JP7370522B2 - Voc除去触媒及びその製造方法 - Google Patents
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Description
項1
VOC除去触媒であって、
アモルファス酸化マンガンを含み、
前記アモルファス酸化マンガンには希土類元素がドープされている、VOC除去触媒。
項2
前記希土類元素がLa,Pr,Nd,Pm,Sm,Eu,Gd,Tb,Dy,Ho,Er,Tm,Yb及びLuからなる群より選ばれる少なくとも1種である、項1に記載のVOC除去触媒。
項3
前記希土類元素は、前記アモルファス酸化マンガンの全質量に対して0.1~5質量%含まれる、項1又は2に記載のVOC除去触媒。
項4
請求項1~3のいずれか1項に記載のVOC除去触媒を製造する方法であって、
マンガン源を含む原料液Aと、希土類元素源を含む原料液Bとを混合することで生成物を得る工程1と、
前記工程1で得られた生成物を焼成する工程2と、
を備える、VOC除去触媒の製造方法。
項5
前記工程2の焼成の温度が300~400℃である、項4に記載の製造方法。
項6
項1~3のいずれか1項に記載のVOC除去触媒、若しくは、項4又は5に記載の製造方法で得られたVOC触媒を用いてVOCを分解する工程を備える、VOCの除去方法。
本発明のVOC除去触媒は、アモルファス酸化マンガンを含み、前記アモルファス酸化マンガンには希土類元素がドープされている。本発明のVOC除去触媒は、VOCを酸化等によって分解することができる性質を有する。特に、本発明のVOC除去触媒は、製造が容易であり、低温であっても効率よくVOCを除去することができる。以下、本発明のVOC除去触媒の具体的態様を説明する。
本発明のVOC除去触媒の製造方法は特に限定されないが、好ましくは下記の工程1及び工程2を備える製造方法が挙げられる。
工程1;マンガン源を含む原料液Aと、希土類元素源を含む原料液Bとを混合することで生成物を得る工程。
工程2;前記工程1で得られた生成物を焼成する工程2。
工程1では、マンガン源を含む原料液Aと、希土類元素源を含む原料液Bとの混合処理を行う。
工程2は、工程1で得られた生成物を焼成処理するための工程である。斯かる焼成処理により、目的のVOC除去触媒が得られる。
本発明のVOC除去方法は、前述のVOC除去触媒、又は、前記工程1及び前記工程2を備える製造方法で得られたVOC触媒を用いてVOCを燃焼する工程を備える。
図1の概略図に示す手順でVOC除去触媒を合成した。水250mL中に3.0625gのMn(CH3COO)2・4H2Oを溶解させて原料液Aを調製した。また、水250mL中に1.475gのKMnO4と0.0735gのHo(NO3)3・6H2Oとを溶解させて原料液Bを調製した。原料液Aを激しく撹拌しながら、液体供給ポンプにより10mL/minの供給速度で原料液Bを原料液Aに滴下し、これにより黒色の沈殿物が得られた。得られた黒色懸濁液を室温(25℃)で6時間さらに撹拌し、その後、遠心分離により分離し、数回洗浄することで黒色固体を生成物として得た(工程1)。この生成物を60℃で6時間乾燥させた後、マッフル炉中、空気雰囲気下にて5℃/minの加熱速度で350℃まで昇温した。この温度を焼成温度とし、3時間にわたって前記生成物の焼成処理を行い、これによりVOC除去触媒を得た(工程2)。このVOC触媒において、酸化マンガンに対するHoの割合は0.5質量%であった。VOC触媒のBET法による比表面積は260m2/gであった。得られたVOC除去触媒を「0.5%Ho-MnOx-350」と表記した。
原料液A及び原料液BにおいてMn(酸化マンガン換算)に対するHoの割合が1質量%とすべく、Ho(NO3)3・6H2Oの使用量を0.147gに変更したこと以外は実施例1と同様の方法でVOC除去触媒を得た。このVOC触媒において、酸化マンガンに対するHoの割合は1質量%であった。得られたVOC除去触媒を「1%Ho-MnOx-350」と表記した。
原料液A及び原料液BにおいてMn(酸化マンガン換算)に対するHoの割合を1.5質量%とすべく、Ho(NO3)3・6H2Oの使用量を0.2213gに変更したこと以外は実施例1と同様の方法でVOC除去触媒を得た。このVOC触媒において、酸化マンガンに対するHoの割合は1.5質量%であった。得られたVOC除去触媒を「1.5%Ho-MnOx-350」と表記した。
Ho(NO3)3・6H2Oを使用しなかったこと以外は実施例1と同様の方法でVOC除去触媒を得た。得られたVOC除去触媒を「MnOx-350」と表記した。
焼成温度を500℃に変更したこと以外は実施例2と同様の方法でVOC除去触媒を得た。得られたVOC除去触媒を「1%Ho-MnOx-500」と表記した。
非特許文献(Inorganic Chemistry Frontiers.DOI:10.1039/c9qi00039a)を参照し、二元酸化物触媒を直接焼成法により調製した。具体的に、硝酸サマリウム(III)六水和物(Sm(NO3)3・6H2O)、酢酸マンガン四水和物およびクエン酸を混合した後、空気中で2℃/minの速度で380℃まで昇温し、この温度で3時間維持することで、Smを2質量%、3質量%、4質量%及び5質量%含む酸化マンガンを得た。得られたVOC触媒のBET法による比表面積は98m2/gであった。
(VOC除去試験)
図2に示す概略フローにより、各実施例で得たVOC除去触媒のトルエン除去試験を行った。この試験では、容器内にVOC除去触媒を石英ウールで挟み込むように充填し、そこへトルエンを所定の流速で流入させて反応させることで、トルエンを除去するようにした。図2に示すように、容器は、酸素ボンベ及び窒素ボンベと連結しており、容器内に酸素及び窒素を流入できるようにしている。トルエン除去試験の条件として、内径8mmのガラス反応器を使用し、そこへVOC除去触媒の充填量を50mgとし、容器内のトルエン濃度を1000体積ppmとなるようにした。また、容器内へのキャリアー用窒素ガス流量を40cm3/min、トルエン導入用窒素ガス流量を40mL/min、酸素ガス流量を10cm3/minとした。容器内での反応温度を130~300℃の範囲の種々の温度に調節して、トルエン除去特性を評価した。なお、130~200℃の範囲では、10℃毎に3回サンプリングをし、200~250℃の範囲では、5℃毎に3回サンプリングをし、260~300℃の範囲では、10℃毎に3回サンプリングをした。VOC濃度の測定は、島津製作所社製「GC-2014ガスクロマトグラフ」を使用した。また、容器出口から排出される二酸化炭素濃度をHORIBA社製FT-IRガス分析装置「FG-120」を使用して計測した。
Claims (6)
- VOC除去触媒であって、
アモルファス酸化マンガンを含み、
前記アモルファス酸化マンガンには希土類元素がドープされており、
前記希土類元素がHoを含有する、VOC除去触媒。 - 前記希土類元素がLa,Pr,Nd,Pm,Sm,Eu,Gd,Tb,Dy,Er,Tm,Yb及びLuからなる群より選ばれる少なくとも1種を含む、請求項1に記載のVOC除去触媒。
- 前記希土類元素は、前記アモルファス酸化マンガンの全質量に対して0.1~5質量%含まれる、請求項1又は2に記載のVOC除去触媒。
- 請求項1~3のいずれか1項に記載のVOC除去触媒を製造する方法であって、
マンガン源を含む原料液Aと、希土類元素源を含む原料液Bとを混合することで生成物を得る工程1と、
前記工程1で得られた生成物を焼成する工程2と、
を備える、VOC除去触媒の製造方法。 - 前記工程2の焼成の温度が300~400℃である、請求項4に記載の製造方法。
- 請求項1~3のいずれか1項に記載のVOC除去触媒、若しくは、請求項4又は5に記載の製造方法で得られたVOC触媒を用いてVOCを分解する工程を備える、VOCの除去方法。
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