JP7280991B1 - electrochemical cell - Google Patents

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Abstract

【課題】電極層のクロム被毒による劣化を抑制する。【解決手段】電気化学セルは、金属板４と、セル本体部１０と、コート層６とを備える。金属板４は、クロムを含む合金材料によって構成される。金属板４は、第１主面４１、第２主面４２、及び貫通孔４３を有する。セル本体部１０は、第１電極層５、第２電極層９、及び電解質層７を有する。第１電極層５は、金属板４の第１主面４１上に配置される。電解質層７は、第１電極層５と第２電極層９との間に配置される。コート層６は、貫通孔４３の内壁面上において第１電極層５と間隔をあけて配置される。【選択図】図１An object of the present invention is to suppress deterioration of an electrode layer due to chromium poisoning. An electrochemical cell includes a metal plate (4), a cell main body (10), and a coating layer (6). The metal plate 4 is made of an alloy material containing chromium. The metal plate 4 has a first principal surface 41 , a second principal surface 42 and through holes 43 . The cell body 10 has a first electrode layer 5 , a second electrode layer 9 and an electrolyte layer 7 . The first electrode layer 5 is arranged on the first major surface 41 of the metal plate 4 . An electrolyte layer 7 is arranged between the first electrode layer 5 and the second electrode layer 9 . The coat layer 6 is arranged on the inner wall surface of the through hole 43 with a gap from the first electrode layer 5 . [Selection drawing] Fig. 1

Description

本発明は、電気化学セルに関する。 The present invention relates to electrochemical cells.

電解セル又は燃料電池などの電気化学セルにおいて、金属板によってセル本体部を支持する構造が知られている。例えば、特許文献１に開示された電気化学セルは、金属板上に、電極層、電解質層、及び対極電極層がこの順で積層されている。金属板は、電極層へ気体を供給するために、貫通孔を有している。 BACKGROUND ART In an electrochemical cell such as an electrolytic cell or a fuel cell, a structure is known in which a metal plate supports a cell body. For example, in the electrochemical cell disclosed in Patent Document 1, an electrode layer, an electrolyte layer, and a counter electrode layer are laminated in this order on a metal plate. The metal plate has through holes for supplying gas to the electrode layers.

国際公開第２０１８／１８１９２６号WO2018/181926

金属板は一般的にクロムを含む材料によって構成されている。このため、気体が流れる貫通孔内においてクロムが蒸発して電極層へ供給され、電極層がクロム被毒によって劣化してしまうおそれがあるという問題がある。 Metal plates are generally made of a material containing chromium. Therefore, there is a problem that chromium evaporates and is supplied to the electrode layer in the through hole through which the gas flows, and the electrode layer may deteriorate due to chromium poisoning.

そこで、本発明の課題は、電極層のクロム被毒による劣化を抑制することにある。 Accordingly, an object of the present invention is to suppress deterioration of the electrode layer due to chromium poisoning.

本発明のある側面に係る電気化学セルは、金属板と、セル本体部と、コート層とを備える。金属板は、クロムを含む合金材料によって構成される。金属板は、第１主面、第２主面、及び貫通孔を有する。セル本体部は、第１電極層、第２電極層、及び電解質層を有する。第１電極層は、金属板の第１主面上に配置される。電解質層は、第１電極層と第２電極層との間に配置される。コート層は、貫通孔の内壁面上において第１電極層と間隔をあけて配置される。 An electrochemical cell according to one aspect of the present invention includes a metal plate, a cell body, and a coating layer. The metal plate is made of an alloy material containing chromium. The metal plate has a first main surface, a second main surface, and through holes. The cell body has a first electrode layer, a second electrode layer, and an electrolyte layer. The first electrode layer is arranged on the first main surface of the metal plate. An electrolyte layer is disposed between the first electrode layer and the second electrode layer. The coat layer is arranged on the inner wall surface of the through hole with a gap from the first electrode layer.

この構成によれば、コート層が貫通孔の内壁面上に形成されているため、コート層が形成されている内壁面からのクロム蒸発を抑制することができる。この結果、第１電極層のクロム被毒による劣化を抑制することができる。なお、コート層が貫通孔の内壁面全体に形成されていると、コート層が第１電極層と接触し、その接触部分において反応相が形成されるおそれがある。これに対して、本発明の電気化学セルでは、コート層は第１電極層と間隔をあけて配置されており、第１電極層と接触していないため、反応相が形成されることを防ぐことができる。 According to this configuration, since the coat layer is formed on the inner wall surface of the through hole, chromium evaporation from the inner wall surface on which the coat layer is formed can be suppressed. As a result, deterioration of the first electrode layer due to chromium poisoning can be suppressed. If the coat layer is formed on the entire inner wall surface of the through-hole, the coat layer may come into contact with the first electrode layer and a reaction phase may be formed at the contact portion. In contrast, in the electrochemical cell of the present invention, the coating layer is spaced apart from the first electrode layer and is not in contact with the first electrode layer, thus preventing the reaction phase from forming. be able to.

好ましくは、コート層は、貫通孔の内壁面と第２主面とによって構成される角部のみを覆うように配置される。この構成によれば、クロムの蒸発源となりやすい第２主面側の角部にコート層が形成されているため、第１電極層のクロム被毒による劣化を効率的に抑制することができる。また、コート層は第２主面側の角部以外には形成されていないため、第１電極層が貫通孔内に入り込んでいるような形態においても、コート層と第１電極層との接触を防ぐことができる。 Preferably, the coat layer is arranged so as to cover only the corner formed by the inner wall surface of the through hole and the second main surface. According to this configuration, since the coat layer is formed on the corner portion on the second main surface side, which tends to be an evaporation source of chromium, deterioration of the first electrode layer due to chromium poisoning can be efficiently suppressed. In addition, since the coat layer is not formed except for the corners on the second main surface side, contact between the coat layer and the first electrode layer can be prevented even in a form in which the first electrode layer enters the through hole. can be prevented.

好ましくは、コート層は、環状である。 Preferably, the coating layer is annular.

好ましくは、コート層は、金属板よりもクロム含有率が低い。 Preferably, the coating layer has a lower chromium content than the metal plate.

好ましくは、金属板は、貫通孔の内壁面を覆う酸化皮膜を有する。コート層は、酸化皮膜よりもクロム含有率が低い。 Preferably, the metal plate has an oxide film covering the inner wall surface of the through hole. The coating layer has a lower chromium content than the oxide film.

好ましくは、コート層は、セラミックスによって構成される。 Preferably, the coat layer is made of ceramics.

好ましくは、コート層は、金属によって構成される。 Preferably, the coat layer is made of metal.

好ましくは、コート層は、鉄を含む。 Preferably, the coat layer contains iron.

本発明によれば、電極層のクロム被毒による劣化を抑制することができる。 According to the present invention, deterioration of the electrode layer due to chromium poisoning can be suppressed.

電解セルを示す断面図。Sectional drawing which shows an electrolytic cell. 金属板の平面図。The top view of a metal plate. 電解セルの詳細を示す拡大断面図。FIG. 2 is an enlarged cross-sectional view showing details of an electrolytic cell; 金属板の拡大底面図。Enlarged bottom view of the metal plate. 変形例に係る電解セルを示す断面図。Sectional drawing which shows the electrolytic cell which concerns on a modification. 変形例に係る電解セルの詳細を示す拡大断面図。The enlarged sectional view which shows the detail of the electrolytic cell which concerns on a modification. 変形例に係る電解セルの詳細を示す拡大断面図。The enlarged sectional view which shows the detail of the electrolytic cell which concerns on a modification. 変形例に係る電解セルの詳細を示す拡大断面図。The enlarged sectional view which shows the detail of the electrolytic cell which concerns on a modification. 変形例に係る電解セルの詳細を示す拡大断面図。The enlarged sectional view which shows the detail of the electrolytic cell which concerns on a modification.

以下、本実施形態に係る電解セル（電気化学セルの一例）について図面を参照しつつ説明する。なお、本実施形態では、電解セルの一例として固体酸化物形電解セル（ＳＯＥＣ）を用いて説明する。図１は電解セルを示す断面図である。以下の説明では、固体酸化物形電解セルを「セル」と略称することもある。 An electrolytic cell (an example of an electrochemical cell) according to the present embodiment will be described below with reference to the drawings. In addition, this embodiment demonstrates using a solid oxide electrolysis cell (SOEC) as an example of an electrolysis cell. FIG. 1 is a cross-sectional view showing an electrolytic cell. In the following description, the solid oxide electrolytic cell may be abbreviated as "cell".

図１に示すように、セル１は、セル本体部１０と、金属板４と、コート層６と、を備える。また、セル１は、流路部材３をさらに備えている。 As shown in FIG. 1, the cell 1 includes a cell main body 10, a metal plate 4, and a coat layer 6. As shown in FIG. Moreover, the cell 1 further includes a channel member 3 .

［流路部材３］
流路部材３は、金属板４に接合される。流路部材３は、流路３１を有する。流路３１は、流路部材３の金属板４と対向する面に形成されている。本実施形態では、流路部材３の上面に流路３１が形成されている。流路３１は、金属板４に向かって開口している。流路３１は、図示しないマニホールドなどに繋がる。本実施形態では、流路３１に原料ガスが供給される。 [Flow channel member 3]
The flow channel member 3 is joined to the metal plate 4 . The channel member 3 has a channel 31 . The channel 31 is formed on the surface of the channel member 3 facing the metal plate 4 . In this embodiment, the channel 31 is formed on the upper surface of the channel member 3 . The channel 31 opens toward the metal plate 4 . The channel 31 is connected to a manifold (not shown) or the like. In this embodiment, the raw material gas is supplied to the flow path 31 .

流路部材３は、例えば、合金材料によって構成することができる。流路部材３は、金属板４と同様の材料によって形成されていてもよい。 The channel member 3 can be made of, for example, an alloy material. The flow path member 3 may be made of the same material as the metal plate 4 .

流路部材３は、枠体３２及びインターコネクタ３３を有する。枠体３２は、流路３１の側方を取り囲む環状部材である。枠体３２は、金属板４に接合される。インターコネクタ３３は、電解セル１を外部電源又は他の電解セルと電気的に直列に接続する板状部材である。インターコネクタ３３は、枠体３２に接合される。 The channel member 3 has a frame 32 and interconnectors 33 . The frame 32 is an annular member surrounding the sides of the flow path 31 . The frame 32 is joined to the metal plate 4 . The interconnector 33 is a plate-like member that electrically connects the electrolytic cell 1 in series with an external power source or another electrolytic cell. The interconnector 33 is joined to the frame 32 .

本実施形態に係る流路部材３では、枠体３２及びインターコネクタ３３が別部材となっているが、枠体３２及びインターコネクタ３３は１つの部材によって構成されていてもよい。 In the channel member 3 according to this embodiment, the frame 32 and the interconnector 33 are separate members, but the frame 32 and the interconnector 33 may be configured by one member.

［金属板４］
金属板４は、セル本体部１０を支持する。本実施形態において、金属板４は、板状に形成されている。金属板４は、平板状であってもよいし、曲板状であってもよい。金属板４は、セル１の強度を保つことができればよく、その厚みは特に制限されないが、例えば０．１ｍｍ以上２．０ｍｍ以下とすることができる。 [Metal plate 4]
The metal plate 4 supports the cell body portion 10 . In this embodiment, the metal plate 4 is formed in a plate shape. The metal plate 4 may be flat or curved. The thickness of the metal plate 4 is not particularly limited as long as it can maintain the strength of the cell 1, but can be, for example, 0.1 mm or more and 2.0 mm or less.

金属板４は、第１主面４１、第２主面４２、及び複数の貫通孔４３を有している。金属板４の第１主面４１は、セル本体部１０を支持している。金属板４の第２主面４２は、流路３１と対向している。なお、本実施形態では、金属板４の上面が第１主面４１であり、金属板４の下面が第２主面４２である。金属板４の第２主面４２に流路部材３の枠体３２が接続されている。 The metal plate 4 has a first principal surface 41 , a second principal surface 42 and a plurality of through holes 43 . A first main surface 41 of the metal plate 4 supports the cell main body 10 . A second main surface 42 of the metal plate 4 faces the flow path 31 . In addition, in this embodiment, the upper surface of the metal plate 4 is the first main surface 41 and the lower surface of the metal plate 4 is the second main surface 42 . A frame 32 of the flow path member 3 is connected to the second main surface 42 of the metal plate 4 .

図２に示すように、金属板４は、平面視において矩形状である。なお、金属板４は、円形状など他の形状であってもよい。複数の貫通孔４３は、金属板４の長手方向及び短手方向に沿って配列している。複数の貫通孔４３は、金属板４のうち後述する水素極層５が接合する領域に形成されている。 As shown in FIG. 2, the metal plate 4 has a rectangular shape in plan view. Note that the metal plate 4 may have other shapes such as a circular shape. A plurality of through holes 43 are arranged along the longitudinal direction and the lateral direction of the metal plate 4 . A plurality of through-holes 43 are formed in a region of the metal plate 4 to which the hydrogen electrode layer 5 described later is bonded.

貫通孔４３は、第１主面４１に開口している。また、貫通孔４３は、第２主面４２にも開口している。すなわち、貫通孔４３は、金属板４の第１主面４１から第２主面４２へと金属板４の厚さ方向に延びている。貫通孔４３は、金属板４を厚さ方向に貫通している。貫通孔４３は、流路部材３の流路３１と連通している。流路３１を流れる原料ガスは、貫通孔４３を介して、水素極層５に供給される。 The through-hole 43 opens to the first main surface 41 . The through-hole 43 also opens to the second main surface 42 . That is, the through holes 43 extend in the thickness direction of the metal plate 4 from the first main surface 41 to the second main surface 42 of the metal plate 4 . The through hole 43 penetrates the metal plate 4 in the thickness direction. The through hole 43 communicates with the channel 31 of the channel member 3 . The raw material gas flowing through the flow path 31 is supplied to the hydrogen electrode layer 5 via the through holes 43 .

貫通孔４３は、平面視において略円形状である。平面視における貫通孔４３の面積は、例えば、０．００００５ｍｍ２以上１ｍｍ２以下とすることができる。また、貫通孔４３の直径は、例えば、１０μｍ以上１０００μｍ以下とすることができる。なお、貫通孔４３は、平面視において矩形状であってもよい。また、貫通孔４３の高さは、水素極層５の厚さよりもよりも大きい。貫通孔４３の高さは、例えば、１００μｍ以上２０００μｍ以下とすることができる。なお、貫通孔４３の高さとは、図１の上下方向の寸法を意味する。 The through hole 43 has a substantially circular shape in plan view. The area of the through-hole 43 in plan view can be, for example, 0.00005 mm 2 or more and 1 mm 2 or less. Also, the diameter of the through hole 43 can be set to, for example, 10 μm or more and 1000 μm or less. Note that the through hole 43 may have a rectangular shape in plan view. Moreover, the height of the through hole 43 is greater than the thickness of the hydrogen electrode layer 5 . The height of the through hole 43 can be, for example, 100 μm or more and 2000 μm or less. In addition, the height of the through-hole 43 means the vertical dimension in FIG.

貫通孔４３は、機械加工（例えば、パンチング加工）、レーザー加工、或いは、化学加工（例えば、エッチング加工）などによって形成することができる。金属板４は、ガス透過性を持たせるために、多孔質金属を用いることもできる。 The through-holes 43 can be formed by mechanical processing (for example, punching processing), laser processing, chemical processing (for example, etching processing), or the like. A porous metal can also be used for the metal plate 4 in order to provide gas permeability.

金属板４は、Ｃｒ（クロム）を含有する合金材料によって構成される。このような金属材料としては、Ｆｅ－Ｃｒ系合金鋼（ステンレス鋼など）やＮｉ－Ｃｒ系合金鋼などを用いることができる。金属板４におけるＣｒの含有率は特に制限されないが、４質量％以上３０質量％以下とすることができる。 The metal plate 4 is made of an alloy material containing Cr (chromium). As such a metal material, Fe--Cr alloy steel (stainless steel, etc.), Ni--Cr alloy steel, or the like can be used. Although the content of Cr in the metal plate 4 is not particularly limited, it can be 4% by mass or more and 30% by mass or less.

金属板４は、Ｔｉ（チタン）やＺｒ（ジルコニウム）を含有していてもよい。金属板４におけるＴｉの含有率は特に制限されないが、０．０１ｍｏｌ％以上１．０ｍｏｌ％以下とすることができる。金属板４におけるＺｒの含有率は特に制限されないが、０．０１ｍｏｌ％以上０．４ｍｏｌ％以下とすることができる。金属板４は、ＴｉをＴｉＯ２（チタニア）として含有していてもよいし、ＺｒをＺｒＯ２（ジルコニア）として含有していてもよい。 The metal plate 4 may contain Ti (titanium) or Zr (zirconium). Although the content of Ti in the metal plate 4 is not particularly limited, it can be 0.01 mol % or more and 1.0 mol % or less. Although the content of Zr in the metal plate 4 is not particularly limited, it can be 0.01 mol % or more and 0.4 mol % or less. The metal plate 4 may contain Ti as TiO 2 (titania), or may contain Zr as ZrO 2 (zirconia).

金属板４は、表面に酸化皮膜を有していてもよい。具体的には、金属板４は、表面に酸化クロム膜を有していてもよい。酸化皮膜は、金属板４の表面のうち少なくとも一部を覆う。酸化皮膜は、金属板４の表面のうち少なくとも一部を覆っていればよいが、表面の略全面を覆っていてもよい。また、酸化皮膜は、貫通孔４３の内壁面を覆っていてもよい。酸化皮膜の厚みは特に制限されないが、例えば０．１μｍ以上２０μｍ以下とすることができる。 The metal plate 4 may have an oxide film on its surface. Specifically, the metal plate 4 may have a chromium oxide film on its surface. The oxide film covers at least part of the surface of the metal plate 4 . The oxide film may cover at least a portion of the surface of the metal plate 4, but may cover substantially the entire surface. Moreover, the oxide film may cover the inner wall surface of the through-hole 43 . Although the thickness of the oxide film is not particularly limited, it can be, for example, 0.1 μm or more and 20 μm or less.

［セル本体部１０］
図１に示すように、セル本体部１０は、金属板４の第１主面４１上に配置されている。セル本体部１０は、水素極層５（カソード）、電解質層７、反応防止層８、及び酸素極層９（アノード）を有する。水素極層５、電解質層７、反応防止層８、及び酸素極層９は、この順で金属板４側から積層されている。なお、セル本体部１０は、反応防止層８を有していなくてもよい。また、水素極層５は、本発明の第１電極層の一例であり、酸素極層９は、本発明の第２電極層の一例である。 [Cell main body 10]
As shown in FIG. 1 , the cell body 10 is arranged on the first main surface 41 of the metal plate 4 . The cell body 10 has a hydrogen electrode layer 5 (cathode), an electrolyte layer 7, a reaction prevention layer 8, and an oxygen electrode layer 9 (anode). The hydrogen electrode layer 5, the electrolyte layer 7, the reaction prevention layer 8, and the oxygen electrode layer 9 are laminated in this order from the metal plate 4 side. Note that the cell main body 10 may not have the reaction prevention layer 8 . The hydrogen electrode layer 5 is an example of the first electrode layer of the invention, and the oxygen electrode layer 9 is an example of the second electrode layer of the invention.

［水素極層５］
水素極層５は、金属板４によって支持される。詳細には、水素極層５は、金属板４の第１主面４１上に配置される。水素極層５の厚さｔは、例えば、１μｍ以上１００μｍ以下とすることができる。水素極層５は、金属板４よりも薄い。図２に示すように、水素極層５は、金属板４のうち複数の貫通孔４３が設けられた領域を覆うように設けられる。 [Hydrogen electrode layer 5]
Hydrogen electrode layer 5 is supported by metal plate 4 . Specifically, the hydrogen electrode layer 5 is arranged on the first main surface 41 of the metal plate 4 . The thickness t of the hydrogen electrode layer 5 can be, for example, 1 μm or more and 100 μm or less. The hydrogen electrode layer 5 is thinner than the metal plate 4 . As shown in FIG. 2, the hydrogen electrode layer 5 is provided so as to cover the region of the metal plate 4 where the plurality of through holes 43 are provided.

水素極層５は、多孔質であることが好ましい。水素極層５の気孔率は特に制限されないが、例えば２０％以上７０％以下とすることができる。 The hydrogen electrode layer 5 is preferably porous. Although the porosity of the hydrogen electrode layer 5 is not particularly limited, it can be, for example, 20% or more and 70% or less.

水素極層５は、電子伝導性を有する多孔質材料によって構成される。水素極層５は、酸化物イオン伝導性を有していてよい。水素極層５は、例えば、８ｍｏｌ％イットリア安定化ジルコニア（８ＹＳＺ）、カルシア安定化ジルコニア（ＣＳＺ）、スカンジア安定化ジルコニア（ＳｃＳＺ）、ガドリニウムドープセリア（ＧＤＣ）、サマリウムドープセリア（ＳＤＣ）、（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｒ，Ｍｎ）Ｏ３、（Ｌａ，Ｓｒ）ＴｉＯ３、Ｓｒ２（Ｆｅ,Ｍｏ）２Ｏ６、（Ｌａ，Ｓｒ）ＶＯ３、（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３、及びこれらのうち２つ以上を組み合わせた混合材料、或いは、これらのうち１以上とＮｉＯとの複合物によって構成することができる。 The hydrogen electrode layer 5 is made of an electronically conductive porous material. The hydrogen electrode layer 5 may have oxide ion conductivity. The hydrogen electrode layer 5 is made of, for example, 8 mol % yttria-stabilized zirconia (8YSZ), calcia-stabilized zirconia (CSZ), scandia-stabilized zirconia (ScSZ), gadolinium-doped ceria (GDC), samarium-doped ceria (SDC), (La , Sr)(Cr, Mn)O3, (La,Sr)TiO3, Sr2(Fe,Mo)2O6 , ( La , Sr) VO3 , (La,Sr) FeO3 , and among these It can be composed of a mixed material in which two or more are combined, or a composite of one or more of these and NiO.

水素極層５の形成方法は特に制限されず、焼成法、スプレーコーティング法、ＰＶＤ法、ＣＶＤ法などにより形成することができる。 The method for forming the hydrogen electrode layer 5 is not particularly limited, and can be formed by a baking method, a spray coating method, a PVD method, a CVD method, or the like.

水素極層５には、貫通孔４３を介して、原料ガスが供給される。原料ガスは、ＣＯ２及びＨ２Ｏを含む。水素極層５は、下記（１）式に示す共電解の電気化学反応に従って、原料ガスから、Ｈ２、ＣＯ、及びＯ２－を生成する。
・水素極層５：ＣＯ２＋Ｈ２Ｏ＋４ｅ－→ＣＯ＋Ｈ２＋２Ｏ２－・・・（１） A raw material gas is supplied to the hydrogen electrode layer 5 through the through holes 43 . The source gas contains CO2 and H2O . The hydrogen electrode layer 5 produces H 2 , CO, and O 2− from the raw material gas according to the electrochemical reaction of co-electrolysis shown in the following formula (1).
・Hydrogen electrode layer 5: CO 2 +H 2 O+4e − →CO+H 2 +2O 2− (1)

［電解質層７］
図１に示すように、電解質層７は、水素極層５と酸素極層９との間に配置される。本実施形態では、セル本体部１０が反応防止層８を有しているため、電解質層７は、水素極層５と反応防止層８との間に配置されている。電解質層７の厚さは特に制限されないが、例えば３μｍ以上５０μｍ以下とすることができる。 [Electrolyte layer 7]
As shown in FIG. 1, the electrolyte layer 7 is arranged between the hydrogen electrode layer 5 and the oxygen electrode layer 9 . In this embodiment, the cell body 10 has the reaction prevention layer 8 , so the electrolyte layer 7 is arranged between the hydrogen electrode layer 5 and the reaction prevention layer 8 . Although the thickness of the electrolyte layer 7 is not particularly limited, it can be, for example, 3 μm or more and 50 μm or less.

本実施形態において、電解質層７は、水素極層５全体を覆うように配置されている。電解質層７の外周部は、金属板４の第１主面４１に接合されている。これにより、水素極層５側と酸素極層９側との間の気密性を確保できるため、金属板４と電解質層７との間を別途封止する必要がない。 In this embodiment, the electrolyte layer 7 is arranged so as to cover the entire hydrogen electrode layer 5 . The outer peripheral portion of the electrolyte layer 7 is joined to the first main surface 41 of the metal plate 4 . As a result, the airtightness between the hydrogen electrode layer 5 side and the oxygen electrode layer 9 side can be ensured, so there is no need to separately seal between the metal plate 4 and the electrolyte layer 7 .

電解質層７は、水素極層５において生成されたＯ２－を酸素極層９に伝達させる。電解質層７は、酸化物イオン伝導性を有する。電解質層７は、緻密質材料によって構成される。電解質層７の気孔率は、０％以上７％以下程度である。電解質層７は、イオン伝導性を有し且つ電子伝導性を有さない緻密な材料から構成される焼成体である。電解質層７は、例えば、８ＹＳＺ、ＧＤＣ、ＳｃＳＺ、ＳＤＣ、ＬＳＧＭ（ランタンガレート）などによって構成することができる。 The electrolyte layer 7 transfers O 2− produced in the hydrogen electrode layer 5 to the oxygen electrode layer 9 . The electrolyte layer 7 has oxide ion conductivity. The electrolyte layer 7 is made of a dense material. The porosity of the electrolyte layer 7 is about 0% or more and 7% or less. The electrolyte layer 7 is a sintered body made of a dense material that has ionic conductivity but no electronic conductivity. The electrolyte layer 7 can be made of, for example, 8YSZ, GDC, ScSZ, SDC, LSGM (lanthanum gallate), or the like.

電解質層７の形成方法は特に制限されず、焼成法、スプレーコーティング法、ＰＶＤ法、ＣＶＤ法などにより形成することができる。 The method of forming the electrolyte layer 7 is not particularly limited, and can be formed by a baking method, a spray coating method, a PVD method, a CVD method, or the like.

［反応防止層８］
反応防止層８は、電解質層７上に配置される。反応防止層８は、電解質層７と酸素極層９との間に配置される。反応防止層８の厚さは特に制限されないが、例えば３μｍ以上５０μｍ以下とすることができる。反応防止層８は、酸素極層９の構成材料と電解質層７の構成材料とが反応して電気抵抗の大きい反応層が形成されることを抑制する。 [Reaction prevention layer 8]
A reaction prevention layer 8 is arranged on the electrolyte layer 7 . The reaction prevention layer 8 is arranged between the electrolyte layer 7 and the oxygen electrode layer 9 . Although the thickness of the reaction prevention layer 8 is not particularly limited, it can be, for example, 3 μm or more and 50 μm or less. The reaction-preventing layer 8 prevents the material forming the oxygen electrode layer 9 and the material forming the electrolyte layer 7 from reacting to form a reaction layer with high electrical resistance.

反応防止層８は、酸化物イオン伝導性を有する材料によって構成される。反応防止層８は、ＧＤＣ、ＳＤＣなどのセリア系材料によって構成することができる。反応防止層８の気孔率は特に制限されないが、例えば０％以上５０％以下とすることができる。反応防止層８の形成方法は特に制限されず、焼成法、スプレーコーティング法、ＰＶＤ法、ＣＶＤ法などにより形成することができる。 The reaction prevention layer 8 is made of a material having oxide ion conductivity. The reaction prevention layer 8 can be made of a ceria-based material such as GDC or SDC. Although the porosity of the reaction prevention layer 8 is not particularly limited, it can be, for example, 0% or more and 50% or less. The method of forming the reaction prevention layer 8 is not particularly limited, and can be formed by a baking method, a spray coating method, a PVD method, a CVD method, or the like.

［酸素極層９］
酸素極層９は、電解質層７を基準として、水素極層５の反対側に配置される。本実施形態では、セル１が反応防止層８を有しているため、酸素極層９は、反応防止層８上に配置される。 [Oxygen electrode layer 9]
The oxygen electrode layer 9 is arranged on the opposite side of the hydrogen electrode layer 5 with respect to the electrolyte layer 7 . In this embodiment, since the cell 1 has the reaction-preventing layer 8 , the oxygen electrode layer 9 is arranged on the reaction-preventing layer 8 .

酸素極層９は、多孔質であることが好ましい。酸素極層９の気孔率は特に制限されないが、例えば２０％以上７０％以下とすることができる。酸素極層９の厚さは特に制限されないが、例えば１０μｍ以上１００μｍ以下とすることができる。 The oxygen electrode layer 9 is preferably porous. Although the porosity of the oxygen electrode layer 9 is not particularly limited, it can be, for example, 20% or more and 70% or less. Although the thickness of the oxygen electrode layer 9 is not particularly limited, it can be, for example, 10 μm or more and 100 μm or less.

酸素極層９は、酸化物イオン伝導性及び電子伝導性を有する多孔質材料によって構成される。酸素極層９は、例えば（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３、（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３、Ｌａ（Ｎｉ，Ｆｅ）Ｏ３、（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３、及び（Ｓｍ，Ｓｒ）ＣｏＯ３のうち１以上と酸化物イオン伝導材料（ＧＤＣなど）との複合物によって構成することができる。 The oxygen electrode layer 9 is made of a porous material having oxide ion conductivity and electron conductivity. The oxygen electrode layer 9 is made of, for example, (La, Sr) (Co, Fe) O 3 , (La, Sr) FeO 3 , La(Ni, Fe) O 3 , (La, Sr) CoO 3 and (Sm, Sr ) a composite of one or more of CoO 3 and an oxide ion conductive material (such as GDC).

酸素極層９の形成方法は特に制限されず、焼成法、スプレーコーティング法、ＰＶＤ法、ＣＶＤ法などにより形成することができる。 The method of forming the oxygen electrode layer 9 is not particularly limited, and can be formed by a baking method, a spray coating method, a PVD method, a CVD method, or the like.

酸素極層９は、下記（２）式の化学反応に従って、水素極層５から電解質層７を介して伝達されるＯ２－からＯ２を生成する。
・酸素極層９：２Ｏ２－→Ｏ２＋４ｅ－・・・（２） The oxygen electrode layer 9 generates O 2 from O 2− transferred from the hydrogen electrode layer 5 through the electrolyte layer 7 according to the chemical reaction of formula (2) below.
・Oxygen electrode layer 9: 2O 2− →O 2 +4e − (2)

［コート層６］
図３は貫通孔周りの詳細を示す断面図、図４は金属板４を第２主面側から見た拡大底面図である。図３及び図４に示すように、コート層６は、貫通孔４３の内壁面上に配置されている。なお、コート層６は、貫通孔４３の内壁面上に直接配置されていなくてもよい。例えば、貫通孔４３の内壁面上に酸化皮膜が形成されている場合、その酸化皮膜上にコート層６が形成されている。 [Coat layer 6]
FIG. 3 is a cross-sectional view showing details around the through hole, and FIG. 4 is an enlarged bottom view of the metal plate 4 viewed from the second main surface side. As shown in FIGS. 3 and 4 , the coat layer 6 is arranged on the inner wall surfaces of the through holes 43 . Note that the coat layer 6 does not have to be directly arranged on the inner wall surface of the through hole 43 . For example, when an oxide film is formed on the inner wall surface of the through hole 43, the coat layer 6 is formed on the oxide film.

コート層６は、貫通孔４３の内壁面上を周方向に沿って形成されている。具体的には、コート層６は環状である。すなわち、コート層６は、周方向に沿って連続的に延びている。なお、コート層６は、周方向に沿って断続的に延びていてもよい。 The coat layer 6 is formed on the inner wall surface of the through hole 43 along the circumferential direction. Specifically, the coat layer 6 is annular. That is, the coat layer 6 extends continuously along the circumferential direction. Note that the coat layer 6 may intermittently extend along the circumferential direction.

コート層６は、水素極層５と間隔をあけて配置されている。すなわち、コート層６は、水素極層５と接触しないように配置されている。例えば、コート層６と水素極層５との距離は、１０μｍ以上である。 The coat layer 6 is spaced apart from the hydrogen electrode layer 5 . That is, the coat layer 6 is arranged so as not to contact the hydrogen electrode layer 5 . For example, the distance between the coat layer 6 and the hydrogen electrode layer 5 is 10 μm or more.

例えば、コート層６は、貫通孔４３の内壁面と金属板４の第２主面４２とによって形成される角部４２１のみを覆うように配置されている。すなわち、コート層６は、貫通孔４３の内壁面の第２主面４２側の角部４２１のみを覆うように配置されている。 For example, the coat layer 6 is arranged to cover only corners 421 formed by the inner wall surfaces of the through holes 43 and the second main surface 42 of the metal plate 4 . That is, the coat layer 6 is arranged so as to cover only the corner portion 421 of the inner wall surface of the through hole 43 on the second main surface 42 side.

なお、コート層６は、貫通孔４３の軸方向の両端部のうち、第１主面４１側の端部には形成されていない。また、コート層６は、貫通孔４３の第１主面４１側の端部と第２主面４２側の端部との間である中間部にも形成されていない。例えば、貫通孔４３を軸方向に３等分して、第１主面４１側の端部、中間部、第２主面４２側の端部とした場合、コート層６は、第２主面４２側の端部のみに配置されている。また、コート層６は、隣接する貫通孔４３に形成されたコート層６と間隔をあけて配置されている。なお、コート層６は、第１主面４１側の端部に形成されていてもよいし、中間部に形成されていてもよい。 Note that the coat layer 6 is not formed on the end portion on the first main surface 41 side of the axial end portions of the through hole 43 . Moreover, the coat layer 6 is also not formed in the intermediate portion between the end portion of the through hole 43 on the first main surface 41 side and the end portion on the second main surface 42 side. For example, when the through-hole 43 is divided into three equal parts in the axial direction to form an end portion on the first principal surface 41 side, an intermediate portion, and an end portion on the second principal surface 42 side, the coat layer 6 is divided into three parts on the second principal surface It is arranged only at the end on the 42 side. Moreover, the coat layer 6 is arranged with a gap from the coat layer 6 formed in the adjacent through hole 43 . Note that the coat layer 6 may be formed at the end portion on the first main surface 41 side, or may be formed at the intermediate portion.

コート層６の厚さは、例えば、１μｍ以上１００μｍ以下である。なお、コート層６の厚さとは、貫通孔４３の内壁面から中心に向かう寸法である。 The thickness of the coat layer 6 is, for example, 1 μm or more and 100 μm or less. The thickness of the coat layer 6 is the dimension from the inner wall surface of the through hole 43 toward the center.

コート層６は、金属板４よりもクロム含有率が低い。例えば、コート層６におけるクロムの含有率は、０質量％以上２０質量％以下である。なお、貫通孔４３の内壁面上に酸化皮膜が形成されている場合、コート層６は、その酸化皮膜よりもクロム含有率を低くすることが好ましい。 Coat layer 6 has a lower chromium content than metal plate 4 . For example, the content of chromium in the coat layer 6 is 0% by mass or more and 20% by mass or less. In addition, when an oxide film is formed on the inner wall surface of the through hole 43, the chromium content of the coat layer 6 is preferably lower than that of the oxide film.

また、コート層６は、Ｆｅ（鉄）を含んでいる。例えば、コート層６のＦｅの含有率は、５質量％以上１００質量％以下である。なお、貫通孔４３の内壁面上に酸化皮膜が形成されている場合、コート層６は、その酸化皮膜よりもＦｅ含有率を高くすることが好ましい。 Moreover, the coat layer 6 contains Fe (iron). For example, the Fe content of the coat layer 6 is 5% by mass or more and 100% by mass or less. If an oxide film is formed on the inner wall surface of the through hole 43, the coat layer 6 preferably has a higher Fe content than the oxide film.

コート層６は、酸化物などのセラミックスによって構成される。より具体的には、コート層６は、クロム酸化物、鉄酸化物、マンガン酸化物及びこれらの複合酸化物、結晶化ガラス、ＹＳＺ、又はＧＤＣなどによって構成することができる。なお、コート層６は、金属によって構成されていてもよい。例えば、コート層６は、ニッケル、鉄、コバルト、銅またはこれらの合金などによって構成することができる。 Coat layer 6 is made of ceramics such as oxide. More specifically, the coat layer 6 can be made of chromium oxide, iron oxide, manganese oxide, composite oxides thereof, crystallized glass, YSZ, GDC, or the like. Note that the coat layer 6 may be made of metal. For example, the coat layer 6 can be made of nickel, iron, cobalt, copper, alloys thereof, or the like.

コート層６は、補強材ペーストを精密ノズルディスペンサーによって貫通孔４３の周に沿って塗布し焼成すること、又は貫通孔４３の周に沿った局所的なレーザー加熱によって厚い酸化皮膜をつけることによって形成することができる。 The coat layer 6 is formed by applying and baking reinforcing material paste along the perimeter of the through hole 43 with a precision nozzle dispenser, or by forming a thick oxide film by local laser heating along the perimeter of the through hole 43. can do.

なお、コート層６は、全ての貫通孔４３に形成されていることが好ましいが、全ての貫通孔４３に形成されている必要はない。例えば、コート層６は、５０％以上の貫通孔４３に形成されていればよい。 Although it is preferable that the coat layer 6 is formed in all the through holes 43 , it is not necessary to be formed in all the through holes 43 . For example, the coat layer 6 may be formed in 50% or more of the through holes 43 .

［変形例］
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。 [Modification]
Although the embodiments of the present invention have been described above, the present invention is not limited to these, and various modifications are possible without departing from the gist of the present invention.

（ａ）上記実施形態では、水素極層５が金属板４上に配置されていたが、セル本体部１０の構成はこれに限定されない。例えば、図５に示すように、金属板４上に酸素極層９が配置されていてもよい。この場合、金属板４側から順に、酸素極層９、反応防止層８、電解質層７、水素極層５の順に配置されている。電解質層７は、酸素極層９及び反応防止層８を覆うように形成されている。なお、反応防止層８は形成されていなくてもよい。 (a) In the above embodiment, the hydrogen electrode layer 5 was arranged on the metal plate 4, but the structure of the cell body 10 is not limited to this. For example, as shown in FIG. 5, an oxygen electrode layer 9 may be arranged on the metal plate 4 . In this case, the oxygen electrode layer 9, the reaction prevention layer 8, the electrolyte layer 7, and the hydrogen electrode layer 5 are arranged in this order from the metal plate 4 side. The electrolyte layer 7 is formed so as to cover the oxygen electrode layer 9 and the reaction prevention layer 8 . Note that the reaction prevention layer 8 may not be formed.

（ｂ）図６に示すように、水素極層５は、貫通孔４３内に入り込んでいてもよい。この場合であっても、コート層６は、水素極層５と間隔をあけて配置されており、水素極層５と接触していない。 (b) As shown in FIG. 6, the hydrogen electrode layer 5 may enter the through holes 43 . Even in this case, the coat layer 6 is spaced apart from the hydrogen electrode layer 5 and is not in contact with the hydrogen electrode layer 5 .

（ｃ）上記実施形態では、コート層６は、貫通孔４３の中央部には配置されていないが、コート層６の構成はこれに限定されない。例えば、図７に示すように、コート層６は、水素極層５と間隔があいていれば、貫通孔４３の中央部に配置してもよい。 (c) In the above embodiment, the coat layer 6 is not arranged in the central portion of the through hole 43, but the configuration of the coat layer 6 is not limited to this. For example, as shown in FIG. 7, the coat layer 6 may be placed in the center of the through-hole 43 as long as it is spaced apart from the hydrogen electrode layer 5 .

この場合、図８に示すように、コート層６は、２つのコート層に分かれて形成されていてもよい。詳細には、コート層６は、第２主面４２側の端部に形成される第１コート層６１と、中央部に形成される第２コート層６２とを含んでいてもよい。第１コート層６１と第２コート層６２とは、貫通孔４３の軸方向において、互いに間隔をあけて配置されている。 In this case, as shown in FIG. 8, the coat layer 6 may be divided into two coat layers. Specifically, the coat layer 6 may include a first coat layer 61 formed at the end on the second main surface 42 side and a second coat layer 62 formed at the center. The first coat layer 61 and the second coat layer 62 are spaced apart from each other in the axial direction of the through hole 43 .

（ｄ）上記実施形態では、コート層６は、貫通孔４３の内壁面から第２主面４２まで延びているが、コート層６の構成はこれに限定されない。例えば、図９に示すように、コート層６は貫通孔４３の内壁面のみに形成されており、第２主面４２上には形成されていなくてもよい。 (d) In the above embodiment, the coat layer 6 extends from the inner wall surface of the through hole 43 to the second main surface 42, but the configuration of the coat layer 6 is not limited to this. For example, as shown in FIG. 9 , the coat layer 6 may be formed only on the inner wall surfaces of the through holes 43 and may not be formed on the second main surface 42 .

（ｅ）上記実施形態では、電気化学セルの一例として、電解セル１を説明したが、電気化学セルは電解セル以外であってもよい。例えば、固体酸化物系燃料電池などの燃料電池セルであってもよい。この場合、第１電極層を燃料極（アノード）とし、第２電極層を空気極（カソード）とすることができる。 (e) In the above embodiment, the electrolytic cell 1 was described as an example of the electrochemical cell, but the electrochemical cell may be other than the electrolytic cell. For example, it may be a fuel cell such as a solid oxide fuel cell. In this case, the first electrode layer can be used as a fuel electrode (anode) and the second electrode layer can be used as an air electrode (cathode).

１ ：電解セル
４ ：金属板
４１ ：第１主面
４２ ：第２主面
４３ ：貫通孔
５ ：水素極層
６ ：コート層
７ ：電解質層
９ ：酸素極層
１０ ：セル本体部 Reference Signs List 1: electrolytic cell 4: metal plate 41: first main surface 42: second main surface 43: through hole 5: hydrogen electrode layer 6: coating layer 7: electrolyte layer 9: oxygen electrode layer 10: cell body

Claims (7)

クロムを含む合金材料によって構成され、第１主面、第２主面、及び貫通孔を有する金属板と、
前記第１主面上に配置される第１電極層、第２電極層、及び前記第１電極層と前記第２電極層との間に配置される電解質層、を有するセル本体部と、
前記貫通孔の内壁面上において前記第１電極層と間隔をあけて配置されるコート層と、
を備え、
前記金属板は、前記貫通孔の内壁面を覆う酸化皮膜を有し、
前記コート層は、前記酸化皮膜よりもクロム含有率が低い、
電気化学セル。
a metal plate made of an alloy material containing chromium and having a first main surface, a second main surface, and through holes;
a cell body portion having a first electrode layer, a second electrode layer, and an electrolyte layer disposed between the first electrode layer and the second electrode layer, which are disposed on the first main surface;
a coat layer spaced apart from the first electrode layer on the inner wall surface of the through hole;
with
The metal plate has an oxide film covering the inner wall surface of the through hole,
The coating layer has a lower chromium content than the oxide film,
electrochemical cell.
 前記コート層は、前記貫通孔の内壁面と前記第２主面とによって構成される角部のみを覆うように配置される、
請求項１に記載の電気化学セル。
The coat layer is arranged so as to cover only the corner formed by the inner wall surface of the through hole and the second main surface,
The electrochemical cell of claim 1.
 前記コート層は、環状である、
請求項１又は２に記載の電気化学セル。
The coating layer is annular,
3. An electrochemical cell according to claim 1 or 2.
 前記コート層は、前記金属板よりもクロム含有率が低い、
請求項１から３のいずれかに記載の電気化学セル。
The coating layer has a lower chromium content than the metal plate,
An electrochemical cell according to any one of claims 1 to 3.
 前記コート層は、セラミックスによって構成される、
請求項１から４のいずれかに記載の電気化学セル。
The coat layer is composed of ceramics,
An electrochemical cell according to any one of claims 1 to 4 .
 前記コート層は、金属によって構成される、
請求項１から４のいずれかに記載の電気化学セル。
The coat layer is made of metal,
An electrochemical cell according to any one of claims 1 to 4 .
 前記コート層は、鉄を含む、
請求項１から６のいずれかに記載の電気化学セル。 The coat layer contains iron,
7. An electrochemical cell according to any one of claims 1-6 .
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