JPH0194295A

JPH0194295A - レーザ直接再処理法

Info

Publication number: JPH0194295A
Application number: JP62252284A
Authority: JP
Inventors: Takashi Arisawa; 有沢　孝; Katsuaki Akaoka; 赤岡　克昭
Original assignee: Japan Atomic Energy Research Institute
Current assignee: Japan Atomic Energy Agency
Priority date: 1987-10-06
Filing date: 1987-10-06
Publication date: 1989-04-12
Anticipated expiration: 2011-02-07
Also published as: JPH0812272B2

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】（産業上の利用分野）本発明は原子炉における使用済み燃料の再処理方法に関
する。

（従来の技術）原子炉の使用済み燃料は高い濃度で高レベルの放射性物
質を含有しており、その処理は極めて困難である。現在
使用済み燃料処理の目的は生成したプルトニウムと残存
しているウランを個別に分離し他を廃棄物として廃棄し
、回収ウランは濃縮して再度燃料に、またプルトニウム
は高速炉などの燃料として加工することにある。しかし
、将来ノ高速炉各燃料サイクルにおいてプルトニウムの
同位体分離を行わなければならないことも考えろと、使
用済み燃料処理において直接ウラン濃縮やプルトニウム
濃縮を行う方法の確立か望まれる。

しかも今まで廃棄物としてすて去られているものの中に
は我が国には資源として存在しないが超伝導や高性能磁
石あるいは触媒などの分野において有用である希土類元
素安定同位体等が多数含まれている。

かかる使用済み燃料再処理方法として、従来、湿式法で
あるビューレックス法が用いられ、また、ビューレック
ス法の代替法として融解精製法、分別晶出法、溶融塩抽
出法、電解精製法及び揮発法などが研究されている。

（発明が解決しようとする問題点）かかる従来の再処理方法はウラン、プルトニウムおよび
廃棄物の分離を１指した工程となっており、同位体の分
離は出来ない。また、善処理工程より得られる廃液の処
理を行って有用元素を抽出するための群分離法は湿式法
であり分離工程が複雑かつ多量の付随的廃棄物を放出す
る。また、湿式法であるため多くの中性子減速材が存在
し、これによって臨界が問題となり、装置の設計が困難
となるはかりでなくコンパクトな施設とすることができ
ない。

また、従来より行われているビューレックス法は、回収
ウラン及びプルトニウムの再成型加工を遮蔽のない直接
的な操作で行う事を前提とした高除染が可能であるが、
将来再処理と再使用を繰り返してゆくと、ラウン及びプ
ルトニウムの高次同位体及び超プルトニウム元素が増加
し、同位体分離操作を行わない限り再成型加工を遮蔽な
しで行う事が困難になってくる。また、使用済み燃料中
に含まれる有用元素のうち、安定同位体を効率良く分離
することは従来の方法では困難である。

そこで本発明は、上記問題点に鑑みてなされた来にない
コンパクトな処理施設な実現する。

（２）電子銃により蒸発精製する原子や分子のビームに
たいして、レーザーを用いた同位体分離法を適用するこ
とによって放射性を有する同位体と、放射性を持たない
安定同位体に分離する。

（３）電子銃蒸留蒸発とレーザー同位体分離法を組合せ
て使用済み燃料からウラン濃縮、プルトニウム濃縮、有
用安定同位体濃縮、高レベル同位体除去を一貫して実施
する。

（４）再処理プラント、ウラン濃縮プラント、プルトニ
ウム濃縮プラント及び群分離プラント等よりなるコンパ
クトな複合プラントを実現する。

ことを目的とする。

（問題点を解決するための手段）上記目的を達成するために、本願発明においては、レー
ザーの波長が対象原子および分子のスペクトルの吸収帯
に合致することを利用して、上記対象となる原子ビーム
あるいは分子ビームに上記レーザー光を照射することに
よって、原子炉での使用済み燃料中より有用な物質を製
品として分離したり不要な物質を分離除去するようにな
されている。更に、上記原子および分子ビームを得るた
めに、原子炉使用済み燃料を電子ビームで蒸発、熱分解
させている。

更に詳述すると、本願発明による方法は大きく区分して
、（１）電子銃加熱蒸留プロセスと、（２）レーザー同
位体濃縮プロセスとに分れる。

■）電子銃加熱蒸留プロセス使用済み燃料搬入後、電子ビームにより使用済み燃料被
覆管に低温において穿孔し、放出する希ガスなどを真空
排気系に設けられた気体トラップにより捕集する。こう
したガス放出過程においては、場合によっては電子ビー
ムを掃引しながら極めて緩やかに加熱し放出ガスを温度
別にトランプにより蒸留し分別捕集する。この段階でレ
ーザー同位体分離も併用する。蒸留温度に従って、低温
蒸留、中温蒸留、高温蒸留に分割することか出来る。

さらに電子ビーム出力レベルを上昇せしめ、高温蒸留後
には、金属部分を電子ビーム溶解し、溶解物の区分を行
う。さらに、電子ビーム蒸発を実施し、蒸留とレーザー
同位体分離を実施する。このプロセスは温度によって、
低温蒸発、中温蒸発、高温蒸発及び超高温蒸発に分類さ
れる。また、残渣については高レベル放射性物質分離貯
蔵を実施する。

２）レーザー同位体濃縮プロセス上記項目の蒸留過程においては、レーザーにより、低温
蒸留、中温蒸留および高温蒸留で分留される原子・分子
の同位体分離を実施する。

上記項目の電子ビーム蒸発過程においては、レーザーに
より、低温蒸発、中温蒸発、高温蒸発および超高温蒸発
により蒸発する原子の同位体濃縮を実施する。

上記同位体分離は、分離すべき物質（原子あるいは分子
）の物理的・化学的性質に基づいて行われる為に、使用
する化学・物理工程の仕様も対象物質によって変化する
。高効率光処理を実施するため以下の様な方法を場合場
合によって使い分けて用いる。

・可視光多段階光電離・解離法数種類の波長の可視光を同時に原子や分子に照射吸収さ
せることによって共鳴多段階で原子を電離したり、分子
を解離したりする方法。

・紫外光多段階光電離・解離法エネルギーレベルがまばらで、その間隔が広く可視光に
よる多段階光電離プロセスが採用できない原子や分子に
ついて、紫外領域のレーザー光源を用いて数段階で処理
する方法。

・反応原子固定の方法光と反応した原子を固定するには光電離を用いるが、光
電離の効率が全体プロセスの効率を左右するため、電離
効率の高い自動電離レベルを用いるのが原則であるが、
原子によっては使用するレーザー光が余りにも短波長と
なってしまうなど、これを工学的に利用することが困難
な場合がある。

自動電離レベルを利用できない場合には、高リドべルグ
レベルを利用するプロセス、あるいはレーザー励起原子
と選択的に反応を生じさせるような光化学反応プロセス
を用いる。さらにエネルギーレベルがまばらな原子につ
いては、レーザー光の輻射圧力によって特定原子の速度
を遅くして他と区別する原子冷却現象からなる物理的分
離方法を用いる。

・回収方法高い濃縮度を得るために分子の多光子解離法において数
種類の波長のレーザー光子を同時に吸収反応させる多色
多光子解離法を用いたり、イオン化された原子を非イオ
ン化原子中から効率良く抜出すような電磁場回収法（Ｍ
ＨＤ回収法）を用いる。

また、分離回収プロセスとして、次に示す電子ビーム加
熱真空溶融分離および電子ビーム加熱蒸発分離、ならび
にレーザー同位体分離を組合せて用いる。

１）電子ビーム加熱真空溶融分離電子ビーム加熱溶融物質をその融点の違いにより分離す
る。低融点の物から順に別の処理用容器（るつぼ）へ輸
送される。

２）電子ビーム加熱蒸発分離電子ビームにより蒸発する物質をその蒸気圧の違いを利
用して分離する。直接その場所においてレーザー同位体
分離処理が行われるかあるいは、揮発性の高い物質から
順に別の処理タンクに輸送される。

３）レーザー同位体分離対象となる蒸発原子・分子の特性を十分に知り、それに
応じて、以下のようなプロセス及びレーザーシステムヲ
用イル。

・原子法原子法においては、蒸発する原子のうち特定同位体の内
部エネルギーをレーザー光を同位体に選択的に吸収させ
ることによってイオン化電離ポテンシャルにまで引上げ
てイオン化し、電極上に回収することをもって同位体分
離を行うものであり、原子の有する特性、特に、イオン
化ポテンシャル、自動電離レベル、同位体シフト、超微
細構造、レベル密度及び光吸収断面積などのパラメータ
ーにより以下のように大別出来る。

原子のイオン化を３つの異なる光を用いて共鳴的に段階
的に３段で実施するものであり、イオン化ポテンシャル
が６　ｅＶ以下の原子に適用される。イオン化には自動
電離レベルあるいは高リドべルグ状態を利用することが
できる。３段階の機転は必すしも基底状態ばかりではな
く場合によっては低位エネルギーレベルの準安定状態あ
るいは基底状態と準安定状態を同時に利用することもで
きる。レーザーとしては銅蒸気レーザーあるいは固体レ
ーザーでポンプされる波長可変色素レーザー、ないしは
波長可変固体レーザー光を波長変換素子を用いてその第
２高調波を利用するものが用いられる。

・２段階光電離法原子のイオン化を２つの異なる光を用いて共鳴的に段階
的に実施するものであり、イオン化ポンテンシャルが６
　ｅＶ以下の原子に適用される。

イオン化には自動電離レベルあるいは高リドべルグ状態
を利用することができる。レーザーとしてはエキシマ−
レーザーあるいは固体レーザーでポンプされる波長可変
色素レーザー、ないしは波長可変固体レーザー光を波長
変換素子を用いてその第２高調波を利用するものが用い
られる。

・選択励起原子・分子反応法共鳴遷移である自動電離レベルへの、あるいは高リドべ
ルグ準位への励起が利用出来ない場合には、１段階によ
りレーザー光で選択的に励起された原子や分子を他の原
子や分子と選択的に反応させることによって回収するこ
とが出来る。

（作　用）次に、本願発明による方法における動作は次に示す順に
なされる。

ａ、使用済み燃料搬入：冷却された使用済み燃料を処理
の為に分離用真空容器内に搬入する。

ｂ、電子ビーム穿孔二弱い電子ビームにより燃料被覆材
を穿孔し揮発性の高いガス等を放出させる準備を行う。

Ｃ０気体蒸留：電子ビームを徐々に強くしながら温度を
上昇し、各温度において蒸発する気体を蒸留し、放出さ
れたガスを高真空排気系の手前に設置した低温冷却装置
それぞれのトラップに回収する。蒸留は、低温蒸留、高
温蒸留と進む。低温蒸留は一２００℃以下で行われ、深
冷分離法を用いて主としてトリチウムの分離を行う。中
温蒸留は一１５０℃以下で行われ、クリプトンやキセノ
ンガスなどの放射性廃棄物を分離し貯蔵する。高温蒸留
は２００　’Ｃ以下で行われ、ヨウ素や臭素などの放射
性廃棄物を分離し貯蔵する。

ｅ、電子ビーム溶解：気体蒸留の最後には燃料体すべて
が溶融される。

ｆ、低温金属蒸留低温蒸発工程では、電子銃を用いて１０００℃以下の温
度で金属を蒸発させ、この温度において十分な処理密度
を有するＳｂ、Ｔｅ、Ｃｓ、Ｓｒの原子ビームを形成さ
せ主としてセシウムやストロンチウムの高レベル放射性
同位体物質をレーザー同位体分離法を用いて分離回収す
る。

ｇ、中温金属蒸留中温蒸発工程では、電子銃を用いて２０００°Ｃ以下の
温度で金属を蒸発させ、この温度において十分な処理密
度を有するＰｕ、　Ｎｐ＋　Ｎｄ、　Ｂａ。

Ｙ＋　Ｓｍ＋　Ａｇの原子ビームを形成させ、レーザー
同位体分離法を用いて濃縮プルトニウム同位体の生産や
Ｎｐ同位体の生産を行うと同時に、Ｙ、　Ｓｍ。

Ｎｄ、　Ａｇなとの安定同位体の生産を行う。

ｈ、高温金属蒸留高温蒸発工程では、電子銃を用いて２５００℃以下の温
度で金属を蒸発させ、この温度において十分な処理密度
を有するＵ、　Ａｍ、　Ｃｍ、　Ｌａ、倒。

Ｐｄ、　Ｒｈの原子ビームを形成させ、レーザー同位体
分離法を用いて濃縮ウラン同位体およびＡｍ　。

Ｃｍ、　Ｌａ、等の同位体の生産を行うと同時に、Ｃｅ
等め高レベル廃棄物を除去する他、Ｐｄ、　Ｒｈ等の安
定同位体生産を行う。

ｉ、超高温金属蒸留超高温蒸発工程では、電子銃を用いて３０００℃以下′
の温度で金属を蒸発させ、この温度において十分な処理
密度を有するＭｏ、Ｚｒ、　Ｒｕ、Ｔｃ等の原子ビーム
を形成させＺｒ安定同位体の生産等を行う。

Ｊ、残渣蒸発後の残渣を廃棄する。

この際、使用することができる電子銃及び蒸発システム
としては、ウラン濃縮で使用され且つ３０ｃｍ程度の長
さのりニアカソードを備えた電子銃を長キ方向に多数装
備し、多くのるつほを有する大規模長尺蒸発システムを
用いることができ、こうしたリニアフィラメント型蒸発
器の他にも、１点から照射されるピアス型電子銃を掃引
しつつ長尺るつぼを加熱する方式の蒸発器を用いること
も可能である。１−２ｍ長の長尺るつぼより発生する原
子又は分子ビームにレーザー光を往復させて照射するこ
とにより全反応長を２Ｏ−５０ＴＬとし、反応体積を太
ぎく取ることができる。

レーザーウラン濃縮に使用されるレーザーシステムは、
高品質の波長可変レーザー、いわゆる高品質パワーレー
ザーということになる。こうした高品質パワーレーザー
システムとしては、効率が高く、高い平均出力の得られ
る波長可変レーザーシステムである色素レーザーが代表
的なものである。可視、紫外領域における色素レーザー
ポンプ（駆動）用光源としては銅蒸気レーザー、エキシ
マレーザ−、フラッシュランプおよび固体レーザーシス
テムのいずれを採用することもできる。銅蒸気レーザー
システムは繰返し数が高く、寿命が長く、同期特性等シ
ステムを組むためのパラメータ値が良く、エキシマレー
ザ−は短波長が得られ、しかもパルス当たりの出力が高
いという特徴を有する。このような色素レーザー光その
もの、あるいはこれの第２高調波としたもの、更には、
アレクサンドライトレーザー、ＧＳＧＧ、Ｔｉ：Ａ互ｉ
０．ｚ舛等の波長可変固体レーザーあるいはこれらの第
２高調波を用いることができる。

使用済み燃料には多くの元素か含まれており、未だそれ
らを一貫処理するための実施例はない。

しかし、レーザー同位体濃縮プロセスに関しては、ウラ
ン、チタン、ジルコニウム、モリブデン、ガユトＨトリウム、ホウ素、水素、プルトニウム等の元素につい
て濃縮が実証されているものも多い。

（実施例）次に、本発明によるレーザー直接再処理プロセスの一例
についての概要を添付図によって説明する。添付図は本
発明による再処理プロセスの順序を示すフロー図である
。

使用済み燃料（１）は、所定期間冷却（２）された後、
真空蒸留装置（３）に搬入され、小出力の電子ビームに
よって穿孔（４）される。放出されるガスは、ガス放出
工程（５）を経たのち、必要に応じてトラップ（６）さ
れ、ガス蒸留工程（７）が開始される。蒸留工程のうち
、低温蒸留（８）工程では、深冷分離法などによって主
として水素同位体が分離され、トリチウムの生産などが
行われる。中温蒸留（９）では希ガスを中心とした分離
か行われ、高温蒸留工程（１０）ではハロゲンガスを中
心とした分離が行われる。放出ガスのうち比較的蒸気圧
の低い物質は残渣（１１）として貯蔵される。

ガス放出工程の完了した使用済み燃料は、さらに電子ビ
ーム入力を高くしながら電子ビーム溶解工程（］２）に
入る。溶解されたものは温度別に液体金属（あるいは化
合物）として分離専用の容器に移動され区分（１３）さ
れる。分離専用容器中の物質はさらに電子ビーム入力を
増大させながら原子ビームを形成させるための蒸発工程
（１４）に入る。蒸発工程（１４）はさらに細分化され
ており、レーザーによる同位体分離が実施される。低温
蒸発工程（Ｉ５）では、１０００度以下での蒸発か行わ
れ、光反応（２０，２２）によりアンチモン、テルル、
セシウム、ストロンチウム等を中心とした同位体分離が
実施され、放射性同位体の除去（２１）とともに、安定
同位体生産（２３）が実施され、残渣は貯蔵（２４）さ
れる。中温蒸発工程（１６）では、１０００度−２００
０度での蒸発が行われ、光反応（２５）によりプルトニ
ウム同位体の濃縮（２６）が行われ劣化廃品は貯蔵（２
７）される。さらに光反応（２８，３０）によりネプツ
ニウム、ネオジミウム、バリウム、ガドニウム、サマリ
ウム、銀等を中心とした同位体分離が実施され、放射性
同位体の除去（２９）とともに、安定同位体生産（３１
）が実施され、残渣は貯蔵（３２）される。高温蒸発工
程（１７）では、２０００度−２５００度での蒸発が行
われ、光反応（３３）によりウラン同位体の濃縮（３４
）が行われ劣化廃品は貯蔵（３５）される。

さらに光反応（３６，３８）によりアメリシウム、キュ
リウム、ランタン、セリウム、イツトリウム、スカンジ
ウム、パラジウム、ロジウム等を中心とした同位体分離
が実施され、放射性同位体の除去（３７）とともに、安
定同位体生産（３９）が実施され、残渣は貯蔵（４０）
される。超高温蒸発工程（１８）では、２５００−３０
００度での蒸発が行われ、光反応（４１，４３）により
ジルコニウム、ルテニウム、チク奈チウム等を中心とし
た同位体分離が実施され、放射性同位体の除去（４２）
とともに、安定同位体生産（４４）が実施され、残渣は
貯蔵（４５）される。以上の工程における残渣（１９）
は貯蔵（４６）される。

（発明の効果）本発明を適用することによって以下の様な効果か期待さ
れる。

（１）従来のウラン、プルトニウム分離にとどまらすウ
ラン濃縮が同時に実施され軽水炉燃料サイクルに技術的
革新及び経済的効果をもたらす。

（２）従来のウラン、プルトニウム分離にとどまらずプ
ルトニウム濃縮が同時に実施され高速炉燃料サイクルに
技術的革新及び経済的効果をもたらす。

（３）廃棄物中から我が国には資源として産出しない有
用元素を大量に生産することができる。

（４）従来方法の様に溶液や有機溶媒を使用しないため
廃棄物量が著しく減少する。

部）溶液や有機溶媒を使用しないため臨界量が多くなり
装置の取り扱い上安全性がます。

【図面の簡単な説明】

添付図は本発明による再処理方法の順序を示すフロー図
である。

Claims

【特許請求の範囲】

（１）レーザの波長が対象原子および分子のスペクトル
の吸収帯に合致することを利用して、前記対象となる原
子ビームあるいは分子ビームに前記レーザー光を照射す
ることによって、原子炉での使用済み燃料中より有用な
物質を製品として分離したり不要な物質を分離除去する
方法。
（２）原子炉使用済み燃料を電子ビームで蒸発、熱分解
させ、その後に前記レーザ光照射を、実施し、多成分の
元素あるいはそれらの中から有用同位体を一貫して分離
し、不要放射性同位体を除去する事を特徴とする特許請
求の範囲第１項記載の方法。
（３）前記対象原子および分子のスペクトルの吸収帯に
合致する波長を有する前記レーザー光を複数本照射する
ことによって段階的に原子内部の電子エネルギーを励起
し、最終的には第１電離限界以上のエネルギーを与えて
電離させる方法を多数組合せて多種類の元素あるいは同
位体を分離することを特徴とする特許請求の範囲第１項
若しくは第２項に記載の方法。
（４）前記レーザー光を有効に吸収・処理が出来るよう
に、長尺ルツボを用いて使用済み燃料を融解・蒸発させ
、長尺ルツボ軸方向に前記レーザー光を照射することに
よって大量の元素及び同位体の分離を行うことを特徴と
する特許請求の範囲第１項ないし第３項のうちのいずれ
か１項に記載の方法。
（５）使用済み燃料をまず穿孔することによって、ある
いは低温度融解することによって発生する揮発性気体を
蒸留効果により蒸気圧別にグループ分離し、さらにその
一部についてはレーザーを利用して同位体の分離を行う
ことを特徴とする特許請求の範囲第１項ないし第４項の
うちのいずれか１項に記載の方法。
（６）前記低温融解によって揮発物質を放出させた残渣
を電子銃によってさらに高温融解、蒸発させ原子状ある
いは分子状となった気体にレーザー光を照射することに
よって多成分の分離を行うことを特徴とする特許請求の
範囲第１項ないし第５項のうちのいずれか１項に記載の
方法。
（７）前記レーザー光の光源として、銅蒸気レーザー、
エキシマーレーザー及びそれらいずれかで駆動される波
長可変色素レーザー、あるいはそれらを非線形結晶を用
いて波長変換した光源、さらには固体波長可変レーザー
を狭帯域化したレーザー光をさらに非線形素子により波
長変換して短波長としたものを利用することを特徴とす
る特許請求の範囲第１項記載の方法。
（８）前記レーザー光を利用した原子の同位体分離にお
いて、自動電離あるいは高リドべルグ電離現象を利用し
たり、レーザー吸収反応原子と分子との化学反応を利用
したりあるいはレーザー光によるトラップ現象を利用し
て反応原子を固定する事を特徴とする特許請求の範囲第
５項記載の方法。
（９）前記レーザー光を利用した分子の同位体分離にお
いて、自動電離あるいは高リドベルグ電離現象を利用し
たり、レーザー吸収反応原子と分子との化学反応を利用
したりあるいは多数のレーザー光子を一度に吸収するこ
とによって分子が解離する現象を利用して反応分子を固
定する事を特徴とする特許請求の範囲第５項記載の方法
。