JP7263620B2

JP7263620B2 - 接合方法

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Publication number: JP7263620B2
Application number: JP2022512979A
Authority: JP
Inventors: 浩庸秋山; 輝一西口
Original assignee: Mitsubishi Heavy Industries Ltd
Current assignee: Mitsubishi Heavy Industries Ltd
Priority date: 2020-03-31
Filing date: 2020-03-31
Publication date: 2023-04-24
Anticipated expiration: 2040-03-31
Also published as: WO2021199258A1; JPWO2021199258A1

Description

本開示は、繊維強化熱可塑性プラスチック（ＦＲＴＰ）の接合方法に関するものである。

ＦＲＴＰで構成された被接合部材同士を接合する方法として、ボルト結合が知られている。ボルト結合では、被接合部材同士をボルトおよびナットで固定する。

しかしながら、ボルト結合は、ボルト継手強度が低く、被接合部材の板厚を厚くする必要がある。また、穴あけ、ボルト取り付け、シーリング作業を多数の箇所で行う場合には、組み立て工数が増大し、製品の重量が増加する。さらに、ボルトおよびナットの使用では、強化繊維として炭素繊維を用いた場合に電食の懸念がある。

ボルトおよびナットを用いない接合方法として、融着という手法がある。融着では、ＦＲＴＰの母材（熱可塑性樹脂）を溶融させる。例えば、特許文献１では、熱可塑性樹脂を母材とする繊維強化樹脂からなる被接合部材を重ね合わせた状態で双方の界面に粘性体を発生させることで被接合部材同士を接合させている。

特開２０１９－８４７６７号公報

しかしながら、融着では、被接合部材の母材を溶融させるため、板厚および形状の制御が難しい。さらに、母材を溶融させることで、被接合部材に含まれる強化繊維がうねる恐れがある。

ボルト結合および融着以外の接合方法としてプラズマ処理を用いた方法がある。ＦＲＴＰで構成された被接合部材にプラズマを照射すると、部材表面が活性化され、ヒドロキシ基などの官能基が導入される。官能基が導入された面同士を合わせ、加熱および加圧すると、官能基同士が化学反応し結合される。プラズマ処理を用いた方法では、ＦＲＴＰの母材の融点以下の温度で加熱するため、母材は溶融されない。なお、ＦＲＴＰの母材として非晶質の熱可塑性樹脂を用いる場合、ガラス転移温度以下の温度での加熱とする。

しかしながら、プラズマ処理を用いた方法にも改善の余地はある。例えば、被接合部材となるＦＲＴＰの表面は平坦ではない。平坦でない面を合わせると、面と面との間に隙間が生じる。隙間部分では、面同士が接合できないため、接合力が弱くなる。

本開示は、このような事情に鑑みてなされたものであって、被接合面を活性化させることによるＦＲＴＰ同士の接合において、接合の強度を向上させられる接合方法を提供することを目的とする。

上記課題を解決するために、本開示の接合方法は以下の手段を採用する。
本開示は、母材が熱可塑性樹脂である繊維強化熱可塑性プラスチックを被接合部材とし、前記被接合部材同士を接合する接合方法であって、前記被接合部材の被接合面を活性化処理して、化学結合を引き起こしうる活性官能基を導入し、活性化処理した前記被接合面を対向させて、前記被接合部材同士を重ね合わせ、前記母材が融点未満の温度に維持される条件で、重ね合わせた前記被接合部材に圧力および超音波振動を付与する接合方法を提供する。

本開示の接合方法によれば、母材が溶融しないように圧力および超音波振動を付与する。そのため、溶融による被接合部材の板厚変化なく、強化繊維がうねる懸念もない。よって、被接合部材の板厚および形状の管理が容易となる。

本開示の接合方法によれば、圧力および超音波振動を付与することにより、対向する面にある官能基同士が反応できる確率を上げ、より多くの官能基を化学結合させることができる。これにより、接合の強度を向上させられる。

本開示の接合方法によれば、圧力および超音波振動の付与により、隙間を狭くし、被接合面同士を馴染ませられる。これにより、隙間部分にある官能基であっても、対向する面にある官能基と反応でき、より確実に接合させることが可能となる。よって、得られた接合体の品質を安定化させることができる。

被接合部材の重ね合わせについて説明する図である。図１のＡ－Ａ断面を示す図である。圧力および超音波振動を付与しているときの図１のＡ－Ａ断面の状態を示す図である。第２実施形態ににおいて、圧力および超音波振動を付与しているときの重ね合わせた被接合部材の断面を示す図である。

〔第１実施形態〕
本実施形態では、該被接合部材同士を接合する接合方法について説明する。

（被接合部材）
被接合部材は、繊維強化熱可塑性プラスチック（ＦＲＴＰ）製である。被接合部材は、単層のＦＲＴＰで構成されてもよいし、複数層のＦＲＴＰで構成されてもよい。本実施形態において、被接合部材は、ＦＲＴＰを成形した後のものである。

ＦＲＴＰは、熱可塑性樹脂および強化繊維を含む。熱可塑性樹脂は、ＦＲＴＰの母材（マトリックス）である。

熱可塑性樹脂は、特に限定されるものではないが、ポリアリールエーテルケトン（ＰＡＥＫ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、液晶ポリマー（ＬＣＰ）等のスーパーエンジニアプラスチックであってよい。ＰＡＥＫは、例えば、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ），ポリエーテルケトンケトン（ＰＥＫＫ），低融点ＰＡＥＫ（ＬＭＰＡＥＫ）である。

強化繊維は、無機系繊維または有機系繊維であってよい。無機系繊維は、炭素繊維，ガラス繊維，炭化ケイ素繊維などである。有機系繊維は、アラミド繊維，ポリパラフェニレン・ベンゾビス・オキサゾール（ＰＢＯ）繊維，ポリアリレート繊維，ＰＥＥＫ繊維などである。強化繊維は、一方向に配向された繊維シート，織物および不織布の形態であってよい。

接合される２つの被接合部材に含まれる熱可塑性樹脂は、同種または異種であってよい。接合される２つの被接合部材に含まれる強化繊維は、同種または異種であってよい。接合される２つの被接合部材に含まれる強化繊維の形態は、同じまたは異なっていてよい。

被接合部材の一表面（被接合面となる面）は、凹凸を備えていてよい。該凹凸は、成形型の表面形状の転写、または、強化繊維と母材樹脂との熱膨張差によって成形時に発生する繊維の凹凸に由来してできるものである。または、母材成形時に表面に無機粒子もしくは母材樹脂よりも高融点の樹脂粒子を導入して成形し、凹凸を付与する。凹凸がある場合、被接合面同士を合わせた際に、面間に隙間が生じる。凹凸は、該隙間が最大でも１ｍｍ未満となる大きさであれば許容されうる。凹凸は、該隙間がプリプレグ一層分（例えば１９０μｍ）以下となる大きさであることが好ましい。

凹凸がない被接合部材を用いる場合は、予め所望の大きさの凹凸を付与してもよい。凹凸は、レーザ処理，ブラスト処理，エッチング処理およびモールドプリント処理等で形成されうる。

本実施形態に係る接合方法は、以下の工程（Ｓ１）～（Ｓ３）を含む。
（Ｓ１）活性化処理
（Ｓ２）被接合部材の重ね合わせ
（Ｓ３）圧力および超音波振動の付与

（Ｓ１）活性化処理
被接合部材の被接合面を活性化させる。「活性化」とは、化学結合を引き起こす活性官能基が導入されることを意味する。活性化は、プラズマ処理、紫外線（ＵＶ）処理、真空紫外線（ＶＵＶ）処理、火炎処理、薬液処理などの方法で実施されうる。本実施形態では、プラズマ処理により被接合面を活性化させるものとして、以降を説明する。

プラズマ照射には、公知のプラズマ発生技術を利用したプラズマ照射装置を用いることができる。大物の部品（部材）へのプラズマ照射は、大気圧プラズマ照射装置で実施することが望ましい。小物の部材へのプラズマ照射は、減圧プラズマ照射装置で実施してもよい。

プラズマは、任意のガスにより形成される。プラズマは、例えば、空気，酸素，窒素，二酸化炭素，酸素，窒素，水蒸気，ヘリウム，ネオン，アルゴンなど、常温で気体となる物質の少なくとも１つから形成されてよい。

プラズマを照射する際の条件は、プラズマ照射装置の種類，被接合部材の材質，大きさ，要求される接合強度，および被接合面の状態などに応じて適宜選択される。

被接合面にプラズマを照射することで、該被接合面に活性官能基（以降、官能基と称す）が導入される。酸素を含むプラズマを照射することで導入される官能基は、ヒドロキシ基，カルボキシ基、カルボニル基などである。接合される被接合部材同士において、それぞれの被接合面には同種の官能基が生成されてもよいし、異種の官能基が生成されてもよい。照射するプラズマの種類を選択することで、導入される官能基の種類を管理できる。

（Ｓ２）被接合部材の重ね合わせ
活性化処理後、図１に示すように、被接合部材１，２を重ね合わせる。

図２に、図１のＡ－Ａ断面を示す。図２において、被接合面Ｓ_１および被接合面Ｓ_２は、対向配置されている。被接合面Ｓ_１および被接合面Ｓ_２は、平坦ではなく、それぞれ表面に凹凸を有する。重ね合わせた被接合部材１と被接合部材２との間（被接合面Ｓ_１と被接合面Ｓ_２との間）には、隙間Ｇが生じる。

（Ｓ３）圧力および超音波振動の付与
重ね合わせた状態で、被接合部材１および被接合部材２に圧力および超音波振動を付与する。これにより、被接合部材１と被接合部材２とが接合される。

図３に、圧力および超音波振動を付与しているときの図１のＡ－Ａ断面の状態を示す。図３では、被接合部材１および被接合部材２の外表面にそれぞれホーン３，４を取り付けている。ホーン３，４は、それぞれ図示しない超音波振動子に接続されている。超音波振動子は、図示しない超音波発振器に接続されている。超音波振動子には、図示しない加圧機構が接続されていてもよい。

超音波発振器は、入力された電気信号を増幅し、超音波振動子へ伝達させる。超音波振動子は、電気信号を機械的振動に変換する。ホーン３，４は、振動子の振動に共振するとともに、外部（加圧機構等）からの圧力を受け、被接合部材１，２に振動および荷重Ｐを与える。

圧力および超音波振動は、被接合部材１，２の母材が融点以上の温度にならない条件で付与される。圧力および超音波振動は、対向する被接合面にある官能基同士が化学反応可能となる条件で付与される。そのような条件は、振動を与える時間、振幅および被接合部材１，２に与える荷重Ｐ（加圧力）を調整することで実現できる。

ここで「母材が融点以上の温度にならない」とは、「母材が溶融されない」と同義である。ＦＲＴＰの母材として非晶質の熱可塑性樹脂を用いる場合、「母材が溶融されない」は、「母材のガラス転移温度を超え、弾性率が大幅に低下し、形状保持が不可能になる温度にならない」と同義である。

超音波振動の振幅は、隙間Ｇと同じまたは隙間Ｇよりも大きくなるように設定するとよい。結合ポテンシャル曲線によれば、酸素を含む官能基同士の核間距離が０．５ｎｍより離れていると官能基同士の反応は起こらない。よって、官能基同士が０．５ｎｍ以下まで近づくような振動与えられるとよい。

上記条件は、予備試験等により予め取得しておくとよい。

超音波振動は、被接合部材１，２の面方向および厚さ方向に付与されるとよい。

圧力および超音波振動を付与した後の接合部では、被接合部材１と被接合部材２とが化学結合により接合されている。超音波振動を付与したことにより、被接合面Ｓ_１と被接合面Ｓ_２との隙間Ｇは小さくなるとともに、隙間があった領域における官能基同士の化学反応も進み、より接合が強固となる。

上記実施形態に係る接合方法で得られる作用効果は以下の通りである。

超音波振動が付与されている被接合部材１，２では、振動に合わせて被接合面Ｓ_１，Ｓ_２の位置が動く。被接合面Ｓ_１と被接合面Ｓ_２とが面方向にズレることで、対向する被接合面Ｓ_１，Ｓ_２にある凹凸同士が嵌合する確率を上げることができる。被接合面Ｓ_１と被接合面Ｓ_２とが被接合部材１，２の板厚方向にズレることで、隙間Ｇの距離が変動する。その結果、対向する被接合面Ｓ_１，Ｓ_２にある官能基同士が反応できる程度に近づく機会を増やすことができる。

さらに、超音波振動は、母材の分子鎖の分子運動を活性化させる。これにより、被接合面Ｓ_１，Ｓ_２に導入された官能基が、反応相手と巡り合いやすくなる。

被接合面Ｓ_１および／または被接合面Ｓ_２にある凹凸の凸部分では、特に力が集中するので、超音波振動が伝わりやすい。

重ね合わせた状態の被接合部材１，２に圧力および超音波振動を付与すると、被接合面Ｓ_１と被接合面Ｓ_２との境界で摩擦熱が生じる。本実施形態では、母材の温度が融点未満に維持されるような条件で圧力および超音波振動を付与するため、摩擦熱によって母材が溶融されることはない。すなわち、母材が溶解することによる被接合部材１，２の板厚変化はない。そのため、被接合部材１，２の板厚を予定通り管理できる。

摩擦熱によって母材が加熱される。摩擦熱は、母材の分子運動を活性化させる。官能基が導入された被接合面同士を重ね合わせた状態で、反応に必要なエネルギーが付与されると、近接した位置にある官能基間で化学結合が形成される。ＦＲＴＰの母材には、もともと活性官能基を有するものがある。これら活性官能基も近接した位置にある官能基と化学結合される。

被接合部材１，２は、活性化処理により導入された官能基を主体として化学結合により接合される。化学結合は、エステル結合、エーテル結合、水素結合およびファンデルワールス結合などであってよい。

重ね合わせた状態の被接合部材１，２に圧力および超音波振動を付与すると、多少なりとも被接合面Ｓ_１，Ｓ_２が変形され、対向する面に馴染むことができる。

上記実施形態に係る接合方法では、圧力および超音波振動を付与したことにより、被接合面Ｓ_１と被接合面Ｓ_２との隙間Ｇは小さくなるとともに、隙間Ｇがあった領域における官能基同士の化学反応も進み、接合がより強固となる。上記実施形態に係る接合方法によれば、より確実に接合させることができる。

〔第２実施形態〕
本実施形態に係る接合方法は、被接合部材１と被接合部材２との間に、樹脂材を挟む点が、第１実施形態と異なる。

被接合部材１，２は、第１実施形態と同様である。

樹脂材は、フィルム状またはメッシュ状である。

樹脂材は、被接合部材の母材と同等の耐熱性を有する。樹脂材は、熱可塑性樹脂製である。被接合部材１の母材の耐熱性が、被接合部材２の母材の耐熱性と異なる場合、樹脂材は、耐熱性が低い方の母材と同等の耐熱性を有していればよい。同等の耐熱性とは、被接合部材同士を接合した製品の運用環境温度で母材の強度および機能に実質的に影響を及ぼさないことを意味する。

樹脂材を構成する熱可塑性樹脂は、被接合部材の母材よりも融点が低くてもよい。樹脂材がメッシュ状である場合、樹脂材を構成する熱可塑性樹脂は、接合時に隙間をなくす必要があるため、被接合部材の母材よりも融点が低い。

例えば、被接合部材に含まれる熱可塑性樹脂がＰＥＥＫである場合、樹脂材の材料には、ＰＥＥＫおよびＰＥＫＫなどのＰＡＥＫを用いることができる。

本実施形態に係る接合方法は、以下の工程を含む。
（Ｓ１１）活性化処理
（Ｓ１２）被接合部材の重ね合わせ
（Ｓ１３）圧力および超音波振動の付与

（Ｓ１１）活性化処理
被接合部材１，２の被接合面Ｓ_１，Ｓ_２への活性化処理は、上記（Ｓ１）と同様に実施する。本実施形態では、さらに、樹脂材の両面を活性化処理する。

（Ｓ１２）被接合部材の重ね合わせ
活性化処理後、図４に示すように、被接合面Ｓ_１と被接合面Ｓ_２との間に樹脂材５を挟み、被接合部材１，２を重ね合わせる。

（Ｓ１３）圧力および超音波振動の付与
上記（Ｓ３）と同様に、重ね合わせた状態で、被接合部材１および被接合部材２に圧力および超音波振動を付与する。これにより、樹脂材５の一方の面にある官能基が被接合部材１にある官能基と化学結合され、樹脂材５の他方の面にある官能基が被接合部材２にある官能基と化学結合され、被接合部材１と被接合部材２とが接合される。

圧力および超音波振動は、被接合部材１，２の母材が融点以上の温度にならない条件で付与される。樹脂材５は、溶融してよく、溶融しなくてもよい。樹脂材５がメッシュ状の場合は、樹脂材５を溶融させる。

圧力および超音波振動は、対向する面にある官能基同士が化学反応可能となる条件で付与される。

フィルム状またはメッシュ状の樹脂材５は、被接合面Ｓ_１，Ｓ_２の凹凸に追従しやすい。そのため、被接合面Ｓ_１，Ｓ_２と樹脂材５との間の距離を近づけられる。

圧力および超音波振動を付与することで、被接合面Ｓ_１と樹脂材５、樹脂材５と被接合面Ｓ_２とが互いに馴染むため、さらに距離を縮み、官能基同士が化学反応しやすい環境にできる。これによって、より強固な接合が可能となる。

上記第１実施形態および第２実施形態に係る接合方法は、航空機の構成部材の接合に適用できる。例えば、上記第１実施形態および第２実施形態に係る接合方法は、航空機の胴体または翼の外板と、それを補強するストリンガとの接合に好適である。

＜付記＞
以上説明した各実施形態に記載の接合方法は例えば以下のように把握される。

本開示は、母材が熱可塑性樹脂である繊維強化熱可塑性プラスチックを被接合部材（１，２）とし、前記被接合部材同士を接合する接合方法に関する。本開示に係る接合方法では、前記被接合部材の被接合面（Ｓ_１，Ｓ_２）を活性化処理し、活性化処理した前記被接合面を対向させて、前記被接合部材同士を重ね合わせ、前記母材が融点未満の温度に維持される条件で、重ね合わせた前記被接合部材に圧力および超音波振動を付与する。

本開示によれば、活性化処理により被接合面に官能基が導入される。被接合面を重ね合わせた後、圧力および超音波振動を付与することで、摩擦熱が生じる。該摩擦熱により、被接合面にある官能基と、対向する被接合面にある官能基との化学反応が進む。これにより、被接合部材同士が接合される。

圧力および超音波振動は、母材が融けない温度で付与されるため、母材が溶融することによる被接合部材の板厚変化はない。よって、被接合部材の板厚を制御できる。

本開示によれば、超音波振動を付与することで、振動により被接合部材の分子鎖の分子運動が活性化される。これにより、官能基が、反応相手と巡り合いやすくなる。また、圧力および超音波振動を付与することで、振動および摩擦によって、被接合部材の被接合面が多少なりとも変形可能となる。よって、被接合面を、当接する相手面の形状に馴染ませ、対向する被接合面にある官能基同士が反応可能な距離まで近づけることができる。

本開示の一態様では、フィルム状またはメッシュ状の樹脂材（５）の両面を活性化処理し、前記被接合部材同士を重ね合わせる際に、一の前記被接合部材の被接合面と、別の前記被接合部材の被接合面との間に、前記樹脂材を挟んでもよい。

フィルム状またはメッシュ状の樹脂材を間に挟むことで、より強化な結合が期待できる。

１，２被接合部材
３，４ホーン
５樹脂材

Claims

母材が熱可塑性樹脂である繊維強化熱可塑性プラスチックを被接合部材とし、前記被接合部材同士を接合する接合方法であって、
前記被接合部材の被接合面を活性化処理して、化学結合を引き起こしうる活性官能基を導入し、
活性化処理した前記被接合面を対向させて、前記被接合部材同士を重ね合わせ、
前記母材が融点未満の温度に維持される条件で、重ね合わせた前記被接合部材に圧力および超音波振動を付与する接合方法。
フィルム状またはメッシュ状の樹脂材の両面を前記活性化処理し、
前記被接合部材同士を重ね合わせる際に、一の前記被接合部材の被接合面と、別の前記被接合部材の被接合面との間に、前記樹脂材を挟む請求項１に記載の接合方法。