JP7509459B1 - 積層体の製造方法及びその製造装置 - Google Patents

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Abstract

【課題】熱可塑性ポリマーフィルムの両面に銅箔が積層された積層体の製造方法において、熱可塑性ポリマーフィルムの内部や銅箔との界面での発泡を防止する。【解決手段】積層体の製造方法は、熱可塑性ポリマーフィルム１０の表面に第１の銅箔１１ａを重ねた状態で、該ポリマーフィルムと第１の銅箔とを、該ポリマーフィルムが軟化する温度で熱圧着する工程（Ａ）と、熱可塑性ポリマーフィルムを融点付近の温度で加熱する工程（Ｂ）と、熱可塑性ポリマーフィルムの裏面に第２の銅箔１１ｂを重ねた状態で、該ポリマーフィルムと第２の銅箔とを、該ポリマーフィルムが軟化する温度で熱圧着する工程（Ｃ）と、熱可塑性ポリマーフィルムを融点付近の温度で加熱する工程（Ｄ）とを、ロール・ツー・ロール方式により、連続して実行する。【選択図】図１

Description

本発明は、熱可塑性ポリマーフィルムの両面に銅箔が積層された積層体の製造方法及びその製造装置に関する。
フレキシブル配線基板の多くは、熱可塑性ポリマーフィルムと銅箔とが積層された積層体で構成されている。積層体の銅箔をエッチングすることによって、回路パターンが形成されている。
熱可塑性ポリマーフィルムの両面に銅箔が積層された積層体の製造方法として、例えば、特許文献１には、熱可塑性ポリマーフィルムの両面に銅箔を重ね合わせて、一対の加熱加圧ロールで熱圧着することにより積層体を形成する方法が開示されている。この方法は、ロール・ツー・ロール方式により、熱可塑性ポリマーフィルムの両面に銅箔を同時に熱圧着できるため、熱可塑性ポリマーフィルムの両面に銅箔が積層された積層体を、生産性良く製造することができる。
特開２０１４－１２８９１３号公報
熱可塑性ポリマーフィルムの両面に積層された銅箔をエッチングすることによって、回路パターンが形成されたフレキシブル配線基板において、回路パターンの高密度化や、伝送信号の高周波化に伴い、熱可塑性ポリマーフィルムの薄膜化が図られている。
一対の加熱加圧ロールを用いて、熱可塑性ポリマーフィルムの両面に銅箔を熱圧着する際、熱可塑性ポリマーフィルムと銅箔との接合強度を高めるために、熱可塑性ポリマーフィルムを融点付近の温度に加熱して行われる。
熱可塑性ポリマーフィルムを融点付近の温度に加熱すると、熱可塑性ポリマーフィルムからガスが放出される。一対の加熱加圧ロールを用いて、熱可塑性ポリマーフィルムの両面に銅箔を、熱可塑性ポリマーフィルムの融点付近の温度で熱圧着する際、熱可塑性ポリマーフィルムの両面に積層された銅箔は、一対の加熱加圧ロールから圧力を受ける。このとき、熱可塑性ポリマーフィルムの両面は、銅箔で挟まれた状態であるため、熱可塑性ポリマーフィルムから放出されたガスは、逃げ道を失い、一対の加熱加圧ロールからの圧力が解放されたとき、熱可塑性ポリマーフィルムの内部や銅箔との界面で、放出されたガスが発泡する。その結果、熱可塑性ポリマーフィルムの絶縁不良が発生したり、熱可塑性ポリマーフィルムと銅箔との接合強度が低下したりするという問題が生じる。
特に、熱可塑性ポリマーフィルムが薄膜化された場合（例えば、厚みが１００μｍ以下）、数十μｍ程度のミクロな発泡が生じても、熱可塑性ポリマーフィルムの絶縁不良の発生や、接合強度の低下が顕著となる。
ところで、融点付近の温度で熱圧着したときに発生する発泡を防止するために、まず、熱可塑性ポリマーフィルムの一方の面に銅箔を重ねて、融点付近の温度で熱圧着し、その後、熱可塑性ポリマーフィルムの他方の面に銅箔を重ねて、融点付近の温度で熱圧着して、熱可塑性ポリマーフィルムの両面に銅箔が積層された積層体を製造する方法が考えられる。
しかしながら、この方法では、熱可塑性ポリマーフィルムの融点付近の温度で熱圧着した場合、銅箔が重ねられていない側の熱可塑性ポリマーフィルムの表面が、ロールと粘着して剥がれなくなるという問題が生じる。
この問題を解決するために、銅箔が重ねられていない側の熱可塑性ポリマーフィルムの表面に離型フィルムを設けることが考えられるが、この場合、熱可塑性ポリマーフィルムの両面が、銅箔と離型フィルムで覆われることになる。そのため、熱可塑性ポリマーフィルムの両面に銅箔を同時に熱圧着する場合と同様に、熱可塑性ポリマーフィルムの内部や銅箔との界面で、熱可塑性ポリマーフィルムから放出されたガスが発泡する。
本発明は、かかる点に鑑みてなされたもので、一対の加熱加圧ロールを用いて、熱可塑性ポリマーフィルムの両面に銅箔が積層された積層体を製造する製造方法及び製造装置において、熱可塑性ポリマーフィルムと銅箔との接合強度を維持しつつ、熱可塑性ポリマーフィルムの内部や銅箔との界面での、熱可塑性ポリマーフィルムからの放出ガスによる発泡を防止することを目的とする。
本発明に係る積層体の製造方法は、熱可塑性ポリマーフィルムの両面に銅箔が積層された積層体の製造方法であって、熱可塑性ポリマーフィルムの表面に、第１の銅箔を重ねた状態で、一対の加熱加圧ロールに導入して、熱可塑性ポリマーフィルムと第１の銅箔とを、熱可塑性ポリマーフィルムが軟化する温度で熱圧着する工程（Ａ）と、工程（Ａ）の後、熱可塑性ポリマーフィルムを、第１の銅箔が積層されていない熱可塑性ポリマーフィルムの裏面を開放状態にして、熱可塑性ポリマーフィルムの融点付近の温度で加熱する工程（Ｂ）と、工程（Ｂ）の後、熱可塑性ポリマーフィルムの裏面に、第２の銅箔を重ねた状態で、一対の加熱加圧ロールに導入して、熱可塑性ポリマーフィルムと第２の銅箔とを、熱可塑性ポリマーフィルムが軟化する温度で熱圧着する工程（Ｃ）と、工程（Ｃ）の後、熱可塑性ポリマーフィルムを、熱可塑性ポリマーフィルムの両面に第１の銅箔及び第２の銅箔が積層された状態で、熱可塑性ポリマーフィルムの融点付近の温度で加熱する工程（Ｄ）とを含み、工程（Ａ）、工程（Ｂ）、工程（Ｃ）、及び工程（Ｄ）は、ロール・ツー・ロール方式により、連続して実行される。
本発明に係る積層体の製造装置は、ロール・ツー・ロール方式により熱可塑性ポリマーフィルムの両面に銅箔が積層された積層体の製造装置であって、熱可塑性ポリマーフィルムを供給する第１の繰出し軸と、第１の銅箔を供給する第２の繰出し軸と、第２の銅箔を供給する第３の繰出し軸と、第１の繰出し軸から供給された熱可塑性ポリマーフィルムの表面に、第２の繰出し軸から供給された第１の銅箔を重ねた状態で、熱可塑性ポリマーフィルムと第１の銅箔とを、熱可塑性ポリマーフィルムが軟化する温度で熱圧着する一対の第１の加熱加圧ロールと、一対の第１の加熱加圧ロールにより第１の銅箔が積層された熱可塑性ポリマーフィルムを、第１の銅箔が積層されていない熱可塑性ポリマーフィルムの裏面を開放状態にして、熱可塑性ポリマーフィルムの融点付近の温度で加熱する第１の加熱手段と、第１の加熱手段で加熱された熱可塑性ポリマーフィルムの裏面に、第３の繰出し軸から供給された第２の銅箔を重ねた状態で、熱可塑性ポリマーフィルムと第２の銅箔とを、熱可塑性ポリマーフィルムが軟化する温度で熱圧着する一対の第２の加熱加圧ロールと、一対の第２の加熱加圧ロールにより第２の銅箔が積層された熱可塑性ポリマーフィルムを、熱可塑性ポリマーフィルムの両面に第１の銅箔及び第２の銅箔が積層された状態で、熱可塑性ポリマーフィルムの融点付近の温度で加熱する第２の加熱手段と、第２の加熱手段で加熱された熱可塑性ポリマーフィルムの両面に銅箔が積層された積層体を巻き取る巻き取り軸とを備えている。
本発明によれば、一対の加熱加圧ロールを用いて、熱可塑性ポリマーフィルムの両面に銅箔が積層された積層体を製造する製造方法及び製造装置において、熱可塑性ポリマーフィルムと銅箔との接合強度を維持しつつ、熱可塑性ポリマーフィルムの内部や銅箔との界面での、熱可塑性ポリマーフィルムからの放出ガスによる発泡を防止することができる。
本発明の一実施形態における積層体の製造方法の各工程を示したフローチャートである。 本発明の一実施形態における積層体の製造装置を模式的に示した図である。
以下、本発明の実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。なお、本発明は、以下の実施形態に限定されるものではない。また、本発明の効果を奏する範囲を逸脱しない範囲で、適宜変更は可能である。
図１は、本発明の一実施形態における積層体の製造方法の各工程を示したフローチャートである。図２は、本発明の一実施形態における積層体の製造装置を模式的に示した図である。本実施形態における積層体は、熱可塑性ポリマーフィルムの両面に銅箔が積層された構造をなし、図２に示した製造装置を用いて、ロール・ツー・ロール方式により製造される。
熱可塑性ポリマーフィルムの材料としては、液晶ポリマー、ポリフェニレンサルファイド、シクロオレフィン、ポリスチレン、ポリアミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトン、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリアリレート、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン、パーフルオロアルコキシアルカン、パーフルオロエチレンプロペンコポリマー、エチレンーテトラフルオロエチレンコポリマー等が用いられる。特に、熱可塑性ポリマーフィルムとして、誘電損失および誘電正接の小さい、液晶ポリマーフィルムが好ましい。熱可塑性ポリマーフィルムの厚みは、１０～２００μｍが好ましく、２５～７５μｍがより好ましい。
図１に示すように、熱可塑性ポリマーフィルムの表面をプラズマ処理する（ステップＳ１）。具体的には、図２に示すように、第１の繰出し軸２０から供給された熱可塑性ポリマーフィルム１０の表面を、プラズマ処理装置３０ａを用いてプラズマ処理する。プラズマ処理に用いるガスは、例えば、アルゴン、窒素等が用いられる。
プラズマ処理は、例えば、大気圧プラズマにより行うことができる。プラズマ処理により、熱可塑性ポリマーフィルム１０の表面に官能基が付与され、これにより、熱可塑性ポリマーフィルム１０に銅箔を熱圧着したとき、熱可塑性ポリマーフィルム１０と銅箔との化学結合が得られ、熱可塑性ポリマーフィルム１０と銅箔との接合強度を高めることができる。なお、このプラズマ処理は、熱可塑性ポリマーフィルム１０と銅箔との接合強度を高める目的で行うもので、必ずしも行わなくてもよい。また、同じ目的で、銅箔の表面にシランカップリング剤を付与してもよい。
次に、図１に示すように、熱可塑性ポリマーフィルム１０の表面に、第１の銅箔１１ａを重ねた状態（第１の銅箔／ポリマーフィルム）で、熱可塑性ポリマーフィルム１０と第１の銅箔１１ａとを、熱可塑性ポリマーフィルム１０が軟化する温度で熱圧着する（ステップＳ２）。この時、加熱加圧ロール２２または２４は必ずしもそれぞれ一対で同じ温度に設定する必要はないが、異なる温度とする場合は高い方の温度を熱圧着温度とする。
具体的には、図２に示すように、第１の繰出し軸２０から供給された熱可塑性ポリマーフィルム１０の表面に、第２の繰出し軸２１から供給された第１の銅箔１１ａを重ねた状態で、ガイドロール５０を用いて、一対の第１の加熱加圧ロール２２に導入して、熱可塑性ポリマーフィルム１０と第１の銅箔１１ａとを熱圧着する。
熱圧着する際、軟化した熱可塑性ポリマーフィルム１０が、第１の銅箔１１ａ表面の微細な凹凸に入り込んで固まることによりアンカー効果が発現し、これにより、熱可塑性ポリマーフィルムと銅箔とが仮接合される。
熱可塑性ポリマーフィルム１０の表面をプラズマ処理した場合は、アンカー効果による機械的結合に加え、熱可塑性ポリマーフィルム１０と銅箔との化学結合が得られるため、熱可塑性ポリマーフィルム１０と銅箔との接合強度がより高まる。
熱可塑性ポリマーフィルム１０と第１の銅箔１１ａとを熱圧着する温度は、熱可塑性ポリマーフィルムの軟化温度以上であって、熱可塑性ポリマーフィルムの軟化温度よりも２０℃高い温度以下であることが好ましい。熱圧着温度が、熱可塑性ポリマーフィルムの軟化温度より低いと、熱可塑性ポリマーフィルム１０と第１の銅箔１１ａとの界面に空気が噛み込むため、十分なアンカー効果が発揮されず、熱可塑性ポリマーフィルム１０と銅箔１１ａとの仮接合が十分に得られないため、好ましくない。また、熱圧着温度が、熱可塑性ポリマーフィルムの軟化温度よりも２０℃高い温度を超えると、第１の銅箔１１ａが重ねられていない側の熱可塑性ポリマーフィルム１０の表面が、加熱加圧ロール２２と粘着して剥がれなくなるため、好ましくない。
熱可塑性ポリマーフィルムの軟化温度は、動的粘弾性測定（ＤＭＡ）法を用いて、ＪＩＳＫ７２４４－４：１９９９に準じて、損失正接(ｔａｎδ=損失弾性率/貯蔵弾性率)のピーク温度から測定することができる。具体的には、動的粘弾性測定装置（レオロジ社製「ＤＶＥ－Ｖ４ＦＴレオスペクトラー」）を使用して、引張りモード（周波数：１１Ｈｚ）で、昇温速度を３℃／分で、材料に合わせて、適宜、低温から高温まで昇温して、貯蔵弾性率（Ｅ’）、損失弾性率（Ｅ’’）及び損失正接（ｔａｎδ）を測定し、損失正接のピーク温度より軟化温度を測定することができる。
本実施形態において、熱可塑性ポリマーフィルム１０と第１の銅箔１１ａとの熱圧着は、熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点よりも低い軟化温度付近で行われるため、熱圧着時に、熱可塑性ポリマーフィルム１０からガスが放出されることはない。そのため、熱圧着工程において、熱可塑性ポリマーフィルムの内部や銅箔との界面で、熱可塑性ポリマーフィルムからの放出ガスによる発泡が生じることはない。
次に、図１に示すように、熱可塑性ポリマーフィルム１０を、第１の銅箔１１ａが積層されていない熱可塑性ポリマーフィルム１０の裏面を開放状態（第１の銅箔／ポリマーフィルム）にして、熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点付近の温度で加熱する（ステップＳ３）。
具体的には、図２に示すように、一対の第１の加熱加圧ロール２２により第１の銅箔１１ａが積層された熱可塑性ポリマーフィルム１０を、ガイドロール５１、５２を用いて、第１の加熱手段４０ａの近傍に導いて、熱可塑性ポリマーフィルム１０を加熱する。
融点付近で液化した熱可塑性ポリマーフィルム１０は、第１の銅箔１１ａとの界面で「濡れ」が発現し、これにより、液化した熱可塑性ポリマーフィルム１０が、第１の銅箔１１ａ表面の微細な凹凸に隙間なく入り込んで固まることにより、より高いアンカー効果が得られる。その結果、熱可塑性ポリマーフィルム１０と第１の銅箔１１ａとを、一対の加熱加圧ロールで熱圧着させることなく、熱可塑性ポリマーフィルム１０と第１の銅箔１１ａとの強い結合を得ることができる。
なお、熱可塑性ポリマーフィルム１０として、液晶ポリマーフィルムを用いた場合、液晶ポリマーフィルムは、融点付近で分子配向がランダムになるため、厚み方向の強度が増し、液晶ポリマーフィルムと第１の銅箔との接合強度をより高めることができる。
ここで、熱可塑性ポリマーフィルム１０を加熱する温度は、熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点よりも２０℃低い温度以上であって、熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点よりも５０℃高い温度以下であることが好ましい。加熱温度が、熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点よりも２０℃低い温度より低いと、熱可塑性ポリマーフィルム１０と第１の銅箔１１ａとの接合強度が得られないため、好ましくない。また、加熱温度が、熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点よりも５０℃高い温度を超えると、熱可塑性ポリマーフィルム１０の熱分解が進みすぎて接合強度が低下するため、好ましくない。
熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）法を用いて測定することができる。具体的には、示差走査熱量計（日立ハイテクサイエンス製、ＤＳＣ７２００）を用い、窒素ガス（３０ｍＬ／分）を流して、昇温速度は１０℃／分の条件で、約１０ｍｇの試料を、１０℃／分の昇温速度で、室温から予想される融点以上の温度まで加熱し、溶融したときに観測される吸熱ピークのピークトップの温度から融点を求めることができる。
本実施形態において、熱可塑性ポリマーフィルム１０を融点付近で加熱する際、第１の銅箔１１ａが積層されていない熱可塑性ポリマーフィルム１０の裏面が開放状態になっている。そのため、融点付近での加熱工程において、熱可塑性ポリマーフィルム内から放出されたガスを、熱可塑性ポリマーフィルム１０の裏面から、外部に開放することができる。その結果、熱可塑性ポリマーフィルム１０の内部や、第１の銅箔１１ａとの界面での発泡を防止することができる。
第１の加熱手段４０ａは、例えば、電磁誘導加熱手段を用いることがきる。電磁誘導加熱手段は、熱可塑性ポリマーフィルム１０の近傍に、複数の誘導加熱コイルを配置し、誘導加熱コイルに電流を流すことにより、第１の銅箔１１ａを、電磁誘導により直接加熱するものである。これにより、第１の銅箔１１ａが接合された熱可塑性ポリマーフィルム１０を、第１の銅箔１１ａからの熱伝導により加熱することができる。
なお、第１の銅箔１１ａは、非磁性体であるが、銅箔の厚みが約１００μｍ以下であれば、抵抗損失が生じるため、電磁誘導の周波数や、第１の銅箔１１ａと誘導加熱コイルとの位置関係を適正化することによって、銅箔内部で誘導される渦電流によるジュール熱で、第１の銅箔１１ａを加熱することが可能となる。銅箔の厚みは２０μｍ以下であると発熱させやすいが、１μｍ以下になると発熱量が不足して、熱可塑性ポリマーフィルム１０を十分に加熱しにくくなるので好ましくない。
加熱された熱可塑性ポリマーフィルム１０の温度は、図２に示すように、熱可塑性ポリマーフィルム１０の近傍に配置したハイパースペクトルカメラ４１ａを用いて、熱可塑性ポリマーフィルム１０、又は第１の銅箔の加熱履歴による表面の反射スペクトルの僅かな不可逆的な変化を検知することによって測定することができる。電磁誘導加熱は、応答性に優れているため、ハイパースペクトルカメラ４１ａで測定された温度を、電磁誘導加熱手段にフィードバックすることによって、熱可塑性ポリマーフィルム１０を加熱する温度を、素早く制御することができる。
第１の加熱手段４０ａは、電磁誘導加熱手段の他に、ヒータ加熱手段、ランプ加熱手段等を用いてもよい。
次に、図１に示すように、熱可塑性ポリマーフィルム１０の裏面をプラズマ処理する（ステップＳ４）。具体的には、図２に示すように、第１の加熱手段４０ａで加熱された熱可塑性ポリマーフィルム１０を、ガイドロール５３を用いて、プラズマ処理装置３０ｂの近傍に導き、熱可塑性ポリマーフィルム１０の裏面を、プラズマ処理装置３０ｂを用いてプラズマ処理する。
このプラズマ処理は、ステップＳ２で行った熱可塑性ポリマーフィルム１０表面のプラズマ処理と同じ目的で行うため、説明は省略する。
次に、図１に示すように、熱可塑性ポリマーフィルム１０の裏面に、第２の銅箔１１ｂを重ねた状態（第１の銅箔／ポリマーフィルム／第２の銅箔）で、熱可塑性ポリマーフィルム１０と第２の銅箔１１ｂとを、熱可塑性ポリマーフィルム１０が軟化する温度で熱圧着する（ステップＳ５）。
具体的には、図２に示すように、プラズマ処理装置３０ｂでプラズマ処理された熱可塑性ポリマーフィルム１０の裏面に、第３の繰出し軸２３から供給された第２の銅箔１１ｂを重ねた状態で、ガイドロール５４を用いて、一対の第２の加熱加圧ロール２４に導入して、熱可塑性ポリマーフィルム１０と第２の銅箔１１ｂとを熱圧着する。
熱圧着する際、軟化した熱可塑性ポリマーフィルム１０が、第２の銅箔１１ｂ表面の微細な凹凸に入り込んで固まることによりアンカー効果が発現し、これにより、熱可塑性ポリマーフィルム１０と第２の銅箔１１ｂとが仮接合される。
ここで、熱可塑性ポリマーフィルム１０と第２の銅箔１１ｂとを熱圧着する温度は、熱可塑性ポリマーフィルム１０の軟化温度以上であって、熱可塑性ポリマーフィルム１０の軟化温度よりも２０℃高い温度以下であることが好ましい。熱圧着温度が、熱可塑性ポリマーフィルムの軟化温度より低いと、熱可塑性ポリマーフィルム１０と第２の銅箔１１ｂとの界面に空気が噛み込むため、アンカー効果が十分に発揮されず、熱可塑性ポリマーフィルム１０と第２の銅箔１１ｂとの仮接合が十分に得られないため、好ましくない。
ステップＳ２の熱圧着工程における温度と、ステップＳ５の熱圧着工程における温度とは、必ずしも同じ温度でなくてもよい。例えば、熱可塑性ポリマーフィルム１０は、融点付近の温度まで加熱すると、軟化温度が上昇する場合がある。ステップＳ５の熱圧着工程は、ステップＳ３の融点付近の温度まで加熱する加熱工程の後に実行される。従って、ステップＳ５の熱圧着工程における熱可塑性ポリマーフィルム１０の軟化温度は、ステップＳ３の加熱工程後における熱可塑性ポリマーフィルム１０の軟化温度を意味する。ステップＳ３の加熱工程で、熱可塑性ポリマーフィルム１０の軟化温度が上昇した場合には、ステップＳ５の熱圧着工程における温度を、ステップＳ２の熱圧着工程における温度よりも高く設定してもよい。
次に、図１に示すように、熱可塑性ポリマーフィルム１０を、熱可塑性ポリマーフィルム１０の両面に第１の銅箔１１ａ及び第２の銅箔１１ｂが積層された状態（第１の銅箔／ポリマーフィルム／第２の銅箔）で、熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点付近の温度で加熱する（ステップＳ６）。
具体的には、図２に示すように、一対の第２の加熱加圧ロール２４により、両面に第１の銅箔１１ａ及び第２の銅箔１１ｂが積層された熱可塑性ポリマーフィルム１０を、ガイドロール５５、５６を用いて、第２の加熱手段４０ｂの近傍に導いて、熱可塑性ポリマーフィルム１０を加熱する。
第２の加熱手段４０ｂは、例えば、電磁誘導加熱手段を用いることがきる。また、加熱された熱可塑性ポリマーフィルム１０の温度は、図２に示すように、熱可塑性ポリマーフィルム１０の近傍に配置したハイパースペクトルカメラ４１ｂを用いて測定することができる。第２の加熱手段４０ｂは、電磁誘導加熱手段の他に、ヒータ加熱手段、ランプ加熱手段等を用いてもよい。
融点付近で液化した熱可塑性ポリマーフィルム１０は、第２の銅箔１１ｂとの界面で「濡れ」が発現し、これにより、液化した熱可塑性ポリマーフィルム１０が、第２の銅箔１１ｂ表面の微細な凹凸に隙間なく入り込んで固まることにより、より高いアンカー効果が得られる。その結果、熱可塑性ポリマーフィルム１０と第２の銅箔１１ｂとが強く結合される。
ここで、熱可塑性ポリマーフィルム１０を加熱する温度は、熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点よりも２０℃低い温度以上であって、熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点よりも５０℃高い温度以下であることが好ましい。加熱温度が、熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点よりも２０℃低い温度より低いと、熱可塑性ポリマーフィルム１０と第１の銅箔１１ａとの接合強度が得られないため、好ましくない。また、加熱温度が、熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点よりも５０℃高い温度を超えると、熱可塑性ポリマーフィルム１０の熱分解が進みすぎて接合強度が低下するため、好ましくない。
本実施形態において、熱可塑性ポリマーフィルム１０を融点付近の温度で加熱する際、熱可塑性ポリマーフィルム１０の両面に、第１の銅箔１１ａ及び第２の銅箔１１ｂが積層されていても、ステップＳ３において、既に、熱可塑性ポリマーフィルム１０は融点付近の温度で加熱されているため、熱可塑性ポリマーフィルム１０からガスが新たに放出されることはない。そのため、熱可塑性ポリマーフィルム１０の内部や、第１の銅箔１１ａ及び第２の銅箔１１ｂとの界面で、熱可塑性ポリマーフィルム１０からの放出ガスによる発泡が生じることはない。
ステップＳ３の加熱工程における温度と、ステップＳ６の加熱工程における温度とは、必ずしも同じ温度でなくてもよい。例えば、熱可塑性ポリマーフィルム１０は、融点付近の温度まで加熱すると、融点が上昇する場合がある。ステップＳ６の加熱工程は、ステップＳ３の加熱工程の後に実行される。従って、ステップＳ６の加熱工程における熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点は、ステップＳ３の加熱工程後における熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点を意味する。ステップＳ３の加熱工程で、熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点が上昇した場合には、ステップＳ６の加熱工程における温度を、ステップＳ３の加熱工程における温度よりも高く設定してもよい。
あるいは、ステップＳ６の加熱工程における温度を、ステップＳ３の加熱工程における温度よりも低く設定してもよい。もし、ステップＳ３の加熱工程後に、熱可塑性ポリマーフィルム１０内にガスが残存していても、ステップＳ６の加熱温度を、ステップＳ３の加熱温度よりも低く設定することによって、残存するガスの放出を抑制することができる。
最後に、図２に示すように、第２の加熱手段４０ｂで加熱された熱可塑性ポリマーフィルム１０を、巻き取り軸２５で巻き取ることにより、熱可塑性ポリマーフィルム１０の両面に第１の銅箔１１ａ及び第２の銅箔１１ｂが積層された積層体が得られる。
以上、説明したように、本実施形態によれば、熱可塑性ポリマーフィルム１０と第１の銅箔１１ａ及び第２の銅箔１１ｂとの接合強度を維持しつつ、熱可塑性ポリマーフィルム１０の内部や、第１の銅箔１１ａ及び第２の銅箔１１ｂとの界面に、熱可塑性ポリマーフィルム１０からの放出ガスによる発泡を生じさせることなく、熱可塑性ポリマーフィルム１０の両面に、第１の銅箔１１ａ及び第２の銅箔１１ｂが積層された積層体を製造することができる。
また、熱可塑性ポリマーフィルム１０の一方の面に第１の銅箔１１ａを熱圧着する工程、片面に第１の銅箔１１ａが積層された熱可塑性ポリマーフィルム１０を加熱する工程、熱可塑性ポリマーフィルム１０の他方の面に第２の銅箔１１ｂを熱圧着する工程、及び、両面に第１の銅箔１１ａ及び第２の銅箔１１ｂが積層された熱可塑性ポリマーフィルム１０を加熱する工程を、ロール・ツー・ロール方式により、連続して実行することによって、生産性良く、熱可塑性ポリマーフィルム１０の両面に第１の銅箔１１ａ及び第２の銅箔１１ｂが積層された積層体を製造することができる。
本実施形態における積層体の製造装置は、図２に示すように、熱可塑性ポリマーフィルム１０を供給する第１の繰出し軸２０、第１の銅箔１１ａを供給する第２の繰出し軸２１、第２の銅箔１１ｂを供給する第３の繰出し軸２３、積層体を巻き取る巻き取り軸２５、一対の第１の加熱加圧ロール２２、一対の第２の加熱加圧ロール２４、第１の加熱手段４０a、及び第２の加熱手段４０ｂを備えている。
一対の第２の加熱加圧ロール２４は、第１の繰出し軸２０から供給された熱可塑性ポリマーフィルム１０の表面に、第２の繰出し軸２１から供給された第１の銅箔１１ａを重ねた状態で、熱可塑性ポリマーフィルム１０と第１の銅箔１１ａとを、熱可塑性ポリマーフィルム１０が軟化する温度で熱圧着する。
第１の加熱手段４０ａは、一対の第１の加熱加圧ロール２２により第１の銅箔１１ａが積層された熱可塑性ポリマーフィルム１０を、第１の銅箔１１ａが積層されていない熱可塑性ポリマーフィルム１０の裏面を開放状態にして、熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点付近の温度で加熱する。
一対の第２の加熱加圧ロール２４は、第１の加熱手段４０ａで加熱された熱可塑性ポリマーフィルム１０の裏面に、第３の繰出し軸２３から供給された第２の銅箔１１ｂを重ねた状態で、熱可塑性ポリマーフィルム１０と第２の銅箔１１ｂとを、熱可塑性ポリマーフィルム１０が軟化する温度で熱圧着する。
第２の加熱手段４０ｂは、一対の第２の加熱加圧ロール２４により第２の銅箔１１ｂが積層された熱可塑性ポリマーフィルム１０を、熱可塑性ポリマーフィルム１０の両面に第１の銅箔１１ａ及び第２の銅箔１１ｂが積層された状態で、熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点付近の温度で加熱する。
巻き取り軸２５は、第２の加熱手段４０ｂで加熱された、熱可塑性ポリマーフィルム１０の両面に第１の銅箔１１ａ及び第２の銅箔１１ｂが積層された積層体を巻き取る。
以下に実施例を挙げて本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれらの実施例によってなんら限定されるものではない。
実施例及び比較例では、以下の液晶ポリマーフィルム、及び銅箔を用いた。
液晶ポリマーフィルム：千代田インテグレ株式会社製、商品名「ぺリキュール」（厚み：５０μｍ、幅：１３０ｍｍ、軟化温度：１７０℃、融点：２８０℃）
銅箔：ＪＸ金属株式会社製、電解銅箔、品番「ＪＸＥＦＬ－Ｖ２」（厚み：１２μｍ、幅：２７０ｍｍ）
積層体は、図２に示したロール・ツー・ロール方式の製造装置を用いて作製した。加工速度は、１ｍ／ｍｉｎ、液晶ポリマーフィルム１０の繰出し張力は、１００Ｎ／ｍ、第１及び第２の銅箔１１ａ、１１ｂの繰出し張力は、１００Ｎ／ｍ、積層体の巻取張力は、１５０Ｎ／ｍとした。
プラズマ処理装置３０ａ、３０ｂは、大気圧プラズマ装置を用い、電力：０．５Ｗ・ｍｉｎ／ｃｍ２、周波数：５０ｋＨｚ～１００ｋＨｚでプラズマ照射した。プラズマガスは、窒素９５％、乾燥空気５％、総流量１００Ｌ／ｍｉｎ／台とした。
一対の加熱加圧ロール２２、２４は、ローラーの径:６インチ、ローラーの幅：５００ｍｍ、フィルムプレス面積：２．６ｃｍ２のものを用い、プレス圧力を１５０ＭＰａとした。
加熱手段４０ａ、４０ｂは、自社開発の電磁誘導加熱手段を用いた。
熱可塑性ポリマーフィルム１０及び第１または第２の銅箔１１ａ、１１ｂの温度は、以下の方法により行った。
まず、熱可塑性ポリマーフィルム１０及び第１または第２の銅箔１１ａ、１１ｂの表面を、ハイパースペクトルカメラ（Ｓｐｅｃｉｍ製「ＦＸ１０」）４１ａ、４１ｂで観測し、得られた反射スペクトルから、色度ａ＊値またはｂ＊値を算出した。これと、予め、既知の温度のホットプレートに対して同様の方法で求めておいたａ＊値またはｂ＊値とを検量線を用いて、熱可塑性ポリマーフィルム１０及び第１または第２の銅箔１１ａ、１１ｂの温度を算出した。なお、赤外放射温度計を用いる場合は、加熱により熱可塑性ポリマーフィルム１０や銅箔１１ａまたは１１ｂが変色して放射係数が変化すると、正確に温度を測定できなくなるが、ハイパースペクトルカメラ４１ａ、４１ｂを用いた場合は、色の変化から検量線により正確に温度を算出できる。また、観測箇所の温度ではなく、そこに至る最高温度の履歴を観測できる。
［評価方法］
液晶ポリマーフィルム１０と第１及び第２の銅箔１１ａ、１１ｂとの接合強度は、ＩＰＣ－ＴＭ－６５０に準拠した方法でピール強度を測定することにより評価した。
熱可塑性ポリマーフィルム１０と第１及び第２の銅箔１１ａ、１１ｂとの界面での発泡の有無は、第１及び第２の銅箔１１ａ、１１ｂの表面を目視により観察して、ピンホールやクレータの有無により評価した。
表１は、ステップＳ２（熱圧着工程）における熱圧着温度、ステップＳ３（加熱工程）における加熱温度、ステップＳ５（熱圧着工程）における熱圧着温度、及びステップＳ６（加熱工程）における加熱温度をそれぞれ変えて、積層体を作製したときの評価結果を示した表である。
表１の実施例１～４に示すように、ステップＳ２及びステップＳ５（熱圧着工程）における熱圧着温度を１７０℃～１９５℃の範囲で行い、ステップＳ３及びステップＳ６（加熱工程）における加熱温度を２８０℃で行った場合、ピール強度が良好で、かつ、ピンホールやクレータの発生はなかった。なお、実施例４では、ステップＳ５の熱圧着温度を、ステップＳ２の熱圧着温度よりも５℃高くした結果、熱可塑性ポリマーフィルム１０と銅箔１１ｂの噛み合わせが改善し、裏面のピール強度が表面と同等まで改善できた。また、ステップＳ６の加熱温度を、ステップＳ３の加熱温度よりも５℃低くした結果、熱可塑性ポリマーフィルム１０と、第２の銅箔１１ｂとの界面での熱可塑性ポリマーフィルム１０から発生する水分や低分子量体の揮発に起因する発泡を抑制できた。
これにより、熱可塑性ポリマーフィルム１０の表面に、第１の銅箔１１ａを、熱可塑性ポリマーフィルム１０の軟化温度（１７０℃）付近で熱圧着させて仮接合した後、裏面を開放状態にして、熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点（２８０℃）付近で加熱し、さらに、熱可塑性ポリマーフィルム１０の裏面に、第２の銅箔１１ｂを、熱可塑性ポリマーフィルム１０の軟化温度（１７０℃）付近で熱圧着させて仮接合した後、熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点（２８０℃）付近で加熱することによって、熱可塑性ポリマーフィルム１０と、第１及び第２の銅箔１１ａ、１１ｂとの接合強度を維持しつつ、熱可塑性ポリマーフィルム１０と、第１及び第２の銅箔１１ａ、１１ｂとの界面での噛み込みエア、及び熱可塑性ポリマーフィルム１０から発生する水分や低分子量体の揮発に起因する発泡を防止できることを確認できた。
これに対して、比較例１に示すように、熱可塑性ポリマーフィルム１０と第１の銅箔１１ａ及び第２の銅箔１１ｂとの熱圧着温度を、熱可塑性ポリマーフィルム１０の軟化温度（１７０℃）より低い温度（１６０℃）で行った場合、十分なピール強度が得られず、発泡も見られた。これは、熱可塑性ポリマーフィルム１０が十分軟化していないため、第１の銅箔１１ａ及び第２の銅箔１１ｂの凹凸に十分入り込まなかったためにアンカー効果が発揮されず、熱可塑性ポリマーフィルム１０と第１の銅箔１１ａ及び第２の銅箔１１ｂとの仮接合が不十分であったため、その後、熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点（２８０℃）付近で加熱しても、接合強度の向上が図られず、第１及び第２の銅箔１１ａ、１１ｂの凹凸谷部に噛み込んだエアが発泡したためと考えられる。
また、比較例２に示すように、熱可塑性ポリマーフィルム１０と、第１及び第２の銅箔１１ｂとの熱圧着温度を、熱可塑性ポリマーフィルム１０の軟化温度（１７０℃）より２０℃を超える温度（２００℃）で行った場合、熱可塑性ポリマーフィルム１０が、加熱加圧ロールと粘着して破れてしまった。
また、比較例３に示すように、仮接合を行った後の加熱温度が、熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点（２８０℃）より２０℃を超える低い温度（２４０℃）で行った場合、アンカー効果が不十分であったため、十分なピール強度は得られなかった。
また、比較例４に示すように、仮接合を行った後の加熱温度が、熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点（２８０℃）より５０℃を超える高い温度（３５０℃）で行った場合、熱可塑性ポリマーフィルム１０の熱分解が進み、十分なピール強度が得られなかった。
なお、比較例５に示すように、熱可塑性ポリマーフィルム１０の両面に、第１の銅箔１１ａ及び第２の銅箔１１ｂを、熱可塑性ポリマーフィルム１０の融点（２８０℃）付近で熱圧着した場合、熱可塑性ポリマーフィルム１０と第１及び第２の銅箔１１ａ、１１ｂとの界面に、ピンホール、発泡またはクレータが発生した。また、ピンホール、発泡またはクレータの発生により、十分なピ－ル強度が得られず、絶縁耐圧も著しく低下した。
１０ 熱可塑性ポリマーフィルム
１１ａ 第１の銅箔
１１ｂ 第２の銅箔
２０ 第１の繰出し軸
２１ 第２の繰出し軸
２２ 一対の第１の加熱加圧ロール
２３ 第３の繰出し軸
２４ 一対の第２の加熱加圧ロール
２５ 巻き取り軸
３０ａ、３０ｂ プラズマ処理装置
４０ａ 第１の加熱手段
４０ｂ 第２の加熱手段
４１ａ、４１ｂ ハイパースペクトルカメラ
５０～５６ ガイドロール

Claims (10)

  1. 熱可塑性ポリマーフィルムの両面に銅箔が積層された積層体の製造方法であって、
    前記熱可塑性ポリマーフィルムの表面に、第１の銅箔を重ねた状態で、一対の加熱加圧ロールに導入して、前記熱可塑性ポリマーフィルムと前記第１の銅箔とを、前記熱可塑性ポリマーフィルムが軟化する温度で熱圧着する工程（Ａ）と、
    前記工程（Ａ）の後、前記熱可塑性ポリマーフィルムを、前記第１の銅箔が積層されていない前記熱可塑性ポリマーフィルムの裏面を開放状態にして、前記熱可塑性ポリマーフィルムの融点付近の温度で加熱する工程（Ｂ）と、
    前記工程（Ｂ）の後、前記熱可塑性ポリマーフィルムの裏面に、第２の銅箔を重ねた状態で、一対の加熱加圧ロールに導入して、前記熱可塑性ポリマーフィルムと前記第２の銅箔とを、前記熱可塑性ポリマーフィルムが軟化する温度で熱圧着する工程（Ｃ）と、
    前記工程（Ｃ）の後、前記熱可塑性ポリマーフィルムを、前記熱可塑性ポリマーフィルムの両面に前記第１の銅箔及び前記第２の銅箔が積層された状態で、前記熱可塑性ポリマーフィルムの融点付近の温度で加熱する工程（Ｄ）と
    を含み、
    前記工程（Ａ）及び前記工程（Ｃ）において、熱圧着温度は、前記熱可塑性ポリマーフィルムの軟化温度以上であって、前記熱可塑性ポリマーフィルムの軟化温度よりも２０℃高い温度以下であり、
    前記工程（Ｂ）及び前記工程（Ｄ）において、加熱温度は、前記熱可塑性ポリマーフィルムの融点よりも２０℃低い温度以上であって、前記熱可塑性ポリマーフィルムの融点よりも５０℃高い温度以下であり、
    前記工程（Ａ）、前記工程（Ｂ）、前記工程（Ｃ）、及び前記工程（Ｄ）は、ロール・ツー・ロール方式により、連続して実行される、積層体の製造方法。
  2. 前記工程（Ｃ）における熱圧着温度は、前記工程（Ａ）における熱圧着温度よりも高く設定される、請求項１に記載の積層体の製造方法。
  3. 前記工程（Ｄ）における加熱温度は、前記工程（Ｂ）における加熱温度よりも低く設定される、請求項１に記載の積層体の製造方法。
  4. 前記工程（Ｂ）及び前記工程（Ｄ）において、前記熱可塑性ポリマーフィルムは、前記第１の銅箔及び前記第２の銅箔を、それぞれ、誘導加熱コイルを用いた電磁誘導により加熱して、前記第１の銅箔及び前記第２の銅箔からの熱伝導により加熱される、請求項１に記載の積層体の製造方法。
  5. 前記工程（Ｂ）及び前記工程（Ｄ）において、加熱温度は、前記熱可塑性ポリマーフィルム、及び／又は、前記第１及び第２の銅箔の表面の反射スペクトルを検知することによって制御される、請求項１に記載の積層体の製造方法。
  6. 前記工程（Ａ）の前に、前記熱可塑性ポリマーフィルムの表面をプラズマ処理する工程と、
    前記工程（Ｂ）の後であって、前記工程（Ｃ）の前に、前記熱可塑性ポリマーフィルムの裏面をプラズマ処理する工程と、
    をさらに含む、請求項１に記載の積層体の製造方法。
  7. 熱可塑性ポリマーフィルムは、液晶ポリマーフィルムからなる、請求項１～６の何れかに記載の積層体の製造方法。
  8. ロール・ツー・ロール方式により熱可塑性ポリマーフィルムの両面に銅箔が積層された積層体の製造装置であって、
    前記熱可塑性ポリマーフィルムを供給する第１の繰出し軸と、
    第１の銅箔を供給する第２の繰出し軸と、
    第２の銅箔を供給する第３の繰出し軸と、
    前記第１の繰出し軸から供給された前記熱可塑性ポリマーフィルムの表面に、前記第２の繰出し軸から供給された前記第１の銅箔を重ねた状態で、前記熱可塑性ポリマーフィルムと前記第１の銅箔とを、前記熱可塑性ポリマーフィルムが軟化する温度で熱圧着する一対の第１の加熱加圧ロールと、
    前記一対の第１の加熱加圧ロールにより前記第１の銅箔が積層された前記熱可塑性ポリマーフィルムを、前記第１の銅箔が積層されていない前記熱可塑性ポリマーフィルムの裏面を開放状態にして、前記熱可塑性ポリマーフィルムの融点付近の温度で加熱する第１の加熱手段と、
    第１の加熱手段で加熱された前記熱可塑性ポリマーフィルムの裏面に、前記第３の繰出し軸から供給された前記第２の銅箔を重ねた状態で、前記熱可塑性ポリマーフィルムと前記第２の銅箔とを、前記熱可塑性ポリマーフィルムが軟化する温度で熱圧着する一対の第２の加熱加圧ロールと、
    前記一対の第２の加熱加圧ロールにより前記第２の銅箔が積層された前記熱可塑性ポリマーフィルムを、前記熱可塑性ポリマーフィルムの両面に前記第１の銅箔及び前記第２の銅箔が積層された状態で、前記熱可塑性ポリマーフィルムの融点付近の温度で加熱する第２の加熱手段と、
    前記第２の加熱手段で加熱された前記熱可塑性ポリマーフィルムの両面に銅箔が積層された積層体を巻き取る巻き取り軸と、
    を備え、
    前記第１及び第２の加熱加圧ロールで行う熱圧着温度は、前記熱可塑性ポリマーフィルムの軟化温度以上であって、前記熱可塑性ポリマーフィルムの軟化温度よりも２０℃高い温度以下であり、
    前記第１及び第２の加熱手段で行う加熱温度は、前記熱可塑性ポリマーフィルムの融点よりも２０℃低い温度以上であって、前記熱可塑性ポリマーフィルムの融点よりも５０℃高い温度以下である、積層体の製造装置。
  9. 前記第１の加熱手段及び前記第２の加熱手段は、それぞれ、前記第１の銅箔及び前記第２の銅箔を、電磁誘導により加熱する誘導加熱コイルを備えた電磁誘導加熱手段で構成されている、請求項８に記載の積層体の製造装置。
  10. 前記一対の第１の加熱加圧ロールの前段に、前記熱可塑性ポリマーフィルムの表面をプラズマ処理する第１のプラズマ処理装置と、
    前記一対の第２の加熱加圧ロールの前段に、前記熱可塑性ポリマーフィルムの裏面をプラズマ処理する第２のプラズマ処理装置と、
    をさらに備えた、請求項８に記載の積層体の製造装置。
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