JPH10206588A

JPH10206588A - 使用済燃料再処理方法およびその装置

Info

Publication number: JPH10206588A
Application number: JP643597A
Authority: JP
Inventors: Kunihiko Nakayama; 邦彦中山; Hajime Adachi; 肇足立
Original assignee: Toshiba Corp
Current assignee: Toshiba Corp
Priority date: 1997-01-17
Filing date: 1997-01-17
Publication date: 1998-08-07

Abstract

(57)【要約】【課題】レーザー法により使用済燃料集合体の切断解体
からウランおよびプルトニウムの分離回収および濃縮を
ワンスルーで行って、化学処理を不要とし、放射性廃棄
物を低減し、プロセスを単純化する。【解決手段】縦方向に設置した使用済燃料集合体の燃料
ペレット下端部に断面方向にレーザー光を照射して切断
し、燃料ペレットを自然落下させて断熱性るつぼ内に収
集する。るつぼ内の燃料ペレットにレーザー光を照射し
てＰｕ低蒸発温度に加熱して高蒸気圧の核分裂生成物を
蒸発させる。次にＵの低蒸発温度まで昇温してＰｕ等を
蒸発させ、Ｐｕ原子励起電離用レーザー光を照射してＰ
ｕイオンを回収電極板に回収する。次にさらにＵの高蒸
発温度まで昇温加熱してＵ等を蒸発させながらＵ235 原
子励起電離用レーザーを照射してＵイオンを電極板に回
収し、濃縮Ｕ＋Ｐｕを分離回収する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は例えば原子炉で使用
された使用済燃料をレーザー法によって再処理する使用
済燃料再処理方法およびその装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】使用済燃料の再処理方法としては湿式
法、特にピューレックス法、フッ化物揮発法、高温化学
法等、乾式法に属するいくつかの方法があるが、現在実
用化されている方法で代表的な軽水炉燃料については、
ピューレックス法が用いられている。

【０００３】すなわち、軽水型原子炉から取り出された
使用済燃料集合体は再処理施設に運ばれ、チャンネルボ
ックスが外され、燃料棒が取り出され、穿断機で切断さ
れて、溶解槽に入れられ、酸化物燃料が硝酸で溶解さ
れ、非溶解の被覆管と分離される。

【０００４】次に共除染工程で有機溶媒抽出法または陰
イオン交換法でウラン、プルトニウムが核分裂生成物や
ネプツニウム等と分離され、さらに分配工程でウランと
プルトニウムが分離される。ウランおよびプルトニルは
それぞれの精製工程で硝酸ウラニル、三酸化ウラン、六
フッ化ウランおよび硝酸プルトニウム、酸化プルトニウ
ム等に精製される。

【０００５】一方、乾式法は使用済燃料を硝酸溶液等に
溶解することなく、フッ化物揮発法、塩化物揮発法、高
温冶金法、高温化学法等を用いて再処理を行う方法で、
現在研究開発が進められている。

【０００６】また、別の方法として、ウランおよびプル
トニウムと他元素の分離のみならず、ウラン、プルトニ
ウム、有用安定同位体元素の濃縮、高レベル放射性同位
体除去を一貫して行う複合プラントを実現することを目
指して、電子銃による加熱蒸発蒸留法とレーザーを用い
た同位体分離法を組み合わせた方法が例えば特開平１−
094295号公報に開示されている。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
燃料再処理方法のうち、実用化されている湿式法では次
のような課題がある。 (1) 溶液や有機溶媒、イオン交換樹脂などの有機物質は
放射線損傷により性能が劣化するため、多量の放射性廃
棄物が発生する。また、臨界量が多くなり、装置の取扱
い上安全性が欠如する。(2) 処理工程が多く複雑で、水
溶液を用いるため装置の数が多く寸法が大きい。

【０００８】(3) 中性子減速材である水を用いるため、
プラントの臨界安全設計および運転が複雑となり、かつ
困難を伴う。また、開発段階の乾式法では上記欠点は低
減できる可能性があるが、(4) 高温で使用する反応容器
の腐食の問題や、(5) プルトニウムの回収率や除染率を
高めることが困難であるなど問題も多い。

【０００９】さらに、これらの方法では共に、(6) 回収
されるウランおよびプルトニウムには原子炉に再使用す
る際、燃料として望ましくない同位体が多く含まれる
が、その低減は再濃縮工程なしにはできない。(7) 使用
済燃料中には有用な安定同位体元素が多数含まれている
が、廃棄物として廃棄されている。

【００１０】電子ビーム加熱蒸発とレーザーによる同位
体分離法を用いた上記公開特許公報記載の再処理方法で
は上記(6)(7)の課題解決を目指しているが以下のような
課題があり、そのままでは実現にはほど遠い。

【００１１】すなわち、この再処理方法は非常に高レベ
ルの放射性使用済燃料棒を真空容器内に導入し、電子ビ
ームを照射し、被覆管を穿孔して揮発性の高いガス等を
放出させ、また昇温加熱して低蒸気圧の元素から順次蒸
発させる方法にある。しかしながら、(8) 融点の高い酸
化物燃料固体ペレットの中に微量に含まれている元素は
容易に蒸発分離できないし、また(9) 被覆管の除去が困
難である。

【００１２】本発明は上記課題を解決するためになされ
たもので、従来の湿式法や乾式法では不可能な使用済燃
料集合体の解体から燃料棒の脱被覆、低融点高蒸気圧核
分裂生成元素の蒸発分離、ウランおよびプルトニウムの
同位体濃縮分離、他の核分裂核種および核分裂生成元素
との分離を経済的に行うことができる使用済燃料再処理
方法を提供することにある。

【００１３】また、本発明は従来の湿式法の欠点である
多量の放射性廃棄物の発生、処理工程の複雑性と装置シ
ステムの巨大化、臨界安全性の確保の困難さを大幅に軽
減できる使用済燃料再処理方法を提供することにある。

【００１４】さらに、本発明は従来の電子銃による加熱
蒸発蒸留法とレーザーを用いた同位体分離法の欠点を補
完し発展させたより実現性のある使用済燃料再処理方法
およびその装置を提供することにある。

【００１５】

【課題を解決するための手段】請求項１の発明は、使用
済燃料集合体を解体し、この解体後の燃料棒の被覆管を
脱被覆して燃料体を得た後、この燃料体を真空容器内で
前記燃料体中の酸化ウランが高蒸気圧で蒸発する程度の
温度に加熱し、その蒸気流中にウラン235 、プルトニウ
ム239 およびプルトニウム241 の光吸収波長に同調した
波長のレーザー光を照射し、３または２段階に励起して
それらの原子を電離させ、前記真空容器内に設置したイ
オン回収電極板に捕集し、加熱液化回収して、核燃料と
して再使用可能な低濃縮のウランとプルトニウムの混合
燃料を得るとともに、同時に蒸発した核分裂生成元素や
他の核分裂性核種およびその温度で蒸発しないさらに低
蒸気圧の核分裂生成元素と分離することを特徴とする。
請求項１の発明によれば、軽水炉燃料としてしよう可能
なＵ235 、Ｐｕ239 、Ｐｕ241 が適度に濃縮されたウラ
ン・プルトニウム混合物が得られる。

【００１６】請求項２の発明は、前記燃料棒内部の燃料
ペレット下端部に断面横方向に外側からレーザー光を照
射して前記燃料集合体のチャンネルボックスおよび燃料
棒の被覆管を切断後、この切断後の燃料棒を起立して前
記燃料ペレットを自然落下させ前記燃料棒から取り出し
回収することを特徴とする。請求項２の発明によれば、
使用済燃料集合体から遠隔操作により内部の燃料ペレッ
トを回収でき、次の分離工程に入ることができる。

【００１７】請求項３の発明は、前記原子炉使用済燃料
集合体の縦軸方向に上部を固定して設置し、断面横方向
からレーザー光を横方向に走査照射し、前記燃料集合体
の下部耐プレーとおよびチャンネルボックスを切断して
分離後、前記燃料棒軸方向にレーザー光を走査照射し、
前記被覆管を切断分離することにより、前記被覆管内の
燃料ペレットを取り出し回収することを特徴とする。請
求項３の発明によれば、燃料ペレット回収方法を含むほ
かは請求項２の発明とほぼ同様の作用効果が得られる。

【００１８】請求項４の発明は、前記使用済燃料集合体
の切断用照射レーザーは、銅蒸気レーザー、エキシマレ
ーザー、炭酸ガスレーザー、固体レーザー、半導体レー
ザーのいずれかの高出力レーザーであることを特徴とす
る。請求項４の発明によれば燃料集合体解体方法を含む
他は請求項２の発明と同様の作用効果が得られる。

【００１９】請求項５の発明は、前記燃料棒の被覆管は
ジルカロイからなり、前記解体後の燃料棒を耐熱性るつ
ぼに載せ、前記密封容器内で塩素を流しながら加熱して
前記被覆管を塩化し、揮発性塩化ジルコニウムとして除
去することを特徴とする。

【００２０】請求項５の発明によれば、解体後の燃料棒
用ジルカロイ製被覆管とその内部の燃料ペレットとを効
率的に分離でき、加熱時に発生する放射性揮発蒸気を容
易に分離除去できる。

【００２１】請求項６の発明は、前記揮発性塩化ジルコ
ニウムの蒸気および塩素ガスを水中を通して酸化ジルコ
ニウムとして固化回収するとともに同時に蒸発する低融
点または低温で高蒸気圧のトリチウム、クリプトン、キ
セノン等の核分裂生成元素をフィルタを通して回収する
ことを特徴とする。請求項６の発明によれば、低温度で
高蒸気圧の放射性物質の蒸発分離方法を含むほかは請求
項５の発明と同様の作用効果が得られる。

【００２２】請求項７の発明は、前記脱被覆して得られ
た燃料ペレットを酸素中で加熱して粉体化し、低融点ま
たはその加熱温度で高蒸気圧の核分裂生成元素を蒸発さ
せることによりウラン等低蒸気圧の元素から分離して予
め除去することを特徴とする。請求項７の発明によれ
ば、使用済燃料中の融点が低く、高蒸気圧の核分裂生成
元素の蒸発分離が容易になる。

【００２３】請求項８の発明は、前記解体後の燃料棒を
耐熱性るつぼに載せ、密封容器内の塩素雰囲気中で加熱
して前記被覆管を塩化物として揮発除去し、次に、前記
密封容器内を酸素雰囲気に切り換え加熱して前記加熱前
の被覆管内の二酸化ウランペレットを酸化して三酸化ウ
ランとして粉体化し、高蒸気圧の核分裂生成元素を除去
することを特徴とする。請求項８の発明によれば、燃料
被覆管の除去と低融点の核分裂生成元素の蒸発除去を共
通の装置で効率よく行うことができる。

【００２４】請求項９の発明は、前記塩素雰囲気中の前
記被覆管の加熱および前記酸素雰囲気中の燃料ペレット
の加熱の手段として高出力レーザー光照射、電子ビーム
照射、電気通電抵抗加熱、磁気誘導加熱のいずれかを用
いることを特徴とする。請求項９の発明によれば、加熱
処理方法のほかは請求項８の発明の作用効果が得られ
る。

【００２５】請求項10の発明は、前記真空中における酸
化ウランの蒸発加熱温度と酸素雰囲気中での燃料ペレッ
トの酸化粉体化加熱温度の間で真空中で段階的に加熱温
度を上昇させて酸化ウランおよび酸化プルトニウムより
も蒸気圧の高い核分裂生成元素を蒸発させて除去するこ
とを特徴とする。

【００２６】請求項10の発明によれば、予め余分な核分
裂生成元素を蒸発除去しておくことによりウランおよび
プルトニウムの濃縮分離を容易かつ高純度で行うことが
できる。

【００２７】請求項11の発明は、前記真空中における高
蒸気圧の核分裂生成元素の蒸発の際、その蒸気流に特に
長半減期で高放射能のセシウム137 およびストロンチウ
ム90の原子の光吸収波長に同調させた波長のレーザー光
を照射し、３または２段階励起によりそれらの原子を電
離させイオン回収電極に回収し、分離除去することを特
徴とする特徴とする。

【００２８】請求項11の発明によれば、核分裂生成元素
のうち、特に長半減期で高放射能のセシウム137 および
ストロンチウム90を分離回収して、分別保管または有効
利用を可能にする。

【００２９】請求項12の発明は、原子炉使用済燃料集合
体を解体し、この解体後の燃料棒の被覆管を脱被覆して
燃料体を得た後、この燃料体をまず酸化プルトニウムが
高蒸気圧になる程度の温度に加熱して蒸発させ、その蒸
気にプルトニウム239 および241 の原子の光吸収波長に
同調したレーザー光を照射し、３または２段階励起によ
り特定の同位体原子を選択的に励起、電離させ、イオン
回収電極に捕集し、加熱液化回収し、次に酸化ウランが
高蒸気圧で蒸発する程度の温度に加熱し、その蒸気流中
にウラン235 の光吸収波長に同調した波長のレーザー光
を照射し、３または２段階に励起してその原子を電離さ
せ、イオン回収電極板に捕集し、同時に付着した中性の
ウラン238 原子とともに加熱液化回収することにより、
核燃料として再使用可能な低濃縮のウランおよびプルト
ニウムを分離して得ることを特徴とする。請求項12の発
明によれば、軽水炉燃料として使用可能な低濃縮ウラン
およびプルトニウムまたは高速増殖炉に適した同位体組
成のプルトニウムが得られる。

【００３０】請求項13の発明は、前記特定の同位体元素
を選択的に励起、電離させるレーザー光に、銅蒸気レー
ザー、エキシマレーザー、ＹＡＧレーザー、半導体レー
ザーのいずれかで駆動される波長可変の色素レーザーま
たは固体レーザー、チタンファイヤレーザーの直接光ま
たはそれらを非線形結晶を用いて波長変換して短波長化
した光を使用することを特徴とする。請求項13の発明に
よれば、ウラン、プルトニウムおよび特定の核分裂生成
核種の効率的な分離、濃縮が可能になる。

【００３１】請求項14の発明は、前記特定の同位体元素
を選択的に励起、電離させるレーザー光として、レーザ
ー光の波長を高速波長変調技術を用いてパルス時間内に
注目する同位体の光吸収波長領域のみを高速掃引させた
レーザー光を照射させることを特徴とする。請求項14の
発明によれば、請求項13の発明と同様の作用効果が得ら
れる。

【００３２】請求項15の発明は、前記燃料体の加熱蒸発
手段として銅蒸気レーザー、ＹＡＧレーザー、炭酸ガス
レーザーのいずれかの高出力レーザー、電子ビームのい
ずれかまたは両方を照射することを特徴とする。請求項
15の発明によれば、真空中で遠隔で効率よく燃料体を蒸
発させることができ、経済的な再処理分離が可能にな
る。

【００３３】請求項16の発明は、真空容器と、この真空
容器内に配置した酸化物燃料粉末を収納する耐熱性るつ
ぼと、前記真空容器の側壁に設けられた複数の光学ガラ
ス窓と、この光学ガラス窓から前記酸化物燃料粉末が加
熱されて発生する蒸発蒸気流にＵ235 ，Ｐｕ239 および
Ｐｕ241 の光共鳴励起波長に同調した可光領域の異なる
レーザー光を照射するレーザー光発生源と、前記容器内
の上方で前記レーザー光が照射された蒸発蒸気流の上方
に配置される正極板および負極板とを具備したことを特
徴とする。

【００３４】請求項16の発明によれば、効率よく注目す
る同位体のみの電離が可能となる。また、Ｕ235 の光吸
収波長に同調した波長のレーザー光を照射して、選択励
起電離を行い、低濃縮ウランを分離回収するようにして
第２の加熱蒸発工程Ｆと第３の加熱蒸発工程Ｇとを２段
階に分けて実施することができる。

【００３５】

【発明の実施の形態】本発明に係る燃料再処理方法の実
施の形態を図１により説明する。図１は本実施の形態に
おける燃料再処理方法の工程を説明するためのフロー図
を示している。すなわち、図１において、使用済燃料集
合体受け入れ１後、その燃料集合体を一定期間冷却２す
る。つぎに燃料集合体解体３の工程Ａでレーザーまたは
機械的に燃料集合体を切断解体を行う。

【００３６】つぎに、燃料棒脱被覆４の工程Ｂおよび燃
料ペレット回収５の工程Ｃにより、レーザー光による切
断または機械的解体により燃料棒の被覆管を除去する
か、または塩化水素ガスを用いた被覆管の塩化揮発除去
［（ＺｒＣｌ₄）→水蒸気反応（ＺｒＯ₂）］および使
用済二酸化ウラン燃料ペレットの回収を行う。

【００３７】つぎに、燃料ペレット粉体化６の工程Ｄと
酸素中加熱酸化７により、レーザによる低温加熱と酸素
ガスを用いた酸化法による三酸化ウラン（ＵＯ₃）への
粉体化とそれに伴う低融点（約800 ℃以下）の核分裂生
成元素を蒸発除去，回収を行う。

【００３８】つぎに、第１の加熱蒸発８の工程Ｅによ
り、真空中における1800℃程度のレーザー加熱または電
子ビーム加熱による酸化プルトニウムより低い蒸気圧の
核分裂生成元素（ＦＰ）の蒸発除去，回収する。

【００３９】つぎに、第２の加熱蒸発９の工程Ｆによ
り、真空中における2200℃程度のレーザー加熱による酸
化プルトニウムおよびそれと同程度の蒸気圧を有する核
分裂生成元素の蒸発とレーザーを用いたプルトニウム同
位体原子の多段階光共鳴選択電離によるイオン回収電極
へのＰｕ同位体分離回収10を行う。

【００４０】つぎに、第３の加熱蒸発11の工程Ｇによ
り、真空中における2800℃程度のレーザー加熱による酸
化ウランおよびそれと同程度の蒸気圧を有する核分裂生
成元素の蒸発とレーザーを用いたウラン同位体原子の多
段階光共鳴選択電離によるイオン回収電極へのＵ同位体
分離回収12を行う。

【００４１】前記第２の加熱蒸発９の工程Ｆを省略し、
真空中における2800℃程度のレーザー加熱による酸化ウ
ラン，酸化プルトニウムおよびそれと同程度の蒸気圧を
有する核分裂生成元素の蒸発とレーザーを用いたウラン
同位体およびプルトニウム同位体原子の同時多段階光共
鳴選択電離によるイオン回収電極へのウラン，プルトニ
ウム混合物の分離回収を行うこともできる。

【００４２】前記第２の加熱蒸発９の工程Ｆで回収した
プルトニウム及び第３の加熱蒸発11の工程Ｇで回収した
ウラニウム、または(7) で回収したウラン・プルトニウ
ム混合物の精製を行うこともできる。

【００４３】前記第２または第３の加熱蒸発９，11で廃
品として回収した核分裂生成物の再蒸発とレーザーを用
いたパラジウム，ロジウム等貴金属非放射性同位体原子
のレーザー法多段階光共鳴選択電離によるイオン回収電
極への分離回収を行うこともできる。

【００４４】つぎに、長半減期，高放射核種の分離13の
工程Ｈおよび希有金属の分離，放射性核種の除去14の工
程Ｉにより、前記酸素中加熱酸化７の処理と第１の加熱
蒸発８の処理の蒸発により回収したセシウム137 ，スト
ロンチウム90等、長半減期の高放射性同位体元素の再蒸
発とレーザー法多段階共鳴選択電離によるイオン回収電
極への分離回収を行う。

【００４５】（実施例）本発明に係る燃料再処理方法の
実施例を図１から図４により説明する。図１において、
使用済燃料集合体受け入れ１後、使用済燃料集合体を燃
料貯蔵プールで一定期間冷却２して放置し、短寿命放射
能の冷却５、燃料集合体解体３の工程Ａを行う。この工
程Ａでは燃料集合体をレーザー光による切断または機械
的切断で行う。すなわち、燃料集合体の解体はマニピュ
レータを用い、チャンネルボックスを取り外し、燃料棒
16を抜き取る。その後、つぎの燃料棒脱被覆４の工程Ｂ
に受け渡す。

【００４６】この工程Ｂでは、燃料棒16を耐熱性るつぼ
18内に収納し、密封された容器内で塩素を流しながら加
熱し、ジルカロイ被覆管を塩化ジルコニウム（ＺｒＣｌ
₄）として揮発除去を行う。ＺｒＣｌ₄は水蒸気反応に
よりＺｒＯ₂となる。この工程Ｂに引き続いて燃料ペレ
ット回収の工程Ｃに移ることになる。

【００４７】図２は燃料棒脱被覆４の工程Ｂの他の例と
して高出力レーザー光15の照射により燃料集合体を解体
した燃料棒16から燃料ペレット17を耐熱性るつぼ18内に
自然落下させる方法を概略的に縦断面で図形化したもの
である。

【００４８】すなわち、高出力レーザー光15を使用して
燃料集合体を構成する燃料棒16内の下部ペレット17と、
燃料棒16を載置固定する支持台（図示せず）支持台の境
界部に断面横方向から照射して燃料棒16の下部を分離す
る。燃料棒16の上部を支持して縦方向に起立することに
より燃料棒16内の燃料ペレット17を耐熱性るつぼ18内に
回収（工程Ｃ）する。

【００４９】この際、燃料ペレット17と被覆管との分離
ができない場合には被覆管の側面に沿って高出力レーザ
ー光15を照射し、被覆管を融解切断する方法または機械
的引っ張りやねじりによる方法により被覆管を除去し、
内部の燃料ペレット17を取り出し回収する。

【００５０】また、燃料集合体16の別の解体，脱被覆方
法として燃料集合体16のまま全体を加熱し塩素ガスによ
り被覆管を塩化物として揮発除去して一度に燃料ペレッ
トを回収することもできる。

【００５１】燃料棒16から被覆管が取り除かれた燃料ペ
レットは燃料ペレット回収５の工程Ｃにより耐熱性，耐
腐食性るつぼ中に回収し、燃料ペレット粉体化６の工程
Ｄに移される。この工程Ｄでは加熱による燃料ペレット
17内の核分裂生成物（ＦＰ）の蒸発をしやすくするた
め、燃料ペレットを粉体化する。

【００５２】この工程Ｄでは図３に示したように、燃料
ペレット17を密封容器19内に収納し、低融点ＦＰは蒸発
する。密封容器19内で燃料ペレット17に光学ガラス窓20
を通して高出力のレーザー15を照射する。密封容器19内
に酸素ガスを流しながら最初は400 ℃で、つぎに600 〜
800 ℃程度まで加熱すると、酸素中加熱酸化７により燃
料ペレット17は酸化されて三酸化ウランＵＯ₃となり粉
体化21される。

【００５３】他の加熱方法としては抵抗加熱も考えられ
るが、高放射能中の機器装置の保守の容易さを考慮する
と、遠隔操作で加熱可能なレーザー光照射による加熱方
法の方がよりすぐれている。

【００５４】この工程Ｄにおける酸素中加熱酸化７の過
程ではトリチウム（Ｔ）、クリプトン（Ｋｒ）、キセノ
ン（Ｘｅ）等の常温で気体の核分裂生成元素（ＦＰ）お
よび沃素（Ｉ）、臭素（Ｂｒ）、鉛（Ｐｂ）、セシウム
（Ｃｓ）、セレン（Ｓｅ）、カドミウム（Ｃｄ）、テル
ル（Ｔｅ）等の低融点ＦＰが蒸発する。それらのＦＰは
回収し、融点の差異を利用して分別蒸留回収を行う。

【００５５】次の第１の加熱蒸発８の工程Ｅで酸化物燃
料粉末を真空中で1800℃程度に加熱することによりスト
ロンチウム（Ｓｒ）、ヨーロピウム（Ｅｕ）、バリウム
（Ｂａ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、サマリウム（Ｓ
ｍ）、銀（Ａｇ）、インジウム（Ｉｎ）、アンチモン
（Ｓｂ），プラセオジウム（Ｐｒ），錫（Ｓｎ），セリ
ウム（Ｃｅ）等のＦＰを蒸発させ回収する。

【００５６】これにより、長半減期で高放射能のＳｒ90
等による全放射能の半分程度の放射性ＦＰは分離除去で
きる。加熱方法としては電子銃による電子ビーム加熱、
高出力レーザー照射加熱のいずれかまたは両方の同時使
用の方法を適用できる。

【００５７】次の第２の加熱蒸発の工程Ｆと第３の加熱
蒸発11の工程Ｇは図４に示した真空容器22内でるつぼ23
に収納した粉末24を2800℃程度まで加熱することによ
り、ウラン（Ｕ）、プルトニウム（Ｐｕ）、ネプチウム
（Ｎｐ）、アメリシウム（Ａｍ）、キュウリュウム（Ｃ
ｍ）等の核分裂性物質およびネオジウム（Ｎｄ）、プロ
メチウム（Ｐｍ）、イットリウム（Ｙ）、ランタン（Ｌ
ａ）、パラジウム（Ｐｄ）、ロジウム（Ｒｈ）等の核分
裂生成元素ＦＰが主に蒸発される。加熱は電子ビーム照
射およびレーザー照射により行う。

【００５８】図４は本発明に係る使用済燃料再処理装置
の実施の形態を併記したもので、真空容器22と、この真
空容器22内に配置した酸化物燃料粉末24を収納する耐熱
性るつぼ23と、前記真空容器22の側壁に設けられた複数
の光学ガラス窓20と、この光学ガラス窓20から前記酸化
物燃料粉末24が加熱されて発生する蒸発蒸気流25にＵ23
5 ，Ｐｕ239 およびＰｕ241 の光共鳴励起波長に同調し
た可光領域の異なるレーザー光26〜31を照射するレーザ
ー光発生源（図示せず）と、前記容器22内の上方で前記
レーザー光26〜31が照射された蒸発蒸気流25の上方に配
置される正極板32および負極板33とを具備している。

【００５９】真空容器22内のるつぼ23から蒸発する酸化
物燃料粉体24の蒸発蒸気流25の途中にＵ235 、Ｐｕ239
、Ｐｕ241 の光共鳴励起波長に同調した可視領域の波
長のレーザー光（26〜31）を光学ガラス窓20を通して照
射し、３段階励起させ、それらの同位体原子を選択的に
電離させ、生じたイオンを高電圧を印加した正負電極板
（32，33）の負電極33に捕集し、回収できる。

【００６０】これにより効率よく注目する同位体のみの
電離が可能となる。なお、レーザー光26〜28はＰｕ分離
用レーザー光１〜３であり、レーザー光29〜31はＵ分離
用レーザー光１〜３であり、それぞれ波長が異なるもの
である。

【００６１】また、工程ＦおよびＧの他の例として、先
に真空中で2200℃程度に加熱してＰｕ、Ｎｐ、Ｐｍ、Ｙ
等を蒸発させ、この蒸気流にＰｕ同位体の光吸収波長に
同調した波長のレーザー光を照射し、選択電離回収する
ことにより濃縮プルトニウムを分離回収（工程Ｆ）した
後、次に第３の加熱蒸発11の工程Ｇで、真空中2800℃程
度にレーザー加熱または電子ビーム加熱により原子蒸気
流を発生させる。

【００６２】すなわち、この加熱によりＵ、Ａｍ、Ｃ
ｍ，Ｌａ、Ｐｂ、Ｒｈ等が主に蒸発し、その蒸気にＵ23
5 の光吸収波長に同調した波長のレーザー光を照射し
て、選択励起電離を行い、低濃縮ウランを分離回収（工
程Ｇ）するようにして、工程Ｆと工程Ｇを２段階に分け
て実施することもできる。

【００６３】この分離の過程でプルトニウムの同位体組
成比を調整することにより、高速増殖炉に適した燃料に
することもできるし、低濃縮ウランと混合して軽水炉に
適した燃料とすることもできる。

【００６４】さらに、長半減期、高放射能性核種の除去
14の工程Ｉで、これらの元素のうちパラジウム（Ｐ
ｂ）、ロジウム（Ｒｈ）等有用な工業利用用途があり資
源的に希少価値がある元素については蒸発原子にレーザ
ー法同位体分離法を用いて放射性同位元素を分離除去す
る。

【００６５】

【発明の効果】本発明によれば、つぎの効果がある。 (1) 従来のウラン、プルトニウムと他の核分裂性核種お
よび核分裂生成元素との分離にとどまらず、ウランおよ
びプルトニウムの同位体分離が同時に実施され、軽水炉
に使用可能な効率的な同位体組成のウラン、プルトニウ
ム混合燃料が生産され、大きな経済的効果をもたらす。

【００６６】(2) 従来のウラン、プルトニウムの分離に
とどまらず、軽水炉燃料に適した同位体組成のウランお
よびプルトニウム、あるいは高速増殖炉に適した同位体
組成のプルトニウムをそれぞれ独立に生産することが可
能で、大きな経済的効果をもたらす。

【００６７】(3) 放射能が強く長半減期の核分裂生成核
種を選択的に分離でき、放射線による発電、電池、放射
線照射利用等に有効利用でき大きな経済的効果をもたら
す。 (4) 非放射性の天然では希有の核分裂生成核種を選択的
に分離でき、工業利用により大きな経済的効果をもたら
す。

【００６８】(5) 従来方法のように溶液や有機溶剤を使
用しないため放射性廃棄物を大幅に減量できるととも
に、核分裂臨界量の裕度が大幅に増し、装置の取扱い上
安全性が増し、装置もコンパクトにでき大きな経済的効
果をもたらす。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明に係る燃料再処理方法の実施の形態を説
明するためのフロー図。

【図２】図１において、燃料棒脱被覆工程を説明するた
めの概略断面図。

【図３】図１において、燃料ペレット粉体化工程を説明
するための概略断面図。

【図４】図１において、Ｕ同位体と、Ｐｕ同位体の分離
回収工程および本発明に係る燃料再処理装置の実施の形
態を説明するための概略断面図。

【符号の説明】

１…使用済燃料集合体受け入れ、２…一定期間冷却、３
…燃料集合体解体、４…燃料棒脱被覆、５…燃料ペレッ
ト回収、６…燃料ペレット粉体化、７…酸素中加熱酸
化、８…第１の加熱蒸発、９…第２の加熱蒸発、10…Ｐ
ｕ同位体分離回収、11…第３の加熱蒸発、12…Ｕ同位体
分離回収、13…長半減期、高放射性核種の分離、14…希
有金属の分離、放射性核種の除去、15…高出力レーザー
光、16…燃料棒（燃料集合体）、17…燃料ペレット、18
…耐熱性るつぼ、19…密封容器、20…光学ガラス窓、21
…粉体化、22…真空容器、23…るつぼ、24…酸化物燃料
粉末、25…蒸発蒸気流、26〜31…レーザー光、32…正極
板、33…負極板。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】使用済燃料集合体を解体し、この解体後
の燃料棒の被覆管を脱被覆して燃料体を得た後、この燃
料体を真空容器内で前記燃料体中の酸化ウランが高蒸気
圧で蒸発する程度の温度に加熱し、その蒸気流中にウラ
ン235 、プルトニウム239 およびプルトニウム241 の光
吸収波長に同調した波長のレーザー光を照射し、３また
は２段階に励起してそれらの原子を電離させ、前記真空
容器内に設置したイオン回収電極板に捕集し、加熱液化
回収して、核燃料として再使用可能な低濃縮のウランと
プルトニウムの混合燃料を得るとともに、同時に蒸発し
た核分裂生成元素や他の核分裂性核種およびその温度で
蒸発しないさらに低蒸気圧の核分裂生成元素と分離する
ことを特徴とする使用済燃料再処理方法。
【請求項２】前記燃料棒内部の燃料ペレット下端部に
断面横方向に外側からレーザー光を照射して前記燃料集
合体のチャンネルボックスおよび燃料棒の被覆管を切断
後、この切断後の燃料棒を起立して前記燃料ペレットを
自然落下させ前記燃料棒から取り出し回収することを特
徴とする請求項１記載の使用済燃料再処理方法。
【請求項３】前記原子炉使用済燃料集合体の縦軸方向
に上部を固定して設置し、断面横方向からレーザー光を
横方向に走査照射し、前記燃料集合体の下部耐プレーと
およびチャンネルボックスを切断して分離後、前記燃料
棒軸方向にレーザー光を走査照射し、前記被覆管を切断
分離することにより、前記被覆管内の燃料ペレットを取
り出し回収することを特徴とする請求項１記載の使用済
燃料再処理方法。
【請求項４】前記使用済燃料集合体の切断用照射レー
ザーは、銅蒸気レーザー、エキシマレーザー、炭酸ガス
レーザー、固体レーザー、半導体レーザーのいずれかの
高出力レーザーであることを特徴とする請求項１ないし
請求項３記載の使用済燃料再処理方法。
【請求項５】前記燃料棒の被覆管はジルカロイからな
り、前記解体後の燃料棒を耐熱性るつぼに載せ、前記密
封容器内で塩素を流しながら加熱して前記被覆管を塩化
し、揮発性塩化ジルコニウムとして除去することを特徴
とする請求項１ないし請求項４記載の使用済燃料再処理
方法。
【請求項６】前記揮発性塩化ジルコニウムの蒸気およ
び塩素ガスを水中を通して酸化ジルコニウムとして固化
回収し、かつ同時に蒸発する低融点または低温で高蒸気
圧のトリチウム、クリプトン、キセノン等の核分裂生成
元素をフィルタを通して回収することを特徴とする請求
項５記載の使用済燃料再処理方法。
【請求項７】前記脱被覆して得られた燃料ペレットを
酸素中で加熱して粉体化し、低融点またはその加熱温度
で高蒸気圧の核分裂生成元素を蒸発させることによりウ
ラン等低蒸気圧の元素から分離して予め除去することを
特徴とする請求項５記載の使用済燃料再処理方法。
【請求項８】前記解体後の燃料棒を耐熱性るつぼに載
せ、密封容器内の塩素雰囲気中で加熱して前記被覆管を
塩化物として揮発除去し、次に、前記密封容器内を酸素
雰囲気に切り換え加熱して前記加熱前の被覆管内の二酸
化ウランペレットを酸化して三酸化ウランとして粉体化
し、高蒸気圧の核分裂生成元素を除去することを特徴と
する請求項５ないし請求項７記載の使用済燃料再処理方
法。
【請求項９】前記塩素雰囲気中の前記被覆管の加熱お
よび前記酸素雰囲気中の燃料ペレットの加熱の手段とし
て高出力レーザー光照射、電子ビーム照射、電気通電抵
抗加熱、磁気誘導加熱のいずれかを用いることを特徴と
する請求項８記載の使用済燃料再処理方法。
【請求項１０】前記真空中における酸化ウランの蒸発
加熱温度と酸素雰囲気中での燃料ペレットの酸化粉体化
加熱温度の間で真空中で段階的に加熱温度を上昇させて
酸化ウランおよび酸化プルトニウムよりも蒸気圧の高い
核分裂生成元素を蒸発させて除去することを特徴とする
請求項１ないし請求項９記載の使用済燃料再処理方法。
【請求項１１】前記真空中における高蒸気圧の核分裂
生成元素の蒸発の際、その蒸気流に特に長半減期で高放
射能のセシウム137 およびストロンチウム90の原子の光
吸収波長に同調させた波長のレーザー光を照射し、３ま
たは２段階励起によりそれらの原子を電離させイオン回
収電極に回収し、分離除去することを特徴とする請求項
１０記載の使用済燃料再処理方法。
【請求項１２】原子炉使用済燃料集合体を解体し、こ
の解体後の燃料棒の被覆管を脱被覆して燃料体を得た
後、この燃料体をまず酸化プルトニウムが高蒸気圧にな
る程度の温度に加熱して蒸発させ、その蒸気にプルトニ
ウム239 および241 の原子の光吸収波長に同調したレー
ザー光を照射し、３または２段階励起により特定の同位
体原子を選択的に励起、電離させ、イオン回収電極に捕
集し、加熱液化回収し、次に酸化ウランが高蒸気圧で蒸
発する程度の温度に加熱し、その蒸気流中にウラン235
の光吸収波長に同調した波長のレーザー光を照射し、３
または２段階に励起してその原子を電離させ、イオン回
収電極板に捕集し、同時に付着した中性のウラン238 原
子とともに加熱液化回収することにより、核燃料として
再使用可能な低濃縮のウランおよびプルトニウムを分離
して得ることを特徴とする使用済燃料再処理方法。
【請求項１３】前記特定の同位体元素を選択的に励
起、電離させるレーザー光は、銅蒸気レーザー、エキシ
マレーザー、ＹＡＧレーザー、半導体レーザーのいずれ
かから選ばれ、かつ駆動される波長可変の色素レーザ
ー、固体レーザーまたはチタンサファイヤレーザーの直
接光、またはそれらを非線形結晶を用いて波長変換して
短波長化した光からなることを特徴とする請求項１２記
載の使用済燃料再処理方法。
【請求項１４】前記特定の同位体元素を選択的に励
起、電離させるレーザー光として、レーザー光の波長を
高速波長変調技術を用いてパルス時間内に注目する同位
体の光吸収波長領域のみを高速掃引させたレーザー光を
照射させることを特徴とする請求項１２記載の使用済燃
料再処理方法。
【請求項１５】前記燃料体の加熱蒸発手段として銅蒸
気レーザー、ＹＡＧレーザー、炭酸ガスレーザーのいず
れかの高出力レーザーか、または電子ビームか、あるい
は前記レーザーと電子ビームの両方を照射することを特
徴とする請求項１２記載の使用済燃料再処理方法。
【請求項１６】真空容器と、この真空容器内に配置し
た酸化物燃料粉末を収納する耐熱性るつぼと、前記真空
容器の側壁に設けられた複数の光学ガラス窓と、この光
学ガラス窓から前記酸化物燃料粉末が加熱されて発生す
る蒸発蒸気流にＵ235 ，Ｐｕ239 およびＰｕ241 の光共
鳴励起波長に同調した可光領域の異なるレーザー光を照
射するレーザー光発生源と、前記容器内の上方で前記レ
ーザー光が照射された蒸発蒸気流の上方に配置される正
極板および負極板とを具備したことを特徴とする使用済
燃料再処理装置。