JP7229486B2 - １，４－ジオキサン含有水の処理方法 - Google Patents
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Description
本発明は、１，４－ジオキサン含有水を、オゾンガスを用いて処理することで、１，４－ジオキサンを分解する１，４－ジオキサン含有水の処理方法に関するものである。
溶剤や洗浄剤等に使用されている１，４－ジオキサンは、工場廃水、家庭廃水、産業廃棄物処理場や産業廃棄物不法投棄現場からの浸出水等（本明細書において、包括して、「１，４－ジオキサン含有水」という場合がある。）を介して自然界に排出されている。
ところで、１，４－ジオキサンは、水溶性の難分解性物質であるため、生物処理や固液分離処理ではほとんど分解できず、環境に対する汚染が懸念され、現に、河川や湖沼、地下水等の水環境中での汚染が報告されている。
このような背景から、平成１６年４月の水道法の改正に伴い、飲料水基準として１，４－ジオキサンの規制値を０．０５ｍｇ／Ｌとする内容が導入され、さらに、平成２２年１１月には環境基準値が制定されており、廃水等に含まれる１，４－ジオキサンを効率的に分解除去するための処理技術が望まれている。
ところで、このような要請から、従来、１，４－ジオキサン含有水を、オゾンガスを用いた促進酸化法（ＡＯＰ法）で処理することが提案されている（例えば、特許文献１～２参照。）。
しかしながら、１，４－ジオキサン含有水は、一般に有機物や金属等の夾雑物質を含有しているため、オゾンガスを用いた従来の１，４－ジオキサン含有水の処理方法では、１，４－ジオキサンを効率よく分解することが困難なため、生物反応槽や固液分離槽等で１，４－ジオキサン含有水に含有される夾雑物質の前処理を行う必要があり、処理設備が大型化し、処理コストが高くなるといった問題があった。
本発明は、上記従来の１，４－ジオキサン含有水の処理方法の有する問題点に鑑み、１，４－ジオキサンに加え、有機物や金属等の夾雑物質を含有している水を、夾雑物質に対する前処理を行うことなく、オゾンガスを用いて処理することで、１，４－ジオキサンを分解することができる１，４－ジオキサン含有水の処理方法を提供することを目的とする。
上記目的を達成するため、本発明の１，４－ジオキサン含有水の処理方法は、１，４－ジオキサンに加え、夾雑物質を含有している水を、オゾンガスを用いて処理することで、１，４－ジオキサンを分解する１，４－ジオキサン含有水の処理方法において、前記水を導入、処理する処理槽に、該処理槽の水をポンプを介することで水流を付与した水にオゾンガスを添加して噴流式微細気泡発生部に供給して渦流とキャビテーションの作用によって微細気泡（ファインバブル）化したオゾンガスを水流に乗せて供給することで、１，４－ジオキサンを分解することを特徴とする。
この場合において、前記水に過酸化水素水を添加して噴流式微細気泡発生部に供給することができる。
また、前記オゾンガスと過酸化水素水の添加割合を、モル比で、１：０．２５～１：４とすることができる。
本発明の１，４－ジオキサン含有水の処理方法は、１，４－ジオキサンに加え、夾雑物質を含有している水を、夾雑物質に対する前処理を行うことなく、オゾンガスやオゾンガス及び過酸化水素水を併用して処理することで、１，４－ジオキサンを、簡易に分解することができ、大量の１，４－ジオキサン含有水を処理する場合でも、処理設備が大型化することがないため、処理コストを低廉にすることができる。
以下、本発明の１，４－ジオキサン含有水の処理方法の実施の形態を説明する。
本発明の１，４－ジオキサン含有水の処理方法は、１，４－ジオキサンに加え、夾雑物質を含有している水（原水）を、オゾンガスやオゾンガス及び過酸化水素水を併用して処理することで、１，４－ジオキサンを分解するもので、図１に示す処理フローのとおり、１，４－ジオキサンに加え、夾雑物質を含有している水を、原水槽１からポンプ６を介して、導入、処理する処理槽２に、処理槽２の水をポンプ５を介することで水流を付与した水にオゾンガスを添加して噴流式微細気泡発生部４に供給して渦流とキャビテーションの作用によって微細気泡（ファインバブル）化したオゾンガスを水流に乗せて供給することで、１，４－ジオキサンを分解し、処理された水は、放流調整槽３からポンプ８を介して放流されるようにしている。
なお、図１中の流量は、１，４－ジオキサン含有水の処理の一例を示すものである。
なお、図１中の流量は、１，４－ジオキサン含有水の処理の一例を示すものである。
この場合において、噴流式微細気泡発生部４に供給される水の供給量は、流量計１３によって計測し、調節できるようにしている。
また、オゾンガスは、制御盤２３を備えたオゾン発生器９、チラー１０、酸素濃縮器１１及びコンプレッサ１２からなるオゾンガス発生機構によって生成するようにするとともに、噴流式微細気泡発生部４に供給されるオゾンガスの供給量を調節できるようにしている。
また、必要に応じて、ポンプ５を介することで水流を付与した水に、過酸化水素水タンク２４から過酸化水素水をポンプ７を介して添加して噴流式微細気泡発生部４に供給することできるようにしている。
噴流式微細気泡発生部４に供給される過酸化水素水の供給量は、流量計１５によって計測し、電磁弁１６によって調節できるようにしている。
噴流式微細気泡発生部４に供給される過酸化水素水の供給量は、流量計１５によって計測し、電磁弁１６によって調節できるようにしている。
原水槽１に流入する水の流入量及び原水槽１から流出する水の流出量並びに原水槽１の水位は、流量計１４ａ、１４ｂ並びにレベルセンサ１７ａによって計測し、調節できるようにしている。
処理槽２の水位は、レベルセンサ１７ｂによって計測し、調節できるようにしている。
放流調整槽３の水位は、レベルセンサ１７ｃによって計測し、調節できるようにしている。
また、放流調整槽３には、ｐＨ計１８、ＤＯ計１９、ＯＲＰ計２０、濁度計２１及び溶存オゾン計２２を備えることで、放流される水の水質を管理するようにしている。
また、放流調整槽３には、ｐＨ計１８、ＤＯ計１９、ＯＲＰ計２０、濁度計２１及び溶存オゾン計２２を備えることで、放流される水の水質を管理するようにしている。
噴流式微細気泡発生部４は、圧力液体に気体を添加して供給することで、渦流とキャビテーションの作用によって微細気泡（ファインバブル）化した気体、具体的には、気泡径が、１００μｍ未満のマイクロバブルや１μｍ未満のウルトラファインバルブ（JIS B 8741-1:2019（ISO 20480-1:2017）参照。）、好ましくは、多くの１μｍ未満のウルトラファインバルブを液体流に乗せて吐出するもので、例えば、特許文献３～４に記載された構造の機構を適用することができる。
本実施例において、噴流式微細気泡発生部４には、ワイビーエム社製の「フォームジェット（ＦＪＰ－３００（最大処理量：３００ｍ３／ｈｒ））」（商品名）を使用しているが、このほか、同社製の「ファビー」（商品名）等を使用することができる。
本実施例において、噴流式微細気泡発生部４には、ワイビーエム社製の「フォームジェット（ＦＪＰ－３００（最大処理量：３００ｍ３／ｈｒ））」（商品名）を使用しているが、このほか、同社製の「ファビー」（商品名）等を使用することができる。
次に、図１に示す処理フローを実施する処理設備について説明する。
・処理条件
５０ｍ３／日（約２ｍ３／ｈｒ）の連続処理
オゾンガスのみの注入又はオゾンガス及び過酸化水素水添加を併用した促進酸化法（ＡＯＰ）
・初期濃度
原水の１，４－ジオキサン濃度：１．４ｍｇ／Ｌ程度
・処理目標
処理後の水の１，４－ジオキサン濃度：０．２５ｍ以下
・処理条件
５０ｍ３／日（約２ｍ３／ｈｒ）の連続処理
オゾンガスのみの注入又はオゾンガス及び過酸化水素水添加を併用した促進酸化法（ＡＯＰ）
・初期濃度
原水の１，４－ジオキサン濃度：１．４ｍｇ／Ｌ程度
・処理目標
処理後の水の１，４－ジオキサン濃度：０．２５ｍ以下
［処理設備］
・オゾンガス注入濃度：２００ｍｇ－Ｏ３／Ｌ
２００ｇ－Ｏ３／ｍ３×２ｍ３／ｈｒ＝４００ｇ－Ｏ３／ｈｒ
→ オゾンガス発生機構の能力：５００ｇ－Ｏ３／ｈｒ
・処理槽２の処理時間：２時間程度
オゾンガス注入濃度（時間当たり）：７０ｍｇ／Ｌ・ｈｒ程度以上
→ ５ｍ３規模の処理槽２に常時４ｍ３を貯留してオゾンガスを注入して反応させる。
→ 原水槽１及び放流調整槽３は０．５ｍ３規模に設定する。
→ ４ｍ３÷２ｍ３／ｈｒ＝２ｈｒ（反応時間）
→ ４００ｇ－Ｏ３／ｈｒ÷４ｍ３
＝１００ｇ－Ｏ３／ｍ３・ｈｒ
＝１００ｍｇ－Ｏ３／Ｌ・ｈｒ（オゾンガス注入濃度（時間当たり））
＞７０ｍｇ－Ｏ３／Ｌ・ｈｒ
オゾンガス濃度、流量を１３３．４ｇ／ｍ３、５０Ｌ／ｍｉｎとした場合、オゾンガス発生量：４００．２ｇ－Ｏ３／ｈｒとなる。
→ オゾンガス及び過酸化水素水添加を併用した促進酸化法（ＡＯＰ）（モル比１：１）の場合、３５％過酸化水素水が０．７１７Ｌ／ｈｒ必要となる。
→ ３５％過酸化水素水使用量：１７．２Ｌ／日、５２３Ｌ／月（平均）必要となる。
・オゾンガス注入濃度：２００ｍｇ－Ｏ３／Ｌ
２００ｇ－Ｏ３／ｍ３×２ｍ３／ｈｒ＝４００ｇ－Ｏ３／ｈｒ
→ オゾンガス発生機構の能力：５００ｇ－Ｏ３／ｈｒ
・処理槽２の処理時間：２時間程度
オゾンガス注入濃度（時間当たり）：７０ｍｇ／Ｌ・ｈｒ程度以上
→ ５ｍ３規模の処理槽２に常時４ｍ３を貯留してオゾンガスを注入して反応させる。
→ 原水槽１及び放流調整槽３は０．５ｍ３規模に設定する。
→ ４ｍ３÷２ｍ３／ｈｒ＝２ｈｒ（反応時間）
→ ４００ｇ－Ｏ３／ｈｒ÷４ｍ３
＝１００ｇ－Ｏ３／ｍ３・ｈｒ
＝１００ｍｇ－Ｏ３／Ｌ・ｈｒ（オゾンガス注入濃度（時間当たり））
＞７０ｍｇ－Ｏ３／Ｌ・ｈｒ
オゾンガス濃度、流量を１３３．４ｇ／ｍ３、５０Ｌ／ｍｉｎとした場合、オゾンガス発生量：４００．２ｇ－Ｏ３／ｈｒとなる。
→ オゾンガス及び過酸化水素水添加を併用した促進酸化法（ＡＯＰ）（モル比１：１）の場合、３５％過酸化水素水が０．７１７Ｌ／ｈｒ必要となる。
→ ３５％過酸化水素水使用量：１７．２Ｌ／日、５２３Ｌ／月（平均）必要となる。
次に、１，４－ジオキサン含有水の具体的な処理例について説明する。
表１に、処理対象の１，４－ジオキサン含有水（原水）の分析結果を示す。
この処理対象水は、不法投棄された廃棄物から浸出した浸出水であって、１，４－ジオキサンに加え、多量の有機物（ＴＯＣ）や金属（Ｆｅ、Ｍｎ）等の夾雑物質を含有しているものである。
このため、従来のオゾンガスを用いた処理方法では、オゾンガスが専ら夾雑物質の分解や酸化のために消費されてしまい、１，４－ジオキサンを効率よく分解することが困難なことが確認されていた。
表１に、処理対象の１，４－ジオキサン含有水（原水）の分析結果を示す。
この処理対象水は、不法投棄された廃棄物から浸出した浸出水であって、１，４－ジオキサンに加え、多量の有機物（ＴＯＣ）や金属（Ｆｅ、Ｍｎ）等の夾雑物質を含有しているものである。
このため、従来のオゾンガスを用いた処理方法では、オゾンガスが専ら夾雑物質の分解や酸化のために消費されてしまい、１，４－ジオキサンを効率よく分解することが困難なことが確認されていた。
表１に記載の処理対象の原水（浸出水）に対して、図１に示す処理フロー図に対応するスモールスケール化した装置を用いて処理実験を行った。
噴流式微細気泡発生部４には、ワイビーエム社製の「フォームジェット（ＦＪＰ－３（最大処理量：５０Ｌ／ｍｉｎ））」（商品名）を使用し、処理槽に貯留した処理対象の原水（浸出水）を循環処理するようにした。
噴流式微細気泡発生部４には、ワイビーエム社製の「フォームジェット（ＦＪＰ－３（最大処理量：５０Ｌ／ｍｉｎ））」（商品名）を使用し、処理槽に貯留した処理対象の原水（浸出水）を循環処理するようにした。
［処理実験（１）］
処理槽に貯留した処理対象の原水（浸出水）（１）：３２Ｌ
オゾンガス濃度：７０ｇ／ｍ３
オゾンガス量：０．５０Ｌ／ｍｉｎ
オゾン注入濃度（時間当たり）：６５．６ｍｇ／Ｌ・ｈｒ
３６０分間オゾンガスを注入
処理槽に貯留した処理対象の原水（浸出水）（１）：３２Ｌ
オゾンガス濃度：７０ｇ／ｍ３
オゾンガス量：０．５０Ｌ／ｍｉｎ
オゾン注入濃度（時間当たり）：６５．６ｍｇ／Ｌ・ｈｒ
３６０分間オゾンガスを注入
［処理実験（２）］
処理槽に貯留した処理対象の原水（浸出水）（２）：３２Ｌ
オゾンガス濃度：７０ｇ／ｍ３
オゾンガス量：０．５０Ｌ／ｍｉｎ
オゾン注入濃度（時間当たり）：６５．６ｍｇ／Ｌ・ｈｒ
３００分間オゾンを注入
オゾンと過酸化水素水の注入モル比：１：１
処理槽に貯留した処理対象の原水（浸出水）（２）：３２Ｌ
オゾンガス濃度：７０ｇ／ｍ３
オゾンガス量：０．５０Ｌ／ｍｉｎ
オゾン注入濃度（時間当たり）：６５．６ｍｇ／Ｌ・ｈｒ
３００分間オゾンを注入
オゾンと過酸化水素水の注入モル比：１：１
［処理実験（３）］
処理槽に貯留した処理対象の原水（浸出水）（２）：３２Ｌ
オゾンガス濃度：７０ｇ／ｍ３
オゾンガス量：０．５０Ｌ／ｍｉｎ
オゾン注入濃度（時間当たり）：６５．６ｍｇ／Ｌ・ｈｒ
１８０～２４０（３６０）分間オゾンを注入
オゾンと過酸化水素水の添加割合（モル比）：１：４～１：０．５（１：０）
処理槽に貯留した処理対象の原水（浸出水）（２）：３２Ｌ
オゾンガス濃度：７０ｇ／ｍ３
オゾンガス量：０．５０Ｌ／ｍｉｎ
オゾン注入濃度（時間当たり）：６５．６ｍｇ／Ｌ・ｈｒ
１８０～２４０（３６０）分間オゾンを注入
オゾンと過酸化水素水の添加割合（モル比）：１：４～１：０．５（１：０）
表２～表３に、処理実験（１）及び（２）の実験結果を、表４に、処理実験（３）の実験結果を、それぞれ示す。
表５に、処理実験（１）～（３）の実験結果から確認できたことをまとめて記載する。
さらに、処理実験（１）～（３）の実験結果から分かったことを記載する。
・原水（浸出水）は、多量の有機物（ＴＯＣ）や金属（Ｆｅ、Ｍｎ）等の夾雑物質を含有しているものであるため、オゾンガス注入量をかなり増加させ、オゾン注入濃度（時間当たり）が７０ｍｇ／Ｌ・ｈｒ程度以上とする（総合計で、５０～３００ｍｇ／Ｌ程度のオゾンガスを添加する）ことで、１，４－ジオキサンを効率的に分解できることを確認した。
具体的には、１，４－ジオキサンの放流基準（０．５ｍｇ／Ｌ）や処理目標（０．２５ｍｇ／Ｌ）を安定的に満足するためには、初期濃度に応じてオゾン注入濃度（オゾン注入量）を設定し、それを達成するための設備を検討する必要がある。今回の処理対象の原水（浸出水）の実験（実験結果省略）で得られた、１，４－ジオキサン初期濃度と必要とされるオゾン注入濃度（オゾン注入量）は、表６に示すとおりである。
・オゾンガスの注入処理でも着色・懸濁物質を生成するものの１，４－ジオキサンを効率的に分解できることを確認した。ただし、臭素酸やブロモホルムの生成、溶存オゾンの後オゾン処理、排オゾン処理等に留意する必要がある。
・オゾンガスと過酸化水素水を併用したＡＯＰ（モル比１：１）では、オゾンガスのみの注入処理と比較して効率的に１，４－ジオキサンを分解することが可能であり、臭素酸、ブロモホルム等の生成も抑制できることを確認した。なお、溶存オゾンはほとんど存在しないため、後オゾン処理は不要である。
オゾンガスと過酸化水素水の添加割合は、モル比で、１：４～１：０．５、好ましくは、１：２～１：０．５であり、今回の処理対象の原水（浸出水）では、１：１であることを確認した。
・オゾンガスのみの注入処理で生成する着色・懸濁物質は、沈降性が良好であるため、後処理は容易であるが、例えば、０．１５μｍ精度のプリーツ型フィルタ式ろ過装置を使用することによって、着色・懸濁物質を除去することもできる。
・原水（浸出水）は、多量の有機物（ＴＯＣ）や金属（Ｆｅ、Ｍｎ）等の夾雑物質を含有しているものであるため、オゾンガス注入量をかなり増加させ、オゾン注入濃度（時間当たり）が７０ｍｇ／Ｌ・ｈｒ程度以上とする（総合計で、５０～３００ｍｇ／Ｌ程度のオゾンガスを添加する）ことで、１，４－ジオキサンを効率的に分解できることを確認した。
具体的には、１，４－ジオキサンの放流基準（０．５ｍｇ／Ｌ）や処理目標（０．２５ｍｇ／Ｌ）を安定的に満足するためには、初期濃度に応じてオゾン注入濃度（オゾン注入量）を設定し、それを達成するための設備を検討する必要がある。今回の処理対象の原水（浸出水）の実験（実験結果省略）で得られた、１，４－ジオキサン初期濃度と必要とされるオゾン注入濃度（オゾン注入量）は、表６に示すとおりである。
・オゾンガスの注入処理でも着色・懸濁物質を生成するものの１，４－ジオキサンを効率的に分解できることを確認した。ただし、臭素酸やブロモホルムの生成、溶存オゾンの後オゾン処理、排オゾン処理等に留意する必要がある。
・オゾンガスと過酸化水素水を併用したＡＯＰ（モル比１：１）では、オゾンガスのみの注入処理と比較して効率的に１，４－ジオキサンを分解することが可能であり、臭素酸、ブロモホルム等の生成も抑制できることを確認した。なお、溶存オゾンはほとんど存在しないため、後オゾン処理は不要である。
オゾンガスと過酸化水素水の添加割合は、モル比で、１：４～１：０．５、好ましくは、１：２～１：０．５であり、今回の処理対象の原水（浸出水）では、１：１であることを確認した。
・オゾンガスのみの注入処理で生成する着色・懸濁物質は、沈降性が良好であるため、後処理は容易であるが、例えば、０．１５μｍ精度のプリーツ型フィルタ式ろ過装置を使用することによって、着色・懸濁物質を除去することもできる。
以上、本発明の１，４－ジオキサン含有水の処理方法について、その実施形態に基づいて説明したが、本発明は上記実施形態に記載した構成に限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において適宜その構成を変更することができるものである。
本発明の１，４－ジオキサン含有水の処理方法は、１，４－ジオキサンに加え、有機物や金属イオン等の夾雑物質を含有している水を、夾雑物質に対する前処理を行うことなく、オゾンガスを用いて処理することで、１，４－ジオキサンを分解することができることから、工場廃水、家庭廃水、産業廃棄物処理場や産業廃棄物不法投棄現場からの浸出水等に含有されている１，４－ジオキサンを分解する用途に好適に用いることができる。
１ 原水槽
２ 処理槽
３ 放流調整槽
４ 噴流式微細気泡発生部
５ ポンプ
６ ポンプ
７ ポンプ
８ ポンプ
９ オゾン発生器
１０ チラー
１１ 酸素濃縮器
１２ コンプレッサ
１３ 流量計
１４ａ 流量計
１４ｂ 流量計
１５ 流量計
１６ 電磁弁
１７ａ レベルセンサ
１７ｂ レベルセンサ
１７ｃ レベルセンサ
１８ ｐＨ計
１９ ＤＯ計
２０ ＯＲＰ計
２１ 濁度計
２２ 溶存オゾン計
２３ 制御盤
２４ 過酸化水素水タンク
２ 処理槽
３ 放流調整槽
４ 噴流式微細気泡発生部
５ ポンプ
６ ポンプ
７ ポンプ
８ ポンプ
９ オゾン発生器
１０ チラー
１１ 酸素濃縮器
１２ コンプレッサ
１３ 流量計
１４ａ 流量計
１４ｂ 流量計
１５ 流量計
１６ 電磁弁
１７ａ レベルセンサ
１７ｂ レベルセンサ
１７ｃ レベルセンサ
１８ ｐＨ計
１９ ＤＯ計
２０ ＯＲＰ計
２１ 濁度計
２２ 溶存オゾン計
２３ 制御盤
２４ 過酸化水素水タンク
Claims (3)
- １，４－ジオキサンに加え、夾雑物質を含有している水を、オゾンガスを用いて処理することで、１，４－ジオキサンを分解する１，４－ジオキサン含有水の処理方法において、前記水が夾雑物質として、少なくとも臭化物イオン、有機物及びオゾン処理によって水が着色する物質を含有し、前記水を導入、処理する処理槽に、該処理槽の水をポンプを介することで水流を付与するとともに、該水にオゾンガス及び過酸化水素水を添加して噴流式微細気泡発生部に供給して渦流とキャビテーションの作用によって微細気泡化したオゾンガスを水流に乗せて供給することで、臭素酸及びブロモホルム並びに水の着色物質の生成を抑制しながら、１，４－ジオキサンを分解することにより、処理された水が放流基準を満たすようにすることを特徴とする１，４－ジオキサン含有水の処理方法。
- 前記オゾンガスと過酸化水素水の添加割合を、モル比で、１：０．２５～１：４とすることを特徴とする請求項１に記載の１，４－ジオキサン含有水の処理方法。
- 前記処理された水が、溶存オゾンの後オゾン処理が不要であることを特徴とする請求項１又は２に記載の１，４－ジオキサン含有水の処理方法。
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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- 2020-08-03 JP JP2020131936A patent/JP7229486B2/ja active Active
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