JP7481986B2 - Contaminated water treatment method and contaminated water treatment system - Google Patents
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Description
本発明の実施形態は、汚染水処理技術に関する。 An embodiment of the present invention relates to contaminated water treatment technology.
汚染水中の不純物イオンを吸着処理するシステムにおいて、懸濁状態の汚染水を吸着材に通液すると、懸濁成分で吸着材の吸着サイトが塞がれてしまう。そのため、固液分離操作を行って懸濁成分を取り除いた後、不純物イオンを吸着処理することが一般的である。固液分離操作では、ろ過により懸濁物をほぼ取り除くことができる。しかし、ろ過を継続するとフィルターの目詰まりにより圧損が高まる。そこで、カルボン酸または硝酸などを処理系統に注入してフィルターに付着した懸濁物を溶解させて、目詰まりを解消させるようにしている。 In a system that adsorbs impurity ions in contaminated water, when suspended contaminated water is passed through an adsorbent, the adsorption sites of the adsorbent are blocked by the suspended components. For this reason, it is common to perform a solid-liquid separation operation to remove the suspended components before adsorbing the impurity ions. In a solid-liquid separation operation, most of the suspended matter can be removed by filtration. However, continued filtration causes the filter to clog, increasing the pressure loss. Therefore, carboxylic acids or nitric acid are injected into the treatment system to dissolve the suspended matter adhering to the filter and eliminate the clogging.
放射性廃液を処理するシステムでは、フィルターの洗浄に用いたカルボン酸を含む酸廃液に核種が混じるため、酸廃液を一般の廃液と同様に処理することができない。そのため、酸廃液は所定のタンクに保管されるが、その保管量は年々増加する一方となる。そこで、酸廃液を放射性廃液に混入させ、放射性廃液と一緒に酸廃液の核種の除去処理を行うことで、酸廃液の保管量を削減したいという要望がある。しかしながら、カルボン酸を含む酸廃液が混じると不純物イオンの吸着処理が困難となってしまうという課題がある。 In systems that treat radioactive liquid waste, the acid waste liquid containing carboxylic acids used to clean filters is contaminated with nuclides, and therefore cannot be treated in the same way as general waste liquid. For this reason, the acid waste liquid is stored in designated tanks, but the amount of storage is increasing year by year. There is therefore a demand to reduce the amount of acid waste liquid stored by mixing it with radioactive liquid and treating it to remove nuclides from the acid waste liquid together with the radioactive liquid. However, there is an issue that the adsorption treatment of impurity ions becomes difficult when acid waste liquid containing carboxylic acids is mixed in.
ここで、不純物イオンとして、２価の核種であるストロンチウム９０（Ｓｒ－９０）を例示する。このストロンチウムとカルシウム（Ｃａ）を含む廃液から、ストロンチウムを吸着材で除去する方法について説明する。まず、クエン酸などのカルボン酸をカルシウムが存在する廃液に添加した場合、カルボン酸カルシウムとなって廃液に溶解される。ストロンチウムはカルシウムと同族のアルカリ土類金属であるため、ストロンチウムを含む廃液にカルボン酸が溶解された場合、ストロンチウムのカルボン酸錯体が生成される。つまり、フィルターの洗浄に用いたカルボン酸が廃液に混じると、廃液中のストロンチウムは、ストロンチウムイオンＳｒ２＋ではなく、カルボン酸錯体イオンとなって存在することになる。ストロンチウムは、吸着処理される際にイオンの形態で処理されるものであるため、ストロンチウムがカルボン酸と錯体を形成している場合には、吸着処理が困難になる。そこで、ストロンチウムイオンＳｒ２＋とカルボン酸の錯体形成を抑制する必要がある。 Here, the impurity ion is exemplified by strontium-90 (Sr-90), which is a divalent nuclide. A method for removing strontium from waste liquid containing strontium and calcium (Ca) using an adsorbent will be described. First, when a carboxylic acid such as citric acid is added to waste liquid containing calcium, it becomes calcium carboxylate and dissolves in the waste liquid. Since strontium is an alkaline earth metal of the same group as calcium, when a carboxylic acid is dissolved in waste liquid containing strontium, a carboxylic acid complex of strontium is generated. In other words, when the carboxylic acid used for cleaning the filter is mixed with the waste liquid, the strontium in the waste liquid exists as a carboxylic acid complex ion, not as strontium ion Sr 2+ . Since strontium is treated in the form of ions when adsorbed, if strontium forms a complex with a carboxylic acid, the adsorption treatment becomes difficult. Therefore, it is necessary to suppress the formation of a complex between strontium ion Sr 2+ and a carboxylic acid.
本発明が解決しようとする課題は、カルボン酸を含む汚染水を吸着材で処理するときにカルボン酸の影響を抑制できるようにすることである。 The problem that this invention aims to solve is to suppress the effects of carboxylic acids when contaminated water containing carboxylic acids is treated with an adsorbent.
本発明の実施形態に係る汚染水処理方法は、カルボン酸に対する錯体安定度定数が不純物イオンよりも大きい金属イオンを汚染水に添加する工程と、前記カルボン酸を含む前記汚染水に含まれる前記不純物イオンを吸着材に吸着させて前記汚染水から前記不純物イオンを除去する工程と、を含む。 The contaminated water treatment method according to an embodiment of the present invention includes a step of adding metal ions having a complex stability constant with respect to a carboxylic acid larger than that of impurity ions to the contaminated water, and a step of removing the impurity ions from the contaminated water by adsorbing the impurity ions contained in the contaminated water containing the carboxylic acid onto an adsorbent.
本発明の実施形態により、カルボン酸を含む汚染水を吸着材で処理するときにカルボン酸の影響を抑制できる汚染水処理技術が提供される。 Embodiments of the present invention provide a contaminated water treatment technology that can suppress the effects of carboxylic acids when contaminated water containing carboxylic acids is treated with an adsorbent.
以下、図面を参照しながら、汚染水処理方法および汚染水処理システムの実施形態について詳細に説明する。 Below, an embodiment of the contaminated water treatment method and the contaminated water treatment system will be described in detail with reference to the drawings.
図１の符号１は、本実施形態の汚染水処理システムである。この汚染水処理システム１は、放射性物質の不純物イオンを含む汚染水を処理するものである。汚染水処理システム１は、沈殿槽２とフィルター３と酸廃液貯留タンク４と金属イオン添加部５と吸着塔６とを備える。なお、多数の吸着材７が吸着塔６に収容されている。
The
本実施形態では、吸着塔６を１塔設置した態様を例示する。なお、吸着塔６は、複数塔設けても良い。また、吸着塔６は、固定層式を例示する。なお、固定層式以外の吸着塔６を用いても良い。
In this embodiment, an example is shown in which one
沈殿槽２と吸着塔６は、汚染水供給ライン８で接続されている。汚染水としての放射性廃液９は、まず、沈殿槽２で固液分離操作が成された後、フィルター３でろ過される。そして、この放射性廃液９は、汚染水供給ライン８を介して吸着塔６に供給される。
The
汚染水供給ライン８は、吸着塔６の上流側に接続されている。この汚染水供給ライン８から吸着塔６の内部に導入された放射性廃液９は、吸着材７に接触しながら吸着塔６の内部を流れ落ちる。そして、不純物イオンが吸着材７に吸着され、放射性廃液９が浄化される。なお、吸着塔６の下流側には、処理水排出ライン１０が接続されている。放射性廃液９から不純物イオンが除去された状態の水である処理水１１が処理水排出ライン１０により排出される。
The contaminated
フィルター３には、ろ過時に懸濁物が付着する。ろ過を継続するとフィルター３の目詰まりにより圧損が高まる。そこで、メンテナンス時にカルボン酸を含む洗浄液をフィルター３に汚染水供給ライン８に注入し、フィルター３に付着した懸濁物を溶解させて、目詰まりを解消させる。このときに、フィルター３の洗浄に用いたカルボン酸を含む酸廃液１３は、酸廃液貯留タンク４に貯留される。
Suspended matter adheres to the
長年、汚染水処理システム１を使用すると、酸廃液貯留タンク４に貯留される酸廃液１３の量も増加してしまう。そこで、本実施形態では、酸廃液１３を放射性廃液９に混入させ、放射性廃液９と一緒に酸廃液１３の処理を行う。なお、以下の説明では、放射性廃液９と酸廃液１３が混合されたものを汚染水と称する。
When the contaminated
汚染水供給ライン８には、酸廃液貯留タンク４から酸廃液１３が供給される酸廃液供給ライン１２が接続されている。さらに、汚染水供給ライン８には、カルボン酸との錯体を生成する金属イオンを含む添加液１５を供給する添加液供給ライン１４が接続されている。なお、放射性廃液９と酸廃液１３と金属イオンとを予め混合させて１つのラインで吸着塔６に供給しても良い。
An acid waste
本実施形態では、不純物イオンとカルボン酸を含む汚染水に、カルボン酸との錯体安定度定数の値が不純物イオンよりも大きい金属イオンを添加する。このようにすれば、カルボン酸を含む汚染水を吸着材７で処理するときにカルボン酸の影響を抑制できる。 In this embodiment, metal ions having a complex stability constant with carboxylic acid greater than that of the impurity ions are added to the contaminated water containing impurity ions and carboxylic acid. In this way, the effect of the carboxylic acid can be suppressed when the contaminated water containing the carboxylic acid is treated with the adsorbent 7.
不純物イオンとしては、ストロンチウムイオン、バリウムイオン、コバルトイオンなどが考えられる。金属イオンとしては、カルシウムイオン、アルミニウムイオン、マグネシウムイオンなどが考えられる。なお、金属イオンは、カルボン酸との錯体安定度定数の値が不純物イオンよりも大きいものであれば良い。 Possible impurity ions include strontium ions, barium ions, and cobalt ions. Possible metal ions include calcium ions, aluminum ions, and magnesium ions. Note that the metal ions should have a complex stability constant with a carboxylic acid that is greater than that of the impurity ions.
本実施形態では、不純物イオンとして放射性ストロンチウムイオンを例示する。この放射性ストロンチウムイオンを含む放射性廃液９とともに、カルボン酸を含む酸廃液１３の核種の除去処理を行うことで、酸廃液１３の保管量を削減することができる。
In this embodiment, radioactive strontium ions are exemplified as impurity ions. By performing a process to remove nuclides from the
また、カルボン酸は、ジカルボン酸とトリカルボン酸の少なくとも一方である。このようにすれば、フィルター３の洗浄に用いたカルボン酸を含む酸廃液１３を処理の対象とすることができる。
The carboxylic acid is at least one of a dicarboxylic acid and a tricarboxylic acid. In this way, the
また、汚染水に添加する金属イオンの添加濃度は、汚染水に含まれるカルボン酸の規定度以上とする。このようにすれば、不純物イオンの代わりに金属イオンと優先的に錯体を形成するようになり、不純物イオンの錯体形成を抑制することができる。 The concentration of metal ions added to the contaminated water is equal to or greater than the normal concentration of carboxylic acid contained in the contaminated water. In this way, the metal ions will preferentially form complexes with the metal ions instead of the impurity ions, making it possible to suppress the formation of complexes with the impurity ions.
なお、添加する金属イオンの価数を吸着除去する不純物イオンの価数以上として、溶解度の高い塩の形態で汚染水に供給すると効果が向上される。また、金属イオンの添加濃度が、カルボン酸の規定度以上とすることで、吸着材７で安定した吸着性能が得られる。
The effect can be improved by adding metal ions with a valence equal to or greater than the valence of the impurity ions to be adsorbed and removed, and supplying them to the contaminated water in the form of a highly soluble salt. In addition, by making the concentration of added metal ions equal to or greater than the normal concentration of carboxylic acid, stable adsorption performance can be obtained with the
また、汚染水に対する金属イオンの添加濃度は、カルボン酸の規定度と当量としても良い。このようにすれば、添加される金属イオンの殆どがカルボン酸と反応されるため、金属イオンが汚染水に残らないようになり、不純物イオンが吸着材に吸着されることを金属イオンが阻害しないようにできる。そのため、安定した吸着処理が可能となる。 The concentration of metal ions added to the contaminated water may be equivalent to the normality of the carboxylic acid. In this way, most of the metal ions added react with the carboxylic acid, so that the metal ions do not remain in the contaminated water and do not inhibit the adsorption of impurity ions to the adsorbent. This enables stable adsorption treatment.
なお、添加する金属イオンの価数と吸着除去する不純物イオンの価数が同じ場合は、金属イオンの添加量をカルボン酸の規定度と当量にすると良い。 When the valence of the metal ions to be added is the same as the valence of the impurity ions to be adsorbed and removed, it is advisable to add the amount of metal ions equivalent to the normality of the carboxylic acid.
汚染水に含まれるカルボン酸が、ジカルボン酸とトリカルボン酸の混合物である場合には、ジカルボン酸の規定度とトリカルボン酸の規定度を合わせた総規定度を特定する。そして、この総規定度以上の濃度の金属イオンを吸着処理前の汚染水に添加する。または、この総規定度と当量の濃度の金属イオンを吸着処理前の汚染水に添加する。 When the carboxylic acids contained in the contaminated water are a mixture of dicarboxylic acids and tricarboxylic acids, the total normality, which is the sum of the normalities of the dicarboxylic acids and tricarboxylic acids, is determined. Then, metal ions at a concentration equal to or greater than this total normality are added to the contaminated water before the adsorption treatment. Alternatively, metal ions at a concentration equivalent to this total normality are added to the contaminated water before the adsorption treatment.
本実施形態では、不純物イオンとカルボン酸を含む汚染水に、錯体安定度定数の値が不純物イオンよりも大きい金属イオンを、カルボン酸の規定度以上添加する。このようにすれば、カルボン酸は不純物イオンの代わりに金属イオンと錯体を優先的に形成するようになる。そして、カルボン酸と不純物イオンの錯体形成が抑制されるため、カルボン酸と不純物イオンを含む汚染水から不純物イオンを吸着材７に吸着させる処理を行うことができる。 In this embodiment, metal ions having a complex stability constant value greater than that of the impurity ions are added to the contaminated water containing the impurity ions and carboxylic acid in an amount equal to or greater than the normality of the carboxylic acid. In this way, the carboxylic acid preferentially forms a complex with the metal ions instead of the impurity ions. Then, the formation of a complex between the carboxylic acid and the impurity ions is suppressed, so that the impurity ions can be adsorbed onto the adsorbent 7 from the contaminated water containing the carboxylic acid and the impurity ions.
また、金属イオンを溶解度の高い塩の形態で添加することで、金属イオンを容易に汚染水に溶解させて錯体を形成させることができる。また、金属イオンの価数を吸着除去する不純物イオンの価数以上とすることで、不純物イオンの吸着処理を安定して行うことができる。 In addition, by adding metal ions in the form of highly soluble salts, the metal ions can be easily dissolved in the contaminated water to form complexes. In addition, by making the valence of the metal ions equal to or greater than the valence of the impurity ions to be adsorbed and removed, the adsorption process of the impurity ions can be carried out stably.
次に、本実施形態の汚染水処理方法について図２のフローチャートを用いて説明する。この汚染水処理システム１の動作によって受動的に生じる作用効果を含めて説明する。
Next, the contaminated water treatment method of this embodiment will be described using the flowchart in Figure 2. The explanation will also include the effects that are passively generated by the operation of this contaminated
まず、ステップＳ１１において、規定度取得工程を実行する。この規定度取得工程では、放射性廃液９と酸廃液１３とが混合された汚染水に含まれるカルボン酸の規定度が取得される。例えば、汚染水供給ライン８からサンプルとなる汚染水を取り出して規定度を測定する。また、酸廃液貯留タンク４から供給される酸廃液１３の量に基づいて、カルボン酸の規定度を算出しても良い。ここで、取得されたカルボン酸の規定度に基づいて、汚染水供給ライン８に添加される金属イオンの添加濃度を決定する。
First, in step S11, a normality acquisition process is performed. In this normality acquisition process, the normality of the carboxylic acid contained in the contaminated water in which the
次のステップＳ１２において、価数取得工程を実行する。この価数取得工程では、汚染水に含まれる不純物イオンの価数が取得される。例えば、汚染水供給ライン８からサンプルとなる汚染水を取り出して不純物イオンの価数を測定する。ここで、取得された不純物イオンの価数に基づいて、汚染水供給ライン８に添加される金属イオンの価数を決定する。
In the next step S12, a valence acquisition process is performed. In this valence acquisition process, the valence of the impurity ions contained in the contaminated water is acquired. For example, a sample of contaminated water is taken from the contaminated
次のステップＳ１３において、金属イオン添加工程を実行する。この金属イオン添加工程では、カルボン酸に対する錯体安定度定数の値が不純物イオンよりも大きい金属イオンを汚染水に添加する。 In the next step S13, a metal ion addition process is carried out. In this metal ion addition process, metal ions having a complex stability constant with respect to carboxylic acid that is greater than that of impurity ions are added to the contaminated water.
次のステップＳ１４において、吸着処理工程を実行する。この吸着処理工程では、カルボン酸を含む汚染水に含まれる不純物イオンが吸着材７に吸着され、汚染水から不純物イオンが除去される。そして、汚染水処理方法を終了する。
In the next step S14, an adsorption treatment process is carried out. In this adsorption treatment process, impurity ions contained in the contaminated water containing carboxylic acids are adsorbed by the
なお、本実施形態のフローチャートにおいて、各ステップが直列に実行される形態を例示しているが、必ずしも各ステップの前後関係が固定されるものでなく、一部のステップの前後関係が入れ替わっても良い。また、一部のステップが他のステップと並列に実行されても良い。 In the flowchart of this embodiment, an example is shown in which each step is executed in series, but the order of steps is not necessarily fixed, and the order of some steps may be reversed. Also, some steps may be executed in parallel with other steps.
次に、カルボン酸が、ジカルボン酸としてのシュウ酸である場合の実施例１について説明する。なお、不純物イオンがＳｒ２＋であり、金属イオンがＣａ２＋、Ｍｇ２＋、Ｃｏ２＋、Ａｌ３＋、Ｇａ３＋、Ｂｉ３＋、Ｈｇ２＋、Ｍｏ４＋、Ｆｅ２＋、Ｆｅ３＋の少なくともいずれか１つであるものとする。 Next, a description will be given of Example 1 in which the carboxylic acid is oxalic acid as a dicarboxylic acid, in which the impurity ion is Sr2 + and the metal ion is at least one of Ca2 + , Mg2 + , Co2 + , Al3 + , Ga3 + , Bi3 + , Hg2 + , Mo4 + , Fe2 + , and Fe3 + .
実施例１では、シュウ酸とストロンチウムイオンを含む汚染水からストロンチウムイオンを除去する処理を行う態様を例示する。ストロンチウムイオンとシュウ酸を含む汚染水に、シュウ酸との錯体安定度定数の値が不純物イオンよりも大きい金属イオンを添加する。なお、金属イオンの添加濃度は、汚染水に含まれるシュウ酸の規定度以上、またはシュウ酸の規定度と当量とする。 In Example 1, an embodiment is illustrated in which a process for removing strontium ions from contaminated water containing oxalic acid and strontium ions is performed. Metal ions having a complex stability constant with oxalic acid greater than that of impurity ions are added to the contaminated water containing strontium ions and oxalic acid. The concentration of the metal ions added is equal to or greater than the normality of the oxalic acid contained in the contaminated water, or is equivalent to the normality of the oxalic acid.
シュウ酸と２価のストロンチウムイオンを含む汚染水に、錯体安定度定数の値が不純物イオンよりも大きい金属イオンを添加してから吸着処理を行う。このようにすれば、シュウ酸による吸着阻害の影響を抑制することができる。 Metal ions with complex stability constants greater than those of impurity ions are added to contaminated water containing oxalic acid and divalent strontium ions before adsorption treatment is performed. In this way, the effects of oxalic acid inhibiting adsorption can be suppressed.
ここで、ストロンチウムとそれぞれの金属イオンについて、シュウ酸とクエン酸の錯体安定度定数の値を表１に示す（例えば、非特許文献１参照）。 Here, the complex stability constants of strontium and each metal ion with oxalic acid and citric acid are shown in Table 1 (see, for example, Non-Patent Document 1).
表１の錯体安定度定数β１は、次の数式１で求められる。ここで、Ｍは、金属イオンである。Ｌは、配位子である。ＭＬは、金属イオンＭと配位子Ｌから生成される錯体である。[ ]は、モル濃度を示す。
The complex stability constant β1 in Table 1 can be calculated by the following
表１に示すように、シュウ酸との錯体安定度定数の値がストロンチウムイオンより大きい金属イオンは、Ｃａ２＋、Ｍｇ２＋、Ｃｏ２＋、Ａｌ３＋、Ｇａ３＋、Ｂｉ３＋、Ｈｇ２＋、Ｍｏ４＋、Ｆｅ２＋、Ｆｅ３＋などがある。これらの金属イオンのいずれか１つ以上をシュウ酸の規定度以上になるように汚染水に添加すると良い。このようにすれば、カルボン酸がシュウ酸（ジカルボン酸）であっても、その影響を抑制する充分な効果を得られる。 As shown in Table 1, metal ions with a complex stability constant with oxalic acid greater than that of strontium ion include Ca2 + , Mg2 + , Co2 + , Al3 + , Ga3 + , Bi3 + , Hg2 + , Mo4 + , Fe2 + , Fe3 + , etc. It is advisable to add one or more of these metal ions to the contaminated water so that the normality is equal to or greater than that of oxalic acid. In this way, even if the carboxylic acid is oxalic acid (dicarboxylic acid), a sufficient effect of suppressing its influence can be obtained.
さらに好ましくは、価イオンであるストロンチウムの吸着を阻害しないように、２価以上の金属イオンであるＡｌ３＋、Ｇａ３＋、Ｂｉ３＋、Ｍｏ４＋、Ｆｅ３＋をシュウ酸の規定度以上になるように汚染水に添加すると良い。このようにすれば、価数が不純物イオンよりも大きい金属イオンを用いることで、金属イオンが不純物イオンよりも錯体を形成し易くなり、不純物イオンの錯体形成を抑制することができる。 More preferably, in order not to inhibit the adsorption of the strontium ion, it is advisable to add divalent or higher metal ions, such as Al 3+ , Ga 3+ , Bi 3+ , Mo 4+ , and Fe 3+ , to the contaminated water so as to achieve a concentration equal to or greater than the normality of oxalic acid. In this way, by using metal ions with a higher valence than the impurity ions, the metal ions are more likely to form complexes than the impurity ions, and the formation of complexes by the impurity ions can be suppressed.
これらの金属イオンは、水酸化物、塩化物、硫酸塩、炭酸塩のいずれか１つ以上の塩で供給されることが望ましい。特に、溶解度の高い塩化カルシウム、塩化マグネシウム、塩化コバルト（II）、塩化アルミニウムとして供給されると良い。このようにすれば、金属イオンを容易に汚染水に溶解させて、カルボン酸との錯体を形成させることができるため、ストロンチウムの吸着処理を安定して行うことができる。なお、他の不純物イオンとジカルボン酸を含有する汚染水でも、ジカルボン酸との錯体安定度定数の値が不純物イオンよりも大きい金属イオンを添加することで同様の効果が得られる。 These metal ions are preferably supplied as one or more of the following salts: hydroxide, chloride, sulfate, and carbonate. In particular, they are preferably supplied as calcium chloride, magnesium chloride, cobalt (II) chloride, or aluminum chloride, which have high solubility. In this way, the metal ions can be easily dissolved in the contaminated water and can form complexes with carboxylic acids, making it possible to stably perform strontium adsorption treatment. Note that similar effects can be obtained in contaminated water containing other impurity ions and dicarboxylic acids by adding metal ions whose complex stability constant with dicarboxylic acids is greater than that of the impurity ions.
次に、カルボン酸が、トリカルボン酸としてのクエン酸である場合の実施例２について説明する。なお、不純物イオンがＳｒ２＋であり、金属イオンがＣａ２＋、Ｍｇ２＋、Ｂａ２＋、Ｃｏ２＋、Ａｌ３＋、Ｇａ３＋、Ｂｉ３＋、Ｈｇ２＋、Ｍｏ４＋、Ｆｅ２＋、Ｆｅ３＋の少なくともいずれか１つであるものとする。 Next, Example 2 will be described in which the carboxylic acid is citric acid as a tricarboxylic acid, in which the impurity ion is Sr2 + and the metal ion is at least one of Ca2 + , Mg2 + , Ba2 + , Co2 + , Al3 + , Ga3 + , Bi3 + , Hg2 + , Mo4 + , Fe2 + , and Fe3 + .
実施例２では、クエン酸とストロンチウムイオンを含む汚染水からストロンチウムイオンを除去する処理を行う態様を例示する。ストロンチウムイオンとクエン酸を含む汚染水に、クエン酸との錯体安定度定数の値が不純物イオンよりも大きい金属イオンを添加する。なお、金属イオンの添加濃度は、クエン酸の規定度以上、またはクエン酸の規定度と当量とする。 In Example 2, an embodiment is illustrated in which a process for removing strontium ions is performed from contaminated water containing citric acid and strontium ions. Metal ions having a complex stability constant with citric acid greater than that of impurity ions are added to the contaminated water containing strontium ions and citric acid. The concentration of the metal ions added is equal to or greater than the normality of citric acid, or is equivalent to the normality of citric acid.
クエン酸と２価のストロンチウムイオンを含む汚染水に、錯体安定度定数の値が不純物イオンよりも大きい金属イオンを添加してから吸着処理を行う。このようにすれば、クエン酸による吸着阻害の影響を抑制することができる。 Metal ions with complex stability constants greater than those of impurity ions are added to contaminated water containing citric acid and divalent strontium ions before adsorption treatment is carried out. In this way, the effects of adsorption inhibition by citric acid can be suppressed.
ここで、クエン酸混入率の異なるストロンチウムの試験液を吸着材で吸着処理したときのストロンチウムの吸着性能比の結果を表２に示す。 Here, Table 2 shows the results of the strontium adsorption performance ratio when strontium test solutions with different citric acid mixing rates were adsorbed with the adsorbent.
なお、吸着性能とは、吸着材が処理対象とする不純物イオンをどれだけ多く吸着するかを示す指標であり、次の数式２で求められる。ここで、Ｋｄは、吸着性能を示す分配係数である。Ｃｉは、吸着材に通す前の汚染水に含まれる不純物イオンの濃度である。Ｃｆは、吸着材に通した後の汚染水に含まれる不純物イオンの濃度である。Ｖは、吸着材に通した汚染水の体積［ｍｌ］である。ｍは、吸着材の重量［ｇ］である。
The adsorption performance is an index showing how much impurity ions to be treated are adsorbed by the adsorbent, and is calculated by the following
そして、表２のストロンチウムの吸着性能比は、次の数式３で求められる。つまり、ストロンチウムの吸着性能比は、クエン酸混入率０［ｗｔ％］のときのストロンチウムの吸着性能を１００とした場合において、クエン酸混入率ｘ［ｗｔ％］のときのストロンチウムの吸着性能の比を表している。
The strontium adsorption performance ratio in Table 2 can be calculated using the following
表２に示すように、クエン酸混入率が０％の試験液の吸着性能比を１００とした場合において、クエン酸混入率が１ｗｔ％のときに吸着性能比が８６である。また、クエン酸混入率が５ｗｔ％のときに吸着性能比が２２である。つまり、クエン酸が混入してしまうと吸着性能が低下することが確認された。 As shown in Table 2, when the adsorption performance ratio of the test liquid with a 0% citric acid contamination rate is taken as 100, the adsorption performance ratio is 86 when the citric acid contamination rate is 1 wt%. Also, the adsorption performance ratio is 22 when the citric acid contamination rate is 5 wt%. In other words, it was confirmed that the adsorption performance decreases when citric acid is mixed in.
このような現象が生じる原因は、クエン酸とストロンチウムが錯体を形成することにより、ストロンチウムの吸着処理が抑制されてしまうからである。そこで、クエン酸とストロンチウムを含む汚染水に、ストロンチウムよりもクエン酸との錯体安定度定数の値が大きい金属イオンを添加すると、クエン酸はストロンチウムの代わりに金属イオンと錯体を形成する。その結果、ストロンチウムは２価のイオンとして吸着塔６に供給されるため、吸着性能が向上される。
The reason this phenomenon occurs is that citric acid and strontium form a complex, which inhibits the adsorption of strontium. Therefore, if a metal ion with a larger complex stability constant with citric acid than strontium is added to contaminated water containing citric acid and strontium, the citric acid will form a complex with the metal ion instead of strontium. As a result, strontium is supplied to the
前述の表１に示すように、クエン酸との錯体安定度定数の値がストロンチウムイオンより大きい金属イオンは、Ｃａ２＋、Ｍｇ２＋、Ｂａ２＋、Ｃｏ２＋、Ａｌ３＋、Ｇａ３＋、Ｂｉ３＋、Ｈｇ２＋、Ｍｏ４＋、Ｆｅ２＋、Ｆｅ３＋などがある。これらの金属イオンのいずれか１つ以上をクエン酸の規定度以上になるように汚染水に添加すると良い。このようにすれば、カルボン酸がクエン酸（トリカルボン酸）であっても、その影響を抑制する充分な効果を得られる。 As shown in Table 1 above, metal ions whose complex stability constants with citric acid are greater than those of strontium ions include Ca2 + , Mg2 + , Ba2 + , Co2 + , Al3 + , Ga3 + , Bi3 + , Hg2 + , Mo4 + , Fe2 + , and Fe3 + . It is advisable to add one or more of these metal ions to the contaminated water so that the normality is equal to or greater than that of citric acid. In this way, even if the carboxylic acid is citric acid (a tricarboxylic acid), a sufficient effect of suppressing its influence can be obtained.
さらに好ましくは、価イオンであるストロンチウムの吸着を阻害しないように、２価以上の金属イオンであるＡｌ３＋、Ｇａ３＋、Ｂｉ３＋、Ｍｏ４＋、Ｆｅ３＋をシュウ酸の規定度以上になるように汚染水に添加すると良い。このようにすれば、価数が不純物イオンよりも大きい金属イオンを用いることで、金属イオンが不純物イオンよりも錯体を形成し易くなり、不純物イオンの錯体形成を抑制することができる。 More preferably, in order not to inhibit the adsorption of the strontium ion, it is advisable to add divalent or higher metal ions, such as Al 3+ , Ga 3+ , Bi 3+ , Mo 4+ , and Fe 3+ , to the contaminated water so as to achieve a concentration equal to or greater than the normality of oxalic acid. In this way, by using metal ions with a higher valence than the impurity ions, the metal ions are more likely to form complexes than the impurity ions, and the formation of complexes by the impurity ions can be suppressed.
なお、実施例２では、金属イオンのうち、特に溶解度の高い塩化アルミニウムの形態で金属イオンを添加する。また、汚染水に添加する金属イオンの添加濃度は、汚染水に含まれるクエン酸の規定度以上、またはクエン酸の規定度と当量とする。 In Example 2, the metal ions are added in the form of aluminum chloride, which has a particularly high solubility among metal ions. The concentration of the metal ions added to the contaminated water is equal to or greater than the normality of the citric acid contained in the contaminated water, or is equivalent to the normality of the citric acid.
例えば、クエン酸が１ｗｔ％含有される汚染水の場合、０．１４ｗｔ％（＝５．２１Ｅ－２ｍｏｌ/ｌ）のアルミニウムイオンを添加すると、クエン酸の規定度と当量となる。そのため、この規定度以上、またはこの規定度と当量の添加濃度となるようにアルミニウムイオンを添加すると良い。 For example, in the case of contaminated water containing 1 wt% citric acid, adding 0.14 wt% (= 5.21E-2 mol/l) aluminum ions will be equivalent to the normality of citric acid. Therefore, it is advisable to add aluminum ions at a concentration equal to or greater than this normality.
なお、アルミニウムイオンの添加濃度が０．１４ｗｔ％となるのであれば、水酸化物、塩化物、硫酸塩、炭酸塩などの塩で供給しても良い。アルミニウムイオンがクエン酸と錯体を形成することによって、ストロンチウムが２価イオンの形態で維持され、安定して吸着処理が行える。つまり、吸着処理時にクエン酸による吸着阻害影響を受け難くなる。特に、溶解度の高い塩化カルシウム、塩化マグネシウム、塩化コバルト（II）、塩化アルミニウムとして供給されると良い。このようにすれば、金属イオンを容易に汚染水に溶解させて、カルボン酸との錯体を形成させることができるため、ストロンチウムの吸着処理を安定して行うことができる。 If the concentration of aluminum ions added is 0.14 wt%, they may be supplied as salts such as hydroxides, chlorides, sulfates, and carbonates. By forming a complex between the aluminum ions and citric acid, strontium is maintained in the form of divalent ions, allowing for stable adsorption treatment. In other words, the adsorption treatment is less susceptible to the adsorption inhibition effect of citric acid. It is particularly recommended that the ions be supplied as calcium chloride, magnesium chloride, cobalt (II) chloride, or aluminum chloride, which have high solubility. In this way, the metal ions can be easily dissolved in the contaminated water and complexed with carboxylic acid, allowing for stable adsorption treatment of strontium.
ここで、塩化アルミニウムを添加していない場合と添加した場合のストロンチウムの吸着性能比について表３に示す。 Here, the ratio of strontium adsorption performance when aluminum chloride is added and when it is not added is shown in Table 3.
表３に示すように、クエン酸混入率が１％ときに塩化アルミニウムを添加すると吸着性能比が１４％程度向上する。また、クエン酸混入率が５％ときに塩化アルミニウムを添加すると吸着性能比が７８％程度向上する。なお、他の不純物イオンとトリカルボン酸を含有する汚染水でも、トリカルボン酸との錯体安定度定数の値が不純物イオンよりも大きい金属イオンを添加することで同様の効果が得られる。 As shown in Table 3, when aluminum chloride is added when the citric acid contamination rate is 1%, the adsorption performance ratio improves by about 14%. Furthermore, when aluminum chloride is added when the citric acid contamination rate is 5%, the adsorption performance ratio improves by about 78%. Note that even in contaminated water containing other impurity ions and tricarboxylic acids, a similar effect can be obtained by adding metal ions whose complex stability constant with tricarboxylic acid is greater than that of the impurity ions.
以上説明した実施形態によれば、カルボン酸に対する錯体安定度定数が不純物イオンよりも大きい金属イオンを汚染水に添加する工程を含むことにより、カルボン酸を含む汚染水を吸着材で処理するときにカルボン酸の影響を抑制できる。 According to the embodiment described above, by including a step of adding metal ions having a complex stability constant with respect to carboxylic acid larger than that of impurity ions to the contaminated water, the effect of the carboxylic acid can be suppressed when the contaminated water containing the carboxylic acid is treated with the adsorbent.
本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更、組み合わせを行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。 Although several embodiments of the present invention have been described, these embodiments are presented as examples and are not intended to limit the scope of the invention. These embodiments can be implemented in various other forms, and various omissions, substitutions, modifications, and combinations can be made without departing from the spirit of the invention. These embodiments and their modifications are within the scope of the invention and its equivalents as set forth in the claims, as well as the scope and spirit of the invention.
１…汚染水処理システム、２…沈殿槽、３…フィルター、４…酸廃液貯留タンク、５…金属イオン添加部、６…吸着塔、７…吸着材、８…汚染水供給ライン、９…放射性廃液、１０…処理水排出ライン、１１…処理水、１２…酸廃液供給ライン、１３…酸廃液、１４…添加液供給ライン、１５…添加液。 1...contaminated water treatment system, 2...sedimentation tank, 3...filter, 4...acid waste liquid storage tank, 5...metal ion addition section, 6...adsorption tower, 7...adsorbent, 8...contaminated water supply line, 9...radioactive waste liquid, 10...treated water discharge line, 11...treated water, 12...acid waste liquid supply line, 13...acid waste liquid, 14...additive liquid supply line, 15...additive liquid.
Claims (9)
前記カルボン酸を含む前記汚染水に含まれる前記不純物イオンを吸着材に吸着させて前記汚染水から前記不純物イオンを除去する工程と、
を含む、
汚染水処理方法。 Adding metal ions having a complex stability constant with a carboxylic acid greater than that of impurity ions to the contaminated water;
a step of removing the impurity ions from the contaminated water by adsorbing the impurity ions contained in the contaminated water containing the carboxylic acid onto an adsorbent;
including,
Methods for treating contaminated water.
請求項１に記載の汚染水処理方法。 The concentration of the metal ions added to the contaminated water is equal to or greater than the normality of the carboxylic acid.
The contaminated water treatment method according to claim 1.
請求項１または請求項２に記載の汚染水処理方法。 The concentration of the metal ion added to the contaminated water is equivalent to the normality of the carboxylic acid.
The contaminated water treatment method according to claim 1 or 2.
請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の汚染水処理方法。 The impurity ion is a radioactive strontium ion.
The contaminated water treatment method according to any one of claims 1 to 3.
請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の汚染水処理方法。 The carboxylic acid is at least one of a dicarboxylic acid and a tricarboxylic acid.
The contaminated water treatment method according to any one of claims 1 to 4.
前記不純物イオンがＳｒ２＋であり、
前記金属イオンがＣａ２＋、Ｍｇ２＋、Ｃｏ２＋、Ａｌ３＋、Ｇａ３＋、Ｂｉ３＋、Ｈｇ２＋、Ｍｏ４＋、Ｆｅ２＋、Ｆｅ３＋の少なくともいずれか１つである、
請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の汚染水処理方法。 the carboxylic acid is a dicarboxylic acid,
the impurity ion is Sr 2+ ,
The metal ion is at least one of Ca 2+ , Mg 2+ , Co 2+ , Al 3+ , Ga 3+ , Bi 3+ , Hg 2+ , Mo 4+ , Fe 2+ , and Fe 3+ ;
The contaminated water treatment method according to any one of claims 1 to 5.
前記不純物イオンがＳｒ２＋であり、
前記金属イオンがＣａ２＋、Ｍｇ２＋、Ｂａ２＋、Ｃｏ２＋、Ａｌ３＋、Ｇａ３＋、Ｂｉ３＋、Ｈｇ２＋、Ｍｏ４＋、Ｆｅ２＋、Ｆｅ３＋の少なくともいずれか１つである、
請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の汚染水処理方法。 the carboxylic acid is a tricarboxylic acid,
the impurity ion is Sr 2+ ,
The metal ion is at least one of Ca 2+ , Mg 2+ , Ba 2+ , Co 2+ , Al 3+ , Ga 3+ , Bi 3+ , Hg 2+ , Mo 4+ , Fe 2+ , and Fe 3+ ;
The contaminated water treatment method according to any one of claims 1 to 5.
請求項６または請求項７に記載の汚染水処理方法。 The metal ion is at least one of Al 3+ , Ga 3+ , Bi 3+ , Mo 4+ , and Fe 3+ ;
The contaminated water treatment method according to claim 6 or 7.
前記カルボン酸を含む前記汚染水に含まれる前記不純物イオンを吸着材に吸着させて前記汚染水から前記不純物イオンを除去する吸着塔と、
を備える、
汚染水処理システム。 an adding unit that adds metal ions having a complex stability constant with respect to a carboxylic acid larger than that of impurity ions to the contaminated water;
an adsorption tower for removing the impurity ions from the contaminated water by adsorbing the impurity ions contained in the contaminated water containing the carboxylic acid onto an adsorbent;
Equipped with
Contaminated water treatment system.
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