数効率の比は１．３３７で、
これを補正係数ｆ、とし、同様に計数率の比をとると１
．２３８となりこれを補正係数ｆ、とする。ｆｌを表１
の各計数効率に乗じて補正された計数効率を得、またｆ
、を計数率に乗じて補正された計数率を求める（表２）
。

表　　　２ 表ＩＫおける計数効率と計数率の関係は２次回帰式（１
）、表１の計数率と表２の補正された計数効率の関係は
２次回帰式（２）、さらに表２の補正された計数効率と
補正された計数率の関係は２次回帰式（３）でそれぞれ
表わされる。

表１および２の値を用いて回帰式（ｔ）　、　（２）　
、　（３）の数値計算を行なうとそれぞれ次の２次回帰
式が得られる。

ｎ＝−０，３４Ｅ”＋１３４５．７９Ｅ＋３６８３６．
０２　　　（５）ｎ＝−１，３５Ｅ’＋１１６７．２５
Ｅ＋２６８０６．８１　　（６）ｆ、ｎ＝１７．９０Ｅ
’−２１５１，３１Ｅ＋２０２４９６．３３　　（力式
（７）を用い計数効率１００％における測定試料の計数
率を求めると１６６．３６５．３３という値が得られる
。

次にクエンチング標準試料の２箇所の測定領域における
計数比Ｒおよびクエンチング標準試料の検定値とＥｍ１
００％における値の比である補正係数ｆ３を表２に示し
である。

表　　３ 陽　　　計数比Ｒ補正係数ｆ。

１　　　０．７８８９　　　　１．１２８９２　　　０
．７５０２　　　　１．１１５６３　　　　　　０．６
１１５　　　　　　　１．０６８９４０．３３０９　　
　　０．８９８６ ５　　　　　　０．１８７６　　　　　　　０．７５６
１表３から次の２次回帰式が得られる。

ｆ、＝０．０３９７Ｒ”＋０．２５２８Ｒ＋０．８８１
３　　　（８）測定試料のＲの値が０．７８６４の場合
はｆ、＝１．１２８１を得、このｆ３の値をさぎの計数
効率１００％における値１６６，３６５．３３　ｃｐｍ
に乗すると最終値であるトリチウムの放射能１８７，６
７６ｄｐｍが決定される。絃で得られた値は期待値であ
る１８７．１１００ｄｐに極めて近く、本発明の測定精
度が非常に優れたものであることを証明している。

〔実施例２〕 トリチウムと炭素−１４の混合試料についても本発明を
用いると両核梅な別々に解析定量が可能となり、従来の
自動効率トレーザ法ではこの解析定量は不可能であった
。

第４図ＫＩＪチウムのスペクトル８および炭素−１４の
スペクトル９の混合状態が示されており、トリチウムの
スペクトル位置に炭素−１４のスペクトルが混在してい
るので、との状態でトリチウムのスペクトνだけを測定
するのは困難である。

従りて、次のごとく解析定量を行なった。すなわち、両
スペクトルのうち炭素−１４のスペクトｖ９だけを定量
するには、トリチウムのスペクトＶが存在する領域を避
けて点線より右側に存在する部分について実施例１の測
定の場合と全く同様の手法にて定量して炭素−１４の放
射能を得る。

要するに、炭素−１４のスペク）Ａｍであってもスペク
トルの一部分を定量するために、トリチウム測定の場合
と同様に取扱わなければならない。このことが実施例２
において最も肝心である。次にトリチウムと炭素−１４
の両スペクトルの和である混合放射能が自動効率トレー
サ法で得られると、トリチウムの放射能は混合放射能か
ら炭素−１４の放射能を差引くことにより求められる。

〔実施例３〕 液体シンチレーシ冒ン・カウンタに内蔵されているデー
タ処理機のソフトウェアのフローチャートは第５図に示
され、各ステップの説明は次のごとくである。

８１：　Ｎｌ〜Ｎｕ　、・・・Ｎｍ〜Ｎｕ　　のｍ個の
測定領域を定める。また標準試料およびクエンチング標
準試料のｄｐｍをそれぞれ入力する。

Ｓ、：標準試料の１分間測定を行なう。

Ｓ、：標準試料のｃｐｍとｄｐｍＯ比から計数効率Ｅ、
・・・Ｅｍを求める。

ｓ、：Ｅ、とＥｍの比から補正係数ｆ、を定め、補正さ
れた計数効率ｆ、Ｅ、・・・ｆＩＥｍを求める。

Ｓ、：放射能を求めようとする測定試料の測定を行なう
。

Ｓ・：各計数率ｆｉｇ・・・ｎｖａを読込む。

Ｓｙ　：　ｎｌとｎｍの比から補正係数ｆ、を定め、補
正された計数率ｆｌｎ１・・・ｆ！ｎｍを求める。

Ｓ、：　ｆ、Ｅとｆａｎの関係を表わす２次回帰式を決
定し、この回帰式のＥｍ１００％における計数率Ｘ意を
算出する。

Ｓ、：クエンチング標準試料の１分間測定を行なう。

Ｓ、、：各計数率ｔ１・・・ｔｍを読込む。

Ｓ、、：Ｚ、とＡｍの比から補正係数ｆ、Ｉを定め、補
正された計数率ｆ　、’　１　ｍ・・・ｆ　２’　ｔ　
ｍを求める。

Ｓ、、：ｆ、Ｅと１．’ｔの関係を表わす２次回帰式を
決定し、この回帰式のＥｍ１００％における計数率Ｘ！
を算出する。

Ｓ１ｓ：クエンチング標準試料の放射能とＸ、の比から
補正係数ｆ、を定め、またｆｌ’ｔｍとｔ、’ｔｉの比
Ｒを計算する。

Ｓｔｉ：ｆ３とＲの関係を表わす回帰式Ｆを決定する。

Ｓｔｉ：Ｓ、の補正係数ｆ、を回帰式Ｆに補間して補正
係数ｆ、を求める。

Ｓｌ。：最終的に測定試料の放射能はＸｌ、ｘｆ３とし
て決定される。

以上が本発明のプログラムの各ステップであるが、従来
の自動効率トレーサ法にはなく、特に本発明のために必
要なステップはＳ４．Ｓ、およびＳ、からＳ　Ｉｎまで
の全ステップである。

〔発明の効果〕

液体シンチレーシ璽ン測定法はトリチウムを測定対象の
中心として発展してきた。トリチウムは従来外部標準法
によって最も一般的に測定されてきたが、本発明により
トリチウムの放射能決定が可能となると次の効果が得ら
れる。

従来の自動効率トレーサ法ではトリチウムの放射能測定
は不可能で、トリチウム測定には外部標準法は不可欠な
手段であった。外部標準法は、ｒ線を測定試料に照射し
てクエンチングを補正することにより測定試料の放射症
を求める方法である。

外部標準法を行なうには、Ｒａ−２２６、Ｃｓ−１３７
又はＢａ−１３３のような照射用１線源、このｒ線源を
貯蔵位置から照射位ｆｊ１．に出し入れする駆動装置、
周辺回路、さらにはｒ線源の鉛遮蔽材などを液体シンチ
レーシ璽ン・カウンタに内蔵させなければならない。し
かし、本発明によるとトリチウムの放射能測定が可能な
ので欠点の多い外部標準法はもはや必要性が無くなる。

このため、外部標準法に伴う前述の機構および機器具が
不快となり、代わって使用される自動効率トレーサ法は
余りコストを要しないので、液体シンチレーシ冒ン・カ
ウンタは非常に簡易化し生産コストが大巾に低下する。

故障頻度の多かったγ線源輸送用の駆動装置が不要なの
で、液体シンチレーシ′冒ン・カウンタの故障の発生が
著しく逓減する。

外部標準法の場合よりも優れたトリチウムの測定精度が
得られる。

外部標準法ではトリチウムの試料容積により測定結果が
異なるが、本自動効率トレーサ法ではたとえトリチウム
の試料容積が変化しても同一測定結果が得られ測定の信
頼性が増す。

従来の自動効率トレーサ法に加えて本発明を使用すると
、全ての純β放出体、−一１放出体さらにはトリチウム
を含む混合核種の放射能を求めることができ、液体シン
チレーシ四ン・カウンタの能力が著しく向上する。

【図面の簡単な説明】

第１図は標準試料と測定試料のスペクトルと測定領域の
図、第２図は測定試料の回帰曲線の図、第３図はトリチ
ウム測定試料の回帰曲線の平行移動の図、第４図はトリ
チウムと炭素−１４の混合スペクトルの解析図、第５図
はコンビ為−タ処理の場合の７０−チャートである。 １・・・・・・標準試料のスペクトル、２・・・・・・
測定試料のスペクトル、３・・・・・・回帰曲線、４・
・・・・・回帰曲線、５・・・・・・回帰曲線、６・・
・・・・回帰曲線、７・・・・・・回帰曲線、８・・・
・・・トリチウムのスペクトル、９・・・・・・炭素−
１４のスペクトル 特許出願人　日本サイエンス株貧会社 代表者石河寛昭 第１図 第２図 計数効率　　　１００＃′ 第３図 計数効率 第４図 チャネル番号

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、液体シンチレータを用いて低エネルギーβ放出体を
   測定するさいに、使用測定領域における最高計数効率が
   ８５％以下の標準試料を用い、パルス波高分析器の下限
   と上限で定まる数個の測定領域において同時に得られた
   標準試料の各計数効率に補正係数を施して補正された計
   数効率を求め、また標準試料の場合と同じ測定領域にお
   いて同時に得られた放射能を求めようとする測定試料の
   各計数値に補正係数を施して補正された計数値を求め、
   補正された計数効率と補正された計数値によって回帰式
   を定め、この回帰式の計数効率１００％における計数値
   にクエンチング標準試料から得られた補正係数を施して
   補正された値を測定試料の放射能とする測定法。 ２、標準試料の計数効率から補正係数を決定して補正さ
   れた計数効率を算出し、測定試料の計数値から補正係数
   を決定して補正された計数値を算出し、補正された計数
   効率と補正された計数値から回帰式を決定して、この回
   帰式の計数効率１００％における測定試料の計数値を算
   出し、またクエンチング標準試料から得た補正係数によ
   り回帰式の計数効率１００％における計数値を補正した
   値を測定試料の放射能とするこれらの全過程をコンピュ
   ータ処理を行なう特許請求の範囲第１項記載の測定法。 ３、補正係数はいずれも０．５以上でしかも２．０以下
   の範囲の値であり、各補正係数は試料のクエンチング強
   度の関数である特許請求の範囲第１項記載の測定法。 ４　標準試料の各計数効率に施す補正係数は測定領域で
   得られた計数効率のうちの２つの計数効率の比に基づい
   て定められ、測定試料の各計数値に施す補正係数は測定
   領域で得られた計数値のうちの２つの計数値の比に基づ
   いて定められ、クエンチング標準試料から得られた補正
   係数はクエンチング標準試料の放射能とクエンチング標
   準試料の回帰式の計数効率１００％における計数値の割
   合である特許請求の範囲第２項記載の測定法。