JP7361908B2 - 残光を低減するための多価カチオンを含むＣｓＩ（Ｔｌ）シンチレータ結晶、及びシンチレーション結晶を含む放射線検出装置 - Google Patents

残光を低減するための多価カチオンを含むＣｓＩ（Ｔｌ）シンチレータ結晶、及びシンチレーション結晶を含む放射線検出装置 Download PDF

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Description

本開示は、多価カチオンを含むシンチレーション結晶、及びそのようなシンチレーション結晶を含む放射線検出装置に関する。
放射線検出装置は、様々な用途で使用されている。例えば、シンチレータは、医療撮像、石油及びガス産業における坑井検層、並びに環境監視、セキュリティ用途、核物理学分析及び用途のために使用することができる。ＣｓＩ：Ｔｌは、放射線検出装置に使用されるシンチレーション結晶である。しかしながら、ＣｓＩ：Ｔｌによる残光の問題は、そのようなデバイスの機能性、速度、及び精度を制限する。ＣｓＩ：Ｔｌシンチレーション結晶によるさらなる改善が望まれている。
実施形態は、例として示されており、添付の図面に限定されない。
図１は、一実施形態による放射線検出装置の図である。
当業者は、図中の要素が簡略化及び明瞭化のために示されており、必ずしも縮尺通りに描かれていないことを理解する。例えば、図面の要素のいくつかの寸法は、本発明の実施形態の理解を向上させるのを助けるために、他の要素に対して誇張されている場合がある。
（好ましい実施態様の詳細な説明）
図面と組み合わせた以下の説明は、本明細書に開示される教示の理解を助けるために提供される。以下の議論は、教示の特定の実施及び実施形態に焦点を当てている。この焦点は、教示の説明を助けるために提供されており、教示の範囲又は適用性に対する制限として解釈されるべきではない。
本明細書で使用される場合、元素の周期表内の列に対応する族番号は、ＣＲＣ Ｈａｎｄｂｏｏｋ ｏｆ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ａｎｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ，８１ｓｔ Ｅｄｉｔｉｏｎ（２０００－２００１）に見られるような「新表記法（Ｎｅｗ Ｎｏｔａｔｉｏｎ）」規則を使用する。
本明細書で使用される場合、「備える（ｃｏｍｐｒｉｓｅｓ）」、「備える（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」、「含む（ｉｎｃｌｕｄｅｓ）」、「含む（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ）」、「有する（ｈａｓ）」、「有する（ｈａｖｉｎｇ）」又はそれらの任意の他の変形は、非排他的な包含を網羅することを意図している。例えば、特徴のリストを含む工程、方法、物品、又は装置は、必ずしもそれらの特徴のみに限定されず、明示的に列挙されていない、又はそのような工程、方法、物品、又は装置に固有の他の特徴を含むことができる。さらに、逆のことについて明確に述べられていない限り、「又は」は、排他的論理和ではなく、包括的論理和を指す。例えば、条件Ａ又はＢは、Ａが真（又は存在する）及びＢが偽（又は存在しない）、Ａが偽（又は存在しない）及びＢが真（又は存在する）、並びにＡとＢとの両方が真（又は存在する）のいずれか１つによって満たされる。
「ａ」又は「ａｎ」の使用は、本明細書で説明されるエレメント及びコンポーネントを説明するために使用される。これは、単に便宜上、及び本発明の範囲の一般的な意味を与えるために行われる。この説明は、１つ又は少なくとも１つを含むように読む必要があり、別の意味であることが明確ではない限り、単数形には複数形も含まれ、その逆も同様である。
別段の定めがない限り、本明細書で使用されるすべての技術用語及び科学用語は、本発明が属する技術分野の当業者に一般的に理解されているのと同じ意味を有する。材料、方法、及び例は例示にすぎず、限定することを意図するものではない。本明細書に記載されていない限り、特定の材料及び処理行為に関する多くの詳細は従来のものであり、シンチレーション及び放射線検出技術内の教本及び他の情報源に見出すことができる。
シンチレーション結晶は、タリウム及び別の元素が共ドープされているハロゲン化セシウムを含むことができる。共ドープは、残光を低減し、エネルギー分解能、光収率、別の適切なシンチレーションパラメータ、又はそれらの任意の組み合わせを改善することができる。一実施形態では、シンチレーション結晶は、ＣｓＸ：Ｔｌ，Ｍｅを含むことができ、式中、Ｘはハロゲンを表し、Ｍｅはクロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍｎ）、カドミウム（Ｃｄ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ツリウム（Ｔｍ）、タンタル（Ｔａ）、及びエルビウム（Ｅｒ）からなる群から選択される元素を表す。特定の共ドーパントの選択は、変更されるべき特定のシンチレーションパラメータに依存し得る。本明細書で使用される場合、共ドープは、２つ以上の異なる元素（Ｔｌ及び１つ以上の他の元素）を含むことができ、共ドーパントは、Ｔｌ以外の１つ以上のドーパントを指す。
特定の実施形態によれば、特にハロゲン化セシウムの組成に関して、ＸはＩ又はＩとＢｒとの組み合わせであり得る。ＸがＩとＢｒとの組み合わせである場合、Ｘは少なくとも５０モル％のＩ又は少なくとも７０モル％のＩ又は少なくとも９１モル％のＩを含むことができる。別の実施形態では、ＸがＩとＢｒとの組み合わせである場合、Ｘは９９モル％以下のＩを含むことができる。Ｘ中のＩのモル％は、上記の最小値のいずれかと最大値のいずれかとの間の任意の値であり得ることが理解されよう。Ｘ中のＩのモル％は、上記の最小値のいずれかと最大値のいずれかとの間の範囲内の任意の値であり得ることがさらに理解されよう。
特定の実施形態によれば、特にＴｌの組成に関して、Ｔｌは、シンチレーション結晶ＣｓＸ：Ｔｌ，Ｍｅ内の濃度を含むことができる。特定の実施形態では、Ｔｌは、少なくとも１×１０－４モル％のＴｌ、少なくとも１×１０－３モル％のＴｌ、又は少なくとも０．０１モル％のＴｌ濃度を有することができる。別の実施形態では、Ｔｌは、１０モル％以下のＴｌ、５モル％以下のＴｌ、０．９モル％以下のＴｌ、又は０．２モル％以下のＴｌ濃度を有する。特定の実施形態では、Ｔｌは、１×１０－４モル％から１０モル％、１×１０－３モル％から０．９モル％、又は０．０１モル％から０．２モル％の範囲の濃度を有する。シンチレーション結晶中のＴｌのモル％は、上記の最小値のいずれかと最大値のいずれかとの間の任意の値であり得ることが理解されよう。シンチレーション結晶中のＴｌのモル％は、上記の最小値のいずれかと最大値のいずれかとの間の範囲内の任意の値であり得ることがさらに理解されよう。
特定の実施形態によれば、特にＭｅの組成に関して、Ｍｅは、シンチレーション結晶ＣｓＸ：Ｔｌ，Ｍｅ内の濃度を含むことができる。一実施形態では、共ドーパントがクロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍｎ）、カドミウム（Ｃｄ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ツリウム（Ｔｍ）、タンタル（Ｔａ）、及びエルビウム（Ｅｒ）からなる群から選択される元素である場合、シンチレーション結晶中のクロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍｎ）、カドミウム（Ｃｄ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ツリウム（Ｔｍ）、タンタル（Ｔａ）、及びエルビウム（Ｅｒ）からなる群から選択される元素のドーパント濃度は、少なくとも１×１０－７モル％であり、少なくとも１×１０－６モル％であり、少なくとも１×１０－５モル％であり、又は少なくとも１×１０－４モル％である。別の実施形態では、シンチレーション結晶中のクロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍｎ）、カドミウム（Ｃｄ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ツリウム（Ｔｍ）、タンタル（Ｔａ）、及びエルビウム（Ｅｒ）からなる群から選択される元素の濃度は、０．５モル％以下、例えば０．３モル％以下、０．１モル％以下、０．０１モル％以下、０．００３モル％以下、又は０．００２モル％以下又は０．００１モル％以下である。特定の実施形態では、シンチレーション結晶中のクロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍｎ）、カドミウム（Ｃｄ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ツリウム（Ｔｍ）、タンタル（Ｔａ）、及びエルビウム（Ｅｒ）からなる群から選択される元素の濃度は、１×１０－７モル％から０．５モル％、１×１０－６モル％から０．００３モル％、１×１０－５モル％から０．００２モル％、又は１×１０－４モル％から１×１０－３モル％の範囲内である。シンチレーション結晶中のＭｅのモル％は、上記の最小値のいずれかと最大値のいずれかとの間の任意の値であり得ることが理解されよう。シンチレーション結晶中のＭｅのモル％は、上記の最小値のいずれかと最大値のいずれかとの間の範囲内の任意の値であり得ることがさらに理解されよう。前述のドーパント濃度はすべて、結晶中のドーパント濃度に対するものである。特定の実施形態では、共ドーパントは、クロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍｎ）、及びカドミウム（Ｃｄ）からなる群から選択される二価又は四価の遷移金属のうちの１つである。別の実施形態では、共ドーパントは、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ツリウム（Ｔｍ）、及びエルビウム（Ｅｒ）からなる群から選択される三価のランタニド系列の希土類元素である。別の実施形態では、共ドーパントは、タンタル（Ｔａ）からなる群から選択される五価の遷移金属である。一実施形態では、クロム（Ｃｒ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍｎ）、及びカドミウム（Ｃｄ）は、少なくとも部分的にその２＋の酸化状態にあることができ、シンチレータ中のドーパントの量は、１×１０－７モル％から０．１モル％を含む。別の実施形態では、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ツリウム（Ｔｍ）、及びエルビウム（Ｅｒ）からなる群から選択される元素のドーパント濃度は、少なくとも部分的にその３＋の酸化状態にあることができ、シンチレータ中のドーパントの量は、１×１０－７モル％から０．１モル％を含む。別の実施形態では、ジルコニウム（Ｚｒ）元素のドーパント濃度は、少なくとも部分的にその４＋の酸化状態にあることができる。さらに別の実施形態では、タンタル（Ｔａ）のドーパント濃度は、少なくとも部分的にその５＋の酸化状態にあることができる。
特定の実施形態によれば、結晶中のドーパントの濃度は、シンチレーション結晶が形成される溶融物中のドーパントの濃度と異なっていても異なっていなくてもよい。結晶を形成する際の溶融物中のＴｌ及び遷移金属の共ドーパントの濃度は、前述の値のいずれかを含むことができる。
さらに他の実施形態によれば、共ドーパントを選択する場合、異なる考慮事項により、他の元素と比較して、特定のシンチレーションパラメータを改善するためにどの特定の元素がより適しているかを決定することができる。以下の説明は、一般的な指針として使用されるべきであり、特定のシンチレーションパラメータを特定の共ドーパントに限定するものと解釈されるべきではない。
さらに他の実施形態によれば、共ドーパントを含まないシンチレーション結晶の組成と比較して、共ドーパントＭｅを含むシンチレーション結晶の光収率を増加させることができる。一実施形態では、共ドーパントを含むシンチレーション結晶及び共ドーパントを含まないＣｓＩ：Ｔｌ結晶の光収率を２２℃で測定し、６６２ｋｅＶのエネルギーを有するガンマ線に曝露した場合、共ドーパントを含むシンチレーション結晶は、共ドーパントを含まないＣｓＩ：Ｔｌ結晶の光収率の少なくとも１％以内、少なくとも５％以内、少なくとも１０％以内の光収率を有する。
さらに他の実施形態によれば、共ドーパントを含まないシンチレーション結晶の組成と比較して、シンチレーション結晶の残光を共ドーパントＭｅで低減することができる。特定の実施形態では、共ドープシンチレーション結晶及び共ドーパントを含まないＣｓＩ：Ｔｌ結晶をシリコンフォトダイオードに結合し、Ｘ線ビーム（１２０ｋｅＶ、タングステンターゲット）に曝露した場合、共ドーパントを含むシンチレーション結晶は、共ドーパントを含まないＣｓＩ：Ｔｌ結晶の残光よりも少なくとも５％、例えば少なくとも１０％、又は少なくとも２０％、又は少なくとも３０％、又は少なくとも４５％、又は少なくとも５０％、又は少なくとも５５％少ない残光を有する。一実施形態では、共ドーパントを含むシンチレーション結晶は、上記の最小値のいずれか及び最大値のいずれかを含む範囲内であり得る残光を有し得る。
シンチレーション結晶は、ブリッジマン（Ｂｒｉｄｇｍａｎ）法、チョクラルスキー（Ｃｚｏｃｈｒａｌｓｋｉ）法、キロプロス（Ｋｙｒｏｐｏｕｌｏｓ）法、エッジデファインド・フィルムフェッド・グロース（Ｅｄｇｅ－ｄｅｆｉｎｅｄ Ｆｉｌｍ－ｆｅｄ Ｇｒｏｗｔｈ、ＥＦＧ）法、ステパノフ（Ｓｔｅｐａｎｏｖ）法、グラジエントフリーズ（Ｇｒａｄｉｅｎｔ－Ｆｒｅｅｚｅ）法などを含む様々な結晶成長技術のいずれか１つを用いて形成することができる。出発材料は、ハロゲン化セシウム及びドーパントのハロゲン化物を含む。一実施形態では、出発材料はＣｓＩ及びＴｌＩを含むことができ、共ドーパントに応じて、出発材料は、ＣｒＩ２、ＣｒＩ３、ＺｒＩ４、ＣｏＩ２、ＭｎＩ２、ＣｄＩ２、ＤｙＩ３、ＴｍＩ３、ＥｒＩ３、ＴａＩ５などのいずれか１つ以上を含むことができる。シンチレーション結晶の所望の組成を決定した後、基材（例えば、ＣｓＩ）に対するドーパントの偏析係数を使用して、溶融物に使用する出発材料の量を決定することができる。結晶成長条件は、ＣｓＩ：Ｔｌの形成に使用されるものと同じであってもよく、又は結晶形成工程を最適化するために比較的小さな変化を有してもよい。
前述のシンチレーション結晶のいずれも、様々な用途に使用することができる。例示的な用途には、ガンマ線分光法、同位体同定、単一光子放射コンピュータ断層撮影法（ＳＰＥＣＴ）又は陽電子放射断層撮影法（ＰＥＴ）分析、Ｘ線撮像、油井検層検出器、及び放射能の存在の検出が含まれる。シンチレーション結晶は、他の用途に使用することができ、したがって、リストは単なる例示であり、限定するものではない。いくつかの特定の用途を以下に説明する。
図１は、単一光子放射コンピュータ断層撮影法（ＳＰＥＣＴ）又はステップスルーＸ線機などのガンマ線分析に使用することができる放射線検出装置１００の一実施形態を示す。図１に示すように、本明細書に記載の実施形態によれば、放射線検出装置１００は、光センサ１０１、光インターフェース１０３、及びシンチレーションデバイス１０５を含むことができる。光センサ１０１、光インターフェース１０３、及びシンチレーションデバイス１０５は、互いに別個のものとして図１に示されているが、特定の実施形態によれば、光センサ１０１及びシンチレーションデバイス１０５を光インターフェース１０３に結合することができ、光インターフェース１０３は光センサ１０１とシンチレーションデバイス１０５との間に配置されることが理解されよう。さらに他の実施形態によれば、シンチレーションデバイス１０５及び光センサ１０１は、光学ゲル又は結合剤の使用などの他の既知の結合方法を用いて、又は光学的に結合された要素の分子接着を介して直接、光インターフェース１０３に光学的に結合することができる。
さらに他の実施形態によれば、光センサ１０１は、光電子増倍管（ＰＭＴ）、半導体ベースの光電子増倍管、又はハイブリッド光センサであってもよい。光センサ１０１は、入射窓１１６を介してシンチレーションデバイス１０５によって放射された光子を受け取り、受け取った光子の数に基づいて電気パルスを生成することができる。光センサ１０１は、電子機器モジュール１３０に電気的に結合されている。電気パルスは、電子機器モジュール１３０によって整形、デジタル化、分析、又はそれらの任意の組み合わせを行って、光センサ１０１で受け取った光子のカウント又は他の情報を提供することができる。電子機器モジュール１３０は、増幅器、前置増幅器、弁別器、アナログ－デジタル信号変換器、光子カウンタ、パルス形状分析器若しくは弁別器、別の電子部品、又はそれらの任意の組み合わせを含むことができる。光センサ１０１は、金属、金属合金、他の材料、又はそれらの任意の組み合わせなど、光センサ１０１、電子機器モジュール１３０、又はそれらの組み合わせを保護することができる材料で作られた管又はハウジング内に収容することができる。
シンチレーションデバイス１０５は、一般式ＣｓＸ：Ｔｌ，Ｍｅ（式中、Ｘはハロゲンを表し、Ｍｅはクロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍｎ）、カドミウム（Ｃｄ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ツリウム（Ｔｍ）、タンタル（Ｔａ）、及びエルビウム（Ｅｒ）からなる群から選択される元素を表す）で表される前述のシンチレーション結晶のいずれか１つであり得るシンチレーション結晶１０７を含むことができる。シンチレーション結晶１０７は、反射器１０９によって実質的に囲まれている。一実施形態では、反射器１０９は、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、シンチレーション結晶１０７によって放射された光を反射するように適合された別の材料、又はそれらの組み合わせを含むことができる。例示的な実施形態では、反射器１０９は、衝撃吸収部材１１１によって実質的に囲まれ得る。シンチレーション結晶１０７、反射器１０９及び衝撃吸収部材１１１は、ケーシング１１３内に収容され得る。
シンチレーションデバイス１０５は、シンチレーション結晶１０７と、光インターフェース１０３、ケーシング１１３、衝撃吸収部材１１１、反射器１０９、又はそれらの任意の組み合わせなどの放射線検出装置１００の他の要素との間の相対運動を低減するように適合された少なくとも１つの安定化機構を含むことができる。安定化機構は、ばね１１９、エラストマー、別の適切な安定化機構、又はそれらの組み合わせを含むことができる。安定化機構は、横力、水平力、又はそれらの組み合わせをシンチレーション結晶１０７に加えて、放射線検出装置１００の１つ以上の他の要素に対してその位置を安定化するように適合させることができる。
図１に示すように、光インターフェース１０３は、光センサ１０１とシンチレーションデバイス１０５との間に結合されるように適合されてもよい。光インターフェース１０３はまた、光センサ１０１とシンチレーションデバイス１０５との間の光結合を容易にするように適合されてもよい。光インターフェース１０３は、シンチレーション結晶１０７及び入射窓１１６の反射指数を整列させるように偏光されたシリコーンゴムなどのポリマーを含むことができる。他の実施形態では、光インターフェース１０３は、ポリマー及び追加の要素を含むゲル又はコロイドを含むことができる。
図１は、一実施形態による放射線検出装置の図である。
多くの異なる態様及び実施形態が可能である。それらの態様及び実施形態のいくつかは、本明細書に記載されている。本明細書を読んだ後、当業者であれば、それらの態様及び実施形態が単なる例示であり、本発明の範囲を限定しないことが理解されよう。実施形態は、以下に列挙される項目のうちのいずれか１つ以上によるものであり得る。
実施形態１．シンチレータ結晶は、ヨウ化セシウムのホスト材料と、タリウムカチオンを含む第１のドーパントであって、上記第１のドーパントのモル濃度が１０％未満である、第１のドーパントと、クロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍｎ）、カドミウム（Ｃｄ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ツリウム（Ｔｍ）、タンタル（Ｔａ）、及びエルビウム（Ｅｒ）からなる群から選択される第２のドーパントであって、クロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍｎ）、カドミウム（Ｃｄ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ツリウム（Ｔｍ）、タンタル（Ｔａ）、及びエルビウム（Ｅｒ）からなる群から選択される元素のドーパント濃度が、少なくとも部分的にその３＋又は２＋又は４＋又は５＋の酸化状態にあり、シンチレータ中の上記第２のドーパントの量が１×１０－７モル％から０．１モル％を含む、第２のドーパントと、を含むことができる。
実施形態２．実施形態１のシンチレータ結晶は、第３のドーパントをさらに含むことができ、第３のドーパントは、三価又は五価の酸化状態を含む。
実施形態３．第３のドーパントをさらに含み、上記第２のドーパントが四価の酸化状態を含み、上記第３のドーパントが二価の酸化状態を含む、実施形態１に記載のシンチレータ結晶。
実施形態４．クロム（Ｃｒ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍｎ）、及びカドミウム（Ｃｄ）からなる群から選択される上記第２のドーパントが、少なくとも部分的にその２＋の酸化状態にある、実施形態１に記載のシンチレータ結晶。
実施形態５．ジスプロシウム（Ｄｙ）、ツリウム（Ｔｍ）、及びエルビウム（Ｅｒ）からなる群から選択される上記第２のドーパントが、少なくとも部分的にその３＋の酸化状態にある、実施形態１に記載のシンチレータ結晶。
実施形態６．ジルコニウム（Ｚｒ）からなる群から選択される上記第２のドーパントが、少なくとも部分的にその４＋の酸化状態にある、実施形態１に記載のシンチレータ結晶。
実施形態７．タンタル（Ｔａ）からなる群から選択される上記第２のドーパントが、少なくとも部分的にその５＋の酸化状態にある、実施形態１に記載のシンチレータ結晶。
実施形態８：上記シンチレータ結晶が、少なくとも９×１０－４モル％の上記第２のドーパントを含む、実施形態１に記載のシンチレータ結晶。
実施形態９．上記シンチレータ結晶が、１×１０－３モル％未満の第２のドーパントを含み、上記シンチレータ結晶が、Ｘ線照射への曝露後１００ｍｓで、上記Ｘ線照射中に測定された光出力強度に対して０．５％未満の光出力強度を有する、実施形態１に記載のシンチレータ結晶。
実施形態１０．上記シンチレータ結晶が、１×１０－３モル％未満の第２のドーパントを含むことができ、上記シンチレータ結晶が、Ｘ線照射への曝露後５００ｍｓで、上記Ｘ線照射中に測定された光出力強度に対して０．３％未満の光出力強度を有する、実施形態１に記載のシンチレータ結晶。
実施形態１１．上記シンチレータ結晶が、結晶マトリックス内に１より大きい酸化状態で存在することができる１×１０－６モル％を超える共ドーパントカチオンを含む、実施形態１に記載のシンチレータ結晶。
実施形態１２：上記シンチレータ結晶が、０．００３モル％以下の上記第２のドーパントを含むことができる、実施形態１に記載のシンチレータ結晶。
実施形態１３．シンチレータ結晶は、ヨウ化セシウムのホスト材料と、タリウムカチオンを含む第１のドーパントであって、上記第１のドーパントのモル濃度が１０％未満である、第１のドーパントと、クロムカチオンを含む第２のドーパントであって、上記第２のドーパントが、残光が低減されたシンチレータをもたらす、第２のドーパントと、を含むことができる。
実施形態１４．上記シンチレータ結晶中のクロムの量が、１×１０－７モル％から１×１０－３モル％のクロムを含むことができる、実施形態１３に記載のシンチレータ結晶。
実施形態１５．上記シンチレータ結晶が少なくとも１×１０－７モル％のクロムを含むことができる、実施形態１３に記載のシンチレータ結晶。
実施形態１６．上記シンチレータ結晶が、１×１０－３モル％未満のクロムを含むことができ、上記シンチレータ結晶が、Ｘ線照射への曝露後１００ｍｓで、上記Ｘ線照射中に測定された光出力強度に対して０．３％未満の光出力強度を有する、実施形態１３に記載のシンチレータ結晶。
実施形態１７．上記シンチレータ結晶が、１×１０－３モル％未満のクロムを含むことができ、上記シンチレータ結晶が、Ｘ線照射への曝露後５００ｍｓで、上記Ｘ線照射中に測定された光出力強度に対して０．２％未満の光出力強度を有する、実施形態１３に記載のシンチレータ結晶。
実施形態１８．上記シンチレータ結晶が、結晶マトリックス内に１より大きい酸化状態で存在することができる１×１０－７モル％を超える共ドーパントカチオンを含む、実施形態１３に記載のシンチレータ結晶。
実施形態１９：上記シンチレータ結晶が、０．０１モル％以下の上記第２のドーパントを含むことができる、実施形態１３に記載のシンチレータ結晶。
実施形態２０．シンチレータ結晶は、ヨウ化セシウムのホスト材料と、タリウムカチオンを含む第１のドーパントであって、上記第１のドーパントのモル濃度が１０％未満である、第１のドーパントと、ジルコニウムカチオンを含む第２のドーパントであって、上記第２のドーパントが、残光が低減されたシンチレータをもたらす、第２のドーパントと、を含むことができる。
実施形態２１．上記シンチレータ結晶中のジルコニウムの量が、１×１０－７モル％から１×１０－３モル％のジルコニウムを含むことができる、実施形態２０に記載のシンチレータ結晶。
実施形態２２．上記シンチレータ結晶が少なくとも１×１０－７モル％のジルコニウムを含むことができる、実施形態２０に記載のシンチレータ結晶。
実施形態２３．上記シンチレータ結晶が、１×１０－３モル％未満のジルコニウムを含むことができ、上記シンチレータ結晶が、Ｘ線照射への曝露後１００ｍｓで、上記Ｘ線照射中に測定された光出力強度に対して０．１６％未満の光出力強度を有する、実施形態２０に記載のシンチレータ結晶。
実施形態２４．上記シンチレータ結晶が、１×１０－３モル％未満のジルコニウムを含むことができ、上記シンチレータ結晶が、Ｘ線照射への曝露後５００ｍｓで、上記Ｘ線照射中に測定された光出力強度に対して０．１％未満の光出力強度を有する、実施形態２０に記載のシンチレータ結晶。
実施形態２５．上記シンチレータ結晶が、結晶マトリックス内に１より大きい酸化状態で存在することができる１×１０－７モル％を超える共ドーパントカチオンを含む、実施形態２０に記載のシンチレータ結晶。
実施形態２６．上記シンチレータ結晶が、０．０１モル％以下の上記第２のドーパントを含むことができる、実施形態２０に記載のシンチレータ結晶。
実施形態２７．上記第２のドーパントが四価の状態にある、実施形態２０に記載のシンチレータ結晶。
実施形態２８．放射線検出装置は、ハウジングと、上記ハウジング内のシンチレータであって、ヨウ化セシウムのホスト材料と、タリウムカチオンを含む第１のドーパントであって、上記第１のドーパントのモル濃度が１０％未満である、第１のドーパントと、クロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍｎ）、カドミウム（Ｃｄ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ツリウム（Ｔｍ）、タンタル（Ｔａ）、及びエルビウム（Ｅｒ）からなる群から選択される第２のドーパントであって、クロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍｎ）、カドミウム（Ｃｄ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ツリウム（Ｔｍ）、タンタル（Ｔａ）、及びエルビウム（Ｅｒ）からなる群から選択される元素のドーパント濃度、上記第２のドーパントが、残光が低減されたシンチレータをもたらす、第２のドーパントと、を含む上記ハウジング内のシンチレータと、を含むことができる。
実施形態２９．上記シンチレータ結晶が、０．０１モル％以下の上記第２のドーパントを含むことができる、実施形態２８に記載の放射線検出装置。
実施形態３０．上記放射線検出装置が、Ｘ線照射中に１時間当たり３００個を超えるバッグを検査することができる、実施形態２８に記載の放射線検出装置。
実施形態３１．上記放射線検出装置が、コンピュータ断層撮影照射中に１時間当たり１０００個を超えるバッグを検査することができる、実施形態２８に記載の放射線検出装置。
実施形態３２．残光が少なくとも２０％低減される、実施形態２８に記載の放射線検出装置。
例
本明細書に記載された概念は、例にさらに記載され、これらの例は、特許請求の範囲に記載された発明の範囲を限定しない。例は、異なる組成のシンチレーション結晶の性能を示す。この例のセクションに開示されている数値は、便宜上、複数の読み取り値から平均化されてもよく、近似されてもよく、又は四捨五入されてもよい。サンプルは、垂直ブリッジマン（ｖｅｒｔｉｃａｌ Ｂｒｉｄｇｍａｎ）結晶成長技術を用いて形成した。
シンチレーション結晶サンプルＳ１、Ｓ２、Ｓ３、Ｓ４、Ｓ５、Ｓ６、Ｓ７、Ｓ８、Ｓ９、Ｓ１０、Ｓ１１、Ｓ１２、Ｓ１３、Ｓ１４、Ｓ１５、Ｓ１６、及びＳ１７を形成して、共ドープされたサンプルの残光をＣｓＩ：Ｔｌ標準ＣＳ１と比較した。シンチレーション結晶サンプルの組成を表１に列挙する。さらに、各サンプルＣＳ１、Ｓ１、Ｓ２、Ｓ３、Ｓ４、Ｓ５、Ｓ６、Ｓ７、Ｓ８、Ｓ９、Ｓ１０、Ｓ１１、Ｓ１２、Ｓ１３、Ｓ１４、Ｓ１５、Ｓ１６、及びＳ１７を試験して、残光（ＡＧ）及び相対的な光収率を決定した。ＣＳ１、Ｓ１、Ｓ２、Ｓ３、Ｓ４、Ｓ５、Ｓ６、Ｓ７、Ｓ８、Ｓ９、Ｓ１０、Ｓ１１、及びＳ１２は、約０．４モル％のＴｌを含んでいた。残光測定のために、サンプルをシリコンフォトダイオードに結合し、Ｘ線ビーム（１２０ｋｅＶ、タングステンターゲット）に曝露した。フォトダイオード信号は、Ｘ線ビーム遮断後１００ｍｓ及び５００ｍｓでサンプリングした。Ｘ線ビーム曝露中の信号強度に対するこれらの信号強度の比を残光（ＡＧ）と定義する。シンチレーション結晶を１３７ Ｃｓに曝露し、光電子増倍管及びマルチチャネル分析器を使用してスペクトルを得ることにより、室温（約２２℃）で相対的光収率試験を行った。シンチレーション結晶サンプルＣＳ１、Ｓ１、Ｓ２、Ｓ３、Ｓ４、Ｓ５、Ｓ６、Ｓ７、Ｓ８、Ｓ９、Ｓ１０、Ｓ１１、Ｓ１２、Ｓ１３、Ｓ１４、Ｓ１５、Ｓ１６、及びＳ１７の性能試験の結果も表１に列挙している。
表に示すように、共ドープしたサンプルは、ドープしていないサンプルの光収率の６０％から１００％の範囲内に維持しながら、ドープしていないサンプルと比較してより低い残光を有する。有利には、上記で詳細に説明したような少量の共ドーパントが、残光の低減を示すために必要である。シンチレーション結晶Ｓ１は、ドープしていないサンプルと比較して、１００ｍｓで少なくとも７７％及び５００ｍｓで少なくとも８０％の残光の低減を示す。シンチレーション結晶Ｓ２は、ドープしていないサンプルと比較して、１００ｍｓで少なくとも６２％及び５００ｍｓで少なくとも７０％の残光の低減を示す。シンチレーション結晶Ｓ３は、ドープしていないサンプルと比較して、１００ｍｓで少なくとも７２％及び５００ｍｓで少なくとも８０％の残光の低減を示す。シンチレーション結晶Ｓ４は、ドープしていないサンプルと比較して、１００ｍｓで少なくとも３０％及び５００ｍｓで少なくとも３７．５％の残光の低減を示す。シンチレーション結晶Ｓ５は、ドープしていないサンプルと比較して、１００ｍｓで少なくとも５５％及び５００ｍｓで少なくとも６７．５％の残光の低減を示す。シンチレーション結晶Ｓ６は、ドープしていないサンプルと比較して、１００ｍｓで少なくとも７３％及び５００ｍｓで少なくとも７５％の残光の低減を示す。シンチレーション結晶Ｓ７は、ドープしていないサンプルと比較して、１００ｍｓで少なくとも６５％及び５００ｍｓで少なくとも７５％の残光の低減を示す。シンチレーション結晶Ｓ８は、ドープしていないサンプルと比較して、１００ｍｓで少なくとも６２％及び５００ｍｓで少なくとも７０％の残光の低減を示す。シンチレーション結晶Ｓ９は、ドープしていないサンプルと比較して、１００ｍｓで少なくとも７２％及び５００ｍｓで少なくとも８２．５％の残光の低減を示す。シンチレーション結晶Ｓ１０は、ドープしていないサンプルと比較して、１００ｍｓで少なくとも６８％及び５００ｍｓで少なくとも７５％の残光の低減を示す。シンチレーション結晶Ｓ１１は、ドープしていないサンプルと比較して、１００ｍｓで少なくとも３８％及び５００ｍｓで少なくとも６０％の残光の低減を示す。シンチレーション結晶Ｓ１２は、ドープしていないサンプルと比較して、１００ｍｓで少なくとも６７％及び５００ｍｓで少なくとも７２．５％の残光の低減を示す。シンチレーション結晶Ｓ１３は、ドープしていないサンプルと比較して、１００ｍｓで少なくとも７０％及び５００ｍｓで少なくとも７２．５％の残光の低減を示す。シンチレーション結晶Ｓ１４は、ドープしていないサンプルと比較して、１００ｍｓで少なくとも５３％及び５００ｍｓで少なくとも５７．５％の残光の低減を示す。シンチレーション結晶Ｓ１５は、ドープしていないサンプルと比較して、１００ｍｓで少なくとも６５％及び５００ｍｓで少なくとも７７．５％の残光の低減を示す。シンチレーション結晶Ｓ１６は、ドープしていないサンプルと比較して、１００ｍｓで少なくとも４３％及び５００ｍｓで少なくとも５５％の残光の低減を示す。シンチレーション結晶Ｓ１７は、ドープしていないサンプルと比較して、１００ｍｓで少なくとも８２％及び５００ｍｓで少なくとも８７％の残光の低減を示す。
例の一般的な説明において上述した活動のすべてが必要とされるわけではなく、特定の活動の一部が必要とされなくてもよく、記載した活動に加えて１つ以上のさらなる活動が行われてもよいことに留意されたい。さらに、活動が列挙される順序は、必ずしもそれらが行われる順序ではない。
明確にするために、別個の実施形態の文脈で本明細書に記載されている特定の特徴は、単一の実施形態において組み合わせて提供されてもよい。逆に、簡潔にするために単一の実施形態の文脈で説明されている様々な特徴は、別個に又は任意の部分的組み合わせで提供されてもよい。さらに、範囲内に記載されている値への参照には、その範囲内のすべての各値が含まれる。
特定の実施形態に関して、利益、他の利点、及び問題の解決策を上で説明した。ただし、利益、利点、問題の解決策、並びに利益、利点、又は解決策を発生させるか、又はより顕著にする可能性のある特徴は、いずれか又はすべての請求項の重要な、必須の、又は本質的な特徴として解釈されるべきではない。
本明細書に記載の実施形態の仕様及び図は、様々な実施形態の構造の一般的な理解を提供することを意図している。仕様及び図は、本明細書に記載された構造又は方法を使用する装置及びシステムのすべての要素及び特徴の網羅的かつ包括的な説明として役立つことを意図したものではない。別個の実施形態もまた、単一の実施形態で組み合わせて提供されてもよく、逆に、簡潔にするために、単一の実施形態の文脈で説明される様々な特徴もまた、別個に又は任意の部分的組み合わせで提供されてもよい。さらに、範囲内に記載されている値への参照には、その範囲内のすべての各値が含まれる。他の多くの実施形態は、本明細書を読んだ後にのみ当業者に明らかになり得る。構造的置換、論理的置換、又は別の変更を、本開示の範囲から逸脱することなく行うことができるように、他の実施形態を使用して、本開示から導き出すことができる。したがって、本開示は、限定的ではなく例示的であると見なされるべきである。

Claims (15)

  1. シンチレータ結晶であって、
    ヨウ化セシウムのホスト材料と、
    タリウムカチオンを含む第１のドーパントであって、前記第１のドーパントのモル濃度が１０％未満である、第１のドーパントと、
    クロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍｎ）、カドミウム（Ｃｄ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ツリウム（Ｔｍ）、タンタル（Ｔａ）、及びエルビウム（Ｅｒ）からなる群から選択される第２のドーパントであって、クロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍｎ）、カドミウム（Ｃｄ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ツリウム（Ｔｍ）、タンタル（Ｔａ）、及びエルビウム（Ｅｒ）からなる群から選択される元素のドーパント濃度が、少なくとも部分的にその３＋又は２＋又は４＋又は５＋の酸化状態にあり、前記シンチレータ中の前記第２のドーパントの量が１×１０－７モル％から０．１モル％を含む、第２のドーパントと、
    を含み、
    前記シンチレータ結晶が、Ｘ線照射への曝露後５００ｍｓで、前記Ｘ線照射中に測定された光出力強度に対して０．３％未満の光出力強度を有する、シンチレータ結晶。
  2. 第３のドーパントをさらに含み、前記第２のドーパントが三価の酸化状態を含み、前記第３のドーパントが二価の酸化状態を含む、請求項１に記載のシンチレータ結晶。
  3. クロム（Ｃｒ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍｎ）、及びカドミウム（Ｃｄ）からなる群から選択される前記第２のドーパントが、少なくとも部分的にその２＋の酸化状態にある、請求項１に記載のシンチレータ結晶。
  4. ジスプロシウム（Ｄｙ）、ツリウム（Ｔｍ）、及びエルビウム（Ｅｒ）からなる群から選択される前記第２のドーパントが、少なくとも部分的にその３＋の酸化状態にある、請求項１に記載のシンチレータ結晶。
  5. ジルコニウム（Ｚｒ）からなる群から選択される前記第２のドーパントが、少なくとも部分的にその４＋の酸化状態にある、請求項１に記載のシンチレータ結晶。
  6. タンタル（Ｔａ）からなる群から選択される前記第２のドーパントが、少なくとも部分的にその５＋の酸化状態にある、請求項１に記載のシンチレータ結晶。
  7. 前記シンチレータ結晶が、少なくとも９×１０－４モル％及び０．１モル％以下の前記第２のドーパントを含む、請求項１に記載のシンチレータ結晶。
  8. 前記シンチレータ結晶が、１×１０－３モル％未満の第２のドーパントを含み、前記シンチレータ結晶が、Ｘ線照射への曝露後１００ｍｓで、前記Ｘ線照射中に測定された光出力強度に対して０．５％未満の光出力強度を有する、請求項１に記載のシンチレータ結晶。
  9. 前記シンチレータ結晶が、１×１０－３モル％未満の第２のドーパントを含む、請求項１に記載のシンチレータ結晶。
  10. 前記シンチレータ結晶が、結晶マトリックス内に１より大きい酸化状態で存在することができる１×１０－６モル％を超える共ドーパントカチオンを含む、請求項１に記載のシンチレータ結晶。
  11. シンチレータ結晶であって、
    ヨウ化セシウムのホスト材料と、
    タリウムカチオンを含む第１のドーパントであって、前記第１のドーパントのモル濃度が１０％未満である、第１のドーパントと、
    クロムカチオンを含む第２のドーパントであって、前記第２のドーパントが残光が低減されたシンチレータをもたらす、第２のドーパントと、
    を含み、
    前記シンチレータ結晶が、Ｘ線照射への曝露後５００ｍｓで、前記Ｘ線照射中に測定された光出力強度に対して０．３％未満の光出力強度を有する、シンチレータ結晶。
  12. 前記シンチレータ結晶中の前記クロムの量が、１×１０－７モル％から１×１０－３モル％のクロムを含む、請求項１１に記載のシンチレータ結晶。
  13. 前記シンチレータ結晶が、１×１０－３モル％未満のクロムを含み、前記シンチレータ結晶が、Ｘ線照射への曝露後１００ｍｓで、前記Ｘ線照射中に測定された光出力強度に対して０．３％未満の光出力強度を有する、請求項１１に記載のシンチレータ結晶。
  14. 前記シンチレータ結晶が、１×１０－３モル％未満のクロムを含み、前記シンチレータ結晶が、Ｘ線照射への曝露後５００ｍｓで、前記Ｘ線照射中に測定された光出力強度に対して０．２％未満の光出力強度を有する、請求項１１に記載のシンチレータ結晶。
  15. ハウジングと、
    前記ハウジング内のシンチレータとを含み、
    前記ハウジング内のシンチレータが、
    ヨウ化セシウムホスト材料と、
    タリウムカチオンを含む第１のドーパントであって、前記第１のドーパントのモル濃度が１０％未満である、第１のドーパントと、
    クロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍｎ）、カドミウム（Ｃｄ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ツリウム（Ｔｍ）、タンタル（Ｔａ）、及びエルビウム（Ｅｒ）からなる群から選択される第２のドーパントであって、クロム（Ｃｒ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍｎ）、カドミウム（Ｃｄ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ツリウム（Ｔｍ）、タンタル（Ｔａ）、及びエルビウム（Ｅｒ）からなる群から選択される元素のドーパント濃度、前記第２のドーパントが、残光が低減されたシンチレータをもたらす、第２のドーパントと、
    を含み、
    前記シンチレータが、Ｘ線照射への曝露後５００ｍｓで、前記Ｘ線照射中に測定された光出力強度に対して０．３％未満の光出力強度を有する、放射線検出装置。
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