JP7450536B2 - シールの漏出流の量を測定する方法 - Google Patents

Description

本発明は、請求項１の序文による、シール、例えばメカニカルシール、の漏出流の量を測定する方法に関する。

漏れセンサにより、本発明が特に関連しているものなどのシール、例えばシャフトシールまたは回転ユニオン、の状態を監視することが知られている。この場合、漏れセンサは、検出チャネルとも呼ばれる漏れチャネル内に位置決めされ、該漏れチャネルを通って流動する漏れ媒体の流量を測定することができる。該漏れ媒体は、シールにより封止されている室からの媒体の一部である。したがって漏出流は、多かれ少なかれ非意図的にシールを通り越した媒体流であり、一般に、シールの配置および用途に応じて一定の漏出流が予期され、漏出流はある量に至るまで許容可能と特定される。漏出流が特定の量または量閾値を超過した場合のみ、シールが適正に機能していないと結論付けることができる。

特許文献１は、漏れセンサを備えた回転ユニオンを開示しており、該漏れセンサは、熱量測定原理に従って動作する流量センサであることが好ましい。それに対して、特許文献２は、差圧および変位センサにより制御されるダイヤフラムを含む漏れセンサを備えた封止装置を開示している。

特許文献３は、漏れ用のスロットル様流路と、該流路内の漏れを検出する少なくとも１つのセンサと、を備えた封止装置を開示しており、該センサは、各々が漏出流と良好に熱伝導接触していると同時に互いに十分に熱的に絶縁されている、漏れの流動方向に離間されている２つの温度センサを有する。漏れの場合、漏出流は流路を通って流動し、それにより２つの温度センサ間に特徴的な温度プロファイルを生成し、それにより漏出流が推定され得る。したがって、これも熱量測定原理に従って動作するセンサである。

特許文献４は、光電子センサ、フロートスイッチ、または超音波センサであり得る、ねじポンプ用の漏れセンサを開示している。

特許文献５は、漏れ検出デバイスを備えた封止装置を開示しており、該漏れ検出デバイスは、不織布ディスクを備えた漏れリザーバを含む。

特許文献６は、メカニカルシールを備えた回転ユニオンを開示しており、該メカニカルシールの接触圧は変化し、漏れセンサが漏出ライン(leakage line)内に設けられて、該接触圧を制御することができる。

特許文献７は、熱式フローセンサ、および流体の流量を判定する方法を開示している。該熱式フローセンサは、流動を測定する時に流体の組成依存性差を考慮に入れることができるように、熱伝導率測定セルを備え付けられている。熱式フローセンサが流量センサと熱伝導率測定セルとの両方を有するので、全ての測定が常に同じ流体に関して行われることが確実になる。第１の加熱デバイスの発熱量を、判定される流量の関数として示す、曲線のセットが特定され得る。この曲線のセットのどの曲線が所与の時間に使用されなければならないかは、その時の流体の組成、すなわちその熱伝導率またはこれに関する測定値、すなわち第２の加熱デバイスに供給される発熱量によって決まる。流体の組成は熱伝導率から経験的に判定され得るので、流体の組成に関する必要な情報は熱伝導率測定セルを活用して得られる。

特許文献８は、熱流量計における測定媒体の集合状態の変化を判定しかつ／または監視する方法および測定システムを開示している。測定媒体の温度により、測定媒体の化学組成により、測定媒体の少なくとも第１の部分の分圧によりかつ／または測定媒体の全圧により、測定媒体の少なくとも第１の部分の少なくとも１つの界面ラインが決定され、少なくとも第１の測定信号が、熱流量計の第１の温度センサと第２の温度センサとの間の温度差からかつ／または測定媒体に供給される発熱量から供給される。測定媒体の温度は熱流量計自体により判定され、測定媒体の化学組成、測定媒体の関連部分の分圧および／または測定媒体の全圧に関するデータは、オペレータにより特定されなければならないか、または外部測定デバイスおよび／もしくは統合測定デバイスを用いて判定され、利用可能にされなければならない。

特許文献９は、液体組成および温度に応じた補正を伴う流量計を開示している。

特許文献１０は、熱流測定デバイス、および媒体の流量を判定しかつ/または監視する方法を開示しており、熱抵抗温度計に供給される電力の関数依存性、および媒体温度、粘性、レイノルズ数等の他のパラメータに言及している。これらのパラメータは測定の精度を向上させるために考慮に入れられるべきである。

前述の熱式フローセンサまたは熱流量計は、例えば、パイプラインを通って流動する液体または気体のために使用される。しかし、そのような液体流または気体流は、本発明が関するようなシールの漏出流ではない。

シールの漏出流の量を測定する前述の漏れセンサは、それらが明確に所与の個々の用途のために設計されかつ較正されなければならないという欠点を有する。さらに、知られている漏れセンサを用いた測定が、シールの現状を確実に判定する実践において十分に信頼性があることを証明していない。

欧州特許第１７５２６９６号明細書 欧州特許出願公開第２３４１３２８号明細書 欧州特許出願公開第２３３６７４３号明細書 欧州特許出願公開第２３１４８７３号明細書 欧州特許第１９１６５０９号明細書 欧州特許出願公開第２８１３７４０号明細書 独国特許出願公開第１９９１３９６８号明細書 独国特許出願公開第１０２００８０４３８８７号明細書 独国特許出願公開第６９１０９００９号明細書 独国特許出願公開第１０２０１３１０５９９２号明細書

本発明は、実践においてより良い結果につながる、シールの漏出流の量を測定する方法を明示するという目的に基づいている。

本発明の目的は、独立特許クレームの特徴を有する方法によって解決される。該従属特許クレームは、本発明の有利な特に有用な実施形態を示す。

熱量測定原理に従って動作する既知の漏れセンサは、漏出流内の、検出される「人工的」に作り出された温度差に基づいて動作し、したがって全ての可能性のある漏出流温度に適しているべきであるが、実践において、漏れ媒体の絶対温度、集合状態および/または組成が測定結果に大きな影響を及ぼす可能性があることを、発明者らは認識している。

シールにおける漏出流の量を測定する、本発明による方法の一実施形態によれば、漏れセンサがシールの漏れ側に設けられ、該センサは、少なくとも１つの発熱体と、漏出流と熱伝達接続している少なくとも２つの温度センサと、を含み、したがって漏出流が通って流動する漏れチャネルの部分に亘る漏出流内の温度差の連続的または断続的検出が、該温度センサを用いて実現されるばかりでなく、所定の一定の基準熱量が、発熱体を用いて同時に生成され、漏れチャネルの部分内の漏出流内へ伝達され、現在の漏出流の量は現在の検出温度差の関数として判定されるが、現在の漏出流の量を判定する場合に、現在の検出温度差に加えて、発熱体の前の、流動が生じる部分内の漏出流の現在の絶対温度が検出され、考慮に入れられる。したがって、一方では、記録される温度差が漏出流の測定内に含まれ、他方、漏出流すなわち漏れチャネルを通って流動する媒体の絶対温度が記録され、測定に含まれ、様々な絶対温度が様々な測定結果をもたらす可能性がある。

さらにまたはあるいは、現在の漏出流の量を判定する場合、漏出流を形成する媒体の集合状態および/または組成が、現在の記録温度差に加えて考慮に入れられ得る。

したがって、本発明による方法は、シールを通り越す様々な媒体、例えば油および水、に適している。詳細には、回転ユニオン内に設けられているようなシール、好ましくはメカニカルシールの漏出流の量を測定する場合、そのような回転ユニオンは、個々の用途に応じて、固定構成要素から回転構成要素へもしくは逆の場合も同様に、または異なる速度で回転する２つの構成要素間で、様々な媒体を移送するのに使用されることが可能であり、各媒体流は対応するシールを用いて封止される。各用途に関して設定され得るかまたは指定され得るパラメータが、ここで好ましく考慮に入れられた場合、該パラメータは、例えば以下に説明されるような媒体の種類もしくは媒体の組成、限界漏れ流量および／またはシールの直径を指定し、本方法は、全く同一の設計を用いて、非常に普遍的に使用され得る。詳細にはまた、媒体および／もしくは漏出流の予期される動作温度に対応する温度または温度範囲あるいは対応する温度範囲が少なくとも１つのパラメータを用いて特定され得る。

漏出流の量が本明細書において言及される場合、それは、漏れチャネルを通って流動する漏れ媒体の体積流量または質量流量であり得る。

さらに、本発明の代替的実施形態は、発熱体を用いて所定の一定の基準熱量を生成する代わりに、漏出流内の温度差の連続的または断続的検出時に、発熱体を用いて可変熱量が生成され、かつこの熱量が漏れチャネルの部分内の漏出流に伝達されることを実現し、漏出流が通って流動する漏れチャネルの部分に亘る漏出流内の一定の温度差が連続的にまたは断続的に設定され、現在の漏出流の量が現在の生成熱量の関数として判定される。

温度差を連続的にもしくは断続的に検出する前に、または一定の温度差を連続的にまたは断続的に設定しかつ現在の漏出流の量を現在の検出温度差の関数としてもしくは現在の生成熱量の関数として関連判定する前に、測定が最初に較正されることが好ましく、通過流動部分(flowed-through section)に亘る漏出流内の所定の温度差が、発熱体を用いて通過流動部分内の漏出流を加熱することにより設定され、所定の温度差が達成された時に発熱体により生成される熱量は基準熱量として決定される。この基準熱量は、このように、特定された温度差と関連しているように設定される。

測定の較正は、発熱体の前の、通過流動部分内の漏出流の様々な絶対温度に関して実施されることが好ましく、様々な基準熱量が決定され、各絶対温度に割り当てられ、この温度割当ては、現在の漏出流の量を判定する時に考慮に入れられる。したがって、例えば漏れ媒体の様々な絶対温度に関する曲線を有する曲線のセットが経験的に決定され、制御デバイス内に格納されることが可能であり、その結果、この曲線セットは後の測定において使用されることが可能であり、漏出流の次いで記録された絶対温度に従って、温度差に割り当てられた漏れ流量を有する関連曲線が選択され、現在の記録温度差に従って、漏出流量はこの曲線により判定される。

したがって、測定の較正は、媒体の様々な集合状態および/または様々な組成に関して実施されることが可能であり、様々な基準熱量が決定され、媒体の各集合状態および/または各組成に割り当てられることが可能であり、現在の漏出流の量の判定において、この媒体割当ては考慮に入れられることが可能である。詳細には、曲線のセットが生成され、格納され、測定に使用される。

本発明の一実施形態によれば、測定の較正のために、基準熱量は、発熱体を用いてかつ漏出流の量を選択的に変化させることにより、さらに生成されることが可能であり、本方法において生じる温度差は検出され、各漏出流量に割り当てられることが可能であり、この温度差割当ては、現在の漏出流の量を判定する時に考慮に入れられることが可能である。

温度差割当ては、例えば漏出流量温度差曲線により、実施されることが可能であり、温度割当ては、各絶対温度への漏出流量温度差曲線の割当てにより実施され得る。したがって、温度差は漏出流量温度差曲線により割り当てられることが可能であり、媒体は、媒体の各集合状態および/または各組成への漏出流量温度差曲線の割当てにより割り当てられることが可能である。

割当てが曲線により示されたが、例えば少なくとも１つの数学関数によるまたは少なくとも１つの表による、他の割当ても考えられる。

漏出流量を判定するために一定の基準熱量を生成することおよび様々な温度差を記録することおよび対応する漏出流量温度差曲線を生成することの代わりに、熱量を変化させることにより温度差が一定に保たれかつ漏出流量が必要な熱量から判定された場合、漏出流量－熱量曲線が相応に生成され、各曲線は媒体の各集合状態および／もしくは各組成または各絶対温度に割り当てられることが可能である。ここでまた、曲線を用いた割当ての代わりに、少なくとも１つの数学関数によるまたは少なくとも１つの表による割当てが考えられる。

本発明の一実施形態によれば、限界漏出流量が指定され、漏出流の現在の判定量は限界漏出流量と比較され、この比較に応じて警告メッセージまたは警告信号が出力され、該限界漏出流量はシールの直径に応じて指定される。ここで、より大きな漏出流が、比較的より小さいシールを用いた場合より比較的大きなシールを用いた場合に許容されることが考慮に入れられ得る。

例えば、様々な限界漏出流量がシールの様々な直径に割り当てられ、その結果、漏れセンサもしくはそれに割り当てられたコントローラの初期設定または較正中、現在のシール量、例えばその公称直径は、超えると警告メッセージまたは警告信号が発行される限界値、限界漏出流量を指定するために入力されることが可能である。

詳細には、該警告メッセージおよび/または該警告信号は、判定された現在の漏出流量が指定された限界漏出流量に等しいかまたはそれより大きい場合に出力される。

また、漏出流の現在の絶対温度の考慮と漏出流の媒体の集合状態および/または組成とは、本発明に従って組み合わせられることが可能である。

本発明による方法において使用するための本発明による漏れセンサが、少なくとも１つの発熱体と少なくとも２つの温度センサとを含み、該温度センサは、漏れチャネルに沿って互いからある距離の所に位置決めされることが可能であり、したがって、それらの間に通過流動部分を包囲する。この通過流動部分内に、詳細には下流温度センサのすぐ上流に、漏出流または漏れ媒体が第２の温度センサに到達する前にそれを加熱するために、発熱体が設けられることが可能である。

漏れ媒体は詳細には液体媒体、例えば油もしくは水または油および／または水との混合物である。漏れチャネルは、例えば、例えばステンレス鋼の管により、詳細には２ｍｍと１０ｍｍの間の、好ましくは３ｍｍと５ｍｍの間の直径と、比較的小さい壁厚、例えば最大０．５ｍｍ、最大０．３ｍｍ、または最大０．１ｍｍ、を有して形成され得る。温度センサは、例えばＰｔセンサとして、外部からの管に適用され得る。さらに下流に配置される温度センサも、統合発熱体を備えたセンサとすることができる。

管は例えば、詳細にはホースにより、シール、例えばメカニカルシール、詳細には回転ユニオンの背後の漏れ室に通流式に(in a flow-conducting manner)接続され得る。量が判定される漏出流は、例えばメカニカルシールとカウンタリングとの間のメカニカルシールの封止面においてメカニカルシールを用いて封止された空間から出現しかつそこから、詳細には漏れ室を経由して、詳細には前記管を含めて、漏れセンサへ流動する漏出流であってもよい。この目的のために、漏れセンサは、漏出流全体が漏れセンサへ流動することを確実にするために、メカニカルシールの最低点より測地学的により低い点に設けられていてもよい。

漏れセンサは、制御デバイスの形の関連評価電子機器を備えたハウジング内に収容され得る。

本発明は、実施形態例および図により、下記において例として記載される。

媒体搬送チャネルを環境から封止するメカニカルシールを備えた回転ユニオンを概略的に示した図である。

図１は、媒体搬送チャネル(medium-carrying channel)２を環境から封止するメカニカルシール１を備えた回転ユニオンを概略的に示す。単に例として、チャネル２は固定構成要素３から、回転軸４を中心として回転する構成要素５内へ延在している。しかし、これは例示的に過ぎず、本発明は任意のシール、特にポンプシールまたは圧縮機シールに適用され得る。

漏れ室６がチャネル２から離れるように向いた面上に設けられている。この漏れ室６はチャネル２からの媒体を、メカニカルシール１経由で受け入れる。漏れ室６は漏れチャネル７に接続されており、漏れチャネル７は、漏出流が通って流動する部分８を有する。詳細には、漏れチャネル７は漏れ室６の外側に、例えばメカニカルシール１を収容するハウジング９の外側に延在しており、該ハウジングは例えば固定構成要素３を包囲しているかまたは形成している。

漏れセンサ１０が漏れチャネル７の部分８内にまたは部分８に設けられており、第１の温度センサ１１と第２の温度センサ１２と発熱体１３とを含む。該第１の温度センサ１１は部分８の上流端部に位置決めされており、該第２の温度センサ１２は下流端部に配置されている。第１の温度センサ１１と第２の温度センサ１２との間の漏出流の流動方向において、発熱体１３は、ここでは第２の温度センサに近接してまたは比較的より近接して、位置決めされている。

さらに、例えば温度センサ１１、１２および発熱体１３を制御し、かつ本発明による方法を実施するように配置されている制御デバイス１４が設けられていてもよい。該制御デバイス１４およびセンサ１１、１２は、発熱体１３と共に、詳細には共通ハウジング１５内に位置決めされ得る。

本発明によれば、漏れセンサ１０は、第１の温度センサ１１および第２の温度センサ１２により、漏出流の温度差を検出するばかりでなく、ここで漏れ媒体は発熱体１３を用いて同時に加熱されるが、例えば第１の温度センサ１１は、発熱体１３の上流の流動方向の漏出流の絶対温度を検出するのにも使用される。説明されている通り、漏出流の集合状態および／またはその組成は、さらにまたはあるいは、例えば漏れ媒体の集合状態および／または組成を、本明細書においてより詳細に示されていない、図示されていない対応するセンサにより、手作業でまたは自動で、制御デバイス１４に入力することにより、現在の漏出流の判定においても使用され得る。

１ メカニカルシール
２ チャネル
３ 固定構成要素
４ 回転軸
５ 回転構成要素
６ 漏れ室
７ 漏れチャネル
８ 部分
９ ハウジング
１０ 漏れセンサ
１１ 第１の温度センサ
１２ 第２の温度センサ
１３ 発熱体
１４ 制御デバイス
１５ ハウジング、共通ハウジング

Claims (14)

1. シールの漏出流の量を測定する方法であって、漏れセンサ（１０）が前記シールの漏れ側に設けられており、前記漏れセンサは、少なくとも１つの発熱体（１３）と、前記漏出流と熱伝達接続された少なくとも２つの温度センサ（１１、１２）と、を含み、前記方法は下記の：
   前記温度センサ（１１、１２）により、前記漏出流が通って流動する漏れチャネル（７）の部分（８）に亘る前記漏出流内の温度差を連続的にまたは断続的に検出するステップであり、所定の一定の基準熱量が前記発熱体（１３）を用いて同時に生成されかつ前記漏れチャネル（７）の前記部分（８）内の前記漏出流内へ伝達される、検出するステップ、および現在の漏出流の前記量を現在の検出された温度差の関数として判定するステップ、または
   前記発熱体（１３）を用いて可変熱量を生成しかつ前記可変熱量を前記漏れチャネル（７）の前記部分（８）内の前記漏出流内へ伝達することにより、前記漏出流が通って流動する前記漏れチャネル（７）の前記部分（８）に亘る前記漏出流内の一定の温度差を連続的にまたは断続的に設定するステップ、および前記現在の漏出流の前記量を現在の生成熱量の関数として判定するステップ、
   を含み、
   前記現在の漏出流の前記量を判定する場合、一定の基準熱量が生成される場合の前記現在の検出された温度差に加えて、または前記一定の温度差を設定する場合の前記現在の生成熱量に加えて、熱が前記発熱体（１３）の上流で通って流動する前記部分（８）内の前記漏出流の現在の絶対温度が検出され、考慮に入れられ、
   回転ユニオン内のメカニカルシール（１）の前記漏出流の前記量が測定される、
   ことを特徴とする、方法。
2. シールの漏出流の量を測定する方法であって、漏れセンサ（１０）が前記シールの漏れ側に設けられており、前記漏れセンサは、少なくとも１つの発熱体（１３）と、前記漏出流と熱伝達接続された少なくとも２つの温度センサ（１１、１２）と、を含み、前記方法は下記の：
   前記温度センサ（１１、１２）により、前記漏出流が通って流動する漏れチャネル（７）の部分（８）に亘る前記漏出流内の温度差を連続的にまたは断続的に検出するステップであり、所定の一定の基準熱量が前記発熱体（１３）により同時に生成されかつ前記漏れチャネル（７）の前記部分（８）内の前記漏出流内へ伝達される、検出するステップ、および現在の漏出流の前記量を現在の検出された温度差の関数として判定するステップ、または
   前記発熱体（１３）を用いて可変熱量を生成しかつ前記可変熱量を前記漏れチャネル（７）の前記部分（８）内の前記漏出流内へ伝達することにより、前記漏出流が通って流動する前記漏れチャネル（７）の前記部分（８）に亘る前記漏出流内の一定の温度差を連続的にまたは断続的に設定するステップ、および前記現在の漏出流の前記量を現在の生成熱量の関数として判定するステップ、
   を含み、
   前記現在の漏出流の前記量を判定する場合、一定の基準熱量を生成する場合の前記現在の検出温度差に加えて、または前記一定の温度差を設定する場合の前記現在の生成熱量に加えて、前記漏出流を形成している媒体の集合状態および／または組成が考慮に入れられ、
   回転ユニオン内のメカニカルシール（１）の前記漏出流の前記量が測定される、
   ことを特徴とする、方法。
3. 前記測定を較正するために、前記発熱体（１３）を用いて前記部分（８）内の前記漏出流を加熱することにより、前記部分（８）に亘る前記漏出流内の所定の温度差が最初に設定され、前記所定の温度差に到達した場合に、前記発熱体（１３）により生成される前記熱量が前記基準熱量として決定されることを特徴とする、請求項１または２に記載の方法。
4. 前記測定の前記較正は、前記発熱体（１３）の前の、前記部分（８）内の前記漏出流の様々な絶対温度に関して実施され、様々な基準熱量が決定されかつ各前記絶対温度に割り当てられること、およびこの温度割当ては、前記現在の漏出流の前記量を判定する場合に考慮に入れられること、を特徴とする、請求項１に従属した請求項３に記載の方法。
5. 前記測定の前記較正は、前記媒体の様々な集合状態および／または様々な組成に関して実施され、様々な基準熱量が決定されかつ前記媒体の各前記集合状態および／または各前記組成に割り当てられること、およびこの媒体割当ては、前記現在の漏出流の前記量を決定する場合に考慮に入れられること、を特徴とする、請求項２に従属した請求項３に記載の方法。
6. 前記測定の前記較正のために、前記少なくとも１つの基準熱量は前記発熱体（１３）を用いても生成され、前記漏出流の前記量の目標とされた変動により、前記方法においてそれぞれ生成された前記温度差が検出されかつ各前記漏出流の前記量に割り当てられること、およびこの温度差割当ては、前記現在の漏出流の前記量を決定する場合に考慮に入れられること、を特徴とする、請求項３から５のいずれか一項に記載の方法。
7. 前記温度差割当ては、漏出流量温度差曲線を用いて実施され、前記温度割当ては、各前記絶対温度への前記漏出流量温度差曲線の割当てを用いて実施されることを特徴とする、請求項４に従属した請求項６に記載の方法。
8. 前記温度差割当ては漏出流量温度差曲線を用いて実施され、前記媒体割当ては、前記媒体の各前記集合状態および／または各前記組成への前記漏出流量温度差曲線の割当てを用いて実施されることを特徴とする、請求項５に従属した請求項６に記載の方法。
9. 前記測定の前記較正のためにさらに、前記漏出流内の前記一定の温度差は、前記漏出流が通って流動する前記漏れチャネル（７）の前記部分（８）に亘って、前記発熱体（１３）を用いて生み出され、前記漏出流の前記量の目標とされた変動により、前記発熱体（１３）を用いて生成される都度、このために必要な前記熱量は、検出されかつ各前記漏出流の前記量に割り当てられること、およびこの熱量割当ては、前記現在の漏出流の前記量を決定する場合に考慮に入れられること、を特徴とする、請求項３から５のいずれか一項に記載の方法。
10. 前記熱量割当ては漏出流量－熱量曲線を用いて実施され、前記温度割当ては、各前記絶対温度への前記漏出流量－熱量曲線の割当てを用いて実施されることを特徴とする、請求項４に従属した請求項９に記載の方法。
11. 前記熱量割当ては漏出流量－熱量曲線を用いて実施され、前記媒体割当ては、前記媒体の各前記集合状態および／または各前記組成への前記漏出流量－熱量曲線の割当てを用いて実施されることを特徴とする、請求項５に従属した請求項９に記載の方法。
12. 限界漏出流量が指定され、前記漏出流の現在の決定された前記量は前記限界漏出流量と比較され、警告メッセージおよび／または警告信号がこの比較の関数として出力され、前記限界漏出流量は前記シールの直径の関数として指定され、詳細には、様々な限界漏出流量が前記シールの様々な直径に割り当てられることを特徴とする、請求項１から１１のいずれか一項に記載の方法。
13. 前記所定の限界漏出流量は、可変的に調整可能な少なくとも１つのさらなるパラメータの関数として予め定められ、前記少なくとも１つのパラメータは、下記の量および／または仕様：
    媒体の種類であって、その媒体流が前記シールを用いて封止される媒体の種類、特に油または水；
    前記シールにより封止される媒体流の動作温度；
    前記シールにより封止される媒体流の動作温度範囲、
    のうちの少なくとも１つを説明することを特徴とする、請求項１２に記載の方法。
14. 前記現在の漏出流の前記量を判定する場合に、前記漏出流を形成している媒体の集合状態および／または組成がさらに考慮に入れられることを特徴とする、請求項１、３、４、６、７、１２および１３のいずれか一項に記載の方法。

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