JP7197104B2 - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Description
本発明のリチウムイオン二次電池は、共重合ポリマーを含む結着剤と、構成元素としてケイ素を含む材料を含む負極活物質とを負極に含む。共重合ポリマーは、エチレン性不飽和カルボン酸に基づくモノマーユニットを含むが、その少なくとも一部のカルボン酸はアルカリ金属塩である。このため、以降で共重合ポリマーに関して使用される用語「カルボン酸」は、特段の記載がない限りカルボン酸だけでなくカルボン酸アルカリ金属塩の意味も包含する。
正極活物質としては、リチウムを吸蔵放出し得る材料であれば特に限定されず、いくつかの観点から選ぶことができる。高エネルギー密度化の観点からは、高容量の化合物を含むことが好ましい。高容量の化合物としては、ニッケル酸リチウム(LiNiO2)またはニッケル酸リチウムのNiの一部を他の金属元素で置換したリチウムニッケル複合酸化物が挙げられ、下式(A)で表される層状リチウムニッケル複合酸化物が好ましい。
(但し、0≦x<1、0<y≦1.2、MはCo、Al、Mn、Fe、Ti及びBからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素である。)
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池の電解液としては特に限定されないが、電池の動作電位において安定な非水溶媒と支持塩を含む非水電解液が好ましい。
セパレータは、正極および負極の導通を抑制し、荷電体の透過を阻害せず、電解液に対して耐久性を有するものであれば、いずれであってもよい。具体的な材質としては、ポリプロピレンおよびポリエチレン等のポリオレフィン、セルロース、ポリエチレンテレフタレート、ポリイミド、ポリフッ化ビニリデンならびにポリメタフェニレンイソフタルアミド、ポリパラフェニレンテレフタルアミドおよびコポリパラフェニレン-3,4’-オキシジフェニレンテレフタルアミド等の芳香族ポリアミド(アラミド)等が挙げられる。これらは、多孔質フィルム、織物、不織布等として用いることができる。
正極、負極、およびセパレータの少なくとも1つの表面に絶縁層を形成しても良い。絶縁層の形成方法としては、ドクターブレード法、ディップコーティング法、ダイコーター法、CVD法、スパッタリング法等が挙げられる。正極、負極、セパレータの形成と同時に絶縁層を形成することもできる。絶縁層を形成する物質としては、酸化アルミニウムやチタン酸バリウムなどとSBRやPVDFとの混合物などが挙げられる。
本実施形態のリチウムイオン二次電池は、例えば、図1および図2のような構造を有する。このリチウムイオン二次電池は、電池要素20と、それを電解質と一緒に収容するフィルム外装体10と、正極タブ51および負極タブ52(以下、これらを単に「電極タブ」ともいう)とを備えている。
本実施形態によるリチウムイオン二次電池は、通常の方法に従って作製することができる。積層ラミネート型のリチウムイオン二次電池を例に、リチウムイオン二次電池の製造方法の一例を説明する。まず、乾燥空気または不活性雰囲気において、正極および負極を、セパレータを介して対向配置して、電極素子を形成する。次に、この電極素子を外装体(容器)に収容し、電解液を注入して電極に電解液を含浸させる。その後、外装体の開口部を封止してリチウムイオン二次電池を完成する。
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池を複数組み合わせて組電池とすることができる。組電池は、例えば、本実施形態に係るリチウムイオン二次電池を2つ以上用い、直列、並列又はその両方で接続した構成とすることができる。直列および/または並列接続することで容量および電圧を自由に調節することが可能になる。組電池が備えるリチウムイオン二次電池の個数については、電池容量や出力に応じて適宜設定することができる。
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池またはその組電池は、車両に用いることができる。本実施形態に係る車両としては、ハイブリッド車、燃料電池車、電気自動車(いずれも四輪車(乗用車、トラック、バス等の商用車、軽自動車等)のほか、二輪車(バイク)や三輪車を含む)が挙げられる。なお、本実施形態に係る車両は自動車に限定されるわけではなく、他の車両、例えば電車等の移動体の各種電源として用いることもできる。
<負極>
負極活物質として、黒鉛と、50%粒子径1.0μmの未被覆の金属ケイ素(Si)を使用し、負極結着剤に、カルボン酸塩として1000質量ppm以上のNaを含む、芳香族ビニルおよびエチレン性不飽和カルボン酸の共重合ポリマーを使用した。質量比が黒鉛/Si/結着剤=90/7/3となるよう、それぞれ計量して、水と混合した。得られたスラリーを厚さ10μmの銅箔に塗布した後に乾燥し、さらに真空下で100℃の熱処理を行うことで負極を作製した。
作製した負極を1cm幅の短冊状に切断し、固定台に両面の粘着テープで固定した。固定した電極の端の集電体を、ピンセットを用いて電極合剤層からわずかに剥がし、剥がした集電体部分を引張試験機に取り付けた。その後、引張試験機を作動し、固定台に対して90°の角度に一定速度で引っ張り、その際にかかる応力から電極剥離強度を測定した。
正極活物質として、LiNi0.8Co0.15Al0.05O2を用いた。この正極活物質と、導電材としてのカーボンブラックと、正極結着剤としてのポリフッ化ビニリデンとを、90:5:5の質量比で計量した。そして、これらをN-メチルピロリドンと混合して、正極スラリーを調製した。正極スラリーを厚さ20μmのアルミ箔に塗布した後に乾燥し、さらにプレスすることで、正極を作製した。
作製した正極の3層と負極の4層を、セパレータとしてのアラミド多孔質フィルムを挟みつつ交互に重ねた。正極活物質に覆われていない正極集電体および負極活物質に覆われていない負極集電体の端部をそれぞれ溶接した。さらに、その溶接箇所に、アルミニウム製の正極端子およびニッケル製の負極端子をそれぞれ溶接して、平面的な積層構造を有する電極積層体を得た。
エチレンカーボネート(EC)とジエチルカーボネート(DEC)をEC/DEC=30/70(体積比)の配合比で混合して得た溶媒に、LiPF6を支持塩として添加し、支持塩濃度が1.0mol/Lの電解液を作製した。
電極積層体を外装体としてのアルミニウムラミネートフィルム内に収容し、外装体内部に電解液を注入した。その後、チャンバー内にて真空含浸(圧力:10kPa(abs))を行い、外層体を封止することで電池を得た。
得られた電池のサイクル試験を次のようにして行った。CC-CV充電(上限電圧4.2V、電流1C、CV時間1.5時間)と、CC放電(下限電圧3.0V、電流1C)を、いずれも45℃で50サイクル実施した。50サイクル後の容量維持率として、1サイクル目の放電容量に対する50サイクル目の放電容量の割合を表1に示した。
未被覆のSiの50%粒子径を0.05μmとした以外は、実施例1と同様にリチウムイオン二次電池を作製し、同様に負極の剥離強度評価および電池評価を実施した。
未被覆のSiの50%粒子径を0.1μmとした以外は、実施例1と同様にリチウムイオン二次電池を作製し、同様に負極の剥離強度評価および電池評価を実施した。
未被覆のSiの50%粒子径を0.5μmとした以外は、実施例1と同様にリチウムイオン二次電池を作製し、同様に負極の剥離強度評価および電池評価を実施した。
未被覆のSiの50%粒子径を2.0μmとした以外は、実施例1と同様にリチウムイオン二次電池を作製し、同様に負極の剥離強度評価および電池評価を実施した。
未被覆のSiの50%粒子径を3.0μmとした以外は、実施例1と同様にリチウムイオン二次電池を作製し、同様に負極の剥離強度評価および電池評価を実施した。
未被覆のSiの50%粒子径を5.0μmとした以外は、実施例1と同様にリチウムイオン二次電池を作製し、同様に負極の剥離強度評価および電池評価を実施した。
未被覆のSiではなく、炭素被覆したSiを使用した。炭素被覆したSiの50%粒子径は、1.0μmであった。その他は、実施例1と同様にリチウムイオン二次電池を作製し、同様に負極の剥離強度評価および電池評価を実施した。
負極結着剤として、Naを含まない芳香族ビニルおよびエチレン性不飽和カルボン酸の共重合ポリマーを使用した。その他は、実施例1と同様にリチウムイオン二次電池を作製し、同様に負極の剥離強度評価および電池評価を実施した。
負極結着剤に、カルボン酸塩として1000質量ppm以上のNaを含むエチレン性不飽和カルボン酸の単独重合ポリマーを使用した。その他は、実施例1と同様にリチウムイオン二次電池を作製し、同様に負極の剥離強度評価および電池評価を実施した。
20 電池要素
25 セパレータ
30 正極
40 負極
Claims (10)
- ケイ素を構成元素として含む材料を含む負極活物質と、バインダーとを少なくとも含む負極、及び正極を有するリチウムイオン二次電池であって、
前記バインダーが、芳香族ビニルとエチレン性不飽和カルボン酸の共重合ポリマーであり、エチレン性不飽和カルボン酸の少なくとも一部がアルカリ金属塩であり、前記アルカリ金属塩を形成しているアルカリ金属が、1000質量ppm以上の量で前記共重合ポリマーに含まれ、
前記芳香族ビニルは、スチレン、α-メチルスチレン、ビニルトルエンおよびジビニルベンゼンからなる群より選択される1種または2種以上であり、
前記エチレン性不飽和カルボン酸は、アクリル酸およびメタクリル酸からなる群より選択される1種または2種以上である、リチウムイオン二次電池。 - ケイ素を構成元素として含む材料が、金属ケイ素、ケイ素を含む合金、および酸化ケイ素から成る群より選択される、請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
- ケイ素を構成元素として含む材料の粒子表面の少なくとも一部に、ケイ素を構成元素として含む材料が露出している、請求項1または2に記載のリチウムイオン二次電池。
- ケイ素を構成元素として含む材料の50%粒子径が2.0μm以下である、請求項1~3のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- ケイ素を構成元素として含む材料が、50%粒子径が0.1~1.0μmである未被覆の金属ケイ素を含む、請求項1~4のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- アルカリ金属がNaである、請求項1~5のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 負極がさらに炭素を含む、請求項1~6のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 正極が、下記式:
LiyNi(1-x)MxO2 (A)
(但し、0<x<0.5、0<y≦1.2、MはCo、Al、Mn、Fe、Ti及びBからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素である。)
によって表されるリチウムニッケル複合酸化物を含む、請求項1~7のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。 - 請求項1~8のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池を搭載した車両。
- 負極と、正極とを、セパレータを介して積層して電極素子を製造する工程と、
前記電極素子と電解液とを外装体に封入する工程と、
を含むリチウムイオン二次電池の製造方法であって、
前記負極が、ケイ素を構成元素として含む材料を含む負極活物質と、バインダーとを含み、前記バインダーが、芳香族ビニルとエチレン性不飽和カルボン酸の共重合ポリマーであり、エチレン性不飽和カルボン酸の少なくとも一部がアルカリ金属塩であり、前記アルカリ金属塩を形成しているアルカリ金属が、1000質量ppm以上の量で前記共重合ポリマーに含まれ、
前記芳香族ビニルは、スチレン、α-メチルスチレン、ビニルトルエンおよびジビニルベンゼンからなる群より選択される1種または2種以上であり、
前記エチレン性不飽和カルボン酸は、アクリル酸およびメタクリル酸からなる群より選択される1種または2種以上である、リチウムイオン二次電池の製造方法。
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