JP7347097B2 - photocatalyst - Google Patents
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Description
本発明は、光触媒に関する。 The present invention relates to a photocatalyst.
近年、光エネルギーを用いて水を分解し、水素を得るために用いられる光触媒の研究が進められている。光触媒は、より多くの水素を得るために、水の分解活性が高いことが好ましい。 In recent years, research has been progressing on photocatalysts that are used to decompose water using light energy and obtain hydrogen. The photocatalyst preferably has high water decomposition activity in order to obtain more hydrogen.
特許文献1には、水の分解活性を高めることを目的として、希土類元素、アルカリ土類金属元素、チタン属元素のうちのいずれかの元素を組み込んだチタン酸バリウム塩に、酸化ルテニウム、酸化イリジウムまたは酸化タンタルの単独酸化物または少なくとも2種類の上記酸化物の混合物を担持させた光触媒が記載されている。 Patent Document 1 discloses that ruthenium oxide and iridium oxide are added to barium titanate salt incorporating any one of rare earth elements, alkaline earth metal elements, and titanium group elements for the purpose of increasing water decomposition activity. Alternatively, a photocatalyst in which a single oxide of tantalum oxide or a mixture of at least two of the above-mentioned oxides is supported is described.
しかしながら、特許文献1に記載の光触媒は、酸化ルテニウムや酸化イリジウムなどの希少金属を使用するものであるため、コストがかかるとともに、環境保全の観点から好ましくない。 However, since the photocatalyst described in Patent Document 1 uses rare metals such as ruthenium oxide and iridium oxide, it is costly and unfavorable from the viewpoint of environmental conservation.
本発明は、上記課題を解決するものであり、希少金属を使用することなく、水の分解活性が高い光触媒を提供することを目的とする。 The present invention solves the above problems, and aims to provide a photocatalyst with high water decomposition activity without using rare metals.
本発明の光触媒は、
TiO2を含む粒子に、MnNi酸化物が担持されており、
前記MnNi酸化物に含まれるMnとNiの合計モル量に対するNiのモル量の比Ni/(Mn+Ni)は、0.5以上0.9以下であることを特徴とする。
The photocatalyst of the present invention is
MnNi oxide is supported on particles containing TiO 2 ,
The MnNi oxide is characterized in that the ratio Ni/(Mn+Ni) of the molar amount of Ni to the total molar amount of Mn and Ni contained in the MnNi oxide is 0.5 or more and 0.9 or less.
本発明の別の態様による光触媒は、BaTi4O9を含む粒子に、MnNi酸化物が担持されている。 In a photocatalyst according to another aspect of the present invention, MnNi oxide is supported on particles containing BaTi 4 O 9 .
本発明の光触媒は、希少金属が含まれていないが、活性が高い。したがって、水の分解により、より多くの水素を発生させることができる。 Although the photocatalyst of the present invention does not contain rare metals, it has high activity. Therefore, more hydrogen can be generated by water decomposition.
本発明による光触媒は、チタニアを含む酸化物に、MnNi酸化物を助触媒として担持させた構造を有し、希少金属を含まない。 The photocatalyst according to the present invention has a structure in which an oxide containing titania supports MnNi oxide as a promoter, and does not contain rare metals.
以下に本発明の実施形態を示して、本発明の特徴を具体的に説明する。 Embodiments of the present invention will be shown below, and features of the present invention will be specifically explained.
<第1の実施形態> <First embodiment>
図1は、第1の実施形態における光触媒10の構成を模式的に示す図である。第1の実施形態における光触媒10は、TiO2を含む粒子11に、MnNi酸化物12が担持された構造を有する。助触媒であるMnNi酸化物12は、MnとNiが主成分の酸化物であって、MnとNiの合計モル量に対するNiのモル量の比Ni/(Mn+Ni)が0.5以上0.9以下である。なお、MnNi酸化物は、MnやNiと異なり、導電性を有する。
FIG. 1 is a diagram schematically showing the configuration of a
TiO2を含む粒子11は、例えばTiO2粒子であるが、TiO2以外の成分が含まれていてもよい。
The
(実施例1)
硝酸Ni水溶液および硝酸Mn水溶液を所望の組成比および量で配合した水溶液に、TiO2の原料粉を浸漬して攪拌した後、150℃に設定したホットプレートで加熱して乾燥物を得た。その後、乾燥物を、大気中500℃で熱処理することによって硝酸を揮発させてMnNi酸化物を結晶化させることにより、TiO2粒子にMnNi酸化物が担持した光触媒の粉体を作製した。
(Example 1)
TiO 2 raw material powder was immersed and stirred in an aqueous solution containing a Ni nitrate aqueous solution and a Mn nitrate aqueous solution in the desired composition ratio and amount, and then heated on a hot plate set at 150 ° C. to obtain a dried product. Thereafter, the dried product was heat-treated at 500° C. in the atmosphere to volatilize nitric acid and crystallize MnNi oxide, thereby producing a photocatalyst powder in which MnNi oxide was supported on TiO 2 particles.
作製した光触媒の活性を、以下の方法により評価した。 The activity of the produced photocatalyst was evaluated by the following method.
図2は、光触媒の活性を評価するために用いた装置の構成を模式的に示す図である。シャーレ21に、作製した光触媒の粉体0.3gと純水1gを混合して得られるスラリーを入れた。そして、そのシャーレ21を密封容器22内に入れた後、石英ガラスからなる蓋23をして密封した。なお、石英ガラスからなる蓋23は、紫外線を透過させる。
FIG. 2 is a diagram schematically showing the configuration of an apparatus used to evaluate the activity of a photocatalyst. A slurry obtained by mixing 0.3 g of the produced photocatalyst powder and 1 g of pure water was placed in a
続いて、1リットルのアルゴンガスを満たしたパック24から、送風ポンプ25を用いて、アルゴンガスを送出させて、1cc/分の量のアルゴンガスを循環させた。すなわち、パック24内のアルゴンガスを、密封容器22内を通過して、再びパック24内へと戻るように循環させた。なお、アルゴンガスは、水の分解により発生した水素が酸素等と反応することを抑制するために、密封容器22内に導入させた。
Subsequently, the
続いて、石英ガラスからなる蓋23を介して、シャーレ21内のスラリーに紫外線を照射した。スラリーに紫外線を照射することによって水の分解が生じ、水素が発生する。この状態を1時間継続し、1時間後の混合ガス中の水素の含有割合をガスクロマトグラフィーにより求めた。混合ガス中の水素の含有割合は、アルゴンと水素の混合ガス中の水素の含有割合を意味する。
Subsequently, the slurry in the
なお、紫外線の照射源として、200Wの水銀キセノンランプを用いた。この水銀キセノンランプは、4cm□の範囲に均一に紫外線を照射することができるので、平面視で直径が3cmの円形のシャーレ21の全体に紫外線を照射することが可能である。
Note that a 200 W mercury xenon lamp was used as the ultraviolet irradiation source. Since this mercury-xenon lamp can uniformly irradiate ultraviolet rays over a range of 4 cm square, it is possible to irradiate the entire
ここでは、光触媒の助触媒であるMnNi酸化物の、MnとNiの合計モル量に対するNiのモル量の比Ni/(Mn+Ni)を変えたときの水素の発生量を調べた。光触媒の助触媒であるMnNi酸化物に含まれるMnとNiの合計モル量に対するNiのモル量の比Ni/(Mn+Ni)と、混合ガス中の水素の含有割合との関係を図3に示す。 Here, the amount of hydrogen generated was investigated when the ratio Ni/(Mn+Ni) of the molar amount of Ni to the total molar amount of Mn and Ni of MnNi oxide, which is a promoter of the photocatalyst, was changed. FIG. 3 shows the relationship between the ratio Ni/(Mn+Ni) of the molar amount of Ni to the total molar amount of Mn and Ni contained in the MnNi oxide, which is a promoter of the photocatalyst, and the content rate of hydrogen in the mixed gas.
図3に示すように、MnNi酸化物に含まれるMnとNiの合計モル量に対するNiのモル量の比Ni/(Mn+Ni)が0.4より高く、かつ、1.0より低い場合に、水素が発生した。また、上記モル量の比Ni/(Mn+Ni)が0.5以上0.9以下のときに、混合ガス中の水素の割合は0.0005%以上と多くなった。 As shown in FIG. 3, when the ratio Ni/(Mn+Ni) of the molar amount of Ni to the total molar amount of Mn and Ni contained in the MnNi oxide is higher than 0.4 and lower than 1.0, hydrogen There has occurred. Further, when the molar ratio Ni/(Mn+Ni) was 0.5 or more and 0.9 or less, the proportion of hydrogen in the mixed gas increased to 0.0005% or more.
すなわち、TiO2を含む粒子に、MnとNiの合計モル量に対するNiのモル量の比Ni/(Mn+Ni)が0.5以上0.9以下であるMnNi酸化物を助触媒として担持させた第1の実施形態における光触媒10は、触媒活性が高く、水の分解により発生する水素の量が多い。
That is, particles containing TiO 2 support MnNi oxide as a co-catalyst in which the ratio Ni/(Mn+Ni) of the molar amount of Ni to the total molar amount of Mn and Ni is 0.5 or more and 0.9 or less. The
また、図3に示すように、上記モル量の比Ni/(Mn+Ni)が0.6以上0.8以下の場合には、混合ガス中の水素の含有割合が0.002%以上とさらに高くなった。したがって、第1の実施形態における光触媒10は、上記モル量の比Ni/(Mn+Ni)が0.6以上0.8以下であることが好ましい。
Further, as shown in FIG. 3, when the molar ratio Ni/(Mn+Ni) is 0.6 or more and 0.8 or less, the hydrogen content in the mixed gas is even higher at 0.002% or more. became. Therefore, in the
<第2の実施形態>
図4は、第2の実施形態における光触媒の構成を模式的に示す図である。第2の実施形態における光触媒40は、BaTi4O9を含む粒子41に、MnNi酸化物42が担持された構造を有する。助触媒であるMnNi酸化物42は、MnとNiが主成分の酸化物である。
<Second embodiment>
FIG. 4 is a diagram schematically showing the configuration of a photocatalyst in the second embodiment. The
BaTi4O9を含む粒子41は、BaTi4O9を主成分として含む粒子であって、例えば、BaTi4O9からなる粒子であるが、組成比の異なるチタン酸バリウムが含まれていてもよい。ただし、BaTi4O9は60%以上含まれていることが好ましく、80%以上含まれていることがより好ましい。
The
(実施例2)
BaCO3とTiO2の原料粉を、BaCO3:TiO2=1:4のモル比で配合し、水とジルコニアビーズとともにポットミルの中に入れて5時間混合して乾燥させた後、大気中1100℃で熱処理することによって、BaTi4O9の粉体を得た。
(Example 2)
Raw material powders of BaCO 3 and TiO 2 were blended at a molar ratio of BaCO 3 :TiO 2 = 1:4, placed in a pot mill with water and zirconia beads, mixed for 5 hours, dried, and then heated at 1100 °C in the air. A BaTi 4 O 9 powder was obtained by heat treatment at °C.
続いて、硝酸Ni水溶液および硝酸Mn水溶液を所望の組成比および量で配合した水溶液に、BaTi4O9の粉体を浸漬して攪拌した後、150℃に設定したホットプレートで加熱して乾燥物を得た。その後、乾燥物を、大気中500℃で熱処理することによって硝酸を揮発させてMnNi酸化物を結晶化させることにより、BaTi4O9を含む粒子にMnNi酸化物が担持された光触媒の粉体を作製した。 Next, the BaTi 4 O 9 powder was immersed and stirred in an aqueous solution containing a Ni nitrate aqueous solution and a Mn nitrate aqueous solution in the desired composition ratio and amount, and then heated and dried on a hot plate set at 150°C. I got something. Thereafter, the dried material is heat-treated at 500°C in the atmosphere to volatilize nitric acid and crystallize MnNi oxide, thereby producing photocatalyst powder in which MnNi oxide is supported on particles containing BaTi 4 O 9 . Created.
作製した実施例2の光触媒の活性を、実施例1の光触媒の活性を評価した方法と同じ方法で評価した。図5は、実施例2の光触媒において、MnNi酸化物に含まれるMnとNiの合計モル量に対するNiのモル量の比Ni/(Mn+Ni)と、水素の発生量との関係を示す図である。 The activity of the produced photocatalyst of Example 2 was evaluated by the same method as that of the photocatalyst of Example 1. FIG. 5 is a diagram showing the relationship between the ratio Ni/(Mn+Ni) of the molar amount of Ni to the total molar amount of Mn and Ni contained in the MnNi oxide and the amount of hydrogen generated in the photocatalyst of Example 2. .
図5に示すように、実施例2の光触媒は、助触媒であるMnNi酸化物に含まれるMnとNiの合計モル量に対するNiのモル量の比Ni/(Mn+Ni)に関わらず、水素が発生した。 As shown in FIG. 5, the photocatalyst of Example 2 generates hydrogen regardless of the ratio Ni/(Mn+Ni) of the molar amount of Ni to the total molar amount of Mn and Ni contained in the MnNi oxide that is the promoter. did.
特に、上記モル量の比Ni/(Mn+Ni)が0.5以上0.9以下である場合に、混合ガス中の水素の含有割合がより高くなった。したがって、第2の実施形態における光触媒40は、上記モル量の比Ni/(Mn+Ni)が0.5以上0.9以下であることが好ましい。
In particular, when the molar ratio Ni/(Mn+Ni) was 0.5 or more and 0.9 or less, the hydrogen content in the mixed gas became higher. Therefore, in the
また、図5に示すように、発生する水素の量を多くするためには、上記モル量の比Ni/(Mn+Ni)が0.6以上0.9以下であることがより好ましく、0.7以上0.9以下であることがさらにより好ましい。 Further, as shown in FIG. 5, in order to increase the amount of hydrogen generated, it is more preferable that the molar amount ratio Ni/(Mn+Ni) is 0.6 or more and 0.9 or less, and 0.7 It is even more preferable that it be 0.9 or less.
本発明は、上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の範囲内において、種々の応用、変形を加えることが可能である。 The present invention is not limited to the above-described embodiments, and various applications and modifications can be made within the scope of the present invention.
10 光触媒
11 TiO2を含む粒子
12 MnNi酸化物
21 シャーレ
22 密封容器
23 蓋
24 パック
25 送風ポンプ
40 光触媒
41 BaTi4O9を含む粒子
42 MnNi酸化物
10
Claims (3)
前記MnNi酸化物に含まれるMnとNiの合計モル量に対するNiのモル量の比Ni/(Mn+Ni)は、0.6以上0.8以下であることを特徴とする光触媒。 MnNi oxide is supported on particles containing TiO 2 ,
A photocatalyst characterized in that the ratio Ni/(Mn+Ni) of the molar amount of Ni to the total molar amount of Mn and Ni contained in the MnNi oxide is 0.6 or more and 0.8 or less .
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