JP7724024B2 - 量子ドット－遷移金属ダイカルコゲナイド異種接合を含む光活性層を備える光電子シナプス素子 - Google Patents

量子ドット－遷移金属ダイカルコゲナイド異種接合を含む光活性層を備える光電子シナプス素子

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Description

本発明は、光電子シナプス素子に関し、さらに詳しくは、量子ドット－遷移金属ダイカルコゲナイド異種接合を含む光活性層を備える光電子シナプス素子に関する。
自律走行に関する研究への取り組みは、１９７０年代から始まっており、２０１０年代に入り、ディープラーニング（深層学習）技術の発現とあいまって技術の発展が急速に行われてきており、コロナ禍の厳しい時期を経て自律走行に関わる技術がさらに高速にて発展しつつある。将来のスマートモビリティ産業の核心技術である「人工知能」と「安全」に対応するためには、車両の前方の車線及び障害物などを認知する感知素子技術と、認知／判断／制御／演算などの超高速情報処理を行うために人間の頭脳のニューロン構造と動作のように認知－知覚－演算の情報処理を同時的にかつ並列して行うニューロモーフィック技術とを搭載した人工ニューラルネットワーク処理装置の重要性が極大化されている。
現在のところ、モビリティ（Ｍｏｂｉｌｉｔｙ）の危険源の回避及び自律走行機能における危険源の検知は、光信号（ＬｉＤＡＲ；Ｌｉｇｈｔ Ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ ａｎｄ Ｒａｎｇｉｎｇ、光による検知と測距）又は電磁波（ＲＡＤＡＲ；Ｒａｄｉｏ Ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ ａｎｄ Ｒａｎｇｉｎｇ、無線の検出と測距）を用いて行っている。しかしながら、ＬｉＤＡＲは、ＩｎＧａＡｓベースの９００ｎｍ領域に特化されているものの、可視光との重なり合いによる認識率の低下が生じるという問題がある。したがって、通常の大気環境下で可視光による混線を避け、正確な物事の認識のためには、９００ｎｍ以上の赤外線波長信号に敏感にかつ速やかに反応する光検出素子の必要性も高まりつつある一方である。さらに、乗客と荷物の安全を保証し、かつ、安定的な自律運行を実現するためには、危険の認識－演算－判断－対応などの一連の過程が超高速にて行われなければならず、かつ、モビリティ体系の駆動の効率化を図るためには、このような一連の過程が低電力にて駆動されるために単一の素子として開発されなければならないという必要性がある。
本発明は、上述した問題を解決するために創作されたものであって、その目的は、正確な物事の認識のために赤外線波長の光応答が可能であるとともに、ニューロモーフィック特性を示す光活性層を備える光電子シナプス素子及びこの製造方法を提供することである。
上記の目的を達成するために、本発明の好適な実施形態に係る光電子シナプス素子は、基板の上に設けられ、無機系量子ドットと２次元半導体物質を含む光活性層と、前記光活性層の上に設けられ、互いに離れて配置される複数の電極と、を備えていてもよい。
前記無機系量子ドットと前記２次元半導体物質は、直接的に接触して異種接合を形成してもよい。
前記光活性層において受け入れ可能な光の波長は、可視光～近赤外線の波長範囲を含んでいてもよい。
前記２次元半導体物質は、単層又は２層以上の複層の層状のものであってもよい。
前記２次元半導体物質は、遷移金属ダイカルコゲナイドを含んでいてもよい。
前記遷移金属ダイカルコゲナイドは、化学式ＭＸ２で表され、前記Ｍは、遷移金属元素であって、Ｍｏ、Ｗ、Ｎｂ、Ｖ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｔｃ、Ｒｅ、Ｒｕ、Ｃｏ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｇｅ、Ｐｂ又はこれらのうちから選択される２種以上の組み合わせを含み、前記Ｘは、カルコゲン（ｃｈａｌｃｏｇｅｎ）元素であって、Ｓ、Ｓｅ、Ｔｅ又はこれらのうちから選択される２種以上の組み合わせを含んでいてもよい。
前記遷移金属ダイカルコゲナイドは、ＭｏＳ２、ＭｏＳｅ２、ＭｏＴｅ２、ＷＳ２、ＷＳｅ２、ＷＴｅ２、ＺｒＳ２、ＺｒＳｅ２、ＨｆＳ２、ＨｆＳｅ２、ＮｂＳｅ２、ＲｅＳｅ２、ＰｄＴｅ２又はこれらのうちから選択される２種以上の組み合わせを含んでいてもよい。
前記無機系量子ドットは、バンドギャップが１．２ｅＶ以下であってもよい。
前記無機系量子ドットは、ＩｎＡｓ、ＰｂＳ、ＣｄＳ、ＧａＡｓ、ＩｎＧａＡｓ、ＩｎＰ、ＧａＩｎＰ及びこれらのうちから選択される２種以上の組み合わせを含んでいてもよい。
前記電極は、金属又は金属化合物を含み、前記金属又は金属化合物は、Ｔｉ、Ｎｉ、Ｃｒ／Ａｕ、Ａｇ及びこれらのうちから選択される２種以上の組み合わせを含む金属元素を含んでいてもよい。
また、上記の目的を達成するために、本発明の好適な実施形態に係る光電子シナプス素子の製造方法は、シリコンオキシド基板の上に２次元半導体物質を合成するステップと、前記２次元半導体物質を他の半導体基板の上に転写して２次元半導体物質層を形成するステップと、前記２次元半導体物質層上の一部に互いに離れて配置される複数の金属層を蒸着して電極層を形成するステップと、前記２次元半導体物質層上の他の一部の表面に無機系量子ドットコロイド溶液及びリガンド溶液を塗布し、コーティングした後に乾燥させて光活性層を形成するステップと、を含んでいてもよい。
前記２次元半導体物質層は、単層又は２層以上の複層であってもよい。
前記転写ステップは、ウェット転写（ｗｅｔ ｔｒａｎｓｆｅｒ）であってもよい。
前記リガンド溶液は、有機リガンドと有機溶媒とが混合された混合溶液であって、前記有機リガンド物質は、Ｃ１～Ｃ８の短い炭素鎖又は環を備え、チオール（ｔｈｉｏｌ）基、アミン（ａｍｉｎｅ）基、カルボキシル基（ｃａｒｂｏｘｙｌ ｇｒｏｕｐ）及びこれらの組み合わせのうちから選択されるいずれか１種以上の官能基を含んでいてもよい。
前記有機リガンドは、１，２－エタンジチオール（ＥＤＴ）、３－メルカプトプロピオン酸（ＭＰＡ）、ベンゼンジチオール（ＢＺＴ）などのチオール（ｔｈｉｏｌ）系リガンド；エチレンジアミン（ＥＤＡ）、チオシアン酸アンモニウム（ＳＣＮ）などのアミン（ａｍｉｎｅ）系リガンド；及びこれらのうちから選択される少なくとも２種以上の組み合わせを含んでいてもよい。
前記光活性層を形成するステップは、常温下で行われてもよい。
上記のような本発明によれば、本発明の好適な実施形態に係る光電子シナプス素子（Ｏｐｔｏｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃ ｓｙｎａｐｓｅ ｄｅｖｉｃｅ）は、近赤外線光信号を受け入れる無機系量子ドットと光刺激によってシナプス特性を示す２次元半導体物質としての遷移金属ダイカルコゲナイドとが直接的に接触して異種接合を形成する光活性層を備えることにより、近赤外線波長帯の光信号に対するシナプス反応が可能になるという効果がある。したがって、正確な物事の認識のために可視光信号のみならず、赤外線波長信号においても敏感にかつ高速にて反応する光検出特徴と併せて、赤外線波長の光応答（視覚的な反応）によるニューロモーフィック特性を示す人間の視覚－脳機能模写機能を単一の素子において実現することにより、自律走行モビリティ分野において容易に適用されることが可能になる。
本発明の効果は以上において言及した効果に何ら制限されるものではなく、明細書の全般にわたっての記載から通常の技術者にとって明確に理解できるものであるが、明示的に言及されていない他の効果をも含む。
本発明の一実施形態に係る光電子シナプス素子の断面を示す模式図である。 本発明の一実施形態に係る光信号感知用の集積構造体の光活性層に含まれている無機系量子ドットの（ａ）透過電子顕微鏡（ＴＥＭ）写真及び（ｂ）Ｘ線回折（ＸＲＤ）グラフである。 本発明の一実施形態に係る光電子シナプス素子の（ａ）模式図、（ｂ）１０６０ｎｍ波長のレーザー出力に伴う反応度（Ｒｅｓｐｏｎｓｉｖｉｔｙ）及び検出度（Ｄｅｔｅｃｔｉｖｉｔｙ）、（ｃ）及び（ｄ）Ｉ－Ｖグラフである。 本発明の一実施形態に係る光電子シナプス素子の（ａ）及び（ｄ）パルス数に応じたコンダクタンス（Ｃｏｎｄｕｃｔａｎｃｅ）、（ｂ）及び（ｃ）ＰＰＦ指数、（ｅ）レーザー出力に伴う量子ドット－２次元半導体異種接合の有無に応じた非線形性（Ｎｏｎｌｉｎｅａｒｉｔｙ）、（ｆ）パルス数に応じたシナプス重み付け値（ｓｙｎａｐｔｉｃ ｗｅｉｇｈｔ）を示す結果である。 本発明の一実施形態に係る光電子シナプス素子の（ａ）模式図、（ｂ）光のＯＮ／ＯＦＦに応じたＩＶグラフ及び（ｃ）光パルスの印加に応じた記憶・学習（ｐｏｔｅｎｔｉａｔｉｏｎ）と忘却（ｄｅｐｒｅｓｓｉｏｎ）特性を測定したグラフである。
以下、添付図面に基づいて、本発明の好適な実施形態をより詳しく説明する。本発明の利点及び特徴、並びにそれらを成し遂げる方法は、添付図面と結び付けられて詳しく後述されている実施形態を参照すればより一層明らかになる。しかしながら、本発明の技術的思想は以下に開示される実施形態に何ら限定されるものではなく、異なる様々な形態に具体化でき、単に以下の実施形態は本発明の技術的思想を完全たるものにし、本発明が属する技術分野において通常の知識を有する者に本発明の範ちゅうを完全に知らせるために提供されるものであり、本発明は、特許請求の範囲の範ちゅうによって定義されるだけである。明細書の全般にわたって同一の参照符号は同一の構成要素を示す。
また、本明細書中で特に指摘したり、明らかに文脈と矛盾したりしない限り、技術的用語及び科学的用語を含めてこの開示に用いられる全ての用語は、本発明が属する技術分野において通常の知識を有する者にとって共通して理解される意味と同じ意味として使用可能なものである。なお、一般に用いられる、辞書に定義されているような用語は、この出願において明らかに定義しない限り、理想的な意味として、または過度に形式的な意味として解釈されない。本明細書中において用いられた用語は、単に実施形態を説明するために用いられたものであり、本発明を制限しようとする意図はない。本明細書中において、単数の表現は、文脈からみて明らかに他の意味を有さない限り、複数の言い回しを含む。
この明細書中において用いられる「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｅｓ）」及び／又は備える（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）などの言い回しは、言及された構成要素、段階、動作及び／又は素子の存在又は追加を排除しない。
無機系量子ドット－２次元半導体物質の異種接合を含む光活性層を備える光電子シナプス素子
図１は、本発明の一実施形態に係る光電子シナプス素子の断面を示す模式図である。
図１を参照すると、光電子シナプス素子１００は、基板１０の上に設けられ、無機系量子ドット２０と２次元半導体物質３０を含む光活性層４０と、前記光活性層４０の上に設けられ、互いに離れて配置される複数の電極５０と、を備えていてもよい。
基板１０は、半導体物質としてシリコン、ＳＯＩ（Ｓｉｌｉｃｏｎ－ｏｎ－ｉｎｓｕｌａｔｏｒ、シリコン・オン・インシュレーター）などの半導体基板が使用可能である。また、炭化ケイ素（ＳｉＣ）、窒化ガリウム（ＧａＮ）、酸化ガリウム（Ｇａ２Ｏ３）などのワイドバンドギャップ（ＷＢＧ：ｗｉｄｅ ｂａｎｄｇａｐ）を有する半導体基板が使用可能である。基板１０としては、さらにドーパント（ｄｏｐａｎｔ）によりドープされたものが使用可能である。
電極５０は、金属又は金属化合物を含んでいてもよい。前記金属又は金属化合物は、Ｔｉ、Ｎｉ、Ｃｒ／Ａｕ、Ａｇ及びこれらのうちから選択される２種以上の組み合わせを含む金属元素を含んでいてもよく、金属電極（ｍｅｔａｌ ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ）、金属配線（ｍｅｔａｌ ｉｎｔｅｒｃｏｎｎｅｃｔｉｏｎ）などの電子素子用に好適に適用可能な種類の金属元素を含む種類のものであれば、非制限的に使用可能である。
光活性層４０は、印加された光信号を受け入れる光受け入れ層として無機系量子ドット２０と２次元半導体物質３０を含んでいてもよい。特に、光活性層４０は、近赤外線光信号を受け入れる無機系量子ドット２０と光刺激によりシナプス特性を示す２次元半導体物質３０とが直接的に接触して異種接合を形成することにより、近赤外線波長を含む光信号に対する反応が可能な光電子シナプス素子のチャンネル層として容易に使用可能である。
具体的には、赤外線光信号が光活性層４０の無機系量子ドット２０層に照射されるとき、量子ドットの価電子帯から伝導帯へと電荷が励起され、励起された電荷は量子ドットと接触する２次元半導体物質３０のチャンネル層に送られて半導体チャンネル層に電流が流れることが可能になる。このとき、遷移無機系量子ドット２０と２次元半導体物質３０との間の界面に一部分の電荷がトラップ／デトラップ（ｔｒａｐ／ｄｅ－ｔｒａｐ）されて、半導体チャンネルの伝導度が可逆的に制御可能になる。これを通じて、赤外線信号の印加による２次元半導体物質３０のチャンネルの伝導度を制御して、トラップされた電荷の濃度を可変的に制御して赤外線刺激に関する記憶・学習と忘却特性の実現が行われることが可能になる。特に、本発明の好適な実施形態に係る光電子シナプス素子は、赤外線感応型の０次元物質（無機系量子ドット２０）と半導体チャンネル層の２次元半導体物質３０との垂直異種接合構造を採用することにより、光（赤外線）感応層－半導体チャンネル層の接合界面における電荷トラップ／デトラップ挙動を可逆的に制御することが可能であり、異種接合構造を形成していない単一素材ベースのニューラルネットワーク素子とは異なり、さらに高い記憶・学習能の実現が可能になる。
まず、無機系量子ドット２０は、光信号、例えば、光パルスに対する反応が可能であり、可視光～全体の近赤外線波長領域、例えば、３８０ｎｍ～１５００ｎｍの波長領域において光を吸蔵及び放出することが可能な物質であってもよい。特に、本発明の好適な実施形態に係る無機系量子ドット２０物質を受け入れ可能な波長領域は、近赤外線波長範囲、具体的には、８００ｎｍ～１５００ｎｍ、さらに具体的には、９００～１２００ｎｍの波長範囲を含んでいてもよい。
無機系量子ドット２０物質は、０次元（０Ｄ）物質であって、ナノスケール直径を有する均質な円形状の無機粒子であり、０．１～１０ｎｍの直径を有することができ、具体的には、０．５～７ｎｍの直径を有することができ、さらに具体的には、１～５ｎｍの直径を有することができるが、これに何ら制限されるものではない。
また、本発明の好適な実施形態に係る無機系量子ドット２０物質は、近赤外線（Ｎｅａｒ－Ｉｎｆｒａｒｅｄ）領域の光を吸光及び発光する半導体素材であって、バンドギャップが１．２ｅＶ以下である物質であってもよい。無機系量子ドット２０物質は、例えば、ＩｎＡｓ、ＰｂＳ、ＣｄＳ、ＧａＡｓ、ＩｎＧａＡｓ、ＩｎＰ、ＧａＩｎＰ及びこれらのうちから選択される２種以上の組み合わせを含んでいてもよく、一態様において、ＩｎＡｓを含んでいてもよいが、これに何ら制限されるものではない。特に、無機系量子ドット２０物質としてのＩｎＡｓ量子ドットは、近赤外線波長範囲において光を吸蔵及び放出することが可能な半導体物質でありながら、特定有害物質使用制限（ＲｏＨＳ：Ｒｅｓｔｒｉｃｔｉｏｎ ｏｆ Ｈａｚａｒｄｏｕｓ Ｓｕｂｓｔａｎｃｅｓ）指令を遵守する物質であり、毒性の高い重金属を含む鉛カルコゲナイド（ｌｅａｄ－ｃｈａｌｃｏｇｅｎｉｄｅ）量子ドット、例えば、ＰｄＳ、ＣｄＳなどを容易に置き換え可能な物質であってもよい。ＩｎＡｓ量子ドットは、ｎタイプの特性を主として示すことができる。
さらに、無機系量子ドット２０は、電荷トラップ効果のための不動態化のために、後述する有機リガンドなどにより覆われることがある。
一方、無機系量子ドット２０は、量子ドットの有効な光吸蔵能、具体的には、赤外線光の吸蔵能のためにさらなるドープ又は合金化が行われてもよく、二種類以上の無機系量子ドットが複合化されてもよく、有効な不動態化のためにコア－シェル構造に製造されてもよい。
次いで、２次元（２Ｄ）半導体物質３０は、単一層内において強い共有結合をなしており、層と層との間においては相対的に弱いファンデルワールス力（Ｖａｎｄｅｒ ｗａａｌｓ ｆｏｒｃｅ）をもって結合された構造を有することができる。２次元半導体物質３０は、通常の光電子素子とは異なり、それ自体の直接的な遷移性質を用いて単一の物質だけでも光電子素子のチャンネル層として直ちに用いることができて、素子の構造が単純化するというメリットがある。
２次元半導体物質３０は、光活性層４０内において層状構造の極超薄膜状又は極超薄板状の粒子、例えば、フレーク状に設けられてもよく、単層（ｍｏｎｏｌａｙｅｒ）又は２層以上の複層（ｍｕｌｔｉｌａｙｅｒ）として設けられてもよい。具体的には、２次元半導体物質３０は、数層の複層構造に設けられてもよい。２次元半導体物質３０は、バルク又は通常の膜厚の薄膜状態では間接遷移特性を示すものの、単一層又は数層以内の膜厚でる場合に直接遷移特性を示し、光応答性に優れており、透明であり、しかも、柔軟な特性があることから、光電子（ｏｐｔｏｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃ）素子として有効に適用可能である。
また、２次元半導体物質３０は、構成原子の間に非常に強い共有結合を保持する各層が存在し、各層の間の弱いファンデルワールス力（Ｖａｎｄｅｒ Ｗａａｌｓ ｆｏｒｃｅ）による結合をする層状構造を有している。層の外に伸び出るダングリングボンド（ｄａｎｇｌｉｎｇ ｂｏｎｄ）が存在せず、原理的に構成原子と二次元的な相互作用しかしないため、キャリアの輸送が通常の薄膜やバルクとは異なり、弾道輸送様相を示し、これにより、高移動度、高速、低電力の半導体として適用可能である。
併せて、２次元半導体物質３０は、均質な表面特性によって様々な素材と異種接合が可能であり、これを通じて、接合構造形態のシナプス素子に適用可能である。特に、２次元半導体物質３０は、原子スケールレベルに薄い層状構造によって極微量の光学的な刺激にも敏感な光電子反応が可能であるというメリットがあることから、パルス状の光学的な刺激の印加にも敏感に反応することにより、伝導度が増加する記憶・学習能及び電気的な刺激による忘却特性が発現されることが可能になる。
２次元半導体物質３０は、遷移金属ダイカルコゲナイド（ＴＭＤ；Ｔｒａｎｓｉｔｉｏｎ ｍｅｔａｌ ｄｉｃｈａｌｃｏｇｅｎｉｄｅ）を含んでいてもよい。具体的には、前記遷移金属ダイカルコゲナイド物質は、化学式ＭＸ２で表され、ここで、Ｍは、遷移金属元素であって、例えば、Ｍｏ、Ｗ、Ｎｂ、Ｖ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｔｃ、Ｒｅ、Ｒｕ、Ｃｏ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｇｅ、Ｐｂ又はこれらのうちから選択される２種以上の組み合わせを含んでいてもよく、Ｘは、カルコゲン（ｃｈａｌｃｏｇｅｎ）元素であって、Ｓ、Ｓｅ、Ｔｅ又はこれらのうちから選択される２種以上の組み合わせを含んでいてもよい。具体的には、前記遷移金属ダイカルコゲナイド物質は、ＭｏＳ２、ＭｏＳｅ２、ＭｏＴｅ２、ＷＳ２、ＷＳｅ２、ＷＴｅ２、ＺｒＳ２、ＺｒＳｅ２、ＨｆＳ２、ＨｆＳｅ２、ＮｂＳｅ２、ＲｅＳｅ２、ＰｄＴｅ２又はこれらのうちから選択される２種以上の組み合わせを含んでいてもよい。さらに具体的には、前記遷移金属ダイカルコゲナイド物質は、ＭｏＳ２、ＭｏＳｅ２、ＷＳ２、ＷＳｅ２又はこれらのうちから選択される２種以上の組み合わせを含んでいてもよく、一態様において、ＷＳｅ２を含んでいてもよいが、これに何ら制限されるものではない。
前記遷移金属ダイカルコゲナイド物質の結晶構造（ｃｒｙｓｔａｌ ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ）は、遷移金属であるＭとカルコゲン元素であるＸとの間に共有結合をしており、これに基づいて平面方向に六方晶系の（ｈｅｘａｇｏｎａｌ）構造を有することができる。さらなる相変化段階ないしドープ段階を通じて結晶構造に変異を起こすことも可能である。
無機系量子ドット－２次元半導体物質の異種接合を含む光活性層を備える光電子シナプス素子の製造方法
本発明の一実施形態に係る光電子シナプス素子の製造方法は、まず、シリコンオキシド（酸化シリコン）基板の上に２次元半導体物質を用意するステップが行われてもよい。
前記２次元半導体物質を用意するステップでは、具体的には、化学気相蒸着（ＣＶＤ；Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）方法が利用可能である。これは、複数、例えば、２つの加熱域が設けられた化学気相蒸着装備内に前駆体物質が入れられた石英ボートを一定の間隔をあけて配置し、かつ加熱することにより、シリコンオキシド基板の表面の上に前記２次元半導体物質が成長又は蒸着されることを意味することがある。但し、前記２次元半導体物質を用意するステップは、上述した方法に何ら制限されるものではなく、目的とするところに応じて、当業者が適宜に実験条件を調整したり加工したりして所望の物性もしくは結晶の２次元半導体物質を製造することができる。
次いで、前記２次元半導体物質を他の半導体基板の上に転写して２次元半導体物質層を形成するステップが行われてもよい。前記半導体基板は、シリコン、ＳＯＩ（Ｓｉｌｉｃｏｎ－ｏｎ－ｉｎｓｕｌａｔｏｒ）などの半導体基板であって、上述したバルク絶縁体であるシリコンオキシド基板とは異なる基板として使用可能である。なお、炭化ケイ素（ＳｉＣ）、窒化ガリウム（ＧａＮ）、酸化ガリウム（Ｇａ２Ｏ３）などのワイドバンドギャップ（ＷＢＧ；ｗｉｄｅ ｂａｎｄｇａｐ）を有する半導体基板が使用可能である。前記半導体基板としては、さらにドーパント（ｄｏｐａｎｔ）によりドープされたものが使用可能である。
前記２次元半導体物質層は、前記半導体基板と直接的に接触してファンデルワールス力（ｖｄＷ；ｖａｎｄｅｒ Ｗａａｌｓ ｆｏｒｃｅ）によるファンデルワールス接合を形成することができる。具体的には、前記半導体基板の表面のシリコン格子と前記２次元半導体物質層との接合は、ファンデルワールス力による結合により形成可能である。各層の原子は、互いに交差して混合ないし浸透しないつつも、各界面が物理的にはっきりと区分けできているようにするギャップ、すなわち、前記半導体基板と前記２次元半導体物質層との間にファンデルワールスギャップ（ｖａｎｄｅｒ Ｗａａｌｓ ｇａｐ）を形成するものであってもよい。特に、前記２次元半導体物質層の製造過程において、具体的には、転写（ｔｒａｎｓｆｅｒ）工程、さらに具体的には、ウェット転写（ｗｅｔ ｔｒａｎｓｆｅｒ）工程の適用により表面の物理的な損傷が極力抑えられながら、均等（ｕｎｉｆｏｒｍ）な膜厚の薄膜が形成可能である。なお、ファンデルワールス接合により形成された前記２次元半導体物質層が設けられることにより、前記半導体基板の表面の反応性が高いダングリングボンド（ｄａｎｇｌｉｎｇ ｂｏｎｄ）が取り除かれ、基板固有の物性が保存できるので、高性能素子の実現に有利に適用可能である。
この後、前記２次元半導体物質層上の一部に互いに離れて配置される複数の金属層を蒸着して電極層を形成するステップが行われてもよい。前記金属層は、金属又は金属化合物を含んでいてもよい。例えば、図１に戻ると、２次元半導体物質３０層の両側に金属電極５０を形成し、金属電極５０が形成されない開口部には後述する無機系量子ドット２０が形成されてもよい。前記金属又は金属化合物は、Ｔｉ、Ｎｉ、Ｃｒ／Ａｕ、Ａｇ及びこれらのうちから選択される２種以上の組み合わせを含む金属元素を含んでいてもよく、金属電極（ｍｅｔａｌ ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ）、金属相互接続（ｍｅｔａｌ ｉｎｔｅｒｃｏｎｎｅｃｔｉｏｎ）などの電子素子用に好適に適用可能な種類の金属元素を含む種類のものであれば、非制限的に使用可能である。
本発明の一実施形態に係る光電子シナプス素子の製造方法は、前記２次元半導体物質層上の他の一部の表面、上述した開口部に無機系量子ドットコロイド溶液及びリガンド溶液を塗布し、コーティングした後に乾燥させて光活性層を形成するステップを含んでいてもよい。
前記無機系量子ドットは、上述した無機系量子ドット－２次元半導体物質の異種接合を含む光活性層を備える光電子シナプス素子において用いた無機系量子ドット２０と同じものであってもよい。
前記リガンド溶液は、有機リガンドと有機溶媒とが混合された混合溶液であってもよい。前記有機リガンドは、前記無機系量子ドットの有効な不動態化のためにＣ１～Ｃ８の短い炭素鎖又は環を備え、チオール（ｔｈｉｏｌ）基、アミン（ａｍｉｎｅ）基、カルボキシル基（ｃａｒｂｏｘｙｌ ｇｒｏｕｐ）及びこれらの組み合わせのうちから選択されるいずれか１種以上の官能基を含んでいてもよい。具体的には、前記有機リガンドは、１，２－エタンジチオール（ＥＤＴ）、３－メルカプトプロピオン酸（ＭＰＡ）、ベンゼンジチオール（ＢＺＴ）などのチオール（ｔｈｉｏｌ）系リガンド；エチレンジアミン（ＥＤＡ）、チオシアン酸アンモニウム（ＳＣＮ）などのアミン（ａｍｉｎｅ）系リガンド；及びこれらのうちから選択される少なくとも２種以上の組み合わせを含んでいてもよい。一態様において、前記有機リガンドとしては、１，２－エタンジチオール（ＥＤＴ）が使用可能であるが、これに何ら制限されるものではない。
前記光活性層は、近赤外線波長光に対する反応が可能な光電子素子のチャンネル層であって、前記無機系量子ドットと前記２次元半導体物質とが直接的に接触して形成される異種接合を含んでいてもよい。前記２次元半導体物質は、均質な表面特性によって前記無機系量子ドットと異種接合を形成しやすく、これを通じて、０次元（０Ｄ）－２次元（２Ｄ）物質接合構造形態のシナプス素子に適用可能である。特に、前記２次元半導体物質は、原子スケールレベルに薄い層状構造によって極微量の光学的な刺激にも敏感な光電子反応が可能になるというメリットがあることから、パルス状の光学的な刺激の印加にも敏感に反応することにより、伝導度が増加する記憶・学習能及び電気的な刺激による忘却特性が発現されることが可能になる。
以下、本発明について実施例及び比較例を用いてさらに詳しく説明する。しかしながら、下記の実施例及び比較例は、本発明の例証のためのものに過ぎず、本発明の範囲がこれに何ら限定されることはない。
製造例：ＷＳｅ ２ の合成段階ステップ
セレン化タングステン（タングステンセレナイド）（ＷＳｅ２）を合成するために２つの加熱域（ｈｅａｔｉｎｇ ｚｏｎｅ）が設けられた化学気相蒸着（ＣＶＤ；Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）装備を用いる。まず、基板としてシリコンオキシド（ＳｉＯ２）を用い、セレン（Ｓｅ）（９９．５％、シグマアルドリッチ社製）粉末４８０ｍｇが入れられた石英ボートを１次加熱炉に配置し、ＮａＣｌ（９９％、シグマアルドリッチ社製）４０ｍｇ及び酸化タングステン（タングステンオキシド）（ＷＯ３）（９９．９％、シグマアルドリッチ社製）２４０ｍｇの混合粉末が入れられた石英ボートを２次加熱炉に配置した。この後、２つの石英ボートの間の間隔は３４ｃｍに設定した状態で、１次加熱炉において昇温速度１０．９℃／ｍｉｎ及び成長温度６００℃にし、２次加熱炉において昇温速度１４．５℃／ｍｉｎ及び成長温度６００℃にしてＳｅ及びＷＯ３／ＮａＣｌを成長させた。合成ステップにおいて、キャリアガスとしてのＡｒ及びＨ２ガスの流量はそれぞれ１００ｓｃｃｍ及び２０ｓｃｃｍであり、合成が終わった後、自然的な冷却を行うことで、最終的に層厚が約５０～７０ｎｍである多層（ｍｕｌｔｉｌａｙｅｒ）のフレーク（ｆｌａｋｅ）状のＷＳｅ２層を得た。
実施例：ＱＤ／ＷＳｅ ２ 異種接合を光活性層として含む光電子シナプス素子の製造
前記製造例１の方法により製造されたＷＳｅ２を光活性層として用いるために、シリコン／シリコンオキシド（Ｓｉ／ＳｉＯ２）基板の上に転写（ｔｒａｎｓｆｅｒ）された。この後、金属電極を形成するために電子ビーム蒸発法（ｅ－ｂｅａｍ ｅｖａｐｏｒａｔｏｒ）を用いてニッケル（Ｎｉ）５０ｎｍを蒸着した。これにより、互いに離れてＷＳｅ２の上に積層された複数の電極層、すなわち、ＷＳｅ２／Ｎｉ界面を有する金属（Ｎｉ）電極を製造した。その後、前記金属電極が形成されていない開口部のＷＳｅ２光活性層の上にＩｎＡｓ量子ドットコロイド溶液を塗布し、３０秒の間に２，０００ｒｐｍの条件下でスピンコート（ｓｐｉｎ ｃｏａｔｉｎｇ）した後、リガンド溶液ＥＤＴ（１，２－エタンジチオール）を滴下し、３０秒間放置した。この後、３０秒の間に２，０００ｒｐｍにて回転させた後、アセトニトリル（ａｃｅｔｏｎｉｔｒｉｌｅ）溶液を塗布する過程５秒間（２，０００ｒｐｍ）を２回繰り返し行った。最後に、３０秒の間に２，０００ｒｐｍにて回転させた後、真空引き状態で１５０℃の温度下で３０分間ベークした。
比較例：ＷＳｅ ２ を光信号受け入れ部として含む光電子シナプス素子の製造
ＷＳｅ２光活性層の上にＩｎＡｓ量子ドットコロイド溶液を塗布しなかったことを除いては、上記の実施例と同様にして光電子シナプス素子を製造した。
図２は、本発明の一実施形態に係る光信号感知用の集積構造体の光活性層に含まれている無機系量子ドットの（ａ）透過電子顕微鏡（ＴＥＭ）写真及び（ｂ）Ｘ線回折（ＸＲＤ）グラフである。
図２を参照すると、無機系量子ドットＩｎＡｓを光活性層として適用するために、概ね３～４ｎｍの直径を有する均一な円形状の粒子はコロイド状の溶液として用意されることを確認することができる。
図３は、本発明の一実施形態に係る光電子シナプス素子の（ａ）模式図、（ｂ）１０６０ｎｍ波長のレーザー出力に伴う反応度（Ｒｅｓｐｏｎｓｉｖｉｔｙ）及び検出度（Ｄｅｔｅｃｔｉｖｉｔｙ）、（ｃ）及び（ｄ）Ｉ－Ｖグラフである。
図３を参照すると、光電子シナプス素子の光活性層に１０６０ｎｍ波長の赤外線レーザーを印加した後、素子のＯＦＦ領域における電流が増加して反応性（Ｒｅｓｐｏｎｓｉｖｉｔｙ）及び検出度（Ｄｅｔｅｃｔｉｖｉｔｙ）を確認したところ、赤外線刺激に対する暗電流特性が強化されたことを確認することができた。
図４は、本発明の一実施形態に係る光電子シナプス素子の（ａ）及び（ｄ）パルス数に応じたコンダクタンス（Ｃｏｎｄｕｃｔａｎｃｅ）、（ｂ）及び（ｃ）ＰＰＦ指数、（ｅ）レーザー出力に伴う量子ドット－２次元半導体異種接合の有無に応じた非線形性（Ｎｏｎｌｉｎｅａｒｉｔｙ）、（ｆ）パルス数に応じたシナプス重み付け値（ｓｙｎａｐｔｉｃ ｗｅｉｇｈｔ）を示す結果である。
図４を参照すると、光電子シナプス素子の光活性層に１０６０ｎｍ波長の赤外線レーザーを印加することにより、記憶・学習（ｐｏｔｅｎｔｉａｔｉｏｎ）と忘却（ｄｅｐｒｅｓｓｉｏｎ）特性が実現されることを確認することができる。また、スパイクタイミング依存可塑性（ＳＴＤＰ：Ｓｐｉｋｅ－Ｔｉｍｉｎｇ－Ｄｅｐｅｎｄｅｎｔ Ｐｌａｓｔｉｃｉｔｙ）、興奮性シナプス後電流（ＥＰＳＣ：ｅｘｃｉｔａｔｏｒｙ ｐｏｓｔｓｙｎａｐｔｉｃ ｃｕｒｒｅｎｔ）、抑制性シナプス後電流（ＩＰＳＣ：ｉｎｈｉｂｉｔｏｒｙ ｐｏｓｔｓｙｎａｐｔｉｃ ｃｕｒｒｅｎｔ）、ペアパルス促進（ＰＰＦ：Ｐａｉｒｅｄ－ｐｕｌｓｅ ｆａｃｉｌｉｔａｔｉｏｎ）及び電力の消費が少ない情報の忘却特性を実現して、ニューロモーフィック技術を実現することができることを確認することができる。さらに、本発明の光電子シナプス素子は、単一の素子において信号の認識－処理－演算を行うことが可能なインセンサーコンピューティング素子の可能性があることを確認することができる。
プローブステーション（Ｐｒｏｂｅ ｓｔａｔｉｏｎ（Ｍ５ＶＣ、韓国のＭＳ ＴＥＣＨ社製））及びレーザー発振器を用いて、転写及び出力特性を測定した。このとき、既存のＰタイプ特性のＷＳｅ２素子に比べて、ＩｎＡｓ／ＷＳｅ２素子からＮタイプの特性が得られることを確認した。１０６０ｎｍの波長下で反応性（Ｒｅｓｐｏｎｓｉｖｉｔｙ）及び検出度（Ｄｅｔｅｃｔｉｖｉｔｙ）を調べたところ、それぞれ２．２Ａ／Ｗ及び９．０ｘ１０１０Ｊｏｎｅｓが測定された。この後、シングルパルスを照射するとき、比較例（ＷＳｅ２にて示す）に比べて光感応電流（Ｐｈｏｔｏｒｅｓｐｏｎｓｅ ｃｕｒｒｅｎｔ）は約６０％向上した応答特性を示すことを確認することができる。
ＩｎＡｓ／ＷＳｅ２異種接合構造を用いて人間の網膜を模倣した視覚センサーの使用可能性を確認するために、ニューロモーフィック（Ｎｅｕｒｏｍｏｒｐｈｉｃ）特性を測定した。４０５ｎｍ及び１０６０ｎｍの可視光及び赤外線レーザー（Ｌａｓｅｒ）波長を用いて、かつ、０．５Ｈｚの周波数を用いてそれぞれ０．５、１、２、３ｍＷ及び５、１０、１５ｍＷにおいて１００回のパルスの印加を繰り返し行ったとき、それぞれ記憶・学習（Ｐｏｔｅｎｔｉａｔｉｏｎ）及び忘却（Ｄｅｐｒｅｓｓｉｏｎ）特性が発現され、これに基づいて、非線形性（Ｎｏｎｌｉｎｅａｒｉｔｙ）の特性を分析したところ、既存のＷＳｅ２素子に比べて５％増加したことを確認した。なお、ペアパルス促進（ＰＰＦ：Ｐａｉｒｅｄ ｐｕｌｓｅ ｆａｃｉｌｉｔａｔｉｏｎ）及びペアパルス抑圧（ＰＰＤ：Ｐａｉｒｅｄ ｐｕｌｓｅ ｄｅｐｒｅｓｓｉｏｎ）を発現させることで、神経模倣の可能性があることを確認した。
図５は、本発明の一実施形態に係る光電子シナプス素子の（ａ）模式図、（ｂ）光のＯＮ／ＯＦＦに応じたＩＶグラフ及び（ｃ）光パルスの印加に応じた記憶・学習（ｐｏｔｅｎｔｉａｔｉｏｎ）と忘却（ｄｅｐｒｅｓｓｉｏｎ）特性を測定したグラフである。
図５を参照すると、赤外線波長（１０６０ｎｍ）の光をパルス状の刺激として印加することに伴い、シナプス素子の光感度及び可塑性が向上することを確認することができる。本発明の光電子シナプス素子に可視光をパルス状に印加した後、伝導度がパルスの印加に伴って増加し、この後、バックゲート（ｂａｃｋ ｇａｔｅ）を用いた電気的な忘却（ｄｅｐｒｅｓｓｉｏｎ）を示顕してシナプス素子の可塑性を観測した。したがって、本発明の光電子シナプス素子は、光刺激による視覚的な反応とともに、ニューロモーフィック特性をも確認することができ、これにより、視覚－脳機能の模写技術特性を実現することが可能であることを確認することができる。
以上、添付図面に基づいて本発明の実施形態について述べてきたが、本発明が属する技術分野において通常の知識を有する者は、本発明がその技術的な思想や必須的な特徴を変更することなく、他の具体的な形態でも実施可能であるということが理解できる。よって、上述した実施形態は、あらゆる面において例示的なものに過ぎず、限定的ではない。
１００：光電子シナプス素子
１０：基板
２０：無機系量子ドット
３０：２次元半導体物質
４０：光活性層
５０：電極

Claims (10)

  1. シリコンオキシド基板の上に２次元半導体物質を合成するステップと、
    前記２次元半導体物質を他の半導体基板の上にウェット転写して２次元半導体物質層を形成するステップと、
    前記２次元半導体物質層上の一部に互いに離れて配置される複数の金属層を蒸着して電極層を形成するステップと、
    前記２次元半導体物質層上の他の一部の表面に無機系量子ドットを含むコロイド溶液及びリガンド溶液を塗布し、コーティングした後に乾燥させて光活性層を形成するステップと、
    を含み、
    前記無機系量子ドットと前記２次元半導体物質層は、直接的に接触して異種接合を形成する部分を有し、
    前記リガンド溶液は、有機リガンドと有機溶媒とが混合された混合溶液であって、前記有機リガンドは、Ｃ１～Ｃ８の短い炭素鎖又は環を備え、チオール（ｔｈｉｏｌ）基、アミン（ａｍｉｎｅ）基、カルボキシル基（ｃａｒｂｏｘｙｌ ｇｒｏｕｐ）及びこれらの組み合わせのうちから選択されるいずれか１種以上の官能基を含み、
    前記無機系量子ドットのうち、前記異種接合の形成されない表面の少なくとも一部が前記有機リガンドにより覆われる
    ことを特徴とする光電子シナプス素子の製造方法。
  2. 前記光活性層において受け入れ可能な光の波長は、可視光～近赤外線の波長範囲を含む
    請求項１に記載の光電子シナプス素子の製造方法。
  3. 前記無機系量子ドットは、バンドギャップが１．２ｅＶ以下である
    請求項１に記載の光電子シナプス素子の製造方法。
  4. 前記無機系量子ドットは、ＩｎＡｓ、ＰｂＳ、ＣｄＳ、ＧａＡｓ、ＩｎＧａＡｓ、ＩｎＰ、ＧａＩｎＰ及びこれらのうちから選択される２種以上の組み合わせを含む
    請求項１に記載の光電子シナプス素子の製造方法。
  5. 前記２次元半導体物質は、遷移金属ダイカルコゲナイドを含む
    請求項１に記載の光電子シナプス素子の製造方法。
  6. 前記遷移金属ダイカルコゲナイドは、化学式ＭＸ２で表され、
    前記Ｍは、遷移金属元素であって、Ｍｏ、Ｗ、Ｎｂ、Ｖ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｔｃ、Ｒｅ、Ｒｕ、Ｃｏ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｇｅ、Ｐｂ又はこれらのうちから選択される２種以上の組み合わせを含み、
    前記Ｘは、カルコゲン（ｃｈａｌｃｏｇｅｎ）元素であって、Ｓ、Ｓｅ、Ｔｅ又はこれらのうちから選択される２種以上の組み合わせを含む
    請求項５に記載の光電子シナプス素子の製造方法。
  7. 前記２次元半導体物質層は、単層又は２層以上の複層である
    請求項１に記載の光電子シナプス素子の製造方法。
  8. 前記有機リガンドは、１，２－エタンジチオール（ＥＤＴ）、３－メルカプトプロピオン酸（ＭＰＡ）、ベンゼンジチオール（ＢＺＴ）のチオール（ｔｈｉｏｌ）系リガンド；エチレンジアミン（ＥＤＡ）、チオシアン酸アンモニウム（ＳＣＮ）のアミン（ａｍｉｎｅ）系リガンド；及びこれらのうちから選択される少なくとも２種以上の組み合わせを含む
    請求項１に記載の光電子シナプス素子の製造方法。
  9. 前記光活性層を形成するステップは、常温下で行われる
    請求項１に記載の光電子シナプス素子の製造方法。
  10. 前記電極層は、金属又は金属化合物を含み、
    前記金属又は金属化合物は、Ｔｉ、Ｎｉ、Ｃｒ／Ａｕ、Ａｇ及びこれらのうちから選択される２種以上の組み合わせを含む金属元素を含む
    請求項１に記載の光電子シナプス素子の製造方法。
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