JPH01127999A - 沸騰水形原子炉の蒸気相中における↑１↑６ｎ放射線レベルを抑制する方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、水素水化学条件下で運転される沸騰水形原子
炉（Ｂ　Ｗ　Ｒ）に関するものである。更に詳しく言え
ば、水素水化学を利用して粒間応力腐食割れ（ＩＧＳＣ
Ｃ）を抑制する場合において、１６Ｎの生成による主蒸
気管路内の放射線レベルの上昇を制限するための技術が
開示される。

発明の背景 長期間にわたって運転される沸騰水形原子炉（ＢＷＲ）
においては、それのステンレス鋼製部品は粒間応力腐食
割れ（ＩＧＳＣＣ＞を尖じ易い。

このようなステンレス鋼製部品の応力腐食割れを抑制す
るための効果的な手段として、ＢＷＲの給水中に水素を
注入することが提唱されている。通常の水化学条件下で
は、酸素濃度は約２００　ｐｐｂであり、また水素濃度
は約１０ｐｐｂである。しかるに水素水化学条件下では
、ＩＧＳＣＣを防止するために必要な酸素濃度は２〜１
５ρｐｂであり、また水素濃度は１００　ｐｐｂである
。なお、これらの濃度は概略値であって、実際には個々
の原子炉において異なる。

応力腐食の有無を検査するためには非破壊試験が使用さ
れる。このように配管継手の非破壊試験を行う場合、検
査が実施される間は発電所の運転を停止する必要がある
。それ故、Ｉ　ＧＳＣＣの恐れがあるだけでも、不経済
な発電所運転停止時間が生じるのである。

上記のごとき水素処理を行った場合、残念なことには、
主蒸気管路およびタービン内において放射線レベルの上
昇が認められた。このような高い放射線レベルは、より
高度の遮蔽を施された発電所においては特に問題を生じ
なかった。すなわち、タービン、復水器および蒸気配管
に施された高度の遮蔽により、かかる放射線が作業員や
作業区域に漏れ出ることは防止されたのである。しかし
残念ながら、多くの発電所においてタービン、復水器お
よび蒸気配管に施されている遮蔽は、通常の水化学条件
下における線量率を制限するために十分なものに過ぎな
い。このような実情の下では、上記のごとき放射線レベ
ルの上昇が起こるという理由により、応力腐食を防止す
るための水素水化学の利用が制限を受ける場合が多い。

通常の水化学条件下におけるＢＷＲの運転に際しては、
１６０の（ｎ　、ｐ　）反応によって少量の１６Ｎが生
成するが、この１６Ｎは揮発性の化学的形態で存在する
場合が多い。このような揮発性化合物が原子炉内の液相
中を移動し、そして冷却水が蒸気に変化した場合、揮発
性化合物の一部は蒸気相中に移行し、そしてタービンに
運ばれる。

１６Ｎは約７秒の半減期を持った放射性核種である６そ
れの崩壊に際しては、６および７ＭｅＶの高エネルギー
γ線が放出される。それ故、正規の発電所運転時には、
蒸気管路およびタービンからかなり強い放射線の場が生
じることになる。かかるγ線は強度が大きいと共に比較
的高エネルギーのものであるから、放射線の場の強さを
制限するために高度の遮蔽が必要とされる。このような
遮蔽が施されていても、１６Ｎ線源からかなり離れた場
所でそれの影響が測定されることがある。

本発明者等は、本発明の一部として、観測される放射線
レベルが少なくとも部分的には１６Ｎから生成されかつ
蒸気相中を運ばれた揮発性窒素化合物（たとえばアンモ
ニア）に由来することを見出した。

水素水化学条件下では、−層高率の１６Ｎが揮発性窒素
化合物に転化される。その結果、蒸気相中の放射線レベ
ルは水素を添加しない場合に比べて顕著に上昇する。本
発明者等の測定によれば、再循環系統におけるＩＧＳＣ
Ｃを防止するために必要な水素濃度の下では、放射線レ
ベルは原子炉に応じて１．２〜５倍に上昇することが判
明している。

一部の発電所においては、かかる放射線レベルの上昇は
線源の近くにおいて安全線量率限界を超えるのに十分な
ばかりでなく、周囲の建物や横内並びに敷地の境界にお
いても同様な結果をもたらすことになる。これは、水素
水化学の最も有害な作用の１９であると見なされている
。それ故、１６Ｎの揮発度（換言すれば、蒸気相中に移
行する１６Ｎのｔ）を制限するための方法を見出すこと
ができれば極めて望ましいわけである。

発明の要約 一般的に言って本発明は、水素水化学を利用しながら、
それに伴って従来認められていた放出放射線レベルを制
限するような条件下で沸騰水形原子炉を運転するための
方法を提供するものである。

更に詳しく述べれば、気体状窒素化合物が液相から蒸気
相へ移行するのを抑制することにより、原子炉系の遮蔽
度の低い部分に放出される放射性１６Ｎの量を低減させ
ることができる。かかる移行を抑制するためには様々な
方法が使用されるが、それらの方法は部分的には原子炉
の運転方式に依存する。実際には、相異なるレベルの水
素防護をもたらす３種の運転方式が使用されている。

第一に、沸騰水形原子炉は完全防護方式に従って運転さ
れることがある。この場合における給水中の水素濃度は
、再循環系統中および原子炉容器内に存在する全てのス
テンレス鋼製部品を含む原子炉の一次系内のあらゆる部
品について、ＩＧＳＣＣまたは照射促進応力腐食割れ（
ＩＡＳＣＣ）を防止するのに十分なものである。第二に
、原子炉内の特定の危険区域のみに水素を導入して該区
域の局部的な防護をもたらすような選択防護方式に従っ
て沸騰水形原子炉が運転される場合がある。

選択防護方式による運転の場合、導入される水素の総量
は少ないので、１６Ｎの生成量は完全防護方式の場合よ
り少ない。水素導入を受ける危険区域としては、一般に
、（ａ）再循環系統、（ｂ）炉心のバイパス区域［すな
わち、燃料集合体の区画内に含まれない区域、および炉
心の直ぐ上方に位置する区域（特に上部燃料ガイドの区
域）］、並びに（ｃ）燃料支持板の直ぐ上方の部分に至
るまでの原子炉容器底部を含む原子炉容器の下部ブレナ
ム区域が挙げられる。第三に、Ｉ　ＧＳＣＣを完全に阻
止するための最低の電気化学ポテンシャルを得るのに必
要な値よりも低い水素濃度を使用する部分防護方式に従
って沸騰水形原子炉が運転されることもある。かかる運
転方式は、割れの成長を部分的に阻止すると共に、揮発
性１６Ｎ化会物の割合を減少させるものである。第一の
方式における対策は、蒸気相中に移行する揮発性１６Ｎ
化合物の量を化学的に減少させること、蒸気相中に移行
する揮発性１６Ｎ化合物の量を物理的に減少させること
、または蒸気相中の揮発性１６Ｎ化合物が主蒸気管路お
よびタービンに運ばれるのをそれの実質的な崩壊が起こ
るまで遅延させることのいずれかである。

第二および第三の方式は水素の使用量が少なく、従って
揮発性１６Ｎ化合物の生成量も少ない。

［完全防護方式］ 第一に、揮発性窒素化合物の生成を化学的に抑制するこ
とができる。そのためには、少量の添加剤（特に遊離基
捕集剤）を用いて揮発性１６１ｔＪ化合物の生成に至る
反応経路を変更したり、かつ（あるいは）原子炉給水の
ｐ　Ｈを塩基性レベルに調整したりすればよい。このよ
うに本発明に従えば、痕跡量（ｐｐｂレベルの濃度）の
物質を添加することにより、揮発性化合物（たとえばア
ンモニア）の生成に至る放射性窒素の反応経路が阻止、
抑制または変更され、かつ（あるいは）不揮発性化合物
（たとえば亜硝酸塩）の生成に至る反応経路が促進され
る。使用可能な添加剤の実例は、亜酸化窒素、二酸１ヒ
炭素、亜硝酸塩、硝酸塩、低分子量のアルコールまたは
ケトン、銅、亜鉛、バナジウムなどであるが、その他の
可能性も排除されるわけではない。あるいはまた、ｐＨ
を僅かに上昇させることもアンモニアの揮発度を低下さ
せるのに有効である。ｐＨの変化はまた、揮発性窒素化
合物の生成に至る反応経路を変更させることもある。

後者の場合には、揮発性１６Ｎ化合物の生成が抑制され
ることになる。通例、ボイラ給水のｐＨが室温で測定し
て約７゜０〜ａ６の範囲内に調整される。

（なお、給水は約６．１〜＆１の範囲内のｐＨを有する
のが普通である。）そのためには、ボイラ給水処理施設
において使用される陽イオンおよび陰イオン交換樹脂の
バランスを適宜に変更すればよい。

第二に、蒸気相への１６Ｎ移行は物理的手段によっても
制限することができる。１６Ｎは炉心内の２つの区域に
おいて生成されることが認められている。それらの区域
とは、（１）燃料たばチャネルの外被の内部、すなわち
インチャネル区域、および（２）燃料たばチャネルの外
側の区域、すなわちバイパス区域の２つである。沸騰は
ほとんど全部がインチャネル区域において起こるのであ
って、バイパス区域においてはほとんど起こらない、そ
の上、流量はバイパス区域よりもインチャネル区域の方
が遥かに大きく、従って滞留時間はバイパス区域よりも
インチャネル区域の方が遥かに短い。

しかるに、両区域内に存在する水の量は同等である。そ
の結果、１６Ｎ生成のかなりの部分がバイパス区域にお
いて起こる。バイパス区域内における水の滞留時間は１
６Ｎの半減期に比べてかなり長いから、流量を低下させ
れば炉心出口における１６Ｎの全生成Ｉは減少すること
になる。これが物理的抑制方法の１９である。

２番目の物理的方法は、蒸気と水との接触時間を制限す
ることから成る。そうすれば、液相から蒸気相への揮発
性１６Ｎ化合物の正味移行量は減少し、従って蒸気相中
の１６Ｎ濃度は制限されることになる。この方法は、炉
心上方の区域を物理的に変更することによって行えばよ
い。

３番目の方法は、蒸気相中における１６Ｎの滞留時間を
（１６Ｎの半減期に比べてかなり長い）数秒だけ延長す
ることから成る。そのためには、反応容器にできるだけ
近い位置において蒸気用の容積を増設するという物理的
手段を使用すればよい。

この容積には遮蔽を施すことができる。あるいはまた、
１６Ｎの半減期に比べてかなり長い遅延をもたらすのに
十分な時間（数秒間）にわたってマトリックス材上に吸
着させるという化学的方法を使用することもできる。

［選択防護方式および部分防護方式］ 再循環系統のステンレス鋼製部品の防護を達成するため
に必要な水素濃度は、発電所によって大幅に変動する（
第２図参照）。かかる変動の原因は、降水管区域内にお
ける水素−酸素再結合を促進するために利用される水素
の効率の違いにある。

それ故、水素利用効率を促進し得る方法を使用すれば、
水素の総使用量は減少し、従って生成されかつ蒸気相中
に移行する揮発性１６Ｎ化合物の量も減少することにな
る。所要水素濃度を低下させることは、極限の所要水素
濃度に依存する蒸気相中の１６ｊｔＪ放射線レベルを低
下させるのに有益であり得る（第３図参照）。そのため
には、たとえば降水管区域内における放射線レベルの上
昇または表面触媒作用により、水素−酸素再結合反応を
促進するような方法を使用すればよい。

また、（通常の注入部位である）給水中に注入された水
素は降水管区域に対しては部分的にしか利用し得ないこ
とも認められている。すなわち、水素含有水はジェット
ポンプの上部において分割される結果、その一部はジェ
ットポンプに入って直接に炉心へ送られ、従って降水管
区域を迂回してしまう。それ故、ジェットポンプの吸込
口の下方において水素を注入すれば、それの全量が降水
管区域に対して利用可能となる。それに対応して、添加
され（て炉心区域内に入）る水素の総量を減少させるこ
とができるから、揮発性１６Ｎ化合物の生成量も減少す
ることになる。

揮発性１６Ｎ化合物の生成を制限しながら炉心のバイパ
ス区域内に十分な水素濃度を確保するためには、バイパ
ス区域内に水素を直接に注入すればよい。降水管区域内
における水素の利用を向上させるための上記技術と゛組
合せてかかる水素注入を行えば、水素の総使用量は減少
し、従って揮発性１６Ｎの濃度は低下することになる。

このような運転条件の下では、揮発性１６Ｎの濃度が比
較的僅かに増加するだけで、再循環系統および炉心バイ
パス区域におけるＩＧＳＣＣおよびＩＡＳＣＣが防止さ
れることになる。

下部プレナム区域においては、（たとえば給水を通して
の）水素の注入あるいは再結合反応の促進によって十分
に低い酸素濃度を達成することができる。かかる再結合
の促進は、上記のごとき降水管区域の場合と同じく、下
部プレナム区域またはジェットポンプ付近における放射
線レベルの上昇あるいは表面触媒作用によって達成すれ
ばよい。

部分防護のためには、割れの成長が停止はしないが低減
するようなやや高い電気化学ポテンシャルの下で運転を
行えばよい。この場合には、水素の所要量は減少し、従
って揮発性１６Ｎ化合物の生成も減少する。

完全抑制方式または部分抑制方式のいずれであれ、蒸気
相中に移行するアンモニア（１６Ｎ＞の割合はその他の
物理的パラメータの変化の影響も受けるように思われる
。中でも、炉心内の水レベルの変１ヒは蒸気相中の１６
Ｎ放射線レベルを低下させ、それによって水素水化学条
件下における運転がもたらす放射線レベルの上昇を少な
くとも部分的に補正するのに有効な場合がある。その他
のパラメータとしては再循環流量、軸方向出力分布およ
び軸方向気泡分布が挙げられるが、それらのみに限定さ
れるわけではない。

発明の詳細な説明 １６Ｎの生成は、高エネルギー中性子と水中の１６０と
の反応によって起こる。かかる反応のエネルギーは全て
の化学結合を完全に切断するのに十分なものである結果
、生成直後にはかなりの運動エネルギー（約０．４　Ｍ
ｅＶ）と共に高い正電筒を持った窒素原子が得られる。

かかる荷電イオンが熱平衡に達すると、電子が再び捕獲
されて一層中性の状態に近つく。このような過程におい
ては、周囲の媒質（主として水）および希薄状態にある
その他の物質の化学結合もまた切断される。

このような熱平衡過程の終り頃には、窒素原子および周
囲の分子断片は高度の反応性を示す。以後の放射線化学
反応は、存在する化学種の挙動（たとえば、それの電子
親和性、遊離基生成傾向、化学反応性など）によって左
右されることがある。

このような激しい化学反応の期間において、最終生成物
としての化合物が生成されるわけである。

たとえば、原子炉用水中に約２００　ｐｐｂの酸素およ
び１０　ｐｐｂの水素を含むような通常の水化学条件か
ら、１５　ｐｐｂ以下の酸素および約１００　ｐｐｂの
水素を含むような水素水化学条件への変更が行われた場
合、１６Ｎの化学的形態は主として（硝酸塩または亜硝
酸塩のごとき）不揮発性化合物から（アンモニアのごと
き）揮発性化合物に変化することになる。

水素水化学条件に由来する揮発性１６Ｎ化合物（たとえ
ばアンモニア）の生成を抑制するためには、２つの一般
的方法が使用される。これらの方法は独立に使用するこ
ともできるし、あるいは組合せて使用することもできる
。完全防護方式の場合には、化学的条件を変更すること
により、放射性１６Ｎの揮発性化合物の生成に至る反応
経路を抑制もしくは阻止するか、または亜硝酸塩や硝酸
塩のごとき不揮発性化合物の生成に至る反応経路を促進
することができる。あるいはまた、原子炉容器の内部構
造または発電所の運転に関与する物理的パラメータを正
規の運転条件の範囲内で操作することにより、放射性１
６Ｎの揮発性化合物が蒸気相中に移行するのを低減させ
ることもできる。選択防護方式または部分防護方式の場
合には、酸素濃度を低下させて再循環系統におけるＩＧ
ＳＣＣを防止するための水素の利用効率を上昇させる方
法を使用することができる。かかる方法としては、化学
的または放射線化学的方法および物理的方法がある。炉
心バイパス区域を防護するためには、かかる区域内に追
加の水素を直接に注入するという物理的方法を使用すれ
ばよい。原子炉容器の下部プレナム区域を防護するため
には、化学的または放射線化学的方法によって水素−酸
素再結合反応を促進すればよい。割れの成長を完全に阻
止するために必要な電気化学ポテンシャルより低いが割
れの成長を遅らせるためには有効な電気化学ポテンシャ
ル（すなわち部分防護条件）の下で運転を行えば、水素
の所要量は減少することになる。

これらの方法はいずれも、水素の総使用量を減少させて
揮発性１６Ｎ化合物の生成を低減させることを主な目的
とするものである。

通常の水化学条件下では、Ｂ　Ｗ　Ｒの再循環管路中に
おいて測定される酸素濃度は１８０〜３００ＰＰｂの範
囲内にあり、それに対応する電気化学的腐食ポテンシャ
ル（ＥＣＰ）は０〜０．ＩＶ（ＳＨＥ）である。増感状
態にある［すなわち、割れ目を生じかつ（または）苛酷
な冷間加工を受けた状態にある１ステンレス鋼およびニ
ッケル基合金がら成る原子炉部品はＩＧＳＣＣを生じ易
い。かがるステンレス鋼のＥＣＰを限界値以下に低下さ
せれば、Ｉ　ＧＳＣＣをもたらす推進力は排除すること
ができる。

ＢＷＲの給水に水素を添加すれば、酸化性放射線分解生
成物（０２、Ｈ２Ｏ２など）の濃度が低下し、そのなめ
にＩＧＳＣＣの起こり得る値よりも低いＥＣＰを有する
原子炉用水環境の得られることが知られている。水素を
添加した場合には原子炉用水の酸化性が低下するが、こ
のような化学変化は冷却材中における１６Ｎ分布に影響
を及ぼす。

１６Ｎは炉心内における冷却材中の１６Ｑの（ｎ、ｐ）
反応によって生成され、そして約７秒の半減期をもって
崩壊する。それの崩壊に際しては、約６および７ＭｅＶ
の高エネルギーγ線が放出される。それ故、正規の発電
所運転時には、蒸気管路およびタービンからかなり強い
放射線の場が生じること番こなる。

通常の条件下では、より高度の酸化状態にある１６Ｎ化
合物（たとえば、亜硝酸塩や硝酸塩）が生成される。し
かるに、還元性の強い水素水化学条件下では、１６Ｎは
主として揮発性の化合ｐＪ（なとえばアンモニア）を生
成する。アンモニアは上記の酸化生成物より遥かに揮発
性が大きいから、ＩＧＳＣＣを防止するなめに必要な水
素濃度を有する水素水化学条件への切換えは蒸気相中に
おける１６Ｎの顕著な増加をもたらすことがある。それ
に伴い、主蒸気管路および発電所施設の蒸気側にあるそ
の他の区域から放射されるγ線も増加することになる。

かかる放射線の増加の程度および影響は、個々のＢＷＲ
発電所によって異なる。なぜなら、酸素濃度の低下およ
びそれに対応した再循環系統の■ＧＳＣＣ防護を達成す
るため、発電所によって様々に異なる水素注入量が使用
されているからである。その上、建物や設備のレイアウ
トが異なるため、発電所の内外において実際に起こる放
射線増加の程度や影響は大幅に異なることがある。水素
水化学の利用は発電所の圧力バウンダリ部品および内部
構造部品に関してＩＧＳＣＣに対する余裕の増大をもた
らすから、多くのＢＷＲ発電所では、発電所の稼働率の
上昇および寿命の延長を得るなめの総合計画の一環とし
て水素水化学の採用を考慮しているはずである。しかし
ながら、ＢＷＲ発電所の多くは、揮発性１６Ｎ化合物の
生成量の増加に由来する放射線レベルの上昇に耐え得る
だけの遮蔽を発電所の内部および周囲に備えていない。

それ故、揮発性１６Ｎ化合物の生成量を低減させること
ができれば、ＢＷＲにおける水素水化学の利用が容易に
なるはずである。

第１′図は、反応容器１０内における水の流路を示す沸
騰水形原子炉の略図である。ジェットポンプ２０は、駆
動水４０および５ｏの作用下で、降水管区域３０の上方
から水を吸込み、そして原子炉容器の底部への水流をも
たらす。かがる水は下部ブレナム区域１５０内を上昇し
、炉心支持板１６０を通過し、そして炉心区域１７０に
入る。ジェットポンプに入らなかった水は降水管区域３
゜内を降下し、そして再循環ループに流入する。再循環
流量は再循環ポンプ６０．７０および流量制御弁８０．
９０によって調節される。原子炉容器内への水素ガスの
注入は、タービンからの復水による主給水流１００に対
して行われる。核分裂の熱によって発生された蒸気は気
水分離器１１０を通過して蒸気乾燥器１２０内を上昇し
、そして発電所のタービンを駆動するための主蒸気流１
３０として原子炉容器から取出される。

この場合、各種の物理的パラメータを操作することによ
り、発電所の蒸気側に到達する１６Ｎレベルを低減させ
ることができる。

揮発性１６Ｎ化合物の蒸気相への移行は、主として原子
炉容器内の２つの区域において起こる。その一方はほと
んど全ての沸騰が起こるインチャネル区域を含む炉心区
域であり、他方はバイパス区域からの水とインチャネル
区域からの水および蒸気とが混ざり合うような炉心上方
の区域並びに気水分離区域の下方部分である。

蒸気相中の１６Ｎを抑制するための本発明方法には、−
ｉ的に言って２つのアプローチがある。

（ａ）酸素を完全に抑制して一次系内の全ての部本 品を防護する完全防護方式においては、高い首素濃度が
必要とされるなめ、蒸気相中の１６Ｎレベルは、著しく
高くなることがある。このような場合には、２つの一般
的方法が可能である。１９の方法は、揮発性１６Ｎ化合
物の生成に至る反応経路を変更し、それによって揮発性
１６Ｎ化合物の生成量（すなわち、１６ｊｔＪの揮発度
）を減少させるというものである。もう１９の方法は、
タービンへの流入に先立って蒸気相中の揮発性１６Ｎ濃
度を低下させるというものである。

（ｂ）酸素を抑制して一次系内の特定区域の防護を行う
選択防護方式、あるいは割れの成長速度を遅らせるが完
全には抑制しない部分防護方式においては、水素の総使
用量をできるだけ少なくし、それによって（炉心区域内
における）揮発性１６１ｔＪ化合物の生成量を制限する
ことが目的である。

これら２つのアプローチおよびそれらの実施方法を以下
に詳しく説明する。なお、これらの方法は個別に記載さ
れるが、２つ以上の方法を同時に使用して個々の発電所
に対する適用の融通性や最適化を図ることも可能である
。

［完全防護方式］ この運転方式においては、ＩＧＳＣＣのごとき腐食が阻
止されるようなレベルにまで酸素濃度を低下させるのに
十分なだけの水素濃度が給水中および一次系の全域にわ
たって維持される。このような水素濃度はかなり高いた
め、主蒸気管路内の１６Ｎ濃度を顕著に上昇させ、それ
に伴って線量率のｍ著な増大をもたらすことになる〈第
３図）。

その原因は、１６０の（ｎ、ｐ）反応によって生成した
１６Ｎが周囲の媒質との間で一連の反応を行う結果、ア
ンモニアのごとき揮発性化合物が生成することにある。

かかる揮発性化合物は、原子炉の沸騰区域内において、
蒸気の作用の下で水相から急速に放出される。蒸気相中
の１６Ｎ？ａ度を低下させるためには、生成する揮発性
１６Ｎ化合物の割合を減少させるか、揮発性１６Ｎ化合
物が蒸気相中に移行するのを制限するか、あるいは蒸気
相中の揮発性１６Ｎ化合物がタービンに到達するのを遅
延させればよい。

生成する揮発性１６Ｎの割合を減少させるためには、化
学１ｍｇ（特に遊離基捕集剤）の添加により、（ｎ、ｐ
）反応によって生じるホットな１６Ｎ原子の放射化学反
応および炉心内の放射線の場における後続の反応による
揮発性１６Ｎ化合物の生成に至る反応経路を変更すれば
よい。揮発性１６Ｎ化合物の生成は一連の反応によって
起こるが、それらの−部には疑いもなく遊離基が関与し
ている。原子炉冷却材中における１６Ｎの可能な反応経
路を第４図に示す。

たとえば上記のごとき遊離基と反応するような捕集剤を
添加すれば、アンモニアの生成に至る反応経路は変更（
阻止）され、そして別の化合物の生成が促進されること
がある。このような捕集剤の若干の実例は、亜酸化窒素
、低分子量のアルコールおよびケトン、二酸化炭素、亜
硝酸塩、硝酸塩、並びに銅、亜鉛およびバナジウムのご
とき金属イオンであるが、その他の可能性も排除される
わけではない。捕集剤の濃度は高い必要はないのであっ
て、普通には約５〜１００ρｐｂであり、また−層普通
には約２０〜３０　ｐｐｂである。

更にまた、原子炉用水のｐＨを僅かに変化させることが
揮発性化合物の生成に至る反応経路を変更させるのに有
効である場合もある。原子炉用水は２５℃で測定した場
合に約６．１〜８．１（通例は６．５〜ａＯ）の範囲内
のｐＨを有するのが普通であるが、そのｐＨを約７．０
〜Ｂ、、６の範囲内に調整すれば、揮発性１６Ｎ化合物
の生成は抑制される。

かかるｐＨの調整は、給水処理施設内におけるイオン交
換樹脂の陰イオン／陽イオン比を変えることによって行
えばよい。ｐＨの上昇はまた、アンモニアの揮発度を低
下させるようにも思われる。

液相から蒸気相へのアンモニアの移行は、物理的方法に
よっても制限することができる。かかる方法の実例を以
下に示すが、それらのみに限定されるわけではない。

（ａ）上記のごとき移行はインチャネル区域内および炉
心上方の区域内において起こり、かつそれが起こるため
には一定の時間を必要とするから、蒸気相と液相との接
触時間を短縮すれば、蒸気相中に移行する揮発性１６Ｎ
化合物の割合は減少することになる。そのためには、下
記のごとき幾つかの手段を使用すればよい。

１、炉心上部と気水分離器との間の区域を含む炉心上方
の混合ブレナム区域内の容積を減少させ、それによって
接触時間を短縮する。

２、再循環流量を増加させて気泡含量を減少させ、それ
によって液相と蒸気相との接触時間を短縮する。これは
また、アンモニアが液相中に留まって降水管区域への帰
り管内に保持される傾向をももたらすのであって、その
間に半減期が７秒の１６Ｎは盟著な崩壊を受けることに
なる。

（ｂ）炉心のバイパス区域内の水は、１６Ｎのｍ著な生
成源を成す。この区域内における滞留時間は半減期に比
べて長いから、滞留時間を延長することは１６Ｎの生成
量をなお一層減少させることになる。

もう１９の方法は、蒸気相中への移行後において揮発性
１６Ｎ化合物の移動を遅延させるというものである。す
なわち、（たとえば吸着によって）揮発性化合物を少な
くとも数秒間にわたり選択的に遅延させるような媒質中
に原子炉容器のドーム区域内の蒸気を通過させれば、蒸
気管路およびタービンに到達する前に１６Ｎを崩壊させ
ることができる。かかる遅延はまた、タービンに到達す
る前に蒸気を拡張容積内に通過させるという物理的手段
によっても達成することができる。たとえば、原子炉容
器のドーム区域とほぼ同じ大きさの容積を設ければ、半
減期にほぼ等しい滞留時間が得られ、それによって１６
Ｎ濃度は半分に低下することになる。

蒸気相に入る１６Ｎの量を低減させるような上記のごと
き物理的パラメータを操作することは、必然的に、原子
炉系の物理学的および水力学的条件によって制限される
。沸騰水系は極めて動的なものであって、定格容量に至
るまでの出力を得るのに十分なだけの蒸気を発生すると
共に、危険を増大させることなくできるだけ安全にそれ
を達成するという要求条件による制約を受けるのである
。

［特定区域の選択防護方式］ このアプローチは、−次系とりわけ炉心区域内における
全水素濃度分低下させながら運転を行うというものであ
る。第２図を見ればわかる通り、一定の給水水素濃度の
下でも、再循環系統中における酸素濃度は発電所によっ
て大幅に異なる。たとえば、０．３ｐｐｍの給水水素濃
度における再循環酸素濃度は発電所５については１　ｐ
ｐｂ未満であるのに対し、発電所４については約１００
ｐｐｂというかなり高い値を示す。しかるに、この水素
濃度における主蒸気管路の放射線レベルはいずれの発電
所についても顕著な上昇は示さないことが認められる。

このようにほぼ２桁の差があることは、降水管区域内に
おいて酸素−水素再結合反応が起こる速度に基づいて説
明することができる。水素添加量の増加に伴って酸素濃
度が急速に減少するような発電所においては、かかる再
結合は触媒作用によって促進されている。発電所間にお
けるこのような相違は、炉心付近の降水管区域３０・（
すなわち、ジェットポンプの外側の区域）を通過する水
が受ける線量率と相関関係を有することが判明している
。かかる線量率の高い発電所は、少なくとも降水管区域
および再循環系統において（再結合のために）水素をよ
り効率的に利用するものと考えることができる。それ故
、かがる水素の利用を向上させるような任意の方法を使
用すれば水素の使用量が減少し、それによって揮発性１
６Ｎ化合物の生成量が減少することになる。本発明のこ
の部分は上記のごとき前提に基づいている。

再循環系統の防護は２つの一般的方法によって達成する
ことができる。それらの方法は、再結合反応を促進する
こと、および水素の注入部位を変えることである。既に
述べた通り、再結合反応の促進は線量率の増大によって
達成することができる。そのための選択手段の１９は、
発電所４のごとく高い水素濃度を要求する発電所につい
て、降水管区域に存在する水中における放射線の場の強
さを増大させか゛っ（または）エネルギー吸収率を増大
させることである。もう１９の選択手段は、追加材料の
表面の触媒作用よって再結合反応を促進することである
。かがる表面の一例としては、ステンレス鋼それ自体が
挙げられる。

発電所４および試験を行ったその他の発電所（第３図に
は示さず）においては、水素は給水中に注入されていた
。かかる給水は、炉心出口からの水と混合された後、ジ
ェットポンプの上方において分割される。約２７３がジ
ェットポンプに入り、そして直接に炉心へ送られる。残
りの１／３は、降水管区域内において酸素と反応するた
めに利用される。もし水素注入部位をジェットポンプの
吸込口の下方の降水管区域内に移動すれば、水素の実効
濃度は約３倍に上昇するはずである。それ故、全水素濃
度を同じ倍率だけ低下させることができる。第３図に関
して述べれば、十分な抑制を得るために現在必要とされ
ている給水水素濃度（すなわち約１．２ｐｐｍ＞は通常
の水化学条件に比べて主蒸気管路の放射線レベルを約４
．６倍に上昇させるが、その水素濃度が１／３に低下す
れば主蒸気管路の放射線レベルの上昇は（０，４ｐｐｍ
の給水水素濃度に対応する）１．６倍で済むことになる
。

炉心内のステンレス鋼製部品がＩ　ＡＳＣＣを受けると
いう問題は既に認められている。このような部品の部位
を考察すると、それらは主として炉心のバイパス区域（
すなわち、降水管区域の場合と同様に沸騰が起こらない
区域）内に位置することがわかる。ところで、いがなる
原子炉においても、炉心のバイパス区域における！！量
率は降水管区域に比べて高く、しがち滞留時間が長いた
めに一層高い吸収線量が得られる。それ故、適度に高い
占領率の下では再結合反応が十分に促進されるという前
提に基づけば、極めて低い濃度の水素の存在下でも非常
に高い効率で酸素の抑制が達成されることは十分に考え
られる。すなわち、降水管区域に注入された水素がバイ
パス区域内における酸素濃度を十分に低いレベルにまで
低下させることがあり得るのである。もしそうでなけれ
ば、十分な濃度が得られるまでバイパス区域内の水に水
素を直接に注入すればよい。その場合でも、（主蒸気管
路の放射線レベルを高い倍率に上昇させるような）対応
する給水水素濃度よりも顕著に低い水素濃度で済むはず
である。このような場合には、バイパス区域内の部品に
ついて応力腐食割れの防護が得られるばかりでなく、バ
イパス区域の上方に位置すると共にインチャネル区域か
らの水との混合が起こる区域よりも下方に位置する上部
燃料ガイドのごときステンレスｗ４製部品についても応
力腐食割れの防護が得られるものと考えられる。

ＩＧＳＣＣの可能性が存在しかつ局部的な酸素の抑制が
所望されるようなその他の区域としては、炉心下方の区
域（すなわち、原子炉容器の下部プレナム区域）がある
。この場合には、恐らくは給水を通してこの区域に水素
を注入することが必要となろう。線量率はく２〜５秒間
にわたる降水管区域の通過時間において）水素−酸素再
結合を左右する決定因子であることか認められているか
ら、降水管区域内における効率的な再結合をもたらすの
に十分なだけの線量率を有する原子炉については、下部
ルナム区域への放出に先立って水がジェットポンプを通
過する際に効率的な再結合が達成されるものと考えられ
る。もしそれが十分でなければ、前述のごとき方法の１
９（すなわち、放射線レベルの上昇または表面触媒作用
）を用いて再結合反応を促進することが必要となろう。

以上、本発明を十分かつ完全に説明したが、上記の説明
が前記特許請求の範囲によって規定される本発明の範囲
を制限する乙のと解すべきではない。

【図面の簡単な説明】

第１図は沸騰水形原子炉の一次系を示すＢＷＲ。 発電所の略図、第２図は７つの発電所における再循環系
統の酸素濃度を水素濃度に対してプロットしたグラフ、
第３図は７つのジェットポンプ式ＢＷＲ発電所において
水素の注入がもたらす１６Ｎ放射線レベルの上昇を示す
グラフ、そして第４図はＢＷＲ発電所内における１６Ｎ
の可能な反応経路を示す略図である。 図中、１０は反応容器、２０はジェットポンプ、３０は
降水管区域、８０および９０は流量制御弁、１００は主
給水流、１１０は気水分離器、１２０は蒸気乾燥器、１
３０は主蒸気流、１５０は下部ブレナム区域、１６０は
炉心支持板、そして１７０は炉心区域を表わす。 ％　　１．図 主蒸気管路の三纜化輔楳Ｌ−Ａ”　ｔし蒋悔４１遥ＪＬ
（ｆ）ｒり

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、液相および蒸気相を有する原子炉、動力を引出すた
   めのタービン、動力を引出した後の蒸気を凝縮させるた
   めの復水器、並びに得られた復水を原子炉への給水とし
   て戻すための給水再循環系統を含む沸騰水形原子力発電
   所の運転に際し、前記給水中に水素を注入することによ
   って応力腐食を低減させるような水素水化学利用の運転
   方法において、放射性の気体状窒素化合物が液相から蒸
   気相へ移行するのを抑制する工程を含むことを特徴とす
   る方法。 ２、前記移行抑制工程が、反応経路を変更することによ
   って揮発性＾１＾６Ｎ化合物の生成を化学的に抑制する
   ことから成る請求項１記載の方法。 ３、前記反応経路変更工程が前記給水に少なくとも１種
   の遊離基捕集剤を添加することを含み、それによって気
   体状窒素化合物の生成が抑制される請求項２記載の方法
   。 ４、前記捕集剤が亜酸化窒素、亜鉛、低分子量のアルコ
   ールおよびケトン、二酸化炭素、亜硝酸塩並びに硝酸塩
   から成る群より選ばれる請求項３記載の方法。 ５、前記移行抑制工程が前記給水のｐＨを約７〜８．６
   の範囲内の塩基性レベルに調整することから成り、それ
   によって揮発性窒素化合物の生成が抑制される請求項１
   記載の方法。 ６、前記移行抑制工程が前記原子炉の炉心内におけるス
   パージングを低減させることから成る請求項１記載の方
   法。 ７、前記移行抑制工程が給水の再循環流量を増大させる
   ことから成る請求項１記載の方法。 ８、前記移行抑制工程が制御棒パターンを調整すること
   から成る請求項１記載の方法。 ９、前記移行抑制工程が原子炉用水レベルを上昇させる
   ことから成る請求項１記載の方法。 １０、前記移行抑制工程が水素利用の低減をもたらすよ
   うに選ばれた前記再循環系統中の所定区域内に水素を注
   入することから成り、それによって放射性の揮発性窒素
   化合物の生成が減少させられる請求項１記載の方法。 １１、前記再循環系統中のジェットポンプ吸込口下方の
   区域内に水素が注入される請求項１１記載の方法。 １２、炉心入口のバイパス区域内に水素が注入される請
   求項１１記載の方法。 １３、前記液相から放射性の揮発性窒素化合物が放出さ
   れるのを減少させることによって放射性の揮発性窒素化
   合物の移行が抑制される請求項１記載の方法。 １４、放射性の揮発性窒素化合物の保持時間を延長して
   崩壊量を増加させるための選択的な吸着剤を使用するこ
   とによって放射性の揮発性窒素化合物の移行が抑制され
   る請求項１記載の方法。 １５、蒸気管路内における保持時間を延長することによ
   って放射性の揮発性窒素化合物の移行が抑制される請求
   項１記載の方法。 １６、表面触媒作用を用いて水素の利用を向上させるこ
   とによって気体状窒素の生成を減少させ、それによって
   放射性の揮発性窒素化合物の移行が抑制される請求項１
   記載の方法。 １７、放射線レベルを上昇させて水素−酸素再結合を促
   進することによって放射性の揮発性窒素化合物の移行が
   抑制される請求項１記載の方法。 １８、水素の使用量を減少させるようなより高い電気化
   学ポテンシャルの下で運転を行うことによって放射性の
   揮発性窒素化合物の移行が抑制される請求項１記載の方
   法。 １９、液相および蒸気相を有する原子炉を含む沸騰水形
   原子力発電所において使用するための水素水化学利用の
   運転方法において、前記液相から前記蒸気相へ気体状窒
   素化合物が移行するのを抑制するため前記液相に遊離基
   捕集剤を添加する工程を含むことを特徴とする方法。 ２０、前記捕集剤が亜酸化窒素、銅、亜鉛、低分子量の
   アルコールおよびケトン、二酸化炭素、亜硝酸塩並びに
   硝酸塩から成る群より選ばれる請求項１９記載の方法。