JP7505228B2 - Laminated Film - Google Patents
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Description
本発明は、ポリオレフィン層の上にポリアミド層が積層された２層構造の共押出積層フィルムに関する。 The present invention relates to a two-layer coextruded laminate film in which a polyamide layer is laminated on a polyolefin layer.
一般に、ポリプロピレンやポリエチレンに代表されるポリオレフィンは、非常に安価であり、成形性や透明性も良好であり、衛生性や耐薬品性も良好であり、さらにはヒートシール性も良好であることから、フィルムとしてパウチなどの包装材用途に広く使用されている。 In general, polyolefins such as polypropylene and polyethylene are very inexpensive, have good moldability and transparency, are hygienic and chemical resistant, and have good heat sealability, so they are widely used as films for packaging materials such as pouches.
しかしながら、ポリオレフィンフィルムは、耐衝撃強度や突き刺し強度等の強度特性や酸素バリア性などに乏しく、このため、包装用フィルムとしては、これらの特性を改善するために、他の樹脂と積層して使用される場合が多い。
例えば、特許文献１には、最内層のヒートシール樹脂層（ポリオレフィン層）に、ポリアミド樹脂層（最外層）が、アモルファスナイロン樹脂層やエチレン－酢酸ビニル共重合体ケン化物樹脂などの中間層を介して積層されている包装用複合フィルムが開示されている。
また、特許文献２には、ポリエチレンのシーラント重合体層の上に複数のポリアミド層が接着樹脂層を介して設けられている共押出積層フィルムが開示されている。
これら特許文献１，２に開示されている技術は、何れもポリオレフィンの層にポリアミドの層を積層して多層化することにより、ポリオレフィンの物性改善を図っている。
However, polyolefin films are poor in strength properties such as impact resistance and puncture resistance, as well as in oxygen barrier properties. For this reason, when used as packaging films, they are often laminated with other resins in order to improve these properties.
For example, Patent Document 1 discloses a composite film for packaging in which a polyamide resin layer (outermost layer) is laminated to an innermost heat seal resin layer (polyolefin layer) via an intermediate layer such as an amorphous nylon resin layer or a saponified ethylene-vinyl acetate copolymer resin.
Furthermore, Patent Document 2 discloses a coextruded laminate film in which a plurality of polyamide layers are provided on a polyethylene sealant polymer layer via adhesive resin layers.
The techniques disclosed in Patent Documents 1 and 2 each aim to improve the physical properties of polyolefin by laminating a polyamide layer on a polyolefin layer to form a multi-layer structure.
ところで、最近では、環境対策の観点から材料のモノマテリアル化が望まれており、特に包装の分野では、プラスチックを多量に消費するため、モノマテリアル化によりリサイクル性を向上させることが強く望まれている。 Recently, there has been a demand for mono-material materials from the perspective of environmental protection. In particular, in the field of packaging, where large amounts of plastic are consumed, there is a strong demand for mono-material materials to improve recyclability.
他の樹脂の層、例えばポリアミドの層をポリオレフィンの層に積層させることによりポリオレフィンの物性改善を図る従来の技術は、ポリオレフィン以外の材料を多量に使用するため、このようなモノマテリアル化の要求に答えるものではなかった。 Conventional techniques for improving the physical properties of polyolefins by laminating layers of other resins, such as polyamide layers, onto polyolefin layers use large amounts of materials other than polyolefins, and therefore do not meet the demand for mono-materials.
従って、本発明の目的は、ポリオレフィン層とポリアミド層との２層共押出積層フィルムであって、少ないポリアミドの使用量でポリオレフィンの物性改善が図られている２層共押出積層フィルムを提供することにある。
本発明の他の目的は、上記の２層共押出積層フィルムにより作製された袋状容器を提供することにある。
Therefore, an object of the present invention is to provide a two-layer coextruded laminate film comprising a polyolefin layer and a polyamide layer, in which the physical properties of the polyolefin are improved with a small amount of polyamide used.
Another object of the present invention is to provide a bag-shaped container made from the above two-layer coextruded laminate film.
本発明によれば、ポリアミド層とポリオレフィン層とが積層されている２層共押出積層フィルムにおいて、
前記２層共押出積層フィルムは、２軸延伸されており、
前記ポリアミド層は、前記ポリオレフィン層の厚みの１．５～５％の厚みを有していると共に、
突き刺し強度（ＪＩＳ Ｚ－１７０７）が７．２Ｎ以上の範囲にあることを特徴とする２層共押出積層フィルムが提供される。
According to the present invention, in a two-layer coextruded laminate film in which a polyamide layer and a polyolefin layer are laminated,
The two-layer coextruded laminate film is biaxially stretched,
the polyamide layer has a thickness that is 1.5 to 5% of the thickness of the polyolefin layer ;
A two-layer coextruded laminate film is provided , which has a puncture strength (JIS Z-1707) in the range of 7.2 N or more .
本発明の２層共押出積層フィルムでは、
（１）前記ポリオレフィン層を形成しているポリオレフィンがエチレン系樹脂であること、
（２）前記ポリアミド層を形成しているポリアミドが、ナイロン６であること、
（３）前記ポリアミド層の厚みが２～１５μｍの範囲にあること、
が好適である。
In the two-layer coextruded laminate film of the present invention,
(1) The polyolefin forming the polyolefin layer is an ethylene-based resin;
(2) The polyamide forming the polyamide layer is nylon 6;
(3) the thickness of the polyamide layer is in the range of 2 to 15 μm ;
is preferred.
本発明によれば、また、上記の２層共押出積層フィルムからなり、前記ポリオレフィン層が内側に位置している袋状容器が提供される。 The present invention also provides a bag-shaped container made of the above-mentioned two-layer coextruded laminate film, with the polyolefin layer located on the inside.
本発明の２層共押出積層フィルムは、ポリオレフィン層とポリアミド層との２層構造を有するものであるが、ポリアミド層の厚みがポリオレフィン層に比して非常に薄く（ポリオレフィン層の厚みの１．５～５％）、同時に、この２層フィルムは延伸されている。即ち、ポリアミド層の厚みがポリオレフィン層に比して極めて薄いため、ポリアミドの使用量が少なく、例えば、このフィルムの製造に使用する全樹脂量（ポリオレフィンとポリアミドとの合計量）の５％以下と著しく少ない量に、ポリアミド量を設定することができる。しかも、２層共押出積層フィルムは、ポリオレフィン層及びポリアミド層の何れも二軸延伸されている。このため、ポリアミド層の厚みが非常に薄いにもかかわらず、ポリオレフィン層の物性改善（例えば高強度化）が図られている。
このように、本発明によれば、ポリアミドによりポリオレフィンの物性改善を図りながら、ポリアミドの使用量が少ないため、モノマテリアル化によるリサイクル適正も向上している。
The two-layer coextruded laminate film of the present invention has a two-layer structure of a polyolefin layer and a polyamide layer, but the thickness of the polyamide layer is much thinner than that of the polyolefin layer (1.5 to 5% of the thickness of the polyolefin layer), and at the same time, the two-layer film is stretched. That is, since the thickness of the polyamide layer is extremely thinner than that of the polyolefin layer, the amount of polyamide used is small, and for example, the amount of polyamide can be set to a significantly small amount of 5% or less of the total amount of resin (total amount of polyolefin and polyamide) used in the production of this film. Moreover, in the two-layer coextruded laminate film, both the polyolefin layer and the polyamide layer are biaxially stretched. Therefore, although the thickness of the polyamide layer is very thin, the physical properties of the polyolefin layer are improved (for example, strength is increased).
Thus, according to the present invention, the physical properties of the polyolefin are improved by the use of polyamide, while the amount of polyamide used is small, so that the recycling suitability is improved by converting the polyolefin into a monomaterial.
本発明の２層共押出積層フィルムは、ポリオレフィンとポリアミドとの２層共押出を行い、次いで２軸延伸を行うことにより得られるものであり、図１に示されているように、ポリオレフィン層１とポリアミド層３との２層構造を有する。 The two-layer coextruded laminate film of the present invention is obtained by coextrusion of a polyolefin and a polyamide, followed by biaxial stretching, and has a two-layer structure of a polyolefin layer 1 and a polyamide layer 3, as shown in Figure 1.
ポリオレフィン層１；
ポリオレフィン層１は、ヒートシール樹脂層としても機能するものであり、フィルムの作製に使用される公知のオレフィン系樹脂から形成される。
このようなオレフィン系樹脂としては、例えば、低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ１－ブテン、ポリ４－メチル－１－ペンテンあるいはエチレン、プロピレン、１－ブテン、４－メチル－１－ペンテン等のα－オレフィン同士のランダムあるいはブロック共重合体、環状オレフィン共重合体などを挙げることができる。
また、かかるポリオレフィンは、フィルムを形成するに足る分子量を有していればよい。
本発明においては、ポリアミド層による高強度化が顕著に発現するという観点から、このポリオレフィンは、エチレン系樹脂、例えば低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、エチレンを主体とするエチレンとα－オレフィンとの共重合体であることが好適である。
Polyolefin layer 1;
The polyolefin layer 1 also functions as a heat seal resin layer, and is formed from a known olefin resin used in the production of films.
Examples of such olefin-based resins include low-density polyethylene, high-density polyethylene, polypropylene, poly1-butene, poly4-methyl-1-pentene, or random or block copolymers of α-olefins such as ethylene, propylene, 1-butene, and 4-methyl-1-pentene, and cyclic olefin copolymers.
Moreover, such polyolefins need only have a molecular weight sufficient to form a film.
In the present invention, from the viewpoint of the remarkable strength enhancement provided by the polyamide layer, the polyolefin is preferably an ethylene-based resin, for example, low-density polyethylene, high-density polyethylene, or a copolymer of ethylene and an α-olefin, the copolymer being mainly made of ethylene.
かかるポリオレフィン層１の厚みｔ１は特に制限されず、用途に応じて適宜の厚みに設定することができる。例えば、ポリオレフィン層１のヒートシール性（熱融着性）を利用し、ポリオレフィン層１を内面側にしてのヒートシールにより袋状容器を成形する場合には、ポリオレフィン層の厚みｔ１は、３０～２５０μｍ、特に５０～１５０μｍの範囲にあることが好適である。 There is no particular limitation on the thickness t1 of the polyolefin layer 1, and it can be set to an appropriate thickness depending on the application. For example, when a bag-shaped container is formed by heat sealing with the polyolefin layer 1 facing the inner surface by utilizing the heat sealability (thermal fusion property) of the polyolefin layer 1, the thickness t1 of the polyolefin layer is preferably in the range of 30 to 250 μm, particularly 50 to 150 μm.
ポリアミド層３；
ポリアミド層３は、ポリオレフィン層１の強度等の物性改善を目的として積層されているものである。
このようなポリアミド層３の形成に使用されるポリアミドとしては、特に制限されず、種々のものを例示することができるが、一般的には、ナイロン６、ナイロン６，６、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン１３、ナイロン６／ナイロン６，６共重合体、芳香族ナイロン（例えばポリメタキシリレンアジパミド）等が好適に使用される。特に強度の改善という観点からは、ナイロン６が最も好適である。後述する２軸延伸により高度に配向結晶化され、著しい高強度化を実現できるからである。
Polyamide layer 3;
The polyamide layer 3 is laminated on the polyolefin layer 1 for the purpose of improving the physical properties such as strength.
The polyamide used to form the polyamide layer 3 is not particularly limited and various types can be exemplified, but generally, nylon 6, nylon 6,6, nylon 11, nylon 12, nylon 13, nylon 6/nylon 6,6 copolymer, aromatic nylon (e.g. polymetaxylylene adipamide), etc. are preferably used. In particular, from the viewpoint of improving strength, nylon 6 is most suitable, because it is highly oriented and crystallized by biaxial stretching as described later, and a remarkable increase in strength can be achieved.
上記のポリアミドもフィルムを形成するに足る分子量を有するべきであり、例えば、濃硫酸中１．０ｇ／ｄｌの濃度で且つ３０℃の温度で測定した相対粘度（ηｒｅｌ）が１．１以上、特に１．５以上であることが好適である。 The polyamide should also have a molecular weight sufficient to form a film. For example, it is preferable that the relative viscosity (η rel ) measured in concentrated sulfuric acid at a concentration of 1.0 g/dl and at a temperature of 30° C. is 1.1 or more, particularly 1.5 or more.
ところで、本発明においては、かかるポリアミド層３の厚みｔ２は、前述したポリオレフィン層１の厚みｔ１の１．５～５％、好ましくは３～５％の範囲でなければならない。これにより、リサイクルに適用し得る程度のモノマテリアル化を実現しながら、ポリオレフィン層１の物性改善、特に高強度化を図ることができる。例えば、ポリエチレンの単層フィルムは、このフィルムの突き刺し強度（ＪＩＳ Ｚ－１７０７）は、高くとも４．５Ｎ程度に過ぎないが、本発明では、そのような延伸ポリプロピレンフィルムの上にポリアミド層３が延伸された形態で設けられているため、フィルムの突き刺し強度を７．２Ｎ以上、特に９．０Ｎ以上に向上させることができ、同一厚みでの延伸ポリエチレンフィルムと比較して、１６０％以上、特に２００％以上も突き刺し強度の向上が達成される。 In the present invention, the thickness t2 of the polyamide layer 3 must be in the range of 1.5 to 5%, preferably 3 to 5%, of the thickness t1 of the polyolefin layer 1 described above. This allows the polyolefin layer 1 to have improved physical properties, particularly increased strength, while realizing a monomaterial that is suitable for recycling. For example, the puncture strength (JIS Z-1707) of a single-layer polyethylene film is at most about 4.5 N, but in the present invention, since the polyamide layer 3 is provided in a stretched form on such a stretched polypropylene film, the puncture strength of the film can be improved to 7.2 N or more, particularly 9.0 N or more, and compared to a stretched polyethylene film of the same thickness, an improvement in puncture strength of 160% or more, particularly 200% or more is achieved.
即ち、本発明の２層共押出積層フィルムでは、ポリエチレン層１をヒートシール層として利用し、ヒートシールにより他の基材と接合した場合、あるいはこのフィルム同士を接合して袋状容器と接合した場合にも、その高い強度は失われることがない。熱溶融によってポリオレフィンの延伸による配向結晶が破壊された場合にも、ポリエチレン層１の上層に存在している延伸されたポリアミド層３によって強度が保持されているからである。 That is, in the two-layer coextruded laminate film of the present invention, the polyethylene layer 1 is used as a heat seal layer, and even when it is joined to another substrate by heat sealing, or when this film is joined to itself and joined to a bag-shaped container, its high strength is not lost. This is because even when the oriented crystals caused by the stretching of the polyolefin are destroyed by thermal melting, the strength is maintained by the stretched polyamide layer 3 present on top of the polyethylene layer 1.
２層共押出積層フィルムの製造；
上述した層構造の積層フィルムは、ポリオレフィンとポリアミドとの共押出により２層フィルムを作製したのち、縦方向及び横方向に延伸する２軸延伸に供することにより製造される。
Production of two-layer coextruded laminated film;
The laminated film having the above-mentioned layer structure is produced by producing a two-layer film by coextrusion of polyolefin and polyamide, and then subjecting the film to biaxial stretching in the machine direction and the transverse direction.
共押出しによる製膜は、いわゆる押し出し機先端に取り付けられたＴダイからの押出による行うこともできるし、インフレーション成形による製膜によっても行うことができる。これらの成膜方法は、製膜後、そのまま２軸延伸を行うことも可能である。 Film production by co-extrusion can be carried out by extrusion from a T-die attached to the tip of the extruder, or by inflation molding. With these film formation methods, it is also possible to perform biaxial stretching directly after film production.
また、この共押出により得られるフィルムにおけるポリアミド層及びポリオレフィン層の厚みは、ポリアミド層の厚み／ポリオレフィン層の厚みが、前述したｔ２／ｔ１を満足する範囲となるように設定しておく。各層の厚み比がこの範囲外となるように設定されていると、ポリアミド層による高強度化を実現することが困難となったり或いはモノマテリアル化が不満足となってしまう。 Furthermore, the thicknesses of the polyamide layer and the polyolefin layer in the film obtained by this coextrusion are set so that the ratio of the thickness of the polyamide layer to the thickness of the polyolefin layer falls within the range that satisfies the above-mentioned t2 / t1 . If the thickness ratio of each layer is set outside this range, it becomes difficult to achieve high strength by the polyamide layer or mono-materialization becomes unsatisfactory.
さらに、２軸延伸は、上記の共押出によるフィルムの高強度化を図るために必要な処理であり、それ自体公知の手段で行われる。具体的には、共押出により得られたフィルムを、ポリオレフィン及びポリアミドのガラス転移点以上融点未満の温度で、縦方向及び横方向に延伸することにより行われる。延伸倍率は、過延伸によりフィルムが破断しない程度であれば特に制限されないが、一般には、縦横ともに２倍以上、特に２．５～４倍程度するのがよい。これにより、ポリオレフィン層１及びポリアミド層３が配向結晶化され、高強度化を実現することができる。 Furthermore, biaxial stretching is a necessary process for increasing the strength of the film produced by the coextrusion described above, and is carried out by a method known per se. Specifically, the film obtained by coextrusion is stretched in the longitudinal and transverse directions at a temperature equal to or higher than the glass transition point and lower than the melting point of the polyolefin and polyamide. There are no particular restrictions on the stretching ratio as long as the film does not break due to overstretching, but it is generally preferable to stretch the film at least two times in both the longitudinal and transverse directions, and particularly at about 2.5 to 4 times. This causes the polyolefin layer 1 and polyamide layer 3 to be oriented and crystallized, achieving high strength.
このようにして得られる本発明の２層共押出積層フィルムは、延伸されたポリアミド層３により高い強度が確保されており、このような高い強度は、ポリオレフィン層１を利用してのヒートシールによっても損なわれない。また、ポリアミド層３の存在により、酸素に対するバリア性も向上している。さらに、ポリアミド層３が、ポリオレフィン層１の厚みに比して非常に薄いため（ポリオレフィン層の１．５～５％、特に３～５％）、モノマテリアル化の要求を満足しており、このフィルムはリサイクル適正に非常に優れている。 The two-layer coextruded laminate film of the present invention thus obtained has high strength ensured by the stretched polyamide layer 3, and this high strength is not impaired by heat sealing using the polyolefin layer 1. The presence of the polyamide layer 3 also improves the barrier properties against oxygen. Furthermore, since the polyamide layer 3 is very thin compared to the thickness of the polyolefin layer 1 (1.5 to 5%, particularly 3 to 5% of the polyolefin layer), the requirements for mono-materialization are met, and this film has excellent recyclability.
特に本発明の２層共押出積層フィルムは、ポリオレフィン層１同士が対面するように重ね合わせてのヒートシール（３方シール、四方シール等）により形成された包装袋として、各種物質を収容して使用に供される。このような包装袋は、ポリオレフィン層１の配向結晶が破壊されているにもかかわらず、９．０Ｎ以上の突き刺し強度（ＪＩＳ Ｚ－１７０７）を示す。 In particular, the two-layer coextruded laminate film of the present invention is used as a packaging bag formed by overlapping the polyolefin layers 1 so that they face each other and heat sealing (three-sided sealing, four-sided sealing, etc.) to contain various substances. Such a packaging bag exhibits a puncture strength (JIS Z-1707) of 9.0 N or more, even though the oriented crystals of the polyolefin layer 1 are destroyed.
本発明の優れた効果を、次の実験例で示す。フィルムの突き刺し強度は以下の方法により測定した。 The excellent effects of the present invention are demonstrated in the following experimental example. The puncture strength of the film was measured using the following method.
［突き刺し強度］
フィルムの突き刺し強度は、ＪＩＳ Ｚ－１７０７（１９９７）に準拠して測定した。測定数ｎ＝３として平均値を測定値とした。
[Puncture strength]
The puncture strength of the film was measured in accordance with JIS Z-1707 (1997). The number of measurements, n=3, was measured and the average value was taken as the measured value.
＜実施例１～１１＞
ポリオレフィン層樹脂として、密度０．９１ｇ／ｃｍ３の低密度ポリエチレン樹脂、ポリアミド層樹脂として、密度１．１４ｇ／ｃｍ３のナイロン６を、それぞれ２台の押出機に投入し、Ｔダイから溶融多層共押出しし、２層共押出積層フィルムを得た。延伸倍率は縦横それぞれ２．５倍とした。得られたフィルムの断面の厚みを顕微鏡で測定し、厚み比率を算出した。これらを突き刺し強度の結果とともに、表１に示す。
<Examples 1 to 11>
A low-density polyethylene resin with a density of 0.91 g/ cm3 was used as the polyolefin layer resin, and nylon 6 with a density of 1.14 g/ cm3 was used as the polyamide layer resin. The resins were each fed into two extruders and melt-extruded from a T-die to obtain a two-layer coextruded laminate film. The stretching ratio was 2.5 times in both the length and width directions. The thickness of the cross section of the obtained film was measured with a microscope, and the thickness ratio was calculated. These are shown in Table 1 together with the results of the puncture strength.
＜比較例１～４＞
ポリオレフィン樹脂層単層にする以外は実施例５～８と同様にしてフィルムを作成した。評価結果は表１に示す。
<Comparative Examples 1 to 4>
Except for using a single polyolefin resin layer, films were prepared in the same manner as in Examples 5 to 8. The evaluation results are shown in Table 1.
＜実施例１２＞
実施例１で作成した２層共押出積層フィルムを用い、一辺が開口した包装体（１３０ｍｍ×２１３ｍｍ）を作成した。具体的には、実施例１で作成した２層共押出積層フィルムを２枚用意し、ポリオレフィン層が互いに対向するように重ねた。次に、シール部に対応するポリアミド層の表面に１８０℃に設定されたシールバーをあてた。シール部は、内容物を充填するための一辺を残して形成した。これにより包装袋を得た。その後、開口した残りの一辺から内容物として水３００ｇを充填し、該一辺を同様に１８０℃でヒートシールすることで、内容物が充填された包装袋を作成した。該内容品が充填された包装袋を床面と水平となる姿勢で高さ１００ｃｍから５回落下させても、破袋の発生はなかった。
以上の実施例から、ポリオレフィンとポリアミドを２層共押出積層フィルムとすることにより、モノマテリアルの観点からリサイクル性に優れるとともに、包装袋としたときにも十分な強度を備えたフィルムとなっていることが分かる。
Example 12
A package (130 mm x 213 mm) with one side open was prepared using the two-layer coextrusion laminate film prepared in Example 1. Specifically, two sheets of the two-layer coextrusion laminate film prepared in Example 1 were prepared and stacked so that the polyolefin layers faced each other. Next, a seal bar set at 180°C was applied to the surface of the polyamide layer corresponding to the sealed portion. The sealed portion was formed leaving one side for filling the contents. A packaging bag was obtained in this way. Thereafter, 300 g of water was filled as the contents from the remaining open side, and the side was similarly heat-sealed at 180°C to prepare a packaging bag filled with the contents. The packaging bag filled with the contents was dropped five times from a height of 100 cm in a horizontal position with respect to the floor surface, and no bag breakage occurred.
From the above examples, it can be seen that by forming a two-layer coextruded laminate film of polyolefin and polyamide, the film has excellent recyclability from a mono-material perspective, and also has sufficient strength when used as a packaging bag.
１：ポリオレフィン層
３：ポリアミド層
1: Polyolefin layer 3: Polyamide layer
Claims (5)
前記２層共押出積層フィルムは、２軸延伸されており、
前記ポリアミド層は、前記ポリオレフィン層の厚みの１．５～５％の厚みを有していると共に、
突き刺し強度（ＪＩＳ Ｚ－１７０７）が７．２Ｎ以上の範囲にあることを特徴とする２層共押出積層フィルム。 In a two-layer coextruded laminate film in which a polyamide layer and a polyolefin layer are laminated,
The two-layer coextruded laminate film is biaxially stretched,
the polyamide layer has a thickness that is 1.5 to 5% of the thickness of the polyolefin layer ;
A two-layer coextruded laminate film having a puncture strength (JIS Z-1707) of 7.2 N or more .
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