JP7470674B2 - セルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体及びその製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、セルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体及びその製造方法に関する。

ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン樹脂の機械的物性を高めるために、樹脂にガラス繊維、有機繊維等の強化繊維を配合した繊維強化樹脂が知られている。有機繊維としては、例えば、クラフトパルプ繊維、木粉、ジュート繊維等のセルロース繊維が挙げられる。有機繊維を強化材料として使用すると、ガラス繊維で強化した場合に比べて、得られる繊維強化樹脂はより軽量になり、比強度（機械強度を密度で除した値）が高くなることが知られている。

例えば、特許文献１にはポリプロピレン樹脂と有機溶剤抽出成分量が１重量％以下の植物繊維とを含有する複合樹脂組成物が開示されている。
上記ポリオレフィン樹脂以外の樹脂を有機繊維で強化した繊維強化樹脂としては、例えば、特許文献２及び３に、一次壁及び二次壁外層を傷つけたパルプ及び／又はセルロース繊維と脂肪族ポリエステルとを含有する生分解性脂肪族ポリエステル組成物が記載されている。

特許第５７６２６７４号公報 特許第４０１３８７０号公報 特許第４１２７３１６号公報

輸送機器材料等に用いられる材料には、耐衝撃性及び加工性の点から、室温及び高温における十分な伸び特性を有することが求められる。近年、この要求はより一層高まっている。
本発明者らが特許文献１記載の技術をはじめ、従来の植物繊維強化ポリプロピレン樹脂組成物について検討したところ、これらの植物繊維強化ポリプロピレン樹脂組成物による成形体では、上記要求に応えることができる十分な伸び特性を有しないことがわかってきた。

本発明は、低温及び高温での伸び特性に優れたセルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体を提供することを課題とする。また、本発明は、上記優れた特性を有するセルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の製造方法を提供することを課題とする。

本発明者らは、有機繊維とポリプロピレン樹脂とを含有する繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の物性について検討を進めたところ、有機繊維としてセルロース繊維を使用し、また結晶化温度と融点とが特定の関係を満たす形態に調節することにより、室温および高温での伸び特性を十分に高めることができることを見出した。本発明は、これらの知見に基づき完成されるに至ったものである。

すなわち、本発明の上記課題は、以下の手段によって解決された。
＜１＞
広角Ｘ線回折測定において、散乱ベクトルｓが１．６１±０．１ｎｍ^－１、１．９２±０．１ｎｍ^－１及び３．８６±０．１ｎｍ^－１の位置にそれぞれ回折ピークが観測される樹脂成形体であって、下記式より算出されるΔＴが４０．０℃以上であることを特徴とする、セルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体。
ΔＴ＝Ｔ_{ｍ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}－Ｔ_{ｃ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）} （１）
上記式中、Ｔ_{ｍ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}及びＴ_{ｃ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}は、順に、上記セルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の融点及び結晶化温度をそれぞれ示す。
＜２＞
広角Ｘ線回折測定において、散乱ベクトルｓが１．６１±０．１ｎｍ^－１、１．９２±０．１ｎｍ^－１及び３．８６±０．１ｎｍ^－１の位置にそれぞれ回折ピークが観測される樹脂成形体であって、
下記式（２）及び（３）で示される△Ｔ_ｍ及び△Ｔ_ｃがΔＴ_ｍ＜ΔＴ_ｃを満たすことを特徴とする、セルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体。
ΔＴ_ｍ＝Ｔ_{ｍ（ＰＰ）}－Ｔ_{ｍ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）} （２）
ΔＴ_ｃ＝Ｔ_{ｃ（ＰＰ）}－Ｔ_{ｃ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）} （３）
上記式中、Ｔ_{ｍ（ＰＰ）}は上記ポリプロピレン樹脂の融点、Ｔ_{ｍ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}は上記セルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の融点、Ｔ_{ｃ（ＰＰ）}は上記ポリプロピレン樹脂の結晶化温度、Ｔ_{ｃ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}は上記セルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の結晶化温度、をそれぞれ示す。
＜３＞
前記の散乱ベクトルｓが３．８６±０．１ｎｍ^－１の位置に回折ピークを有する成分の配向度が０．１５を超え０．８０未満であることを特徴とする、＜１＞又は＜２＞に記載のセルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体。
＜４＞
１００℃における破断伸びが７００％超えであることを特徴とする、＜１＞～＜３＞のいずれか１項に記載のセルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体。
＜５＞
二軸押出機を用いたセルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の製造方法であって、
前記二軸押出機が、第一圧縮部及び第二圧縮部を少なくとも含む二段以上の圧縮構造を持つスクリューを有し、
前記スクリューの第一圧縮部から第二圧縮部におけるいずれかの箇所において、ポリプロピレン樹脂とセルロース繊維の溶融混錬物に、親水性化合物としての水もしくは無水マレイン酸、又は、該親水性化合物の溶液を添加し、該添加物の飽和蒸気圧を越える圧力条件下で混錬する工程を含むことを特徴とする、
＜１＞～＜４＞のいずれか１項に記載のセルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の製造方法。

本発明の説明において「～」とは、その前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む意味で使用される。

本発明のセルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体は、室温および高温での伸び特性に優れる。また、本発明のセルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の製造方法によれば、上記優れた特性を有するセルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体を得ることができる。

実施例１－１のセルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の広角Ｘ線回折測定の１次元回折パターンである。散乱ベクトルｓが１．５９ｎｍ^－１の位置に観測される回折ピークがポリプロピレンのα晶（０４０）面由来の回折ピークであり、散乱ベクトルｓが１．９０ｎｍ^－１の位置に観測される回折ピークがポリプロピレンのα晶（１１０）面由来の回折ピークである。なお、散乱ベクトルｓが２．０８ｎｍ^－１の位置に観測される回折ピークは、ポリプロピレンのα晶（１３０）面由来の回折ピークであり、散乱ベクトルｓが２．４５ｎｍ^－１の位置に観測される回折ピークは、ポリプロピレンのα晶（１１１）面をはじめとする複数の回折面の複合回折ピークである。 実施例１－１のセルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の広角Ｘ線回折測定の１次元回折パターンである。散乱ベクトルｓが３．８７ｎｍ^－１の位置に観測される回折ピークがセルロース繊維の（００４）面由来の回折ピークである。

〔樹脂成形体〕
本発明のセルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体（以下、単に「樹脂成形体」とも称す。）は、広角Ｘ線回折測定において、散乱ベクトルｓが１．６１±０．１ｎｍ^－１、１．９２±０．１ｎｍ^－１及び３．８６±０．１ｎｍ^－１の位置にそれぞれ回折ピークが観測される。散乱ベクトルｓが１．６１±０．１ｎｍ－１及び１．９２±０．１ｎｍ－１の位置の回折ピークはポリプロピレンのα型結晶（以下、「ポリプロピレンα晶」とも称す。）の（０４０）面由来の回折ピーク、３．８６±０．１ｎｍ－１の位置の回折ピークはセルロース繊維中のセルロースのＩβ型結晶の（００４）面由来の回折ピークである。
すなわち、本発明の樹脂成形体は、ポリプロピレン樹脂とセルロース繊維とを含む繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体であって、ポリプロピレンの少なくとも一部がα晶を形成している。

本発明の樹脂成形体の一態様では、上記樹脂成形体において、下記式（１）で示されるΔＴが４０．０℃以上である。
ΔＴ＝Ｔ_{ｍ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}－Ｔ_{ｃ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）} （１）
上記式中、Ｔ_{ｍ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}及びＴ_{ｃ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}は、順に、上記セルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の融点及び結晶化温度をそれぞれ示す。
上記ΔＴの上限値は、特に制限はないが、６０．０℃以下であることが実際的である。
本発明の樹脂成形体は、詳しくは後述するように、上記特定のΔＴを有し、セルロース繊維の分散性に優れ、室温及び高温における優れた伸び特性を示す。

また、本発明の樹脂成形体の別の態様では、上記樹脂成形体において、下記式（２）及び（３）で示されるΔＴ_ｍ及びΔＴ_ｃがΔＴ_ｍ＜ΔＴ_ｃを満たす樹脂成形体が挙げられる。
ΔＴ_ｍ＝Ｔ_{ｍ（ＰＰ）}－Ｔ_{ｍ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）} （２）
ΔＴ_ｃ＝Ｔ_{ｃ（ＰＰ）}－Ｔ_{ｃ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）} （３）
上記式中、Ｔ_{ｍ（ＰＰ）}は上記セルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体を構成するポリプロピレン樹脂の融点、Ｔ_{ｍ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}は上記セルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の融点、Ｔ_{ｃ（ＰＰ）}は上記セルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体を構成するポリプロピレン樹脂の結晶化温度、Ｔ_{ｃ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}は上記セルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の結晶化温度、をそれぞれ示す。
上記△Ｔ_ｃ－△Ｔ_ｍで表される差分は、伸び特性をより向上させる点からは、０．５℃以上であることが好ましい。上限値に特に制限はないが、上記△Ｔ_ｃ－△Ｔ_ｍで表される差分は、１０．０℃以下であることが実際的である。
本発明の樹脂成形体は、詳しくは後述するように、上記△Ｔ_ｃと△Ｔ_ｍが特定の関係を満たす、セルロース繊維の分散性に優れた樹脂成形体であるため、室温及び高温における優れた伸び特性を示すことができる。

ここで、上記のポリプロピレン樹脂の融点Ｔ_{ｍ（ＰＰ）}及び結晶化温度Ｔ_{ｃ（ＰＰ）}並びにセルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の融点Ｔ_{ｍ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}及び結晶化温度Ｔ_{ｃ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}は、ＤＳＣ（Differential scanning calorimetry）により測定した値であり、詳細は、後述の実施例に記載の通りである。
以下、本発明の樹脂成形体の構成成分について説明する。

（セルロース繊維）
本発明で使用するセルロース繊維は、繊維状のセルロースである。
本発明の樹脂成形体中に含まれるセルロース繊維は、１種であってもよく、２種以上であってもよい。
上記セルロース繊維の由来は特に限定されず、例えば、木材、竹、麻、ジュート、ケナフ、農作物残廃物（例えば、麦や稲などの藁、とうもろこし、綿花などの茎、サトウキビ）、布、再生パルプ、古紙などを原料として得られるセルロース繊維が挙げられる。パルプは、紙の原料ともなるもので、植物から抽出される仮道管を主成分とする。化学的に見ると、主成分は多糖類であり、その主成分はセルロースである。本発明に用いるセルロース繊維としては、木材由来のセルロース繊維が特に好ましい。
また、上記セルロース繊維としては、特に制限なく、任意の製造方法により得られたセルロース繊維を使用することができる。例えば、物理的な力で粉砕処理を行う機械処理や、クラフトパルプ法、サルファイドパルプ法、アルカリパルプ法等の化学処理、これらの処理の併用により得られるセルロース繊維が挙げられる。上記化学処理では、木材等の植物原料から、苛性ソーダなどの薬品を用いることによって、リグニン及びヘミセルロース等を除去し、純粋に近いセルロース繊維を取り出すことができる。このようにして得られるセルロース繊維を、パルプ繊維とも称す。

本発明に用いるセルロース繊維としては、比強度、高温での高弾性率等の機械特性を向上させる点から、化学処理により調製されたセルロース繊維が好ましく、クラフトパルプ法により調製されたセルロース繊維がより好ましい。上記化学処理を経たセルロース繊維の場合、セルロース繊維中にリグニン等が残留していないため、ポリプロピレンが、機械特性の向上に寄与するβ晶を形成しやすくなる。これは、ポリプロピレン樹脂とセルロース繊維との界面での相互作用がリグニンにより阻害されないことなどが一因と考えられる。

本発明で使用するセルロース繊維の直径は１～３０μｍが好ましく、１～２５μｍがより好ましく、５～２０μｍがさらに好ましい。また長さ（繊維長）は１０～２２００μｍが好ましく、５０～１０００μｍがより好ましい。

本発明の樹脂成形体に含まれるセルロース繊維の直径の測定は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）や繊維分析計により行うことができる。セルロース繊維の繊維長の測定もＳＥＭ観察により行うことができる。繊維長のＳＥＭ観察による測定においては、繊維強化ポリオレフィン樹脂成形体中のポリプロピレン樹脂を熱キシレンを用いて溶出させた残渣をステージの上にのせ、蒸着などの処理を行った上でＳＥＭ観察により繊維長を決定することができる。

本発明の樹脂成形体中のセルロース繊維の含有量は、ポリプロピレン樹脂及びセルロース繊維の合計量１００質量部中、１～５０質量部であることが好ましく、特に、５～３０質量部であることが好ましい。

（ポリプロピレン樹脂）
本発明で使用するポリプロピレン樹脂は、特に限定されるものでなく、例えば、ホモポリプロピレン、ポリプロピレンブロック共重合体又はポリプロピレンランダム共重合体のいずれも使用することができる。
ポリプロピレン樹脂のポリプロピレンとしては、プロピレン単独重合体、プロピレン－エチレンランダム共重合体、プロピレン－α－オレフィンランダム共重合体、プロピレン－エチレン－α－オレフィン共重合体、プロピレンブロック共重合体（プロピレン単独重合体成分又は主にプロピレンからなる共重合体成分と、エチレン及びα－オレフィンから選択されるモノマーの少なくとも１種とプロピレンとを共重合して得られる共重合体成分とからなる共重合体）などが挙げられる。これらのポリプロピレンは単独で使用しても、２種以上を併用してもよい。

ポリプロピレン樹脂に用いられるα－オレフィンは、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、４－メチル－１－ペンテン、１－オクテン、１－デセンが好ましく、１－ブテン、１－ヘキセン、１－オクテンがより好ましい。

プロピレン－α－オレフィンランダム共重合体としては、例えば、プロピレン－１－ブテンランダム共重合体、プロピレン－１－ヘキセンランダム共重合体、プロピレン－１－オクテンランダム共重合体などが挙げられる。

プロピレン－エチレン－α－オレフィン共重合体としては、例えば、プロピレン－エチレン－１－ブテン共重合体、プロピレン－エチレン－１－ヘキセン共重合体、プロピレン－エチレン－１－オクテン共重合体などが挙げられる。

プロピレンブロック共重合体としては、例えば、（プロピレン）－（プロピレン－エチレン）共重合体、（プロピレン）－（プロピレン－エチレン－１－ブテン）共重合体、（プロピレン）－（プロピレン－エチレン－１－ヘキセン）共重合体、（プロピレン）－（プロピレン－１－ブテン）共重合体、（プロピレン）－（プロピレン－１－ヘキセン）共重合体、（プロピレン－エチレン）－（プロピレン－エチレン）共重合体、（プロピレン－エチレン）－（プロピレン－エチレン－１－ブテン）共重合体、（プロピレン－エチレン）－（プロピレン－エチレン－１－ヘキセン）共重合体、（プロピレン－エチレン）－（プロピレン－１－ブテン）共重合体、（プロピレン－エチレン）－（プロピレン－１－ヘキセン）共重合体、（プロピレン－１－ブテン）－（プロピレン－エチレン）共重合体、（プロピレン－１－ブテン）－（プロピレン－エチレン－１－ブテン）共重合体、（プロピレン－１－ブテン）－（プロピレン－エチレン－１－ヘキセン）共重合体、（プロピレン－１－ブテン）－（プロピレン－１－ブテン）共重合体、（プロピレン－１－ブテン）－（プロピレン－１－ヘキセン）共重合体などが挙げられる。

これらのポリプロピレン樹脂のうち、引張強度や耐衝撃性の観点から、ホモポリプロピレン、プロピレン－エチレン－１－オクテン共重合体、ポリプロピレンブロック共重合体が好ましい。

また、ポリプロピレン樹脂の流動性についても限定されず、成形体の肉厚、体積等を勘案し、適切な流動性を有するポリプロピレン樹脂を使用することができる。

ポリプロピレン樹脂は、１種類を単独で使用してもよく、また、２種類以上を混合して使用してもよい。

本発明の樹脂成形体中のポリプロピレン樹脂の含有量は、ポリプロピレン樹脂及びセルロース繊維の合計量１００質量部中の、６０～９９質量部であることが好ましく、特に、７０～９５質量部であることが好ましい。

本発明の樹脂成形体は、ポリプロピレン樹脂の一部として酸変性されたポリプロピレン樹脂（以下、「酸変性ポリプロピレン樹脂」とも称す。）を含んでいてもよい。
樹脂成形体が、ポリプロピレン樹脂の一部として酸変性ポリプロピレン樹脂を含有すると、酸変性ポリプロピレン樹脂による酸変性していないポリプロピレン樹脂とセルロース繊維との接着性向上作用とも相俟って、成形体の引張強度、弾性率等の機械的強度を効果的に高めることができる。さらに、セルロース繊維の配向度をより高めることができ、これも成形体の引張強度、弾性率等の機械特性の向上に寄与すると考えられる。
酸変性ポリプロピレン樹脂としては、上述のポリプロピレン樹脂を、例えば、不飽和カルボン酸もしくはその誘導体により変性したものが挙げられる。不飽和カルボン酸としては、例えば、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、アクリル酸、メタクリル酸等が挙げられ、不飽和カルボン酸誘導体としては、例えば、無水マレイン酸、無水イタコン酸、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸グリシジル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチル、メタクリル酸グリシジル、マレイン酸モノエチルエステル、マレイン酸ジエチルエステル、フマル酸モノメチルエステル、フマル酸ジメチルエステル等が挙げられる。
酸変性ポリプロピレン樹脂としては、マレイン酸変性ポリプロピレン及び／又は無水マレイン酸変性ポリプロピレンを含むことが好ましい。
本発明の樹脂成形体が酸変性ポリプロピレン樹脂を含む場合、本発明の樹脂成形体中の酸変性ポリプロピレン樹脂の含有量は、ポリプロピレン樹脂（酸変性されていないポリプロピレン樹脂と酸変性ポリプロピレン樹脂の合計）及びセルロース繊維の合計量１００質量部中の、０．３～２０質量部であることが好ましく、特に、１～１５質量部であることが好ましい。酸変性ポリプロピレン樹脂の含有量を上記範囲内とすることにより、樹脂成形体の引張強度、弾性率等の機械特性をより向上させることができる。

（その他の成分）
本発明の樹脂成形体は、上述したポリプロピレン樹脂及びセルロース繊維からなる構成でもよく、また、本発明の効果を損なわない範囲で下記成分等を含んでもよい。
例えば、エチレン－αオレフィン共重合体等のエラストマーを追加配合して、樹脂成形体の物性を改質してもよい。
また、本発明の樹脂成形体は、酸化防止剤、光安定剤、ラジカル捕捉剤、紫外線吸収剤、着色剤（染料、有機顔料、無機顔料）、充填剤、滑剤、可塑剤、アクリル加工助剤等の加工助剤、発泡剤、パラフィンワックス等の潤滑剤、表面処理剤、結晶核剤、離型剤、加水分解防止剤、アンチブロッキング剤、帯電防止剤、防曇剤、防徽剤、イオントラップ剤、難燃剤、難燃助剤等を、上記目的を損なわない範囲で適宜含有することができる。
また、後述する、本発明の樹脂成形体の好ましい製造方法により作製された場合等においては、本発明の樹脂成形体は、水、無水マレイン酸等の親水性化合物を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。

（ポリプロピレンの結晶構造）
ポリプロピレンは、主にα晶という結晶構造を採ることが知られている。α晶は単斜晶である。
本発明の樹脂成形体は、広角Ｘ線回折測定において、散乱ベクトルｓが１．６１±０．１ｎｍ^－１及び１．９２±０．１ｎｍ^－１の位置にそれぞれ回折ピークが観測される。すなわち、本発明の樹脂成形体において、ポリプロピレンの少なくとも一部が結晶構造を有し、その内の少なくとも一部がα晶である。ポリプロピレンの結晶構造中に占めるα晶以外の結晶構造については特に限定されないが、例えば、β晶が好ましく挙げられる。

（ポリプロピレンα晶の確認方法）
α晶の存在を確認するためには、Ｘ線回折測定を用いることができる。広角Ｘ線回折測定を用いることが好ましい。一般的な延伸成形品の場合には、樹脂配向由来の方位角方向に強度分布が生じることがある。そのため、１次元のシンチレーションカウンタでは配向由来の強度分布を正確にとらえることができないことがあるため、検出器としては２次元検出器を用いることが好ましい。Ｘ線源は、ＣｕＫα線を用いて、形状はピンホールを用いることが好ましい。Ｘ線のビーム径としては５μｍ～１５００μｍが好ましく、より好ましくは７μｍ～１０００μｍである。ビーム径を１５００μｍより大きくすると十分な位置分解能を得ることができず、詳細な分析に向かないことがあり、５μｍ未満の場合にはビーム径が細いために照射強度が十分でなく測定時間が非常に長くなり、測定効率が悪くなることがある。
具体的には実施例に記載の方法で行うことができる。

（セルロース繊維を含有していることの有無の確認決定方法）
セルロース繊維のセルロースはＩ型やＩＩ型といった種々の結晶構造を採ることが知られている。天然のセルロースは、Ｉ_α型（三斜晶）及びＩ_β型（単斜晶）の結晶構造を有し、植物由来のセルロースは一般的にＩ_β型結晶を多く含む。
本発明の樹脂成形体は、広角Ｘ線回折測定において、散乱ベクトルｓが３．８６±０．１ｎｍ^－１の位置に回折ピークを有する。この回折ピークは、セルロースのＩ_β型結晶の（００４）面に由来する。すなわち、本発明の樹脂成形体において、セルロース繊維のセルロースの少なくとも一部が結晶構造を有し、その内の少なくとも一部がＩ_β型結晶である。セルロースの結晶構造中に占めるＩ_β型結晶以外の結晶構造については特に限定されない。以下、セルロース繊維を「散乱ベクトルｓが３．８６±０．１ｎｍ^－１の位置に回折ピークを有する成分」ということがある。
セルロース繊維を含有していることは種々の方法から確認することができる。例えば、Ｘ線を用いてセルロース繊維中のセルロース結晶由来の回折ピークを観測することで確認することができる。用いるＸ線の波長により回折ピーク位置が異なるため注意が必要であるが、ＣｕＫα線（λ＝０．１５４１８ｎｍ）を用いた場合には、散乱ベクトルｓが３．８６ｎｍ^－１（２θ＝３４．６°）付近にセルロースのＩ_β型結晶の（００４）面由来の回折ピークが観測できる。（００４）面の回折をとらえるためには、サンプルをθ分回転させてＸ線を入射する必要がある。つまり、ＣｕＫα線を用いる場合にはサンプルステージをθ＝１７．３°回転させることになる。セルロース結晶由来の回折ピークとしては（００４）面よりも内側にそのほかの回折ピークを観測することができるが、ポリプロピレン由来の回折ピークと回折位置がかぶってしまい、明確な回折ピークと判断できないことがある。このため、本明細書においては、セルロース繊維の有無はセルロースのＩ_β型結晶の（００４）面の回折ピークを用いて判断する。

（セルロース繊維の配向度）
セルロース繊維（散乱ベクトルｓが３．８６±０．１ｎｍ^－１の位置に回折ピークを有する成分）の配向度としては、機械特性をより向上させる点から、０．１５を超え０．８０未満が好ましい。
セルロース繊維の並び（配向する方向）に対して法線方向における上記機械特性の向上を考慮すると、上記セルロース繊維の配向度は、より好ましくは０．１８以上０．７５以下であり、さらに好ましくは０．２０以上０．７０以下である。

（セルロース繊維の配向度の測定方法）
セルロース繊維の配向度については、上記のセルロース繊維を含有していることの確認方法に基づき得られたＸ線の２次元回折画像をもとに、セルロースの（００４）面由来の回折強度の方位角方向のプロファイルを解析することで得ることができる。解析方法としては方位角方向の回折ピーク半値幅を用いて解析する方法や、配向関数を用いて求める方法などが挙げられる。セルロース繊維の配向度の確認のためには、サンプルを切り出し良好な回折像が得られるような工夫を行っても構わない。より具体的には、サンプルによるＸ線の吸収を調整することを目的としてサンプルから任意の場所で切り出しを行い、厚さを０．２～１ｍｍ程度に整えることなどが挙げられる。

（セルロース繊維配向度の詳細な計算方法）
セルロース繊維配向度を決定するためには前述のセルロース繊維のセルロースのＩ_β型結晶の（００４）面由来のＸ線回折パターンを利用する。セルロース繊維のセルロースのＩ_β型結晶の（００４）面の２次元回折パターンから、方位角ＶＳ強度のデータに１次元化する。２次元データを１次元化するために、セルロース繊維のセルロースのＩ_β型結晶の（００４）面の３４．６°を中心として±０．５°の範囲で１次元化する。近くにはポリプロピレン樹脂由来の回折ピークも存在することから、その影響を排除するために３３．６°及び３５．６°を中心として±０．５°の範囲で１次元化を行い、両者の平均値をセルロース繊維のセルロースのＩ_β型結晶の１次元化回折強度から差し引くこともできる。補正を行ったセルロース繊維のセルロースのＩ_β型結晶の方位角回折強度のデータに対して配向度の決定を行うが、配向度の決定は半値幅を用いて計算する半値幅法もしくは、配向関数を用いる配向関数法のどちらを用いてもよい。配向関数もしくは半値幅を求めるために、方位角方向の回折強度をピーク分離するなどの方法を用いて得られるデータのノイズを少なくし、ピーク分離で得られた関数を用いて解析を行ってもよい。この操作と合わせて前述の強度補正等の作業を行っても構わない。ピーク分離及びフィッティングに用いる関数はガウス関数もしくはローレンツ関数が好ましく、ローレンツ関数がより好ましい。

－破断伸び－
本発明の樹脂成形体の破断伸びは、実施例に記載の方法及び条件により測定することができる。
本発明の樹脂成形体は、室温（２５℃）及び高温（１００℃）のいずれの温度における破断伸びの値は高く、室温でも高温でも、伸び特性に優れる。特に、高温における破断伸びは、６５０％以上であることが好ましく、７００％以上であることがより好ましく、７００％超えであることがさらに好ましい。
なお、繊維強化樹脂成形体の破断伸びは、通常、測定する方向により値が異なってくる。このため、本発明では、上記破断伸びは、樹脂成形体が最大の破断伸びを示す方向での測定値を意味する。

本発明の樹脂成形体は、室温でも高温でも、優れた伸び特性を示す。その理由は明らかではないが、以下のように考えられる。
従来の繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体では、セルロース等の繊維を樹脂とともに混錬すると樹脂と繊維との界面に応力が集中しやすくなり、またこの界面を起点としたボイドやクラックなどが形成しやすく、伸び特性（破断伸び）が低下する傾向がある。
対して、本発明の樹脂成形体は、ポリプロピレンのα型結晶由来の回折ピーク及びセルロースのＩ_β型結晶由来の回折ピークを有するセルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体であり、ΔＴが４０℃以上、あるいはΔＴ_ｍ＜ΔＴ_ｃを満たす。このような樹脂成形体はポリプロピレン樹脂中へのセルロース繊維の分散性が高度に高められており、応力の集中が生じにくく、室温でも、高温でも、優れた伸び特性を示すものと考えられる。
また、本発明の樹脂成形体の一態様においては、上記の結晶由来の回折ピークを有するセルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体において、ポリプロピレン樹脂中へのセルロース繊維の分散性が向上された結果、結晶化温度がポリプロピレン樹脂単体の場合に比べて低温側にシフトする現象が見られ、樹脂成形体を構成するポリプロピレン樹脂と樹脂成形体そのものとの融点の差及び結晶化温度の差である、式（２）、（３）で示される△Ｔ_ｍ及び△Ｔ_ｃが、ΔＴ_ｍ＜ΔＴ_ｃを満たす。このようにセルロース繊維が優れた分散性を示す本発明の樹脂成形体は、応力の集中が起こりにくくなり、室温及び高温での優れた伸び特性を示す樹脂成形体を得ることができると考えられる。
上記のように、本発明の樹脂成形体は室温及び高温で優れた伸び特性を示し、耐衝撃性等の機械特性が向上する。
また、本発明の樹脂成形体による機械特性の向上効果は、後述する実施例１及び２で示すように、セルロース繊維の繊維長によらずに得られる。

〔樹脂成形体の製造〕
本発明の樹脂成形体は、本発明の規定を満たす樹脂成形体を形成し得る限り、その製造方法は特に制限されない。
本発明の樹脂成形体の製造方法では、少なくとも、ポリプロピレン樹脂とセルロース繊維の溶融混練物と、水、無水マレイン酸等の親水性化合物とを混練する工程（以下、「混練工程」と称す。）を含むことが好ましく、これらを溶融混練する工程を含むことがより好ましい。
上記混練工程により、水、無水マレイン酸等の親水性化合物によってポリプロピレン樹脂中に混練されているセルロース繊維の凝集がほぐれ、ポリプロピレン樹脂中にセルロース繊維がより良好に分散される。結果、上記ΔＴが特定の値を有する樹脂成形体、及び、上記の△Ｔ_ｍ＜△Ｔ_ｃを満たす樹脂成形体が得られる。上記親水性化合物のセルロース繊維に対する配合量は、プロピレン樹脂中へのセルロース繊維の良好な分散性及び混練工程を実施可能な点から、１０質量部以上１５０質量部未満であり、２５～１２５質量部が好ましい。
対して、特許文献２及び３に記載の、脂肪族ポリエステル樹脂と、セルロース繊維と水等のセルロース非晶性領域膨潤剤との混合物とを混練する従来の製造方法を、脂肪族ポリエステル樹脂ではなくポリプロピレン樹脂を用いた系に適用しても、多量の水の影響により押出機中に水を導入して混練することが困難である。すなわち、上記方法では本発明の樹脂成形体を得ることは困難である。

（混練工程）
上記混練工程については、ポリプロピレン樹脂中にセルロース繊維の分散性を所望のレベルへと高めることができれば特に制限されない。
上記混練工程における混練温度としては、セルロース繊維が分散される限り特に制限されないが、使用するポリプロピレン樹脂の融点以上の温度が好ましく、具体的には、１６０～２３０℃が好ましく、１７０～２１０℃がより好ましい。
上記混錬工程では、ポリプロピレン樹脂とセルロース繊維に加えて、熱劣化や酸化劣化を抑制する目的等により、酸化防止剤等を添加して混練してもよい。
上記親水性化合物としては、上記混練工程でセルロース繊維の凝集をほぐすように作用する親水性化合物である限り、特に制限されず、水、無水マレイン酸等を使用することができる。上記親水性化合物は、１種を用いてもよく、２種以上を用いてもよい。また、化合物単独で用いてもよく、溶媒に溶解させた溶液として用いてもよい（以下、親水性化合物単独及び親水性化合物の溶液の両方を含む意味で、「添加物」とも称す。）。上記ポリプロピレン樹脂とセルロース繊維の溶融混練物に対して、上記添加物は液体として供給することが好ましい。上記溶媒としては、上記親水性化合物を溶解させることができる限り、特に制限されず、アセトン、エタノール等を用いることができる。
上記親水性化合物は、ポリプロピレン樹脂及びセルロース繊維の少なくともいずれかと反応していてもよく、反応していなくてもよい。
上記混練工程における混練時間は、目的の混錬状態を作り出せるように適宜設定することができる。
上記混練工程に用いられる装置としては、一軸もしくは二軸の押出機などが挙げられ、二軸押出機が好ましい。ブレンダー、ニーダー、ミキシングロール、バンバリーミキサーを用いた場合には、上記添加物の飽和蒸気圧を越える圧力条件下での混錬ができず、セルロース繊維の分散性を所望のレベルへと高めることが難しい。
上記押出機等は、適宜、常用される備品を備えていてもよく、例えば、フィーダー、ホッパー、送液ポンプ、真空ポンプ、ダイス、ベント部等が挙げられる。
例えば、上記混練工程において、上記親水性化合物をポリプロピレン樹脂とセルロース繊維の溶融混練物に供給する際に、送液ポンプを用いて上記親水性化合物を供給することも好ましい。
また、上記混練工程後に、樹脂成形体中の過剰の上記親水性化合物を、真空プンプにより除去する工程を設けることも好ましい。上記真空ポンプによる減圧条件については、適宜設定することができる。
上記混錬工程と、下記のポリプロピレン樹脂とセルロース繊維の溶融混練物を調製する溶融混錬工程（以下、「溶融混練工程（Ａ）」と称す。）は、押出機内で同時に行ってもよいし、上記混錬工程と下記溶融混錬工程（Ａ）とを別々に行っても構わない。
成形時の取扱性の観点から、得られた混練物は、ペレット状に加工することが好ましい。

（ポリプロピレン樹脂とセルロース繊維の溶融混練物の調製）
上記混練工程に用いられる、ポリプロピレン樹脂とセルロース繊維の溶融混練物は、ポリプロピレン樹脂とセルロース繊維の溶融混練工程（Ａ）を含む限り、特に制限されることなく、通常の方法で調製することができる。
セルロース繊維の水分量を調整する目的で、事前に乾燥したセルロース繊維を用いても構わない。上記乾燥条件は特に限定されないが、例えば、乾燥温度は、６０～１５０℃が好ましく、７０～１２０℃がより好ましい。乾燥工程の温度が上記好ましい下限値より低いと、セルロース繊維の含水率が高く、上記混練工程においてホッパーに投入する際に、ホッパーに貼りつき定量供給が困難なことがある。また、乾燥温度が上記好ましい上限値より高いと、セルロース繊維の変色、劣化が生じることがある。乾燥時間についても、適宜調整することができる。
上記溶融混練工程（Ａ）における溶融混練温度は、ポリプロピレン樹脂の融点以上の温度であれば特に限定されないが、例えば、１６０～２３０℃が好ましく、１７０～２１０℃がより好ましい。
上記溶融混練温度の上限値は、セルロース繊維の熱分解を低減する観点からは、２５０℃以下が好ましく、２３０℃以下がより好ましく、２００℃以下がさらに好ましい。
上記溶融混錬工程（Ａ）において、ポリプロピレン樹脂とセルロース繊維に加えて、熱劣化や酸化劣化を抑制する目的等により、酸化防止剤等を添加して溶融混練してもよい。
上記溶融混練工程（Ａ）における溶融混練時間は、特に制限されず、適宜設定することができる。
上記溶融混練に用いられる装置としては、ポリプロピレン樹脂の融点以上で溶融混練が可能なものであれば特に限定されず、例えば、ブレンダー、ニーダー、ミキシングロール、バンバリーミキサー、一軸もしくは二軸の押出機などが挙げられ、二軸押出機が好ましい。
続く成形工程での取扱性の観点から、得られた溶融混練物は、ペレット状に加工（以降、得られたペレットを、単に「ペレット」とも称す。）することが好ましい。ペレット加工の条件は特に制限されず、常法に従い加工することができる。例えば、溶融混練物を水冷後、スランドカッター等を用いてペレット状に加工する方法が挙げられる。
なお、溶融混練に先立って、各成分を、ドライブレンド（予め混合）してもよい。ドライブレンドは、特に制限されず、常法に従い行うことができる。

（混錬工程に用いる混錬機）
上記混錬工程に用いる混錬機は二軸押出機が好ましい。
単軸押出機を用いた場合には、後述する混錬工程における圧力は十分に得られる場合があるものの、押出機内での混錬のために材料に印加するせん断力が不十分であり、十分な分散性が得ることが難しい。また、ニーダー等をはじめとするバッチ式の混錬機を用いた場合には、印加するせん断力は十分に得られる場合があるものの、密閉性が得られにくく、混錬機の内部における圧力を十分に高めることが難しく、十分な分散性を得ることが難しい（比較例１ｃ参照）。バッチ式混錬機としては、国際公開第２００４／０７６０４４号パンフレット記載の装置であるバッチ式密閉型混錬（混合）装置、国際公開第２０１９／０３９５７０号又は国際公開第２０１９／０３９５７１号パンフレット記載のバッチ式閉鎖型混錬装置が挙げられる。これらの密閉型又は閉鎖型のバッチ式混錬機を使用した場合も、混錬機の内部における圧力を十分に高めることが難しく、十分な分散性を得ることが難しい。

（二軸押出機のスクリュー構成）
ポリプロピレン樹脂とセルロース繊維の溶融混練物に、上記添加物を液体として添加し、混錬を行う観点からは、二段以上の圧縮構造を持つスクリューの二軸押出機を用いることが好ましい。二段以上の圧縮構造を持つスクリューを用いることでポリプロピレン樹脂中へのセルロースの混錬と分散を効率的に行うことができる。圧縮構造を持たないスクリューを用いた場合には、上記添加物を液体として添加、混錬することが難しい（比較例１ｅ参照）。一段圧縮構造を持つスクリューを用いた場合には、後述する混錬工程における圧力は十分に得られる場合があるものの、押出工程中において、添加する液体を前に送り出す能力が低く、液体が押出機の隙間やホッパー側から漏出したり、混錬工程において飽和蒸気圧を超えて液体として存在している時間を十分に確保できないことがあり、十分な分散性を得ることが難しい（比較例１ｄ参照）。
上記圧縮構造とは、押出機中に逆フライト構造のスクリューピースを配置する構造を意味し、上記の二段以上の圧縮構造とは、少なくとも二段階にわたって圧縮する構造、すなわち、二以上の圧縮部（好ましくは、下記の第一圧縮部及び第二圧縮部を少なくとも含む圧縮部）を有することを意味する。
二段以上の圧縮構造は、特に限定されないが、三段以上の圧縮構造を用いることがより好ましい。
押出機のスクリューの最外径（Ｄ）に対する長さ（Ｌ）の比であるＬ／Ｄは、特に限定されないが、３０以上が好ましく、３５以上がより好ましく、４０以上がさらに好ましい。Ｌ／Ｄの上限値に特に制限はないが、６０以下が実際的である。押出機のＬ／Ｄを上記好ましい範囲とすることにより、上記の二段以上の圧縮構造を持つスクリュー構成を組み立て、十分な分散性を確保しやすくなる。

（二軸押出機のスクリューにおける各圧縮部）
二軸押出機のスクリューにおける各圧縮部について説明する。各圧縮部は、材料投入部に近い側から、第一圧縮部、第二圧縮部、第三圧縮部の順に設けられる。
第一圧縮部は溶融部として設けられ、樹脂の溶融を促す機能を有する。
第二圧縮部は分散部として設けられ、上記添加物の液体が逆流することなく、添加物の飽和蒸気圧を越える圧力条件で混錬および分散する機能を有する。
第三圧縮部はベント部として設けられ、第三圧縮部の先のベント口にて液体を取り除く目的で減圧するためにせき止める効果である。
液体を取り除く必要がない場合には、上記第三圧縮部は不要であり、上記の第一圧縮部及び第二圧縮部の二段圧縮構造を持つスクリューの二軸押出機を用いることが好ましい。逆に、液体を取り除く場合には、上記の第一圧縮部～第三圧縮部を少なくとも有する、三段以上の圧縮構造を持つスクリューの二軸押出機が好ましい。
上記添加物は、第一圧縮部から第二圧縮部におけるいずれかの箇所において添加することが好ましく、第二圧縮部において添加することがより好ましい。
上記の第一圧縮部～第三圧縮部は、上記機能を有する限り、その他の機能を有していてもよい。例えば、上記添加物の飽和蒸気圧を越える圧力条件下での混錬は、少なくとも第二圧縮部において行えばよく、例えば、第一圧縮部が、第二圧縮部の機能を備えていてもよい。

（二軸押出機のスクリューの分散部）
第二圧縮部（分散部）における混錬は、セルロース繊維のポリプロピレン樹脂への良好な分散性を達成する観点から、添加物の飽和蒸気圧を越える圧力条件で行うことが好ましい。
添加物の飽和蒸気圧の具体例としては、以下の通りである。
水の飽和蒸気圧は、１７０℃では０．８ＭＰａであり、１８０℃では１．０ＭＰａであり、１９０℃では１．３ＭＰａである。無水マレイン酸の飽和蒸気圧は２００℃では０．１ＭＰａである。親水性化合物の溶液の飽和蒸気圧については、ラウールの法則により算出することができる。例えば、アセトンの飽和蒸気圧は２００℃では２．７ＭＰａである。
第二圧縮部（分散部）における混錬の圧力条件は、分散性をより向上させる観点から、親水性化合物として無水マレイン酸を用いる場合は、飽和蒸気圧＋０．２０ＭＰａ越えが好ましく、飽和蒸気圧＋０．２５ＭＰａ以上がより好ましく、飽和蒸気圧＋０．３０ＭＰａ以上がさらに好ましい。同様の観点から、親水性化合物として水を用いる場合は、飽和蒸気圧＋０．５ＭＰａ以上が好ましく、飽和蒸気圧＋０．７５ＭＰａ以上がより好ましく、飽和蒸気圧＋１．０ＭＰａ以上がさらに好ましく、飽和蒸気圧＋１．３ＭＰａ以上が特に好ましく、飽和蒸気圧＋１．５ＭＰａ以上が最も好ましい。
第二圧縮部（分散部）における混錬時の圧力条件が添加物の飽和蒸気圧以下であると、添加物の液体が押出機のバレルの隙間などから放散し、添加物を液体として添加して混錬する効果を十分に得ることが難しい。
第二圧縮部（分散部）における混錬時の圧力は、２０ＭＰａ以下が好ましく、１５ＭＰａ以下がより好ましい。圧力が高すぎると、押出機の混錬部において樹脂とセルロース繊維が滞留し、セルロース繊維の変色や熱劣化などの品質低下を招く場合がある。

（成形）
上記混練工程により得られた混練物は、目的の形状へと成形する工程を含むことが好ましい。
上記成形方法としては、特に制限されないが、例えば、上述のペレット等の混練物を射出成形する方法が挙げられる。
上記射出成形において、射出樹脂温度は、ポリプロピレン樹脂の融点以上の温度であれば特に限定されず、１６０～２３０℃が好ましく、１７０～２１０℃がより好ましい。
上記射出成形時に使用する金型温度等の条件は、適宜調整することができる。

（用途）
本発明の樹脂成形体は、室温及び高温での伸び特性に優れる。室温における十分な伸び特性は、変形時の壊れにくさ、すなわち耐衝撃性に繋がり、高温における十分な伸び特性は、高温加工（特に絞り加工）のしやすさ、すなわち成形性に繋がる。このため、本発明の樹脂成形体は、繊維強化樹脂が本来有する軽量性と高い比強度といった特性とあわせて、輸送機器の材料等として好適に用いることができる。
本発明の樹脂成形体は、具体的には、以下の製品、部品及び／又は部材等の材料として用いることができる。例えば、輸送機器（自動車、二輪車、列車、及び航空機など）、ロボットアームの構造部材、アミューズメント用ロボット部品、義肢部材、家電材料、ＯＡ機器筐体、情報処理機器、携帯端末、建材、ハウス用フィルム、排水設備、トイレタリー製品材料、各種タンク、コンテナー、シート、包装材、玩具、及びスポーツ用品などが挙げられる。

輸送機器用材料として車両用材料が挙げられる。車両用材料としては、例えば、ダッシュボードトリム、ドアートリム、ピラートリム等のトリム類、メーターパネル、メーターハウジング、グローブボックス、パッケージトレイ、ルーフヘッドライニング、コンソール、インストルメントパネル、アームレスト、シート、シートバック、トランクリッド、トランクリッドロアー、ドアーインナーパネル、ピラー、スペアタイヤカバー、ドアノブ、ライトハウジング、バックトレー等の内装部品や、バンパー、ボンネット、スポイラー、ラジエーターグリル、フェンダー、フェンダーライナー、ロッカーパネル、サイドステップ、ドア・アウターパネル、サイドドア、バックドア、ルーフ、ルーフキャリア、ホイールキャップ・カバー、ドアミラーカバー、アンダーカバー等の外装部品、その他、バッテリーケース、エンジンカバー、燃料タンク、給油口ボックス、エアインテークダクト、エアクリーナーハウジング、エアコンハウジング、クーラントリザーブタンク、ラジエターリザーブタンク、ウインドウ・ウオッシャータンク、インテークマニホールド、ファン及びプーリーなどの回転部材、ワイヤーハーネスプロテクター等の部品、接続箱または又はコネクタ、また、フロントエンドモジュール、フロント・エンドパネル等の一体成形部品等が挙げられる。

以下に、本発明を実施例に基づいて、さらに詳細に説明するが、これは本発明を制限するものではない。
下記実施例及び比較例において、「部」は特に断らない限り、「質量部」を意味する。
以下の実施例においては、酸変性していないポリプロピレン樹脂については便宜上、単に「ポリプロピレン樹脂」と称し、酸変性ポリプロピレン樹脂と区別した。

－使用材料－
以下に、使用した材料を示す。
（セルロース繊維）
セルロース繊維１：ＡＲＢＯＣＥＬ Ｂ４００（商品名）、ＲＥＴＴＥＮＭＡＩＥＲ社製、長繊維ファイバー
セルロース繊維２：粉末セルロースＫＣフロック Ｗ－２００Ｙ（商品名）、日本製紙株式会社製
なお、セルロース繊維１及び２については、実施例１－１に記載の条件で加熱乾燥したセルロース繊維を、ポリプロピレン樹脂との混練に使用した。
（ポリプロピレン樹脂）
Ｊ１０６ＭＧ：商品名、株式会社プライムポリマー社製、融点Ｔ_ｍ：１６７．０４℃、結晶化温度Ｔ_ｃ：１２８．５２℃
（酸変性ポリプロピレン樹脂）
リケエイドＭＧ２５０Ｐ：商品名、無水マレイン酸変性ポリプロピレン、理研ビタミン株式会社製

＜実施例１：ポリプロピレン樹脂を８０質量部、セルロース繊維を２０質量部の割合で使用した配合例＞
（実施例１－１）
ポリプロピレン樹脂と、このポリプロピレン樹脂８０質量部に対して、８０℃にて２４時間乾燥した２０質量部のセルロース繊維１（商品名：ＡＲＢＯＣＥＬ Ｂ４００）とを、それぞれ、時間当たりの供給質量を制御したフィーダーにより、スクリュー径１５ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝４５の二軸押出機〔（株）テクノベル製、商品名：ＫＺＷ１５ＴＷ－４５ＭＧ－ＮＨ〕のホッパーに投入した。溶融混練の後、押出機の押出ダイスから吐出された樹脂を水冷後にストランドカッターを用いてペレット状に加工し、十分に乾燥し、プレペレットａを得た。
別途、無水マレイン酸１０ｇをアセトン４０ｇに溶解した無水マレイン酸／アセトン溶液を調製した。
上記プレペレットａを時間当たりの供給量を制御したフィーダーにより、スクリュー径１５ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝４５の二軸押出機〔（株）テクノベル製、商品名：ＫＺＷ１５ＴＷ－４５ＭＧ－ＮＨ〕のホッパーに投入した。用いた押出機のスクリューは、ホッパーに近い側から順に、第一圧縮部（Ｃ１ゾーンとＣ２ゾーンの間に該当）、第二圧縮部（Ｃ３～Ｃ４ゾーンに該当）及び第三圧縮部（Ｃ５ゾーンに該当）をこの順に有する。スクリューの第二圧縮部に該当する、押出機の１８０℃に設定したＣ３ゾーンに、流量を調整可能な送液ポンプ〔日本精密科学（株）製、商品名：ＮＳＰＵＭＰ ＳＰ－Ｙ－４６０２〕を設置した。プレペレットａ１００質量部に対する無水マレイン酸の配合量が２質量部になるように調整しながら、上記送液ポンプを用いて、上記無水マレイン酸／アセトン溶液を押出機内に投入し、溶融混練を行った。Ｃ４ゾーンに圧力計（型番ＮＰ４６３－１／２―１０ＭＰａ―１５／４５Ｋ 日本ダイニスコ株式会社製）を設けて、押出中の圧力を測定したところ、Ｃ４部に設置した圧力計は２．３ＭＰａを示した。なお、上記無水マレイン酸／アセトン溶液の１８０℃における飽和蒸気圧は２．０ＭＰａである。
スクリューの第三圧縮部に該当する、押出機の押出ダイス手前に設けたベント部から、真空ポンプを用いて脱気し、押出ダイスから吐出された樹脂を水冷後にストランドカッターを用いてペレット状に加工し、ペレットＡを得た。
得られたペレットＡを、８０℃の乾燥機にて１６時間以上十分に乾燥し、射出成形機（商品名：ロボットショット α－Ｓ３０ｉＡ、ファナック株式会社製）にて、射出樹脂温度１９０℃、金型温度４０℃で成形を行い、ＪＩＳ５号ダンベルの形状の樹脂成形体（以下、ダンベル試験片という）を得た。

（実施例１－２）
実施例１－１において、無水マレイン酸／アセトン溶液に代えて水を使用し、プレペレットａ１００質量部に対する水の配合量を２０質量部とした以外は、実施例１－１と同様にして、ダンベル試験片を得た。押出中の圧力は、Ｃ４部に設置した圧力計で２．５ＭＰａを示した。

（実施例１－３）
Ｃ３ゾーンの設定温度を１９０℃に変更した以外は実施例１－１と同様にして、ダンベル試験片を得た。押出機の圧力は、Ｃ４部に設置した圧力計で２．４ＭＰａを示した。なお、上記無水マレイン酸／アセトン溶液の１９０℃における飽和蒸気圧は２．３ＭＰａである。

（実施例１－４）
Ｃ３ゾーンの設定温度を１９０℃に変更した以外は実施例１－２と同様にして、ダンベル試験片を得た。押出機の圧力は、Ｃ４部に設置した圧力計で１．７ＭＰａを示した。

（比較例１ａ）
実施例１－１において、無水マレイン酸／アセトン溶液を配合しなかったこと以外は実施例１－１と同様にして、ダンベル試験片を得た。押出中の圧力は、Ｃ４部に設置した圧力計で２．５ＭＰａを示した。

（比較例１ｂ）
ポリプロピレン樹脂８０質量部に対して、セルロースナノファイバー（ＣＮＦ）水分散液（日本製紙社製、商品名：セレンピアＴＣ－０１Ａ、ＣＮＦ１％水分散品）をＣＮＦ添加量で２０質量部となるように、スクリュー径１５ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝４５の二軸押出機〔（株）テクノベル製、商品名：ＫＺＷ１５ＴＷ－４５ＭＧ－ＮＨ〕のホッパーに投入し、徐々に添加量を調整したところ、ＣＮＦ１％水分散品の添加量が４００質量部（ＣＮＦ添加量で４質量部）となったあたりで、水が押出機のホッパー部から逆流し、樹脂を押し出すことが困難であり、押出ペレットを得ることができなかった。
上記のことは、例えば、特許文献２及び３記載の従来の製造方法をポリプロピレン樹脂に適用しても、ポリプロピレン樹脂に対して所望とする量のセルロース繊維を配合して繊維強化することが困難であることを示す。

（比較例１ｃ）
ポリプロピレン樹脂８０質量部と２０質量部のセルロース繊維１と水２０質量部とを、バッチ式密閉型混錬機であるラボプラストミル（ＨＡＡＫＥ ＰｏｌｙＬａｂ、Ｔｈｅｒｍｏ Ｆｉｓｈｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ社製）の樹脂投入口に投入し、混錬機内を１８０℃に設定し混錬したのちペレット状に加工し、ペレットを得た。得られたペレットについて、８０℃で１６時間と十分に乾燥を行い、射出成形機（商品名：ロボットショット α－Ｓ３０ｉＡ、ファナック株式会社製）を用いて、射出樹脂温度１９０℃、金型温度４０℃の条件で成形を行い、ＪＩＳ５号ダンベルの形状の樹脂成形体を得た。
上記で用いたラボプラストミルは、国際公開第２００４／０７６０４４号パンフレット記載の装置であるバッチ式密閉型混錬（混合）装置、国際公開第２０１９／０３９５７０号又は国際公開第２０１９／０３９５７１号パンフレット記載のバッチ式閉鎖型混錬装置に相当する。

（比較例１ｄ）
実施例１－２において、２軸押出機のスクリューとして第１圧縮部（Ｃ１ゾーンとＣ２ゾーンの間に該当）を設け、第２圧縮部及び第３圧縮部を設けない以外は実施例１－２と同様にして行った。押出中の圧力は、Ｃ４部に設置した圧力計で１．２ＭＰａを示した。

（比較例１ｅ）
実施例１－２において、２軸押出機のスクリューとして、第１圧縮部、第２圧縮部及び第３圧縮部を設けない以外は実施例１－２と同様にして行った。このとき注入した水がホッパー側から逆流し、水蒸気が噴き出したため安定して材料を取得することが困難であった。押出中の圧力は、Ｃ４部に設置した圧力計で０．８ＭＰａを示した。

（参考例１）
実施例１において、ポリプロピレン樹脂の配合量を１００質量部に変更し、セルロース繊維及び無水マレイン酸／アセトン溶液を使用しなかったこと以外は実施例１－１と同様にして、ダンベル試験片を得た。押出中の圧力は、Ｃ４部に設置した圧力計で１．５ＭＰａを示した。

上記の実施例１－１～１－４、比較例１ａ、１ｃ、１ｄ及び参考例１において得られたダンベル試験片を用いて、以下の評価を行った。得られた結果を表１に示す。
なお、比較例１ｅについてはサンプルを得られなかったため、以下の評価を行っていない。

－引張破断伸びの測定－
（１）１００℃における引張試験
恒温槽（商品名：ＴＣＲ－２００Ｔ＋１２５－ＸＳＰ 株式会社島津製作所）を備えたオートグラフ精密万能試験機（株式会社島津製作所製）を用いて、ダンベル試験片について、下記条件により引張試験を行った。
（条件）
ダンベル試験片の１００℃恒温槽内での予熱時間：５分
引張速度：５０ｍｍ／ｍｉｎ
つかみ間距離：６０ｍｍ
（２）２５℃における引張試験
恒温槽を用いず、室温（２５℃）で試験を行った以外は、上記１００℃における引張試験と同様にして引張試験を行った。

上記引張試験の結果から、下記式より、引張破断伸びを算出した。下記式中、Ｌ_０は引張破断伸びの試験前のつかみ具間距離、Ｌは破断時のつかみ具間距離を、それぞれ示す。
引用破断伸び［％］＝１００×（Ｌ－Ｌ_０）／Ｌ_０
なお、本試験では、使用する装置の関係上、測定可能な最大引張破断伸びは７００％となる。そのため、上記の測定可能な最大引張破断伸び（７００％）を示す引張でも破断が生じなかった試験片については、表中では「＞７００％」と表記した。

－ＤＳＣ測定－
ＤＳＣ測定は、ＪＩＳ Ｋ ７１２１に従いＴＡ－６０Ａ（商品名、島津製作所（株）製）を用いて行った。
ダンベル試験片から測定用サンプルを５～１０ｍｇ切り出し、アルミパンに詰め、サンプルをセットした。４０℃～２００℃の温度範囲で、１０℃／ｍｉｎの昇温速度で、１ｓｔ Ｒｕｎ昇温測定を実施した。その後２００℃で５分間保持した後、１０℃／ｍｉｎの降温速度で４０℃まで降温した（Ｃｏｏｌｉｎｇ Ｒｕｎ）。その後、４０℃～２００℃の温度範囲で、１０℃／ｍｉｎの昇温速度で、２ｎｄ Ｒｕｎ昇温測定を実施した。
得られたＣｏｏｌｉｎｇ Ｒｕｎおよび２ｎｄ Ｒｕｎの結果のＤＳＣ曲線について、ソフトウェアＴＡ６０（商品名、島津製作所（株）製）を用いて、Ｃｏｏｌｉｎｇ Ｒｕｎより結晶化ピーク温度（結晶化温度）Ｔ_ｃを、２ｎｄ Ｒｕｎより融解ピーク温度（融点）Ｔ_ｍをそれぞれ求めた。なお、ピーク温度とは、ピークの頂点に相当する温度を意味する。
上記で得られた結晶化温度Ｔ_ｃ及び融点Ｔ_ｍを用い、ΔＴ、ΔＴ_ｍ及びΔＴ_ｃをそれぞれ、下記式（１）～（３）に基づき算出した。なお、Ｔ_{ｍ（ＰＰ）}は参考例１のダンベル試験片からの測定用サンプルの融点、Ｔ_{ｍ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}は実施例１－１、１－２又は比較例１ａのダンベル試験片からの測定用サンプルの融点、Ｔ_{ｃ（ＰＰ）}は参考例１のダンベル試験片からの測定用サンプルの結晶化温度、Ｔ_{ｃ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}は実施例１－１、１－２又は比較例１ａのダンベル試験片からの測定用サンプルの結晶化温度、をそれぞれ示す。
ΔＴ＝融点Ｔ_ｍ－結晶化温度Ｔ_ｃ （１）
ΔＴ_ｍ＝Ｔ_{ｍ（ＰＰ）}－Ｔ_{ｍ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）} （２）
ΔＴ_ｃ＝Ｔ_{ｃ（ＰＰ）}－Ｔ_{ｃ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）} （３）

－広角Ｘ線回折測定－
－ポリプロピレンα晶の確認方法－
Ｄ８ ＤＩＳＣＯＶＥＲ（Ｂｒｕｋｅｒ ＡＸＳ製）を用いて広角Ｘ線回折測定により確認を行った。セットしたダンベル試験片にＣｕＫα線をφ０．５ｍｍに絞ったピンホールコリメータで照射して得られた回折を、カメラ長１０ｃｍに設置した２次元検出器ＶＡＮＴＥＣ５００（Ｂｒｕｋｅｒ ＡＸＳ製）で検出し２次元回折像を得た。得られた２次元回折像を散乱ベクトルｓが０～２．９１ｎｍ^－１の範囲で方位角方向０～３６０°で積分平均化処理を行い、１次元データを得た。１次元データに対して、Ｘ線の透過率に合わせて空気散乱を引き算する補正を行った後に、ガウス関数を用いてカーブフィッティングを行い、ポリプロピレン結晶由来の回折成分と非晶質由来の回折成分に成分分離を行った。散乱ベクトルｓが１．６１±０．１ｎｍ^－１および１．９２±０．１ｎｍ^－１の位置に回折ピークが確認された場合にはα晶が存在していると判断した。ポリプロピレンのα晶（１１０）面の回折ピークは散乱ベクトルｓが１．６１±０．１ｎｍ^－１、（０４０）面の回折ピークは散乱ベクトルｓが１．９２±０．１ｎｍ^－１の位置に表れるためである。
なお、測定に用いた各樹脂成形体は、必要にあわせて適宜切り出し等を行った。
表中では、散乱ベクトルｓが１．６１±０．１ｎｍ^－１の位置の回折ピークを「ポリプロピレン由来の回折ピーク１」、散乱ベクトルｓが１．９２±０．１ｎｍ^－１の位置の回折ピークを「ポリプロピレン由来の回折ピーク２」と、それぞれ表記した。例えば、実施例１－１の試験片において、図１に示すように、散乱ベクトルｓが１．６１±０．１ｎｍ^－１及び１．９２±０．１ｎｍ^－１の位置にそれぞれ回折ピークを確認した。

－セルロース繊維の存在確認方法－
Ｄ８ ＤＩＳＣＯＶＥＲ（Ｂｒｕｋｅｒ ＡＸＳ製）を用いて広角Ｘ線回折測定により確認を行った。サンプルステージをθ＝１７．３°傾けた状態でセットしたダンベル試験片に、ＣｕＫα線をφ１．０ｍｍに絞ったピンホールコリメータで照射して得られた回折を、カメラ長１０ｃｍに設置した２次元検出器ＶＡＮＴＥＣ５００（Ｂｒｕｋｅｒ ＡＸＳ製）で検出し２次元回折像を得た。得られた２次元回折像を散乱ベクトルｓが１．１３～４．４４ｎｍ^－１の範囲で方位角方向０～９０°で積分平均化処理を行い、１次元データを得た。１次元データに対して、Ｘ線の透過率に合わせて空気散乱を引き算する補正を行った後に、ガウス関数を用いてカーブフィッティングを行い、ポリプロピレン結晶由来の回折成分とセルロース繊維由来の回折成分を分離し、散乱ベクトルｓが３．８６±０．１ｎｍ^－１の位置に回折ピークが観測された場合には、成形体中にセルロース繊維が存在していると判断した。セルロース繊維の（００４）面由来の回折ピークは、通常散乱ベクトルｓが３．８６±０．１ｎｍ^－１の位置に表れるためである。
表中では、散乱ベクトルｓが３．８６±０．１ｎｍ^－１の位置の回折ピークを「セルロース繊維由来の回折ピーク」と表記した。例えば、実施例１－１の試験片において、図２に示すように、散乱ベクトルｓが３．８６±０．１ｎｍ^－１の位置に回折ピークを確認した。

－セルロース繊維配向度の確認方法－
前述のセルロース繊維の存在確認方法にて得られたセルロース繊維由来の二次元回折画像の方位角方向の０～９０°の範囲のデータを用いて配向度の決定を行った。配向度の決定には方位角方向の配向関数を用いた。回折のベースラインとしてセルロースの回折ピーク位置に近接した３３．６°±０．５°および３５．６°±０．５°のデータを用いて補正を行った。配向度は、ダンベル試験片から厚さ０．５～１．５ｍｍに調整し切り出した試験片の任意の３点について測定を行った結果の平均値として求めた。

表１の結果から、以下のことがわかる。
比較例１ａ～１ｄの樹脂成形体は、融点から結晶化温度を引いた値であるΔＴが４０．０℃未満であり、また、樹脂成形体を構成するポリプロピレン樹脂との間で、ΔＴ_ｍ＜ΔＴ_ｃの関係を満たさない。この比較例１ａ～１ｄの樹脂成形体は、２５℃及び１００℃における破断伸びの値はいずれも低く、劣っていた。この比較例１ａ～１ｄと参考例１との関係に示されるように、繊維強化樹脂成形体は、強化繊維を配合していないものに比べて、伸び特性に劣る。
これに対し、実施例１－１～１－４の樹脂成形体は、散乱ベクトルｓが１．６１±０．１ｎｍ^－１、１．９２±０．１ｎｍ^－１及び３．８６±０．１ｎｍ^－１の位置に回折ピークを有し、ΔＴが４０．０℃以上であり、また、樹脂成形体を構成するポリプロピレン樹脂との間で、ΔＴ_ｍ＜ΔＴ_ｃの関係を満たす。この実施例１－１～１－４の樹脂成形体は、２５℃及び１００℃のいずれの温度においても破断伸びの値が、比較例１ａ～１ｄの樹脂成形体の値に対して高く、室温及び高温における伸び特性が高められることがわかった。

＜実施例２：ポリプロピレン樹脂を８０質量部、セルロース繊維を２０質量部の割合で使用した配合例＞
（実施例２）
実施例１－２において、ポリプロピレン樹脂とセルロース繊維の配合を表２のように変更した以外は、実施例１－２と同様にして、ダンベル試験片を得た。押出中の圧力は、Ｃ４部に設置した圧力計で２．６ＭＰａを示した。

（比較例２）
実施例２において、水を配合しなかったこと以外は実施例２と同様にして、ダンベル試験片を得た。押出中の圧力は、Ｃ４部に設置した圧力計で２．８ＭＰａを示した。

上記の実施例２及び比較例２において得られたダンベル試験片を用いて、実施例１に記載の引張破断伸びの測定、ＤＳＣ測定及び広角Ｘ線回折測定を行った。得られた結果を表２に示す。
なお、△Ｔ_ｍ及び△Ｔ_ｃの算出において、参考例１のダンベル試験片からの測定用サンプルの融点及び結晶化温度をそれぞれＴ_{ｍ（ＰＰ）}及びＴ_{ｃ（ＰＰ）}として、実施例２又は比較例２のダンベル試験片からの測定用サンプルの融点及び結晶化温度をそれぞれＴ_{ｍ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}及びＴ_{ｃ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}として使用した。

表２の結果から、以下のことがわかる。
比較例２の樹脂成形体は、融点から結晶化温度を引いた値であるΔＴが４０．０℃未満であり、また、樹脂成形体を構成するポリプロピレン樹脂との間で、ΔＴ_ｍ＜ΔＴ_ｃの関係を満たさない。この比較例２の樹脂成形体は、２５℃及び１００℃における破断伸びの値はいずれも低く、劣っていた。
これに対し、実施例２の樹脂成形体は、散乱ベクトルｓが１．６１±０．１ｎｍ^－１、１．９２±０．１ｎｍ^－１及び３．８６±０．１ｎｍ^－１の位置に回折ピークを有し、ΔＴが４０．０℃以上であり、また、樹脂成形体を構成するポリプロピレン樹脂との間で、ΔＴ_ｍ＜ΔＴ_ｃの関係を満たす。この実施例２の樹脂成形体は、２５℃及び１００℃のいずれの温度においても破断伸びの値が、比較例２の樹脂成形体の値に対して高く、室温及び高温における伸び特性が高められることがわかった。

＜実施例３：ポリプロピレン樹脂を７９質量部、酸変性プロピレン樹脂を１質量部、セルロース繊維を２０質量部の割合で使用した配合例＞
（実施例３）
実施例１－２において、ポリプロピレン樹脂とセルロース繊維の配合を表３のように変更した以外は、実施例１－２と同様にして、ダンベル試験片を得た。押出中の圧力は、Ｃ４部に設置した圧力計で２．３ＭＰａを示した。

（比較例３）
実施例３において、水を配合しなかったこと以外は実施例３と同様にして、ダンベル試験片を得た。押出中の圧力は、Ｃ４部に設置した圧力計で２．４ＭＰａを示した。

（参考例２）
実施例３において、セルロース繊維及び水を配合しなかったこと以外は実施例３と同様にして、ダンベル試験片を得た。押出中の圧力は、Ｃ４部に設置した圧力計で２．１ＭＰａを示した。

上記の実施例３、比較例３及び参考例３において得られたダンベル試験片を用いて、実施例１に記載の引張破断伸びの測定、ＤＳＣ測定及び広角Ｘ線回折測定を行った。得られた結果を表３に示す。
なお、ΔＴ_ｍ及びΔＴ_ｃの算出において、参考例２のダンベル試験片からの測定用サンプルの融点及び結晶化温度をそれぞれＴ_{ｍ（ＰＰ）}及びＴ_{ｃ（ＰＰ）}として、実施例３又は比較例３のダンベル試験片からの測定用サンプルの融点及び結晶化温度をそれぞれＴ_{ｍ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}及びＴ_{ｃ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}として使用した。

表３の結果から、以下のことがわかる。
比較例３の樹脂成形体は、融点から結晶化温度を引いた値であるΔＴが４０．０℃未満であり、また、樹脂成形体を構成するポリプロピレン樹脂との間で、ΔＴ_ｍ＜ΔＴ_ｃの関係を満たさない。この比較例３の樹脂成形体は、２５℃及び１００℃における破断伸びの値はいずれも低く、劣っていた。
これに対し、実施例３の樹脂成形体は、散乱ベクトルｓが１．６１±０．１ｎｍ^－１、１．９２±０．１ｎｍ^－１及び３．８６±０．１ｎｍ^－１の位置に回折ピークを有し、ΔＴが４０．０℃以上であり、また、樹脂成形体を構成するポリプロピレン樹脂との間で、ΔＴ_ｍ＜ΔＴ_ｃの関係を満たす。この実施例３の樹脂成形体は、２５℃及び１００℃のいずれの温度においても破断伸びの値が、比較例３の樹脂成形体の値に対して高く、室温及び高温における伸び特性を高められることがわかった。

本発明をその実施態様とともに説明したが、我々は特に指定しない限り我々の発明を説明のどの細部においても限定しようとするものではなく、添付の請求の範囲に示した発明の精神と範囲に反することなく幅広く解釈されるべきであると考える。

本願は、２０１９年３月２７日に日本国で特許出願された特願２０１９－０６０６０７に基づく優先権を主張するものであり、これはいずれもここに参照してその内容を本明細書の記載の一部として取り込む。

Claims (4)

1. 二軸押出機を用いたセルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の製造方法であって、
   前記セルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体が、広角Ｘ線回折測定において、散乱ベクトルｓが１．６１±０．１ｎｍ^－１、１．９２±０．１ｎｍ^－１及び３．８６±０．１ｎｍ^－１の位置にそれぞれ回折ピークが観測され、下記式（１）で示されるΔＴが４０．０℃以上であり、
   前記二軸押出機が、第一圧縮部及び第二圧縮部を少なくとも含む二段以上の圧縮構造を持つスクリューを有し、
   前記製造方法が、前記スクリューの第一圧縮部から第二圧縮部におけるいずれかの箇所において、ポリプロピレン樹脂とセルロース繊維の溶融混錬物に、親水性化合物としての水もしくは無水マレイン酸、又は、該親水性化合物の溶液を添加し、該添加物の飽和蒸気圧を越える圧力条件下で混錬する工程を含むことを特徴とする、セルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の製造方法。
   ΔＴ＝Ｔ_{ｍ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}－Ｔ_{ｃ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）} （１）
   上記式中、Ｔ_{ｍ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}及びＴ_{ｃ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}は、順に、上記セルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の融点及び結晶化温度をそれぞれ示す。
2. 二軸押出機を用いたセルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の製造方法であって、
   前記セルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体が、広角Ｘ線回折測定において、散乱ベクトルｓが１．６１±０．１ｎｍ^－１、１．９２±０．１ｎｍ^－１及び３．８６±０．１ｎｍ^－１の位置にそれぞれ回折ピークが観測され、下記式（２）及び（３）で示されるΔＴ_ｍ及び△Ｔ_ｃがΔＴ_ｍ＜ΔＴ_ｃを満たし、
   前記二軸押出機が、第一圧縮部及び第二圧縮部を少なくとも含む二段以上の圧縮構造を持つスクリューを有し、
   前記製造方法が、前記スクリューの第一圧縮部から第二圧縮部におけるいずれかの箇所において、ポリプロピレン樹脂とセルロース繊維の溶融混錬物に、親水性化合物としての水もしくは無水マレイン酸、又は、該親水性化合物の溶液を添加し、該添加物の飽和蒸気圧を越える圧力条件下で混錬する工程を含むことを特徴とする、セルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の製造方法。
   ΔＴ_ｍ＝Ｔ_{ｍ（ＰＰ）}－Ｔ_{ｍ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）} （２）
   ΔＴ_ｃ＝Ｔ_{ｃ（ＰＰ）}－Ｔ_{ｃ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）} （３）
   上記式中、Ｔ_{ｍ（ＰＰ）}は上記ポリプロピレン樹脂の融点、Ｔ_{ｍ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}は上記セルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の融点、Ｔ_{ｃ（ＰＰ）}は上記ポリプロピレン樹脂の結晶化温度、Ｔ_{ｃ（ＰＰ Ｃｅｌｌ）}は上記セルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の結晶化温度、をそれぞれ示す。
3. 前記の散乱ベクトルｓが３．８６±０．１ｎｍ^－１の位置に回折ピークを有する成分の配向度が０．１５を超え０．８０未満であることを特徴とする、請求項１又は２に記載のセルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の製造方法。
4. 前記セルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の１００℃における破断伸びが７００％超えであることを特徴とする、請求項１～３のいずれか１項に記載のセルロース繊維強化ポリプロピレン樹脂成形体の製造方法。

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