JP7578259B2 - 放電プラズマ焼結装置及び放電プラズマ焼結方法 - Google Patents

Description

本発明は、粉末材料を加圧しながら通電することによって焼結する放電プラズマ焼結技術に関し、より具体的には、粉末材料の粒子間に存在する気体や粒子に付着した不純物等を効果的に除去することを可能にする放電プラズマ焼結装置及び放電プラズマ焼結方法に関する。

金属やセラミックスなどの焼結方法として、放電プラズマ焼結（通電焼結、パルス通電加圧焼結などとも呼ばれる）が用いられている。放電プラズマ焼結は、粉末状の材料を加圧しながらパルス通電加熱を行うことによって、材料を焼結する方法である。放電プラズマ焼結は、焼結体の製造方法として用いられてきたホットプレス焼結、熱間等方加圧焼結などと比較して、低温度で短時間に焼結が可能であること、成形性がよく、従来の焼結法では成形できなかった材料の焼結も可能であること、粒成長を制御した緻密な焼結体を作製できること、ホットプレス焼結に比べて消費電力が低いことなどといった利点があり、近年、注目されている。

従来の放電プラズマ焼結装置の一般的な構成は、図９の模式図に示されるとおりである。放電プラズマ焼結装置５は、粉末材料Ｍが充填される内空間を有する筒状のダイ５２と、ダイ５２の上端及び下端から内空間に挿入される２つのパンチ５３、５４とを備える。ダイ５２と２つのパンチ５３、５４とは、通常、黒鉛（グラファイト）を用いて成形されている。ダイ５２及び２つのパンチ５３、５４は、真空チャンバー５０の内部において、スペーサー５５、５６を介して粉末材料Ｍにパルス通電を行うための電極５７、５８によって挟まれるように配置される。下部のパンチ５４は、プレス機構７０によって筒状のダイ５２の軸方向に移動可能になっており、これにより、ダイ５２の内空間に充填された粉末材料Ｍを加圧することができる。放電プラズマ焼結を行う場合には、粉末材料Ｍをダイ５２の内空間に入れ、パンチ５３、５４を粉末材料に接触するまで内空間に挿入し、ダイ５２及びパンチ５３、５４を組み合わせたものを真空チャンバー５０内に配置する。次いで、開閉バルブ６２を開けて真空ポンプ６１によって真空チャンバー５０内の空気を排気し、プレス機構７０を作動させパンチ５３、５４によって粉末材料Ｍを加圧しながら、電極５７、５８によって粉末材料Ｍにパルス通電を行う。これにより、粉末材料Ｍから焼結体が作製される。

ダイに充填される粉末材料は、焼結体の物性を安定させるために、できるだけ純度の高い原料が用いられることが望ましい。しかし、充填された粉末材料の粒子間には空間が存在し、その空間に空気などの気体や異物が存在する。また、粉末材料の粒子個々の表面に、空気に含まれる酸素、窒素等の気体や、水分、酸化被膜、取り扱いの際に付着した皮脂などの異物が付着することは避けられない。

特開２００６－１３１９２１号公報 特開平９－３２４２２８号公報 特開２００３－４９２０７号公報

粒子間の空間に存在する気体や異物及び粒子表面に付着した気体や異物（以下、「不純物」という）を除去するために、焼結工程チャンバーに連結され、特定の雰囲気に制御されるグローブボックス式の前工程チャンバーを設けた装置が、特許文献１に提案されている。この装置では、不活性ガス雰囲気の前工程チャンバー内で原料粉末の秤量、焼結型（ダイ）への充填、焼結型へのパンチ挿入、減チャンバー圧を実行し、これを外気に触れずに焼結工程チャンバーに移るため、原料粉末調製時の汚染がない焼結体の製造を可能にするとされている。しかし、この技術は、装置及び作業が大掛かりかつ複雑になるとともに、不活性ガスの常時使用による環境への影響が問題となる。

粒子間及び粒子表面の不純物を除去するための技術は、特許文献２及び特許文献３にも開示されている。特許文献２には、金属粉末を黒鉛性のダイ及び電極をかねた上下パンチの間に充填し、これを容器内の焼結ステージに配置して容器内を減圧することによって、金属粉末に吸着しているガス等を除去することが開示されている。また、特許文献３には、アルミニウム合金粉体を入れた容器を加熱しながら、容器内の空気を真空雰囲気まで減じることによって、アルミニウム合金粉末から水、水酸化物などの材質劣化物除去することが開示されている。

しかし、特許文献２に開示されるように、減圧によって金属粉末に吸着しているガス等を除去することのみでは、十分な不純物除去が達成されない。また、特許文献３に開示される技術は、原料粉末が封入された金属容器を加熱しながら減圧し、内部の原料粉末が所定のかさ密度となるように圧縮して被焼結体を得た後、被焼結体を容器から取り出す必要がある。したがって、工程が多く、処理が複雑である。

放電プラズマ焼結装置では、通常、ダイとパンチとが、粉末材料の逃げ隙間が生じないように高精度に嵌合しており、ダイの内壁とパンチとの勘合隙間が極めて小さい。また、ダイに充填された粉末材料にパンチが接触したときに、ダイとパンチとの境界部分に粉末材料が入り込む場合があると考えられる。したがって、ダイにパンチを挿入した状態で真空にしただけでは、粉末材料の粒子間の不純物も粒子表面に付着した不純物も、容易に排出されない。不純物が排出されないまま粉末材料を焼結すると、不純物が焼結体に吸蔵され、純度が低下するおそれがある。また、焼結体内部に高圧が維持された状態の空孔が閉じ込められ、クラック等の起点となり、焼結体の機械的強度が低下する可能性がある。

本発明は、粉末材料の粒子間の不純物及び粒子表面に付着した不純物を、従来の方法より効果的に除去することを可能にする放電プラズマ焼結装置及び放電プラズマ焼結方法を提供することを課題とする。

本発明の発明者は、粉末材料が充填された空間を開放した状態でチャンバーを真空にするとともに粉末材料が充填された空間を開放した状態で加熱による不純物除去を行うこと、あるいは、粉末材料が充填された空間を開放した状態で加熱による不純物除去を複数回にわたって行うことによって、粉末材料の粒子間の不純物及び粒子表面に付着した不純物をより効果的に除去することができることを見出し、本発明を完成させた。

本発明は、その第１の態様において、筒状のダイの内空間に充填された粉末材料を真空雰囲気においてパンチで加圧しながら通電することによって粉末材料を焼結する放電プラズマ焼結装置を提供する。放電プラズマ焼結装置は、ダイの内空間に挿入される第１のパンチ及び第２のパンチと、第１及び第２のパンチに通電するための電極と、第１のパンチ及びダイの少なくとも一方を、第１のパンチの内空間への挿入と内空間からの取り出しとが可能になるように移動させる、移動機構とを備える。第１のパンチと第１のパンチに通電する電極との間には、第１のパンチを着脱可能に保持するパンチ保持部が配置される。第１のパンチは、パンチ保持部が保持可能な対応する被保持部を有する。一実施形態においては、第１のパンチと第１のパンチに通電する電極との間にスペーサーを配置し、そのスペーサーにパンチ保持部を設けるようにすることもできる。

一実施形態において、第１のパンチの被保持部とパンチ保持部とは、第１のパンチが移動できるように構成されていることが好ましい。第１のパンチが移動できることにより、移動機構の作動によって真空雰囲気内で第１のパンチが内空間に挿入されるときに、第１のパンチと内空間とを自動的に位置合わせさせることができる。このことを実現するために、一実施形態においては、第１のパンチの被保持部はツバを有し、パンチ保持部はツバと係合するフックを有することが好ましい。

一実施形態において、ダイは、第１のパンチを内空間に位置合わせさせるためのガイド部を有することが好ましい。ガイド部は、ダイにおける第１のパンチが挿入される側の入口部分に内空間の奥に向かって形成されたテーパー加工部であることが好ましい。

本発明は、第２の態様において、筒状のダイの内空間に充填された粉末材料を真空雰囲気においてパンチで加圧しながら通電することによって粉末材料を焼結する放電プラズマ焼結方法を提供する。放電プラズマ焼結方法は、粉末材料が充填されたダイの周囲を真空雰囲気にする真空工程と、粉末材料を加熱する加熱工程と、パンチが内空間に挿入されていない状態で、加熱された粉末材料を保持する、保持工程と、パンチを内空間に挿入し、パンチによって粉末材料を加圧しながら粉末材料に通電する、焼結工程とを含む。真空工程においては、パンチがダイの内空間に挿入されていない状態で、粉末材料が充填されたダイの周囲を真空雰囲気にすることがより好ましい。

一実施形態においては、加熱工程は、パンチを内空間に挿入し、パンチを介して通電することによって粉末材料を加熱し、その後パンチを内空間から取り出すことを含むことが好ましい。

本発明によれば、真空雰囲気内で、作業者がダイ及びパンチに触れることなくダイ内部へのパンチの挿入とダイからのパンチの取り出しとを行うことができるため、非加熱不純物除去と加熱不純物除去とを一連の工程の中で連続的に行うことや、加熱不純物除去工程を複数回にわたって行うことが可能である。したがって、本発明に係る装置及び方法は、不純物が効果的に除去されるため純度のばらつきが低減されるとともに、粉末空間の真空化にともなって高密度化された、安定した品質の焼結体を作製することができる。

本発明の一実施形態に係る放電プラズマ焼結装置の主要部の構成を示す図である。 放電プラズマ焼結装置に用いられる上部パンチを示す図であり、（ａ）は縦断面図、（ｂ）は底面図である。 放電プラズマ焼結装置に用いられる上部スペーサーを示す図であり、（ａ）は縦断面図、（ｂ）は底面図である。 放電プラズマ焼結装置に用いられるダイを示す縦断面図である。 上部パンチがダイの内空間に挿入される際に、上部パンチが自動的に位置合わせされる状態を示す図である。 本発明の一実施形態に係る放電プラズマ焼結方法の工程を示すフロー図である。 加熱不純物除去を行った焼結体試料のＥＤＳ元素マッピング画像である。 加熱不純物除去を行わなかった焼結体試料のＥＤＳ元素マッピング画像である。 従来の放電プラズマ焼結装置の主要部の構成を示す図である。

以下、図面を参照しながら、本発明の実施形態を詳細に説明する。本発明は、以下の実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的の範囲内で、適宜変更して実施することができる。

［放電プラズマ焼結装置の構成］
図１は、本発明の一実施形態に係る放電プラズマ焼結装置１（以下、単に装置１という）の主要部の構成を示す模式図である。図１に示される主要部は、装置１の筐体（図示せず）の内部に収納されている。装置１は、内空間１１を有する円筒形状のダイ１２と、ダイ１２の内空間１１に挿入される上部パンチ１３及び下部パンチ１４とを備える。上部パンチ１３は、ダイ１２の上方から内空間１１に挿入され、下部パンチ１４は、ダイ１２の下方から内空間１１に挿入される。上部パンチ１３及び下部パンチ１４の内空間１１に挿入される部分の形状は、内空間１１に合わせた形状を有する。内空間１１には粉末材料Ｍが充填され、粉末材料Ｍは、上部パンチ１３及び下部パンチ１４で加圧されながら通電されることによって、焼結体となる。

ダイ１２、上部パンチ１３及び下部パンチ１４は、導電性材料で形成されるものであることが好ましい。具体的には、黒鉛（グラファイト）、鉄鋼材料、炭化ケイ素、炭化タングステン等によって形成されるものであることが好ましく、黒鉛によって形成されるものであることがより好ましい。ダイ１２及び内空間１１、並びに上部パンチ１３及び下部パンチ１４の大きさ及び形状は、特に限定されるものではなく、目的とする焼結体の大きさや形状、設備の規模に応じて、適宜設計することができる。また、ダイ１２と上部パンチ１３及び下部パンチ１４とは、粉末材料Ｍの逃げ隙間が生じないように（逃げ隙間が存在すると高圧にならない）、ダイ１２の内壁と上部パンチ１３及び下部パンチ１４との勘合隙間が極めて小さくなるように形成されている。

上部パンチ１３には、上部スペーサー１５を介して上部電極１７が接続され、下部パンチ１４には、下部スペーサー１６を介して下部電極１８が接続される。上部スペーサー１５及び下部スペーサー１６もまた、ダイ１２、上部パンチ１３及び下部パンチ１４と同様の導電性材料で形成され、黒鉛で形成されるものであることがより好ましい。上部電極１７及び下部電極１８は、直流パルス状の電力や単相全波状の電力を発生させる電源（図示せず）に接続される。電源によって発生した電力は、上部電極１７及び下部電極１８、上部スペーサー１５及び下部スペーサー１６、並びに上部パンチ１３及び下部パンチ１４を介してダイ１２（粉末材料Ｍが導電性材料の場合は粉末材料Ｍ自体）に印加される。

ダイ１２、上部パンチ１３及び下部パンチ１４、上部スペーサー１５及び下部スペーサー１６、並びに上部電極１７及び下部電極１８の一部は、真空チャンバー１０の内部に配置される。真空チャンバー１０の内部は、開閉バルブ２２を開け、真空ポンプ２１によって空気を排気することにより、真空雰囲気にすることができる。

上部電極１７は、装置１の内部のいずれかの位置に固定され、下部電極１８は、図示しないプレス機構（移動機構）３０によって上下方向に移動可能になっている。プレス機構３０が下部電極１８を上方に移動させることによって、下部パンチ１４が内空間１１の内部を上方に移動し、内空間１１に充填された粉末材料Ｍに高圧を付加することができる。なお、真空チャンバー１０においては、内部を真空に維持したままの状態で、下部電極１８を上下に移動させることができるように構成されている。この実施形態では、下部電極１８がプレス機構３０によって移動するように構成されているが、これに限定されるものではなく、上部電極１７が移動可能に構成されていてもよく、また、上部電極１７及び下部電極１８がいずれも移動可能に構成されていてもよい。

（上部スペーサー及び上部パンチ）
図２は、装置１に用いられる上部パンチ１３を示す図であり、（ａ）は縦断面図、（ｂ）は底面図である。また、図３は、装置１に用いられる上部スペーサー１５を示す図であり、（ａ）は縦断面図、（ｂ）は底面図である。

上部パンチ１３は、円柱形状の本体１３１と、上部スペーサー１５に保持されるための被保持部とを備える。本実施形態においては、被保持部は、図２に示されるように、本体１３１の側面から突出するように設けられた円環形状のツバ１３２である。一方、上部スペーサー１５は、円柱形状の本体１５１と、上部パンチ１３を着脱可能に保持するパンチ保持部とを備える。本実施形態においては、パンチ保持部は、本体１５１の下面から下方に（すなわち、上部パンチ１３の方向に向かって）突出するように設けられたフック１５２、１５３である。フック１５２、１５３は、図３に示されるように、互いに対向するように形成された突起部分１５２ａ、１５３ａを有する。

本実施形態においては、図１に示されるように、上部パンチ１３は、ツバ１３２の下面が上部スペーサー１５の突起部分１５２ａ、１５３ａの上面に接するように載置される。したがって、上部パンチ１３は、上部スペーサー１５に係合した状態でも自由に横方向に移動可能となる。このような構造により、プレス機構３０が下部電極１８を上下に移動させることによって、真空雰囲気内で上部パンチ１３をダイ１２の内空間１１に挿入したり、上部パンチ１３をダイ１２の内空間１１から取り出したりすることが可能になる。また、プレス機構３０が下部電極１８を上方に移動させることによって真空雰囲気内で上部パンチ１３がダイ１２の内空間１１に挿入されるときに、上部パンチ１３の中心軸線と内空間１１の中心軸線とが一致していなくても、上部パンチ１３が横方向に移動して自動的に内空間１１と位置合わせされるようになる。この点は、後述のダイ１２の記載部分において、図５を用いてあらためて説明する。

別の実施形態においては、上部パンチ１３に設けられた被保持部を雄ネジとし、上部スペーサー１５の中央部分に設けられたパンチ保持部を雌ネジとした構成を採用して、雄ネジを雌ネジに螺着することによって、上部パンチ１３を上部スペーサー１５に着脱可能に取り付けることができるようにしてもよい。この構造により、プレス機構３０が下部電極１８を上下に移動させることによって、真空雰囲気内で上部パンチ１３をダイ１２の内空間１１に挿入したり、上部パンチ１３をダイ１２の内空間１１から取り出したりすることが可能になる。さらに別の実施形態においては、例えば上部スペーサー１５のフック１５２及び１５３を貫通して上部パンチ１３まで達するピンを用いて、上部パンチ１３を上部スペーサー１５に着脱可能に取り付けることができる。さらにまた別の実施形態においては、例えば上部スペーサー１５の内空間などの適切な位置にワイヤーを取り付け、そのワイヤーに上部パンチ１３を吊るすことによって、上部パンチ１３を上部スペーサー１５に着脱可能に取り付けることができる。

さらに別の実施形態において、上部スペーサー１５を用いない場合、すなわち、上部パンチ１３が上部電極１７に直接接触する構成の場合には、パンチ保持部（図１の場合はフック１５２、１５３）が、上部電極１７の下面に設けられていてもよい。例えば、上部電極１７の下面から下方に突出するように、図３に示されるようなフック部を設けることができる。

（ダイ）
図４は、装置１に用いられるダイ１２を示す縦断面図である。ダイ１２は、上部パンチ１３が挿入される入口部分１１１に、上部パンチ１３と内空間１１との位置合わせを補助するためガイド部を有することが好ましい。本実施形態においては、図１及び図４に示されるように、ダイ１２は、上部パンチ１３が挿入される側の入口部分１１１において、内空間１１に面する角部を円周方向全体にわたって切り取った形状とすることが好ましい。すなわち、本実施形態におけるダイ１２のガイド部は、入口部分１１１から内空間１１の奥に向かって内空間１１の径が次第に狭くなるように内空間１１に面する角部に設けられたテーパー加工部１２２である。このようにダイ１２の入口部分１１１においてテーパー加工部１２２を設けることによって、向か雰囲気内で上部パンチ１３を挿入するときに、上部パンチ１３と内空間１１との位置合わせが容易になる。テーパー加工部１２２は、ダイ１２の径方向の対向する位置においてテーパー加工部１２２の向か沿って内空間１１内に下ろした２つのときの間の角度（図４の角度θ）が、限定されるものではないが、４５°～８０°であることが好ましい。この角度が小さすぎるとダイ１２と上部パンチ１３との間のズレ許容度が小さくなり、この角度が大きすぎるとテーパー加工部１２２において上部パンチ１３が滑りづらくなるため、いずれも好ましくない。

ダイ１２と上部パンチ１３との位置合わせについて、図５を用いて説明する。図５（ａ）は、下部パンチ１４が挿入され、粉末材料Ｍが充填されたダイ１２を、真空チャンバー１０の内部に（より詳細には下部スペーサー１６の上に）配置した状態を示す。上部スペーサー１５には、上部パンチ１３が取り付けられている。この後、放電プラズマ焼結方法の説明において後述されるように、真空チャンバー１０内部を真空雰囲気にした状態で加熱工程を実行する際に、プレス機構３０によって下部電極１８を上昇させる。図５（ｂ）に示されるように、ダイ１２が矢印Ａの方向に移動した場合に、上部パンチ１３の中心軸線と内空間１１の中心軸線とがずれているときには、上部パンチ１３の下端の一部がダイ１２の一部に当たる。このとき、上部パンチ１３が横移動可能に上部スペーサー１５に保持されているとともに、ダイ１２にテーパー加工部１２２が設けられているため、図５（ｃ）に示されるように、ダイ１２が矢印Ａの方向にさらに移動するにつれて、上部パンチ１３は、ツバ１３２が上部スペーサー１５の突起部分１５２ａ、１５３ａに載った状態で、テーパー加工部１２２の傾斜に沿って滑り、矢印Ｂの方向に移動する。このようにして、上部パンチ１３は、プレス機構３０の作動によって真空雰囲気内で内空間１１に挿入されるときに、内空間１１と自動的に位置合わせされる。

（ヒータ）
本発明の別の実施形態においては、粉末材料Ｍをダイ１２の外部から加熱するための加熱部としてヒータ４２を設けるようにしてもよい。ヒータ４２は、例えばダイ１２の外周を囲むように配置されるリング形状を有し、ヒータホルダ４１に保持されている。ヒータ４２は、上下駆動部４３の動作によって、真空チャンバー１０の内部を上方からダイ１２の側方まで移動させることができるようになっているため、ダイ１２を真空チャンバー１０に出し入れする際の作業性が問題になることはない。

［放電プラズマ焼結方法］
図６は、本発明の一実施形態に係る放電プラズマ焼結方法の工程を示すフロー６００である。フロー６００は、ダイ１２及び上部パンチ１３を設置する工程、不純物を除去する工程、及び粉末材料Ｍを焼結・冷却する工程を示す。フロー６００の前に、前工程及び後工程が行われる。

（前工程）
最初に、作業者が、真空チャンバー１０の外部で、ダイ１２の内空間１１に下部パンチ１４を挿入し、ダイ１２及び下部パンチ１４によって形成される内空間１１に必要量の粉末材料Ｍを充填する。本実施形態においては、ダイ１２は円筒形状であり、下部パンチ１４は円柱形状であるが、これに限定されるものではなく、作製される焼結体の所望の形状に合わせた形状のダイ及びパンチを準備すればよい。粉末材料Ｍは、放電プラズマ焼結によって焼結体を形成できるものであれば限定されず、例えば、金属、合金や、酸化物、炭化物、窒化物などのセラミックスなどを適宜用いることができる。

（設置工程）
次に、粉末材料Ｍが充填され、下部パンチ１４が挿入されたダイ１２を、真空チャンバー１０内の下部スペーサー１６上の所定位置に設置する（ｓ６０１）。ダイ１２に温度コントロール用の熱電対（図示せず）が取り付けられる。上部パンチ１３が、図１及び図５に示されるように上部スペーサー１５に取り付けられる（ｓ６０２）。このとき、上部パンチ１３を横移動させてフック１５２、１５３の間から挿入し、ツバ１３２がフック１５２、１５３の突起部分１５２ａ、１５３ａに載るようにする。最後に、真空チャンバー１０の扉を閉じる。

（不純物除去工程）
不純物を除去する工程は、真空雰囲気内で加熱することなく粉末材料Ｍの粒子間に存在する気体を除去する無加熱不純物除去工程と、真空雰囲気内で粉末材料Ｍに熱を与えながら粉末材料Ｍの粒子に付着した気体や異物を除去する加熱不純物除去工程とを含むことが好ましい。まず、真空チャンバー１０の扉を閉めた後、開閉バルブ２２を空けて真空ポンプ２１によって真空チャンバー１０内の空気を排気する（ｓ６０３）。このとき、上部パンチ１３は、ダイ１２の内空間１１には挿入されていない。このように上部パンチ１３をダイ１２の内空間１１に挿入しない状態で排気を行うことによって、粉末材料Ｍの粒子間に存在する気体を除去することができる（ｓ６０４：無加熱不純物除去）。真空度は、粉末材料Ｍの種類や、作製される焼結体の目標とする性能及び特性等に応じて適宜選択することができるが、典型的には、１０Ｐａ～１×１０^－３Ｐａであることが好ましい。

次に、プレス機構３０を作動させ、真空チャンバー１０内を真空に保ったまま下部電極１８を上方に移動させることによって、上部パンチ１３を内空間１１に挿入する（ｓ６０５）。このとき、上部パンチ１３と内空間１１との位置合わせが、図５を用いて上述したとおり行われる。粉末材料Ｍへの加圧力が所定の加圧力に達したら、上部電極１７及び下部電極１８によって通電し、粉末材料Ｍの温度が所定の温度になるまで加熱する（ｓ６０７）。粉末材料Ｍに与える加圧力及び所定の温度は、粉末材料Ｍの種類や、作製される焼結体の目標とする性能及び特性等に応じて適宜選択することができる。加圧力は、０．１ｋＮ以上であることが好ましく、必要に応じて装置１の最大加圧力まで使用することができる。また、温度は、必要に応じて室温より高い温度から焼結温度以下までのいずれかの温度とすることができる。一例として、加圧力を０．１ｋＮ、温度を１５０°Ｃとすることができる。

所定の温度まで加熱した後、プレス機構３０を作動させて、下部電極１８を下方に移動させることによって、上部パンチ１３を内空間１１から取り出す。加熱された状態の粉末材料Ｍを、この状態で真空雰囲気において所定時間にわたって保持する（ｓ６０８）。保持時間は、粉末材料Ｍの種類や、作製される焼結体の目標とする性能及び特性等に応じて適宜選択することができ、必要に応じて１分～９９分とすることができ、一例として、保持時間を３分とすることができる。上部パンチ１３がダイ１２に挿入されていない状態で、加熱された粉末材料Ｍを真空雰囲気で保持することによって、粉末材料Ｍの粒子の表面に付着した気体や不純物が除去される（ｓ６０９：加熱不純物除去）。以上のように、無加熱不純物除去工程及び加熱不純物除去工程の両方を行うことによって、高純度かつ機械的強度の高い焼結体を得ることができる。なお、加熱不純物除去は、必要に応じて複数回行ってもよく、複数回行う場合には、ｓ６０５～ｓ６０９の工程が複数回繰り返される。本発明に係る装置１では、真空雰囲気内で上部パンチ１３をダイ１２に挿入したり取り出したりすることができるため、加熱不純物除去を複数回にわたって行うことが可能である。

別の実施形態においては、不純物除去工程を加熱不純物除去のみとすることもできる。この場合には、ｓ６０２において上部パンチ１３を上部スペーサー１５に取り付けた後、プレス機構３０を作動させて上部パンチ１３をダイ１２に挿入し、同時に又はそれと前後して、真空チャンバー１０内の空気を排気する（ｓ６０６）。その後、上部電極１７及び下部電極１８によって通電して、粉末材料Ｍの温度が所定の温度になるまで加熱する（ｓ６０７）。さらに、上部パンチ１３を内空間１１から取り出し、加熱された状態の粉末材料Ｍを、この状態で真空雰囲気において所定時間にわたって保持する（ｓ６０８）ことによって、加熱不純物除去を行う（ｓ６０９）。この場合には、無加熱不純物除去が行われないので、ｓ６０５～ｓ６０９の工程を複数回繰り返して加熱不純物除去を複数回行うことが特に好ましい。

さらに別の実施形態においては、ヒータ４２を用いてダイ１２の外部からの熱によって粉末材料Ｍを加熱することもできる。この場合には、無加熱不純物除去工程を終えた後、ヒータ４２がダイ１２の側方に位置するようにヒータホルダ４１を移動させ、上部パンチ１３を内空間１１に挿入しない状態で粉末材料Ｍを加熱し、加熱を続けた状態又は加熱を停止した状態で、粉末材料Ｍを真空雰囲気において所定時間にわたって保持する。

（焼結・冷却工程）
加熱された状態の粉末材料Ｍを、真空雰囲気において所定時間にわたって保持した後、プレス機構３０を動作させ、真空チャンバー１０内を真空に保ったまま下部電極１８を再び移動させることによって、再度、上部パンチ１３を内空間１１に挿入する（ｓ６１０）。プレス機構３０の動作は、粉末材料Ｍの加圧力が所定の数値になるまで行われる。所定の加圧力に達した後、所定の昇温速度及び焼結温度で、所定の焼結時間にわたって、上部電極１７及び下部電極１８によって通電し、焼結を行う（ｓ６１１）。焼結の際の加圧力、昇温速度、焼結温度及び焼結時間は、粉末材料Ｍの種類や、作製される焼結体の目標とする性能及び特性等に応じて適宜選択すれば良い。例えば、加圧力を７ｋＮ、昇温速度を２４０°Ｃ／分、焼結温度を５００°Ｃ、焼結時間を２分とすることができる。焼結が完了したら、通電を終了し、ダイ１２の温度が設定温度に低下するまで放置した後、必要に応じて冷却ガスをダイ１２に吹きつけることによって急速冷却を行う（ｓ６１２）。

（後工程）
ダイ１２の冷却が完了した後、後工程が行われる。具体的には以下のとおりである。まず、真空チャンバー１０の真空状態を解放する。次いで、プレス機構３０を作動させて下部電極１８を下方に移動させ、ダイ１２、上部パンチ１３及び下部パンチ１４を真空チャンバー１０から取り出す。このとき、上部パンチ１３のツバ１３２が上部スペーサー１５の突起部分１５２ａ、１５２ｂに載っているので、上部パンチ１３を横移動させてフック１５２、１５３の間から取り出す。必要に応じて治具を用いて、上部パンチ１３、下部パンチ１４をダイ１２から外し、焼結体を取り出す。必要に応じてバリを除去することによって、焼結体が完成する。

（実施例１）
本発明に係る装置は、真空雰囲気内で上部パンチをダイに挿入したり取り出したりすることができる。したがって、加熱不純物除去を複数回にわたって行うことが可能である。ここでは、複数回にわたって加熱不純物除去を行ったときの不純物除去効果を確認した。直径１５ｍｍのパンチ及びそれに対応するダイを用いて、３種類の焼結試料を作成し、不純物除去効果の比較を行った。３種類の試料の粉末材料、焼結体の重量、焼結プロセス条件、及び加熱不純物除去の条件は、表１～表３に示すとおりである。なお、表において「加熱Ｄｅｇａｓ」は「加熱不純物除去」を表す。Ｎｏ．８及びＮｏ．９の試料では、ステアリン酸粉末を不純物と想定して、粉末原料に混合した。加熱Ｄｅｇａｓの繰り返し回数は２回とした。

実験結果を表４に示す。また、図７及び図８は、試料Ｎｏ．８及び試料Ｎｏ．９の焼結体を切断して切断面を研磨し、ＥＤＳ（エネルギー分散型Ｘ線分析装置）による元素マッピング画像である。

試料Ｎｏ．８と試料Ｎｏ．９とを比較すると、試料Ｎｏ．８の方が焼結体重量は軽くなり、Ｎｏ．８の焼結後には真空チャンバー内部が全体的に白くなった。これは、加熱不純物除去によってステアリン酸が気化し、温度が低い真空チャンバー内壁や真空チャンバーのビューポートガラスに付着したためと考えられる。また、ＥＤＳ観察結果から、試料断面に残るＣ（炭素）成分は、試料Ｎｏ．９（図８）よりＮｏ．８（図７）の方が少ないことがわかる。これらのことから、加熱不純物除去によって、粉末材料の不純物を焼結前に除去することができ、純度を高めることが可能であると考えられる。

１ 放電プラズマ焼結装置
１０ 真空チャンバー
１１ 内空間
１２ ダイ
１２１ 本体
１２２ テーパー加工部
１３ 上部パンチ
１３１ 本体
１３２ ツバ
１４ 下部パンチ
１５ 上部スペーサー
１５１ 本体
１５２、１５３ フック
１５２ａ、１５３ａ 突起部分
１６ 下部スペーサー
１７ 上部電極
１８ 下部電極
２０ 排気機構
２１ 真空ポンプ
２２ 開閉バルブ
３０ プレス機構
４０ 加熱機構
４１ ヒータホルダ
４２ ヒータ
４３ 上下駆動部
Ｍ 粉末材料

Claims (6)

1. 筒状のダイの内空間に充填された粉末材料を真空雰囲気においてパンチで加圧しながら通電することによって粉末材料を焼結する放電プラズマ焼結装置であって、
   前記ダイの前記内空間に挿入される第１のパンチ及び第２のパンチと、
   前記第１及び第２のパンチに通電するための電極と、
   前記第１のパンチ及び前記ダイの少なくとも一方を、前記第１のパンチの前記内空間への挿入と前記内空間からの取り出しとが可能になるように移動させる、移動機構と、
   前記第１のパンチと前記第１のパンチに通電する前記電極との間に配置され、前記第１のパンチを着脱可能に保持する、パンチ保持部と
   を備え、
   前記第１のパンチは、前記パンチ保持部が保持可能な対応する被保持部を有し、前記内空間に挿入されるときに前記内空間と自動的に位置合わせされるように、前記パンチ保持部に対して横方向に移動可能に保持される、
   放電プラズマ焼結装置。
2. 前記第１のパンチの前記被保持部はツバを有し、前記パンチ保持部は前記ツバと係合するフックを有する、
   請求項１に記載の放電プラズマ焼結装置。
3. 前記ダイは、前記第１のパンチを前記内空間に位置合わせさせるためのガイド部を有する、
   請求項１又は請求項２に記載の放電プラズマ焼結装置。
4. 前記ガイド部は、前記ダイにおける前記第１のパンチが挿入される側の入口部分に前記内空間の奥にむかって形成されたテーパー加工部である、
   請求項３に記載の放電プラズマ焼結装置。
5. 前記第１のパンチと前記第１のパンチに通電する前記電極との間に配置されたスペーサーをさらに備え、前記パンチ保持部は前記スペーサーに設けられた、
   請求項１から請求項４までのいずれか１項に記載の放電プラズマ焼結装置。
6. 前記ダイを外部から加熱する加熱部をさらに備える、請求項１から請求項５までのいずれか１項に記載の放電プラズマ焼結装置。
   

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