JP7461705B2 - バイポーラ電極を用いた二次電池 - Google Patents

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Description

本発明は、バイポーラ電極を用いた二次電池に関する。
近年、バイポーラ電極を用いた二次電池が種々提案されている（例えば、特許文献１、特許文献２、特許文献３参照）。
特許第４５０１９０５号公報 特許第４３００３１０号公報 米国特許明細書第９９７２８６０号
バイポーラ電極を用いた二次電池においても、出力端子間に所要の電圧を得るために固体電解質層の少なくとも一面側にバイポーラ電極が積層された単積層体を直列接続となるように複数積層する構成がとられる。
しかしながら、バイポーラ電極は通常の電極とは異なる電極溶着手法を要するなどの理由で生産性の点で課題を残している。
本発明は、上記事情に鑑みてなされものであり、生産性に優れたバイポーラ電極を用いた二次電池を提供すること目的とする。
（１）固体電解質層（例えば、後述する固体電解質層２）の、少なくとも一面側に、一枚のシート状集電体（例えば、後述するシート状集電体１８）の一方の面に分極性電極の正極（例えば、後述する正極用合剤スラリー１９）が形成され他方の面に分極性電極の負極（例えば、後述する負極用合剤スラリー２０）が形成されたバイポーラ電極（例えば、後述するバイポーラ電極１７）が積層された単積層体又は前記単積層体が複数積層された多層積層体で構成される部分発電要素と、
前記部分発電要素の一面側及び他面側に直接に又は前記固体電解質層を介して積層され、一枚のシート状集電体の両面に同極性の極が形成される形態の通常電極（例えば、後述する正極通常電極３、負極通常電極４）と、を備えた
バイポーラ電極を用いた二次電池。
（２）前記通常電極は、前記部分発電要素の一面側に積層され、一枚のシート状集電体の両面に正極性の極が形成される形態の正極通常電極（例えば、後述する正極通常電極３）と、前記部分発電要素の他面側に積層され、一枚のシート状集電体の両面に負極性の極が形成される形態の負極通常電極（例えば、後述する負極通常電極４）と、の何れかである、（１）に記載のバイポーラ電極を用いた二次電池。
（３）前記部分発電要素は、前記正極通常電極と前記負極通常電極との間で前記多層積層体を構成する単積層体（例えば、後述する単積層体２５）が直列接続を構成する極性の向きで積層された直列部分発電要素（例えば、後述する直列部分発電要素２６、２６ａ、２６ｂ、２６ｃ、２６ｄ）を構成している、（２）に記載のバイポーラ電極を用いた二次電池。
（４）１つの前記正極通常電極を正極集電電極（例えば、後述する正極シート状集電体５）として、前記正極集電電極とこれに対応する２つの前記負極通常電極との間で前記直列部分発電要素が、前記正極集電電極を挟んで極性が逆向きに接合されて、前記正極集電電極と２つの前記負極通常電極との間で前記直列部分発電要素が並列接続された第１形態の並列接続体（例えば、後述する第１形態の並列接続体２７、２７ａ、２７ｂ、２７ｃ、２７ｄ）を構成している、（３）に記載のバイポーラ電極を用いた二次電池。
（５）１つの前記負極通常電極を負極集電電極（例えば、後述する負極シート状集電体７）として、前記負極集電電極とこれに対応する２つの前記正極通常電極との間で前記直列部分発電要素が、前記負極集電電極を挟んで極性が逆向きに接合されて、前記負極集電電極と２つの前記正極通常電極との間で前記直列部分発電要素が並列接続された第２形態の並列接続体（例えば、後述する第２形態の並列接続体２８）を構成している、（３）に記載のバイポーラ電極を用いた二次電池。
（６）１つの前記正極通常電極を正極集電電極（例えば、後述する正極シート状集電体５）として、前記正極集電電極とこれに対応する２つの前記負極通常電極との間で前記直列部分発電要素が、前記正極集電電極を挟んで極性が逆向きに接合されて、前記正極集電電極と２つの前記負極通常電極との間で前記直列部分発電要素が並列接続された第１形態の並列接続体（例えば、後述する第１形態の並列接続体２７、２７ａ、２７ｂ、２７ｃ、２７ｄ）と、
１つの前記負極通常電極を負極集電電極（例えば、後述する負極シート状集電体７）として、前記負極集電電極とこれに対応する２つの前記正極通常電極との間で前記直列部分発電要素が、前記負極集電電極を挟んで極性が逆向きに接合されて、前記負極集電電極と２つの前記正極通常電極との間で前記直列部分発電要素が並列接続された第２形態の並列接続体（例えば、後述する第２形態の並列接続体２８）とが、
前記正極集電電極又は前記負極集電電極と一方の前記負極通常電極又は前記正極通常電極との間で前記直列部分発電要素を共通にして複合並列接続体（例えば、後述する複合並列接続体２９、２９ａ、２９ｂ、２９ｃ、２９ｄ、２９ｅ）を構成している、（３）に記載のバイポーラ電極を用いた二次電池。
（７）前記複合並列接続体は、その接続方向の最外両端部位に何れも前記負極通常電極が位置している、（６）に記載のバイポーラ電極を用いた二次電池。
（８）前記複合並列接続体は、その接続方向の最外両端部位に何れも前記正極通常電極が位置している、（６）に記載のバイポーラ電極を用いた二次電池。
（９）前記複合並列接続体は、前記正極集電電極及び前記負極集電電極に接続導体がそれぞれ設けられ、正極性及び負極性の前記接続導体それぞれにまとめて、外部に出力電力を供給するための正極タブ（例えば、後述する正極タブ１０）及び負極タブ（例えば、後述する負極タブ１１）が設けられている、（６）から（８）の何れかに記載のバイポーラ電極を用いた二次電池。
（１０）前記複合並列接続体、正極性及び負極性の前記接続導体を包むラミネート材の外装体（例えば、後述する外装体１２）が設けられ、前記外装体から外部に前記正極タブ及び負極タブの一部が導出されている、（８）に記載のバイポーラ電極を用いた二次電池。
（１）のバイポーラ電極を用いた二次電池では、バイポーラ電極が積層された単積層体又は前記単積層体が複数積層された多層積層体である部分発電要素の一面側及び他面側が通常電極である。このため、外部に二次電池出力を導出するための導体接続にバイポーラ電極に対応する技術が必要とされず従来の技術で対応できる。このため製造が容易である。
（２）のバイポーラ電極を用いた二次電池では、通常電極は、部分発電要素の一面側に積層され、一枚のシート状集電体の両面に正極性の極が形成される形態の正極通常電極（例えば、後述する正極通常電極３）と、記部分発電要素の他面側に積層され、一枚のシート状集電体の両面に負極性の極が形成される形態の負極通常電極（例えば、後述する負極通常電極４）と、の何れかである。このため、外部に二次電池出力を導出するための導体接続にバイポーラ電極に対応するための新技術を要さず、従来の技術で対応できる。このため製造が容易である。
（３）のバイポーラ電極を用いた二次電池では、部分発電要素が、正極通常電極と負極通常電極との間で多層積層体を構成する単積層体の直列接続体である直列部分発電要素を構成している。このため、他の導体を介さずに直接的に接触するように積層して直列接続体を構成でき且つ内部抵抗が小さくなるというバイポーラ電極を用いることの利点を十分に活かすことができる。
（４）のバイポーラ電極を用いた二次電池では、第１形態の並列接続体における正極の接続部分を、１つの正極通常電極である正極集電電極に集約することができる。このため並列接続体を構成するための接続導体数を少なくすることができる。
（５）のバイポーラ電極を用いた二次電池では、第２形態の並列接続体における負極の接続部分を、１つの負極通常電極である負極集電電極に集約することができる。このため並列接続体を構成するための接続導体数を少なくすることができる。
（６）のバイポーラ電極を用いた二次電池では、複合並列接続体を構成する各並列接続体における接続導体数を少なくすることができる。
（７）のバイポーラ電極を用いた二次電池では、複合並列接続体は、その接続方向の最外両端部位に何れも前記負極通常電極が位置している。このため、外装体との間に別段の絶縁体を介挿させなくとも、複合並列接続体が外装体の内面に接する部位での電位が負極で同電位であるため、安全性が確保される。
（８）のバイポーラ電極を用いた二次電池では、複合並列接続体は、その接続方向の最外両端部位に何れも前記正極通常電極が位置している。このため、外装体との間に別段の絶縁体を介挿させなくとも、複合並列接続体が外装体の内面に接する部位での電位が正極で同電位であるため、安全性が確保される。
（９）のバイポーラ電極を用いた二次電池では、複合並列接続体は、正極集電電極及び負極集電電極に接続導体がそれぞれ設けられ、正極性及び負極性の前記接続導体それぞれにまとめて、外部に出力電力を供給するための正極タブ及び負極タブが設けられている。このため、全体としてコンパクトで使い勝手の良い電池パックが提供される。
（１０）のバイポーラ電極を用いた二次電池では、複合並列接続体、正極性及び負極性の接続導体を包むラミネート材の外装体が設けられ、外装体から外部に正極タブ及び負極タブの一部が導出されている。このため、全固体電池としての構成に適合するコンパクトな電池パックが提供される。
本発明の実施形態に適用するバイポーラ電極を表す断面図である。 本発明のバイポーラ電極を用いた二次電池の原理的構成図である。 本発明の実施形態において、単積層体を直列に２つ積層した２層の積層体と正負両極間の電位差の発生状況とを説明する図である。 本発明の実施形態において、単積層体を直列に３つ積層した３層の積層体と正負両極間の電位差の発生状況とを説明する図である。 本発明の実施形態において、単積層体を直列に４つ積層した４層の積層体と正負両極間の電位差の発生状況とを説明する図である。 本発明の実施形態において、単積層体を直列に６つ積層した６層の積層体と正負両極間の電位差の発生状況とを説明する図である。 本発明の実施形態において、単積層体を直列に２つ積層した２層の積層体を２つ並列に接続する構成とその２層の積層体毎の正負両極間の電位差の発生状況とを説明する図である。 本発明の実施形態において、単積層体を直列に３つ積層した３層の積層体を２つ並列に接続する構成とその３層の積層体毎の正負両極間の電位差の発生状況とを説明する図である。 本発明の実施形態において、単積層体を直列に６つ積層した６層の積層体を２つ並列に接続する構成とその６層の積層体毎の正負両極間の電位差の発生状況とを説明する図である。 本発明の実施形態において、単積層体を直列に６つ積層した６層の積層体を３つ並列に接続する構成とその６層の積層体毎の正負両極間の電位差の発生状況とを説明する図である。 本発明の実施形態において、単積層体を直列に６つ積層した６層の積層体を４つ並列に接続する構成とその６層の積層体毎の正負両極間の電位差の発生状況とを説明する図である。 本発明の実施形態において、単積層体を直列に１２積層した１２層の積層体を４つ並列に接続する構成とその６層の積層体毎の正負両極間の電位差の発生状況、及び、正極端子集電極板及び負極端子集電極板への配線の形態を説明する図である。 本発明の実施形態において、単積層体を直列に６つ積層した６層の積層体を８つ並列に接続する構成とその６層の積層体毎の正負両極間の電位差の発生状況、及び、正極端子集電極板及び負極端子集電極板への配線の形態を説明する図である。 本発明の実施形態において、単積層体を直列に４つ積層した４層の積層体を１２並列に接続する構成とその４層の積層体毎の正負両極間の電位差の発生状況、及び、正極端子集電極板及び負極端子集電極板への配線の形態を説明する図である。 本発明の実施形態において、単積層体を直列に複数積層した複数層の積層体の物理的構成を説明する分解概念図である。 図１５の積層体の積層後の概念図である。 図１６の積層体を外装体に納めた電池パックを示す図である。 図１７の電池パックの積層体の積層方向への投影図である。 通常の電極と固体電解質とにより構成される固体電池を示す図である。 図１９の固体電池を複数並列に接続した発電単位における正極端子集電極板及び負極端子集電極板への配線の形態を説明する図である。 図１９の固体電池を複数並列に接続した部分発電単位を複数直列に接続した発電単位における正極端子集電極板及び負極端子集電極板並びに中間電位接続部への配線の形態を説明する図である。
以下、本発明の一実施形態について、図面を参照しながら説明する。
本発明の一実施形態としてのバイポーラ電極を用いた二次電池は、バイポーラ電極と通常電極とを含んで構成される。
図１９は、通常の電極と固体電解質とにより構成される固体電池１を示す図である。この固体電池１は、板状の固体電解質層２の一面側に正極通常電極３が、他面側に負極通常電極４が積層されて構成される。
正極通常電極３は、アルミニウム等の集電箔である一枚の正極シート状集電体５の両面に、コバルト酸リチウムやリン酸リチウム等の正極活性物質に更に導電補助剤やバインダーなどを含んだ正極合剤６を塗工して正極性の極として形成される形態の通常電極である。
負極通常電極４は、銅の集電箔である１枚の負極シート状集電体７の両面に、黒鉛やチタン酸リチウム等の負極活物質に更にバインダーなどを含んだ負極合剤８を塗工して負極性の極として形成される形態の通常電極である。
固体電池１は、正極シート状集電体５及び負極シート状集電体７の間に、起電力Ｅを発生する。固体電池１は、同種の固体電池と電気的に直列に接続されて所定の起電力を生じる直列接続体が複数並列に接続されて一つの発電要素を構成するものである。このような発電要素を構成する固体電池の直列接続体、及び、当該直列接続体の並列接続体は、上述のような一つの発電要素に対する部分発電要素を構成する。
尚、本明細書では、起電力Ｅを発生する正極シート状集電体５及び負極シート状集電体７間を、１電極面（ｐ＝１）と数えることとする。また、この電極面の並列接続をｐ個並列と称する。
図２０は、図１９の固体電池を複数並列に接続した発電単位における正極端子集電極板（正極タブ）１０及び負極端子集電極板（負極タブ）１１への配線の形態を説明する図である。図２０の発電単位９では、外部に出力電力を供給するための正極タブ１０と負極タブ１１との間にＰ体の固体電池１が電気的に並列に接続される。この接続状態を図ではｐ極並列と表記している。図２０において、各固体電池１の上下方向中間位置に太線の実線で、各固体電池１間の電位差ＰＤを概念的に示している。並列接続であるため、正極タブ１０及び負極タブ１１間に生じる起電力Ｅは、各固体電池１の起電力に等しい。また、並列接続であるため、図示のように、正極タブ１０にはＰ枚の配線が接続され、負極タブ１１にはＰ＋１枚の配線が接続される。この発電単位９は、同種の発電単位の直列または並列接続によって更に多層で高電圧の発電単位を構成する部分発電単位であると観念することもできる。なお、発電単位９はラミネートの外装体１２に収納されている。
図２１は、図１９の固体電池を複数並列に接続した部分発電単位を複数直列に接続した他の発電単位における正極タブ及び負極タブ並びに中間電位接続部への配線の形態を説明する図である。この発電単位１３は、図２０の発電単位９と同様のｐ極並列の発電単位を部分発電単位として、この部分発電単位を２つ直列接続したものである。本例ではｐ＝２４としている。発電単位１３の正極タブ１０及び負極タブ１１間の起電力Ｅの値は図２０の発電単位９の起電力Ｅの２倍である。正極タブ１０及び負極タブ１１における配線枚数は、Ｐ枚及びＰ＋１枚であり、図２０の発電単位９と同数である。一方、部分発電単位を２つ直列接続するときの中間電位接続部１４における配線数は、（２Ｐ＋１）＋１枚となる。なお、発電単位１３はラミネートの外装体１２に収納されている。正極タブ１０側の部分発電単位９ａと負極タブ１１側の部分発電単位９ｂとの間には中間絶縁シート１５が介挿され、部分発電単位９ａと外装体１２との間には外装体内面絶縁シート１６が介挿されている。
図１は、本発明の実施形態に適用するバイポーラ電極を表す断面図である。バイポーラ電極１７は、一枚のシート状集電体（集電箔）１８の一方の面に分極性電極の正極となる正極用合剤スラリー１９が形成され他方の面に分極性電極の負極となる負極用合剤スラリー２０が形成された電極である。
図２は、本発明のバイポーラ電極を用いた二次電池の原理的構成図である。図２において、１つの単位電池である二次電池２１は、単積層体を直列に複数積層した多層積層体として構成されている。詳細には、二次電池２１の、正極側の最外端部には正極通常電極３が設けられ、負極側の最外端部には負極通常電極４が設けられる。本例では、正極通常電極３と負極通常電極４との間に、２つのバイポーラ電極１７が設けられる。正極通常電極３側から負極通常電極４側に向けて、正極通常電極３と一つのバイポーラ電極１７との間、２つのバイポーラ電極１７の間、他の一つバイポーラ電極１７と負極通常電極４との間に、それぞれ固体電解質層２が挟み込まれる如く積層される。
即ち、正極通常電極３と一つのバイポーラ電極１７で１つの固体電解質層２が挟み込まれる如くして、第１形態の部分単位電池２２が構成される。一つのバイポーラ電極１７と他の一つバイポーラ電極１７との２つのバイポーラ電極１７で１つの固体電解質層２が挟み込まれる如くして、第２形態の部分単位電池２３が構成される。また、更に、他の一つバイポーラ電極１７と負極通常電極４とで１つの固体電解質層２が挟み込まれる如くして、第３形態の部分単位電池２４が構成される。
負極通常電極４側から正極通常電極３側へと、第３形態の部分単位電池２４、第２形態の部分単位電池２３及び第１形態の部分単位電池２２と順次積層された各部分単位電池の起電力は等しくＥ０（例えば、３．７ボルト）である。また、負極通常電極４側から正極通常電極３側へと、第３形態の部分単位電池２４、第２形態の部分単位電池２３及び第１形態の部分単位電池２２と順次積層されて、そのまま、直列接続体を構成する。従って、二次電池（単位電池）２１の起電力ＥはＥ０×３（例えば、１１．７ボルト）となる。
以下、第１形態の部分単位電池２２、２形態の部分単位電池２３及び第３形態の部分単位電池２４を、適宜、単積層体２５と総称する。単積層体２５はそれ単体乃至はそれらの集合体によって二次電池における発電要素を構成する部分発電要素である。
図３から図６は、それぞれ、二次電池（単位電池）２１における部分単位電池の直列数が異なる例を示す図である。図３から図６において、上述の図３との対応部は同一の符号を附して示してある。図３から図６では、各部分単位電池の上下方向中間位置に太線の実線で、各各部分単位電池間の電位差ＰＤを概念的に示されている。
図３から図６の何れも場合も、正極通常電極３と負極通常電極４との間で多層積層体を構成する単積層体２５が直列接続を構成する極性の向きで積層されて直列部分発電要素２６（２６ａ、２６ｂ、２６ｃ、２６ｄ）を構成している。
図３の場合は、単積層体２５を直列に２つ積層した２層の積層体である直列部分発電要素２６ａが構成されている。直列部分発電要素２６ａ内での単積層体２５の積層に対応した電位差の発生状況が電位差ＰＤとして太線で示されている。
図４の場合は、単積層体２５を直列に３つ積層した３層の積層体である直列部分発電要素２６ｂが構成されている。直列部分発電要素２６ｂ内での単積層体２５の積層に対応した電位差の発生状況が電位差ＰＤとして太線で示されている。
図５の場合は、単積層体２５を直列に４つ積層した４層の積層体である直列部分発電要素２６ｃが構成されている。直列部分発電要素２６ｃ内での単積層体２５の積層に対応した電位差の発生状況が電位差ＰＤとして太線で示されている。
図６の場合は、単積層体２５を直列に６つ積層した６層の積層体である直列部分発電要素２６ｄが構成されている。直列部分発電要素２６ｄ内での単積層体２５の積層に対応した電位差の発生状況が電位差ＰＤとして太線で示されている。
図７から図９は、それぞれ、１つの正極通常電極を正極集電電極として、正極集電電極とこれに対応する２つの負極通常電極との間で直列部分発電要素が、正極集電電極を挟んで極性が逆向きに接合されて、正極集電電極と２つの負極通常電極との間で直列部分発電要素が並列接続された第１形態の並列接続体を示している。
図７の場合は、１つの正極通常電極３を正極集電電極３ａとして、正極集電電極３ａに対応する２つの負極通常電極４、４との間で図３の直列部分発電要素２６ａが正極集電電極３ａを挟んで極性が逆向きに接合されている。この接合により、正極集電電極３ａと２つの負極通常電極４、４との間で直列部分発電要素２６ａが並列接続された第１形態の並列接続体２７（２７ａ）が構成されている。第１形態の並列接続体２７ａ内での単積層体２５の積層に対応した電位差の発生状況が電位差ＰＤとして太線で示されている。
図８の場合は、１つの正極通常電極３を正極集電電極３ａとして、正極集電電極３ａに対応する２つの負極通常電極４、４との間で図４の直列部分発電要素２６ｂが正極集電電極３ａを挟んで極性が逆向きに接合されている。この接合により、正極集電電極３ａと２つの負極通常電極４、４との間で直列部分発電要素２６ｂが並列接続された第１形態の並列接続体２７（２７ｂ）が構成されている。第１形態の並列接続体２７ｂ内での単積層体２５の積層に対応した電位差の発生状況が電位差ＰＤとして太線で示されている。
図９の場合は、１つの正極通常電極３を正極集電電極３ａとして、正極集電電極３ａに対応する２つの負極通常電極４、４との間で図５の直列部分発電要素２６ｃが正極集電電極３ａを挟んで極性が逆向きに接合されている。この接合により、正極集電電極３ａと２つの負極通常電極４、４との間で直列部分発電要素２６ｂが並列接続された第１形態の並列接続体２７（２７ｃ）が構成されている。第１形態の並列接続体２７ｃ内での単積層体２５の積層に対応した電位差の発生状況が電位差ＰＤとして太線で示されている。
図１０および図１１は、それぞれ、図６の直列部分発電要素２６ｄと、図９の第１形態の並列接続体２７ｃとを並列接続した並列接続体を示している。これらの並列接続体は、上述した第１形態の並列接続体２７と、これとは異なる形態の第２形態の並列接続体２８との組み合わせであると見ることができる。
第２形態の並列接続体２８とは、１つの負極通常電極４を負極集電電極４ａとして、負極集電電極４ａとこれに対応する２つの正極通常電極３、３との間で直列部分発電要素２６が、負極集電電極４ａを挟んで極性が逆向きに接合されたものである。即ち、第２形態の並列接続体２８は、負極集電電極４ａと２つの正極通常電極３、３との間で直列部分発電要素２６が並列接続された接続体である。
図１０の場合は、単積層体を直列に６つ積層した６層の積層体を３つ並列に接続する構成であり、６極直列を３組並列接続した接続体であると見ることができる。また、図９の第１形態の並列接続体２７ｃに対し、１つの負極通常電極４を負極集電電極４ａとした上述の第２形態の並列接続体２８ａを組み合わせた複合並列接続体２９（２９ａ）であると見ることができる。この場合、複合並列接続体２９ａでは、正極集電電極３ａ又は負極集電電極４ａと一方の負極通常電極４又は正極通常電極３との間で直列部分発電要素２６を共通にしている。複合並列接続体２９ａ内での単積層体２５の積層に対応した電位差の発生状況が電位差ＰＤとして太線で示されている。
図１１の場合は、単積層体を直列に６つ積層した６層の積層体を４つ並列に接続する構成であり、６極直列を４組並列接続した接続体であると見ることができる。また、図９の第１形態の並列接続体２７ｃを、１つの負極通常電極４を負極集電電極４ａを接合部として当該接合部に向けて逆極性で接合した複合並列接続体２９（２９ｂ）であると見ることができる。この場合も、複合並列接続体２９ｂでは、正極集電電極３ａ又は負極集電電極４ａと一方の負極通常電極４又は正極通常電極３との間で直列部分発電要素２６を共通にしている。複合並列接続体２９ｂ内での単積層体２５の積層に対応した電位差の発生状況が電位差ＰＤとして太線で示されている。
図１２から図１４は、それぞれ、単積層体を直列に複数積層した複数の積層体を更に複数並列に接続する構成とそれら複数の積層体毎の正負両極間の電位差の発生状況、及び、正極端子集電極板及び負極端子集電極板への配線の形態を説明する図である。
図１２は、単積層体を直列に１２積層した１２層の積層体を４つ並列に接続する構成であり、１２極直列を４組並列接続した複合並列接続体２９（２９ｃ）であると見ることができる。複合並列接続体２９ｃ内での単積層体２５の積層に対応した電位差の発生状況が電位差ＰＤとして太線で示されている。各正極端子集電極板と接続される正極タブ１０とへの配線の形態及び各負極端子集電極板と接続される負極タブ１１への配線の形態が配線の溶着枚数（ＮＷＳと略記）として示されている。正極タブ１０と負極タブ１１との間に出力起電力Ｅを得る。図１２の１２極直列を４組並列接続である場合、正極タブ１０ではＮＷＳが２であり、負極タブ１１ではＮＷＳが３である。なお、複合並列接続体２９ｃはラミネートの外装体１２に収納される。
図１３は、単積層体を直列に６積層した６層の積層体を８つ並列に接続する構成であり、６極直列を８組並列接続した複合並列接続体２９（２９ｄ）であると見ることができる。複合並列接続体２９ｄ内での単積層体２５の積層に対応した電位差の発生状況が電位差ＰＤとして太線で示されている。各正極端子集電極板と接続される正極タブ１０とへの配線の形態及び各負極端子集電極板と接続される負極タブ１１への配線の形態が配線の溶着枚数（ＮＷＳと略記）として示されている。正極タブ１０と負極タブ１１との間に出力起電力Ｅを得る。図１３の６極直列を４組並列接続である場合、正極タブ１０ではＮＷＳが４であり、負極タブ１１ではＮＷＳが５である。なお、複合並列接続体２９ｄはラミネートの外装体１２に収納される。
図１４は、単積層体を直列に４積層した４層の積層体を１２並列に接続する構成であり、４極直列を１２組並列接続した複合並列接続体２９（２９ｅ）であると見ることができる。複合並列接続体２９ｅ内での単積層体２５の積層に対応した電位差の発生状況が電位差ＰＤとして太線で示されている。各正極端子集電極板と接続される正極タブ１０とへの配線の形態及び各負極端子集電極板と接続される負極タブ１１への配線の形態が配線の溶着枚数（ＮＷＳと略記）として示されている。正極タブ１０と負極タブ１１との間に出力起電力Ｅを得る。図１４の４極直列を１２組並列接続である場合、正極タブ１０ではＮＷＳが６であり、負極タブ１１ではＮＷＳが７である。なお、複合並列接続体２９ｅはラミネートの外装体１２に収納される。
図１５は、単積層体を直列に複数積層した複数層の積層体の物理的構成を説明する分解概念図である。図示の例では、最上層に負極電極７ａを有する負極シート状集電体７が位置している。負極シート状集電体７は負極通常電極４の一つの形態である。負極シート状集電体７より、順次下層に向けて、固体電解質層２、第１形態のバイポーラ電極１７ａと固体電解質層２で成る単積層体（部分発電要素）が図示の如く繰り返し積層される。
第１形態のバイポーラ電極１７ａは、図１５における単積層体の積層方向で上層面側に正極材（正極用合剤スラリー１９）が塗工され、下層面側に負極材（負極用合剤スラリー２０）が塗工された形態のバイポーラ電極である。
第１形態のバイポーラ電極１７ａと固体電解質層２で成る単積層体（部分発電要素）の積層の繰り返しが尽きたところに正極電極５ａを有する正極シート状集電体５が積層される。正極シート状集電体５から、更に、順次下層に向けて、第２形態のバイポーラ電極１７ｂと固体電解質層２で成る単積層体（部分発電要素）が図示の如く繰り返し積層される。
第２形態のバイポーラ電極１７ｂは、図１５における単積層体の積層方向で上層面側に負極材（負極用合剤スラリー２０）が塗工され、下層面側に正極材（正極用合剤スラリー１９）が塗工された形態のバイポーラ電極である。
第２形態のバイポーラ電極１７ｂと固体電解質層２で成る単積層体（部分発電要素）の積層の繰り返しが尽きたところに再び負極電極７ａを有する負極シート状集電体７が積層される。再び積層された負極電極７ａを有する負極シート状集電体７から、更に、順次下層に向けて、図示のように、上述のように積層が繰り返されて、最下層に正極電極５ａを有する正極シート状集電体５が積層される。
図１６は、図１５の積層体の積層後の形態を表す概念図である。図示のように、各正極シート状集電体５の正極電極５ａが積層体の積層方向への投影位置で重なる。同様に、各負極シート状集電体７の負極電極７ａが積層体の積層方向への投影位置で重なる。
図１７は、図１６の積層体を外装体に納めた電池パックを示す図である。図１７の電池パックは、図１６におけるように積層体の積層方向への投影位置で重なる位置にある各正極シート状集電体５の正極電極５ａが仮想線にて図示のセル内集電導体で並列接続され、正極タブ１０に集約されて外装体１２の外部に導出される。同様に、積層体の積層方向への投影位置で重なる位置にある各負極シート状集電体７の負極電極７ａが仮想線にて図示のセル内集電導体で並列接続され、負極タブ１１に集約されて外装体１２の外部に導出される。
図１８は、図１７の電池パックの積層体の積層方向への投影図である。図示のように、方形の外装体１２の同一側面から正極タブ１０と負極タブ１１とが並行して外部に導出される。図１８における矢線は、電流の向きを概念的に表している。
本実施形態のバイポーラ電極を用いた二次電池によれば、以下の効果を奏する。
（１）本実施形態のバイポーラ電極を用いた二次電池は、固体電解質層２の、少なくとも一面側に、シート状集電体（集電箔）１８の一方の面に正極用合剤スラリー１９が塗工され他方の面に負極用合剤スラリー２０が塗工されたバイポーラ電極１７が積層された単積層体又は前記単積層体が複数積層された多層積層体で構成される部分発電要素２５と、
部分発電要素２５の一面側及び他面側に直接に又は固体電解質層２を介して積層され、一枚のシート状集電体（集電箔）１８の両面に同極性の極が形成される形態の正極通常電極３、負極通常電極４を備えている。
この構成では、部分発電要素２５の一面側及び他面側である外部に電池出力を取り出す部位に正極通常電極３、負極通常電極４が位置している。このため、外部に電池出力を取り出す導体の接続のために、バイポーラ電極に対応するような特別な技術が必要とされず、従来の溶着技術を適用できるため製造が容易である。
（２）のバイポーラ電極を用いた二次電池１では、通常電極は、部分発電要素２５の一面側に積層された正極通常電極３と、部分発電要素２５の他面側に積層された負極通常電極４と、の何れかである。
このため、部分発電要素２５の一面側及び他面側の何れについても、外部に電池出力を取り出す導体の接続のために、バイポーラ電極に対応するようなクラッド材を用いる特別な技術が必要とされず、従来の溶着技術を適用できるため製造が容易である。
（３）のバイポーラ電極を用いた二次電池では、部分発電要素は、正極通常電極３と負極通常電極４との間で多層積層体を構成する単積層体２５が直列接続を構成する極性の向きで積層された直列部分発電要素２６、２６ａ、２６ｂ、２６ｃ、２６ｄを構成している。
このため、第１形態の部分単位電池２２、第２形態の部分単位電池２３、第３形態の部分単位電池２４を、他の導体を介さずに直接的に接触するように積層して直列接続体を構成でき且つ内部抵抗が小さくなるというバイポーラ電極の利点を十分に活かすことができる。
（４）のバイポーラ電極を用いた二次電池では、１つの正極通常電極３を正極集電電極である正極シート状集電体５として、正極シート状集電体５とこれに対応する２つの負極通常電極４、４との間で直列部分発電要素が、正極シート状集電体５を挟んで極性が逆向きに接合されて、正極シート状集電体５と２つの負極通常電極４、４との間で直列部分発電要素が並列接続された第１形態の並列接続体２７、２７ａ、２７ｂ、２７ｃ、２７ｄを構成している。
このため、双方の直列部分発電要素を並列接続するための正極側の導体部がそれぞれの直列部分発電要素に対して必要とされるところ、この構成では、１つの正極シート状集電体５が双方の直列部分発電要素に対して共通の導体として機能するようになる。従って、並列接続するための正極側の導体部が少なくて済み、構成が簡素化される。
（５）のバイポーラ電極を用いた二次電池１では、１つの負極通常電極４を負極集電電極である負極シート状集電体７として、負極シート状集電体７とこれに対応する２つの正極通常電極３、３との間で直列部分発電要素が、負極シート状集電体７を挟んで極性が逆向きに接合されて、負極シート状集電体７と２つの正極通常電極３、３との間で直列部分発電要素が並列接続された第２形態の並列接続体２８を構成している。
このため、双方の直列部分発電要素を並列接続するための負極側の導体部がそれぞれの直列部分発電要素に対して必要とされるところ、この構成では、１つの負極シート状集電体７が双方の直列部分発電要素に対して共通の導体として機能するようになる。従って、並列接続するための負極側の導体部が少なくて済み、構成が簡素化される。
（６）のバイポーラ電極を用いた二次電池１では、１つの正極通常電極３を正極集電電極である正極シート状集電体５として、正極シート状集電体５とこれに対応する２つの負極通常電極４、４との間で直列部分発電要素が、正極シート状集電体５を挟んで極性が逆向きに接合されて、正極シート状集電体５と２つの負極通常電極４、４との間で直列部分発電要素が並列接続された第１形態の並列接続体第１形態の並列接続体２７、２７ａ、２７ｂ、２７ｃ、２７ｄと、
１つの負極通常電極４を負極集電電極である負極シート状集電体７として、負極シート状集電体７とこれに対応する２つの正極通常電極３、３との間で直列部分発電要素が、負極シート状集電体７を挟んで極性が逆向きに接合されて、負極シート状集電体７と２つの正極通常電極３、３との間で直列部分発電要素が並列接続された第２形態の並列接続体第２形態の並列接続体２８とが、
正極シート状集電体５又は負極シート状集電体７と一方の負極通常電極４又は正極通常電極３との間で直列部分発電要素を共通にして複合並列接続体２９、２９ａ、２９ｂ、２９ｃ、２９ｄ、２９ｅを構成している。
このため、上記（４）、（５）にて説明したように、並列接続するための正極側、負極側の導体部が少なくて済み、構成が簡素化される。
（７）のバイポーラ電極を用いた二次電池１では、複合並列接続体は、その接続方向の最外両端部位に何れも負極通常電極４、４が位置している。
このため、このため、外装体１２との間に別段の絶縁体を介挿させなくとも、複合並列接続体が外装体１２の内面に接する部位での電位が負極電位で同電位であるため、安全性が確保される。
尚、この構成は、複合並列接続体における並列数が偶数である場合に実現される。
（８）のバイポーラ電極を用いた二次電池１では、複合並列接続体は、その接続方向の最外両端部位に何れも正極通常電極４、４が位置している。
このため、このため、外装体１２との間に別段の絶縁体を介挿させなくとも、複合並列接続体が外装体１２の内面に接する部位での電位が正極電位で同電位であるため、安全性が確保される。
尚、この構成は、複合並列接続体における並列数が偶数である場合に実現される。
（９）のバイポーラ電極を用いた二次電池１では、複合並列接続体は、正極シート状集電体５及び負極シート状集電体７に接続導体がそれぞれ設けられ、正極性及び負極性の接続導体それぞれにまとめて、外部に出力電力を供給するための正極タブ１０及び負極タブ１１が設けられている。
このため、全体としてコンパクトで使い勝手の良い電池パックが提供される。
（１０）のバイポーラ電極を用いた二次電池１では、複合並列接続体、正極性及び負極性の接続導体を包むラミネート材の外装体１２が設けられ、外装体１２から外部に正極タブ１０及び負極タブ１１一部が導出されている。
このため、全固体電池としての構成に適合するコンパクトな電池パックが提供される。
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれに限られない。本発明の趣旨の範囲内で、細部の構成を適宜変更してもよい。例えば、外装体として、電池を積層方向に押圧する押圧力を作用させる機構を備えた構造体を適用してもよい。
１…固体電池
２…固体電解質層
３…正極通常電極
３ａ…正極集電電極
４…負極通常電極
４ａ…負極集電電極
５…正極シート状集電体
５ａ…正極電極
６…正極合剤
７…負極シート状集電体
７ａ…負極電極
８…負極合剤
９…発電単位
１０…正極タブ
１１…負極タブ
１２…外装体
１３…（他の）発電単位
１４…中間電位接続部
１５…中間絶縁シート
１６…外装体内面絶縁シート
１７…バイポーラ電極
１８…シート状集電体（集電箔）
１９…正極用合剤スラリー
２０…負極用合剤スラリー
２１…二次電池（単位電池）
２２…第１形態の部分単位電池
２３…第２形態の部分単位電池
２４…第３形態の部分単位電池
２５…単積層体（部分発電要素）
２６（２６ａ、２６ｂ、２６ｃ、２６ｄ）…直列部分発電要素
２７（２７ａ、２７ｂ、２７ｃ、２７ｄ）…第１形態の並列接続体
２８…第２形態の並列接続体
２９（２９ａ、２９ｂ、２９ｃ、２９ｄ、２９ｅ）…複合並列接続体

Claims (7)

  1. 固体電解質層の、少なくとも一面側に、一枚のシート状集電体の一方の面に分極性電極の正極が形成され他方の面に分極性電極の負極が形成されたバイポーラ電極が積層された単積層体又は前記単積層体が複数積層された多層積層体で構成される部分発電要素と、
    前記部分発電要素の一面側及び他面側に直接に又は前記固体電解質層を介して積層され、一枚のシート状集電体の両面に同極性の極が形成される形態の通常電極と、を備え、
    前記通常電極は、前記部分発電要素の一面側に積層され、一枚のシート状集電体の両面に正極性の極が形成される形態の正極通常電極と、前記部分発電要素の他面側に積層され、一枚のシート状集電体の両面に負極性の極が形成される形態の負極通常電極と、の何れかであり、
    前記部分発電要素は、前記正極通常電極と前記負極通常電極との間で前記多層積層体を構成する単積層体が直列接続を構成する極性の向きで積層された直列部分発電要素を構成し、
    １つの前記正極通常電極を正極集電電極として、前記正極集電電極とこれに対応する２つの前記負極通常電極との間で前記直列部分発電要素が、前記正極集電電極を挟んで極性が逆向きに接合されて、前記正極集電電極と２つの前記負極通常電極との間で前記直列部分発電要素が並列接続された第１形態の並列接続体を構成している、
    バイポーラ電極を用いた二次電池。
  2. 固体電解質層の、少なくとも一面側に、一枚のシート状集電体の一方の面に分極性電極の正極が形成され他方の面に分極性電極の負極が形成されたバイポーラ電極が積層された単積層体又は前記単積層体が複数積層された多層積層体で構成される部分発電要素と、
    前記部分発電要素の一面側及び他面側に直接に又は前記固体電解質層を介して積層され、一枚のシート状集電体の両面に同極性の極が形成される形態の通常電極と、を備え、
    前記通常電極は、前記部分発電要素の一面側に積層され、一枚のシート状集電体の両面に正極性の極が形成される形態の正極通常電極と、前記部分発電要素の他面側に積層され、一枚のシート状集電体の両面に負極性の極が形成される形態の負極通常電極と、の何れかであり、
    前記部分発電要素は、前記正極通常電極と前記負極通常電極との間で前記多層積層体を構成する単積層体が直列接続を構成する極性の向きで積層された直列部分発電要素を構成し、
    １つの前記負極通常電極を負極集電電極として、前記負極集電電極とこれに対応する２つの前記正極通常電極との間で前記直列部分発電要素が、前記負極集電電極を挟んで極性が逆向きに接合されて、前記負極集電電極と２つの前記正極通常電極との間で前記直列部分発電要素が並列接続された第２形態の並列接続体を構成している、
    バイポーラ電極を用いた二次電池。
  3. 固体電解質層の、少なくとも一面側に、一枚のシート状集電体の一方の面に分極性電極の正極が形成され他方の面に分極性電極の負極が形成されたバイポーラ電極が積層された単積層体又は前記単積層体が複数積層された多層積層体で構成される部分発電要素と、
    前記部分発電要素の一面側及び他面側に直接に又は前記固体電解質層を介して積層され、一枚のシート状集電体の両面に同極性の極が形成される形態の通常電極と、を備え、
    前記通常電極は、前記部分発電要素の一面側に積層され、一枚のシート状集電体の両面に正極性の極が形成される形態の正極通常電極と、前記部分発電要素の他面側に積層され、一枚のシート状集電体の両面に負極性の極が形成される形態の負極通常電極と、の何れかであり、
    前記部分発電要素は、前記正極通常電極と前記負極通常電極との間で前記多層積層体を構成する単積層体が直列接続を構成する極性の向きで積層された直列部分発電要素を構成し、
    １つの前記正極通常電極を正極集電電極として、前記正極集電電極とこれに対応する２つの前記負極通常電極との間で前記直列部分発電要素が、前記正極集電電極を挟んで極性が逆向きに接合されて、前記正極集電電極と２つの前記負極通常電極との間で前記直列部分発電要素が並列接続された第１形態の並列接続体と、
    １つの前記負極通常電極を負極集電電極として、前記負極集電電極とこれに対応する２つの前記正極通常電極との間で前記直列部分発電要素が、前記負極集電電極を挟んで極性が逆向きに接合されて、前記負極集電電極と２つの前記正極通常電極との間で前記直列部分発電要素が並列接続された第２形態の並列接続体とが、
    前記正極集電電極又は前記負極集電電極と一方の前記負極通常電極又は前記正極通常電極との間で前記直列部分発電要素を共通にして複合並列接続体を構成している、
    バイポーラ電極を用いた二次電池。
  4. 前記複合並列接続体は、その接続方向の最外両端部位に何れも前記負極通常電極が位置している、請求項３に記載のバイポーラ電極を用いた二次電池。
  5. 前記複合並列接続体は、その接続方向の最外両端部位に何れも前記正極通常電極が位置している、請求項３に記載のバイポーラ電極を用いた二次電池。
  6. 前記複合並列接続体は、前記正極集電電極及び前記負極集電電極に接続導体がそれぞれ設けられ、正極性及び負極性の前記接続導体それぞれにまとめて、外部に出力電力を供給するための正極タブ及び負極タブが設けられている、請求項３から５の何れか一項に記載のバイポーラ電極を用いた二次電池。
  7. 前記複合並列接続体は、正極性及び負極性の前記接続導体を包むラミネート材の外装体が設けられ、前記外装体から外部に前記正極タブ及び負極タブの一部が導出されている、請求項６に記載のバイポーラ電極を用いた二次電池。
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