JPH0145770B2 - - Google Patents

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JPH0145770B2
JPH0145770B2 JP57154203A JP15420382A JPH0145770B2 JP H0145770 B2 JPH0145770 B2 JP H0145770B2 JP 57154203 A JP57154203 A JP 57154203A JP 15420382 A JP15420382 A JP 15420382A JP H0145770 B2 JPH0145770 B2 JP H0145770B2
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JP
Japan
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piezoelectric ceramic
angle
slicing
ceramic element
pair
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JP57154203A
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Kikuo Wakino
Toshio Ogawa
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Murata Manufacturing Co Ltd
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Murata Manufacturing Co Ltd
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Publication date
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    • HELECTRICITY
    • H03ELECTRONIC CIRCUITRY
    • H03HIMPEDANCE NETWORKS, e.g. RESONANT CIRCUITS; RESONATORS
    • H03H9/00Networks comprising electromechanical or electro-acoustic devices; Electromechanical resonators
    • H03H9/02Details
    • H03H9/02007Details of bulk acoustic wave devices
    • H03H9/02015Characteristics of piezoelectric layers, e.g. cutting angles
    • H03H9/02031Characteristics of piezoelectric layers, e.g. cutting angles consisting of ceramic

Description

【発明の詳細な説明】[Detailed description of the invention]

この発明は、圧電セラミクス素子の製造方法に
関し、特に分極軸方向に特徴を有する圧電セラミ
クス素子の製造方法に関する。 従来の圧電セラミクス素子1では、第1図に斜
視図で示すように分極方向(第1図の矢印Xで示
す。)に平行な振動モード(厚み縦振動)、または
第2図に斜視図で示すように分極方向に垂直な振
動モード(厚みすべり振動)のみが利用されてき
た。しかしながら、圧電セラミクスを構成する材
料の組成によつては、これらの振動モードを利用
できない場合があつた。たとえば、いわゆる
PZT系すなわちPb(Zr、Ti)O3系圧電セラミク
ス素子では、PbTiO3側の組成やPbZrO3側の組成
でポアソン比の関係から通常の方法により厚み縦
振動でエネルギ閉じ込めを実現することは不可能
であつた。同様に、LT系すなわちチタン酸鉛系
セラミクスでは、厚みすべり振動の基本波を閉込
めることは可能であつたが、厚み縦振動の基本波
を閉込めることは不可能であり、したがつて厚み
縦振動を利用することができなかつた。結果とし
て、従来の圧電セラミクスでは、利用振動モード
および組成によつて、誘電率、電気−機械結合係
数、機械的品質係数などの圧電定数が大きく制限
されていた。 また、従来の圧電セラミクス素子の周波数温度
特性についても、素子を構成する材料の組成と利
用する振動モードにより一義的に定まつてしまつ
ていた。したがつて、任意の周波数温度特性の圧
電セラミクス素子を作るには、無数の種類の組成
で素子を試作・実験しなければならず、到底実施
できるものではなかつた。 それゆえに、この発明の主たる目的は、従来の
圧電セラミクス素子では得られなかつた様々な圧
電定数を有する圧電セラミクス素子の製造方法を
提供することにある。 この発明の他の目的は、周波数温度特性が改善
された圧電セラミクス素子の製造方法を提供する
ことである。 この発明は、次のステツプを備えることを特徴
とする圧電セラミクス素子の製造方法である。す
なわち、 圧電セラミクスブロツクを準備する工程と、 圧電セラミクスブロツクを挾んで対向する1対
の分極処理用電極を形成する工程と、 1対の分極処理用電極間に直流電界を印加して
圧電セラミクスブロツクを分極する工程と、 圧電セラミクスブロツクを、その分極軸方向に
対して角度90゜−θ(ただし、0゜<θ<90゜)をなす
方向に沿つてスライスする工程と、 スライスして得られた圧電セラミクスのスライ
ス方向に延びる面に該圧電セラミクスを挾んだ状
態で1対の対向電極を形成する工程と、 を含んでいることを特徴としている。 第3図は、この発明の方法の実施により得られ
た圧電セラミクス素子10をより具体的に説明す
るための略図的側面図である。第3図を参照し
て、圧電セラミクス素子10は、分極処理された
圧電セラミクス11と、この圧電セラミクス11
を挾んで形成された1対の対向電極12,13と
を備えるが、圧電セラミクス11の分極軸(第3
図において矢印Aで示す方向)と、1対の対向電
極12,13の対向方向(第3図に矢印Bで示す
方向)とのなす角度θが、0゜<θ<90゜にされて
いる。 この発明の一実施例によつて、このような構成
を有する圧電セラミクス素子10を作成する手順
を第4図に従つて説明する。まず、分極処理され
た圧電セラミクスブロツク14を用意する。この
圧電セラミクスブロツク14の分極軸は矢印Aで
示す方向にある。また15,16は分極処理のた
めに形成された電極である。次いで、圧電セラミ
クスブロツク14を分極軸Aと角度90゜−θ(後述
するスライス角)をなす方向Cに沿つてスライス
すなわち切断する。そして第5図に示すように、
スライスして得られた圧電セラミクス11のスラ
イス方向Cの面、つまり圧電セラミクス11の1
対の対向面上に公知の電極形成方法により、対向
電極12,13を形成することによつて圧電セラ
ミクス素子10を得ることができる。 したがつて、圧電セラミクス11の分極軸と1
対の対向電極12,13の対向方向とのなす角度
θは、圧電セラミクス11を切り出すスライス角
(90゜−θ)と相関関係にあるということができ
る。 この発明に用いられる圧電セラミクスとして
は、Pb(Zr、Ti)O3系セラミクス、PbTiO3系セ
ラミクスなど分極処理が可能な圧電セラミクス全
てを用いることができる。 実施例 1 PbZr0.52Ti0.48O3+0.5重量%のCr2O3の組成の
粉体を調合し、湿式混合ミルで20時間混合し、脱
水後850℃に2時間保持して仮焼を行なつた。次
に、バインダを加えて粉砕・造粒した後に、35mm
×35mm×12mmの大きさのブロツクに成形した。こ
のようにして成形したブロツクを、1250℃で2時
間保持し焼成した。焼き上げられたセラミツクブ
ロツクは、30mm×30mm×10mmの大きさを有してい
た。焼成したセラミツクブロツクの両面に、800
℃で分極処理用銀電極を形成し、次に80℃で
3KV/mmの直流電界を印加して1時間保持する
ことにより分極処理を行なつた。次に、分極軸方
向と角度90゜−θをなす方向にセラミツクブロツ
クをスライスした。なお、分極軸と対向電極との
なす角度θとして、3゜、30゜、45゜、60゜および85゜

5種類の角度を設定し、それぞれの角度θに対応
する試料を得た。それらの各試料に真空蒸着法
で、直径1〜2mmの対向電極を形成した。 以上のようにして準備された各試料について、
減衰量−周波数特性を調べたところ、第1表に示
す結果が得られた。
The present invention relates to a method of manufacturing a piezoelectric ceramic element, and particularly to a method of manufacturing a piezoelectric ceramic element having characteristics in the direction of a polarization axis. The conventional piezoelectric ceramic element 1 has a vibration mode (thickness longitudinal vibration) parallel to the polarization direction (indicated by arrow X in FIG. 1) as shown in the perspective view in FIG. As shown, only the vibration mode perpendicular to the polarization direction (thickness shear vibration) has been used. However, depending on the composition of the material constituting the piezoelectric ceramic, these vibration modes may not be available. For example, the so-called
In a PZT-based piezoelectric ceramic element, that is, a Pb(Zr,Ti)O 3 -based piezoelectric ceramic element, it is impossible to achieve energy confinement through thickness longitudinal vibration using the usual method due to the Poisson's ratio relationship between the composition on the PbTiO 3 side and the composition on the PbZrO 3 side . It was possible. Similarly, in LT ceramics, that is, lead titanate ceramics, it was possible to confine the fundamental wave of thickness shear vibration, but it was impossible to confine the fundamental wave of thickness longitudinal vibration; It was not possible to utilize longitudinal vibration. As a result, in conventional piezoelectric ceramics, piezoelectric constants such as dielectric constant, electromechanical coupling coefficient, and mechanical quality factor are largely limited depending on the vibration mode used and the composition. Furthermore, the frequency-temperature characteristics of conventional piezoelectric ceramic elements have been uniquely determined by the composition of the material constituting the element and the vibration mode used. Therefore, in order to create a piezoelectric ceramic element with arbitrary frequency-temperature characteristics, it is necessary to prototype and experiment with elements with countless types of compositions, which has never been possible. Therefore, the main object of the present invention is to provide a method of manufacturing a piezoelectric ceramic element having various piezoelectric constants that cannot be obtained with conventional piezoelectric ceramic elements. Another object of the present invention is to provide a method for manufacturing a piezoelectric ceramic element with improved frequency-temperature characteristics. The present invention is a method of manufacturing a piezoelectric ceramic element characterized by comprising the following steps. That is, a step of preparing a piezoelectric ceramic block, a step of forming a pair of polarization processing electrodes that face each other with the piezoelectric ceramic block in between, and a step of applying a DC electric field between the pair of polarization processing electrodes to form a piezoelectric ceramic block. a step of polarizing the piezoelectric ceramic block, a step of slicing the piezoelectric ceramic block along a direction forming an angle of 90° - θ (however, 0° < θ < 90°) with respect to the polarization axis direction; forming a pair of opposing electrodes on surfaces extending in the slicing direction of the piezoelectric ceramic with the piezoelectric ceramic sandwiched therebetween. FIG. 3 is a schematic side view for more specifically explaining the piezoelectric ceramic element 10 obtained by carrying out the method of the present invention. Referring to FIG. 3, the piezoelectric ceramic element 10 includes a polarized piezoelectric ceramic 11 and a piezoelectric ceramic 11
The polarization axis (third
The angle θ between the direction shown by arrow A in the figure and the opposing direction of the pair of opposing electrodes 12 and 13 (the direction shown by arrow B in FIG. 3) is 0° < θ < 90°. . A procedure for producing a piezoelectric ceramic element 10 having such a configuration according to an embodiment of the present invention will be explained with reference to FIG. First, a polarized piezoelectric ceramic block 14 is prepared. The polarization axis of this piezoelectric ceramic block 14 is in the direction indicated by arrow A. Further, 15 and 16 are electrodes formed for polarization processing. Next, the piezoelectric ceramic block 14 is sliced or cut along a direction C forming an angle of 90°-θ with the polarization axis A (a slicing angle to be described later). And as shown in Figure 5,
The surface in the slicing direction C of the piezoelectric ceramic 11 obtained by slicing, that is, 1 of the piezoelectric ceramic 11
The piezoelectric ceramic element 10 can be obtained by forming opposing electrodes 12 and 13 on the pair of opposing surfaces by a known electrode forming method. Therefore, the polarization axis of the piezoelectric ceramic 11 and 1
It can be said that the angle θ between the opposing direction of the pair of opposing electrodes 12 and 13 has a correlation with the slice angle (90°-θ) at which the piezoelectric ceramic 11 is cut out. As the piezoelectric ceramics used in this invention, all piezoelectric ceramics that can be polarized can be used, such as Pb (Zr, Ti) O 3 -based ceramics and PbTiO 3 -based ceramics. Example 1 A powder with a composition of PbZr 0.52 Ti 0.48 O 3 + 0.5% by weight of Cr 2 O 3 was prepared, mixed in a wet mixing mill for 20 hours, and after dehydration was held at 850°C for 2 hours for calcination. I did it. Next, after adding a binder and crushing and granulating,
It was molded into a block with dimensions of x35mm x 12mm. The thus formed block was held at 1250° C. for 2 hours and fired. The fired ceramic block had dimensions of 30 mm x 30 mm x 10 mm. 800 on both sides of the fired ceramic block.
Form a silver electrode for polarization treatment at 80°C and then at 80°C.
Polarization treatment was performed by applying a DC electric field of 3 KV/mm and maintaining it for 1 hour. Next, the ceramic block was sliced in a direction making an angle of 90°-θ with the polarization axis direction. Note that five types of angles, 3°, 30°, 45°, 60°, and 85°, were set as the angle θ between the polarization axis and the counter electrode, and samples corresponding to each angle θ were obtained. A counter electrode with a diameter of 1 to 2 mm was formed on each of these samples by vacuum evaporation. For each sample prepared as above,
When the attenuation-frequency characteristics were investigated, the results shown in Table 1 were obtained.

【表】 ○:使用可能
△:レスポンス有り
×:検出不可
第1表から明らかなように、角度θが45゜以下
の角度で、厚み縦振動モード(TEモード)を利
用することができ、角度が30゜以上で、厚みすべ
り振動モード(TSモード)を利用し得ることが
理解される。なお、第1表で△で示す「レスポン
ス有り」の状態は、振動は検出可能であるが、利
用し得るほどの振動ではない状態を示す。参考ま
でに、θ=60゜(スライス角30゜)の場合の減衰量
−周波数特性を第6図に、ならびにθ=30゜(スラ
イス角60゜)の場合の減衰量−周波数特性を第7
図にそれぞれグラフで示す。 次に、各角度θの試料について、誘電損失
Tanδ、誘電率ε、電気機械結合係数K、機械的
品質係数Qm、周波数定数fc、共振周波数温度係
数Cfr、反共振周波数温度係数Cfaを測定した。
この結果を、第2表に示す。
[Table] ○: Available △: Response ×: Undetectable As is clear from Table 1, the thickness longitudinal vibration mode (TE mode) can be used when the angle θ is 45° or less. It is understood that the thickness shear vibration mode (TS mode) can be used when the angle is 30° or more. Note that the "response present" state indicated by △ in Table 1 indicates a state in which vibration is detectable, but the vibration is not large enough to be used. For reference, the attenuation vs. frequency characteristics when θ = 60° (slice angle 30°) are shown in Figure 6, and the attenuation vs. frequency characteristics when θ = 30° (slice angle 60°) are shown in Figure 7.
Each is shown graphically in the figure. Next, for the sample at each angle θ, the dielectric loss
Tan δ, dielectric constant ε, electromechanical coupling coefficient K, mechanical quality factor Qm, frequency constant fc, resonant frequency temperature coefficient Cfr, and anti-resonant frequency temperature coefficient Cfa were measured.
The results are shown in Table 2.

【表】 第2表から明らかなように、この実施例によつ
て得られた圧電セラミクス素子では、角度θ(ス
ライス角度90゜−θ)を適宜変更することにより、
様々な圧電特性の圧電セラミクス素子を、組成を
変えることなく実現できることが理解されるであ
ろう。したがつて、従来の圧電セラミクス素子の
ように、組成を微妙に多段階に変えて試作・実験
する必要はもはやない。 また、第2表に示した共振周波数温度係数Cfr
および反共振周波数温度係数Cfaを、角度θを横
軸として、第8図にグラフで示す。第8図から明
らかなように、共振周波数温度係数Cfrおよび反
共振周波数温度係数Cfaは、角度θを変更するこ
とにより、変化することが理解されるであろう。
したがつて、所望の共振周波数温度係数Cfrを有
する圧電セラミクス素子を極めて簡単に得ること
ができる。また、角度θ60゜の場合の厚みすべり振
動モードでの周波数温度変化を示す第9図および
角度θ87゜の場合の厚みすべり振動モードでの周波
数温度変化を示す第10図から明らかなように、
角度θを変えることにより、周波数温度変化をも
任意に選び得ることが理解されるであろう。 実施例 2 上述の実施例1と同様の工程で、角度θが3゜、
30゜、45゜、60゜および85゜の5種類の圧電セラミク
ス素子を、Pb0.79La0.14TiO3+0.5重量%MnO2
組成で作成した。このようにして作成した圧電セ
ラミクス素子について、減衰量−周波数特性を調
べたところ、第3表に示す結果が得られた。
[Table] As is clear from Table 2, in the piezoelectric ceramic element obtained in this example, by appropriately changing the angle θ (slice angle 90° - θ),
It will be understood that piezoelectric ceramic elements with various piezoelectric properties can be realized without changing the composition. Therefore, unlike conventional piezoelectric ceramic elements, it is no longer necessary to conduct trial production and experiments by subtly changing the composition in multiple stages. In addition, the resonant frequency temperature coefficient Cfr shown in Table 2
and the anti-resonant frequency temperature coefficient Cfa are shown graphically in FIG. 8 with the angle θ as the horizontal axis. As is clear from FIG. 8, it will be understood that the resonant frequency temperature coefficient Cfr and the anti-resonant frequency temperature coefficient Cfa change by changing the angle θ.
Therefore, a piezoelectric ceramic element having a desired resonant frequency temperature coefficient Cfr can be obtained extremely easily. Furthermore, as is clear from FIG. 9 showing the frequency temperature change in the thickness shear vibration mode when the angle is θ60°, and FIG. 10 showing the frequency temperature change in the thickness shear vibration mode when the angle is θ87°,
It will be appreciated that by varying the angle θ, the frequency temperature change can also be arbitrarily selected. Example 2 In the same process as in Example 1 above, the angle θ was 3°,
Five types of piezoelectric ceramic elements with angles of 30°, 45°, 60°, and 85° were fabricated with a composition of Pb 0.79 La 0.14 TiO 3 +0.5% by weight MnO 2 . When the attenuation-frequency characteristics of the piezoelectric ceramic element thus produced were investigated, the results shown in Table 3 were obtained.

【表】 ○:使用可能 △:レスポンス有り
×:検知不能
第3表から明らかなように、角度θ3゜から45゜
で、従来不可能であつたLT系セラミクスで厚み
縦振動モードを利用し得ることが理解されるであ
ろう。 実施例 3 実施例1と同様にして、PZT系セラミクスす
なわちPbZrxTi1-xO3+0.5重量%Cr2Oを用いて、
組成および角度θを変化させて圧電セラミクス素
子を作成し、振動−周波数特性を測定した。結果
を、第4表に示す。
[Table] ○: Available △: Response ×: Undetectable As is clear from Table 3, it is possible to utilize the thickness longitudinal vibration mode in LT ceramics, which was previously impossible, at an angle of θ3° to 45°. That will be understood. Example 3 In the same manner as in Example 1, using PZT ceramics, that is, PbZrxTi 1-x O 3 +0.5 wt% Cr 2 O,
Piezoelectric ceramic elements were created by varying the composition and angle θ, and their vibration-frequency characteristics were measured. The results are shown in Table 4.

【表】 ○:使用可能 △:レスポンス有り ×:検知
不能
第4表から明らかなように、角度θを60゜にす
ることにより、組成がPbZrO3側あるいはPbTiO3
側のいずれの場合にも厚み縦振動モードを利用し
得ることが理解されるであろう。たとえばx=
0.20の組成では、角度θを、5゜から60゜に変えるこ
とにより、厚み縦振動モードを閉込めることが可
能となつている。また、角度θが30゜〜87゜の範囲
では、組成が変化しても常に厚みすべり振動モー
ドを利用し得ることが理解されるであろう。 以上のように、この発明によれば、分極された
圧電セラミクスブロツクをスライスする工程を備
えているので、このスライスする工程において、
スライスする方向(角度)を選ぶことにより、圧
電セラミクスの分極軸と1対の対向電極の対向方
向とのなす角度θを0゜<θ<90゜の範囲で任意に
設定することを容易にできる。したがつて、従来
の圧電セラミクス素子では決して得られなかつた
様々な特性を有する圧電セラミクス素子を、極め
て簡単に得ることが可能となる。また、PZT系
あるいはLT系圧電セラミクスで従来利用不可能
であつた閉込め振動モードを利用することが可能
となり、圧電セラミクス素子の利用範囲をより広
範なものとすることができる。さらに、角度θを
適宜設定することにより、任意の周波数温度特性
の圧電セラミクス素子を得ることも可能となる。
[Table] ○: Usable △: Response ×: Undetectable As is clear from Table 4, by setting the angle θ to 60°, the composition changes to PbZrO 3 side or PbTiO 3 side.
It will be appreciated that thickness longitudinal vibration modes may be utilized in either case. For example x=
With a composition of 0.20, it is possible to confine the thickness longitudinal vibration mode by changing the angle θ from 5° to 60°. Furthermore, it will be understood that when the angle θ is in the range of 30° to 87°, the thickness shear vibration mode can always be utilized even if the composition changes. As described above, since the present invention includes the step of slicing the polarized piezoelectric ceramic block, in this slicing step,
By selecting the direction (angle) of slicing, it is possible to easily set the angle θ between the polarization axis of the piezoelectric ceramic and the opposing direction of a pair of opposing electrodes within the range of 0° < θ < 90°. . Therefore, it is possible to extremely easily obtain piezoelectric ceramic elements having various characteristics that could never be obtained with conventional piezoelectric ceramic elements. Furthermore, it becomes possible to utilize a confined vibration mode that has not been available in the past with PZT-based or LT-based piezoelectric ceramics, and the range of use of piezoelectric ceramic elements can be expanded. Furthermore, by appropriately setting the angle θ, it is possible to obtain a piezoelectric ceramic element with arbitrary frequency-temperature characteristics.

【図面の簡単な説明】[Brief explanation of drawings]

第1図は、従来の圧電セラミクス素子を示す斜
視図である。第2図は、同じく従来の圧電セラミ
クス素子を示す斜視図である。第3図は、この発
明の実施により得られた圧電セラミクス素子を説
明するための略図的側面図である。第4図は圧電
セラミクスブロツクから、圧電セラミクス素子を
切り出す状態を示す略図的側面図を示す。第5図
は圧電セラミクスブロツクから切り出した圧電セ
ラミクスに電極を形成して圧電セラミクス素子を
形成した略図的側面図を示す。第6図は、角度
60゜の場合の振動−周波数特性を示すグラフであ
る。第7図は、角度θが30゜の場合の振動−周波
数特性を示すグラフである。第8図は、スライス
角と周波数温度係数との関係を示すグラフであ
る。第9図は、角度60゜の場合の厚みすべり振動
モードでの周波数温度変化を示すグラフである。
第10図は、角度87゜の場合の厚みすべり振動モ
ードでの周波数温度変化を示すグラフである。 図において、10は圧電セラミクス素子、11
は圧電セラミクス、12,13は1対の対向電
極、14は圧電セラミクスブロツク、θは、分極
軸と対向電極の対向方向とのなす角度を示す。
FIG. 1 is a perspective view showing a conventional piezoelectric ceramic element. FIG. 2 is a perspective view similarly showing a conventional piezoelectric ceramic element. FIG. 3 is a schematic side view for explaining a piezoelectric ceramic element obtained by implementing the present invention. FIG. 4 is a schematic side view showing a state in which a piezoelectric ceramic element is cut out from a piezoelectric ceramic block. FIG. 5 shows a schematic side view of a piezoelectric ceramic element cut out from a piezoelectric ceramic block by forming electrodes on the piezoelectric ceramic. Figure 6 shows the angle
It is a graph showing vibration-frequency characteristics in the case of 60°. FIG. 7 is a graph showing vibration-frequency characteristics when the angle θ is 30°. FIG. 8 is a graph showing the relationship between slice angle and frequency temperature coefficient. FIG. 9 is a graph showing the frequency temperature change in the thickness shear vibration mode when the angle is 60°.
FIG. 10 is a graph showing the frequency temperature change in the thickness shear vibration mode when the angle is 87°. In the figure, 10 is a piezoelectric ceramic element, 11
1 is a piezoelectric ceramic, 12 and 13 are a pair of opposing electrodes, 14 is a piezoelectric ceramic block, and θ is the angle between the polarization axis and the opposing direction of the opposing electrodes.

Claims (1)

【特許請求の範囲】 1 圧電セラミクスブロツクを準備する工程と、 圧電セラミクスブロツクを挾んで対向する1対
の分極処理用電極を形成する工程と、 1対の分極処理用電極間に直流電界を印加して
圧電セラミクスブロツクを分極する工程と、 圧電セラミクスブロツクを、その分極軸方向に
対して角度90゜−θ(ただし、0゜<θ<90゜)をなす
方向に沿つてスライスする工程と、 スライスして得られた圧電セラミクスのスライ
ス方向に延びる面に該圧電セラミクスを挾んだ状
態で1対の対向電極を形成する工程と、 を含んだ圧電セラミクス素子の製造方法。
[Claims] 1. A step of preparing a piezoelectric ceramic block, a step of forming a pair of polarization treatment electrodes that sandwich the piezoelectric ceramic block, and applying a DC electric field between the pair of polarization treatment electrodes. slicing the piezoelectric ceramic block along a direction forming an angle of 90° - θ (however, 0° < θ < 90°) with respect to the polarization axis direction; A method for manufacturing a piezoelectric ceramic element, comprising: forming a pair of opposing electrodes on surfaces extending in the slicing direction of the piezoelectric ceramic obtained by slicing, sandwiching the piezoelectric ceramic.
JP57154203A 1982-09-03 1982-09-03 Piezoelectric ceramic element Granted JPS5943619A (en)

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JPS5943619A JPS5943619A (en) 1984-03-10
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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JPS50123287A (en) * 1974-03-15 1975-09-27

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