JPH0160785B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、オートラジオグラフイー用測定キツ
トに関するものである。更に詳しくは、本発明
は、放射性標識が付されている生物体由来の物質
の混合物からなる試料を、支持体を用いて分離展
開し、次いで、その支持体上で分離展開された各
物質の一次元的もしくは二次元的な位置情報を、
該物質の放射性を利用して検出測定することによ
り、それらの物質の分離展開、同定などを行なう
ために有効に利用されるオートラジオグラフイー
用の測定キツトに関するものである。

放射性標識を付与した物質を生物体に投与した
のち、その生物体、あるいは、その生物体の組織
の一部を試料とし、この試料と高感度Ｘ線フイル
ムなどの放射線フイルムとを一定時間重ね合せる
ことによつて、該フイルムを感光（あるいは、露
光）させ、その感光部位から該試料中における放
射性標識物質の位置情報を得ることからなるオー
トラジオグラフイー（ラジオオートグラフイーと
も呼ばれる）は、従来より知られている。このオ
ートラジオグラフイーは、たとえば、生物体にお
ける投与物質の代謝、吸収、排泄の経路、状態な
どを詳しく研究するために利用されている。この
ようなオートラジオグラフイーについては、たと
えば、次に示す文献に記載がある。

生化学実験講座６ トレーサー実験法（上）
271〜289頁、「8.オートラジオグラフイー」末吉
徹、重松昭世（1977年、(株)東京化学同人刊） また近年では、オートラジオグラフイーは、放
射性標識を付与された生物体の組織および／また
は生物体由来の物質を含む支持体における放射性
標識物質の位置情報を得るためにも有効に利用さ
れている。

たとえば、蛋白質、核酸などのような生物体由
来の高分子物質に放射性標識を付与し、その放射
性標識高分子物質、その誘導体、あるいはその分
解物などをゲル電気泳動などの分離展開操作にか
けてゲル状支持体において分離展開し、そのゲル
状支持体と高感度Ｘ線フイルムとを一定時間重ね
合わせることにより、該フイルムを感光させ、そ
の感光部位から得られる該ゲル中における放射性
標識物質の位置情報を基にして、その高分子物質
の分離、同定、あるいは高分子物質の分子量、特
性の評価などを行なう方法も開発され、実際に利
用されている。

このようなオートラジオグラフイーについては
たとえば、次に示す文献に記載されている。

「ElECTROPHORESIS OF PROTEINS IN
POLYACRY LAMIDE AND STARCH
GELS」，A.H.Gordon（North−Holland
Publishing Company，Amsterdam 1969）：邦
訳「ゲル電気泳動法、東京化学同人発行 1974」 特に近年においては、オートラジオグラフイー
DNAなどの核酸の塩基配列の決定にも有効に利
用されており、従つて生物体に由来する高分子物
質の構造決定において非常に有用な手段となつて
いる。

このオートラジオグラフイーを利用することに
よりDNAの塩基配列を決定する方法としては、
マキサム・ギルバート（Maxam−Gilbert）法、
およびサンガー・クールソン（Sanger−
Coulson）法が知られている。これらの方法は、
DNAが二重ラセン構造を有し、かつ、その二重
ラセンを形成する二本の鎖状分子間の結合が、そ
の分子の構成単位である多数の塩基間の水素結合
に起因すること、そして、その多数の構成塩基単
位は、アデニン(A)、グアニン（Ｇ）、シトシン(C)
そしてチミン（Ｔ）の四種類の塩基のみからな
り、かつ各構成塩基単位の間の水素結合は、Ｇ−
ＣおよびＡ−Ｔの二種類の組合わせのみにおいて
実現しているというDNAの特徴的な構造を巧妙
に利用して、その塩基配列を決定する方法であ
る。

たとえば、マキサム・ギルバート法は次に記載
するような操作により実施する。

塩基配列を決定しようとしているDNAあるい
はDNAの分解物の鎖状分子の一方の側の端部に
燐（Ｐ）の放射性同位元素を含む基を結合させる
ことにより、その対象物を放射性標識物質とした
のち、化学的手段を利用して鎖状分子の各塩基の
間の結合を特異的に切断する。次に、この操作に
より得られるDNAあるいはDNAの分解物の多数
の切断分解物の混合物をゲル電気泳動法により分
離展開し、多数の切断分解物がそれぞれ帯状を形
成して分離展開されたラジオクロマトグラム（た
だし、視覚的には見ることができない）を得るこ
とができる。このラジオクロマトグラムと高感度
Ｘ線フイルムとを低温下にて長時間重ね合わせて
おくと、放射性同位元素を分子中に含む切断分解
物が存在する位置に面したＸ線フイルムの部分は
感光して潜像を形成する。このようにして潜像を
形成したＸ線フイルムを現像することによりラジ
オクロマトグラムに対応する多数の帯状帯域を含
むクロマトグラムがＸ線フイルム上に可視像とし
て現われる。そして、この可視化されたクロマト
グラムと特異的切断手段とから、放射性同位元素
が結合された鎖状分子の端部から一定の位置関係
にある塩基を順次決定することができ、このよう
にして対象物のすべての塩基の配列を決定するこ
とができる。

なお、上記に要約したマキサム・ギルバート法
については次の文献に詳細に記載されている。

METHODS IN ENZYMOLOGY，VOL.65，
PART Ｉ（ACADEMIC PRESS，NEW YORK
LONDON TRONTO SYDNEY SAN
FRANCISICO，1980） サンガー・クールソン法もまたDNAの特徴的
な構造に着目し、DNA合成酵素、ゲル電気泳動
およびオートラジオグラフイーを利用してDNA
の塩基配列を決定する方法であり、このサンガ
ー・クールソン法および前記のマキサム・ギルバ
ート法の特徴および操作についての簡単な記述は
次の文献に見られる。

「遺伝情報を原語で読む・意表を衝いたDNA
の塩基配列解析法」三浦謹一郎、現代化学、1977
年９月号46〜54頁（(株)東京化学同人刊） これまでに述べたようにオートラジオグラフイ
ーは、放射性標識が付されている生物体由来の物
質の混合物からなる試料を支持体（たとえば、電
気泳動分離用支持体、あるいは薄層クロマトグラ
フイー用支持体など）を用いて分離展開してオー
トラジオグラムを得たのち、その支持体上で分離
展開された各物質の一次元的もしくは二次元的な
位置情報を、オートラジオグラムを構成する該物
質の放射性を利用して検出測定することにより、
そられの物質の分離展開および同定などを行なう
ために有効に利用されている。従つて、この種の
オートラジオグラフイーを利用することにより、
たとえば、生体高分子の構造決定などを効率良く
達成することができるため、近年ではこの種のオ
ートラジオグラフイーも広く利用されている。

しかしながら、このように有用なオートラジオ
グラフイーを実際に利用する場合には、いくつか
の問題がある。

その第一は、オートラジオグラム、すなわち、
支持体上に分離展開された状態で存在する放射性
標識物質から構成されるクロマトグラムにおける
放射性物質の位置を可視化するために、その支持
体と高感度Ｘ線フイルムなどの放射線フイルムと
を一定時間重ね合わせることによつて、該フイル
ムを感光（露光）させる操作が煩雑であり、かつ
長時間を必要とする点である。すなわち従来のオ
ートラジオグラフイーにおいて上記の露光操作
は、低温（たとえば、０℃付近、そして核酸の塩
基配列決定などにおけるゲルクロマトグラムの露
光の場合には−70〜−90℃）で、かつ長時間（た
とえば、数日間）かけて実施されている。これ
は、オートラジオグラフイーの測定対象となる通
常の放射性標識物質は一般に高い放射性を有して
いないため、充分な感光を得るためには露光を長
時間しなければならないこと、そして、たとえば
室温などの比較的高い温度にて支持体と放射線フ
イルムとを長時間重ね合わせておくと、放射線フ
イルムの感光成分である銀塩が、その支持体中の
各種の物質により化学カブリを受け、このため該
フイルムに精度の高い感光画像が得られにくく、
従つて、そのような化学カブリを低減するために
露光操作を低温下で行なう必要があることなどの
理由による。そのような厳しい露光条件を緩和す
るために放射線フイルムの感度を更に高めること
も考えられるが、従来のオートラジオグラフイー
において放射線フイルムは、既に非常に高感度に
されたものが用いられており、得られる画像の鮮
明さを考慮すると、放射線フイルムの飛躍的な高
感度化は困難である。

また、放射線フイルムの感光成分の銀塩は化学
的刺激のみでなく、物理的な刺激にも影響されや
すい欠点があり、これもオートラジオグラフイー
の操作を困難にし、かつその精度を低下させる原
因となる。すなわち、オートラジオグラフイーに
では一般に放射線フイルムを支持体と接触した状
態として露光操作を行なう必要があるため、放射
線フイルムの移動、設置などの作業は放射線フイ
ルムを裸の状態にして行なうことが多い。従つ
て、そのような作業の際に、放射線フイルムが操
作担当者の手あるいは機器などに接触する機会が
増加し、その接触などに起因する物理的圧力など
によつて放射線フイルムは物理的カブリ現象を起
す傾向があり、この点もオートラジオグラフイー
の精度を低下させる原因となる。そして、そのよ
うな放射線フイルムの物理的カブリの発生を回避
するためには、その取扱い作業において高度の熟
練と注意とを必要とし、オートラジオグラフイー
の操作をさらに複雑にする結果となる。

またさらに、従来のオートラジオグラフイーで
は上記のように長時間の露光操作が行なわれるた
め、放射性標識物質以外に試料中に含まれる自然
放射能もまた放射線フイルムの露光に関与し、得
られる放射性標識物質の位置情報の精度を低下さ
せるとの問題がある。そのような自然放射能によ
る妨害を除くために、たとえば、対照試料を用い
た並行実験の実施、露光時間の適正化などが図ら
れているが、並行実験の実施による実験回数の増
大、好適な露光時間の決定を行なうための予備実
験の必要性などにより、その操作全体が煩雑にな
るとの欠点がある。

本発明者は、従来のオートラジオグラフイーに
附随する上記のような問題点の解決を目的として
鋭意研究を行なつた結果、分離展開用支持体上に
形成されたオートラジオグラムと組合わせて用い
る感光材料として放射線フイルムの代りに、輝尽
性蛍光体を結合剤中に分散してなる蛍光体層を有
する蓄積性蛍光体シートを用いることにより、前
記の問題点の解決あるいは欠点の低減が実現する
ことを見出し、本発明に到達した。

すなわち、オートラジオグラムが示す分離展開
用支持体上の放射性標識物質の位置情報を得るた
めに用いる感光材料として、輝尽性蛍光体を結合
剤中に分散してなる蛍光体層を有する蓄積性蛍光
体シートを用いた場合には、露光時間の大幅な短
縮化が実現するのみでなく、環境温度あるいはそ
の付近の温度という温度条件であつても、得られ
る放射性標識物質の位置情報の精度を低下させる
ことなく、露光を行なうことができることが判明
した。この点は従来のおいて冷却下に実施されて
いたオートラジオグラフイーにおける露光操作を
著しく簡略化するものである。また露光時間の大
幅な短縮化が実現することにより、オートラジオ
グラフイーの操作全体が短時間で効率良く実施で
きることになり、この点においても実用上非常に
有利となる。

さらに、オートラジオグラフイーの感光材料と
して上記の蓄積性蛍光体シートを利用することに
より、従来放射線フイルムの使用において大きな
問題となつていた化学カブリおよび物理カブリが
実質的に発生しなくなる点も、オートラジオグラ
フイーの精度の向上および作業性において非常に
有利に作用する。

また、感光材料として蓄積性蛍光体シートを使
用した場合には、試料から蓄積性蛍光体シートに
転写された放射性標識物質の位置情報を得るため
には、特に画像化する必要はなく、その蓄積性蛍
光体シートをレーザーなどの電磁波で走査するこ
とにより上記の位置情報を読み出し、その位置情
報を画像、記号あるいは数値、あるいはそれらの
組合わせなどの任意な形態に変えて取り出すこと
が可能となる。さらに、上記の位置情報を電気的
手段などを利用して更に加工することにより、所
望の各種の形態で必要な情報を入手することも可
能である。

さらにまた、試料中に含まれていた自然放射能
などに起因する精度を妨害するような影響は、蓄
積性蛍光体シートに蓄積されている位置情報を電
気的に処理することにより容易に低減あるいは消
去することも可能となる。

従つて、本発明は、放射性標識が付された生物
体由来の物質を分離展開するための支持体、およ
び輝尽性蛍光体を結合剤中に分散してなる蛍光体
層を有する蓄積性蛍光体シートを含むオートラジ
オグラフイー用測定キツトを供給するものであ
る。

本発明のオートラジオグラフイー用測定キツト
において一方の構成部材として使用する蓄積性蛍
光体シートは放射線像変換パネルとも呼ばれもの
であり、その例は、たとえば、特開昭55−12145
号公報などに記載されており、一般的な構成とし
ては既に公知である。

すなわち、蓄積性蛍光体シートは被写体を透過
した放射線エネルギー、あるいは被検体から発せ
られた放射線エネルギーを該パネルの輝尽性蛍光
体に吸収させ、そののちに輝尽性蛍光体を可視光
線および赤外線などの電磁波（励起光）を用いて
時系列的に励起することにより、輝尽性蛍光体中
に蓄積されている放射線エネルギーを蛍光として
放出させ、この蛍光を光電的に読み取つて電気信
号を得、この電気信号を感光フイルムなどの記録
材料、CRTなどの表示装置上に可視画像として
再生するか、あるいは数値化もしくは記号化した
位置情報などとして表わすものである。

以下に、本発明のオートラジオグラフイー用測
定キツトにおいて好適に使用される蓄積性蛍光体
シートについて簡単に説明する。

上記の蓄積性蛍光体シートは、基本構造として
支持体と、その片面に設けられた蛍光体層とから
なるものである。ただし、この蛍光体層の支持体
とは反対側の表面（支持体に面していない側の表
面）には一般に、透明な保護膜が設けられ、蛍光
体層を化学的な変質あるいは物理的な衝撃から保
護している。

蛍光体層は、輝尽性蛍光体と、これを分散状態
で含有支持する結合剤とからなるものであり、こ
の輝尽性蛍光体は、放射線を吸収したのち、可視
光線および赤外線などの電磁波（励起光）の照射
を受けると発光（輝尽発光）を示す性質を有する
ものである。従つて、たとえば、放射性標識物質
を含む試料などのような被検体から発せられた放
射線は、その放射線量に比例して蓄積性蛍光体シ
ートの蛍光体層に吸収され、蓄積性蛍光体シート
上には被検体の放射線像が放射線エネルギーの蓄
積像として形成される。この蓄積像は、可視光線
および赤外線などの電磁波（励起光）で励起する
ことにより、輝尽発光（蛍光）として放射させる
ことができ、この輝尽発光を光電的に読み取つて
電気信号に変換することにより、放射線エネルギ
ーの蓄積像を可視画像、あるいは放射性（標識）
物質の位置情報を示す数値、記号などに変換する
ことが可能となる。

本発明において使用する蓄積性蛍光体シートの
支持体は、従来の放射線写真法における増感紙の
支持体として用いられている各種の材料から任意
に選ぶことができる。そのような材料の例として
は、セルロースアセテート、ポリエステル、ポリ
エチレンテレフタレート、ポリアミド、ポリイミ
ド、トリアセテート、ポリカーボネートなどのプ
ラスチツク物質のフイルム、アルミニウム箔、ア
ルミニウム合金箔などの金属シート、通常の紙、
バライタ紙、レジンコート紙、二酸化チタンなど
の顔料を含有するピグメント紙、ポリビニルアル
コールなどをサイジングした紙などを挙げること
ができる。ただし、蓄積性蛍光体シートの情報記
録材料としての特性および取扱いなどを考慮した
場合、本発明において特に好ましい支持体の材料
はプラスチツクフイルムである。このプラスチツ
クフイルムにはカーボンブラツクなどの光吸収性
物質が練り込まれていてもよく、あるいは二酸化
チタンなどの光反射性物質が練り込まれていても
よい。前者は高鮮鋭度タイプの蓄積性蛍光体シー
トに適した支持体であり、後者は高感度タイプの
蓄積性蛍光体シートに適した支持体である。

公知の蓄積性蛍光体シートにおいて、支持体と
蛍光体層の結合を強化するため、あるいは蓄積性
蛍光体シートとしての感度もしくは画質を向上さ
せるために、蛍光体層が設けられる側の支持体表
面にゼラチンなどの高分子物質を塗布して接着性
付与層としたり、あるいは二酸化チタンなどの光
反射性物質からなる光反射層、もしくはカーボン
ブラツクなどの光吸収性物質からなる光吸収層を
設けることも行なわれている。本発明において用
いられる支持体についても、これらの各種の層を
設けることができ、それらの構成は所望の蓄積性
蛍光体シートの目的、用途などに応じて任意に選
択することができる。

さらに、本出願人による特願昭57−82431号明
細書に開示されているように、得られる画像の鮮
鋭度を向上させる目的で、支持体の蛍光体層側の
表面（支持体の蛍光体層側の表面に接着性付与
層、光反射層、光吸収層、あるいは金属箔などが
設けられている場合には、その表面を意味する）
には、凹凸が形成されていてもよい。

支持体の上には、前記のように蛍光体層が形成
されている。蛍光体層は、基本的には粒子状の輝
尽性蛍光体を分散状態で含有支持する結合剤から
なる層である。

輝尽性蛍光体は、先に述べたように放射線を照
射した後、励起光を照射すると輝尽発光を示す蛍
光体であるが、実用的な面からは波長が400〜
800nmの範囲にある励起光によつて300〜500nm
の波長範囲の輝尽発光を示す蛍光体であることが
望ましい。本発明において利用される蓄積性蛍光
体シートに用いられる輝尽性蛍光体としては、二
価のユーロピウムにより賦活されているアルカリ
土類金属弗化ハロゲン化物系蛍光体であることが
好ましいが、これに限定されるものではない。

本発明において利用されるの蓄積性蛍光体シー
トに用いられる輝尽性蛍光体の例としては、 米国特許第3859527号明細書に記載されている
SrS：Ce，Sm、SrS：Eu，Sm、ThO₂：Er、お
よびLa₂O₂S：Eu，Smなどの組成式で表わされ
る蛍光体、 特開昭55−12142号公報に記載されている
ZnS：Cu，Pb、BaO・xAl₂O₃：Eu〔ただし、0.8
≦ｘ≦10〕、および、M²⁺O・xSiO₂：Ａ〔ただし、
M²⁺はMg、Ca、Sr、Zn、Cd、またはBaであり、
ＡはCe、Tb、Eu、Tm、Pb、Tl、Bi、または
Mnであり、ｘは、0.5≦ｘ≦2.5である〕などの
組成式で表わされる蛍光体、 特開昭55−12143号公報に記載されている
（Ba_1-x-y，Mgx，Cay）FX：aEu²⁺〔ただし、Ｘ
はClおよびBrのうちの少なくとも一つであり、
ｘおよびｙは、０＜ｘ＋ｙ≦0.6、かつxy≠０で
あり、ａは、10^-6≦ａ≦５×10^-2である〕の組成
式で表わされる蛍光体、 特開昭55−12144号公報に記載されている
LnOX：xA〔ただし、LnはLa、Ｙ、Gd、および
Luのうちの少なくとも一つ、ＸはClおよびBrの
うちの少なくとも一つ、ＡはCeおよびTbのうち
の少なくとも一つ、そして、ｘは、０＜ｘ＜0.1
である〕の組成式で表わされる蛍光体、 特開昭55−12145号公報に記載されている
（Ba_1-x，M〓ｘ）FX：yA〔ただし、M〓はMg、
Ca、Sr、Zn、およびCdのうちの少なくとも一
つ、ＸはCl、Br、およびＩのうちの少なくとも
一つ、ＡはEu、Tb、Ce、Tm、Dy、Pr、Ho、
Nd、Yb、およびErのうちの少なくとも一つ、そ
してｘは、０≦ｘ≦0.6、ｙは、０≦ｙ≦0.2であ
る〕の組成式で表わされる蛍光体、 特開昭55−160078号公報に記載されているM〓
FX・xA：yLn〔ただし、M〓はBa、Ca、Sr、
Mg、Zn、およびCdのうちの少なくとも一種、Ａ
はBeO、MgO、CaO、SrO、BaO、ZnO、
Al₂O₃、Y₂O₃、La₂O₃、In₂O₃、SiO₂、TiO₂、
ZrO₂、GeO₂、SnO₂、Nb₂O₅、Ta₂O₅、および
ThO₂のうちの少なくとも一種、LnはEu、Tb、
Ce、Tm、Dy、Pr、Ho、Nd、Yb、Er、Sm、
およびGdのうちの少なくとも一種、ＸはCl、
Br、およびＩのうちの少なくとも一種であり、
ｘおよびｙはそれぞれ５×10^-5≦ｘ≦0.5、およ
び０＜ｙ≦0.2である〕の組成式で表わされる蛍
光体、 特開昭56−116777号公報に記載されている
（Ba_1-x，M〓ｘ）F₂・aBaX₂：yEu，zA〔ただし、
M〓はベリリウム、マグネシウム、カルシウム、
ストロンチウム、亜鉛、およびカドミウムのうち
の少なくとも一種、Ｘは塩素、臭素、および沃素
のうちの少なくとも一種、Ａはジルコニウムおよ
びスカンジウムのうちの少なくとも一種であり、
ａ、ｘ、ｙ、およびｚはそれぞれ0.5≦ａ≦1.25、
０≦ｘ≦１、10^-6≦ｙ≦２×10^-1、および０＜ｚ
≦10^-2である〕の組成式で表わされる蛍光体、 特開昭57−23673号公報に記載されている
（Ba_1-x，M〓ｘ）F₂・aBaX₂：yEu，zB〔ただし、
M〓はベリリウム、マグネシウム、カルシウム、
ストロンチウム、亜鉛、およびカドミウムのうち
の少なくとも一種、Ｘは塩素、臭素、および沃素
のうちの少なくとも一種であり、ａ、ｘ、ｙ、お
よびｚはそれぞれ0.5≦ａ≦1.25、０≦ｘ≦１、
10^-6≦ｙ≦２×10^-1、および０＜ｚ≦２×10^-1で
ある〕の組成式で表わされる蛍光体、 特開昭57−23675号公報に記載されている
（Ba_1-x，M〓ｘ）F₂・aBaX₂：yEu，zA〔ただし、
M〓はベリリウム、マグネシウム、カルシウム、
ストロンチウム、亜鉛、およびカドミウムのうち
の少なくとも一種、Ｘは塩素、臭素、および沃素
のうちの少なくとも一種であり、Ａは砒素および
硅素のうちの少なくとも一種であり、ａ、ｘ、
ｙ、およびｚはそれぞれ0.5≦ａ≦1.25、０≦ｘ
≦１、10^-6≦ｙ≦２×10^-1、および０＜ｚ≦５×
10^-1である〕の組成式で表わされる蛍光体、 本出願人による特願昭56−167498号明細書に記
載されているM〓OX：xCe〔ただし、M〓はPr、
Nd、Pm、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、
Yb、およびBiからなる群より選ばれる少なくと
も一種の三価金属であり、ＸはClおよびBrのう
ちのいずれか一方あるいはその両方であり、ｘは
０＜ｘ＜0.1である〕の組成式で表わされる蛍光
体、 本出願人による特願昭57−89875号明細書に記
載されているBa_1-xM_x/2L_x/2FX：yEu²⁺〔ただし、
Ｍは、Li、Na、Ｋ、Rb、およびCsからなる群よ
り選ばれる少なくとも一種のアルカリ金属を表わ
し；Ｌは、Sc、Ｙ、La、Ce、Pr、Nd、Pm、
Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、
Al、Ga、In、およびTlからなる群より選ばれる
少なくとも一種の三価金属を表わし；Ｘは、Cl、
Br、およびＩからなる群より選ばれる少なくと
も一種のハロゲンを表わし；そして、ｘは10^-2≦
ｘ≦0.5、ｙは０＜ｙ≦0.1である〕の組成式で表
わされる蛍光体、 本出願人による特願昭57−137374号明細書に記
載されているBaFX・xA：yEu²⁺〔ただし、Ｘは、
Cl、Br、およびＩからなる群より選ばれる少な
くとも一種のハロゲンであり；Ａは、テトラフル
オロホウ酸化合物の焼成物であり；そして、ｘは
10^-6≦ｘ≦0.1、ｙは０＜ｙ≦0.1である〕の組成
式で表わされる蛍光体、 本出願人による特願昭57−158048号（昭和57年
９月13日出願）明細書に記載されているBaFX・
xA：yEu²⁺〔ただし、Ｘは、Cl、Br、およびＩか
らなる群より選ばれる少なくとも一種のハロゲン
であり；Ａは、ヘキサフルオロケイ酸、ヘキサフ
ルオロチタン酸およびヘキサフルオロジルコニウ
ム酸の一価もしくは二価金属の塩からなるヘキサ
フルオロ化合物群より選ばれる少なくとも一種の
化合物の焼成物であり；そして、ｘは10^-6≦ｘ≦
0.1、ｙは０＜ｙ≦0.1である〕の組成式で表わさ
れる蛍光体、 特開昭59−56479号公報に記載されている
BaFX・xNaX′：aEu²⁺〔ただし、ＸおよびX′は、
それぞれCl、Br、およびＩのうちの少なくとも
一種であり、Ｘおよびａはそれぞれ０＜ｘ≦２、
および０＜ａ≦0.2である〕の組成式で表わされ
る蛍光体、 特開昭59−56480号公報に記載されているM〓
FX・xNaX′：yEu²⁺：zA〔ただし、M〓はBa、
Sr、およびCaからなる群より選ばれる少なくと
も一種のアリカリ土類金属であり；Ｘおよび
X′は、それぞれCl、Br、およびＩからなる群よ
り選ばれる少なくとも一種のハロゲンであり；Ａ
は、Ｖ、Cr、Mn、Fe、Co、およびNiより選ば
れる少なくとも一種の遷移金属であり；そして、
ｘは０＜ｘ≦２、ｙは０＜ｙ≦0.2、およびｚは
０＜ｚ≦10^-2である〕の組成式で表わされる蛍光
体、 特開昭59−75200号公報に記載されているM〓
FX・aM〓X′・bM′〓X″₂・cM〓Ｘ₃・xA：
yEu²⁺〔ただし、M〓はBa、Sr、およびCaからな
る群より選ばれる少なくとも一種のアルカリ土類
金属であり；M〓はLi、Na、Ｋ、Rb、およびCs
からなる群より選ばれる少なくとも一種のアルカ
リ金属であり；M′〓はBeおよびMgからなる群よ
り選ばれる少なくとも一種の二価金属であり；
M〓はAl、Ga、In、およびTlからなる群より選
ばれる少なくとも一種の三価金属であり；Ａは金
属酸化物であり；ＸはCl、Br、およびＩからな
る群より選ばれる少なくとも一種のハロゲンであ
り；X′、X″、およびＸは、Ｆ、Cl、Br、およ
びＩからなる群より選ばれる少なくとも一種のハ
ロゲンであり；そして、ａは０≦ａ≦２、ｂは０
≦ｂ≦10^-2、ｃは０≦ｃ≦10^-2、かつａ＋ｂ＋ｃ
≧10^-6であり；ｘは０＜ｘ≦0.5、ｙは０＜ｙ≦
0.2である〕の組成式で表わされる蛍光体、 などを挙げることができる。

ただし、本発明に用いられる輝尽性蛍光体は上
述の蛍光体に限られるものではなく、放射線を照
射したのちに励起光を照射した場合に、輝尽発光
を示す蛍光体であればいかなるものであつてもよ
い。

また蛍光体層の結合剤の例としては、ゼラチン
等の蛋白質、デキストラン等のポリサツカライ
ド、またはアラビアゴムのような天然高分子物
質；および、ポリビニルブチラール、ポリ酢酸ビ
ニル、ニトロセルロース、エチルセルロース、塩
化ビニリデン・塩化ビニルコポリマー、ポリメチ
ルメタクリレート、塩化ビニル・酢酸ビニルコポ
リマー、ポリウレタン、セルロースアセテートブ
チレート、ポリビニルアルコール、線状ポリエス
テルなどような合成高分子物質などにより代表さ
れる結合剤を挙げることができる。このような結
合剤のなかで特に好ましいものは、ニトロセルロ
ース、線状ポリエステル、およびニトロセルロー
スと線状ポリエステルとの混合物である。

蛍光体層は、たとえば、次のような方法により
支持体上に形成することができる。

まず上記の輝尽性蛍光体粒子と結合剤とを適当
な溶剤（たとえば、低級アルコール、塩素原子含
有炭化水素、ケトン、エステル、エーテル）に加
え、これを充分に混合して、結合剤溶液中に蛍光
体粒子が均一に分散した塗布液を調製する。

塗布液における結合剤と輝尽性蛍光体粒子との
混合比は、目的とする蓄積性蛍光体シートの特
性、蛍光体粒子の種類などによつて異なるが、一
般には結合剤と蛍光体粒子との混合比は、１：１
乃至１：100（重量比）の範囲から選ばれ、そして
特に１：８乃至１：40（重量比）の範囲から選ぶ
ことが好ましい。

なお、塗布液には、該塗布液中における蛍光体
粒子の分散性を向上させるための分散剤、また、
形成後の蛍光体層中における結合剤と蛍光体粒子
との間の結合力を向上させるための可塑剤などの
種々の添加剤が混合されていてもよい。そのよう
な目的に用いられる分散剤の例としては、フタル
酸、ステアリン酸、カプロン酸、親油性界面活性
剤などを挙げることができる。そして可塑剤の例
としては、燐酸トリフエニル、燐酸トリクレジ
ル、燐酸ジフエニルなどの燐酸エステル；フタル
酸ジエチル、フタル酸ジメトキシエチルなどのフ
タル酸エステル；グリコール酸エチルフタリルエ
チル、グリコール酸ブチルフタリルブチルなどの
グリコール酸エステル；そして、トリエチレング
リコールとアジピン酸とのポリエステル、ジエチ
レングリコールとコハク酸とのポリエステルなど
のポリエチレングリコールと脂肪族二塩基酸との
ポリエステルなどを挙げることができる。

上記のようにして調製された蛍光体粒子と結合
剤とを含有する塗布液を、次に、支持体の表面に
均一に塗布することにより塗布液の塗膜を形成す
る。この塗布操作は、通常の塗布手段、たとえ
ば、ドクターブレード、ロールコーター、ナイフ
コーターなどを用いることにより行なうことがで
きる。

ついで、形成された塗膜を徐々に加熱すること
により乾燥して、支持体上への蛍光体層の形成を
完了する。蛍光体層の層厚は、目的とする蓄積性
蛍光体シートの特性、蛍光体粒子の種類、結合剤
と蛍光体粒子との混合比などによつて異なるが、
通常は20μm乃至１mmとする。ただし、この層厚
は50乃至500μmとするのが好ましい。

なお、蛍光体層は、必ずしも上記のように支持
体上に塗布液を直接塗布して形成する必要はな
く、たとえば、別に、ガラス板、金属板、プラス
チツクシートなどのシート上に塗布液を塗布し乾
燥することにより蛍光体層を形成した後、これ
を、支持体上に押圧するか、あるいは接着剤を用
いる方法などにより支持体と蛍光体層とを接合し
てもよい。

蛍光体層の上には前記のように保護膜が設けら
れていることが好ましい。この保護膜は、たとえ
ば、酢酸セルロース、ニトロセルロースなどの透
明なセルロース誘導体；ポリメチルメタクリレー
ト、ポリビニルブチラール、ポリビニルホルマー
ル、ポリカーボネート、ポリ酢酸ビニル・酢酸ビ
ニルコポリマー、ポリエチレテレフタレート、ポ
リエチレン、ポリ塩化ビニリデン、ポリアミドな
どの透明な合成高分子物質から形成されるもので
ある。保護膜の膜厚は、通常0.1乃至100μm、好
ましくは0.3乃至50μmとされる。

本発明のオートラジオグラフイー用測定キツト
のもう一方の構成部材である支持体、すなわち、
放射性標識が付された生物体由来の物質を分離展
開するための支持体は、従来のオートラジオグラ
フイー技術において利用されているか、あるいは
その利用が提案されている各種の分離展開用支持
体から任意に選択することができる。そのような
分離展開用支持体の例としては、ゲル状支持体
（形状は層状、柱状など任意）、アセテート膜など
のポリマー成形体、あるいは濾紙などの各種の支
持体の形態の電気泳動分離用支持体、そしてシリ
カゲルなどからなる薄層クロマトグラフイー用支
持体を挙げることができる。これらの展開分離用
支持体は、通常は乾燥物として本発明の測定用キ
ツトを構成するが、所望により、たとえば、分離
展開用の溶媒などが含浸された状態でキツトを構
成していても良い。また、これらの分離展開用支
持体には、ガラス板、プラスチツクシートなどか
らなる支持補助具が付設されていてもよい。

なお、分離展開用支持体は上記に例示した支持
体に限定されるものではなく、オートラジオグラ
フイー技術において試料の分離展開に利用できる
ものであれば任意に用いることができる。

次に、本発明のオートラジオグラフイー測定用
キツトを用いるオートラジオグラフイー測定操作
について説明する。

本発明のオートラジオグラフイーに用いられる
放射性標識物質は、測定対象の試料に適当な方法
で放射性元素を保持させることによつて得られ
る。

本発明に用いられる放射性元素は放射線（α
線、β線、γ線、中性子線、Ｘ線など）を放射す
るものであれば、どのような核種であつてもよい
が、代表的なものとしては ³²P、 ¹⁴C、 ³⁵S、
³H、 ¹²⁵Iなどがある。

本発明において分離展開の対象とされる試料、
すなわち放射性標識が付された生物体由来の物質
の例としては、蛋白質、核酸、それらの誘導体、
それらの分解物のような高分子物質を挙げること
ができる。これらの物質に放射性標識を付与する
方法は、既に良く知られている。なお、本発明の
オートラジオグラフイー用測定キツトの測定対象
となる生物体由来の物質は、上記のような高分子
物質に限定されるものではない。

また、前記のような各種の分離展開用支持体を
用いる分離展開方法も既に良く知られており、こ
こで特に触れることはしない。

本発明のオートラジオグラフイー用測定キツト
の一方の構成部材である支持体の上に上記のよう
にして分離展開された試料から形成されているオ
ートラジオグラムは、次に、その支持体に蓄積性
蛍光体シート（本発明のオートラジオグラフイー
用測定キツトのもう一方の構成部材）を一定時間
重ね合わせて露光操作を実施することにより、そ
の試料の放射性標識物質から放出される放射線の
少なくとも一部を該蛍光体シートに吸収させ、こ
れにより蛍光体シートにオートラジオグラムが放
射線エネルギーの蓄積として転写される。

なお、上記の露光操作において、オートラジオ
グラムを有する支持体は、そのまま、あるいは乾
燥処理、分離展開物の固定処理などの任意の処理
を行なつたのちに蓄積性蛍光体シートと重ね合わ
され、これによりその露光操作が実施される。

また、露光操作において、上記の支持体と蓄積
性蛍光体シートとを重ね合わせた状態は、通常は
支持体と蓄積性蛍光体シートとを密着させること
により実現するが、必ずしもそれらを密着する必
要はなく、それらが近接した状態で配置されてい
れば良い。

また、いわゆる露光時間は、試料に含まれる放
射性標識物質の放射能の強さ、該物質の濃度、密
度など、蓄積性蛍光体シートの感度、支持体と蓄
積性蛍光体シートとの位置関係などにより変動す
るが、露光操作は一定時間、たとえば、数秒程度
以上は必要とする。ただし、本発明に従つて感光
材料として蓄積性蛍光体シートを用いた場合に
は、従来の放射線フイルムを使用する場合に必要
な露光時間に比較して、その露光時間は大幅に短
縮される。また、露光により試料から蓄積性蛍光
体シートに転写蓄積された試料中の放射性標識物
質の位置情報を読み出す操作において、該蛍光体
シートに蓄積されているエネルギーの強さ、分
布、所望の情報などに応じて各種の電気的処理を
施すことにより、得られる位置情報の状態を変え
ることが可能であるため、露光操作時における露
光時間の厳密な制御は特に必要とはしない。

また、露光操作を実施する温度は特に制限はな
いが、本発明の蓄積性蛍光体シートを利用したオ
ートラジオグラフイーは、特に10〜35℃などの環
境温度にて実施することが可能である。ただし、
従来のオートラジオグラフイーにおいて利用され
ている低温（たとえば、５℃付近、あるいはそれ
以下の温度）において露光操作を行なつてもよ
い。

次に本発明において蓄積性蛍光体シートに転写
蓄積されたオートラジオグラムが示す分離展開さ
れた物質の位置情報を読み出すための方法につい
て、添付図面の第１図に示した読出装置（あるい
は読取装置）の例を参照しながら略述する。

第１図は、蓄積性蛍光体シート（以下において
は、蛍光体シートと略記することもある）１に蓄
積記録されている放射性標識物質の一次元もしく
は二次元的な位置情報を仮に読み出すための先読
み用読出部２と、放射性標識物質の位置情報を出
力するために蛍光体シート１に蓄積記録されてい
る放射線画像を読み出す機能を有する本読み用読
出部３から構成される読出装置の例の概略図を示
している。

先読み用読出部２においては次のような先読み
操作が行なわれる。

レーザー光源４から発生したレーザー光５はフ
イルター６を通過することにより、このレーザー
光５による励起に応じて蛍光体シート１から発生
する輝尽発光の波長領域に該当する波長領域の部
分がカツトされる。次いでレーザー光は、ガルバ
ノミラー等の光偏向器７により偏向処理され、平
面反射鏡８により反射されたのち蛍光体シート１
上に一次元的に偏向して入射する。ここで用いる
レーザー光源４は、そのレーザー光５の波長領域
が、蛍光体シート１から発する輝尽発光の主要波
長領域と重複しないように選択される。

蛍光体シート１は、上記の偏向レーザー光の照
射下において、矢印９の方向に移送される。従つ
て、蛍光体シート１の全面にわたつて偏向レーザ
ー光が照射されるようになる。なお、レーザー光
源４の出力、レーザー光５のビーム径、レーザー
光５の走査速度、蛍光体シート１の移送速度につ
いては、先読み操作のレーザー光５のエネルギー
が本読み操作に用いられるエネルギーよりも小さ
くなるように調整される。

蛍光体シート１は、上記のようなレーザー光の
照射を受けると、蓄積記録されている放射線エネ
ルギーに比例する光量の輝尽発光を示し、この光
は先読み用導光性シート１０に入射する。この導
光性シート１０はその入射面が直線状で、蛍光体
シート１上の走査線に対向するように近接して配
置されており、その射出面は円環を形成し、フオ
トマルなどの光検出器１１の受光面に連絡してい
る。この導光性シート１０は、たとえばアクリル
系合成樹脂などの透明な熱可塑性樹脂シートを加
工してつくられたもので、入射面より入射した光
がその内部において全反射しながら射出面へ伝達
されるように構成されている。蛍光体シート１か
らの輝尽発光はこの導光性シート１０内を導かれ
て射出面に到達し、その射出面から射出されて光
検出器１１に受光される。

なお、導光性シートの好ましい形状、材質等は
特開昭55−87970号公報、同56−11397号公報等に
開示がある。

光検出器１１の受光面には、輝尽発光の波長領
域の光のみを透過し、励起光（レーザー光）の波
長領域の光をカツトするフイルターが貼着され、
輝尽発光のみを検出しうるようにされている。光
検出器１１により検出された輝尽発光は電気信号
に変換され、さらに増幅器１２により増幅され出
力される。増幅器１２から出力された蓄積記録情
報は、本読み用読出部３の制御回路１３に入力さ
れる。制御回路１３は、得られた蓄積記録情報に
応じて、濃度およびコントラストが最も均一でか
つ観察読影性能の優れた画像が得られるように、
増幅率設定値ａ、収録スケールフアクターｂ、お
よび、再生画像処理条件設定値ｃを出力する。

以上のようにして先読み操作が終了した蛍光体
シート１は本読み用読出部３へ移送される。

本読み用読出部３においては次のような本読み
操作が行なわれる。

本読み用レーザー光源１４から発せられたレー
ザー光１５は、前述のフイルター６と同様な機能
を有するフイルター１６を通過したのちビーム・
エクスパンダー１７によりビーム径の大きさが厳
密に調整される。次いでレーザー光は、ガルバノ
ミラー等の光偏向器１８により偏向処理され、平
面反射鏡１９により反射されたのち蛍光体シート
１上に一次元的に偏向して入射する。なお、光偏
向器１８と平面反射鏡１９との間にはfθレンズ２
０が配置され、蛍光体シート１の上を偏向レーザ
ー光が走査した場合に、常に均一なビーム速度を
維持するようにされている。

蛍光体シート１は、上記の偏向レーザー光の照
射下において、矢印２１の方向に移送される。従
つて、先読み操作におけると同様に蛍光体シート
１の全面にわたつて偏向レーザー光が照射される
ようになる。

蛍光体シート１は、上記のようにしてレーザー
光の照射を受けると、先読み操作におけると同様
に、蓄積記録されている放射線エネルギーに比例
する光量の輝尽発光を発し、この光は本読み用導
光性シート２２に入射する。この本読み用導光性
シート２２は先読み用導光性シート１０と同様の
材質、構造を有しており、本読み用導光性シート
２２の内部を全反射を繰返しつつ導かれた輝尽発
光はその射出面から射出されて、光検出器２３に
受光される。なお、光検出器２３の受光面には輝
尽発光の波長領域のみを選択的に透過するフイル
ターが貼着され、光検出器２３が輝尽発光のみを
検出するようにされている。

光検出器２３により検出された輝尽発光は電気
信号に変換され、前記の増幅率設定値ａに従つて
感度設定された増幅器２４において適正レベルの
電気信号に増幅されたのち、Ａ／Ｄ変換器２５に
入力される。Ａ／Ｄ変換器２５は、収録スケール
フアクター設定値ｂに従い信号変動幅に適したス
ケールフアクターでデジタル信号に変換され、信
号処理回路２６に入力される。信号処理回路２６
では、再生画像処理条件設定値ｃに基づいて、濃
度およびコントラストが適正で観察読影性能の優
れた可視画像が得られるように信号処理が行なわ
れ、次いで必要により磁気テープなどの保存手段
を介して、記録装置（図示なし）へ伝送される。

記録装置としては、たとえば、感光材料上をレ
ーザー光等で走査して光学的に記録するもの、
CRT等に電子的に表示するもの、CRT等に表示
された放射線画像をビデオ・プリンター等に記録
するもの、熱線を用いて感熱記録材料上に記録す
るものなど種々の原理に基づいた記録装置を用い
ることができる。

ただし、記録装置は上記のように可視画像化す
るものに限られるものではなく、前述したように
試料中の放射性標識物質の一次元的もしくは二次
元的な位置情報を、たとえば数字化もしくは記号
化するなどして記録することもできる。

なお、本発明における蓄積性蛍光体シートに転
写蓄積された試料中の放射性標識物質の位置情報
を読み出すための方法について、上記においては
先読み操作と本読み操作とからなる読出し操作を
説明したが、本発明において利用することができ
る読出し操作は、上記の例に限られるものではな
い。たとえば、試料中の放射性物質の含有量およ
び、その試料についての蓄積性蛍光体シートの露
光時間が予めわかつていれば、上記の例において
先読み操作を省略することもできる。

また、本発明における蓄積性蛍光体シートに転
写蓄積された試料中の放射性標識物質の位置情報
を読み出すための方法としては、上記に例示した
以外の適当な方法を利用することも当然可能であ
る。

なお、本発明において試料中の放射性標識物質
の「位置情報」とは、試料中における放射性標識
物質もしくはその集合体の位置を中心とする各種
の情報、たとえば、試料中に存在する放射性物質
の集合体の存在位置と形状、その位置における放
射性物質の濃度、分布などからなる情報の一つも
しくは任意の組合せとして得られる各種の情報を
意味する。

次に本発明の測定用キツトを用いたオートラジ
オグラフイーの実施態様を、前述のマキサム・ギ
ルバート法を利用したDNAの塩基配列決定法の
の初期操作を例にして記載する。

また、以下の実施例において使用した測定用キ
ツトは、常法により調製した８％ポリアクリルア
ミド（架橋剤率：３％）のスラブゲル（1.5mm×
200mm×200mm）からなる電気泳動用支持体、と下
記の方法により調製した蓄積性蛍光体シートとか
らなるものである。

輝尽性のユーロピウム賦活弗化臭化バリウム蛍
光体（BaFBr：Eu）の粒子と線状ポリエステル
樹脂との混合物にメチルエチルケトンを添加し、
さらに硝化度11.5％のニトロセルロースを添加し
て蛍光体粒子を分散状態で含有する分散液を調製
する。次に、この分散液に燐酸トリクレジル、ｎ
−ブタノール、そしてメチルエチルケトンを添加
したのち、プロペラミキサーを用いて充分に撹拌
混合して、蛍光体粒子が均一に分散し、かつ粘度
が25〜35PS（25℃）の塗布液を調製する。

次に、ガラス板上に水平に置いたカーボンブラ
ツク練り込みポリエチレンテレフタレートシート
（支持体、厚み：250μm）の上に塗布液をドクタ
ブレードを用いて均一に塗布する。そして塗布後
に、塗膜が形成された支持体を乾燥器内に入れ、
この乾燥器内部の温度を25℃から100℃に徐々に
上昇させて、塗膜の乾燥を行なつた。このように
して、支持体上に層厚が300μmの蛍光体層を形成
する。

そして、この蛍光体層の上に、透明なポリエチ
レンテレフタレートフイルム（厚み：12μm）の
片面にポリエステル系接着剤を付与したのち、接
着剤層側を下に向けて置いて接着することによ
り、保護膜を形成し、支持体、蛍光体層、および
保護膜から構成された蓄積性蛍光体シートを調製
する。

実施例 １ 塩基配列決定の対象となるDNAの分離および
放射性標識化 常法により大腸菌プラスミドDNA（pBR322）
を制限酵素Hind−により切断したのち、5′−
末端を ³²Pで標識して、二本鎖DNA（ ³²P標識
物）1μgを得た。

別に調製した5mMの塩化マグネシウムおよび
1mMのジチオスレイトールを含む20mMのトリ
ス〔トリス（ヒドロキシメチル）アミノメタ
ン〕・塩酸緩衝液（PH7.4）20μlに上記の二本鎖
DNA1μgと制限酵素Hae−約１単位を加え、
37℃にて１時間の特異的分解反応を行ない、上記
断片の分解生成物を含む分解混合物溶液を得た。

上記の分解混合物溶液を試料として、スラブゲ
ル支持体を用い、かつ1mMのEDTAを含む
50mAのトリス・ホウ酸緩衝液（PH8.3）を電極液
として、電圧500Vにて電気泳動操作を実施した。
試料に予め加えておいたマーカー色素がゲルの下
端部に到達した時点にて泳動を停止させ、座標軸
の原点となる位置に ³²P含有インクで印を付け
た。

上記のゲルと蓄積性蛍光体シートを重ね合わせ
て、室温（約25℃）にて１分間保持して露光操作
を行なつたのち、その蓄積性蛍光体シートを第１
図に示すような読出装置に導入し、 ³²P含有イン
クで印を付けた位置を座標軸の原点として、 ³²P
標識断片の分解生成物の泳動位置を示す位置情報
を読出した。次いで、この位置情報に従い、 ³²P
標識を有する分解生成物を含むゲル部分を薄いカ
ミソリを用いて切出して、これを試験管に移し
た。

なお、確認のために、上記の一部切出し操作を
行なつた残りのゲルを同様にして蓄積性蛍光体シ
ートと重ね合わせたのち、読出装置にて ³²P標識
を有する分解生成物の残存の有無を調べたとこ
ろ、 ³²P標識を有する分解生成物の全量が取り去
られていることがわかつた。すなわち、上記の蓄
積性蛍光体シートを介して得た ³²P標識を有する
分解生成物の位置情報は精度の高いものであるこ
とが確認された。

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明において蓄積性蛍光体シート
に転写蓄積された試料中の放射性標識物質の位置
情報を読み出すための読出装置（あるいは読取装
置）の例を示すものである。 １：蓄積性蛍光体シート、２：先読み用読出
部、３：本読み用読出部、４：レーザー光源、
５：レーザー光、６：フイルター、７：光偏向
器、８：平面反射鏡、９：移送方向、１０：先読
み用導光性シート、１１：光検出器、１２：増幅
器、１３：制御回路、１４：レーザー光源、１
５：レーザー光、１６：フイルター、１７：ビー
ム・エクスパンダー、１８：光偏向器、１９：平
面反射鏡、２０：fθレンズ、２１：移送方向、２
２：本読み用導光性シート、２３：光検出器、２
４：増幅器、２５：Ａ／Ｄ変換器、２６：信号処
理回路。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 放射性標識が付された生物体由来の物質を分
   離展開するための支持体、および輝尽性蛍光体を
   結合剤中に分散してなる蛍光体層を有する蓄積性
   蛍光体シートを含むオートラジオグラフイー用測
   定キツト。 ２ 分離展開用の支持体が電気泳動分離用の支持
   体であることを特徴とする特許請求の範囲第１項
   記載のオートラジオグラフイー用測定キツト。 ３ 分離展開用の支持体が薄層クロマトグラフイ
   ー用の支持体であることを特徴とする特許請求の
   範囲第１項記載のオートラジオグラフイー用測定
   キツト。 ４ 蓄積性蛍光体シートが、支持体と、その表面
   に設けられた輝尽性蛍光体とこれを分散状態で含
   有支持する結合剤とからなる蛍光体層とを含むも
   のであることを特徴とする特許請求の範囲第１乃
   至３項のいずれかの項記載のオートラジオグラフ
   イー用測定キツト。 ５ 輝尽性蛍光体が、二価のユーロピウムにより
   賦活されているアルカリ土類金属弗化ハロゲン化
   物系蛍光体であることを特徴とする特許請求の範
   囲第４項記載のオートラジオグラフイー用測定キ
   ツト。