JP7468803B1 - 珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
前記窒化アルミニウム粒子の表面に、下記式(1)で示される構造を含む有機シリコーン化合物を蒸着させて、有機シリコーン化合物により覆われた前記窒化アルミニウム粒子を得る第1工程と、
前記有機シリコーン化合物により覆われた前記窒化アルミニウム粒子を300℃以上1000℃未満の温度で加熱する第2工程と、を有し、
前記第1工程が、窒素雰囲気下で行われ、前記窒素雰囲気中の前記有機シリコーン化合物の分圧が2.6×102~3.9×103Paである、珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法。
(式(1)中、Rは炭素数が1~4のアルキル基である。)
[2] 下記式(I)より算出される前記窒化アルミニウム粒子の粒度分布広さ(P1)に対する、前記珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の粒度分布広さ(P2)の変化率が10%以下である、上記[1]に記載の珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法。
(式中、P1及びP2における、D90は粒子の積算体積90%粒径であり、D50は粒子の積算体積50%粒径であり、D10は粒子の積算体積10%粒径である。)
[3] 前記第1工程が、気相吸着法によって行われる、上記[1]又は[2]に記載の珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法。
[4] 前記式(1)で示される構造を含む有機シリコーン化合物が、下記式(2)で示される化合物、及び下記式(3)で示される化合物の少なくとも一方を含む、上記[1]~[3]のいずれかに記載の珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法。
本明細書における記載事項を任意に選択した態様又は任意に組み合わせた態様も本発明に含まれる。
本明細書において、好ましいとする規定は任意に選択でき、好ましいとする規定同士の組み合わせはより好ましいといえる。
本明細書において、「XX~YY」との記載は、「XX以上YY以下」を意味する。
本明細書において、好ましい数値範囲(例えば、含有量等の範囲)について、段階的に記載された下限値及び上限値は、それぞれ独立して組み合わせることができる。例えば、「好ましくは10~90、より好ましくは30~60」という記載から、「好ましい下限値(10)」と「より好ましい上限値(60)」とを組み合わせて、「10~60」とすることもできる。
本発明の珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法は、窒化アルミニウム粒子と、この窒化アルミニウム粒子の表面を覆う珪素含有酸化物被膜とを備える珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子を製造するものである。珪素含有酸化物被膜及び珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の「珪素含有酸化物」として、詳しくは後述するが、シリカ、及び珪素元素とアルミニウム元素との複合酸化物が挙げられる。酸化物としては、酸化物、酸窒化物、酸炭窒化物等が含まれる。
そして、本発明の珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法は、窒化アルミニウム粒子の表面に、下記式(1)で示される構造を含む有機シリコーン化合物を蒸着させて、有機シリコーン化合物により覆われた前記窒化アルミニウム粒子を得る第1工程と、前記有機シリコーン化合物により覆われた前記窒化アルミニウム粒子を300℃以上1000℃未満の温度で加熱する第2工程と、を有し、前記第1工程が、窒素雰囲気下で行われ、前記窒素雰囲気中の前記有機シリコーン化合物の分圧が2.6×102~3.9×103Paである、ことを特徴とする。
本工程では、窒化アルミニウム粒子の表面に、上記式(1)で示される構造を含む有機シリコーン化合物を蒸着させて、有機シリコーン化合物により覆われた前記窒化アルミニウム粒子を得る。
本発明の珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法において、原料として用いられる窒化アルミニウム粒子は、市販品等公知のものを使用することができる。窒化アルミニウム粒子の製法は、特に制限がなく、例えば、金属アルミニウム粉と窒素又はアンモニアとを直接反応させる直接窒化法、アルミナを炭素還元しながら窒素又はアンモニア雰囲気下で加熱して同時に窒化反応を行う還元窒化法等がある。
窒化アルミニウム粒子は、単独又は組み合わせて使用することができる。
本発明の珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法において、珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子を構成する珪素含有酸化物被膜の原料として用いられる有機シリコーン化合物は、上記式(1)で示される構造を含む有機シリコーン化合物であれば、直鎖状、環状又は分岐鎖状の形態にかかわらず、特に制限なく使用できる。式(1)で表される構造は、珪素原子に直接水素が結合した、ハイドロジェンシロキサン単位である。
上記有機シリコーン化合物の分圧は、反応容器内の有機シリコーン化合物の濃度の測定管理や気化させる有機シリコーン化合物の量の管理により上記範囲内とすることができる。
また、処理時間としては、特に限定されないが、好ましくは1~12時間であり、より好ましくは2~10時間であり、さらに好ましくは3~8時間である。
本工程では、前記第1工程で得られた有機シリコーン化合物により覆われた前記窒化アルミニウム粒子を、300℃以上1000℃未満、好ましくは300℃以上950℃以下、より好ましくは400℃以上900℃以下、さらに好ましくは500℃以上880℃以下の温度で加熱する。これにより、窒化アルミニウム粒子表面に珪素含有酸化物被膜を形成することができる。
この第2工程での加熱が低温の場合は、窒化アルミニウム粒子表面に、シリカ被膜が形成され、シリカ被覆窒化アルミニウム粒子が製造できる。また、この第2工程での加熱が高温の場合は、窒化アルミニウム粒子表面に、珪素元素とアルミニウム元素との複合酸化物の被膜が形成され、珪素元素とアルミニウム元素との複合酸化物被覆窒化アルミニウム粒子が製造できる。第2工程での温度が高くなると、窒化アルミニウム粒子を構成するアルミニウムが窒化アルミニウム粒子表面に出てくることで有機シリコーン化合物に由来する珪素とともに複合酸化物を形成して、珪素元素とアルミニウム元素との複合酸化物の被膜が形成されると推測される。
第2工程では、第1工程で得られた有機シリコーン化合物により覆われた窒化アルミニウム粒子を、300℃以上1000℃未満、好ましくは300℃以上950℃以下で、より好ましくは400℃以上900℃以下、さらに好ましくは500℃以上880℃以下の温度で加熱することができれば、すなわち、第1工程で得られた有機シリコーン化合物により覆われた窒化アルミニウム粒子を、300℃以上1000℃未満、好ましくは300℃以上950℃以下、より好ましくは400℃以上900℃以下、さらに好ましくは500℃以上880℃以下の温度範囲に保持できるものであれば、一般の加熱炉を使用することができる。
上記式(I)より算出される粒度分布広さの変化率は、窒素雰囲気中の有機シリコーン化合物の分圧を適宜調整することにより上記範囲内とすることができる。
上記本発明の珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法によって、本発明の珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子、すなわち、窒化アルミニウム粒子と窒化アルミニウム粒子の表面を覆う珪素含有酸化物被膜とを備える珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子を得ることができる。珪素含有酸化物被膜及び珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の「珪素含有酸化物」として、上記シリカ、及び珪素元素とアルミニウム元素との複合酸化物が挙げられる。酸化物としては、酸化物、酸窒化物、酸炭窒化物等が含まれる。
上記抽出されたアンモニアの濃度は、好ましくは8mg/L以下、より好ましくは6mg/L以下、さらに好ましくは5mg/L以下、特に好ましくは4mg/L以下である。
耐湿性の観点から、炭素原子の含有量は低いほど好ましい。ここで、上記本発明の珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法では原料として式(1)で示される構造を有する有機シリコーン化合物を用いているため、珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子は炭素原子を含有する場合が多く、例えば50質量ppm以上、さらには60質量ppm以上含む場合がある。
上記ΔSi量は、ICP法により測定することができ、具体的には、実施例に記載の方法により測定することができる。
上記本発明の珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子を用いて、樹脂組成物を製造することができる。すなわち、本発明における樹脂組成物の製造方法は、上記珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法により珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子を製造する製造工程と、珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子と樹脂とを混合する混合工程と、を有する。珪素含有酸化物被膜及び珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の「珪素含有酸化物」として、上記シリカ、及び珪素元素とアルミニウム元素との複合酸化物が挙げられる。酸化物としては、酸化物、酸窒化物、酸炭窒化物等が含まれる。
上記珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法によって製造された珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子は、凝集が抑制され樹脂組成物への充填性が良好となるため、上記樹脂組成物を容易に製造することができる。また、上記珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子は、窒化アルミニウム粒子の高い熱伝導性を維持し、耐湿性が向上するため、上記樹脂組成物の製造方法で得られる樹脂組成物は、耐湿性及び熱伝導性に優れる。
得られる樹脂組成物における上記珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子及び上記珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子以外のフィラーの総含有量は、50質量%以上99質量%以下が好ましく、より好ましくは60質量%以上97質量%以下であり、さらに好ましくは70質量%以上95質量%以下である。総含有量が、50質量%以上であれば良好な放熱性を発揮でき、99質量%以下であれば樹脂組成物の使用時に良好な作業性が得られる。
[積算体積50%粒径(D50)]
積算体積50%粒径(D50)は、レーザー回折・散乱式粒子径分布測定装置(マイクロトラック・ベル株式会社製、「マイクロトラックMT3300EX2」)を用いて測定した粒度分布において積算体積が50%となる粒径から求めた。
上記積算体積50%粒径(D50)の測定と同様にして、レーザー回折・散乱式粒子径分布測定装置(マイクロトラック・ベル株式会社製、「マイクロトラックMT3300EX2」)を用いて、積算体積90%粒径(D90)及び積算体積10%粒径(D10)を求めた。得られたD10、D50及びD90を用いて、下記式より窒化アルミニウム粒子の粒度分布広さ(P1)及び珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の粒度分布広さ(P2)を算出した。
上記[粒度分布広さ]で得られたP1及びP2より、窒化アルミニウム粒子の粒度分布広さ(P1)に対する、珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の粒度分布広さ(P2)の変化率を下記式(I)より算出した。
珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子等の粒子の耐湿性は、50mLのサンプル管にpH4に調整した塩酸水溶液を17gと珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子3gとを投入して密封した後、振とう式恒温槽で85℃、80rpm、2時間の条件で振とうし、静置後、室温(25℃)まで冷却し、上澄み液中のアンモニア濃度を、25℃の温度条件でアンモニア電極(株式会社堀場製作所製、「5002A」)を用いて測定した。なお、測定結果は、表において「耐湿性アンモニア濃度」欄に記載した。
珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の珪素原子の含有量(Si量)は、以下の手順で算出した。
(1)20mLのテフロン(登録商標)容器に、97質量%の硫酸(超特級、和光純薬工業株式会社製)とイオン交換水とを1:2(体積比)で混合した溶液10mLと、珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子サンプル0.5gとを投入した。
(2)テフロン(登録商標)容器ごとステンレスの耐圧容器に入れ、230℃で15時間維持し、投入した珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子サンプルを溶解させた。
(3)(1)で混合した溶液を取り出し、ICP(株式会社島津製作所製、「ICPS-7510」)を用いて珪素原子の濃度を測定し、この測定した珪素原子の濃度から、珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の珪素原子の含有量(Si量)(単位:質量ppm)を算出した。
上記算出方法にて算出した珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の珪素原子の含有量(Si量)から、同方法にて算出した窒化アルミニウム原料のみのケイ素含有量を差し引くことにより、珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子に被覆された珪素含有酸化物の珪素原子の含有量(ΔSi量)(単位:質量ppm)を算出した。
熱物性測定装置(京都電子工業株式会社製、「TPS 2500 S」)を用いたホットディスク法により、ISO 22007-2:2015に準拠して、以下の方法で作成した樹脂成型体試験片、並びに各実施例及び比較例で作製した樹脂成型体試験片の熱伝導率(単位:W/m・K)を測定した。
(樹脂成形体の製造)
ポリジメチルシロキサンゲル(ダウ・東レ株式会社製、「DOWSILTM EG-3100」)のA液とB液を合計100質量部に対してそれぞれ50質量%ずつ容器に計量し、表1に記載の組成(質量部)となるようにフィラー各種を計量し、自転・公転混合ミキサー(株式会社シンキー製、「ARV-310P」)にて、回転数1000rpmで30秒間、減圧をしながら撹拌混合した。一旦、室温(25℃)まで冷却した。PET基材上に組成物1~6をそれぞれ載せてPET基材で挟み、圧延ロールにて2mm厚みに延伸後、100℃15分間の熱処理で硬化させ、樹脂成型体試験片1~6を得た。
但し、表1中の各成分の詳細を以下に表す。
・窒化アルミニウム粒子A:東洋アルミニウム株式会社製、「N01P」;D50=1.3μm
・窒化アルミニウム粒子B:東洋アルミニウム株式会社製、「JM」;D50=2.8μm
・窒化アルミニウム粒子C:東洋アルミニウム株式会社製、「TFZ-N15P」;D50=17.0μm
・窒化アルミニウム粒子D:古河電子株式会社製、「FAN-f30-A1」;D50=32.8μm
・窒化アルミニウム粒子E:古河電子株式会社製、「FAN-f50-A1」;D50=45.5μm
・窒化アルミニウム粒子F:古河電子株式会社製、「FAN-f80-A1」;D50=77.6μm
・AA-3:アドバンストアルミナ(住友化学株式会社製、「スミコランダム(登録商標)」;D50=3μm)
・AKP-30:高純度アルミナ(住友化学株式会社製、「AKP-30」;D50=0.3μm)
・EG-3100(A):ポリジメチルシロキサンゲル(ダウ・東レ株式会社製、「DOWSILTM EG-3100」)のA液(ビニルオイルと白金触媒の混合物、粘度420mPa・s)
・EG-3100(B):ポリジメチルシロキサンゲル(ダウ・東レ株式会社製、「DOWSILTM EG-3100」)のB液(ビニルオイルと架橋剤の混合物、粘度320mPa・s)
[シリカ被覆窒化アルミニウム粒子の製造]
第1工程は、反応槽内容積250Lの大型オーブンをもとにした反応装置を使用し、窒化アルミニウム粒子の表面被覆を行った。反応槽内に、窒化アルミニウム粒子A、窒化アルミニウム粒子B、窒化アルミニウム粒子C、窒化アルミニウム粒子D、窒化アルミニウム粒子E、及び窒化アルミニウム粒子Fを各50g、別のステンレストレーに均一に広げて静置した。次に、反応槽内に式(3)においてn=4である有機シリコーン化合物A(環状メチルハイドロジェンシロキサン4量体;東京化成工業株式会社製、「D4H」)を84g、21gずつ4つのガラス製シャーレ(内径150mm×高さ20mm)に入れて静置し、反応槽を閉じた。反応により水素ガスが発生するため事前に爆発限界である8体積%以下の酸素濃度になるまで反応槽内を真空引きしたのち、ドライ窒素ガスを反応槽へと流入させ、内部圧を常圧(0.1MPa)に戻した。その後、反応槽を80℃へ加熱し、有機シリコーン化合物Aを気化させ、温度が安定してから7.5時間反応を行った。なお、第1工程開始時の反応槽内部の窒素雰囲気中の有機シリコーン化合物Aの分圧は、3.3×103Paであった。
第1工程を終了した後、反応槽から取り出したA~Fのサンプルをそれぞれアルミナ製のるつぼに入れ、大気中で、サンプルA~Cは700℃、3時間の条件で、サンプルD~Fは850℃、6時間の条件で第2工程の熱処理を行うことで、珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子としてのシリカ被覆窒化アルミニウム粒子 1-A~1-Fを得た。
また、上述の(樹脂成形体の製造)において、表1中の窒化アルミニウム粒子A~Fをそれぞれシリカ被覆窒化アルミニウム粒子 1-A~1-Fに変更したこと以外は、上記(樹脂成形体の製造)と同様にして、組成物 1-A~1-Fを調製し、さらに樹脂成型体試験片 1-A~1-Fを得た。
実施例1において、第1工程における窒素雰囲気中の有機シリコーン化合物Aの分圧を3.3×103Paから1.6×103Paに変更したこと以外は、実施例1と同様にして、シリカ被覆窒化アルミニウム粒子 2-A~2-Fを得た。また、上述の(樹脂成形体の製造)において、表1中の窒化アルミニウム粒子A~Fをそれぞれシリカ被覆窒化アルミニウム粒子 2-A~2-Fに変更したこと以外は、上記(樹脂成形体の製造)と同様にして、組成物 2-A~2-Fを調製し、さらに樹脂成型体試験片 2-A~2-Fを得た。
実施例1において、第1工程における窒素雰囲気中の有機シリコーン化合物Aの分圧を3.3×103Paから8.1×102Paに変更したこと以外は、実施例1と同様にして、シリカ被覆窒化アルミニウム粒子 3-A~3-Fを得た。また、上述の(樹脂成形体の製造)において、表1中の窒化アルミニウム粒子A~Fをそれぞれシリカ被覆窒化アルミニウム粒子 3-A~3-Fに変更したこと以外は、上記(樹脂成形体の製造)と同様にして、組成物 3-A~3-Fを調製し、さらに樹脂成型体試験片 3-A~3-Fを得た。
実施例1において、第1工程における窒素雰囲気中の有機シリコーン化合物Aの分圧を3.3×103Paから4.1×102Paに変更したこと以外は、実施例1と同様にして、シリカ被覆窒化アルミニウム粒子 4-A~4-Fを得た。また、上述の(樹脂成形体の製造)において、表1中の窒化アルミニウム粒子A~Fをそれぞれシリカ被覆窒化アルミニウム粒子 4-A~4-Fに変更したこと以外は、上記(樹脂成形体の製造)と同様にして、組成物 4-A~4-Fを調製し、さらに樹脂成型体試験片 4-A~4-Fを得た。
実施例1において、第1工程における窒素雰囲気中の有機シリコーン化合物Aの分圧を3.3×103Paから1.32×104Paに変更したこと以外は、実施例1と同様にして、シリカ被覆窒化アルミニウム粒子 5-A~5-Fを得た。また、上述の(樹脂成形体の製造)において、表1中の窒化アルミニウム粒子A~Fをそれぞれシリカ被覆窒化アルミニウム粒子 5-A~5-Fに変更したこと以外は、上記(樹脂成形体の製造)と同様にして、組成物 5-A~5-Fを調製し、さらに樹脂成型体試験片 5-A~5-Fを得た。
また、得られたシリカ被覆窒化アルミニウム粒子 5-A及び5-Bを、それぞれ自転・公転混合ミキサー(株式会社シンキー製、「ARV-310P」)にて、回転数2000rpmで30秒間、減圧をしながら撹拌混合した。一旦、室温(25℃)まで冷却した。これを複数セット繰り返し、適宜サンプリングをして粒度分布を確認ののち、粒度分布広さの変化率が10%以下になるまでメカノケミカル的に解砕を繰り返すことでシリカ被覆窒化アルミニウム粒子 5-A1及び5-B1を得た。
実施例1において、第1工程における窒素雰囲気中の有機シリコーン化合物Aの分圧を3.3×103Paから2.06×102Paに変更したこと以外は、実施例1と同様にして、シリカ被覆窒化アルミニウム粒子 6-A~6-Fを得た。また、上述の(樹脂成形体の製造)において、表1中の窒化アルミニウム粒子A~Fをそれぞれシリカ被覆窒化アルミニウム粒子 6-A~6-Fに変更したこと以外は、上記(樹脂成形体の製造)と同様にして、組成物 6-A~6-Fを調製し、さらに樹脂成型体試験片 6-A~6-Fを得た。
一方、窒素雰囲気中の有機シリコーン化合物の分圧が1.32×104Paであり、上記範囲より大きい比較例1は、粒度分布広さの変化率が10%よりも大きく、得られた珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子が凝集しているといえる。また、当該粒子を解砕すると粒度分布広さの変化率は低下するものの耐湿性が低下する(5-A1及び5-B1参照)。また、第1工程において、窒素雰囲気中の有機シリコーン化合物の分圧が2.06×102Paであり、上記範囲より小さい比較例2は、耐湿性が低い。
Claims (3)
- 窒化アルミニウム粒子と、前記窒化アルミニウム粒子の表面を覆う珪素含有酸化物被膜とを備える珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法であって、
前記窒化アルミニウム粒子の表面に、下記式(3)で示される化合物を含む有機シリコーン化合物を蒸着させて、有機シリコーン化合物により覆われた前記窒化アルミニウム粒子を得る第1工程と、
前記有機シリコーン化合物により覆われた前記窒化アルミニウム粒子を300℃以上1000℃未満の温度で加熱する第2工程と、を有し、
前記第1工程が、窒素雰囲気下で行われ、前記窒素雰囲気中の前記有機シリコーン化合物の分圧が2.6×102~3.9×103Paであり、
下記式(I)より算出される前記窒化アルミニウム粒子の粒度分布広さ(P 1 )に対する、前記珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の粒度分布広さ(P 2 )の変化率が10%以下である、珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法。
(式(3)中、nは3~6の整数である。)
(式中、P 1 及びP 2 における、D90は粒子の積算体積90%粒径であり、D50は粒子の積算体積50%粒径であり、D10は粒子の積算体積10%粒径である。) - 前記第1工程が、気相吸着法によって行われる、請求項1に記載の珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法。
- 前記第1工程は、30~200℃の温度条件下で行われる、請求項1又は2に記載の珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法。
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