JPH01503124A - 糖を用いて排ガス中の窒素酸化物を減少させる方法 - Google Patents
糖を用いて排ガス中の窒素酸化物を減少させる方法Info
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- JPH01503124A JPH01503124A JP63502995A JP50299588A JPH01503124A JP H01503124 A JPH01503124 A JP H01503124A JP 63502995 A JP63502995 A JP 63502995A JP 50299588 A JP50299588 A JP 50299588A JP H01503124 A JPH01503124 A JP H01503124A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
を いて ガス本 の蜜
を°zlさせる 。
挾j9と肚
本発明は排ガス、特に炭素系の燃料の燃焼で発生する酸素リッチな排ガス中へ、
糖を含有する処理剤を注入して、排ガス中の窒素酸化物(Now)を減少させる
方法に関係する。
炭素系燃料は用いる酸素濃度と、用いる空気/燃料比によって高温の炎を発生さ
せると一層完全に燃焼され、−酸化炭素と未燃焼炭化水素の排出量が減少する。
大規模な用益ボイラーを焚くのに化石燃料を使用すると、約2000” F以下
、代表値としては約2200〜約3000” Fの高温に達する。ところが残念
なことにこのような高温と、局部にさらに高温のスポットが発生して、サーマル
NOXを発生する傾向を生じ、又温度が高いため酸素と窒素の遊離基(ラジカル
)を生じ、これが化学的に結合して窒素酸化物を生成する。窒素酸化物は、代表
温度が1300〜1700’ Fで操業する循環流動床ボイラーの場合にも生成
する。
窒素酸化物、特にNO2は、厄介な汚染物質で、上述のように焚いたボイラーの
燃焼排ガス流に発見されて、スモッグの刺激性物質の主成分になっている。更に
窒素酸化物は、太陽光線と炭化水素のぞんざい下に周知の一連の反応により、光
化学スモッグの生成として周知の過程を経ると信じられている。窒素酸化物はま
た酸性雨の主要原因にもなっている。
ところが都合の悪いことに汎用ボイラー、あるいは循環流動床ボイラー内の温度
のために、最も普遍なNOx減少法である排ガス洗浄、触媒格子は不経済か、不
可能か、あるいはその両方となる。
11孜亘
炭素系燃料の燃焼で発生する排ガス中のNOx濃度を減少させるのに、各種の方
法と組成物が提案されている。
例えば7ランド等の米国特許第4.208.386°号は、尿素を固体粉末、あ
るいは溶液として1300@F以上の排ガス中へ注入して、燃焼排ガス中のNo
wを減少する方法を開示している。その場合の好ましい尿素溶液は、少(とも尿
素10重量%を含む溶液である。1600” F以下で操業するには脂肪族、オ
レフィン族、芳香族、および酸素化した炭化水素と水素のような還元剤を使用す
る必要がある。
1986年9月lO日出願した出願番号第906.671号の米国特許(同時係
属出願、本願と同一出願人)でボウアーは、温度が1300” F以下の酸素リ
ッチな排ガス中のNOx濃度を減少させるのに、尿素とへキサメチレンテトラミ
ン(I(MTA)を含有する溶液の使用を開示している。同じ< 1985年1
0月4日出願した出願番号第784.828号の本国特許(同時係属出願、本願
と同一出願人)でボウアーは、1600” F以下の温度で尿素と酸素化した炭
化水素溶媒を包含する溶液を開示しており、それは排ガス中へのアンモニアのす
べりこみ(slippage)を低く押えながら、NOx濃度を減少させるのに
有効であるとして開示されている。
「炭化水素、又は過酸化水素を用いて、排ガス中の窒素酸化物を減少させる方法
」なる1987年3月16日出願、弁理士整理番号系937−0069号の米国
特許(同時係属出願、本願と同一出願人)で、サリバンは低温(すなわち145
0@F以下、特に1300” F以下)で排ガス中のNOxレベルを低下させる
のに炭化水素を使用することを開示している。
酸化窒素濃度を低下させるための従来の技術のプロセスは一般には有効であるが
、経済的で簡便な方法でNOxの減少をさらに導き出す方法へのニーズが今日存
在している。
RμA目匹丞
本発明は炭素系燃料で発生する排ガス中の、窒素酸化物を減少させる方法に関す
る。さらに詳述すれば、本発明は炭素系燃料の燃焼で発生する排ガス中へ、排ガ
ス中の窒素酸化物濃度を低下させるのに有効な条件下で、糖を含有する処理剤を
注入することを具備するプロセスに関係する。糖がショ糖を包含することが最も
好ましい。
本明細書の温度は、すべて非シールドに型サーモカップルで測定したものである
。そして特に注記しない限り、全ての部と%はその指定点での組成物を重量ベー
スで表わしている。
また本明細書で使用する「糖」なる語は、ここに記載する条件下にある排ガス中
のNOX濃度を低下させることが可能な有用な糖類、あるいは炭化水素、あるい
はそれらの混合物であればよく、非還元性と還元性の水溶性の単糖類と、還元性
と非還元性の多糖類と、その分解生成物を含み、例えばアルドペントース、メチ
ルペントース、キシロースのようなケトペントースとアラビノースを含むペント
ース:ラミノースのようなデオキシアルドース:ヘキソース:グルコースのよう
なアルドへ牛ソース、ガラクトースとマンノースのような還元性糖類:フラクト
ースとソルボースのようなケトヘキソース:ラクトースとマルトースのような三
糖類ニスクロースのような非還元性二糖類:デ牛ストリンとラフィノーズのよう
なこれ以外の多糖類:成分にオリゴサツカライドを含む加水分解した澱粉:水に
分散する多糖類や、水溶性又は水に本発明の処理剤は、さらに尿素を含有するも
のが最も好ましい。本明細書よ使用する「尿素」なる語には、化合物の尿素それ
自体は勿論、効果が同等の化合物も包含される。従って特に注記しない限り、本
開示で尿素といえば尿素それ自体に制限せず、尿素とその同等品全部を指すもの
とする。ここで同等なる語は、厳密な意味での同等品に制限されず、各種の同等
品は、他の同等品の条件とは異なるいくつかの条件下で最適に作用しうることを
指摘しておく。さらにある同等品にあっては、他のものより有効なものさえある
。
本発明の処理剤は溶液の状態で排ガスへ注入するのが好都合である。水溶液は、
経済上の理由及び殆どの状況化で有効に使用することができるということから好
ましい。有効な液は飽和液から希薄液にまで及んでいる。又殆どの用途に対して
水は有効な溶剤であるが、当業者が知るであろうように他の溶媒を単独でまたは
水と組み合わせて使用するのが有利な場合もあるであろう。
溶液中に存在する糖のレベルは約0.5〜約30重量%、好ましくは約5〜約2
0重量%である。処理剤に尿素を使用する場合には、約2〜約60重量%、最も
好ましくは約5〜約30重量%である。尿素を糖と一緒に溶液として処理剤に使
用する場合、尿素に対する糖の重量比は約110〜約4:lにとるのが好都合で
、約l:5〜約3:1にとればさらに好ましい。溶液中の尿素に対する糖の最も
好ましい重量比は約1:4〜約2.5:1である。
注入点での排ガス温度が溶液濃度に影響を及ぼす。すなわち約1300” F〜
約1700” Fの範囲では、溶液は高濃度で有効に作用する傾向があり、例え
ば約10〜約65重量%の処理剤とする。一方、温度が約1700@F以上の場
合には、溶液は希薄にとる傾向がある。これらの高温では、水(あるいは非水溶
液の場合には溶媒)を約80%、約85%、あるいは90重量%以上にさえとる
。
本発明の処理剤は、排ガス中の窒素酸化物濃度の減少を導き出すのに有効な量を
排ガスへ注入するのが好ましい。本発明の処理剤は、ベースラインの窒素酸化物
レベルに対して、処理剤中に含まれる窒素のモル比を約l:5〜約10:1にと
るのが好都合である。より好ましくは、ベースラインの窒素酸化物レベル当たり
、処理剤の窒素のモル比が約1:3〜約5:lになるように、最も好ましくは、
約1=2〜約3=1になるように排ガス中へ処理剤を注入する。処理剤中に尿素
が存在しない場合には、ベースラインの窒素酸化物レベル当たり、処理剤の重量
比が約1:5〜約10=1になるように、処理剤を排ガス中へ注入するのが好ま
しい。
また処理剤が糖はもちろん、尿素をも包含する場合には、注入比をベースライン
の窒素酸化物レベル当たり、正規化(ノルマライズ)した化学量論比(NSR)
として示すこともできる。ここで正規化した化学量論比とは、排ガス中の窒素酸
化物の濃度に対するN)lx基(NBX基はXを整数として、NOX分解を生じ
る一連の反応を促進する尿素による寄与部分と考えられる)の濃度の比であり、
[NHx]/ [NOx]で示される。
溶液で注入するにしても、純粋な形で導入するにしても、処理剤は好ましくは排
ガス温度が約1300°F以上、より好ましくは約1400” F以上、最も好
ましくは約1450@F以上の排ガスへ注入する。汎用発電プラント及びその他
の大型設備向けの大型工業用ボイラーと、循環流動床ボイラー、及びこれ以外の
大型設備では、手の届く場所が限られているのが普通である。最も代表的な状況
では、フレームの上部領域のボイラー内部は、全負荷をかけた場合1900”
Fよりむしろ200G” Fに近づく。続く熱交換の後では温度は下がって、通
常約1300〜約1900” Fの範囲になる。これらの温度では、本発明の処
理剤は効果的に導入できて、排ガス中の窒素酸化物の減少が実質的に達成される
。
本発明で使用する処理剤はノズル、あるいは燃焼排ガス中へ処理剤を均一に分散
するのに有効なその他の装置 。
を用いて、一定の間隔をおいて設けられたたくさんの位置から注入するのが好ま
しい。
本発明の処理剤を注入する排ガスは酸素リッチであることが好ましく、その意味
するところは、排ガス中に過剰酸素が存在することである。過剰酸素は容量で約
1%以上あるのが好都合である。最も好ましいのは、過剰酸素が容量で約1−約
12%の範囲、あるいはこれより多い場合である。
本発明のNOx減少用処理剤は、開示された方法を主要なNO!減少減色法て直
接応用して、相当量の窒素酸化物を減少する場合に有用なだけでなく、アンモニ
ア及び/または−酸化炭素のような残留汚染物を希望レベルにコントロールしな
がら、二酸化硫黄(5O2)のようなほかの汚染物質はもちろん、窒素酸化物濃
度減少作用として、ほかの化学的、触媒的、あるいは別の操作と組み合わせて、
別個のステップとしても使用できることを理解されたい。このような好適な「多
段式」プロセスはエパリー、ベーター・ホブブリイン、シュロフおよびサリパン
名義で1987年3月6日に出願された、弁理士整理番号系937−00671
号の米国特許(同時係属出願、本願と出願人同一)の「排気中の汚染物質濃度を
減少させる多段式方法」なるタイトルで開示されていて、本明細書にも参考まで
に組入れる。
本発明を実施して得られる利点は、窒素酸化物の還元工程中に発生する、アンモ
ニアや一酸化炭素のようなは° かの汚染物が少ないことである。排ガス中にア
ンモニアが存在することは、種々の理由があるうち、それがSO3と反応して酸
性硫酸アンモニウムを生成して、ボイラーの熱交換表面を損傷するので、避ける
べきである。その上アンモニアは一酸化炭素のように周囲の空気を汚染する。ア
ンモニアと一酸化炭素レベルの低い理由はまだよくは分かっていないが、おそら
< Now濃度の低下のみをもたらす糖、尿素及びNOxの関連する反応が、ほ
かの汚染物質を副産物として相当量発生することにつながらないためであると考
えられる。
次に述べる実施例で、窒素酸化物の放出の減少における糖を含有する処理剤の作
用を詳述することにより本発明を具体化し説明する。
案−」L−ガー」。
使用したバーナーは長さ約209インチ、内径8インチ、壁厚2インチの燃焼ト
ンネルとして周知の、煙道ガス送電つきのバーナーである。本バーナーは排ガス
入口近傍に火炎域があり、排ガス出口の近傍に煙道ガスのモニターがあって窒素
酸化物、硫黄酸化物、アンモニア、−酸化炭素、二酸化炭素、過剰酸素%及び排
ガス中に存在するかもしれない関心のあるこれら以外の化合物濃度を測定する。
煙道ガス送電にはさらに各場所の温度を測るためにサーモカップルを挿入する孔
がおいている。処理剤を注入する排ガス温度はに型サーモカップルを用いて、注
入点の温度を測定する。「排ガス中の汚染物質濃度を減少する方法及び装置」と
言うタイトルの、1987年2月2日バートン名義で出願された、出願番号系0
09.696号の米国特許(同時係属出願、本願と出願人同一)が開示する噴震
注入器を煙道ガス送電の孔へ通して、排ガス流中へ処理剤を導入し注入する。バ
ーナーの燃料は2号油で、21.8−9.61bs/hrの割合で焚いた。
各実験前にベースラインになる窒素酸化物濃度の読みをめておいて、ベースライ
ンの窒素酸化物に対する処理剤の注入割合とNSR(それが適切であれば)とを
計算し、最終窒素酸化物の読みを処理剤の注入点より下流で′その注入中にめて
、注入したそれぞれの処理剤が導き出した排ガス中の窒素酸化物濃度の減少を計
算する。
次に記載する実験を行う。
1、シラ糖15重量%を含む水溶液を300m1/hrの割合で温度1330’
F、過剰酸素3.2%の排ガス中へ注入する。
結果は第1表に示す。
2、尿素10重量%、シラ糖15重量%、市販の界面活性剤0.1重量%を含む
水溶液を200■l/hrの割合で温度158゜Op1過剰酸素3.1%の排ガ
ス中へ注入してNSRを1.44にする。結果は第1表に示す。
3、尿素10i1量%、シラ糖15重量%、市販の界面活性剤0.1重量%を含
む水溶液を150sl/hrの割合で温度1580’F%過剰酸素3.3%の排
ガス中へ注入してNSRを1.o7にする。結果は第1表に示す。
4、尿素10重量%、シラ糖15重量%、市販の界面活性剤0.1重量%を含む
水溶液を100m1/hrの割合で温度15800F1過剰酸素3.3%の排ガ
ス中へ注入してNSRを0.70にする。結果は第1表に示す。
5、尿素10重量%、シラ糖15重量%、市販の界面活性剤0.1重量%を含む
水溶液を200m1/hrの割合で温度15700p、過剰酸素4.4%の排ガ
ス中へ注入してNSRを1.31にする。結果は第1表に示す。
6、尿素10重量%、シラ糖15重量%、市販の界面活性剤0.1重量%を含む
水溶液を200+cl/hrの割合温度で1555’F%過剰酸素6.0%の排
ガス中へ注入してNSRを1.29にする。結果は第1表に示す。
7、尿素10重量%、酢酸セルローズ15重量%、市販の界面活性剤0.1重量
%を含む水溶液を300m1/hrの割合で温度1510’ F、過剰酸素3.
2%の排ガス中へ注入してNSRを2.31にする。結果は第1表。
に示す。
8、尿素10重量%、コーンシロップ15重量%、市販の界面活性剤0.1重量
%を含む水溶液を300m1/hrの割合で温度1500°F、過剰酸素3.1
%の排ガス中へ注入してNSRを2.33にする。結果は第1表に示す。
(以下余白)
五−」−一表
実験 Now(ppm) Now(pp+m) 減少 NHa (ppm)番号
へ°−スライン 最終 %
1 132 74 43.9 −−
2 165 92 44.2 28
3 165 100 39.4 9
4 167 132 21.0 3
5 169 99 41.4 11
6 155 105 32.3 10
7 168 112 33.3 45
8 167 102 311.9 −−第1表から、排ガス中への糖の注入は、
特に尿素が存在する場合には、アンモニアのような他の汚染物質の発生を実質上
防止しつつ、窒素酸化物濃度の著しい減少をもたらすことが明らかである。
以上の説明は当案者に本発明の実施方法を教えるのが目的であって、本明細書を
読むと本菓務に習熟したものには明らかになるような自明な改造、変更まで詳述
しようと意図するものではない。しかしこれらの明らかな改造、変更のすべては
、次に述べる特許請求の範囲が規定する本発明の範囲に含まれるのもである。
国際調査報告
Claims (27)
- 1.糖を含有する処理剤を、排ガス中の窒素酸化物の濃度を減少させるのに有効 な条件下に排ガス中へ注入することを具備する、炭素系燃料の燃焼から生ずる排 ガス中の窒素酸化物濃度を減少させる方法。
- 2.上記処遇剤がさらに尿素を含有する、請求項1の方法。
- 3.上記糖がショ糖を含有する、請求項2の方法。
- 4.排ガス温度が約1300°F以上である、請求項3の方法。
- 5.排ガス温度が約1450°F以上である、請求項4の方法。
- 6.排ガス温度が約2000°F以下である、請求項4の方法。
- 7.ベースラインの窒素酸化物レベルに対する、上記処理剤に含まれる窒素のモ ル比が1:5から約10:1になるように排ガス中へ上記処理剤を注入する、請 求項4の方法。
- 8.ベースラインの窒素酸化物レベルに対して、処理剤中の窒素のモル比が約1 :3から約5:1である、請求項7の方法。
- 9.上記処理剤が溶液である、請求項8の方法。
- 10.上記溶液が水溶液を包含する、請求項9の方法。
- 11.尿素が約2重量%から約60重量%の割合で上記溶液中に存在する、請求 項10の方法。
- 12.糖が約0.5重量%から約25重量%の割合で上記溶液中に存在する、請 求項11の方法。
- 13.排ガスが過剰酸素を含有する、請求項1の方法。
- 14.上記排ガスが容量で約12%以下の過剰酸素を含む、請求項13の方法。
- 15.排ガス中の上記過剰酸素が容量で約1%から約6%である、請求項14の 方法。
- 16.尿素と糖を含有する処理剤を、温度が約1300°Fより高い排ガス中へ 、排ガス中の窒素酸化物濃度を低下させるのに有効な条件下に注入することを具 備する、炭素系燃料の燃焼から発生する酸素リッチな排ガス中の窒素酸化物濃度 を減少させる方法。
- 17.上記糖がショ糖を含有する、請求項16の方法。
- 18.排ガスが約1450°F以上の温度である、請求項17の方法。
- 19.排ガス温度が約2000°F以下である、請求項17の方法。
- 20.上記処理剤が溶液である、請求項17の方法。
- 21.上記溶液が水溶液を包含する、請求項20の方法。
- 22.上記溶液中に尿素が約2重量%から約60重量%存在する、請求項21の 方法。
- 23.上記溶液中に糖が約0.5重量%から約25重量%存在する、請求項22 の方法。
- 24.ベースラインの窒素酸化物レベルに対する、上記処理剤中に含まれる窒素 のモル比が1:5から約10:1になるように排ガス中へ上記処理剤を注入する 、請求項18の方法。
- 25.ベースラインの窒素酸化物レベルに対する、処理剤中の窒素のモル比が1 :3から約5:1である、請求項24の方法。
- 26.上記排ガスが容量で約12%以下の過剰酸素を含む、請求項16の方法。
- 27.尿素が約2重量%から約60重量%で、糖が約0.5重量%から約25重 量%の水溶液を含有する処理剤を、過剰酸素が容量で約1%から6%で、温度が 約1450°Fから約1900°Fの排ガス中へ、ベースラインの窒素酸化物レ ベルに対する上記処理剤中に含まれる窒素のモル比が1:3から約5:1になる のに十分な量となるように、排ガス中の窒素酸化物濃度を減少させるのに有効な 条件下で注入することを具備する、炭素系燃料の燃焼から発生する酸素リッチな 排ガス中の窒素酸化物濃度を減少させる方法。
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