JP7169149B2 - 非水電解液二次電池用セパレータ - Google Patents
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Description
[1]ポリオレフィン多孔質フィルムを含み、
上記ポリオレフィン多孔質フィルムのMD方向およびTD方向における60度光沢度のMD/TD比の値が1.00以上である、非水電解液二次電池用セパレータ。
[2]さらに絶縁性多孔質層を備える、〔1〕に記載の非水電解液二次電池用セパレータ。
[3]上記絶縁性多孔質層は、ポリオレフィン、(メタ)アクリレート系樹脂、含フッ素樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂および水溶性ポリマーからなる群より1種以上選択される樹脂を含む、[2]に記載の非水電解液二次電池用セパレータ。
[4]上記ポリアミド系樹脂がアラミド樹脂である、[3]に記載の非水電解液二次電池用セパレータ。
[5]正極と、[1]から[4]のいずれか1つに記載の非水電解液二次電池用セパレータと、負極とがこの順で配置されてなる非水電解液二次電池用部材。
[6][1]から[4]のいずれか1つに記載の非水電解液二次電池用セパレータを含む、非水電解液二次電池。
本発明の実施形態1に係る非水電解液二次電池用セパレータは、ポリオレフィン多孔質フィルムを含み、上記ポリオレフィン多孔質フィルムのMD方向およびTD方向における60度光沢度のMD/TD比の値が1.00以上である。
本発明の一実施形態におけるポリオレフィン多孔質フィルムの製造方法としては、特に限定されるものではなく、公知の乾式方法または湿式方法等の製造方法を用いることができる。一例として、ポリオレフィン系樹脂をシート状に成形した後、得られたシートを延伸して得た延伸フィルムに対して、物理処理を行う方法を挙げることができる。例えば、ポリオレフィン系樹脂に炭酸カルシウムまたは可塑剤等の孔形成剤を加えてシート状に成形した後、該孔形成剤を適当な溶媒で除去する方法によって得られたシートを延伸して得た延伸フィルムに対して、物理処理を行う方法としてもよい。
(1)ポリエチレン若しくはポリプロピレン、またはポリエチレンとポリプロピレンとの混合物と、孔形成剤とを混練してポリオレフィン樹脂組成物を得る工程
(2)工程(1)で得られたポリオレフィン樹脂組成物を用いてシートを成形する工程
(3)工程(2)で得られたシートから孔形成剤を除去する工程
(4)工程(3)で得られたシートを延伸して延伸フィルムを得る工程
(5)工程(4)で得られた延伸フィルムに対して上記物理処理を行い、ポリオレフィン多孔質フィルムを得る工程
ここで、上記工程(3)と上記工程(4)とは順序が逆であってもよい。すなわち、上記工程(3)が、工程(3a):「工程(2)で得られたシートを延伸して延伸フィルムを得る工程」であり、かつ、上記工程(4)が工程(4a):「工程(3a)で得られた延伸フィルムから孔形成剤を除去する工程」であってもよい。
(1´)超高分子量ポリエチレン100重量部と、重量平均分子量1万以下の低分子量ポリオレフィン5~200重量部と、炭酸カルシウム等の孔形成剤100~400重量部とを混練してポリオレフィン樹脂組成物を得る工程
(2´)工程(1’)で得られたポリオレフィン樹脂組成物を用いてシートを成形する工程
(3´)工程(2´)で得られたシート中から孔形成剤を除去する工程
(4´)工程(3´)で得られたシートを延伸して延伸フィルムを得る工程
(5´)工程(4´)で得られた延伸フィルムに対して上記物理処理を行い、ポリオレフィン多孔質フィルムを得る工程。
本発明の実施形態1に係る非水電解液二次電池用セパレータが、非水電解液二次電池用積層セパレータである場合、上記ポリオレフィン多孔質フィルムと、上記ポリオレフィン多孔質フィルム上に積層された絶縁性多孔質層とを含むことが好ましい。
ポリエステル系樹脂としては、ポリアリレートなどの芳香族ポリエステルおよび液晶ポリエステルが好ましい。
本発明の実施形態1に係る非水電解液二次電池用セパレータは、非水電解液二次電池用積層セパレータである積層体であり得る。
本発明の一実施形態における非水電解液二次電池用積層セパレータ(積層体)の製造方法としては、例えば、後述する塗工液を本発明の一実施形態におけるポリオレフィン多孔質フィルムの表面に塗布し、乾燥させることによって絶縁性多孔質層を析出させる方法が挙げられる。
本発明の実施形態2に係る非水電解液二次電池用部材は、正極、本発明の実施形態1に係る非水電解液二次電池用セパレータ、および負極がこの順で配置されてなる。
本発明の実施形態2に係る非水電解液二次電池部材および本発明の実施形態3に係る非水電解液二次電池における正極としては、一般に非水電解液二次電池の正極として使用されるものであれば、特に限定されない。上記正極としては、例えば、正極活物質およびバインダー樹脂を含む活物質層が集電体上に成形された構造を備える正極シートを使用することができる。なお、上記活物質層は、更に導電剤を含んでもよい。
実施形態2に係る非水電解液二次電池部材および本発明の実施形態3に係る非水電解液二次電池における負極としては、一般に非水電解液二次電池の負極として使用されるものであれば、特に限定されない。上記負極としては、例えば、負極活物質およびバインダー樹脂を含む活物質層が集電体上に成形された構造を備える負極シートを使用することができる。なお、上記活物質層は、更に導電剤を含んでもよい。
本発明の実施形態3に係る非水電解液二次電池における非水電解液は、一般に非水電解液二次電池に使用される非水電解液であれば特に限定されない。上記非水電解液としては、例えば、リチウム塩を有機溶媒に溶解してなる非水電解液を用いることができる。リチウム塩としては、例えば、LiClO4、LiPF6、LiAsF6、LiSbF6、LiBF4、LiCF3SO3、LiN(CF3SO2)2、LiC(CF3SO2)3、Li2B10Cl10、低級脂肪族カルボン酸リチウム塩およびLiAlCl4等が挙げられる。上記リチウム塩は、1種類のみを用いてもよく、2種類以上を組み合わせて用いてもよい。
本発明の実施形態2に係る非水電解液二次電池用部材の製造方法としては、例えば、上記正極、本発明の実施形態1に係る非水電解液二次電池用セパレータおよび負極をこの順で配置する方法が挙げられる。
実施例1~8および比較例1~5にて製造された非水電解液二次電池用セパレータおよび比較用非水電解液二次電池用セパレータの物性等を、以下の方法によって測定した。
JIS Z8741に準拠し、入射角および受光角を60°として以下のように測定した。
実施例3~8および比較例4、5に記載のポリオレフィン多孔質フィルムのしわ回復角度を、23℃、50%RHの環境下で、JIS L 1059-1(2009)に規定される4.9N荷重法によって測定した。
超高分子量ポリエチレン粉末(GUR2024、ティコナ社製)を68重量%、重量平均分子量1000のポリエチレンワックス(FNP-0115、日本精鑞社製)32重量%、この超高分子量ポリエチレンとポリエチレンワックスとの合計を100重量部として、フェノール系酸化防止剤1を0.4重量部、リン系酸化防止剤2を0.1重量部、ステアリン酸ナトリウムを1.3重量部加え、更に全体積に対して38体積%となるように平均孔径0.1μmの炭酸カルシウム(丸尾カルシウム社製)を加え、これらを粉末のままヘンシェルミキサーで混合した後、二軸混練機で溶融混練してポリオレフィン樹脂組成物とした。
比較用非水電解液二次電池用セパレータ1の表面をTD方向に紙やすり(株式会社ノリタケコーテッドアブレーシブ製;耐水研磨紙「C947H」、粒度1200)で擦ることによって物理処理を行うことにより、比較用非水電解液二次電池用セパレータ2を得た。比較用非水電解液二次電池用セパレータ2の「光沢度のMD/TD比の値」は、0.70であった。
比較用非水電解液二次電池用セパレータ1の表面をTD方向に、紙ワイパー(日本製紙クレシア株式会社製;「キムタオル」)で擦ることによって物理処理を行うことにより、比較用非水電解液二次電池用セパレータ3を得た。比較用非水電解液二次電池用セパレータ3の「光沢度のMD/TD比の値」は、0.67であった。
比較用非水電解液二次電池用セパレータ1の表面を、MD方向に、紙やすり(株式会社ノリタケコーテッドアブレーシブ製;耐水研磨紙「C947H」、粒度1200)で擦ることによって物理処理を行うことにより、非水電解液二次電池用セパレータ1を得た。非水電解液二次電池用セパレータ1の「光沢度のMD/TD比の値」は、1.77であった。
比較用非水電解液二次電池用セパレータ1の表面をMD方向に、紙ワイパー(日本製紙クレシア株式会社製;「キムタオル」)で擦ることによって物理処理を行うことにより、非水電解液二次電池用セパレータ2を得た。非水電解液二次電池用セパレータ2の「光沢度のMD/TD比の値」は、2.17であった。
実施例1、2および比較例1~3の「光沢度のMD/TD比の値」を以下の表1に示す。
表2の実施例3~8、比較例4、5に記載の「光沢度のMD/TD比の値」を備えるポリオレフィン多孔質フィルムをそれぞれ、非水電解液二次電池用セパレータ3~8、比較用非水電解液二次電池用セパレータ4、5とした。非水電解液二次電池用セパレータ3~8、比較用非水電解液二次電池用セパレータ4、5のそれぞれについて、上述の方法にて求めた「MDしわ回復角度」および「TDしわ回復角度」から「しわ回復角度のTD/MD比の値」を算出した。その結果を表3に示す。
表2、3に記載の通り、「光沢度のMD/TD比の値」が1.00以上である非水電解液二次電池用セパレータ3~8は、「しわ回復角度のTD/MD比の値」が0.5以上、1.5以下であり、1に近い値を示した。すなわち、しわ等からの回復の度合いの異方性が小さく、非水電解液二次電池用セパレータを取り扱う上で好ましい範囲内であることが分かった。
Claims (6)
- ポリオレフィン多孔質フィルムを含み、
上記ポリオレフィン多孔質フィルムのMD方向およびTD方向における60度光沢度のMD/TD比の値が1.00以上であり、
前記ポリオレフィン多孔質フィルムは、ポリオレフィン系樹脂を50体積%以上含み、
前記ポリオレフィン系樹脂は、重量平均分子量が100万以上の高分子量成分を含む、非水電解液二次電池用セパレータ。 - さらに絶縁性多孔質層を備える、請求項1に記載の非水電解液二次電池用セパレータ。
- 上記絶縁性多孔質層は、ポリオレフィン、(メタ)アクリレート系樹脂、含フッ素樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂および水溶性ポリマーからなる群より1種以上選択される樹脂を含む、請求項2に記載の非水電解液二次電池用セパレータ。
- 上記ポリアミド系樹脂がアラミド樹脂である、請求項3に記載の非水電解液二次電池用セパレータ。
- 正極と、請求項1から4のいずれか1項に記載の非水電解液二次電池用セパレータと、負極とがこの順で配置されてなる非水電解液二次電池用部材。
- 請求項1から4のいずれか1項に記載の非水電解液二次電池用セパレータを含む、非水電解液二次電池。
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