JP7535596B2 - 燃料電池スタックアセンブリ用の誘電体セパレータ及びその製造方法 - Google Patents

Description

本開示は、全般的には燃料電池システム、特には燃料電池スタックアセンブリ用の誘電体セパレータに関する。

燃料電池は、燃料に蓄えられているエネルギーを高効率で電気エネルギーに変換することができる電気化学装置である。高温形の燃料電池には、固体酸化物形燃料電池と溶融炭酸塩形燃料電池とが含まれる。これらの燃料電池は、水素及び／又は炭化水素燃料を使用して動作することができる。燃料電池には、固体酸化物形再生可能燃料電池など、逆の動作も可能な部類があり、これにより、水又は他の酸化された燃料を、電気エネルギーを入力として使用して未酸化燃料に還元することができる。

固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）システムなどの高温燃料電池システムでは、酸化流は、燃料電池のカソード側を通過し、一方、燃料流は、燃料電池のアノード側を通過する。酸化流は、典型的には空気であり、一方、燃料流は、典型的には、炭化水素燃料源を改質することによって生成される水素濃厚ガスである。７５０℃～９５０℃の典型的な温度で動作する燃料電池は、負に帯電した酸素イオンをカソード流ストリームからアノード流ストリームに輸送することを可能にし、そこで、イオンは、遊離した水素又は炭化水素分子中の水素のいずれかと結合して水蒸気を形成し且つ／又は一酸化炭素と結合して二酸化炭素を形成する。負に帯電したイオンからの余分な電子は、アノードとカソードとの間に完成した電気回路を通って燃料電池のカソード側に戻され、その結果として、電流が回路を通って流れる。

燃料電池スタックは、燃料及び空気用に内部又は外部のいずれかでマニホールド化されている場合がある。内部マニホールドスタックでは、燃料及び空気は、スタック内に含まれるライザーを使用して各セルに分配される。換言すれば、ガスは、電解質層などの各燃料電池の支持層の開口部又は孔部と、各セルのガスセパレータとを通って流れる。外部マニホールドスタックでは、スタックは、燃料及び空気の入口側と出口側とが開口しており、燃料及び空気は、スタックハードウェアからは独立して導入及び収集される。例えば、入口及び出口の燃料及び空気は、スタックと、スタックが配置されているマニホールドハウジングとの間の別個のチャネル内を流れる。

燃料電池スタックは、多くの場合、平面要素、チューブ、又は他の幾何学形状の形態の多数のセルから構成されている。燃料及び空気は、電気化学的に活性の表面に供給されなければならず、この表面は大きくなる可能性がある。燃料電池スタックの１つの部品は、スタック内の個々のセルを分離するいわゆるガス流セパレータ（平面スタックではガス流セパレータプレートとも称される）である。このガス流セパレータプレートは、スタック内の１つのセルの燃料電極（すなわち、アノード）に流れる水素又は炭化水素燃料などの燃料を、スタック内の隣接するセルの空気電極（すなわち、カソード）に流れる空気などの酸化剤から分離する。多くの場合、ガス流セパレータプレートは、一方のセルの燃料電極を隣接するセルの空気電極に電気的に接続する相互接続部としても使用されている。このケースでは、相互接続部として機能するガス流セパレータプレートは、導電性材料から作製されているか又は導電性材料を含んでいる。

発明の概要
本開示の様々な実施形態によれば、燃料電池カラムは、第１及び第２の燃料電池スタックと、第１の燃料電池スタックと第２の燃料電池スタックとの間に配置され且つ第１及び第２の燃料電池スタックに燃料を供給するように構成された燃料マニホールドと、燃料マニホールドと各第１及び第２の燃料電池スタックとの間に位置し且つ各第１及び第２の燃料電池スタックを燃料マニホールドから電気的に絶縁するように構成された第１及び第２の誘電体セパレータとを含む。第１及び第２の誘電体セパレータの各々は、セラミック材料の上層と、セラミック材料の下層と、上層と下層との間に配置され且つセラミック材料よりも低い密度とセラミック材料よりも高い絶縁耐力とを有する材料を含んだ中間層と、中間層を上層及び下層に接続するガラス又はガラスセラミックのシールとを含んでいる。

別の実施形態によれば、燃料電池カラムは、第１及び第２の燃料電池スタックと、第１の燃料電池スタックと第２の燃料電池スタックとの間に配置され且つ第１及び第２の燃料電池スタックに燃料を供給するように構成された燃料マニホールドと、燃料マニホールドと各第１及び第２の燃料電池スタックとの間に位置し且つ各第１及び第２の燃料電池スタックを燃料マニホールドから電気的に絶縁するように構成された第１及び第２の誘電体セパレータとを含み、第１及び第２の誘電体セパレータの各々は、周辺フレームと、周辺フレームの内側に配置され且つ周辺フレームを支持するように構成された内部支持体と、周辺フレーム及び内部支持体によって少なくとも部分的に規定される燃料孔部及び内部開口部とを含んでいる。

別の実施形態によれば、燃料電池カラムは、第１及び第２の燃料電池スタックと、第１の燃料電池スタックと第２の燃料電池スタックとの間に配置され且つ第１及び第２の燃料電池スタックに燃料を供給するように構成された燃料マニホールドと、燃料マニホールドと各第１及び第２の燃料電池スタックとの間に位置し且つ各第１及び第２の燃料電池スタックを燃料マニホールドから電気的に絶縁するように構成された第１及び第２の誘電体セパレータとを含む。第１及び第２の誘電体セパレータの各々は、セラミック材料を含む上層と、セラミック材料を含む下層と、上層と下層との間に空隙が位置するように上層を下層からオフセットさせる少なくとも１つの突出部と、上層を下層に接続するガラス又はガラスセラミックのシールとを含んでいる。

別の実施形態によれば、誘電体セパレータを形成する方法は、誘電体材料を含む中間層と、グリーンセラミック材料を含む上層と、グリーンセラミック材料を含む下層と、中間層と上層及び下層の各々との間に配置されたガラス又はガラスセラミックのシールの材料とを含むアセンブリを形成するステップと、上層及び下層を高密度化し且つガラス又はガラスセラミックのシールの材料をリフローするためにアセンブリを焼結するステップと、誘電体セパレータを形成するために、焼結したアセンブリを切断するステップとを含む。

背景技術の燃料電池スタックアセンブリの三次元図である。 本開示の様々な実施形態による、電気的に絶縁された燃料マニホールドを備える燃料電池スタックアセンブリの三次元図である。 図２Ａの燃料電池スタックアセンブリの三次元分解図である。 図２Ａの燃料電池スタックアセンブリの一部の三次元拡大図である。 図２Ａの燃料電池スタックアセンブリの別の部分の三次元拡大図である。 本開示の様々な実施形態による誘電体セパレータの部分斜視図である。 図４Ａのセパレータの分解斜視図である。 本開示の様々な実施形態による縁部シールを含めた誘電体セパレータの上面図である。 本開示の代替的実施形態による誘電体セパレータの上面図である。 本開示の別の代替的実施形態による誘電体セパレータの断面図である。 図７Ａの線Ｂ－Ｂ’に沿った誘電体セパレータの側方断面図であり、図７Ｂにおける平面Ａ－Ａ’は、図７Ａの断面図に対応している。 テープキャスティングによって形成された誘電体セパレータシールを示す写真である。 本開示の様々な実施形態による、シール材料インクの分配によって形成されたシールを示す写真である。 本開示の様々な実施形態による、誘電体セパレータを製造する方法を示す斜視図である。

詳細な説明
要素もしくは層が、別の要素もしくは層「の上にある」又は「に接続される」と言及される場合、それは他の要素もしくは層の直接上にあり得る又は他の要素もしくは層に直接接続され得るか、あるいは、介在する要素もしくは層が存在する場合もあることが理解されよう。対照的に、要素が、別の要素もしくは層「の直接上にある」又は「に直接接続される」と言及される場合には、介在する要素もしくは層は存在しない。本開示の目的のために、「Ｘ、Ｙ、及びＺのうちの少なくとも１つ」とは、Ｘのみ、Ｙのみ、Ｚのみ、又は２つ以上の項目Ｘ、Ｙ、及びＺの任意の組み合わせ（例えば、ＸＹＺ、ＸＹＹ、ＹＺ、ＺＺ）として解釈され得ることが理解されよう。

図１は、本開示の様々な実施形態による燃料電池スタックアセンブリ１００を示す。図１を参照すると、燃料電池スタックアセンブリ１００は、燃料電池スタックカラム１４０と、このカラム１４０の対向する側部に配置されたサイドバッフル２２０と、下部ブロック５３と、上部ブロック６３を含む圧縮アセンブリ６０とを含む。このカラムは、８つの燃料電池スタック１４と、これらの燃料電池スタック１４の間に配置された燃料マニホールド２０４と、カラム１４０の対向端部に配置された終端プレート２７とを含む。燃料電池スタック１４は、相互に積層され、相互接続部によって分離された複数の燃料電池を含む。複数の燃料電池スタックアセンブリ１００は、ベースに取り付けられ得る。

例示的な燃料マニホールド２０４は、米国特許出願第１１／６５６，５６３号明細書に記載されており、その全体は参照により本明細書に組み込まれる。必要に応じて、任意の数の燃料マニホールド２０４を、燃料電池スタック１４の隣接する燃料電池の隣接する端部プレート間に設けてよい。

サイドバッフル２２０は、圧縮アセンブリ６０の上部ブロック６３と下部ブロック５３とを接続している。サイドバッフル２２０、圧縮アセンブリ６０、及び下部ブロック５３は、総じて「スタックハウジング」と称されることもある。このスタックハウジングは、カラム１４０に圧縮負荷を加えるように構成されている。スタックハウジングの構成は、費用のかかるフィードスルー及び結果として生じるタイロッドヒートシンクを解消し、２つの目的、すなわち、負荷をスタック１４にかけ、カソード供給流ストリームを配向する目的のために同じ部品（すなわち、サイドバッフル２２０）を使用する（例えば、スタックのリング状配列の場合、空気又は別の酸化剤などのカソード入口ストリームは、リング状配列外側のマニホールドからスタックを通り、出口側カソード排出ストリームとしてリング状配列内側に位置するマニホールドに提供されてよい）。サイドバッフル２２０は、燃料電池スタック１４をシステム内の金属部品から電気的に絶縁することもできる。カラム１４０上の負荷は、サイドバッフル２２０と下部ブロック５３とによって定位置に保持される圧縮アセンブリ６０によって提供され得る。換言すれば、圧縮アセンブリ６０は、カラム１４０のスタック１４を下部ブロック５３方向に付勢することができる。

サイドバッフル２２０は、くさび状ではなくプレート状であってよく、バッフルプレート２０２と、該バッフルプレート２０２を下部ブロック５３及び圧縮アセンブリ６０に接続するように構成されたセラミックのインサート４６とを含む。特に、バッフルプレート２０２は、インサート４６が配置される一般に円形の切欠き５２を含む。このインサート４６は、切欠き５２を完全には埋めない。インサート４６は、一般にボウタイ形状であるが、完全に丸みを帯びた縁部ではなく、平坦な縁部５１を含む。したがって、インサート４６の上方又は下方の各切欠き５２には空きスペースが残る。

一般に、サイドバッフル２２０は、アルミナ又は他の適切なセラミックなどの高温耐性材料から作製されている。様々な実施形態において、サイドバッフル２２０は、セラミックマトリックス複合材（ＣＭＣ）から作製されている。ＣＭＣは例えば、酸化アルミニウム（例えばアルミナ）、酸化ジルコニウム、又は炭化ケイ素のマトリックスを含み得る。他のマトリクス材料が同様に選択されてもよい。繊維は、アルミナ、炭素、炭化ケイ素、又は任意の他の適切な材料から作製されてよい。下部ブロック５３及び圧縮アセンブリ６０も、同一又は類似の材料から作製されてよい。圧縮ハウジングのための特定の材料の選択については、以下で詳細に説明する。

マトリックスと繊維との組み合わせは任意であってよい。付加的に、繊維は、ＣＭＣの疲労特性を改善するように設計された界面層で被覆されてよい。所望により、ＣＭＣバッフルは、個々のインターロックバッフルプレートからではなく、ＣＭＣ材料の一体型ピースから作製されてよい。ＣＭＣ材料は、バッフル強度及び耐クリープ性を増加させることができる。バッフルがアルミナ又はアルミナ繊維／アルミナマトリックスＣＭＣから作製されている場合、この材料は、典型的なＳＯＦＣ動作温度（例えば７００℃超）において比較的良好な熱伝導体である。隣接するスタック又はカラムの熱的デカップリングが望まれる場合、バッフルは、断熱セラミック又はＣＭＣ材料から作製することができる。

下部ブロック５３及び圧縮アセンブリ６０などの圧縮ハウジングの他の要素も、同一又は類似の材料から作製されてよい。例えば、下部ブロック５３は、アルミナ又はＣＭＣなどのセラミック材料を含むことができ、これは、サイドバッフル２２０及びシステムベースに（例えば、インサート、ダブテール、又は他の器具によって）別個に取り付けられる。セラミックブロック材料の使用は、ヒートシンクの生成を最小限に抑え、熱膨張界面の問題を生じさせる、セラミックバッフルが金属ベースに連結する問題を解消することができる。圧縮ハウジング部品のための特定の材料の選択については、以下で詳細に説明する。

燃料レール２１４（例えば、燃料入口及び出口管又は導管）は、カラム１４０内のスタック１４の間に位置する燃料マニホールド２０４に接続している。燃料レール２１４は、金属管２１８にろう付けされたセラミック管２１６を含む。金属管２１８は、一実施形態では圧縮可能なベローズ管を含むことができる。燃料レール２１４は、燃料マニホールド２０４を介して燃料電池スタックのカラム１４０内のスタック１４の各対に燃料を供給するために使用される。これらのシステムでは、セラミック管２１６は、スタック１４のカラム１４０内の隣接するスタック１４間の短絡を防止するために、隣接する燃料マニホールド２０４の間に位置する。セラミック管２１６は、比較的高価であり、金属管２１８にろう付けすることは困難である。セラミック管２１６はまた、燃料電池システムの熱サイクル中に生成される熱応力に基づく亀裂を生じやすい。

図２Ａは、本開示の様々な実施形態による、電気的に絶縁された燃料マニホールドを備える燃料電池スタックアセンブリ２００の三次元図であり、図２Ｂは、図２Ａに示される燃料電池スタックアセンブリ２００の分解図である。図３Ａは、図２Ａに示される電気的に絶縁された燃料マニホールドを備える燃料電池スタックアセンブリ２００の一部の拡大図を示している。図３Ｂは、図２Ａに示される電気的に絶縁された燃料マニホールド２０４を備える燃料電池スタックアセンブリ２００の別の部分の拡大図を示している。

図２Ａ～図３Ｂを参照すると、燃料マニホールド２０４によって分離された隣接する燃料電池スタック１４の対の間に電気的絶縁を提供するために、燃料レール２１４の全長にわたってセラミック及び金属管をろう付けするのではなく、誘電体セパレータ４００が、燃料マニホールド２０４と、隣接する燃料電池スタック１４との間に設けられている。
この誘電体セパレータ４００は、アルミナ、セラミックマトリックス複合材などの任意の適切な電気絶縁材料を含むことができる。燃料レール２１４は、全体が金属で作製されてもよく、誘電体（例えばセラミック）管２１６を必要とせず、これは省略されてよい。一実施形態では、燃料レール２１４は、金属のベローズ２１８及び金属の直管２１９のみを含む。

ジャンパ２５０は、第１の燃料電池スタック１４から燃料マニホールド２０４には電流を通さずに、電流が、燃料電池スタックカラム１４０内で燃料マニホールド２０４によって第１の燃料電池スタック１４から離間される隣接の第２の燃料電池スタック１４へ流れることを可能にするために設けられ得る。ジャンパ２５０は、燃料マニホールド２０４及び誘電体セパレータ４００の周囲において、第１及び第２の燃料電池スタック１４と電気的に接触するように配置されてよい。ジャンパ２５０は、任意の適切な導体、例えば、インコネル７１８（又は他のインコネル合金）又はＣｒ－Ｆｅ５質量％合金などの金属もしくは金属合金から作製することができ、様々な部品のシーリングを容易にするために、燃料電池スタック１４及び誘電体セパレータ４００のものに近い熱膨張係数を有することができる。ジャンパ２５０は、一般に、上部及び下部がそれぞれ隣接する第１及び第２の燃料電池スタック１４と電気的に接触する一方で、上部及び下部を接続するジャンパ２５０の側面は燃料マニホールド２０４を回り込んで燃料マニホールド２０４には接触しない「Ｃ」形状を有することができる。一実施形態では、燃料マニホールド２０４に面するジャンパ２５０の内面は、燃料マニホールド２０４の表面上の誘電体セパレータ４００もしくは誘電体セパレータ４００の被覆の代わりに、又はそれに加えて誘電体材料で被覆されてよい。

図２Ｂに示されているように、誘電体セパレータ４００には、燃料マニホールド２０４からの燃料が燃料電池スタック１４に流れることを可能にする燃料孔部２５８が設けられている。ガラスのシール又は任意の適切なガスケットなどのシールが、燃料孔部２５８の周囲に形成されてよい。一実施形態では、熱電対がスロット２５７を通過できるようにするために、熱電対用のスロット２５７などの他の特徴部が誘電体セパレータ４００に設けられている。図３Ｂに示される実施形態では、モジュール電圧ワイヤを取り付けるために使用されてよいタブ２５４がジャンパ２５０に設けられている。

誘電体セパレータ
図４Ａは、本開示の様々な実施形態による誘電体セパレータ４００の部分斜視図であり、図４Ｂは、図４Ａのセパレータ４００の分解斜視図である。図４Ａ及び図４Ｂを参照すると、セパレータ４００は、図２Ａの燃料電池スタックアセンブリ２００において利用されてよい。

セパレータ４００は、上層４０２、下層４０４、中間層４０６、燃料孔部４０８、及びシール４１０を含むことができる。燃料孔部４０８は、上層４０２、下層４０４、及び中間層４０６に形成された同心の貫通孔部を含むことができる。

上層４０２及び下層４０４は、高密度化された誘電体材料から形成されてよい。例えば、上層４０２及び下層４０４は、アルミナ、ジルコニア、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ、例えば３％イットリア安定化ジルコニア）などの実質的に非多孔質で電気絶縁性のセラミック材料から形成されてよい。上層４０２及び下層４０４は、セパレータ４００に構造的剛性を提供するために剛性プレートの形態であってよい。

付加的に、上層４０２及び下層４０４は、クロミアなどの隣接する燃料電池から放出される流出した種に対して実質的に不浸透性であってよい。したがって、上層４０２及び下層４０４は、流出した種が中間層４０６に入り、その絶縁耐力を低下させることを防止することができる。

中間層４０６は、上層４０２と下層４０４との間に挟まれていてよく、上層４０２及び下層４０４よりも高い絶縁耐力を有する多孔質及び／又は高表面積材料から形成されていてよい。換言すれば、中間層の絶縁材料は、上層４０２及び下層４０４の絶縁材料よりも高い最大電界に耐えることができ、電気的に絶縁破壊することなく導電性になる（すなわち、より高い絶縁破壊電圧を有する）ことができる場合がある。本発明者らは、燃料電池システムにおいて、高密度なセラミック材料のみを利用しながら高い絶縁耐力を維持することは、そのようなセラミック材料の導電性を高める可能性があるＮａイオンなどのアルカリイオンの存在に基づき困難な場合があることを見いだした。したがって、中間層４０６は、セパレータ４００の総絶縁耐力を増加させるように機能することができる。

いくつかの実施形態では、中間層４０６は、３Ｍ Ｃｏ．から入手可能なＮｅｘｔｅｌセラミック織物番号３１２、４４０、又は６１０などの高温における電気絶縁性の高い多孔質セラミック糸又は織物から形成されてよい。他の実施形態では、中間層４０６は、セラミックマトリックス複合材（ＣＭＣ）層、又は高い表面積／体積比を有することに基づき高い絶縁耐力を有する任意の同等材料から形成されてよい。ＣＭＣは、例えば、酸化アルミニウム（例えばアルミナ）、酸化ジルコニウム、又は炭化ケイ素のマトリックスを含むことができる。他のマトリクス材料が同様に選択されてもよい。繊維は、アルミナ、炭素、炭化ケイ素、又は任意の他の適切な材料から作製されてよい。一実施形態では、マトリックス及び繊維の両方がアルミナを含むことができる。

様々な実施形態では、シール４１０は、リングシールであってよく、ケイ酸塩又はアルミノケイ酸塩のガラス又はガラスセラミック材料などの高温ガラス又はガラスセラミック材料から形成されてもよい。シール４１０は、上層４０２及び下層４０４を中間層４０６に接続するように機能することができ、燃料孔部４０８を気密にシールすることができる。

セパレータ４００の個々の部品（例えば、層４０２，４０４，４０６、及び任意選択的にシール４１０）のための材料は、各部品の主成分が同一であるように選択されてよい。本明細書で主成分とは、成分中に最も多量に存在する成分を指す。例えば、いくつかの実施形態では、部品４０２，４０４、及び４０６、ならびに任意選択的に４１０の主成分は、アルミナであってよい。同一の主成分を有することは、部品４０２，４０４，４０６，４１０の結合を容易にすることができ、燃料電池カラム２００から独立したセパレータ４００の焼結を可能にすることができる。

いくつかの実施形態では、セパレータ４００は、付加的な層を含むことができる。例えば、セパレータ４００は、３つ以上の高密度なセラミックの層の間に配置された２つ以上の多孔質のセラミック織物又はＣＭＣ層を含むことができ、これらの層は、対応するガラス又はガラスセラミックのシールによって接続される。

いくつかの実施形態では、上層４０２及び下層４０４の内面には、付加的な空気及び／又はシール材料の取り込みを提供するように構成された粗面化された又はシャグ状のテクスチャが設けられてよい。燃料孔部４０８を取り囲む上層４０２及び下層４０４の部分の密度は、燃料孔部４０８の改善されたシーリングを提供するために上層４０２及び下層４０４の残りの部分と比較して増大され得る。

様々な実施形態では、ガラスの付加的なリングシール４１２が、燃料孔部４０８を取り囲む上層４０２の上及び下層４０４の下に配置されてよい。付加的なリングシール４１２は、燃料電池スタック又は燃料マニホールドなどの隣接する燃料電池カラム部品にセパレータ４００をシールするために使用されてよい。

図５は、本開示の様々な実施形態による、縁部シール４１４を含んだセパレータ４００の平面図であり、ここでは明確化のために上層４０２が省略されている。図５を参照すると、縁部シール４１４は、燃料孔部のシール４１０に付加的に含まれていてよく、セパレータ４００の対向する縁部に沿って延在し得る。したがって、この縁部シール４１４は、セパレータ４００の層の間に改善された接着性を提供することができる。縁部シール４１４は、例えば、テープキャスティング、ディスペンシング、又はディップコーティングによって形成されてよい。

図６は、本開示の代替的な実施形態による誘電体セパレータ６００の平面図である。図６を参照すると、セパレータ６００は、セパレータ４００の上層４０２及び下層４０４に関連して上述した高密度な誘電体材料などの高密度化されたセラミック材料から形成されてよい。セパレータ６００は、周辺フレーム６０２と、該周辺フレーム６０２の内側に配置された内部支持体６０４とを含むことができる。周辺フレーム６０２及び内部支持体６０４は、内部開口部６０６及び燃料孔部６０８を少なくとも部分的に画定することができる。したがって、セパレータ６００は、セパレータ４００の複合材層構造とは対照的に、一体構造を有することができる。

リングシール６１０は、燃料孔部６０８を取り囲むようにセパレータ６００の上面及び下面に配置されてよい。リングシール６１０は、シール４１０に関連して上述したのと同じガラス材料から形成されてよい。リングシール６１０は、燃料電池スタック及び燃料マニホールドなどの隣接する燃料電池カラム部品にセパレータ６００をシールするように構成されてよい。セパレータ６００は、任意選択的に、熱膨張及び収縮の影響を低減するためにセパレータ６００が切断される逃がし切り込みＲＣを含むことができる。例えば、この逃がし切り込みＲＣは、隣接する金属部品の熱膨張に基づきガラスのリングシール６１０に加えられる応力を低減することができ、これによって熱サイクル中のガラスのリングシール６１０のせん断を低減及び／又は防止することができる。

図７Ａ及び図７Ｂは、本開示の別の代替的な実施形態による誘電体セパレータ４００Ａを示す。この実施形態では、中間層４０６は省略され、空隙４１８によって置き換えられている。空気は、上層４０２及び下層４０４のセラミック材料よりも高い絶縁破壊強度を有する。上層４０２又は下層４０４のうちの少なくとも一方は、上層４０２又は下層４０４のうちの他方に面する側に少なくとも１つの突出部４１６を含んでいる。少なくとも１つの突出部４１６は、空隙４１８が上層４０２と下層４０４との間に位置するように、上層４０２を下層４０４からオフセットさせる。ガラス又はガラスセラミックのシール４１０は、図７Ａに示されているように、上層４０２を下層４０４に接続する。シール４１０は、上述した任意の適切な形状を有していてよい。

一実施形態では、少なくとも１つの突出部４１６は、下層４０４の上側に面する上層４０２の下側に位置してよい。少なくとも１つの突出部４１６は、空隙４１８が上層４０２と下層４０４との間に位置するように下層４０４の上側に接触する。

別の実施形態では、少なくとも１つの突出部４１６は、上層４０２の下側に面する下層４０４の上側に位置してよい。少なくとも１つの突出部４１６は、空隙４１８が上層４０２と下層４０４との間に位置するように上層４０２の下側に接触する。

別の実施形態では、突出部４１６は、上層４０２の下側及び下層４０４の上側の両方に位置してよい。この実施形態では、上層４０２の下側における少なくとも１つの突出部４１６が、下層４０４の上側における少なくとも１つの突出部４１６と接触することができる。代替的に、上層及び下層における突出部４１６は、上層４０２の下側における少なくとも１つの突出部４１６が、下層４０４の上側と接触することができ、下層４０４の上側における少なくとも１つの付加的な突出部４１６が、上層４０２の下側と接触することができるように相互にオフセットされ得る。突出部４１６は、上層４０２と下層４０４との間に位置する空隙４１８を形成するように上層及び下層を相互に垂直方向にオフセットさせる。

任意の数の突出部４１６が、上層４０２及び／又は下層４０４に位置してよい。例えば、図７Ａに示されているように、４つの突出部４１６が、上層４０２の下側及び／又は下層４０４の上側に配置されてもよい。しかしながら、１つ、２つ、３つ、又は５つ以上の突出部４１６が形成されてもよい。突出部４１６は、アルミナ、ジルコニア、又はＹＳＺなど、上層及び下層のセラミック材料と同じセラミック材料から形成されてよい。突出部４１６は、任意の適切な水平断面形状を有することができる。例えば、図７Ａに示される突出部４１６は、円形の水平断面形状を有する充填円筒を含む。しかしながら、多角形（例えば、三角形、正方形、長方形、六角形など）、楕円形、又は不規則な形状など、他の適切な水平断面形状が使用されてもよい。突出部４１６は、任意の適切なセラミック処理法を使用して上層又は下層と同時に形成されてよい。

誘電体セパレータの製造方法
図８Ａは、本開示の様々な実施形態による、織物の中間層４０６上のテープキャスティングによって形成された誘電体セパレータシールのシールを示す写真であり、図８Ｂは、ＣＭＣの中間層４０６におけるシール材料インクの分配によって形成されたシールを示す写真である。図４Ａ、図４Ｂ、図８Ａ、及び図８Ｂを参照すると、いくつかの実施形態では、セパレータ４００は、燃料孔部４０８を取り囲み且つシール４１０を形成するように、中間層４０６の少なくとも一方の側に、あるいは上層４０２及び下層４０４の一方又は両方にシール材料を提供することによって形成されてよい。例えば、シール材料は、図８Ａに示されるようにテープキャスティングによって中間層４０６に適用されてもよい。上層４０２及び下層４０４は、セラミック材料をテープキャスティングすることによって形成されたセラミックプレートであってよい。したがって、上層４０２及び下層４０４は、最初はグリーン（多孔質）状態であってよい。

代替的に、図８Ｂに示されているように、中間層４０６は、上層４０２及び下層４０４のうちの一方に配置されてよく、シール材料インクなどの流体シール材料４１０Ａが、燃料孔部４０８の周囲の下層４０４及び／又は中間層４０６に配置されてもよい。シール材料インクは、ケイ酸塩又はアルミノケイ酸塩のガラス又はガラスセラミックのシールの材料、溶媒及び／又はバインダを含むことができる。他の実施形態では、シール材料又は任意の適切な焼結助剤は、例えば、図５に示されるように、テープキャスティング、ディスペンシング、又はディップコーティングによって、上層４０２及び下層４０４の縁部の間に適用されてもよい。

次いで、層４０２，４０４，４０６が、セパレータ４００を形成するために一緒に積層されてよい。次いで、セパレータ４００が、シール材料のリフロー温度を上回る温度で加熱（例えば焼結）されてよい。例えば、セパレータ４００は、少なくとも約９５０℃の温度、例えば約９７５℃～約１０００℃の範囲の温度で加熱されてよく、それにより、ガラスのシールは、中間層４０６及び／又は燃料孔部４０８の周囲に流入し、上層４０２及び下層４０４の表面と結合する。この加熱は、上層４０２及び下層４０４も焼結することができ、これにより、上層４０２及び下層４０４が高密度化される。いくつかの実施形態では、セパレータは、焼結プロセス中に圧縮されてよい。

いくつかの実施形態では、焼結前にセパレータ４００に真空が適用されてよい。この真空は、シール材料を中間層４０６に且つ／又は上層４０２及び下層４０４の細孔（燃料孔部４０８に隣接する細孔など）に押し込むように機能することができる。例えば、シール４１０は、液体焼結助剤を用いて、又は液体焼結助剤なしで真空鋳造によって形成されてよい。

中間層４０６がＣＭＣプレートである実施形態では、セパレータ４００は、上層４０２及び下層４０４を形成するために、中間層４０６の対向する側部へのセラミック粉末のプラズマ溶射によって形成されてよい。このシール材料は、プラズマ溶射の前又は後に中間層４０６に適用されてよい。次いで、セパレータ４００は、セラミック粉末を高密度化させ且つ上層４０２及び下層４０４を中間層４０６に結合するために加熱されてよい。この加熱は、シール材料のリフローイングを含むことができる。

図９は、本開示の様々な実施形態による、誘電体セパレータ８００を製造する方法を示す斜視図である。図９を参照すると、ガラスのシールの材料が、２つ以上のセラミックプレート８０２に適用されてよく、このセラミックプレート８０２は、グリーン状態にあってよく且つ／又はＣＭＣ層又はセラミックファイバ層などの１つ以上の多孔質の誘電体層８０６に適用されてもよい。

例えば、いくつかの実施形態では、シール材料は、以下で説明するように、後で形成されるセパレータの燃料孔部及び／又は縁部領域に対応する特定の位置に適用されてよい。セラミックプレート８０２は、例えば、アルミナ、ジルコニア、イットリア安定化ジルコニアなどのセラミック材料をテープキャスティングすることによって形成されてよい。

次いで、誘電体層８０６は、積層のアセンブリ８２０を形成するために、セラミックプレート８０２の間に積層されてよい。このアセンブリ８２０は、セラミックプレート８０２を高密度化し、シール材料をリフローするのに十分な温度、例えば約９５０℃～約１０００℃の範囲の温度で焼結されてよい。その結果として、シール材料は、アセンブリ８２０の層を物理的に接続することができる。いくつかの実施形態では、誘電体層８０６へのシール材料の含浸を容易にするために、焼結前及び／又は焼結中にアセンブリ８２０に真空が適用されてよい。

次いで、焼結されたアセンブリ８２０は、個々の誘電体セパレータ８００を形成するように切断及び／又は形成されてよい。例えば、アセンブリ８２０は、セパレータ４００の周縁形状を形成し且つセパレータ４００内に燃料孔部４０８を形成するように切断されてよい。

３つのセラミックプレート８０２と２つの多孔質の誘電体層８０２とが図９に示されているが、本開示はこれらに限定されない。例えば、２つのセラミックプレート８０２と１つの多孔質の誘電体層８０６とがアセンブリ８２０の形成のために使用されてよく、あるいはアセンブリ８２０は、４つ以上のセラミックプレート８０２と３つ以上の多孔質の誘電体層８０６とを含むことができる。

代替的な実施形態では、セラミックプレート８０２は、誘電体層８０６の対向する側部へのセラミック材料溶射によって形成され、アセンブリを形成してもよい。例えば、セラミック材料は、誘電体層８０６にプラズマ溶射されてよい。アセンブリは、セラミック材料を高密度化し、セラミックプレート８０２を形成するために焼結されてよい。焼結されたアセンブリは、任意選択的に、個々の誘電体セパレータ８００を形成するように切断されてよい。

上記は、特に好ましい実施形態に言及しているが、本発明がこれらに限定されないことは理解されるであろう。当業者であれば、開示された実施形態に対して様々な変更を行ってもよいことや、そのような変更が本発明の範囲内であることが意図されることは明らかであろう。本明細書で引用されるすべての刊行物、特許出願、及び特許は、その全体が参照により本明細書に組み込まれる。

Claims (16)

1. 燃料電池カラムであって、
   第１及び第２の燃料電池スタックと、
   前記第１の燃料電池スタックと前記第２の燃料電池スタックとの間に配置され且つ前記第１及び第２の燃料電池スタックに燃料を供給するように構成された燃料マニホールドと、
   前記燃料マニホールドと各前記第１及び第２の燃料電池スタックとの間に位置し且つ各前記第１及び第２の燃料電池スタックを前記燃料マニホールドから電気的に絶縁するように構成された第１及び第２の誘電体セパレータとを含み、
   前記第１及び第２の誘電体セパレータの各々は、
   セラミック材料を含む上層と、
   前記セラミック材料を含む下層と、
   前記上層と前記下層との間に配置され且つ前記セラミック材料よりも低い密度と前記セラミック材料よりも高い絶縁耐力とを有する材料を含んだ中間層と、
   前記中間層を前記上層及び前記下層に接続するガラス又はガラスセラミックのシールとを含んでいる、燃料電池カラム。
2. 前記第１及び第２の誘電体セパレータの各々の対向する側部に形成され、前記第１及び第２の誘電体セパレータの各々の前記上層、前記中間層、及び前記下層に形成された同心の貫通孔部を含む、燃料孔部をさらに備え、
   前記シールは、前記中間層の上面及び下面に配置され且つ前記第１及び第２の誘電体セパレータの各々の燃料孔部を取り囲むリングシールから構成される、請求項１記載の燃料電池カラム。
3. 前記中間層の前記上面及び下面の対向する縁部に沿って延在し且つガラス材料を含む縁部シールをさらに備える、請求項２記載の燃料電池カラム。
4. 前記中間層は、セラミック織物を含む、請求項１記載の燃料電池カラム。
5. 前記中間層は、セラミックマトリックス複合材を含む、請求項１記載の燃料電池カラム。
6. 前記中間層の表面積／体積比は、前記上層及び下層の表面積／体積比よりも大きく、前記セラミック材料は、アルミナ、ジルコニア、又はイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）を含む、請求項１記載の燃料電池カラム。
7. 前記上層、前記中間層、及び前記下層の主要成分は、同一である、請求項１記載の燃料電池カラム。
8. 前記主要成分は、アルミナ又はジルコニアである、請求項７記載の燃料電池カラム。
9. 前記第１及び第２の誘電体セパレータの各々は、
   前記上層の上に配置されたセラミック織物又はセラミックマトリックス複合材の第１の付加的な層と、
   前記第１の付加的な層の上に配置された前記セラミック材料の第２の付加的な層と、
   前記第１の付加的な層の上面及び下面に配置され且つ前記第１の付加的な層の貫通孔部を取り囲み且つガラス又はガラスセラミック材料を含む付加的なリングシールとを含んでいる、請求項２記載の燃料電池カラム。
10. 前記燃料マニホールドと前記第１及び第２の誘電体セパレータをバイパスする導電性のジャンパをさらに含み、前記導電性のジャンパは、前記第１及び第２の燃料電池スタックの間を電気的に導通させるように構成されている、請求項１記載の燃料電池カラム。
11. 前記燃料孔部は、前記燃料マニホールドの燃料孔部と、前記第１及び第２の燃料電池スタックの燃料孔部とに流体連通する、請求項２記載の燃料電池カラム。
12. 前記燃料マニホールドを前記燃料電池カラム内の隣接する燃料マニホールドに接続する導電性の燃料レールをさらに含む、請求項１記載の燃料電池カラム。
13. 前記導電性の燃料レールは、金属又は金属合金の直管に接続された、金属又は金属合金のベローズ管を含む、請求項１２記載の燃料電池カラム。
14. 燃料電池カラムであって、
    第１及び第２の燃料電池スタックと、
    前記第１の燃料電池スタックと前記第２の燃料電池スタックとの間に配置され且つ前記第１及び第２の燃料電池スタックに燃料を供給するように構成された燃料マニホールドと、
    前記燃料マニホールドと各前記第１及び第２の燃料電池スタックとの間に位置し且つ各前記第１及び第２の燃料電池スタックを前記燃料マニホールドから電気的に絶縁するように構成された第１及び第２の誘電体セパレータとを含み、
    前記第１及び第２の誘電体セパレータの各々は、
    周辺フレームと、
    前記周辺フレームの内側に配置され且つ前記周辺フレームを支持するように構成された内部支持体と、
    前記周辺フレーム及び前記内部支持体によって少なくとも部分的に規定される燃料孔部及び内部開口部とを含んでいる、燃料電池カラム。
15. 前記誘電体セパレータの各々は、前記周辺フレーム又は前記内部支持体の少なくとも一方に形成された逃がし切り込みを含んでいる、請求項１４記載の燃料電池カラム。
16. 燃料電池カラムであって、
    第１及び第２の燃料電池スタックと、
    前記第１の燃料電池スタックと前記第２の燃料電池スタックとの間に配置され且つ前記第１及び第２の燃料電池スタックに燃料を供給するように構成された燃料マニホールドと、
    前記燃料マニホールドと各前記第１及び第２の燃料電池スタックとの間に位置し且つ各前記第１及び第２の燃料電池スタックを前記燃料マニホールドから電気的に絶縁するように構成された第１及び第２の誘電体セパレータとを含み、
    前記第１及び第２の誘電体セパレータの各々は、
    セラミック材料を含む上層と、
    前記セラミック材料を含む下層と、
    前記上層と前記下層との間に空隙が位置するように前記上層を前記下層からオフセットさせる少なくとも１つの突出部と、
    前記上層を前記下層に接続するガラス又はガラスセラミックのシールとを含んでいる、燃料電池カラム。

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