JP7124331B2 - 積層チューブ - Google Patents

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JP7124331B2 JP2018024773A JP2018024773A JP7124331B2 JP 7124331 B2 JP7124331 B2 JP 7124331B2 JP 2018024773 A JP2018024773 A JP 2018024773A JP 2018024773 A JP2018024773 A JP 2018024773A JP 7124331 B2 JP7124331 B2 JP 7124331B2
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本発明は、積層チューブに関する。
自動車配管用チューブにおいては、古くは道路の凍結防止剤による発錆の問題、地球温暖化防止や省エネルギー化の要請を受けて、その主要素材は、金属から、防錆性に優れ、軽量な樹脂への代替が進みつつある。通常、配管用チューブとして使用される樹脂は、ポリアミド系樹脂、飽和ポリエステル系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、熱可塑性ポリウレタン系樹脂等が挙げられるが、これらを使用した単層チューブの場合、耐熱性、耐薬品性等が不十分なことから、適用可能な範囲が限定されていた。
また、自動車配管用チューブでは、ガソリンの消費節約、高性能化の観点から、メタノール、エタノール等の沸点の低いアルコール類、あるいはエチル－ｔ－ブチルエーテル（ＥＴＢＥ）等のエーテル類をブレンドした含酸素ガソリン等が移送される。更に、環境汚染防止の観点から、配管用チューブ隔壁を通じての揮発性炭化水素等の拡散による大気中への漏洩防止を含めた厳しい排ガス規制が実施されている。かかる厳しい規制に対して、従来から使用されている、ポリアミド系樹脂、特に、強度、靭性、耐薬品性、柔軟性等に優れるポリアミド１１又はポリアミド１２を単独で使用した単層チューブは、前記の薬液に対するバリア性は十分でなく、特に含アルコールガソリンバリア性に対する改良が求められている。
この問題を解決する方法として、薬液バリア性の良好な樹脂、例えば、エチレン／酢酸ビニル共重合体ケン化物（ＥＶＯＨ）、ポリメタキシリレンアジパミド（ポリアミドＭＸＤ６）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンナフタレート（ＰＢＮ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、エチレン／テトラフルオロエチレン共重合体（ＥＴＦＥ）、エチレン／テトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＥＦＥＰ）、エチレン／クロロトリフルオロエチレン共重合体（ＥＣＴＦＥ）、テトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＴＦＥ／ＨＦＰ，ＦＥＰ）、テトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン／フッ化ビニリデン共重合体（ＴＦＥ／ＨＦＰ／ＶＤＦ，ＴＨＶ）、テトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン／フッ化ビニリデン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）共重合体（ＴＦＥ／ＨＦＰ／ＶＤＦ／ＰＡＶＥ）、テトラフルオロエチレン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）共重合体（ＴＦＥ／ＰＡＶＥ，ＰＦＡ）、テトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）共重合体（ＴＦＥ／ＨＦＰ／ＰＡＶＥ）、クロロトリフルオロエチレン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）／テトラフルオロエチレン共重合体（ＣＴＦＥ／ＰＡＶＥ／ＴＦＥ，ＣＰＴ）が配置された積層チューブが提案されてきた（特許文献１参照）。
更に、近年、ガソリン資源の枯渇や環境保全の観点から、ガソリンにバイオマス由来のエタノール（バイオエタノール）等のアルコール類を添加した含アルコールガソリン（バイオ燃料）の利用検討が推進されつつある。例えば、バイオ燃料としては、バイオエタノールを含有させたガソリン、バイオエタノール１０％混合ガソリン（Ｅ１０）、バイオエタノール８５％混合ガソリン（Ｅ８５）、バイオエタノール１００％（Ｅ１００）がブラジル、北米、中国等で標準化されつつあり、これらバイオエタノール混合ガソリンとガソリンの両方に対して、使用可能なフレックスフューエル車用配管システムの開発が急務となっている。
しかしながら、ポリアミド６、ポリアミド６６、ポリメタキシリレンアジパミド（ポリアミドＭＸＤ６）をはじめとするポリアミドやエチレン／酢酸ビニル共重合体ケン化物（ＥＶＯＨ）は炭化水素に対するバリア性は満足するものの、エタノール等高濃度アルコール含有ガソリンでは、アルコールに対するバリア性が不十分であるため、今後益々強化される規制に十分に応えていくことが困難であり、よりアルコールバリア性能を高めた材料の開発が望まれている。その中でエチレン／テトラフルオロエチレン共重合体（ＥＴＦＥ）等のフッ素系樹脂については、炭化水素に対するバリア性はそれほど優れていないものの、アルコールに対するバリア性は卓越して優れており、高濃度アルコール含有ガソリンに対して優れたバリア性能を有する材料部材の一つとして考えられる。
そこで、内層にフッ素系樹脂、これに対して外側にエチレン／酢酸ビニル共重合体ケン化物（ＥＶＯＨ）が配置された層とを有する低濃度から高濃度アルコール含有ガソリンに対するバリア性に優れる燃料移送用チューブや積層体が提案されている（特許文献２、３参照）。内層にフッ素系樹脂、バリア層としてエチレン／酢酸ビニル共重合体ケン化物（ＥＶＯＨ）、外層にポリオレィンが配置され、内層のフッ素系樹脂、バリア層のエチレン／酢酸ビニル共重合体ケン化物が直接接着されている積層体が提案されている（特許文献４参照）。また、脂肪族ポリアミドからなる外層、エチレン／酢酸ビニル共重合体ケン化物（ＥＶＯＨ）よりなるバリア層、フッ素系樹脂からなる内層に配置された積層体が提案されている（特許文献５参照）。
また、カルボジイミド基と反応する官能基を有するポリオレフィンとカルボジイミド基含有化合物とを反応させて得られる接着用組成物と特定の単量体として、テトラフルオロエチレンやビニリデンフルオライド、ヘキサフルオロプロピレンからなるフッ素系共重合体が直接接着する積層体が提案されている（特許文献６参照）。また、イミノ基又はカルボジイミド基を有する変性ポリオレフィン樹脂からなる層、変性ポリオレフィンの有する官能基に対して反応性を示す接着性官能基を、主鎖末端及び／又は側鎖末端に有する接着性含有フッ素樹脂からなる層を有することを特徴とする積層体が提案されている（特許文献７参照）。
更に、側鎖１，２－ジオール単位を含有するエチレン／ビニルエステル系共重合体ケン化物及び水酸基と反応又は水素結合を形成する極性官能基を有するフッ素樹脂を含有する樹脂組成物からなる層を少なくとも１層有する高圧ガス用ホース又は貯蔵容器（特許文献８参照）や、脂肪族ポリアミドからなる層、特定の側鎖１，２－ジオール単位を含有するビニルアルコール系重合体からなる層、及びアミノ基又はヒドロキシル基に対して反応性を有する官能基が分子鎖中に導入されたフッ素系重合体からなる層を含む、少なくとも３層からなる積層チューブが提案されている（特許文献９参照）。
米国特許第５５５４４２５号明細書 特開平５－２４７４７８号公報 特表２００８－５１５６５８号公報 国際公開第２００１－０１４１４１号 国際公開第２００４－０６９５３４号 国際公開第２００７－０８６４３４号 特開２０１２－１０６４９４号公報 特開２０１４－０５８６５９号公報 特開２０１４－２４０１３２号公報
特許文献２や３において、フッ素系樹脂からなる層と、エチレン／酢酸ビニル共重合体ケン化物からなる層間に介在させる接着性樹脂として、変性ポリオレフィン樹脂やポリアミドとポリアミド／ポリアミングラフト共重合体、及び変性フッ素系樹脂又は変性ポリオレフィン樹脂の混合物が配置されることが提案されている。これらの積層体や燃料チューブにおいて、初期の接着性は優れるものの、熱処理後の層間接着性（層間接着性の耐久性）の更なる改良が望まれる。
特許文献４や５において、特定の官能基を有するフッ素系樹脂からなる層と、エチレン／酢酸ビニル共重合体ケン化物からなる層が直接接着する積層体が提案されているが、同技術においても初期の層間接着性はある程度優れるものの、熱処理後の層間接着性（層間接着性の耐久性）の更なる改良が望まれる。
特許文献６や７において、カルボジイミド基と反応する官能基を有するポリオレフィンとカルボジイミド基含有化合物とを反応させて得られる接着用組成物が開示されているが、本発明の特定の官能基を有する化合物から誘導される構成単位を含有する接着用含フッ素系重合体組成物に関する開示はない。
特許文献８において、初期や熱処理後の層間接着性（層間接着性の耐久性）に関して、具体的な技術データの開示や技術的示唆は無い。特許文献９においても、初期の層間接着性はある程度優れるものの、熱処理後の層間接着性（層間接着性の耐久性）の更なる改良が望まれる。
更に、これら燃料移送用チューブをはじめとする積層体は、一般に、曲げ応力を加えた状態で配管される場合が多く、長期に亘り実使用されている条件下においても、チューブ性能の保持することが求められる。特に、ヒートショックと言われる、低温と高温という急激な温度変化を受けた後においても、良好な低温衝撃性を有することが求められている。
本発明の目的は、前記問題点を解決し、環境応力負荷後の低温耐衝撃性、層間接着性、及びその耐久性に優れた積層チューブを提供することにある。
本発明者らは、前記問題点を解決するために、鋭意検討した結果、特定の構造単位を有するビニルアルコール系重合体、並びにカルボキシル基及び／又は酸無水物基を有する不飽和化合物から誘導される構成単位を含有するエラストマー重合体を含有する組成物を含む層と、特定の官能基を有する化合物から誘導される構成単位を含有する接着用含フッ素系重合体組成物を含む層を有し、該ビニルアルコール系重合体組成物を含む層と該接着用含フッ素系重合体組成物を含む層が隣接して配置される積層チューブが、環境応力負荷後の低温耐衝撃性、層間接着性、及びその耐久性等の諸特性に優れることを見出した。
即ち、本発明は、
（ａ）層と（ｂ）層とを含む２層以上の積層チューブであって、
前記（ａ）層と前記（ｂ）層とは隣接して配置され、
前記（ａ）層は、ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）を含み、
前記（ｂ）層は、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）を含み、
前記ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）は、ビニルアルコール系重合体（Ａ１）及びエラストマー重合体（Ａ２）を含み、
前記ビニルアルコール系重合体（Ａ１）は、前記ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）中に、６０質量％以上９５質量％以下含まれ、
前記エラストマー重合体（Ａ２）は、カルボキシル基及び／又は酸無水物基を有する不飽和化合物から誘導される構成単位を含有し、前記ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）中に、５質量％以上４０質量％以下含まれ、
前記ビニルアルコール系重合体（Ａ１）は、エチレン／ビニルエステル系共重合体ケン化物（Ａ１１）、下記（１）式で表わされる側鎖１，２－ジオール単位を含有するポリビニルアルコール系重合体（Ａ１２）、及び下記（１）式で表わされる側鎖１，２－ジオール単位を含有するエチレン／ビニルエステル系共重合体ケン化物（Ａ１３）からなる群より選ばれる少なくとも１種であり、
前記接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）は、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）と、カルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）とを反応させることにより得られ、前記カルボジイミド基の残基を含有し、
前記接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）中の前記カルボジイミド基の含有量は、前記接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）１００ｇ当たり、０．１ｍｍｏｌ以上５０ｍｍｏｌ以下である。
Figure 0007124331000001
 ［一般式（１）において、Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３は、それぞれ独立して水素原子又は有機基を示し、Ｘは、単結合又は結合鎖を示し、Ｒ４、Ｒ５、及びＲ６は、それぞれ独立して水素原子又は有機基を示す。］
積層チューブの好ましい態様を以下に示す。好ましい態様は複数組み合わせることができる。
［１］前記側鎖１，２－ジオール単位を含有するポリビニルアルコール系重合体（Ａ１２）又は側鎖１，２－ジオール単位を含有するエチレン／ビニルエステル系共重合体ケン化物（Ａ１３）中の上記（１）式で表される側鎖１，２－ジオール単位の含有量は、側鎖１，２－ジオール単位を含有するポリビニルアルコール系重合体（Ａ１２）又は側鎖１，２－ジオール単位を含有するエチレン／ビニルエステル系共重合体ケン化物（Ａ１３）の全単量体単位１００モル％に対して、０．１モル％以上３０モル％以下である積層チューブ。
［２］前記側鎖１，２－ジオール単位を含有するエチレン／ビニルエステル系共重合体ケン化物（Ａ１３）中のエチレン単位の含有量は、側鎖１，２－ジオール単位を含有する含有エチレン／ビニルエステル系共重合体ケン化物（Ａ１３）の全単量体単位１００モル％に対して、１０モル％以上４０モル％以下である積層チューブ。
［３］前記（ｂ）層が、前記（ａ）層に対して内側に隣接して配置される積層チューブ。
［４］更に（ｃ）層を含み、前記（ｃ）層が、前記（ａ）層に対して外側に配置され、前記（ｃ）層は、脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）を含み、前記脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）は、ポリアミド（Ｃ１）及びエラストマー重合体（Ｃ３）を含み、前記ポリアミド（Ｃ１）は、メチレン基数のアミド基数に対する比が８．０以上の脂肪族ポリアミドであり、前記脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）中に、７５質量％以上９５質量％以下含まれ、前記エラストマー重合体（Ｃ３）は、カルボキシル基及び／又は酸無水物基を有する不飽和化合物から誘導される構成単位を含有し、前記脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）中に、５質量％以上２５質量％以下含まる積層チューブ。
［５］前記ポリアミド（Ｃ１）が、ポリウンデカンアミド（ポリアミド１１）、ポリドデカンアミド（ポリアミド１２）、ポリヘキサメチレンドデカミド（ポリアミド６１２）、ポリノナメチレンドデカミド（ポリアミド９１２）、ポリデカメチレンセバカミド（ポリアミド１０１０）、ポリデカメチレンドデカミド（ポリアミド１０１２）、及びポリドデカメチレンドデカミド（ポリアミド１２１２）からなる群より選ばれる少なくとも１種の単独重合体、並びに／又はこれらを形成する原料単量体を数種用いた少なくとも１種の共重合体である積層チューブ。
［６］前記ポリアミド（Ｃ１）の１ｇあたりの末端アミノ基濃度を［Ａ１］（μｅｑ／ｇ）、末端カルボキシル基濃度を［Ｂ１］（μｅｑ／ｇ）とした時、［Ａ１］＞［Ｂ１］＋５である請求項３又は４のいずれか１項に記載の積層チューブ。
［７］前記脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）は、更にポリアミド（Ｃ２）を含み、前記ポリアミド（Ｃ２）は、前記ポリアミド（Ｃ１）以外のポリアミドであり、前記ポリアミド（Ｃ１）とポリアミド（Ｃ２）の合計量１００質量％に対して、ポリアミド（Ｃ１）は５５質量％以上９０質量％以下含まれ、ポリアミド（Ｃ２）は１０質量％以上４５質量％以下含まれ、前記ポリアミド（Ｃ１）と前記ポリアミド（Ｃ２）との溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値［｜（ポリアミド（Ｃ１）のＳＰ値）－（ポリアミド（Ｃ２）のＳＰ値）｜］は、１．８以上５．５以下（ＭＰａ）１／２である積層チューブ。
［８］更に（ｄ）層を含み、前記（ｄ）層が、前記（ａ）層に対して外側に配置され、前記（ｄ）層は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ）を含み、前記半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ）は、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）及び／又は半芳香族ポリアミド（Ｄ２）を含み、前記半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ）中に、前記半芳香族ポリアミド（Ｄ１）及び／又は前記半芳香族ポリアミド（Ｄ２）が６０質量％以上含まれ、前記半芳香族ポリアミド（Ｄ１）は、前記半芳香族ポリアミド（Ｄ１）の全ジアミン単位に対して、炭素原子数４以上１２以下の脂肪族ジアミン単位を５０モル％以上含み、前記半芳香族ポリアミド（Ｄ１）の全ジカルボン酸単位に対して、テレフタル酸単位、イソフタル酸単位、及びナフタレンジカルボン酸単位からなる群より選ばれる少なくとも１種を含むジカルボン酸単位を５０モル％以上含み、前記半芳香族ポリアミド（Ｄ２）は、前記半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の全ジアミン単位に対して、キシリレンジアミン単位及び／又はビス（アミノメチル）ナフタレン単位を５０モル％以上含み、前記半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の全ジカルボン酸単位に対して、炭素原子数４以上１２以下の脂肪族ジカルボン酸単位を５０モル％以上含む積層チューブ。
［９］前記半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ）が、カルボキシル基及び／又は酸無水物基を有する不飽和化合物から誘導される構成単位を有するエラストマー重合体（Ｄ３）を含む積層チューブ。
［１０］最内層が、導電性フィラーを含有させた熱可塑性樹脂組成物を含む導電層である積層チューブ。
［１１］共押出成形法により製造される積層チューブ。
［１２］燃料チューブとして使用される積層チューブ。
本発明によれば、初期の薬液バリア性、低温耐衝撃性、耐薬品性、及びモノマー、オリゴマーの耐溶出性といった諸特性を維持しつつ、環境応力負荷後の低温耐衝撃性、層間接着性、及びその耐久性に優れた積層チューブを提供することができる。
本明細書において、組成物中の各成分の量は、組成物中に各成分に該当する物質が複数存在する場合、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数の物質の合計量を意味する。
積層チューブは、（ａ）層と（ｂ）層とを含む。
１．（ａ）層
積層チューブの（ａ）層は、ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）を含む。
［ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）］
ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）は、ビニルアルコール系重合体（Ａ１）とエラストマー重合体（Ａ２）を含み、ビニルアルコール系重合体（Ａ１）は、エチレン／ビニルエステル系共重合体ケン化物（Ａ１１）、下記（１）式で表わされる側鎖１，２－ジオール単位を含有するポリビニルアルコール系重合体（Ａ１２）、及び下記（１）式で表わされる側鎖１，２－ジオール単位を含有するエチレン／ビニルエステル系共重合体ケン化物（Ａ１３）からなる群より選ばれる少なくとも１種であり、ビニルアルコール系重合体（Ａ１）は、ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）中に、６０質量％以上９５質量％以下含まれ、エラストマー重合体（Ａ２）は、カルボキシル基及び／又は酸無水物基を有する不飽和化合物から誘導される構成単位を含有し、ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）中に、５質量％以上４０質量％以下含まれる（以下、それぞれビニルアルコール系重合体（Ａ１）、ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）と称する場合がある。）。
Figure 0007124331000002
 ［一般式（１）において、Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３は、それぞれ独立して水素原子又は有機基を示し、Ｘは、単結合又は結合鎖を示し、Ｒ４、Ｒ５、及びＲ６は、それぞれ独立して水素原子又は有機基を示す。］
［エチレン／ビニルエステル系共重合体ケン化物（Ａ１１）］
エチレン／ビニルエステル系共重合体ケン化物（Ａ１１）は、通常、エチレン及びビニルエステル系単量体との共重合体（エチレン／ビニルエステル系共重合体）をケン化させることにより得られる。エチレン／ビニルエステル系共重合体は、公知の任意の重合法、例えば、溶液重合、懸濁重合、エマルジョン重合等により製造され、一般的にはメタノールを溶媒とする溶液重合が用いられる。得られたエチレン／ビニルエステル系共重合体のケン化も公知の方法で行うことができる。以下、エチレン／ビニルエステル系共重合体ケン化物（Ａ１１）を、未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）と称する場合がある。
このようにして製造される未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）は、エチレン単位及びビニルアルコール単位を主とし、場合により、ケン化されずに残存した若干量のビニルエステル単位を含む。未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）は、エチレン単位を含有するので、エチレン単位を含有していないポリビニルアルコール系重合体（以下、未変性ＰＶＡ系重合体と称する場合がある。）よりも融点と分解温度の差が大きく、溶融成形が可能である。
前記ビニルエステル系単量体としては、例えば、ギ酸ビニル、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、バレリン酸ビニル、酪酸ビニル、イソ酪酸ビニル、ピバリン酸ビニル、イタコン酸ビニル、カプロン酸ビニル、カプリル酸ビニル、カプリン酸ビニル、２－エチルヘキサン酸ビニル、ネオノナン酸ビニル、ネオデカン酸ビニル、バーサチック酸ビニル、ラウリン酸ビニル、ミリスチン酸ビニル、パルミチン酸ビニル、ステアリン酸ビニル、オレイン酸ビニル、酢酸イソプロペニル、酢酸１－ブテニル、クロロ酢酸ビニル、トリフルオロ酢酸ビニル、メタクリル酸ビニル、クロトン酸ビニル、アジピン酸ビニル、ソルビン酸ビニル、シクロヘキサンカルボン酸ビニル等の脂肪族ビニルエステル；安息香酸ビニル、ｐ－ｔ－ブチル安息香酸ビニル、アセチルサリチル酸ビニル、桂皮酸ビニル等の芳香族ビニルエステルが挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、入手の容易さ及び製造時の不純物処理効率の観点から、酢酸ビニルが好ましい。
未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）中のエチレン単位の含有量は、ＩＳＯ１４６６３に基づいて測定し、未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）の全単量体単位１００モル％に対して、１５モル％以上６０モル％以下であることが好ましく、１８モル％以上３８モル％以下であることがより好ましく、１８モル％以上３４モル％以下であることが更に好ましい。エチレン単位の含有量が前記の値未満であると、溶融成形性が低下する傾向があり、一方、前記の値を超えると、薬液バリア性が低下する傾向がある。
また、未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）は、エチレン単位、ビニルアルコール単位（場合により、未ケン化の前記ビニルエステル単位を含む）の他、得られる積層チューブの優れた諸特性を損なわない範囲内であれば、前記以外のビニルエステル系単量体を含む他の単量体を共重合することも可能である。他の単量体としては、例えば、プロピレン、１－ブテン、イソブテン、４－メチル－１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン、１－ドデセン、１－オクタデセン等のα－オレフィン類；スチレン、α－メチルスチレン等のスチレン類；アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、フタル酸、（無水）マレイン酸、（無水）イタコン酸等の不飽和酸類又はその塩の不飽和酸類又はその塩、又は炭素原子数１以上１８以下のモノ又はジアルキルエステル類；（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－エチル（メタ）アクリルアミド等の炭素原子数１以上１８以下のＮ－アルキル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチル（メタ）アクリルアミド、２－（メタ）アクリルアミドプロパンスルホン酸又はその塩、（メタ）アクリルアミドプロピルジメチルアミン又はその酸塩又はその４級塩等の（メタ）アクリルアミド類；Ｎ－ビニル－２－ピロリドン、Ｎ－ビニル－３－プロピル－２－ピロリドン、Ｎ－ビニル－５－メチル－２－ピロリドン、Ｎ－ビニル－５，５－ジメチル－２－ピロリドン、Ｎ－ビニル－３，５－ジメチル－２－ピロリドン、Ｎ－アリル－２－ピロリドン、Ｎ－ビニルホルムアミド、Ｎ－ビニルアセトアミド等のＮ－ビニルアミド類；Ｎ－メチロール（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチロール（メタ）アクリルアミド、ジメチロール（メタ）アクリルアミド、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート等メチロール基含有不飽和単量体；アクリルニトリル、メタクリルニトリル等のシアン化ビニル類；メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテル、ｎ－プロピルビニルエーテル、ｉ－プロピルビニルエーテル、ｎ－ブチルビニルエーテル、ｉ－ブチルビニルエーテル、ｔ－ブチルビニルエーテル、ドデシルビニルエーテル、ステアリルビニルエーテル等の炭素原子数１以上１８以下のアルキルビニルエーテル、ヒドロキシアルキルビニルエーテル、アルコキシアルキルビニルエーテル等のビニルエーテル類；塩化ビニル、塩化ビニリデン、フッ化ビニル、フッ化ビニリデン、臭化ビニル等のハロゲン化ビニル類；酢酸アリル、塩化アリル、アリル（メタ）アクリレート、トリアリルオキシエチレン、ジアリルマレアート、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート、テトラアリルオキシエタン、ジアリルフタレート、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート、アリルグリシジルエーテル、ジアリルシアナミド等のアリル化合物類；２－プロペン－１－オール（アリルアルコール）、３－ブテン－１－オール、４－ペンテン－１－オール、５－ヘキセン－１－オール、６－ヘプテン－１－オール、７－オクテン－１－オール、８－ノネン－１－オール、９－デセン－１－オール、１０－ウンデセン－１－オール、１０－ドデセン－１－オール、１２－トリデセン－２－オール、２－メチル－２－プロペン－１－オール（イソプロペニルアリルアルコール）、１，１－ジメチル－２－プロペン－１－オール（ジメチルアリルアルコール）、３－メチル－３－ブテン－１－オール、２－メチル－３－ブテン－１－オール、１－フェニルエテン－１－オール、２－メチレンプロパン－１，３－ジオール、３－メチレンペンタン－２，４－ジオール、３－メチレン－２，４－ジメチルペンタン－２，４－ジオール、３－メチレン－２，４－ジエチルペンタン－２，４－ジオール、４－メチレンヘプタン－３，５－ジオール、４－メチレン－３，５－ジメチルヘプタン－３，５－ジオール、４－メチレン－３，５－ジエチルヘプタン－３，５－ジオール、５－メチレンノナン－４，６－ジオール、５－メチレン－４，６－ジメチルノナン－４，６－ジオール、５－メチレン－４，６－ジエチルノナン－４，６－ジオール、ヒドロキシメチルビニルエーテル、ヒドロキシエチルビニルエーテル、ヒドロキシプロビルビニルエーテル、ヒドロキシブチルビニルエーテル、ヒドロキシペンチルビニルエーテル、ヒドロキシヘキシルビニルエーテル、ジエチレングリコールモノビニルエーテル、ポリエチレングリコールモノビニルエーテル、１，４－シクロヘキサンジメタノールビニルエーテル等のヒドロキシ基含有不飽和単量体；アリルアセテート、ジメチルアリルアセテート、イソプロペニルアリルアセテート等のアセチル基含有不飽和単量体；Ｎ，Ｎ－ジメチルアリルアミン、Ｎ－アリルプペラジン、３－ピペリジンアクリル酸エチルエステル、２－ビニルピリジン、４－ビニルピリジン、２－メチル－６－ビニルピリジン、５－エチル－２－ビニルピリジン、５－ブテニルピリジン、４－ペンテニルピリジン、２－（４－ピリジル）アリルアルコール等のアミン系不飽和単量体；ビニルトリメトキシシラン、ビニルメチルジメトキシシラン、ビニルジメチルメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルメチルジエトキシシラン、ビニルジメチルエトキシシラン、ビニルイソブチルジメトキシシラン、ビニルエチルジメトキシシラン、ビニルメトキシジブトキシシラン、ビニルジメトキシブトキシシラン、ビニルトリブトキシシラン、ビニルメトキシジヘキシロキシシラン、ビニルジメトキシヘキシロキシシラン、ビニルトリヘキシロキシシラン、ビニルメトキシジオクチロキシシラン、ビニルジメトキシオクチロキシシラン、ビニルトリオクチロキシシラン、ビニルメトキシジラウリロキシシラン、ビニルジメトキシラウリロキシシラン等のビニルシラン類；Ｎ－アクリルアミドメチルトリメチルアンモニウムクロライド、Ｎ－アクリルアミドエチルトリメチルアンモニウムクロライド、Ｎ－アクリルアミドプロピルトリメチルアンモニウムクロライド、２－アクリロキシエチルトリメチルアンモニウムクロライド、２－メタクリロキシエチルトリメチルアンモニウムクロライド、２－ヒドロキシ－３－メタクリロイルオキシプロピルトリメチルアンモニウムクロライド、アリルトリメチルアンモニウムクロライド、メタアリルトリメチルアンモニウムクロライド、３－ブテントリメチルアンモニウムクロライド、ジメチルジアリルアンモニウムクロリド、ジエチルジアリルアンモニウムクロライド、トリメチル－（３－アクリルアミド－３－ジメチルプロピル）－アンモニウムクロリド等のカチオン基含有不飽和化合物類；アセト酢酸ビニルエステル、アセト酢酸アリルエステル、ジアセト酢酸アリルエステル、（メタ）アクリルアセトアセテート、ビニルアセトアセテート等のアセトアセチル基含有不飽和化合物類；アセトアセトキシエチル（メタ）アクリレート、２－シアノアセトアセトキシエチル（メタ）アクリレート、アセトアセトキシプロピル（メタ）アクリレート等のアセトアセトキシアルキル（メタ）アクリレート類；アセトアセトキシエチルクロトナート、アセトアセトキシプロピルクロトナート等のアセトアセトキシアルキルクロトナート類；エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，２－プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，３－プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４－ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート等のアルキレングリコール（メタ）アクリレート類；２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等のヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート類；エチレンスルホン酸、アリルスルホン酸、メタアリルスルホン酸、２－アクリルアミド－２－メチルプロパンスルホン酸（ＡＭＰＳ）等のオレフィンスルホン酸あるいはその塩；グリシジル（メタ）アクリレート、グリシジルアリルエーテル、グリシジルメタアリルエーテル、３，４－エポキシシクロヘキシル（メタ）アクリレート、グリシジルビニルエーテル等のグリシジル基含有不飽和単量体；１，３－ジアセトキシ－２－メチレンプロパン（２－メチレン－１，３－プロパンジオールジアセテート）、１，３－ジプロピオニルオキシ－２－メチレンプロパン（２－メチレン－１，３－プロパンジオールジプロピオネート）、１，３－ジブチロニルオキシ－２―メチレンプロパン（２－メチレン－１，３－プロパンジオールジブチレート）、２，４－ジアセトキシ－３－メチレンペンタン（３－メチレン－２，４－ペンタンジオールジアセテート）、２，４－ジプロピオニルオキシ－３－メチレンペンタン（３－メチレン－２，４－ペンタンジオールジプロピオネート）、２，４－ジブチロニルオキシ－３－メチレンペンタン（３－メチレン－２，４－ペンタンジオールジブチレート）、３，５－ジアセトキシ－４－メチレンヘプタン（４－メチレン－３，５－ヘプタンジオールジアセテート）、３，５－ジプロピオニルオキシ－４－メチレンヘプタン（４－メチレン－３，５－ヘプタンジオールジプロピオネート）、３，５－ジブチロニルオキシ－４－メチレンヘプタン（４－メチレン－３，５－ヘプタンジオールジブチレート）、４，６－－ジアセトキシ－５－メチレンノナン（５－メチレン－４，６－ノナンジオールジアセテート）、４，６－ジプロピオニルオキシ－５－メチレンノナン（４－メチレン－４，６－ノナンジオールジプロピオネート）、４，６－ジブチロニルオキシ－５－メチレンノナン（４－メチレン－４，６－ノナンジオールジブチレート）等のヒドロキシメチルビニリデンジアセテート類；２，３－ジアセトキシ－１－ビニルオキシプロパン、２，３－ジプロピオニルオキシ－１－ビニルオキシ－プロパン、２－アセトキシ－３－プロピオニルオキシ－１－ビニルオキシプロパン、３－アセトキシ－２－プロピオニルオキシ－１－ビニルオキシプロパン、１，２－アセトキシ－４－ビニルオキシブタン、２，３－ジプロピオニルオキシ－１－ビニルオキシ－プロパン、２－アセトキシ－３－プロピオニルオキシ－１－ビニルオキシプロパン、３－アセトキシ－２－プロピオニルオキシ－１－ビニルオキシプロパン等のビニルオキシアルカンジオールジエステル類；１－アリルオキシ－２，３－ジプロピオニルオキシ－プロパン、２－アセトキシ－１－アリルオキシ－３－プロピオニルオキシプロパン、１－アリルオキシ－３－アセトキシ－２－プロピオニルオキシプロパン、１，２－アセトキシ－４－アリルオキシ－ブタン等のアリルオキシアルカンジオールジエステル類等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これら他の単量体単位の含有量は、未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）の全単量体単位１００モル％に対して、５モル％以下であることが好ましく、３モル％以下であることがより好ましく、２モル％以下であることが更に好ましい。
未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）の重合は、公知の任意の重合方式、例えば、回分重合、半回分重合、連続重合、半連続重合等により行うことができる。重合方法としては、公知の任意の重合方法、塊状重合法、溶液重合法、懸濁重合法、乳化重合法等の公知の方法を採用できる。無溶媒又はアルコール等の溶媒中で重合を進行させる塊状重合法又は溶液重合法が、通常採用される。
未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）の場合、エチレンガス加圧下において、ビニルエステル系単量体と前記の方法にて重合する。溶液重合法において用いられる溶媒は、特に限定されないが、アルコールが好ましく、例えば、メタノール、エタノール、プロパノール等の低級アルコールがより好ましい。重合反応液における溶媒の使用量は、目的とする未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）の重合度及び溶媒の連鎖移動を考慮して選択すればよい。
未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）の重合する際に使用される重合開始剤は、公知の重合開始剤、例えば、アゾ系開始剤、過酸化物系開始剤、レドックス系開始剤等が挙げられる。重合開始剤は、重合方法に応じて選択される。アゾ系開始剤としては、例えば、２，２’－アゾビスイソブチロニトリル、２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）、２，２’－アゾビス（４－メトキシ－２，４－ジメチルバレロニトリル）等が挙げられ、過酸化物系開始剤としては、例えば、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート、ジ－ｎ－プロピルパーオキシジカーボネート、ジ－２－エチルヘキシルパーオキシジカーボネート、ジエトキシエチルパーオキシジカーボネート、ビス－（４－ｔ－ブチルシクロヘキシル）パーオキシ－ジ－カーボネート等のパーカーボネート系化合物；ｔ－ブチルパーオキシネオデカネート、ｔ－ブチルパーオキシピバレート、ｔ－ヘキシルパーオキシピバレート、α－クミルパーオキシネオデカネート等のパーエステル化合物；イソブチラルパーオキサイド、アセチルパーオキシド、ジ－ラウロイルパーオキシド、ジ－デカノイルパーオキシド、ジ－オクタノイルパーオキシド、ジ－プロピルパーオキシド、ベンゾイルパーオキサイド等のパーオキシド化合物；アセチルシクロヘキシルスルホニルパーオキシ、２，４，４－トリメチルペンチル－２－パーオキシフェノキシアセテート等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。また、過硫酸カリウム、過硫酸アンモニウム、過酸化水素等を上記開始剤に組み合わせて使用してもよい。レドックス系開始剤は、例えば、上記の過酸化物系開始剤と亜硫酸水素ナトリウム、炭酸水素ナトリウム、酒石酸、Ｌ－アスコルビン酸、ロンガリット等の還元剤とを組み合わせた重合開始剤である。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
重合開始剤の使用量は、重合触媒により異なるために一概には決められないが、重合速度に応じて調整され、その使用量は、ビニルエステル系単量体に対して、０．０１モル％以上０．２モル％以下であることが好ましく、０．０２モル％以上０．１５モル％以下であることがより好ましい。重合温度は、特に限定されないが、室温以上１５０℃以下であることが好ましく、３０℃以上使用する溶媒の沸点以下であることがより好ましい。
未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）の重合する際には、本発明の効果が阻害されない範囲であれば、連鎖移動剤の存在下で共重合してもよい。連鎖移動剤としては、例えば、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド等のアルデヒド類；アセトン、メチルエチルケトン等のケトン類；２－ヒドロキシエタンチオール等のメルカプタン類；ホスフィン酸ナトリウム一水和物等のホスフィン酸塩類等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、アルデヒド類及び／又はケトン類が好ましい。重合反応液への連鎖移動剤の添加量は、連鎖移動剤の連鎖移動係数及び目的とする未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）の重合度に応じて決定されるが、一般に、ビニルエステル系単量体１００質量部に対して、０．１質量部以上１０質量部以下であることが好ましい
得られたビニルエステル系共重合体のケン化についても、公知のケン化方法を採用することができる。ケン化反応は、通常、アルコール又は含水アルコールの溶液中で行われる。この際に使用されるアルコールは、メタノール、エタノール等の低級アルコールが好ましく、メタノールがより好ましい。ケン化反応に使用されるアルコール又は含水アルコールは、その質量の４０質量％以下であれば、アセトン、酢酸メチル、酢酸エチル、ベンゼン等の他の溶媒を含んでもよい。ケン化に使用される触媒としては、例えば、水酸化カリウム、水酸化ナトリウム、ナトリウムメチラート、ナトリウムエチラート、カリウムメチラート、リチウムメチラート等のアルカリ金属の水酸化物、アルコラート等のアルカリ触媒；硫酸、塩酸、硝酸、鉱酸、メタスルフォン酸、ゼオライト、カチオン交換樹脂等の酸触媒が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。前記アルカリ触媒を使用する際、ケン化を行う温度は、特に限定されないが、２０℃以上１２０℃以下であることが好ましい。
未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）のケン化度（未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）中のビニルエステル単位のうち、ケン化によりビニルアルコール単位となっているものの含有量）は、ＪＩＳ Ｋ ６７２６（但し、未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）は、水／メタノール溶媒に均一に溶解した溶液にて）に基づいて測定し、９０モル％以上１００モル％以下であることが好ましく、９５モル％以上１００モル％以下であることがより好ましく、９９モル％以上１００モル％以下であることが更に好ましい。ケン化度が前記の値未満であると、薬液バリア性等が低下する傾向にある。
未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）の２１０℃、荷重２１６０ｇにおけるメルトフローレート（ＭＦＲ）は、溶融時の粘度を適正範囲にして望ましい成形性を確保し、溶融張力を過度に低下させず、成形時にドローダウン等の問題の発生を防止する観点から、０．１ｇ／１０分以上２００ｇ／１０分以下であることが好ましく、１ｇ／１０分以上１００ｇ／１０分以下であることがより好ましく、２ｇ／１０分以上５０ｇ／１０分以下であることが更に好ましい。
未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）は、１種類だけでなく、ケン化度が異なる未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）、分子量が異なる未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）、他の共重合単量体の種類が異なっている未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）等、２種類以上の未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）を組み合わせて用いてもよい。
未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）は、エチレン単位の含有量が異なるものを併せて用いてもよい。エチレン単位の含有量が異なるものを併せて用いる場合、その他の単位は同じであっても異なっていてもよいが、そのエチレン含有量差は、１モル％以上であることが好ましく、２モル％以上であることがより好ましく、２モル％以上２０モル％以下であることが更に好ましい。
異なる２種以上の未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）をブレンドして用いる場合、そのブレンド物の製造方法は、特に限定されない。例えば、ケン化前のエチレン／ビニルエステル系共重合体の各ペーストを混合後ケン化する方法、ケン化後の各未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）をアルコール又は水とアルコールの混合溶媒に溶解させた溶液を混合する方法、各未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）のペレット又は粉体を混合した後、溶融混練する方法等が挙げられる。
［側鎖１，２－ジオール単位を含有するポリビニルアルコール系重合体（Ａ１２）、側鎖１，２－ジオール単位を含有するエチレン／ビニルエステル系共重合体ケン化物（Ａ１３）］
側鎖１，２－ジオール単位を含有するポリビニルアルコール系重合体（Ａ１２）は、下記（１）式で示される側鎖１，２－ジオール単位を含有する（以下、側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）と称する場合がある。）。側鎖１，２－ジオール単位を含有するエチレン／ビニルエステル系共重合体ケン化物（Ａ１３）は、下記（１）式で示される側鎖１，２－ジオール単位を含有する（以下、側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）と称する場合がある。）。これらの重合体は、必要に応じてその他の共重合単量体に由来する単位を含有してもよい。
Figure 0007124331000003
 ［一般式（１）において、Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３は、それぞれ独立して水素原子又は有機基を示し、Ｘは、単結合又は結合鎖を示し、Ｒ４、Ｒ５、及びＲ６は、それぞれ独立して水素原子又は有機基を示す。］
（１）式において、Ｒ１からＲ６は、それぞれ独立して水素原子又は有機基を表す。前記有機基としては、特に限定されるものではないが、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基等の飽和炭化水素基、フェニル基、ベンジル基等の芳香族炭化水素基が挙げられ、必要に応じて、ハロゲン基、水酸基、アシルオキシ基、アルコキシカルボニル基、カルボキシル基、スルホン酸基等の置換基を有していてもよい。これらの中でも、炭素原子数１以上３０以下の飽和炭化水素基又は水素原子が好ましく、炭素原子数１以上１５以下の飽和炭化水素基又は水素原子がより好ましく、炭素原子数１以上４以下の飽和炭化水素基又は水素原子が更に好ましく、水素原子が特に好ましい。Ｒ１からＲ６のすべてが水素原子であることが最も好ましい。
（１）式において、Ｘは、単結合又は結合鎖であり、薬液バリア性を好適に維持する観点等から、単結合であることが好ましい。前記結合鎖としては、特に限定されないが、アルキレン、アルケニレン、アルキニレン、フェニレン、ナフチレン等の炭化水素鎖（これらの炭化水素は、フッ素、塩素、臭素等のハロゲン等で置換されていても良い。）の他、－Ｏ－、－（ＣＨ２Ｏ）ｍ－、－（ＯＣＨ２）ｍ－、－（ＣＨ２Ｏ）ｎＣＨ２－等のエーテル結合部位を含む単位；－ＣＯ－、－ＣＯＣＯ－、－ＣＯ（ＣＨ２）mＣＯ－、－ＣＯ（Ｃ６Ｈ４）ＣＯ－等のカルボニル基を含む単位；－Ｓ－、－ＣＳ－、－ＳＯ－、－ＳＯ２－等の硫黄原子を含む単位；－ＮＲ－、－ＣＯＮＲ－、－ＮＲＣＯ－、－ＣＳＮＲ－、－ＮＲＣＳ－、－ＮＲＮＲ－等の窒素原子を含む単位；－ＨＰＯ４－等のリン原子を含む単位等のヘテロ原子を含む単位；－Ｓｉ（ＯＲ）２－、－ＯＳｉ（ＯＲ）２－、－ＯＳｉ（ＯＲ）２Ｏ－等の珪素原子を含む単位；－Ｔｉ（ＯＲ）２－、－ＯＴｉ（ＯＲ）２－、－ＯＴｉ（ＯＲ）２Ｏ－等のチタン原子を含む単位；－Ａｌ（ＯＲ）－、－ＯＡｌ（ＯＲ）－、－ＯＡｌ（ＯＲ）Ｏ－等のアルミニウム原子等の金属原子を含む単位等が挙げられる（これらの単位中、Ｒは、各々独立して任意の置換基であり、水素原子、アルキル基が好ましい。また、ｍは、自然数であり、通常、１以上３０以下であり、１以上１５以下であることが好ましく、１以上１０以下であることがより好ましい。）。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、製造時あるいは使用時の安定性の観点から、炭素原子数１以上１０以下の炭化水素鎖がより好ましく、炭素原子数１以上６以下の炭化水素鎖が更に好ましく、炭素原子数１の炭化水素鎖が特に好ましい。
前記（１）式で表される側鎖１，２－ジオール単位における最も好ましい構造は、Ｒ１からＲ６のすべてが水素原子であり、Ｘが単結合である構造単位である。即ち、下記式（１ａ）で示される構造単位が最も好ましい。
Figure 0007124331000004
側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）中の側鎖１，２－ジオール単位の含有量は、良好な低温耐衝撃性及び溶融成形性を確保する観点から、側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）の全単量体単位１００モル％に対して、０．１モル％以上３０モル％以下であることが好ましく、０．５モル％以上２０モル％以下であることがより好ましく、１モル％以上１５モル％以下であることが更に好ましい。ここで、側鎖１、２－ジオール単位の含有量は、１Ｈ－ＮＭＲの測定結果より算出することができる。
ここで、側鎖１，２－ジオール単位を含有していないＰＶＡ系重合体を側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）と区別するため、未変性ＰＶＡ系重合体と称する場合があり、側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）は、側鎖１，２－ジオール単位を含有していないＥＶＯＨ系重合体（未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１））と区別される。
側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）は、未変性ＰＶＡ系重合体と比較して融点が低く、熱分解開始温度との差が大きく、溶融成形可能温度範囲が広くなり、溶融成形可能という利点がある。
また、側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）は、ビニルエステル系単量体、側鎖１，２－ジオール単位となる単量体、及びＰＶＡ系重合体としての特性を損なわない範囲で含まれ得るビニルエステル系単量体と共重合可能な単量体との重合体のケン化物であり、ビニルアルコール単位、側鎖１，２－ジオール単位、共重合可能な単量体に由来する単位、及び残存したビニルエステル単位を有する。
側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）中のビニルアルコール単位及び側鎖１，２－ジオール単位の合計含有量は、薬液バリア性を好適に維持する観点から、側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）の全単量体単位１００モル％に対して、６０モル％以上１００モル％以下であることが好ましく、８０モル％以上１００モル％以下であることがより好ましい。
前記側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）は、エチレン、ビニルエステル系単量体、側鎖１，２－ジオール単位となる単量体、及びＥＶＯＨ系重合体としての特性を損なわない範囲で含まれ得るビニルエステル系単量体及び／又はエチレンと共重合可能な単量体との共重合体のケン化物であり、エチレン単位、ビニルアルコール単位、側鎖１，２－ジオール単位、共重合可能な単量体に由来する単位、及び残存したビニルエステル単位を有する。
側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）中のエチレン単位の含有量は、薬液バリア性を好適に維持する観点から、側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）の全単量体単位１００モル％に対して、１０モル％以上４０モル％以下であることが好ましく、１２モル％以上３５モル％以下であることがより好ましく、１５モル％以上３０モル％以下であることが更に好ましい。ここで、エチレン単位の含有量は、前記ＩＳＯ１４６６３に基づいて測定でき、また、１Ｈ－ＮＭＲの測定結果より算出することができる。
また、側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）中のビニルアルコール単位及び側鎖１，２－ジオール単位の合計含有量は、薬液バリア性を好適に維持する観点から、側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体の全単量体単位１００モル％に対して、６０モル％以上９０モル％以下であることが好ましく、６５モル％以上８８モル％以下であることがより好ましく、７０モル％以上８５モル％以下であることが更に好ましい。
前記ビニルエステル系単量体としては、前記未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）の説明で記載した脂肪族ビニルエステル及び／又は芳香族ビニルエステルが挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、入手の容易さ及び製造時の不純物処理効率の観点から、酢酸ビニルが好ましい。
側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）には、得られる積層チューブの優れた諸特性を損なわない範囲内であれば、他の単量体を共重合することも可能である。他の単量体としては、前記未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）の説明で記載した単量体が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これら他の単量体単位の含有量は、側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）の全単量体単位１００モル％に対して、５モル％以下であることが好ましく、３モル％以下であることがより好ましく、２モル％以下であることが更に好ましい。
このような側鎖１，２－ジオール単位は、特に限定されないが、［１］下記一般式（２）で示される単量体及びビニルエステル系単量体（側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）の場合には更にエチレン）と共重合して共重合体を得た後、次いでこれをケン化する方法、［２］側鎖１，２－ジオール単位を供給できる単量体として、下記一般式（３）で示されるビニルエチレンカーボネート等、及びビニルエステル系単量体（側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）の場合には更にエチレン）と共重合して共重合体を得た後、次いでこれをケン化、脱炭酸する方法、［３］側鎖１，２－ジオール単位を供給できる単量体として、下記一般式（４）で示される２，２－ジアルキル－４－ビニル－１，３－ジオキソラン等、及びビニルエステル系単量体（側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）の場合には更にエチレン）と共重合して共重合体を得た後、次いでケン化、脱アセタール化する方法等により製造することができる。
Figure 0007124331000005
Figure 0007124331000006
Figure 0007124331000007
前記（２）、（３）、（４）式中、Ｒ１からＲ６、及びＸは、いずれも前記（１）式の場合と同様であり、Ｒ１からＲ６は、それぞれ独立して水素原子又は有機基を示し、Ｘは、単結合又は結合鎖を示す。Ｒ７及びＲ８は、それぞれ独立して水素原子又はＲ９－ＣＯ－（式中、Ｒ９は、炭素原子数１以上２０以下アルキル基）である。Ｒ１０及びＲ１１は、それぞれ独立して水素原子又は有機基を示す。
一般式（２）で示される化合物において、Ｒ１からＲ６、及びＸは、いずれも前記（１）式の場合と同様であり、Ｒ７及びＲ８は、それぞれ独立して水素原子又はＲ９－ＣＯ－（式中、Ｒ９は、アルキル基）であり、該アルキル基としては、特に限定されず、通常、炭素原子数１以上２０以下であり、メチル基、プロピル基、ブチル基、ヘキシル基、オクチル基等の炭素原子数１以上８以下のアルキル基が好ましく、炭素原子数１以上４以下のアルキル基がより好ましい。かかるアルキル基は、共重合反応性等を阻害しない範囲内において、ハロゲン基、水酸基、エステル基、カルボン酸基、スルホン酸基等の置換基を有していてもよい。
一般式（２）で表される化合物としては、Ｘが単結合である場合、３，４－ジオール－１－ブテン、３，４－ジアシロキシ－１－ブテン、３－アシロキシ－４－オール－１－ブテン、４－アシロキシ－３－オール－１－ブテン、３，４－ジアシロキシ－２－メチル－１－ブテン等が挙げられ、Ｘがアルキレン基である場合、４，５－ジオール－１－ペンテン、４，５－ジアシロキシ－１－ペンテン、４，５－ジオール－３－メチル－１－ペンテン、４，５－ジアシロキシ－３－メチル－１－ペンテン、４，５－ジオール－３－エチル－１－ペンテン、４，５－ジアシロキシ－３－エチル－１－ペンテン、５，６－ジオール－１－ヘキセン、５，６－ジアシロキシ－１－ヘキセン、５，６－ジオール－３－メチル－１－ヘキセン、５，６－ジアシロキシ－３－メチル－１－ヘキセン、５，６－ジオール－４－メチル－１－ヘキセン、５，６－ジアシロキシ－４－メチル－１－ヘキセン等が挙げられ、Ｘが－ＣＨ２ＯＣＨ２－又は－ＯＣＨ２－である場合、グリセリンモノアリルエーテル、２，３－ジアセトキシ－１－アリルオキシプロパン、２－アセトキシ－１－アリルオキシ－３－ヒドロキシプロパン、３－アセトキシ－１－アリルオキシ－２－ヒドロキシプロパン、グリセリンモノビニルエーテル、グリセリンモノイソプロペニルエーテル等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
これらの中でも、共重合反応性及び工業的な取り扱いに優れるという点で、Ｘが単結合であり、３，４－ジオール－１－ブテン、３，４－ジアシロキシ－１－ブテン、３－アシロキシ－４－オール－１－ブテン、４－アシロキシ－３－オール－１－ブテン、３，４－ジアシロキシ－２－メチル－１－ブテンが好ましく、Ｒ１からＲ６が水素原子、Ｘが単結合、Ｒ７及びＲ８がＲ９－ＣＯ－であり、Ｒ９がアルキル基である３，４－ジアシロキシ－１－ブテンがより好ましく、Ｒ９がメチル基である３，４－ジアセトキシ－１－ブテンが更に好ましい。
一般式（３）で示される化合物において、Ｒ１からＲ６、及びＸは、いずれも前記（１）式の場合と同様である。これらの中でも、入手の容易さ及び良好な共重合性を有する点で、Ｒ１からＲ３が水素原子で、Ｒ４からＲ６が水素原子又は炭素原子数１以上４以下のアルキル基で、Ｘが単結合であるビニルエチレンカーボネート（４－ビニルエチレンカーボネート，４－ビニル－１，３－ジオキソラン－２－オン）、４－メチル－４－ビニルエチレンカーボネート、５－メチル－４－ビニルエチレンカーボネート、４，５－ジメチル－４－ビニルエチレンカーボネート、５，５－ジメチル－４－ビニルエチレンカーボネート、４，５，５－トリメチル－４－ビニルエチレンカーボネート、４－エチル－４－ビニルエチレンカーボネート、４－ｎ－プロピル－４－ビニルエチレンカーボネート、４－ブチル－４－ビニルエチレンカーボネートが好ましく、Ｒ１からＲ６が水素原子で、Ｘが単結合であるビニルエチレンカーボネートがより好ましい。
一般式（４）で示される化合物において、Ｒ１からＲ６、及びＸは、いずれも前記（１）式の場合と同様であり、Ｒ１０及びＲ１１は、それぞれ独立して水素原子又はアルキル基であり、該アルキル基としては、特に限定されないが、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基等の炭素原子数１以上４以下のアルキル基が好ましい。かかるアルキル基は、共重合反応性等を阻害しない範囲内において、ハロゲン基、水酸基、エステル基、カルボン酸基、スルホン酸基等の置換基を有していてもよい。これらの中でも、入手の容易さ及び良好な共重合性を有する点で、Ｒ１からＲ６が水素原子で、Ｘが単結合、Ｒ１０及びＲ１１がアルキル基である２，２－ジアルキル－４－ビニル－１，３－ジオキソランが好ましく、Ｒ１からＲ６が水素原子で、Ｘが単結合、Ｒ１０及びＲ１１がメチル基である２，２－ジメチル－４－ビニル－１，３－ジオキソランがより好ましい。
［１］、［２］、及び［３］の方法については、例えば、特開２００４－３５９９６５号公報、特開２００６－０９６８１５号公報等に記載の方法を採用できる。これらの製造方法のうち、［１］の方法を採用することが好ましく、共重合反応性を考慮すると、式（２）中のＲ７及びＲ８は、それぞれＲ９－ＣＯ－であることが好ましい。Ｒ９－ＣＯ－は、炭素原子数１以上２０以下のアルキル基であり、工業生産性の観点から炭素原子数１以上１０以下のアルキル基であることが好ましく、炭素原子数１以上５以下のアルキル基であることがより好ましく、メチル基であることが更に好ましい。
即ち、３，４－ジアシロキシ－１－ブテン及びビニルエステル系単量体（側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）の場合には更にエチレン）を共重合して得られた共重合体をケン化する方法が好ましく、３，４－ジアシロキシ－１－ブテンとして、３，４－ジアセトキシ－１－ブテン及びビニルエステル系単量体（側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）の場合には更にエチレン）を共重合して得られた共重合体をケン化する方法がより好ましい。かかる製造方法によれば、重合が良好に進行し、側鎖１，２－ジオール単位を重合体の主鎖中に均一に導入しやすく、結果として未反応モノマーが少なくなり、不純物を減らすことができるという利点がある。
具体的に説明すると、酢酸ビニルと３，４－ジアセトキシ－１－ブテンを共重合させた際の各単量体の反応性比は、ｒ（酢酸ビニル）＝０．７１、ｒ（３，４－ジアセトキシ－１－ブテン）＝０．７０である。これは［２］のビニルエチレンカーボネートを用いた場合の各単量体の反応性比、ｒ（酢酸ビニル）＝０．８５、ｒ（ビニルエチレンカーボネート）＝５．４と比較すると、３，４－ジアセトキシ－１－ブテンの方が酢酸ビニルとの共重合反応性に優れている。
また、３，４－ジアセトキシ－１－ブテンの連鎖移動定数は、Ｃｘ（３，４－ジアセトキシ－１－ブテン）＝０．００３（６５℃）である。［２］の方法で用いるビニルエチレンカーボネートのＣｘ（ビニルエチレンカーボネート）＝０．００５（６５℃）や、［３］の方法で用いる２，２－ジメチル－４－ビニル－１，３－ジオキソランのＣｘ（２，２－ジメチル－４－ビニル－１，３－ジオキソラン）＝０．０２３（６５℃）と比較すると、３，４－ジアセトキシ－１－ブテンの連鎖移動定数が小さく、重合度が上がり易く、重合速度低下の原因となりにくい。
更に、３，４－ジアセトキシ－１－ブテンを用いた場合、得られる共重合体をケン化したときに生成される副生物は、ビニルエステル系単量体として多用される酢酸ビニル単位に由来する副生物と同一である。従って、３，４－ジアセトキシ－１－ブテンを用いる［１］の方法では、後処理に特別な装置や工程を設ける必要がないという工業的利点もある。
尚、上記の３，４－ジアセトキシ－１－ブテンは、例えば、国際公開第２０００／２４７０２号、米国特許第５６２３０８６号明細書、米国特許第６０７２０７９号明細書等に記載されたエポキシブテン誘導体を経由する合成方法や、１，４－ブタンジオール製造工程の中間生成物である１，４－ジアセトキシ－１－ブテンを塩化パラジウム等の金属触媒を用いて異性化する反応によって製造することができる。
尚、［１］の方法の原料として用いる３，４－ジオール－１－ブテンは、イーストマンケミカル社から、３，４－ジアセトキシ－１－ブテンは工業生産用ではイーストマンケミカル社、試薬レベルではアクロス社の製品を市場から入手することができる。１，４－ブタンジオール製造工程中の副生成物として得られる３，４－ジアセトキシ－１－ブテンを利用することも出来る。原料として用いられる３，４－ジアセトキシ－１－ブテンには、少量の不純物として、３，４－ジアセトキシ－１－ブタン、１，４－ジアセトキシ－１－ブテン、１，４－ジアセトキシ－１－ブタン等を含んでいても良い。
一方、［２］の製法により製造された側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）は、ケン化度が低い場合や、脱炭酸が不充分な場合には、側鎖にカーボネート環が残存し、溶融成形時に脱炭酸され、樹脂が発泡する原因となる傾向がある。また、［３］により製造された側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）も、製造方法［２］によるものと同様に、側鎖に残存した単量体由来の官能基（アセタール環）が溶融成形時に脱離して、臭気が発生する傾向があるため、これに留意して使用する必要がある。
側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）の重合は、前記未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）の説明で記載した公知の方法が挙げられる。
側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）の重合する際に使用される重合開始剤としては、前記未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）の説明で記載した公知の重合開始剤が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。重合開始剤の使用量は、重合触媒により異なるために一概には決められないが、重合速度に応じて調整され、その使用量は、ビニルエステル系単量体に対して、０．０１モル％以上０．２モル％以下であることが好ましく、０．０２モル％以上０．１５モル％以下であることがより好ましい。重合温度は、特に限定されないが、室温以上１５０℃以下であることが好ましく、３０℃以上使用する溶媒の沸点以下であることがより好ましい。
側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）の重合する際には、本発明の効果が阻害されない範囲であれば、連鎖移動剤の存在下で共重合してもよく、連鎖移動剤としては、前記未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）の説明で記載した化合物が好ましい挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。重合反応液への連鎖移動剤の添加量は、連鎖移動剤の連鎖移動係数及び目的とする重合度に応じて決定されるが、一般に、ビニルエステル系単量体１００質量部に対して、０．１質量部以上１０質量部以下であることが好ましい
得られた側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）のケン化についても、前記未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）の説明で記載した公知のケン化方法を採用することができる。ケン化時に使用される溶媒及び触媒は、前記未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）の説明で記載した通りである。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）のケン化度（側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）中のビニルエステル単位のうち、ケン化によりビニルアルコール単位となっているものの含有量）は、薬液バリア性を好適に維持する観点から、９０モル％以上１００モル％以下であることが好ましく、９５モル％以上１００モル％以下であることがより好ましく、９９モル％以上１００モル％以下であることが更に好ましい。ここで、ケン化度は、１Ｈ－ＮＭＲの測定結果や、ＪＩＳ Ｋ ６７２６に準拠して、前記一般式（２）から（４）で示される単量体、ビニルエステル系単量体等の残存したビニルエステル系単量体の加水分解に要するアルカリ消費量より算出することができる。
側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）の融点は、１００℃以上２２０℃以下であることが好ましく、１３０℃以上２００℃以下であることがより好ましく、１５０℃以上１９０℃以下であることが更に好ましい。
更に、側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）の２１０℃、荷重２１６０ｇにおけるメルトフローレート（ＭＦＲ）は、溶融時の粘度を適正範囲にして望ましい成形性を確保し、溶融張力を過度に低下させず、成形時にドローダウン等の問題の発生を防止する観点から、０．１ｇ／１０分以上２００ｇ／１０分以下であることが好ましく、１ｇ／１０分以上１００ｇ／１０分以下であることがより好ましく、２ｇ／１０分以上５０ｇ／１０分以下であることが更に好ましい。
側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び／又は側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）は、１種類だけでなく、ケン化度が異なる側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び／又は側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）、分子量が異なる側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び／又は側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）、他の共重合単量体の種類が異なっている側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び／又は側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）等、２種類以上の側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び／又は側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）を組み合わせて用いてもよい。
側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）を用いる場合、エチレン単位の含有量が異なるものを併せて用いてもよい。エチレン単位の含有量が異なるものを併せて用いる場合、その他の単位は同じであっても異なっていてもよいが、そのエチレン含有量差は１モル％以上であることが好ましく、２モル％以上であることがより好ましく、２モル％以上２０モル％以下であることが更に好ましい。
更に、側鎖１，２－ジオール単位を含有していないＰＶＡ系重合体（未変性ＰＶＡ系重合体）及び／又は側鎖１，２－ジオール単位を含有していないＥＶＯＨ系重合体（未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１））が混合されていてもよい。側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び／又は側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）、並びに未変性ＰＶＡ系重合体及び／又は未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）との混合物の場合、混合物中の側鎖１，２－ジオール単位の含有量は、混合質量比から算出される値として、混合物の全単量体単位１００モル％に対して、０．１モル％以上３０モル％以下であることが好ましく、０．５モル％以上２５モル％以下であることがより好ましく、０．７５モル％以上２０モル％以下であることが更に好ましい。
また、側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）を組み合わせて用いてもよい。
異なる２種以上の側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び／又は側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）をブレンドして用いる場合、並びに側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２）及び／又は側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３）、並びに未変性ＰＶＡ系重合体及び／又は未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１）をブレンドして用いる場合、そのブレンド物の製造方法は、特に限定されない。例えば、ケン化前のビニルエステル系共重合体の各ペーストを混合後ケン化する方法、ケン化後の各ビニルアルコール系重合体をアルコール又は水とアルコールの混合溶媒に溶解させた溶液を混合する方法、各ビニルアルコール系重合体のペレット又は粉体を混合した後、溶融混練する方法等が挙げられる。
［エラストマー重合体（Ａ２）］
ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）は、カルボキシル基及び／又は酸無水物基を有する不飽和化合物から誘導される構成単位を含有するエラストマー重合体（Ａ２）を含有する（以下、エラストマー重合体（Ａ２）と称する場合がある。）。
エラストマー重合体（Ａ２）としては、（エチレン及び／又はプロピレン）／α－オレフィン系共重合体、（エチレン及び／又はプロピレン）／（α，β－不飽和カルボン酸エステル）系共重合体、芳香族ビニル化合物／共役ジエン化合物系ブロック共重合体が挙げられ、これらは１種又は２種以上を用いることができる。
前記（エチレン及び／又はプロピレン）／α－オレフィン系共重合体は、エチレン及び／又はプロピレンと炭素原子数３以上のα－オレフィンを共重合した重合体であり、炭素原子数３以上のα－オレフィンとしては、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－ヘプテン、１－オクテン、１－ノネン、１－デセン、１－ウンデセン、１－ドデセン、１－トリデセン、１－テトラデセン、１－ペンタデセン、１－ヘキサデセン、１－ヘプタデセン、１－オクタデセン、１－ノナデセン、１－エイコセン、３－メチル－１－ブテン、３－メチル－１－ペンテン、３－エチル－１－ペンテン、４－メチル－１－ペンテン、４－メチル－１－ヘキセン、４，４－ジメチル－１－ヘキセン、４，４－ジメチル－１－ペンテン、４－エチル－１－ヘキセン、３－エチル－１－ヘキセン、９－メチル－１－デセン、１１－メチル－１－ドデセン、１２－エチル－１－テトラデセン等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。また、１，４－ペンタジエン、１，４－ヘキサジエン、１，５－ヘキサジエン、１，４－オクタジエン、１，５－オクタジエン、１，６－オクタジエン、１，７－オクタジエン、２－メチル－１，５－ヘキサジエン、６－メチル－１，５－ヘプタジエン、７－メチル－１，６－オクタジエン、４－エチリデン－８－メチル－１，７－ノナジエン、４，８－ジメチル－１，４，８－デカトリエン（ＤＭＤＴ）、ジシクロペンタジエン、シクロヘキサジエン、シクロオクタジエン、５－ビニルノルボルネン、５－エチリデン－２－ノルボルネン、５－メチレン－２－ノルボルネン、５－イソプロピリデン－２－ノルボルネン、６－クロロメチル－５－イソプロペニル－２－ノルボルネン、２，３－ジイソプロピリデン－５－ノルボルネン、２－エチリデン－３－イソプロピリデン－５－ノルボルネン、２－プロペニル－２，５－ノルボルナジエン等の非共役ジエンのポリエンを共重合してもよい。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
前記（エチレン及び／又はプロピレン）／（α，β－不飽和カルボン酸エステル）系共重合体は、エチレン及び／又はプロピレンとα，β－不飽和カルボン酸エステル単量体を共重合した重合体であり、α，β－不飽和カルボン酸エステル単量体としては、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、メタクリル酸プロピル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸ブチル、アクリル酸ペンチル、メタクリル酸ペンチル、アクリル酸ヘキシル、メタクリル酸ヘキシル、アクリル酸ヘプチル、メタクリル酸ヘプチル、アクリル酸オクチル、メタクリル酸オクチル、アクリル酸ノニル、メタクリル酸ノニル、アクリル酸デシル、メタクリル酸デシル、アクリル酸２－エチルヘキシル、メタクリル酸２－エチルヘキシル、アクリル酸ヒドロキシエチル、メタクリル酸ヒドロキシエチル、マレイン酸モノメチル、イタコン酸モノメチル、マレイン酸ジメチル、イタコン酸ジメチル等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
また、前記芳香族ビニル化合物／共役ジエン化合物系ブロック共重合体は、芳香族ビニル化合物系重合体ブロックと共役ジエン化合物系重合体ブロックからなるブロック共重合体であり、芳香族ビニル化合物系重合体ブロックを少なくとも１個と、共役ジエン化合物系重合体ブロックを少なくとも１個有するブロック共重合体が用いられる。前記ブロック共重合体では、共役ジエン化合物系重合体ブロックにおける不飽和結合が水素添加されていてもよい。
芳香族ビニル化合物系重合体ブロックは、芳香族ビニル化合物に由来する単位から主としてなる重合体ブロックである。その場合の芳香族ビニル化合物としては、スチレン、ｏ－メチルスチレン、ｍ－メチルスチレン、ｐ－メチルスチレン、１，５－ジメチルスチレン、２，４－ジメチルスチレン、ビニルナフタレン、ビニルアントラセン、４－プロピルスチレン、４－シクロヘキシルスチレン、４－ドデシルスチレン、２－エチル－４－ベンジルスチレン、４－（フェニルブチル）スチレン等が挙げられ、これらは１種又は２種以上を用いることができる。また、芳香族ビニル化合物系重合体ブロックは、場合により少量の他の不飽和単量体からなる単位を有していてもよい。
共役ジエン化合物系重合体ブロックは、１，３－ブタジエン、クロロプレン、イソプレン、２，３－ジメチル－１，３－ブタジエン、１，３－ペンタジエン、４－メチル－１，３－ペンタジエン、１，３－ヘキサジエン等の共役ジエン系化合物の１種又は２種以上から形成された重合体ブロックであり、水素添加した芳香族ビニル化合物／共役ジエン化合物系ブロック共重合体では、その共役ジエン化合物系重合体ブロックにおける不飽和結合部分の一部又は全部が水素添加により飽和結合になっている。
芳香族ビニル化合物／共役ジエン化合物系ブロック共重合体及びその水素添加物の分子構造は、直鎖状、分岐状、放射状、又はそれら任意の組み合わせのいずれであってもよい。これらの中でも、芳香族ビニル化合物／共役ジエン化合物系ブロック共重合体及び／又はその水素添加物として、１個の芳香族ビニル化合物重合体ブロックと１個の共役ジエン化合物系重合体ブロックが直鎖状に結合したジブロック共重合体、芳香族ビニル化合物系重合体ブロック－共役ジエン化合物系重合体ブロック－芳香族ビニル化合物系重合体ブロックの順に３つの重合体ブロックが直鎖状に結合しているトリブロック共重合体、及びそれらの水素添加物の１種又は２種以上が好ましく用いられ、未水添又は水添スチレン／ブタジエンブロック共重合体、未水添又は水添スチレン／イソプレンブロック共重合体、未水添又は水添スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体、未水添又は水添スチレン／イソプレン／スチレンブロック共重合体、未水添又は水添スチレン／（エチレン／ブタジエン）／スチレンブロック共重合体、未水添又は水添スチレン／（イソプレン／ブタジエン）／スチレンブロック共重合体等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
エラストマー重合体（Ａ２）の構成単位を形成するカルボキシル基を有する不飽和化合物としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、クロトン酸、メサコン酸、シトラコン酸、グルタコン酸、シス－４－シクロヘキセン－１，２－ジカルボン酸、エンドビシクロ－［２．２．１］－５－ヘプテン－２，３－ジカルボン酸、及びこれらカルボン酸の金属塩等のα，β－不飽和カルボン酸が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。エラストマー重合体（Ａ２）の構成単位を形成する酸無水物基を有する不飽和化合物としては、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水シトラコン酸、エンドビシクロ－［２．２．１］－５－ヘプテン－２，３－ジカルボン酸無水物等のα，β－不飽和結合を有するジカルボン酸無水物が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、α，β－不飽和結合を有するジカルボン酸無水物が好ましく、無水マレイン酸、無水イタコン酸がより好ましい。
エラストマー重合体（Ａ２）におけるカルボキシル基及び／又は酸無水物基濃度は、低温耐衝撃性の改良効果、得られる積層チューブの層間接着性及びその耐久性を十分に得るとともに、得られるビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）の流動性の観点から、２５μｅｑ／ｇ以上２００μｅｑ／ｇ以下であることが好ましく、５０μｅｑ／ｇ以上１５０μｅｑ／ｇ以下であることがより好ましい。
尚、エラストマー重合体（Ａ２）におけるカルボキシル基及び／又は酸無水物基濃度は、該エラストマー重合体をトルエン溶液に溶解し、更に、エタノールを加えて調製した試料溶液を用いて、フェノールフタレインを指示薬とし、０．１ＮのＫＯＨエタノール溶液で滴定して測定することができる。
ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）中のビニルアルコール系重合体（Ａ１）の含有量は、ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）１００質量％に対して、６０質量％以上９５質量％以下であり、６５質量％以上９３質量％以下であることが好ましく、７０質量％以上９０質量％以下であることがより好ましい。ビニルアルコール系重合体（Ａ１）の含有量が前記の値未満であると、得られる積層チューブの薬液バリア性が劣り、一方、前記の値を超えると、得られる積層チューブの低温衝撃性が劣る。
ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）中のエラストマー重合体（Ａ２）の含有量は、ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）１００質量％に対して、５質量％以上４０質量％以下であり、７質量％以上３５質量％以下であることが好ましく、１０質量％以上３０質量％以下であることがより好ましい。エラストマー重合体（Ａ２）の含有量が前記の値未満であると、得られる積層チューブの低温耐衝撃性、層間接着性、及びその耐久性が劣り、一方、前記の値を超えると、得られる積層チューブの機械的特性、薬液バリア性、及び得られるビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）の流動性が劣る。
ビニルアルコール系重合体（Ａ１）とエラストマー重合体（Ａ２）を混合する方法は、特に制限されず、必要に応じて各種添加剤を配合し、従来から知られている各種の方法を採用することができる。例えば、両者をタンブラー及び／又はミキサーを用いて、ビニルアルコール系重合体（Ａ１）及びエラストマー重合体（Ａ２）のペレット同士を前記の混合割合になるように均一にドライブレンドする方法、両者を必要に応じて添加される他の成分と共に、成形時に使用する濃度で予めドライブレンドし、溶融混練する方法等により製造することができる。溶融混練は、単軸押出機、二軸押出機、ニーダー、バンバリーミキサー等の混練機を使用して行うことができる。
ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）には、得られる積層チューブの優れた諸特性を損なわない範囲内であれば、ビニルアルコール系重合体（Ａ１）及びエラストマー重合体（Ａ２）以外の他の熱可塑性樹脂、各種添加剤、更に、不可避的に含有されるビニルアルコール系重合体製造のためのモノマー残渣、モノマーのケン化物等、いわゆる不純物が含まれていてもよい。
不可避的不純物としては、具体的には、３，４－ジアセトキシ－１－ブテン、３，４－ジオール－１－ブテン、３，４－ジアセトキシ－１－ブテン、３－アセトキシ－４－オール－１－ブテン、４－アセトキシ－３－オール－１－ブテン等が挙げられる。
添加剤としては、例えば、フタル酸ジメチル、フタル酸ジエチル、フタル酸ジオクチル、リン酸エステル等の可塑剤；ペンタエリスリットモノステアレート、ソルビタンモノパルミテート、硫酸化ポリオレフィン類；エチレングリコール、グリセリン、ヘキサンジオール等の脂肪族多価アルコール類等の帯電防止剤；ステアリン酸アミド等の飽和脂肪酸アミド；オレイン酸アミド等の不飽和脂肪酸アミド；エチレンビスステアリン酸アミド等のビス脂肪酸アミド；ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸アルミニウム等の脂肪酸金属塩；ワックス、流動パラフィン、分子量５００以上１０，０００以下程度の低分子量ポリエチレン、低分子量ポリプロピレン等低分子量ポリオレフィン等の滑剤；酢酸、プロピオン酸、ステアリン酸等の有機酸；ホウ酸化合物、リン酸化合物等の無機酸系化合物；ハイドロタルサイト類の金属塩等の安定剤；還元鉄粉類、亜硫酸カリウム、アスコルビン酸、ハイドロキノン、没食子酸等の酸素吸収剤；カーボンブラック、フタロシアニン、キナクリドン、インドリン、アゾ系顔料、ベンガラ等の着色剤；グラスファイバー、アスベスト、バラストナイト、マイカ、セリサイト、タルク、シリカ、カオリン、ケイ酸カルシウム、モンモリロナイト等の充填剤；２，５－ジ－ｔ－ブチルハイドロキノン、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール、４，４’－チオビス（６－ｔ－ブチル－ｍ－クレゾール）、４，４’－チオビス（６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－チオビス（３－メチル－６－ｔ－ブチフェノール）、２，２’－メチレン－ビス（４－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、２，２’－メチレンビス（４－エチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、ｎ－オクタデシル－β－（３’，５’－ジ－ｔ－ブチル－４’－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、Ｎ，Ｎ’－ヘキサメチレンビス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシヒドロシンナミド）、１，１，３－トリス（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキベンジル）ベンゼン、テトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ジ－ｔ－ブチル－４’－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、ベンゼンエリスリチル－テトラキス［３－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）、ジ（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）－ペンタエリストール－ジホスファイト等の酸化防止剤；エチレン－２－シアノ－３，３’－ジフェニルアクリレート、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５’－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、２－ヒドロキシ－４－メトキシベンゾフェノン、２，２’－ジヒドロキシ－４－メトキシベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－オクトキシベンゾフェノン等の紫外線吸収剤等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
前記添加剤以外に、溶融成形時の熱安定性等の各種物性を向上させるために、得られる積層チューブの優れた諸特性を損なわない範囲内であれば、ハイドロタルサイト類の金属塩等の安定剤、ヒンダードフェノール系等の酸化防止剤の１種又は２種以上を、ビニルアルコール系重合体（Ａ１）１００質量部に対して、０．０１質量部以上１質量部以下添加することが好ましい。
更に、前記添加剤以外に、溶融成形時の熱安定性等の各種物性を向上させるために、酸、プロピオン酸、酪酸、ラウリル酸、ステアリン酸、オレイン酸、ベヘニン酸等の有機酸類、又はこれらのアルカリ金属塩（ナトリウム、カリウム等）、アルカリ土類金属塩（カルシウム、マグネシウム等）等の塩；硫酸、亜硫酸、炭酸、リン酸、ホウ酸等の無機酸類、又はこれらのアルカリ金属塩（ナトリウム、カリウム等）、アルカリ土類金属塩（カルシウム、マグネシウム等）等の塩等を添加してもよい。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、酢酸、ホウ酸及びその塩を含むホウ素化合物、酢酸塩、及びリン酸塩を添加することが好ましい。
酢酸の含有量は、その含有効果を十分に確保し、均一な肉厚を有する積層チューブを得る観点から、ビニルアルコール系重合体（Ａ１）１００質量部に対して、０．００１質量部以上１質量部以下であることが好ましく、０．００５質量部以上０．２質量部以下であることがより好ましく、０．０１質量部以上０．１質量部以下であることが更に好ましい。
ホウ素化合物の含有量は、その含有効果を十分に確保し、均一な肉厚を有する積層チューブを得る観点から、ビニルアルコール系重合体（Ａ１）１００質量部に対して、ホウ素元素換算（灰化後、ＩＣＰ発光分析法にて分析）で０．００１質量部以上１質量部以下であることが好ましく、０．００２質量部以上０．２質量部以下であることがより好ましく、０．００５質量部以上０．１質量部以下であることが更に好ましい。
また、酢酸塩、リン酸塩（リン酸水素塩を含む）の含有量は、その含有効果を十分に確保し、均一な肉厚を有する積層チューブを得る観点から、ビニルアルコール系重合体（Ａ１）１００質量部に対して、金属元素換算（灰化後、ＩＣＰ発光分析法にて分析）で、０．０００５質量部以上０．１質量部以下であることが好ましく、０．００１質量部以上０．０５質量部以下であることがより好ましく、０．００２質量部以上０．０３質量部以下であることが更に好ましい。尚、ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）に２種以上の塩を添加する場合は、その総計が前記の含有量の範囲であることが好ましい。
ビニルアルコール系重合体（Ａ１）にホウ素化合物、酢酸塩、及びリン酸塩を添加する方法については、特に限定されず、ｉ）含水率２０質量％以上８０質量％以下のビニルアルコール系重合体（Ａ１）の多孔性析出物を、添加物の水溶液と接触させて、添加物を含有させてから乾燥する方法、ｉｉ）ビニルアルコール系重合体（Ａ１）の均一溶液（水／アルコール溶液等）に添加物を含有させた後、凝固液中にストランド状に押し出し、次いで得られたストランドを切断してペレットとして、更に、乾燥処理をする方法、ｉｉｉ）ビニルアルコール系重合体（Ａ１）、エラストマー重合体（Ａ２）、及び添加物を一括して混合してから押出機等で溶融混練する方法、ｉｖ）ビニルアルコール系重合体（Ａ１）の製造時において、ケン化工程で使用したアルカリ（水酸化ナトリウム、水酸化カリウム等）を酢酸等の有機酸類で中和して、残存する酢酸等の有機酸類や副生成する塩の量を水洗処理により調整する方法等が挙げられる。本発明の効果をより顕著に得るためには、添加物の分散性に優れるｉ）、ｉｉ）の方法、有機酸及びその塩を含有させる場合はｉｖ）の方法が好ましい。
以上のように、ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）は、必要に応じて添加される他のポリマー、添加剤等を更に添加し、溶融混練することにより調製できるが、ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）の特性を十分に確保する観点から、ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）中におけるビニルアルコール系重合体（Ａ１）及びエラストマー重合体（Ａ２）の合計含有量は、全組成物に対して、７０質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上であることがより好ましく、９０質量％以上であることが更に好ましい。従って、前記添加剤の含有量は、総量で３０質量％未満であることが好ましく、２０質量％未満であることがより好ましく、１０質量％未満であることが更に好ましい。
ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）は、他の熱可塑性樹脂との混合物であってもよい。他の熱可塑性樹脂としては、後記脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）の場合と同様の樹脂が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。更に、得られる積層チューブの柔軟性及び伸びを十分に確保する観点から、後記脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）に含まれるポリアミド（Ｃ１）及び／又はポリアミド（Ｃ２）の説明で記載したポリアミドとの混合物であることも好ましい。また、ポリエーテルエステルアミドエラストマー、ポリエーテルアミドエラストマー等のポリアミド系エラストマー、ポリエステルエラストマーを含むことも好ましい。ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）中のビニルアルコール系重合体（Ａ１）及びエラストマー重合体（Ａ２）の合計含有量は、７０質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上であることがより好ましい。従って、他の熱可塑性樹脂の含有量は、総量で３０質量％未満であることが好ましく、２０質量％未満であることがより好ましい。
２．（ｂ）層
積層チューブの（ｂ）層は、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）を含む。
［接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）］
接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）は、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）と、カルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）とを反応させることにより得られ、カルボジイミド基を有する化合物から誘導される構成単位を含有する（以下、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）と称する場合がある。）。カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）とカルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）は、共に固体であることが好ましい。
［カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）］
カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）は、含フッ素系重合体に、カルボジイミド基と反応する官能基を有する化合物を導入することにより得られる（以下、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）と称する場合がある。）。
カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）は、少なくとも１種の含フッ素単量体から誘導される繰り返し単位を有する重合体（単独重合体又は共重合体）である。熱溶融加工可能な含フッ素系重合体であれば特に限定されるものではない。
ここで含フッ素単量体としては、テトラフルオロエチレン（ＴＦＥ）、トリフルオロエチレン、フッ化ビニリデン（ＶＤＦ）、フッ化ビニル（ＶＦ）、クロロトリフルオロエチレン（ＣＴＦＥ）、トリクロロフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）、ＣＦ２＝ＣＦＯＲｆ１（ここで、Ｒｆ１は、炭素原子数１以上１０以下のエーテル性酸素原子を含んでもよいパーフルオロアルキル基を表す。）、ＣＦ２＝ＣＦ－ＯＣＨ２－Ｒｆ２（ここで、Ｒｆ２は、炭素原子数１以上１０以下のエーテル性酸素原子を含んでもよいパーフルオロアルキレン基を表す。）、ＣＦ２＝ＣＦ（ＣＦ２）ｐＯＣＦ＝ＣＦ２（ここで、ｐは、１又は２である。）、ＣＨ２＝ＣＸ１（ＣＦ２）ｎＸ２（ここで、Ｘ１及びＸ２は、互いに独立に水素原子又はフッ素原子を表し、ｎは、２以上１０以下の整数である。）等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
前記一般式ＣＦ２＝ＣＦＯＲｆ１の具体例としては、ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２（パーフルオロ（メチルビニルエーテル）：ＰＭＶＥ）、ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＣＦ３（パーフルオロ（エチルビニルエーテル）：ＰＥＶＥ）、ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＣＦ２ＣＦ３（パーフルオロ（プロピルビニルエーテル）：ＰＰＶＥ）、ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＣＦ２ＣＦ２ＣＦ３（パーフルオロ（ブチルビニルエーテル）：ＰＢＶＥ）、ＣＦ２＝ＣＦＯ（ＣＦ２）８Ｆ（パーフルオロ（オクチルビニルエーテル）：ＰＯＶＥ）等のパーフルオロ（アルキルビニルエーテル）（以下、ＰＡＶＥと称する場合がある。）が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２、ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＣＦ２ＣＦ３が好ましい。
また、前記一般式ＣＨ２＝ＣＸ１（ＣＦ２）ｎＸ２（ここで、Ｘ１及びＸ２は、互いに独立に水素原子又はフッ素原子を表し、ｎは、２以上１０以下の整数である。）で表される化合物中のｎは、含フッ素系重合体の改質（例えば、共重合体の成形時及び成形品のクラック発生の抑制）効果に確保し、十分な重合反応性を得る観点から、２以上１０以下の整数である。具体的には、ＣＨ２＝ＣＦ（ＣＦ２）２Ｆ、ＣＨ２＝ＣＦ（ＣＦ２）３Ｆ、ＣＨ２＝ＣＦ（ＣＦ２）４Ｆ、ＣＨ２＝ＣＦ（ＣＦ２）５Ｆ、ＣＨ２＝ＣＦ（ＣＦ２）８Ｆ、ＣＨ２＝ＣＦ（ＣＦ２）２Ｈ、ＣＨ２＝ＣＦ（ＣＦ２）３Ｈ、ＣＨ２＝ＣＦ（ＣＦ２）４Ｈ、ＣＨ２＝ＣＦ（ＣＦ２）５Ｈ、ＣＨ２＝ＣＦ（ＣＦ２）８Ｈ、ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）２Ｆ、ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）３Ｆ、ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）４Ｆ、ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）５Ｆ、ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）８Ｆ、ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）２Ｈ、ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）３Ｈ、ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）４Ｈ、ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）５Ｈ、ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）８Ｈ等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
これらの中でも、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）の薬液バリア性と耐環境応力亀裂性のバランスの観点から、ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）ｎＦ又はＣＨ２＝ＣＦ（ＣＦ２）ｎＨで表される化合物が好ましく、式中のｎは、２以上４以下であることがより好ましい。
カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）は、前記含フッ素単量体に加えて、更に、非フッ素含有単量体に基づく重合単位を含有してもよい。非フッ素含有単量体としては、エチレン、プロピレン、イソブテン等の炭素原子数２以上４以下のオレフィン；塩化ビニル、塩化ビニリデン、酢酸ビニル、クロロ酢酸ビニル、乳酸ビニル、酪酸ビニル、ピバル酸ビニル、安息香酸ビニル、クロトン酸ビニル、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ｎ－ブチル、クロトン酸メチル等のビニルエステル；メチルビニルエーテル（ＭＶＥ）、エチルビニルエーテル（ＥＶＥ）、ブチルビニルエーテル（ＢＶＥ）、イソブチルビニルエーテル（ＩＢＶＥ）、シクロへキシルビニルエーテル（ＣＨＶＥ）、グリシジルビニルエーテル等のビニルエーテル等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、エチレン、プロピレン、酢酸ビニルが好ましく、エチレンがより好ましい。
カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）の中でも、耐熱性、耐薬品性、及び薬液バリア性の観点から、カルボジイミド基と反応する官能基を有する少なくともフッ化ビニリデン単位（ＶＤＦ単位）からなる重合体（Ｂ１１）、カルボジイミド基と反応する官能基を有する少なくともテトラフルオロエチレン単位（ＴＦＥ単位）及びエチレン単位（Ｅ単位）からなる共重合体（Ｂ１２）、カルボジイミド基と反応する官能基を有する少なくともテトラフルオロエチレン単位（ＴＦＥ単位）、ヘキサフルオロプロピレン単位（ＨＦＰ単位）、及び／又は前記一般式ＣＦ２＝ＣＦＯＲｆ１（ここで、Ｒｆ１は、炭素原子数１以上１０以下のエーテル性酸素原子を含んでもよいパーフルオロアルキル基を表す。）で表されるＰＡＶＥに由来するＰＡＶＥ単位からなる共重合体（Ｂ１３）、カルボジイミド基と反応する官能基を有する少なくともクロロトリフルオロエチレン単位（ＣＴＦＥ単位）からなる共重合体（Ｂ１４）、カルボジイミド基と反応する官能基を有する少なくともクロロトリフルオロエチレン単位（ＣＴＦＥ単位）及びテトラフルオロエチレン単位（ＴＦＥ単位）からなる共重合体（Ｂ１５）であることが好ましい。
カルボジイミド基と反応する官能基を有する少なくともフッ化ビニリデン単位（ＶＤＦ単位）からなる重合体（Ｂ１１）（以下、ＶＤＦ共重合体（Ｂ１１）と称する場合がある。）としては、例えば、フッ化ビニリデン単独重合体（ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ））（Ｅ１－１）、
ＶＤＦ単位及びＴＦＥ単位とからなる共重合体であって、後記の官能基含有単量体を除く単量体全体に対して、ＶＤＦ単位の含有量が３０モル％以上９９モル％以下、及びＴＦＥ単位の含有量が１モル％以上７０モル％以下である共重合体（Ｅ１－２）、
ＶＤＦ単位、ＴＦＥ単位、及びトリクロロフルオロエチレン単位からなる共重合体であって、後記の官能基含有単量体を除く単量体全体に対して、ＶＤＦ単位の含有量が１０モル％以上９０モル％以下、ＴＦＥ単位の含有量が０モル％以上９０モル％以下、及びトリクロロフルオロエチレン単位の含有量が０モル％以上３０モル％以下である共重合体（Ｅ１－３）、
ＶＤＦ単位、ＴＦＥ単位、及びＨＦＰ単位からなる共重合体であって、後記の官能基含有単量体を除く単量体全体に対して、ＶＤＦ単位の含有量が１０モル％以上９０モル％以下、ＴＦＥ単位の含有量が０モル％以上９０モル％以下、及びＨＦＰ単位の含有量が０モル％以上３０モル％以下である共重合体（Ｅ１－４）等が挙げられる。
前記共重合体（Ｅ１－４）において、後記の官能基含有単量体を除く単量体全体に対して、ＶＤＦ単位の含有量は、１５モル％以上８４モル％以下、ＴＦＥ単位の含有量は、１５モル％以上８４モル％以下、及びＨＦＰ単位の含有量は、０モル％以上３０モル％以下であることが好ましい。
カルボジイミド基と反応する官能基を有する少なくともテトラフルオロエチレン単位（ＴＦＥ単位）及びエチレン単位（Ｅ単位）からなる共重合体（Ｂ１２）としては（以下、ＴＦＥ共重合体（Ｂ１２）と称する場合がある。）、例えば、後記の官能基含有単量体を除く単量体全体に対して、ＴＦＥ単位の含有量が２０モル％以上である重合体が挙げられ、更には、後記の官能基含有単量体を除く単量体全体に対して、ＴＦＥ単位の含有量が２０モル％以上８０モル％以下、Ｅ単位の含有量が２０モル％以上８０モル％以下、及びこれらと共重合可能な単量体に由来する単位の含有量が０モル％以上６０モル％以下である共重合体等が挙げられる。
前記共重合可能な単量体としては、ヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）、前記一般式ＣＦ２＝ＣＦＯＲｆ１（ここで、Ｒｆ１は、炭素原子数１以上１０以下のエーテル性酸素原子を含んでもよいパーフルオロアルキル基を表す。）、前記一般式ＣＨ２＝ＣＸ１（ＣＦ２）ｎＸ２（ここで、Ｘ１及びＸ２は、互いに独立に水素原子又はフッ素原子を表し、ｎは、２以上１０以下の整数である。）等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
ＴＦＥ共重合体（Ｂ１２）としては、例えば、
ＴＦＥ単位、Ｅ単位、及び前記一般式ＣＨ２＝ＣＸ１（ＣＦ２）ｎＸ２（ここで、Ｘ１及びＸ２は、互いに独立に水素原子又はフッ素原子を表し、ｎは、２以上１０以下の整数である。）で表されるフルオロオレフィンに由来するフルオロオレフィン単位からなる共重合体であって、後記の官能基含有単量体を除く単量体全体に対して、ＴＦＥ単位の含有量が３０モル％以上７０モル％以下、Ｅ単位の含有量が２０モル％以上５５モル％以下、及び前記一般式ＣＨ２＝ＣＸ３（ＣＦ２）ｎＸ４（ここで、Ｘ３及びＸ４は、互いに独立に水素原子又はフッ素原子を表し、ｎは、２以上１０以下の整数である。）で表されるフルオロオレフィンに由来するフルオロオレフィン単位の含有量が０モル％以上１０モル％以下である共重合体（Ｂ１２－１）、
ＴＦＥ単位、Ｅ単位、ＨＦＰ単位、及びこれらと共重合可能な単量体に由来する単位からなる共重合体であって、後記の官能基含有単量体を除く単量体全体に対して、ＴＦＥ単位の含有量が３０モル％以上７０モル％以下、Ｅ単位の含有量が２０モル％以上５５モル％以下、ＨＦＰ単位の含有量が１モル％以上３０モル％以下、及びこれらと共重合可能な単量体に由来する単位の含有量が０モル％以上１０モル％以下である共重合体（Ｂ１２－２）、
ＴＦＥ単位、Ｅ単位、及び前記一般式ＣＦ２＝ＣＦＯＲｆ１（ここで、Ｒｆ１は、炭素原子数１以上１０以下のエーテル性酸素原子を含んでもよいパーフルオロアルキル基を表す。）で表されるＰＡＶＥに由来するＰＡＶＥ単位からなる共重合体であって、後記の官能基含有単量体を除く単量体全体に対して、ＴＦＥ単位の含有量が３０モル％以上７０モル％以下、Ｅ単位の含有量が２０モル％以上５５モル％以下、及び前記一般式ＣＦ２＝ＣＦＯＲｆ１（ここで、Ｒｆ１は、炭素原子数１以上１０以下のエーテル性酸素原子を含んでもよいパーフルオロアルキル基を表す。）で表されるＰＡＶＥに由来するＰＡＶＥ単位の含有量が０モル％以上１０モル％以下である共重合体（Ｂ１２－３）等が挙げられる。
カルボジイミド基と反応する官能基を有する少なくともテトラフルオロエチレン単位（ＴＦＥ単位）、ヘキサフルオロプロピレン単位（ＨＦＰ単位）、及び／又は前記一般式ＣＦ２＝ＣＦＯＲｆ１（ここで、Ｒｆ１は、炭素原子数１以上１０以下のエーテル性酸素原子を含んでもよいパーフルオロアルキル基を表す。）で表されるＰＡＶＥに由来するＰＡＶＥ単位からなる共重合体（Ｂ１３）（以下、ＴＦＥ共重合体（Ｂ１３）と称する場合がある。）としては、例えば、
ＴＦＥ単位及びＨＦＰ単位からなる共重合体であって、後記の官能基含有単量体を除く単量体全体に対して、ＴＦＥ単位の含有量が７０モル％以上９５モル％以下であり、好ましくは８５モル％以上９３モル％以下であり、ＨＦＰ単位の含有量が５モル％以上３０モル％以下であり、好ましくは７モル％以上１５モル％以下である共重合体（Ｂ１３－１）、
ＴＦＥ単位及び前記一般式ＣＦ２＝ＣＦＯＲｆ１（ここで、Ｒｆ１は、炭素原子数１以上１０以下のエーテル性酸素原子を含んでもよいパーフルオロアルキル基を表す。）で表されるＰＡＶＥに由来する１種又は２種以上のＰＡＶＥ単位からなる共重合体であって、後記の官能基含有単量体を除く単量体全体に対して、ＴＦＥ単位の含有量が７０モル％以上９５モル％以下、及び前記一般式ＣＦ２＝ＣＦＯＲｆ１（ここで、Ｒｆ１は、炭素原子数１以上１０以下のエーテル性酸素原子を含んでもよいパーフルオロアルキル基を表す。）で表されるＰＡＶＥに由来する１種又は２種以上のＰＡＶＥ単位の含有量が５モル％以上３０モル％以下である共重合体（Ｂ１３－２）、
ＴＦＥ単位、ＨＦＰ単位、及び前記一般式ＣＦ２＝ＣＦＯＲｆ１（ここで、Ｒｆ１は、炭素原子数１以上１０以下のエーテル性酸素原子を含んでもよいパーフルオロアルキル基を表す。）で表されるＰＡＶＥに由来する１種又は２種以上のＰＡＶＥ単位からなる共重合体であって、後記の官能基含有単量体を除く単量体全体に対して、ＴＦＥ単位の含有量が７０モル％以上９５モル％以下、ＨＦＰ単位及び前記一般式ＣＦ２＝ＣＦＯＲｆ１（ここで、Ｒｆ１は、炭素原子数１以上１０以下のエーテル性酸素原子を含んでもよいパーフルオロアルキル基を表す。）で表されるＰＡＶＥに由来する１種又は２種以上のＰＡＶＥ単位の合計含有量が５モル％以上３０モル％以下である共重合体（Ｂ１３－３）等が挙げられる。
カルボジイミド基と反応する官能基を有する少なくともクロロトリフルオロエチレン単位（ＣＴＦＥ単位）からなる共重合体とは、ＣＴＦＥ単位［－ＣＦＣｌ－ＣＦ２－］、更に、エチレン単位（Ｅ単位）及び／又は含フッ素単量体単位から構成されるクロロトリフルオロエチレン共重合体（Ｂ１４）である（以下、ＣＴＦＥ共重合体（Ｂ１４）と称する場合がある。）。
前記ＣＴＦＥ共重合体（Ｂ１４）における含フッ素単量体としては、ＣＴＦＥ以外のものであれば特に限定されないが、フッ化ビニリデン（ＶＤＦ）、ヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）、前記一般式ＣＦ２＝ＣＦＯＲｆ１（ここで、Ｒｆ１は、炭素原子数１以上１０以下のエーテル性酸素原子を含んでもよいパーフルオロアルキル基を表す。）で表されるＰＡＶＥ、前記一般式ＣＨ２＝ＣＸ１（ＣＦ２）ｎＸ２（ここで、Ｘ１及びＸ２は、互いに独立に水素原子又はフッ素原子を表し、ｎは、２以上１０以下の整数である。）で表されるフルオロオレフィン等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
ＣＴＦＥ共重合体（Ｂ１４）としては、特に限定されず、例えば、ＣＴＦＥ／ＰＡＶＥ共重合体、ＣＴＦＥ／ＶＤＦ共重合体、ＣＴＦＥ／ＨＦＰ共重合体、ＣＴＦＥ／Ｅ共重合体、ＣＴＦＥ／ＰＡＶＥ／Ｅ共重合体、ＣＴＦＥ／ＶＤＦ／Ｅ共重合体、ＣＴＦＥ／ＨＦＰ／Ｅ共重合体等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
ＣＴＦＥ共重合体（Ｂ１４）におけるＣＴＦＥ単位の含有量は、後記の官能基含有単量体を除く単量体全体に対して、１５モル％以上７０モル％以下であることが好ましく、１８モル％以上６５モル％以下であることがより好ましい。一方、Ｅ単位及び／又は含フッ素単量体単位の含有量は、３０モル％以上８５モル％以下であることが好ましく、３５モル％以上８２モル％以下であることがより好ましい。
カルボジイミド基と反応する官能基を有する少なくともクロロトリフルオロエチレン単位（ＣＴＦＥ単位）及びテトラフルオロエチレン単位（ＴＦＥ単位）からなる共重合体（Ｂ１５）は、ＣＴＦＥ単位［－ＣＦＣｌ－ＣＦ２－］、ＴＦＥ単位［－ＣＦ２－ＣＦ２－］、並びにＣＴＦＥ及びＴＦＥと共重合可能な単量体単位から構成されるクロロトリフルオロエチレン共重合体である（以下、ＣＴＦＥ／ＴＦＥ共重合体（Ｂ１５）と称する場合がある。）。
前記ＣＴＦＥ／ＴＦＥ共重合体（Ｂ１５）における共重合可能な単量体としては、ＣＴＦＥ及びＴＦＥ以外のものであれば特に限定されないが、フッ化ビニリデン（ＶＤＦ）、ヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）、前記一般式ＣＦ２＝ＣＦＯＲｆ１（ここで、Ｒｆ１は、炭素原子数１以上１０以下のエーテル性酸素原子を含んでもよいパーフルオロアルキル基を表す。）で表されるＰＡＶＥ、前記一般式ＣＨ２＝ＣＸ１（ＣＦ２）ｎＸ２（ここで、Ｘ１及びＸ２は、互いに独立に水素原子又はフッ素原子を表し、ｎは、２以上１０以下の整数である。）で表されるフルオロオレフィン等の含フッ素単量体；エチレン、プロピレン、イソブテン等の炭素原子数２以上４以下のオレフィン；酢酸ビニル、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル等のビニルエステル；メチルビニルエーテル（ＭＶＥ）、エチルビニルエーテル（ＥＶＥ）、ブチルビニルエーテル（ＢＶＥ）等のビニルエーテル等の非フッ素含有単量体が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、前記一般式ＣＦ２＝ＣＦＯＲｆ１（ここで、Ｒｆ１は、炭素原子数１以上１０以下のエーテル性酸素原子を含んでもよいパーフルオロアルキル基を表す。）で表されるＰＡＶＥであることが好ましく、パーフルオロ（メチルビニルエーテル）（ＰＭＶＥ）、パーフルオロ（プロビルビニルエーテル）（ＰＰＶＥ）がより好ましく、耐熱性の観点から、ＰＰＶＥが更に好ましい。
ＣＴＦＥ／ＴＦＥ共重合体（Ｂ１５）としては、特に限定されず、例えば、ＣＴＦＥ／ＴＦＥ共重合体、ＣＴＦＥ／ＴＦＥ／ＨＦＰ共重合体、ＣＴＦＥ／ＴＦＥ／ＶＤＦ共重合体、ＣＴＦＥ／ＴＦＥ／ＰＡＶＥ共重合体、ＣＴＦＥ／ＴＦＥ／Ｅ共重合体、ＣＴＦＥ／ＴＦＥ／ＨＦＰ／ＰＡＶＥ共重合体、ＣＴＦＥ／ＴＦＥ／ＶＤＦ／ＰＡＶＥ共重合体等が挙げられる。、これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、ＣＴＦＥ／ＴＦＥ／ＰＡＶＥ共重合体、ＣＴＦＥ／ＴＦＥ／ＨＦＰ／ＰＡＶＥ共重合体が好ましい。
ＣＴＦＥ／ＴＦＥ共重合体（Ｂ１５）中におけるＣＴＦＥ単位及びＴＦＥ単位の合計含有量は、良好な成形性、耐環境応力亀裂性、薬液バリア性、耐熱性、及び機械特性を確保する観点から、後記の官能基含有単量体を除く単量体全体に対して、９０モル％以上９９．９モル％以下であることが好ましく、前記ＣＴＦＥ及びＴＦＥと共重合可能な単量体単位の含有量は、０．１モル％以上１０モル％以下であることが好ましい。
ＣＴＦＥ／ＴＦＥ共重合体（Ｂ１５）中のおけるＣＴＦＥ単位の含有量は、良好な成形性、耐環境応力亀裂性、及び薬液バリア性を確保する観点から、前記ＣＴＦＥ単位及びＴＦＥ単位の合計量１００モル％に対して、１５モル％以上８０モル％以下であることが好ましく、１７モル％以上７０モル％以下であることがより好ましく、１９モル％以上６５モル％以下であることが更に好ましい。
ＣＴＦＥ／ＴＦＥ共重合体（Ｂ１５）において、前記ＣＴＦＥ及びＴＦＥと共重合可能な単量体がＰＡＶＥである場合、ＰＡＶＥ単位の含有量は、後記の官能基含有単量体を除く単量体全体に対して、０．５モル％以上７モル％以下であることが好ましく、１モル％以上５モル％以下であることがより好ましい。
ＣＴＦＥ／ＴＦＥ共重合体（Ｂ１５）において、前記ＣＴＦＥ及びＴＦＥと共重合可能な単量体がＨＦＰ及びＰＡＶＥである場合、ＨＦＰ単位及びＰＡＶＥ単位の合計含有量は、後記の官能基含有単量体を除く単量体全体に対して、０．５モル％以上７モル％以下であることが好ましく、１モル％以上５モル％以下であることがより好ましい。
ＴＦＥ共重合体（Ｂ１３）、ＣＴＦＥ共重合体（Ｂ１４）、及びＣＴＦＥ／ＴＦＥ共重合体（Ｂ１５）は、薬液バリア性、特に含アルコールガソリンに対するバリア性に卓越して優れる。含アルコールガソリン透過係数は、イソオクタン、トルエン、及びエタノールを４５：４５：１０の容積比で混合したイソオクタン／トルエン／エタノール混合溶媒を投入した透過係数測定用カップに測定対象樹脂から得たシートを入れ、６０℃において測定した質量変化から算出される値である。ＴＦＥ共重合体（Ｂ１３）、ＣＴＦＥ共重合体（Ｂ１４）、及びＣＴＦＥ／ＴＦＥ共重合体（Ｂ１５）の前記含アルコールガソリン透過係数は、１．５ｇ・ｍｍ／（ｍ２・ｄａｙ）以下であることが好ましく、０．０１ｇ・ｍｍ／（ｍ２・ｄａｙ）以上１ｇ・ｍｍ／（ｍ２・ｄａｙ）以下であることがより好ましく、０．０２ｇ・ｍｍ／（ｍ２・ｄａｙ）以上０．８ｇ・ｍｍ／（ｍ２・ｄａｙ）以下であることが更に好ましい。
カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）は、重合体を構成する単量体を使用し、従来からの重合方法で（共）重合することによって得ることができる。その中でも、主としてラジカル重合による方法が用いられる。即ち、重合を開始するには、ラジカル的に進行するものであれば手段は何ら制限されないが、例えば、有機、無機ラジカル重合開始剤、熱、光、電離放射線等によって開始される。
カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）の製造方法は、特に制限はなく、一般に用いられているラジカル重合開始剤を使用する重合方法が用いられる。重合方法としては、塊状重合、フッ化炭化水素、塩化炭化水素、フッ化塩化炭化水素、アルコール、炭化水素等の有機溶媒を使用する溶液重合、水性媒体及び必要に応じて適当な有機溶剤を使用する懸濁重合、水性媒体及び乳化剤を使用する乳化重合等、公知の方法を採用できる。
また、重合は、一槽ないし多槽式の攪拌型重合装置、管型重合装置等を使用して、回分式又は連続式操作として実施することができる。
ラジカル重合開始剤としては、半減期が１０時間である分解温度が０℃以上１００℃以下であることが好ましく、２０℃以上９０℃以下であることがより好ましい。具体例としては、２，２’－アゾビスイソブチロニトリル、２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）、２，２’－アゾビス（２－メチルバレロニトリル）、２，２’－アゾビス（２－シクロプロピルプロピオニトリル）、２，２’－アゾビスイソ酪酸ジメチル、２，２’－アゾビス［２－（ヒドロキシメチル）プロピオニトリル］、４，４’－アゾビス（４－シアノペンテン酸）等のアゾ化合物；過酸化水素、ｔ－ブチルハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド等のハイドロパーオキサイド；ジ－ｔ－ブチルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド等のジアルキルパーオキサイド；アセチルパーオキサイド、イソブチリルパーオキサイド、オクタノイルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド等の非フッ素系ジアシルパーオキサイド；メチルエチルケトンパーオキサイド、シクロヘキサノンパーオキサイド等のケトンパーオキサイド；ジイソプロピルパーオキシジカーボネート等のパーオキシジカーボネート；ｔ－ブチルパーオキシピバレート、ｔ－ブチルパーオキシイソブチレート、ｔ－ブチルパーオキシアセテート等のパーオキシエステル；（Ｚ（ＣＦ２）ｐＣＯＯ）２（ここで、Ｚは、水素原子、フッ素原子、又は塩素原子であり、ｐは、１以上１０以下の整数である。）で表される化合物等の含フッ素ジアシルパーオキサイド；過硫酸カリウム、過硫酸ナトリウム、過硫酸アンモニウム等の無機過酸化物等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
また、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）の製造に際しては、分子量調整のために、通常の連鎖移動剤を使用することも好ましい。連鎖移動剤としては、メタノール、エタノール等のアルコール；１，３－ジクロロ－１，１，２，２，３－ペンタフルオロプロパン、１，１－ジクロロ－１－フルオロエタン、１，２－ジクロロ－１，１，２，２－テトラフルオロエタン、１，１－ジクロロ－１－フルオロエタン、１，１，２－トリクロロ－１，２，２－トリフルオロエタン等のクロロフルオロハイドロカーボン；ペンタン、ヘキサン、シクロヘキサン等のハイドロカーボン；四塩化炭素、クロロホルム、塩化メチレン、塩化メチル等のクロロハイドロカーボンが挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
重合条件については、特に限定されず、重合温度は、０℃以上１００℃以下であることが好ましく、２０℃以上９０℃以下であることがより好ましい。重合体中のエチレン－エチレン連鎖生成による耐熱性の低下を避けるためには、一般に、低温が好ましい。重合圧力は、用いる溶媒の種類、量、蒸気圧、重合温度等の他の重合条件に応じて適宜定められるが、０．１ＭＰａ以上１０ＭＰａ以下であることが好ましく、０．５ＭＰａ以上３ＭＰａ以下であることがより好ましい。重合時間は、１時間以上３０時間以下であることが好ましい。
カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）の分子量は、特に限定されないが、室温で固体の重合体であり、それ自体、熱可塑性樹脂、エラストマー等として使用できるものが好ましい。また、分子量は、重合に用いる単量体の濃度、重合開始剤の濃度、連鎖移動剤の濃度、温度等によって制御される。
カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）は、含フッ素単量体及びその他の単量体の種類、組成比等を選ぶ事によって、重合体の融点、ガラス転移点等を調節することができる。
カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）の融点は、目的、用途、使用方法等により適宜選択されるが、前記ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）との共押出時の熱溶融安定性、連続成形性、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）の耐熱性、耐薬品性、及び薬液バリア性を十分に確保する観点から、１５０℃以上２３０℃以下であることが好ましい。そのため、前記含フッ素単量体、その他の単量体、及び後記の官能基含有単量体の割合を適宜調節し、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）の融点を最適化することが好ましい。
ここで、融点とは、示差走査熱量測定装置を用いて、試料を予想される融点以上の温度に加熱し、次に、この試料を１分間あたり１０℃の速度で降温し、３０℃まで冷却、そのまま約１分間放置したのち、１分間あたり１０℃の速度で昇温することにより測定される融解曲線のピーク値の温度を融点と定義するものとする。
カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）は、カルボジイミド基に対して反応性を有する官能基が分子構造内に導入されており、その官能基は、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）の分子末端、側鎖又は主鎖のいずれに含有されていても構わない。また、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）中に、その官能基は、１種又は２種以上を用いることができる。
カルボジイミド基と反応する官能基としては、カルボキシル基、酸無水物基又はカルボン酸塩、スルホ基又はスルホン酸塩、エポキシ基、シアノ基、カーボネート基、及びハロホルミル基から群より選ばれる少なくとも１種が挙げられる。これらの中でも、カルボキシル基、酸無水物基又はカルボン酸塩、及びエポキシ基からなる群より選ばれる少なくとも１種が好ましい。
カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）に、カルボジイミド基と反応する官能基を導入する方法としては、（ｉ）重合時、官能基を有する共重合可能な単量体を共重合する方法、（ｉｉ）重合開始剤、連鎖移動剤等により、重合時に分子末端に官能基を導入する方法、（ｉｉｉ）反応性を有する官能基をグラフト化が可能な官能基とを有する化合物（グラフト化合物）を含フッ素系重合体にグラフトさせる方法等が挙げられる。これらの導入方法は、単独で、あるいは適宜、組合せて用いることができる。得られる積層チューブにおける層間接着性を考慮した場合、前記（ｉ）から製造されるカルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）が好ましい。（ｉｉ）については、国際公開第１９９８－５８９７３号、国際公開第１９９９－４５１号、国際公開第１９９９－４５０４４号、国際公開第２００１－１４１４１号、国際公開第２００１－１８１４２号、国際公開第２００１－５８６８６号、国際公開第２００１－６０６０６号、国際公開第２００１－６０６０６号、（ｉｉｉ）については、特開平７－１８０３５号公報、特開平７－２５９５２号公報、特開平７－２５９５４号公報、特開平７－１７３２３０号公報、特開平７－１７３４４６号公報、特開平７－１７３４４７号公報、特表平１０－５０３２３６号公報による製造法を参照されたい。以下、（ｉ）含フッ素系重合体の重合時、官能基を有する共重合可能な単量体を共重合する方法について説明する。
（ｉ）カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）の製造時、官能基を有する共重合可能な単量体（以下、官能基含有単量体と略記する場合がある。）を共重合する方法において、カルボキシル基、酸無水物基又はカルボン酸塩、及びエポキシ基からなる群より選ばれる少なくとも１種の官能基含有単量体を重合単量体として用いる。官能基含有単量体としては、官能基含有非フッ素単量体、官能基含有含フッ素単量体等が挙げられる。
官能基含有非フッ素単量体としては、アクリル酸、ハロゲン化アクリル酸（但し、フッ素は除く）、メタクリル酸、ハロゲン化メタクリル酸（但し、フッ素は除く）、マレイン酸、ハロゲン化マレイン酸（但し、フッ素は除く）、フマル酸、ハロゲン化フマル酸（但し、フッ素は除く）、イタコン酸、シトラコン酸、クロトン酸、エンドビシクロ－［２．２．１］－５－ヘプテン－２，３－ジカルボン酸等の不飽和カルボン酸及びそのエステル等誘導体；無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水コハク酸、無水シトラコン酸、エンドビシクロ－［２．２．１］－５－ヘプテン－２，３－ジカルボン酸無水物等のカルボキシル基含有単量体；アクリル酸グリシジル、メタクリル酸グリシジル、マレイン酸モノグリシジル、マレイン酸ジグリシジル、フマル酸モノグリジル、フマル酸ジグリシジル、クロトン酸グリシジル、イタコン酸モノグリシジル、イタコン酸ジグリシジル、シトラコン酸モノグリシジル、シトラコン酸ジグリシジル、グルタコン酸モノグリシジルエステル、グルタコン酸ジグリシジルエステル、メサコン酸モノグリシジルエステル、メサコン酸ジグリシジルエステル、アリルグリシジルエーテル、２－メチルアリルグリシジルエーテル、スチレン－ｐ－グリシジルエーテル、イソプロペニルグリシジルエーテル、１－ブテニルグリシジルエーテル、２－ブテニルグリシジルエーテル、２－ペンテニルグリシジルエーテル等のエポキシ基含有単量体等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。官能基含有非フッ素単量体は、使用する含フッ素単量体との共重合反応性を考慮して決定される。適当な官能基含有非フッ素単量体を選択することにより、重合が良好に進行し、官能基含有非フッ素単量体の主鎖中に均一に導入しやすく、結果として、未反応モノマーが少なくなり、不純物を減らすことができるという利点がある。
官能基含有含フッ素単量体としては、一般式ＣＸ３Ｘ４＝ＣＸ５－（Ｒ７）ｎ－Ｙ（ここで、Ｙは、－ＣＯＯＭ（Ｍは、水素原子又はアルカリ金属を表す。）、カルボキシル基由来基、及びエポキシ基からなる群より選択される官能基を表し、Ｘ３、Ｘ４、及びＸ５は、同一又は異なって、水素原子又はフッ素原子を表し（但し、Ｘ３、Ｘ４、及びＸ５が同一に水素原子の場合、ｎ＝１であり、Ｒ７にフッ素原子を含む。）、Ｒ７は、炭素原子数１以上４０以下のアルキレン基、炭素原子数１以上４０以下の含フッ素オキシアルキレン基、エーテル結合を有する炭素原子数１以上４０以下の含フッ素アルキレン基、又はエーテル結合を有する炭素原子数１以上４０以下の含フッ素オキシアルキレン基を表し、ｎは、０又は１である。）で表される不飽和化合物等が挙げられる。
前記一般式におけるＹであるカルボキシル基由来基としては、例えば、一般式－Ｃ（＝Ｏ）Ｑ１（式中、Ｑ１は、－ＯＲ８、－ＮＨ２、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、又はＩを表し、Ｒ８は、炭素原子数１以上２０以下のアルキル基又は炭素原子数６以上２２以下のアリール基を表す。）で表される官能基等が挙げられる。
官能基含有含フッ素単量体としては、例えば、カルボニル基を有する官能基である場合、パーフルオロアクリル酸フルオライド、１－フルオロアクリル酸フルオライド、アクリル酸フルオライド、１－トリフルオロメタクリル酸フルオライド、パーフルオロブテン酸等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）中の官能基含有単量体の含有量は、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）の全重合単位に対して、０．０１モル％以上５モル％以下であることが好ましく、０．０１５モル％以上４モル％以下であることがより好ましく、０．０２モル％以上３モル％以下であることが更に好ましい。カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）中の官能基含有単量体の含有量が前記の値未満であると、官能基が少なすぎるため、後記カルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）との十分な反応性が期待できない場合があり、一方、前記の値を超えると、製造時の重合速度が低下、着色、発泡、高温での使用時、分解による着色、発泡、溶出等の発生してしまう場合がある。
前記含有量を満たす限りにおいて、官能基が導入された含フッ素系重合体と、官能基が導入されていない含フッ素系重合体の混合物であっても構わない。
官能基含有単量体の添加法は、特に限定されず、重合開始時に一括添加してもよいし、重合中に連続添加してもよい。添加方法は、重合開始剤の分解反応性と重合温度により適宜選択されるが、重合中に、官能基含有単量体が重合で消費されるに従って、消費された量を連続的又は断続的に重合槽内に供給し、当該官能基含有単量体の濃度をこの範囲に維持することが好ましい。
［カルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）］
カルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）は、カルボジイミド基（Ｒ１－Ｎ＝Ｃ＝Ｎ－）で示される繰り返し単位を有するポリカルボジイミドである。ここで、Ｒ１は、炭素原子数２以上４０以下の２価の有機基を表す。
カルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）としては、ポリ（１，６－ヘキサメチレンカルボジイミド）、ポリ（４，４’－メチレンビスシクロヘキシルカルボジイミド）、ポリ（１，３－シクロヘキシレンカルボジイミド）、ポリ（１，４－シクロヘキシレンカルボジイミド）、ポリ（４，４’－ジフェニルメタンカルボジイミド）、ポリ（３，３’－ジメチル－４，４’－ジフェニルメタンカルボジイミド）、ポリ（ナフチレンカルボジイミド）、ポリ（ｐ－フェニレンカルボジイミド）、ポリ（ｍ－フェニレンカルボジイミド）、ポリ（トリルカルボジイミド）、ポリ（ジイソプロピルカルボジイミド）、ポリ（メチル－ジイソプロピルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（トリエチルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（トリイソプロピルフェニレンカルボジイミド）等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、経済性及び入手の容易さの観点から、ジシクロヘキシルカルボジイミド、ビス（２，６－ジイソプロピルフェニル）カルボジイミド、ポリ（４，４’－ジシクロヘキシルメタンカルボジイミド）、ポリ（１，３，５－トリイソプロピルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（１，３，５－トリイソプロピルフェニレン及び／又は１，５－ジイソプロピルフェニレン）カルボジイミドが好ましく、市販品として、日清紡製カルボジライト、ラインケミー製スタバクゾール等が挙げられる。
カルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）は、種々の方法で製造したものを使用することができるが、基本的には、従来のポリカルボジイミドの製造方法（米国特許第２９４１９５６号明細書、特公昭４７－３３２７９号公報、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．２８、２０６９－２０７５（１９６３）、Ｃｈｅｍｃａｌ Ｒｅｖｉｅｗ １９８１，Ｖｏ１．８１ Ｎｏ．４ ｐ．６１９－６２１）により製造したものを用いることができる。一般的には、有機ジイソシアネートの脱カルボキシル基を伴う縮合反応により、イソシアネート末端を有するカルボジイミドが製造される。イソシアネート基含有率は、０．１％以上５％以下であることが好ましく、１％以上３％以下であることがより好ましい。
尚、カルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）を製造する際に合成原料として使用可能なジイソシアネートとしては、例えば、脂肪族ジイソシアネート、脂環式ジイソシアネート、芳香族ジイソシアネート等が挙げられ、具体的には、１，６－へキサンジイソシアネート、１，３－シクロヘキサンジイソシアネート、１，４－シクロヘキサンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、ジシクロヘキシルメタン－４，４’－ジイソシアネート、メチルシクロヘキサンジイソシアネート、１，５－ナフタレンジイソシアネート、２，６－ナフタレンジイソシアネート、２，７－ナフタレンジイソシアネート、４，４’－ジフェニルメタンジイソシアネート、４，４’－ジフェニルジメチルメタンジイソシアネート、１，３－フェニレンジイソシアネート、１，４－フェニレンジイソシアネート、２，４－トリレンジイソシアネート、２，６－トリレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、テトラメチルキシリレンジイソシアネート、２，６－ジイソプロピルフェニルイソシアネート、１，３，５－トリイソプロピルベンゼン－２，４－ジイソシアネート等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
尚、前記ジイソシアネートの内、芳香族イソシアネートを用いたカルボジイミド化合物は、一般的に熱硬化性樹脂であるため、溶融混練を行うと、自己架橋が起こり、樹脂内部にカルボジイミド化合物の固まりが残存し、混練が不十分となって好ましくない。従って、押出し時等における溶融混練性の面から、カルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）は、脂肪族及び／又は脂環式イソシアネート由来のカルボジイミド化合物が好ましい。
また、カルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）の製造方法において、脱炭酸縮合反応の際に、カルボジイミドの末端イソシアネートと反応して封止する化合物、例えば、モノイソシアネート等を用いることにより、ポリカルボジイミドの重合度を適切に制御することができる。モノイソシアネートの具体例としては、フェニルイソシアネート、トリルイソシアネート、ジメチルフェニルイソシアネート、ナフチルイソシアネート、シクロヘキシルイソシアネート、ブチルイソシアネート等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
尚、ポリカルボジイミドの末端を封止してその重合度を制御するための末端封止剤としては、前記モノイソシアネートに限定されることはなく、イソシアネート基と反応し得る活性水素を有する活性水素化合物を使用することができる。このような活性水素化合物としては、活性水素を有する脂肪族、芳香族、脂環式の広範囲の化合物を使用でき、具体的には、メタノール、エタノール、フェノール、シクロヘキサノール、Ｎ－メチルエタノールアミン、ポリエチレングリコールモノメチルエーテル、ポリプロピレングリコールモノメチルエーテル等の水酸基を有する化合物；ジエチルアミン、ジシクロヘキシルアミン等の２級アミン；ブチルアミン、シクロヘキシルアミン等の１級アミン；コハク酸、安息香酸、シクロヘキサンカルボン酸等のカルボン酸；エチルメルカプタン、アリルメルカプタン、チオフェノール等のチオール類；エポキシ基を有する化合物等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
カルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）をジイソシアネート化合物の脱炭酸縮合反応により製造する際に使用するカルボジイミド化触媒としては、例えば、１－フェニル－２－ホスホレン－１－オキシド、３－メチル－１－フェニル－２－ホスホレン－１－オキシド、１－エチル－２－ホスホレン－１－オキシド、３－メチル－２－ホスホレン－１－オキシド、これらの３－ホスホレン異性体等のホスホレンオキシド、チタン酸テトラブチル等の金属触媒等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、反応性の観点から３－メチル－１－フェニル－２－ホスホレン－１－オキシドが好ましい。
カルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）のゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）により求めたポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）は、４００以上５００，０００以下であることが好ましく、７００以上１０，０００以下であることがより好ましく、１，０００以上８，０００以下であることが更に好ましく、１，０００以上４，０００以下であることが特に好ましい。数平均分子量（Ｍｎ）が前記の範囲にあることにより、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）との反応性に優れる。これらカルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）は、ポリカルボジイミド中にモノカルボジイミドを含んでもよい。
また、カルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）１分子におけるカルボジイミド基数が多くなるほど、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）との反応性を高めることができる。このことから、カルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）１分子中のカルボジイミド基数は、５個以上３０個以下であることが好ましく、１０個以上３０個以下であることがより好ましい。１分子中のカルボジイミド基数が前記の範囲にあることにより、架橋構造が形成されにくくなり、成形性が良好となる。
カルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）におけるカルボジイミド基の含有量は、１３Ｃ－ＮＭＲ、ＩＲ、滴定法等により測定でき、カルボジイミド基当量として把握することが可能である。１３Ｃ－ＮＭＲでは１３０～１４２ｐｐｍ、ＩＲでは２１３０～２１４０ｃｍ－１にピークを観察することが可能である。
１３Ｃ－ＮＭＲ測定は、試料０．３５ｇをヘキサクロロブタジエン２．０ｍｌに加熱溶解させる。この溶液をグラスフィルター（Ｇ２）で濾過した後、重水素化ベンゼン０．５ｍｌを加え、内径１０ｍｍのＮＭＲチューブに装入する。そして日本電子（株）社製ＧＸ－５００型ＮＭＲ測定装置を用い、１２０℃で１３Ｃ－ＮＭＲ測定を行う。積算回数は、１０，０００回以上とする。
接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）は、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）及びカルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）とを、２００℃以上にて反応させることにより得られる。具体的には、溶融変性等のように溶融混練することにより得ることが可能であるが、この方法に限定されるものではない。
カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）及びカルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）の溶融混練の方法は、特に限定はされないが、例えば、ヘンシェルミキサー、Ｖ型ブレンダー、タンブラーブレンダー、リボンブレンダー等に装入して混練した後、単軸押出機、多軸押出機、ニーダー、バンバリーミキサー等で溶融混練する方法が挙げられる。これらの中でも、多軸押出機、ニーダー、バンバリーミキサー等の混練性能に優れた装置を使用すると、各成分がより均一に分散・反応された接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）を得ることができるため好ましい。
カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）とカルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）は、予め混合した後にホッパーから供給する方法、一部の成分をホッパーから供給し、ホッパー部付近から押出機先端の間の任意の部分に設置した供給口よりその他の成分を供給する方法のいずれの方法を取ることも可能である。
前記各成分を溶融混練する際の温度は、混合する各成分の融点の内、最も高い融点以上で反応させることができるが、２００℃以上３２０℃以下であることが好ましく、２２０℃以上３１０℃以下であることがより好ましく、２３０℃以上３００℃以下であることが更に好ましい。
接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）中のカルボジイミド基の含有量は、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）１００ｇ当たり、０．１ｍｍｏｌ以上５０ｍｍｏｌ以下であることが好ましく、０．２ｍｍｏｌ以上４０ｍｍｏｌ以下であることがより好ましく、０．５ｍｍｏｌ以上３０ｍｍｏｌ以下であることが更に好ましい。カルボジイミド基の含有量が前記の範囲にあることにより、得られる積層チューブの層間接着性及びその耐久性に優れるとともに、カルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）を介したカルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）の反応を抑制することができる。
接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）中のカルボジイミド基の含有量は、カルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）の仕込み量から算出することができ、また、１３Ｃ－ＮＭＲ、ＩＲ、滴定法等により測定することもでき、カルボジイミド基当量として把握することが可能である。１３Ｃ－ＮＭＲでは１３０～１４２ｐｐｍ、ＩＲでは２１３０～２１４０ｃｍ－１にピークを観察することが可能である。
接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）は、前記のようにカルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）のカルボジイミド基（ＮＣＮ）が、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）のカルボジイミド基と反応する官能基と反応することで製造されるが、反応の過程である程度のカルボジイミド基が消費され、含フッ素系重合体の分子鎖として繋がっているカルボジイミド基の残基が前記ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）等との接着性に寄与する。カルボジイミド基の含有量が前記の値を超えると、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）に対して、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）中に過剰の遊離カルボジイミド基が存在することになり、得られる積層チューブの層間接着性及び成形加工性が低下する場合がある。
また、後記の方法により、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）とカルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）との反応率を評価することができる。
カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）がカルボキシル基含有含フッ素系重合体（Ｂ１）である場合、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）（リファレンス）と接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）とに対して、各々の熱プレスシートを作成した後に、赤外吸収分析装置を用いて赤外線吸収を測定する。得られたチャートから、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）中のカルボジイミド基と反応する官能基に由来する吸光度と、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）中のカルボジイミド基と反応する官能基に由来する吸光度と接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）中のカルボジイミド基と反応する官能基に由来する吸光度との差を比較して、下記式（α１）を用いて反応率を計算できる。尚、カルボジイミド基と反応する官能基として無水イタコン酸に由来する官能基を用いた場合は、１８７０ｃｍ－１付近の吸光度を用いることができる。
カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）がエポキシ基含有含フッ素系重合体（Ｂ１）である場合、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）（リファレンス）と接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）とに対して、溶融１９Ｆ－ＮＭＲ及び１Ｈ－ＮＭＲにて測定したエポキシ基含有単位の含有量（接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）中のエポキシ基含有単位の含有量と、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）中のエポキシ基含有単位の含有量）を用いて、下記式（α１）を用いて反応率を計算できる。
反応率（％）＝｛Ｘ／Ｙ｝×１００・・・式（α１）
Ｘ＝カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）中のカルボジイミド基と反応する官能基に由来する吸光度と、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）中のカルボジイミド基と反応する官能基に由来する吸光度との差
（カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）中のエポキシ基含有単位の含有量と、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）中のエポキシ基含有単位の含有量との差）
Ｙ＝カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）中のカルボジイミド基と反応する官能基に由来する吸光度
（カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）中のエポキシ基含有単位の含有量）
接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）における前記方法で求めた反応率は、４０％以上１００％以下であることが好ましく、６０％以上１００％以下であることがより好ましく、８０％以上１００％以下であることが更に好ましい。
更に、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）の融点より５０℃高い温度及び５ｋｇ荷重におけるＭＦＲ（メルトフローレート）は、０．５ｇ／１０分以上２００ｇ／１０分以下であることが好ましく、１ｇ／１０分以上１００ｇ／１０分以下であることがより好ましい。ＭＦＲが前記の値を超えると、溶融張力が小さ過ぎて成形時にドローダウン等の問題が発生する場合がある。一方、前記の値未満であると、流動性が不足し、成形性が悪化する場合があるとともに、前記ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）等と共押出する場合、これらの著しい劣化を伴わない成形温度範囲で、充分な溶融流動性を確保できないことがある。
尚、カルボジイミド基は、吸水によってウレア基へ変わるが、ウレア基でも前記ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）等との高い反応性を発揮する。従って、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）中には、カルボジイミド基が、例えば、大気中の水等によりウレア基へ変換されている含フッ素系重合体が含まれていても構わない。
接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）は、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）及びカルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）とが反応した含フッ素系重合体を含むが、得られる積層チューブの優れた諸特性を損なわない範囲内であれば、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）及びカルボジイミド基を好ましくは有する含フッ素系重合体と異なる樹脂を含んでも構わない。このような樹脂としては、例えば、未変性含フッ素系重合体の他、カルボジイミド基と反応する官能基を有する変性された樹脂等が挙げられ、例えば、カルボン酸、カルボン酸無水物、エポキシ変性された樹脂、イミン変性された樹脂等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。また、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）は、未反応の含フッ素系重合体を含んでもよい。
接着性を更に向上させるために、スチレン、メチルスチレン、エチルスチレン、イソプロピルスチレン、フェニルスチレン、ｏ－メチルスチレン、２，４－ジメチルスチレン、ｏ－クロロスチレン、ｏ－クロロメチルスチレン等のビニル芳香族単量体等を変性助剤として添加することもできる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。例えば、粘着付与剤の含有量は、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）１００質量％に対して、０質量％以上１０質量％以下であることが好ましい。
接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）には、目的に応じて任意の成分を添加することができる。具体的には、無機質粉末、ガラス繊維、炭素繊維、金属酸化物、カーボン等の種々の充填剤を添加できる。また、充填剤以外に、顔料、紫外線吸収剤、その他任意の添加剤を混合できる。添加剤以外に、他のフッ素系樹脂、他の熱可塑性樹脂等の樹脂、合成ゴム等を添加することもでき、機械特性の改善、耐候性の改善、意匠性の付与、静電防止、成形性改善等が可能となる。
３．（ｃ）層
積層チューブは、更に（ｃ）層を有することが好ましい。
積層チューブの（ｃ）層は、脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）を含む。
［脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）］
脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）は、ポリアミド（Ｃ１）及びエラストマー重合体（Ｃ３）を含み、ポリアミド（Ｃ１）は、メチレン基数のアミド基数に対する比が８．０以上の脂肪族ポリアミドであり、脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）中に、７５質量％以上９５質量％以下含まれ、エラストマー重合体（Ｃ３）は、カルボキシル基及び／又は酸無水物基を有する不飽和化合物から誘導される構成単位を含有し、脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）中に、５質量％以上２５質量％以下含まれる（以下、脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）と称する場合がある。）。
また、脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）は、長時間燃料に接触・浸漬した後及び／又は短時間の熱処理後における層間接着性の耐久性の観点から可塑剤を含有しないことが好ましい。
［ポリアミド（Ｃ１）］
ポリアミド（Ｃ１）は、脂肪族基を繰り返し単位中に含み、主鎖中にアミド結合（－ＣＯＮＨ－）を有し、メチレン基数（［ＣＨ２］）のアミド基数（［ＮＨＣＯ］）に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］（以下、メチレン基数のアミド基数に対する比を［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］と称する場合がある。）が８.０以上である（以下、ポリアミド（Ｃ１）と称する場合がある。）。
メチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］が８.０以上のポリアミド（Ｃ１）としては、ポリウンデカンアミド（ポリアミド１１）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝１０．０、ポリドデカンアミド（ポリアミド１２）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝１１．０、ポリヘキサメチレンドデカミド（ポリアミド６１２）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝８．０、ポリヘキサメチレンテトラデカミド（ポリアミド６１４）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝９．０、ポリヘキサメチレンヘキサデカミド（ポリアミド６１６）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝１０．０、ポリヘキサメチレンオクタデカミド（ポリアミド６１８）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝１１．０、ポリノナメチレンアゼラミド（ポリアミド９９）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝８．０、ポリノナメチレンセバカミド（ポリアミド９１０）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝８．５、ポリノナメチレンドデカミド（ポリアミド９１２）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝９．５、ポリデカメチレンスベラミド（ポリアミド１０８）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝８．０、ポリデカメチレンアゼラミド（ポリアミド１０９）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝８．５、ポリデカメチレンセバカミド（ポリアミド１０１０）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝９．０、ポリデカメチレンドデカミド（ポリアミド１０１２）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝１０．０、ポリドデカメチレンアジパミド（ポリアミド１２６）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝８．０、ポリドデカメチレンスベラミド（ポリアミド１２８）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝９．０、ポリドデカメチレンアゼラミド（ポリアミド１２９）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝９．５、ポリドデカメチレンセバカミド（ポリアミド１２１０）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝１０．０、ポリドデカメチレンドデカミド（ポリアミド１２１２）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝１１．０等が挙げられる。これらポリアミド（Ｃ１）は、前記の少なくとも１種の単独重合体のみならず、これらを形成する原料単量体を数種用いた少なくとも１種の共重合体も挙げられる。
例えば、ポリ（ドデカンアミド／ドデカメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド１２／１２１２）のメチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］は、ポリドデカンアミド（ポリアミド１２）とポリドデカメチレンドデカミド（ポリアミド１２１２）のメチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]は１１．０であることから、構成繰り返し単位のモル比にかかわらず、メチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]は１１．０である。
また、ポリ（ドデカンアミド／ヘキサメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド１２／６１２）のメチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］は、構成繰り返し単位のモル比により変わる。ポリドデカンアミド（ポリアミド１２）のメチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]は１１．０であり、ポリヘキサメチレンドデカミド（ポリアミド６１２）のメチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]は８．０であることから、構成単位の繰り返し単位のモル比が分かれば、算出可能で、ポリ（ドデカンアミド／ヘキサメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド１２／６１２）のドデカンアミド単位／ヘキサメチレンドデカミド単位が８０：２０（モル比）の場合、メチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]は、１１．０×０．８０＋８．０×０．２０＝１０．４となる。ヘキサメチレンドデカミド単位のモル比が増加すれば、メチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]は減少するが、少なくともメチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]は８.０を下回ることはない。即ち、ポリ（ドデカンアミド／ドデカメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド１２／１２１２）やポリ（ドデカンアミド／ヘキサメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド１２／６１２）のように、メチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]が８.０以上の脂肪族ポリアミドを形成する原料単量体（構成繰り返し単位）を数種用いた共重合体は、構成繰り返し単位のモル比によらず、メチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]は８.０以上となり、本願のポリアミド（Ｃ１）に包含される。
一方、ポリアミド（Ｃ１）は、メチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］が８.０以上の脂肪族ポリアミドを形成する原料単量体（構成繰り返し単位）を一成分とし、以下の通りのメチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］が８.０未満の脂肪族ポリアミドを形成する原料単量体（構成繰り返し単位）を共重合することも可能で、得られた共重合体は、メチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］が８.０以上である限り、本願のポリアミド（Ｃ１）に包含される。
メチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］が８.０未満の脂肪族ポリアミドとしては、ポリカプロアミド（ポリアミド６）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝５．０、ポリエチレンアジパミド（ポリアミド２６）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝３．０、ポリテトラメチレンスクシナミド（ポリアミド４４）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝３．０、ポリテトラメチレングルタミド（ポリアミド４５）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝３．５、ポリテトラメチレンアジパミド（ポリアミド４６）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝４．０、ポリテトラメチレンスベラミド（ポリアミド４８）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝５．０、ポリテトラメチレンアゼラミド（ポリアミド４９）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝５．５、ポリテトラメチレンセバカミド（ポリアミド４１０）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝６．０、ポリテトラメチレンドデカミド（ポリアミド４１２）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝７．０、ポリペンタメチレンスクシナミド（ポリアミド５４）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝３．５、ポリペンタメチレングルタミド（ポリアミド５５）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝４．０、ポリペンタメチレンアジパミド（ポリアミド５６）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝４．５、ポリペンタメチレンスベラミド（ポリアミド５８）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝５．５、ポリペンタメチレンアゼラミド（ポリアミド５９）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝６．０、ポリペンタメチレンセバカミド（ポリアミド５１０）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝６．５、ポリペンタメチレンドデカミド（ポリアミド５１２）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝７．５、ポリヘキサメチレンスクシナミド（ポリアミド６４）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝４．０、ポリヘキサメチレングルタミド（ポリアミド６５）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝４．５、ポリヘキサメチレンアジパミド（ポリアミド６６）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝５．５、ポリヘキサメチレンスベラミド（ポリアミド６８）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝６．０、ポリヘキサメチレンアゼラミド（ポリアミド６９）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝６．５、ポリヘキサメチレンセバカミド（ポリアミド６１０）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝７．０、ポリノナメチレンアジパミド（ポリアミド９６）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝６．５、ポリノナメチレンスベラミド（ポリアミド９８）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝７．５、ポリデカメチレングルタミド（ポリアミド１０５）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝６．５、ポリデカメチレンアジパミド（ポリアミド１０６）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝７．０、ポリドデカメチレングルタミド（ポリアミド１２５）：［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］＝７．５等が挙げられる。これらは、前記の少なくとも１種の単独重合体のみならず、これらを形成する原料単量体を数種用いた少なくとも１種の共重合体も挙げられる。
例えば、ポリ（ドデカンアミド／カプロアミド）共重合体（ポリアミド１２／６）のメチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］は、構成繰り返し単位のモル比により変わる。ポリドデカンアミド（ポリアミド１２）のメチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]は１１．０であり、ポリカプロアミド（ポリアミド６）のメチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]は５．０であることから、構成繰り返し単位のモル比が分かれば、算出可能で、ポリ（ドデカンアミド／カプロアミド）共重合体（ポリアミド１２／６）のドデカンアミド単位／カプロアミド単位が５０．０：５０．０～９９．５：０．５（モル比）であるポリアミド共重合体は、メチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］が８.０以上であるため、本願のポリアミド（Ｃ１）に包含される。但し、ポリ（ドデカンアミド／カプロアミド）共重合体（ポリアミド１２／６）とポリドデカンアミド（ポリアミド１２）を区別するため、ポリ（ドデカンアミド／カプロアミド）共重合体（ポリアミド１２／６）のドデカンアミド単位／カプロアミド単位が９９．５：０．５（モル比）よりも、ドデカンアミド単位の割合が高い場合、ポリドデカンアミド（ポリアミド１２）として取り扱う。以下、単独重合体と共重合体は同様の扱いとする。
一方、ポリ（ドデカンアミド／カプロアミド）共重合体（ポリアミド１２／６）のドデカンアミド単位／カプロアミド単位が０．５：９９．５モ～４９．９：５０．１（モル比）であるポリアミド共重合体は、メチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］が８．０未満であるため、本願のポリアミド（Ｃ１）に包含されない。
このように、メチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］が８．０以上の脂肪族ポリアミドを形成する原料単量体（繰り返し単位）を一成分とし、メチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］が８．０未満の脂肪族ポリアミドを形成する原料単量体（繰り返し単位）を数種用いた共重合体におけるメチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］は、構成繰り返し単位のモル比と各ポリアミドのメチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］とにより計算可能で、メチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］が８．０以上を満たす該共重合体は本願のポリアミド（Ｃ１）に包含される。
これらの中でも、得られる積層チューブの機械的特性、耐熱性、耐薬品性等の諸物性を十分に確保し、経済性及び入手の容易さの観点から、ポリアミド（Ｃ１）は、ポリウンデカンアミド（ポリアミド１１）、ポリドデカンアミド（ポリアミド１２）、ポリヘキサメチレンドデカミド（ポリアミド６１２）、ポリノナメチレンアゼラミド（ポリアミド９９）、ポリノナメチレンデカミド（ポリアミド９１０）、ポリノナメチレンドデカミド（ポリアミド９１２）、ポリデカメチレンセバカミド（ポリアミド１０１０）、ポリデカメチレンドデカミド（ポリアミド１０１２）、及びポリドデカメチレンドデカミド（ポリアミド１２１２）からなる群より選ばれる少なくとも１種の単独重合体、並びに／又はこれらを形成する原料を数種用いた少なくとも１種の共重合体等が好ましく、ポリウンデカンアミド（ポリアミド１１）、ポリドデカンアミド（ポリアミド１２）、ポリヘキサメチレンドデカミド（ポリアミド６１２）、ポリデカメチレンセバカミド（ポリアミド１０１０）、ポリデカメチレンドデカミド（ポリアミド１０１２）、及びポリドデカメチレンドデカミド（ポリアミド１２１２）からなる群より選ばれる少なくとも１種の単独重合体、並びに／又はこれらを形成する原料単量体を数種用いた少なくとも１種の共重合体がより好ましい。
［ポリアミド（Ｃ２）］
前記脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）は、更にポリアミド（Ｃ２）を含み、前記ポリアミド（Ｃ２）は、ポリアミド（Ｃ２）は、ポリアミド（Ｃ１）以外のポリアミドであって、主鎖中にアミド結合（－ＣＯＮＨ－）を有し、ポリアミドを形成する原料単量体（繰り返し単位）であるラクタム、アミノカルボン酸、又はジアミンとジカルボン酸を重合又は共重合することにより得られ（以下、ポリアミド（Ｃ２）と称する場合がある。）、前記ポリアミド（Ｃ１）とポリアミド（Ｃ２）の合計量１００質量％に対して、ポリアミド（Ｃ１）は５５質量％以上９０質量％以下含まれ、ポリアミド（Ｃ２）は１０質量％以上４５質量％以下含まれる。
更に、ポリアミド（Ｃ１）とポリアミド（Ｃ２）との溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値［｜（ポリアミド（Ｃ１）のＳＰ値）－（ポリアミド（Ｃ２）のＳＰ値）｜］は、１．８以上５．５以下（ＭＰａ）１／２であり、２．０以上５．３以下（ＭＰａ）１／２であることが好ましく、２．２以上５．０以下（ＭＰａ）１／２であることがより好ましい。ポリアミド（Ｃ１）とポリアミド（Ｃ２）との溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値が前記の値未満であると、得られる積層チューブの層間接着性及びその耐久性が劣ることがあり、一方、前記の値を超えると、得られる積層チューブの機械的特性及び耐薬品性が劣ることがある。
尚、溶解性パラメーターＳＰ値は、下記に示すＦｅｄｏｒｓの式より求められる値であり、分子凝集エネルギー密度の平方根で表される値で、単位は（ＭＰａ）１／２、２５℃における値である（以下、溶解性パラメーターをＳＰ値と称する場合がある。）。
δ＝［ΔＥｖ／ΔＶ］１／２＝［ΣΔｅｉ／ΣΔｖｉ］１／２
δ：溶解性パラメーターＳＰ値
ΔＥｖ：凝集エネルギー
ΔＶ：モル分子容
Δｅｉ：ｉ成分の原子又は原子団のモル凝集エネルギー
Δｖｉ：ｉ成分の原子又は原子団の分子容
ここで、ΔＥｖ及びΔＶは、それぞれΔＥｖ＝ΣΔｅｉ及びΔＶ＝ΣΔｖｉで表され、ｅｉ及びｖｉは、ＰＯＬＹＭＥＲ ＥＮＧＩＮＥＥＲＩＮＧ ＡＮＤ ＳＣＩＥＮＣＥ（１９７４年発刊、第１４巻、ＮＯ．２、１４７～１５４頁）より求めた値である。以下、本明細書中において記載されるＳＰ値は、単位を（ＭＰａ）１／２とした値である。
好ましい例として挙げられている夫々のポリアミド（Ｃ１）の溶解性パラメーターＳＰ値は（単位は（ＭＰａ）１／２）、ポリウンデカンアミド（ポリアミド１１，ＳＰ値：２２．９）、ポリドデカンアミド（ポリアミド１２，ＳＰ値：２２．５）、ポリヘキサメチレンドデカミド（ポリアミド６１２，ＳＰ値：２４．１）、ポリノナメチレンアゼラミド（ポリアミド９９，ＳＰ値：２４．１）、ポリノナメチレンデカミド（ポリアミド９１０，ＳＰ値：２３．８）、ポリノナメチレンドデカミド（ポリアミド９１２，ＳＰ値：２３．２）、ポリデカメチレンセバカミド（ポリアミド１０１０，ＳＰ値：２３．５）、ポリデカメチレンドデカミド（ポリアミド１０１２，ＳＰ値：２２．９）、ポリドデカメチレンドデカミド（ポリアミド１２１２，ＳＰ値：２２．５）となる。
ポリアミド（Ｃ２）は、前記ポリアミド（Ｃ１）との溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値が１．８以上５．５以下（ＭＰａ）１／２であればよく、これを満たすように適宜選択される。尚、ポリアミド（Ｃ２）は、メチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］が８．０未満の脂肪族ポリアミドからなる群より選ばれる少なくとも１種が好ましい。
メチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］が８．０未満の脂肪族ポリアミドとしては（ＳＰ値の単位は（ＭＰａ）１／２）、ポリカプロアミド（ポリアミド６，ＳＰ値：２６．９）、ポリテトラメチレングルタミド（ポリアミド４５，ＳＰ値：２９．２）、ポリテトラメチレンアジパミド（ポリアミド４６，ＳＰ値：２８．３）、ポリテトラメチレンスベラミド（ポリアミド４８，ＳＰ値：２６．９）、ポリテトラメチレンアゼラミド（ポリアミド４９，ＳＰ値：２６．３）、ポリテトラメチレンセバカミド（ポリアミド４１０，ＳＰ値：２５．７）、ポリテトラメチレンドデカミド（ポリアミド４１２，ＳＰ値：２４．９）、ポリペンタメチレンスクシナミド（ポリアミド５４，ＳＰ値：２９．２）、ポリペンタメチレングルタミド（ポリアミド５５，ＳＰ値：２８．３）、ポリペンタメチレンアジパミド（ポリアミド５６，ＳＰ値：２７．５）、ポリペンタメチレンスベラミド（ポリアミド５８，ＳＰ値：２６．３）、ポリペンタメチレンアゼラミド（ポリアミド５９，ＳＰ値：２５．７）、ポリペンタメチレンセバカミド（ポリアミド５１０，ＳＰ値：２５．３）、ポリヘキサメチレンスクシナミド（ポリアミド６４，ＳＰ値：２８．３）、ポリヘキサメチレングルタミド（ポリアミド６５，ＳＰ値：２７．５）、ポリヘキサメチレンアジパミド（ポリアミド６６，ＳＰ値：２６．９）、ポリヘキサメチレンスベラミド（ポリアミド６８，ＳＰ値：２５．７）、ポリヘキサメチレンアゼラミド（ポリアミド６９，ＳＰ値：２５．３）、ポリヘキサメチレンセバカミド（ポリアミド６１０，ＳＰ値：２４．９）、ポリノナメチレンアジパミド（ポリアミド９６，ＳＰ値：２５．３）、ポリデカメチレングルタミド（ポリアミド１０５，ＳＰ値：２５．３）、ポリデカメチレンアジパミド（ポリアミド１０６，ＳＰ値：２４．９）等の単独重合体、及びこれらポリアミドの原料単量体を数種用いた共重合体、並びに／又は前記ポリアミド（Ｃ１）中に説明した原料単量体を数種用いた共重合体等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
前記ポリアミド（Ｃ１）の中でも最低の溶解性パラメーターＳＰ値を有するポリドデカンアミド（ポリアミド１２，ＳＰ値：２２．５）やポリドデカメチレンドデカミド（ポリアミド１２１２，ＳＰ値：２２．５）が選択される場合、前記ポリアミド（Ｃ２）の中でも最低の溶解性パラメーターＳＰ値を有するポリペンタメチレンドデカミド（ポリアミド５１２，ＳＰ値：２４．５）やポリドデカメチレングルタミド（ポリアミド１２５，ＳＰ値：２４．５）との溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値は２．０（ＭＰａ）１／２となり、本願の規定範囲内である。従って、ポリアミド（Ｃ１）として、ポリドデカンアミド（ポリアミド１２，ＳＰ値：２２．５）やポリドデカメチレンドデカミド（ポリアミド１２１２，ＳＰ値：２２．５）とポリアミド（Ｃ２）として、ポリペンタメチレンドデカミド（ポリアミド５１２，ＳＰ値：２４．５）やポリドデカメチレングルタミド（ポリアミド１２５，ＳＰ値：２４．５）の組み合わせは本願の規定範囲内である。
一方、前記ポリアミド（Ｃ１）の中でも最高の溶解性パラメーターＳＰ値を有するポリヘキサメチレンドデカミド（ポリアミド６１２，ＳＰ値：２４．１）やポリノナメチレンアゼラミド（ポリアミド９９，ＳＰ値：２４．１）が選択される場合、前記ポリアミド（Ｃ２）の中でも最低の溶解性パラメーターＳＰ値を有するポリペンタメチレンドデカミド（ポリアミド５１２，ＳＰ値：２４．５）やポリドデカメチレングルタミド（ポリアミド１２５，ＳＰ値：２４．５）との溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値は０．４（ＭＰａ）１／２となり、本願の規定範囲外である。従って、ポリアミド（Ｃ１）として、ポリヘキサメチレンドデカミド（ポリアミド６１２，ＳＰ値：２４．１）やポリノナメチレンアゼラミド（ポリアミド９９，ＳＰ値：２４．１）とポリアミド（Ｃ２）として、ポリペンタメチレンドデカミド（ポリアミド５１２，ＳＰ値：２４．５）やポリドデカメチレングルタミド（ポリアミド１２５，ＳＰ値：２４．５）の組み合わせは本願の規定範囲外であり、ポリアミド（Ｃ１）として、ポリヘキサメチレンドデカミド（ポリアミド６１２，ＳＰ値：２４．１）やポリノナメチレンアゼラミド（ポリアミド９９，ＳＰ値：２４．１）が選択される場合、溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値が１．８（ＭＰａ）１／２以上となるためには、溶解性パラメーターＳＰ値が２５．９（ＭＰａ）１／２以上のポリアミド（Ｃ２）を選択する必要がある。
また、前記ポリアミド（Ｃ１）の中でも最低の溶解性パラメーターＳＰ値を有するポリドデカンアミド（ポリアミド１２，ＳＰ値：２２．５）やポリドデカメチレンドデカミド（ポリアミド１２１２，ＳＰ値：２２．５）が選択される場合、前記ポリアミド（Ｃ２）の中でも最高の溶解性パラメーターＳＰ値を有するポリテトラメチレンアジパミド（ポリアミド４６，ＳＰ値：２８．３）の溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値は５．８（ＭＰａ）１／２となり、本願の規定範囲外である。従って、ポリアミド（Ｃ１）として、ポリドデカンアミド（ポリアミド１２，ＳＰ値：２２．５）やポリドデカメチレンドデカミド（ポリアミド１２１２，ＳＰ値：２２．５）とポリアミド（Ｃ２）として、ポリテトラメチレンアジパミド（ポリアミド４６，ＳＰ値：２８．３）の組み合わせは本願の規定範囲外であり、ポリアミド（Ｃ１）として、ポリドデカンアミド（ポリアミド１２，ＳＰ値：２２．５）やポリドデカメチレンドデカミド（ポリアミド１２１２，ＳＰ値：２２．５）が選択される場合、溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値が５．５（ＭＰａ）１／２以下となるためには、溶解性パラメーターＳＰ値が２８．０（ＭＰａ）１／２以下のポリアミド（Ｃ２）を選択する必要がある。
一方、前記ポリアミド（Ｃ１）の中でも最高の溶解性パラメーターＳＰ値を有するポリヘキサメチレンドデカミド（ポリアミド６１２，ＳＰ値：２４．１）やポリノナメチレンアゼラミド（ポリアミド９９，ＳＰ値：２４．１）が選択される場合、前記ポリアミド（Ｃ２）の中でも最高の溶解性パラメーターＳＰ値を有するポリテトラメチレンアジパミド（ポリアミド４６，ＳＰ値：２８．３）の溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値は４．２（ＭＰａ）１／２となり、本願の規定範囲内である。従って、ポリアミド（Ｃ１）として、ポリヘキサメチレンドデカミド（ポリアミド６１２，ＳＰ値：２４．１）やポリノナメチレンアゼラミド（ポリアミド９９，ＳＰ値：２４．１）とポリアミド（Ｃ２）として、ポリテトラメチレンアジパミド（ポリアミド４６，ＳＰ値：２８．３）の組み合わせは本願の規定範囲内である。
入手の容易さ、経済性、前記ポリアミド（Ｃ１）との相溶性、得られる積層チューブの機械的特性、耐薬品性、柔軟性等の諸物性を十分に確保することと、得られる積層チューブの層間接着性及びその耐久性を十分に得る観点から、ポリアミド（Ｃ２）は、メチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］が８．０未満の脂肪族ポリアミドであって、ポリカプロアミド（ポリアミド６）、ポリヘキサメチレンアジパミド（ポリアミド６６）、ポリヘキサメチレンアゼラミド（ポリアミド６９）、及びポリヘキサメチレンセバカミド（ポリアミド６１０）からなる群より選ばれる少なくとも１種の単独重合体、並びに／若しくはこれらを形成する原料単量体を数種用いた少なくとも１種の共重合体、又は、ポリカプロアミド（ポリアミド６）、ポリヘキサメチレンアジパミド（ポリアミド６６）、ポリヘキサメチレンアゼラミド（ポリアミド６９）、及びポリヘキサメチレンセバカミド（ポリアミド６１０）からなる群より選ばれる少なくとも１種を形成する原料単量体を主成分とし、ポリヘキサメチレンドデカミド（ポリアミド６１２）、ポリノナメチレンドデカミド（ポリアミド９１２）、ポリデカメチレンセバカミド（ポリアミド１０１０）、ポリデカメチレンドデカミド（ポリアミド１０１２）、ポリドデカメチレンドデカミド（ポリアミド１２１２）、ポリウンデカンアミド（ポリアミド１１）、及びポリドデカンアミド（ポリアミド１２）からなる群より選ばれる少なくとも１種を形成する原料単量体を数種用いた少なくとも１種の共重合体であることがより好ましい。
これらの中でも、メチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］が８．０未満の脂肪族ポリアミドであって、ポリカプロアミド（ポリアミド６）、ポリヘキサメチレンアジパミド（ポリアミド６６）、ポリヘキサメチレンアゼラミド（ポリアミド６９）、ポリヘキサメチレンセバカミド（ポリアミド６１０）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド）共重合体（ポリアミド６／６６）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアゼラミド）共重合体（ポリアミド６／６９）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６／６１０）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド６／６１２）、ポリ（カプロアミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／１２）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６／６６／６１０）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド／ヘキサメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド６／６６／６１２）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／６６／１２）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンセバカミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／６１０／１２）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンドデカミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／６１２／１２）、及びこれらの混合物が更に好ましく、メチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］が８．０未満の脂肪族ポリアミドであって、ポリカプロアミド（ポリアミド６）、ポリヘキサメチレンセバカミド（ポリアミド６１０）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド）共重合体（ポリアミド６／６６）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６／６１０）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド６／６１２）、ポリ（カプロアミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／１２）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６／６６／６１０）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド／ヘキサメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド６／６６／６１２）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／６６／１２）、及びこれらの混合物が特に好ましい。
例えば、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド）共重合体（ポリアミド６／６６）の溶解性パラメーターＳＰ値は、ポリカプロアミド（ポリアミド６）とポリヘキサメチレンアジパミド（ポリアミド６６）の溶解性パラメーターＳＰ値は２６．９（ＭＰａ）１／２であることから、構成繰り返し単位のモル比にかかわらず、溶解性パラメーターＳＰ値は２６．９（ＭＰａ）１／２である。
前記ポリアミド（Ｃ１）の中でも最高の溶解性パラメーターＳＰ値を有するポリヘキサメチレンドデカミド（ポリアミド６１２，ＳＰ値：２４．１）やポリノナメチレンアゼラミド（ポリアミド９９，ＳＰ値：２４．１）が選択される場合、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド）共重合体（ポリアミド６／６６）の構成繰り返し単位のモル比にかかわらず、ＳＰ値は２６．９（ＭＰａ）１／２であることから、溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値は２．８（ＭＰａ）１／２となり、本願の規定範囲内である。従って、ポリアミド（Ｃ１）として、ポリヘキサメチレンドデカミド（ポリアミド６１２，ＳＰ値：２４．１）やポリノナメチレンアゼラミド（ポリアミド９９，ＳＰ値：２４．１）とポリアミド（Ｃ２）として、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド）共重合体（ポリアミド６／６６，ＳＰ値：２６．９）の組み合わせは本願の規定範囲内である。
一方、前記ポリアミド（Ｃ１）の中でも最低の溶解性パラメーターＳＰ値を有するポリドデカンアミド（ポリアミド１２，ＳＰ値：２２．５）やポリドデカメチレンドデカミド（ポリアミド１２１２，ＳＰ値：２２．５）が選択される場合、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド）共重合体（ポリアミド６／６６）の構成繰り返し単位のモル比にかかわらず、ＳＰ値は２６．９（ＭＰａ）１／２であることから、溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値は４．４（ＭＰａ）１／２となり、本願の規定範囲内である。従って、ポリアミド（Ｃ１）として、ポリドデカンアミド（ポリアミド１２，ＳＰ値：２２．５）やポリドデカメチレンドデカミド（ポリアミド１２１２，ＳＰ値：２２．５）とポリアミド（Ｃ２）として、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド）共重合体（ポリアミド６／６６，ＳＰ値：２６．９）の組み合わせは本願の規定範囲内である。
尚、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド）共重合体（ポリアミド６／６６）のメチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］は、ポリカプロアミド（ポリアミド６）とポリキサメチレンアジパミド（ポリアミド６６）のメチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]は５．０であることから、構成繰り返し単位のモル比にかかわらず、メチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]は５．０である。即ち、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド）共重合体（ポリアミド６／６６）のように、メチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]が８.０未満の脂肪族ポリアミドを形成する原料単量体（構成繰り返し単位）を数種用いた共重合体は、構成繰り返し単位のモル比によらず、メチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]は８.０未満となる。
例えば、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６／６１０）の溶解性パラメーターＳＰ値は、構成繰り返し単位のモル比により変わる。ポリカプロアミド（ポリアミド６）の溶解性パラメーターＳＰ値は２６．９（ＭＰａ）１／２であり、ポリヘキサメチレンセバカミド（ポリアミド６１０）の溶解性パラメーターＳＰ値は２４．９（ＭＰａ）１／２であることから、構成単位の繰り返し単位のモル比が分かれば、算出可能で、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６／６１０）のカプロアミド単位／ヘキサメチレンセバカミド単位が０．５：９９．５～９９．５：０．５（モル比）であるポリアミド共重合体の溶解性パラメーターＳＰ値は、２４．９（ＭＰａ）１／２以上２６．９（ＭＰａ）１／２以下となる。
このポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６／６１０）に対して、前記ポリアミド（Ｃ１）の中でも最高の溶解性パラメーターＳＰ値を有するポリヘキサメチレンドデカミド（ポリアミド６１２，ＳＰ値：２４．１）やポリノナメチレンアゼラミド（ポリアミド９９，ＳＰ値：２４．１）が選択される場合、溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値は、０．８（ＭＰａ）１／２以上２．８（ＭＰａ）１／２以下となる。溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値が１．８（ＭＰａ）１／２以上４．５（ＭＰａ）１／２以下を満たすためには、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６／６１０）のカプロアミド単位／ヘキサメチレンセバカミド単位が５０．０：５０．０～９９．５：０．５（モル比）であるポリアミド共重合体が選択される。従って、ポリアミド（Ｃ１）として、ポリヘキサメチレンドデカミド（ポリアミド６１２，ＳＰ値：２４．１）やポリノナメチレンアゼラミド（ポリアミド９９，ＳＰ値：２４．１）とポリアミド（Ｃ１）として、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６／６１０）のカプロアミド単位／ヘキサメチレンセバカミド単位が５０．０：５０．０～９９．５：０．５（モル比）であるポリアミド共重合体の組み合わせは本願の規定範囲内である。
一方、このポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６／６１０）に対して、前記ポリアミド（Ｃ１）の中でも最低の溶解性パラメーターＳＰ値を有するポリドデカンアミド（ポリアミド１２，ＳＰ値：２２．５）やポリドデカメチレンドデカミド（ポリアミド１２１２，ＳＰ値：２２．５）が選択される場合、溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値は、２．４（ＭＰａ）１／２以上４．４（ＭＰａ）１／２以下となり、カプロアミド単位／ヘキサメチレンセバカミド単位が０．５：９９．５～９９．５：０．５（モル比）であるポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６／６１０）の全ての範囲で、溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値が１．８（ＭＰａ）１／２以上４．５以下（ＭＰａ）１／２を満たす。従って、ポリアミド（Ｃ１）として、ポリドデカンアミド（ポリアミド１２，ＳＰ値：２２．５）やポリドデカメチレンドデカミド（ポリアミド１２１２，ＳＰ値：２２．５）とポリアミド（Ｃ２）として、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６／６１０）のカプロアミド単位／ヘキサメチレンセバカミド単位が０．５：９９．５～９９．５：０．５（モル比）であるポリアミド共重合体の組み合わせは本願の規定範囲内である。尚、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６／６１０）のメチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］は、構成繰り返し単位のモル比により変わる。ポリカプロアミド（ポリアミド６）のメチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]は５．０であり、ポリヘキサメチレンセバカミド（ポリアミド６１０）のメチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]は７．０であることから、構成単位の繰り返し単位のモル比が分かれば、算出可能で、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６／６１０）のカプロアミド単位／ヘキサメチレンセバカミド単位が８０：２０（モル比）の場合、メチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]は、５．０×０．８０＋７．０×０．２０＝５．４となる。ヘキサメチレンセバカミド単位のモル比が増加すれば、メチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]は増加するが、少なくともメチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]は８.０以上となることはない。即ち、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６／６１０）のように、メチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]が８.０未満の脂肪族ポリアミドを形成する原料単量体（構成繰り返し単位）を数種用いた共重合体は、構成繰り返し単位のモル比によらず、メチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]は８.０未満となる。
ポリ（カプロアミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／１２）の溶解性パラメーターＳＰ値は、構成繰り返し単位のモル比により変わる。ポリカプロアミド（ポリアミド６）の溶解性パラメーターＳＰ値は２６．９（ＭＰａ）１／２であり、ポリドデカンアミド（ポリアミド１２）の溶解性パラメーターＳＰ値は２２．５（ＭＰａ）１／２であることから、構成単位の繰り返し単位のモル比が分かれば、算出可能で、ポリ（カプロアミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／１２）のカプロアミド単位／ドデカンアミド単位が０．５：９９．５～９９．５：０．５（モル比）であるポリアミド共重合体の溶解性パラメーターＳＰ値は、２２．５（ＭＰａ）１／２以上２６．９（ＭＰａ）１／２以下となる。
このポリ（カプロアミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／１２）に対して、前記ポリアミド（Ｃ１）の中でも最高の溶解性パラメーターＳＰ値を有するポリヘキサメチレンドデカミド（ポリアミド６１２，ＳＰ値：２４．１）やポリノナメチレンアゼラミド（ポリアミド９９，ＳＰ値：２４．１）が選択される場合、溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値は、０（ＭＰａ）１／２以上２．８（ＭＰａ）１／２以下となる。溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値が１．８（ＭＰａ）１／２以上４．５（ＭＰａ）１／２以下を満たすためには、ポリ（カプロアミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／１２）のカプロアミド単位／ドデカンアミド単位が７７．２８：２２．７２～９９．５：０．５（モル比）であるポリアミド共重合体が選択される。従って、ポリアミド（Ｃ１）として、ポリヘキサメチレンドデカミド（ポリアミド６１２，ＳＰ値：２４．１）やポリノナメチレンアゼラミド（ポリアミド９９，ＳＰ値：２４．１）とポリアミド（Ｃ２）として、ポリ（カプロアミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／１２）のカプロアミド単位／ドデカンアミド単位が７７．２８：２２．７２～９９．５：０．５（モル比）であるポリアミド共重合体の組み合わせは本願の規定範囲内である。
一方、このポリ（カプロアミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／１２）に対して、前記ポリアミド（Ｃ１）の中でも最低の溶解性パラメーターＳＰ値を有するポリドデカンアミド（ポリアミド１２，ＳＰ値：２２．５）やポリドデカメチレンドデカミド（ポリアミド１２１２，ＳＰ値：２２．５）が選択される場合、溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値は、０（ＭＰａ）１／２以上４．４（ＭＰａ）１／２以下となる。溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値が１．８（ＭＰａ）１／２以上４．５（ＭＰａ）１／２以下を満たすためには、ポリ（カプロアミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／１２）のカプロアミド単位／ドデカンアミド単位が４０．９：５０．１～９９．５：０．５（モル比）であるであるポリアミド共重合体が選択される。従って、ポリアミド（Ｃ１）として、ポリドデカンアミド（ポリアミド１２，ＳＰ値：２２．５）やポリドデカメチレンドデカミド（ポリアミド１２１２，ＳＰ値：２２．５）とポリアミド（Ｃ２）として、ポリ（カプロアミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／１２）のカプロアミド単位／ドデカンアミド単位が４０．９：５０．１～９９．５：０．５（モル比）であるポリアミド共重合体の組み合わせは本願の規定範囲内である。
尚、ポリ（カプロアミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／１２）のメチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］は、構成繰り返し単位のモル比により変わる。ポリカプロアミド（ポリアミド６）のメチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]は５．０であり、ポリドデカンアミド（ポリアミド１２）のメチレン基数のアミド基数に対する比[ＣＨ２]／[ＮＨＣＯ]は１１．０であることから、構成単位の繰り返し単位のモル比が分かれば、算出可能で、ポリ（カプロアミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／１２）のカプロアミド単位／ドデカンアミド単位が５０．１：４９．９～９９．５：０．５（モル比）であるポリアミド共重合体は、メチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］が８.０未満であり、前記ポリアミド（Ｃ１）の中でも最低の溶解性パラメーターＳＰ値を有するポリドデカンアミド（ポリアミド１２，ＳＰ値：２２．５）やポリドデカメチレンドデカミド（ポリアミド１２１２，ＳＰ値：２２．５）が選択される場合、ポリアミド（Ｃ２）として、ポリ（カプロアミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／１２）のカプロアミド単位／ドデカンアミド単位が５０．１：４９．９～９９．５：０．５（モル比）であるポリアミド共重合体が好ましい。
ポリアミド（Ｃ１）及びポリアミド（Ｃ２）の製造装置としては、バッチ式反応釜、一槽式ないし多槽式の連続反応装置、管状連続反応装置、一軸型混練押出機、二軸型混練押出機等の混練反応押出機等、公知のポリアミド製造装置が挙げられる。重合方法としては、溶融重合、溶液重合、固相重合等の公知の方法を用い、常圧、減圧、加圧操作を繰り返して重合することができる。これらの重合方法は、単独で、あるいは適宜、組合せて用いることができる。
ＪＩＳ Ｋ－６９２０に準拠して、９６％硫酸、ポリマー濃度１％、２５℃の条件下にて測定したポリアミド（Ｃ１）及びポリアミド（Ｃ２）の相対粘度は、得られる積層チューブの機械的性質を確保することと、溶融時の粘度を適正範囲にして積層チューブの望ましい成形性を確保する観点から、１．５以上５．０以下であることが好ましく、１．８以上４．５以下であることがより好ましい。
ポリアミド（Ｃ１）１ｇあたりの末端アミノ基濃度を［Ａ１］（μｅｑ／ｇ）、末端カルボキシル基濃度を［Ｂ１］（μｅｑ／ｇ）とした時、得られる積層チューブの層間接着性及びその耐久性を十分に確保する観点から、［Ａ１］＞［Ｂ１］＋５であることが好ましく、［Ａ１］＞［Ｂ１］＋１０であることがより好ましく、［Ａ１］＞［Ｂ１］＋１５であることが更に好ましい。更に、ポリアミドの溶融安定性及びゲル状物発生抑制の観点から、［Ａ１］＞２０であることが好ましく、３０＜［Ａ１］＜１２０であることがより好ましい。
また、ポリアミド（Ｃ２）１ｇあたりの末端アミノ基濃度を［Ａ２］（μｅｑ／ｇ）、末端カルボキシル基濃度を［Ｂ２］（μｅｑ／ｇ）とした時、得られる積層チューブの層間接着性及びその耐久性を十分に確保する観点から、［Ａ２］＞［Ｂ２］＋５であることがより好ましく、［Ａ２］＞［Ｂ１］＋１０であることが更に好ましく、［Ａ２］＞［Ｂ２］＋１５であることが特に好ましい。更に、ポリアミドの溶融安定性及びゲル状物発生抑制の観点から、［Ａ２］＞２０であることがより好ましく、３０＜［Ａ２］＜１２０であることが更に好ましい。
ポリアミド（Ｃ１）とポリアミド（Ｃ２）を併用する場合、脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）の１ｇあたりの末端アミノ基濃度を［Ａ］（μｅｑ／ｇ）、末端カルボキシル基濃度を［Ｂ］（μｅｑ／ｇ）とした時、得られる積層チューブの層間接着性及びその耐久性を十分に得る観点から、［Ａ］＞［Ｂ］＋５であることがより好ましく、［Ａ］＞［Ｂ］＋１０であることが更に好ましく、［Ａ］＞［Ｂ］＋１５であることが特に好ましい。更に、ポリアミドの溶融安定性及びゲル状物発生抑制の観点から、［Ａ］＞３０であることがより好ましく、３０＜［Ａ］＜１４０であることが更に好ましい。
ここで、脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）の１ｇあたりの末端アミノ基濃度を［Ａ］（μｅｑ／ｇ）、末端カルボキシル基濃度を［Ｂ］（μｅｑ／ｇ）は、ポリアミド（Ｃ１）及びポリアミド（Ｃ２）のそれぞれの末端アミノ基濃度（μｅｑ／ｇ）、末端カルボキシル基濃度（μｅｑ／ｇ）にそれぞれの混合質量比を乗じ、両者を加えた値とする。 尚、末端アミノ基濃度（μｅｑ／ｇ）は、該ポリアミドをフェノール／メタノール混合溶液に溶解し、０．０５Ｎの塩酸で滴定して測定することができる。末端カルボキシル基濃度（μｅｑ／ｇ）は、該ポリアミドをベンジルアルコールに溶解し、０．０５Ｎの水酸化ナトリウム溶液で滴定して測定することができる。
ポリアミド（Ｃ１）及びポリアミド（Ｃ２）は、前記ポリアミド原料を、アミン類の存在下に、溶融重合、溶液重合、固相重合等の公知の方法で、重合又は共重合することにより製造される。あるいは、重合後、アミン類の存在下に、溶融混練することにより製造される。このように、アミン類は、重合時の任意の段階、あるいは、重合後、溶融混練時の任意の段階において添加できるが、得られる積層チューブの層間接着性を考慮した場合、重合時の段階で添加することが好ましい。
前記アミン類としては、モノアミン、ジアミン、トリアミン、テトラアミン、及びポリアミンが挙げられる。また、アミン類の他に、前記の末端基濃度条件の範囲を外れない限り、必要に応じて、モノカルボン酸、ジカルボン酸、トリカルボン酸等のカルボン酸類を添加しても良い。これら、アミン類、カルボン酸類は、同時に添加しても、別々に添加しても良い。また、後記例示のアミン類、カルボン酸類は、１種又は２種以上を用いることができる。
添加するモノアミンの具体例としては、メチルアミン、エチルアミン、プロピルアミン、ブチルアミン、ペンチルアミン、ヘキシルアミン、ヘプチルアミン、オクチルアミン、２－エチルヘキシルアミン、ノニルアミン、デシルアミン、ウンデシルアミン、ドデシルアミン、トリデシルアミン、テトラデシルアミン、ペンタデシルアミン、ヘキサデシルアミン、オクタデシルアミン、オクタデシレンアミン、エイコシルアミン、ドコシルアミン等の脂肪族モノアミン；シクロヘキシルアミン、メチルシクロヘキシルアミン等の脂環式モノアミン；ベンジルアミン、β－フエニルメチルアミン等の芳香族モノアミン；Ｎ，Ｎ－ジメチルアミン、Ｎ，Ｎ－ジエチルアミン、Ｎ，Ｎ－ジプロピルアミン、Ｎ，Ｎ－ジブチルアミン、Ｎ，Ｎ－ジヘキシルアミン、Ｎ，Ｎ－ジオクチルアミン等の対称第二アミン；Ｎ－メチル－Ｎ－エチルアミン、Ｎ－メチル－Ｎ－ブチルアミン、Ｎ－メチル－Ｎ－ドデシルアミン、Ｎ－メチル－Ｎ－オクタデシルアミン、Ｎ－エチル－Ｎ－ヘキサデシルアミン、Ｎ－エチル－Ｎ－オクタデシルアミン、Ｎ－プロピル－Ｎ－ヘキサデシルアミン、Ｎ－プロピル－Ｎ－ベンジルアミン等の混成第二アミンが挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
添加するジアミンの具体例としては、１，２－エタンジアミン、１，３－プロパンジアミン、１，４－ブタンジアミン、１，５－ペンタンジアミン、１，６－ヘキサンジアミン、１，７－ヘプタンジアミン、１，８－オクタンジアミン、１，９－ノナンジアミン、１，１０－デカンジアミン、１，１１－ウンデカンジアミン、１，１２－ドデカンジアミン、１，１３－トリデカンジアミン、１，１４－テトラデカンジアミン、１，１５－ペンタデカンジアミン、１，１６－ヘキサデカンジアミン、１，１７－ヘプタデカンジアミン、１，１８－オクタデカンジアミン、２－メチル－１，５－ペンタンジアミン、３－メチル－１，５－ペンタンジアミン、２－メチル－１，８－オクタンジアミン、２，２，４－トリメチル－１，６－ヘキサンジアミン、２，４，４－トリメチル－１，６－ヘキサンジアミン、５－メチル－１，９－ノナンジアミン等の脂肪族ジアミン；１，３－ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、１，４－ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、ビス（４－アミノシクロヘキシル）メタン、２，２－ビス（４－アミノシクロヘキシル）プロパン、ビス（３－メチル－４－アミノシクロヘキシル）メタン、２，２－ビス（３－メチル－４－アミノシクロヘキシル）プロパン、５－アミノ－２，２，４－トリメチル－１－シクロペンタンメチルアミン、５－アミノ－１，３，３－トリメチルシクロヘキサンメチルアミン、ビス（アミノプロピル）ピペラジン、ビス（アミノエチル）ピペラジン、２，５－ビス（アミノメチル）ノルボルナン、２，６－ビス（アミノメチル）ノルボルナン、３，８－ビス（アミノメチル）トリシクロデカン、４，９－ビス（アミノメチル）トリシクロデカン等の脂環式ジアミン；ｍ－キシリレンジアミン、ｐ－キシリレンジアミン等の芳香族ジアミンが挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
添加するトリアミン及びテトラアミンの具体例としては、１，２，３－トリアミノプロパン、１，２，３－トリアミノ－２－メチルプロパン、１，２，４－トリアミノブタン、１，２，３，４－テトラミノブタン、１，３，５－トリアミノシクロヘキサン、１，２，４－トリアミノシクロヘキサン、１，２，３－トリアミノシクロヘキサン、１，２，４，５－テトラミノシクロヘキサン、１，３，５－トリアミノベンゼン、１，２，４－トリアミノベンゼン、１，２，３－トリアミノベンゼン、１，２，４，５－テトラミノベンゼン、１，２，４－トリアミノナフタレン、２，５，７－トリアミノナフタレン、２，４，６－トリアミノピリジン、１，２，７，８－テトラミノナフタレン、１，４，５，８－テトラミノナフタレン等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
添加するポリアミンは、第１級アミノ基（－ＮＨ２）及び／又は第２級アミノ基（－ＮＨ－）を複数有する化合物であればよく、例えば、ポリアルキレンイミン、ポリアルキレンポリアミン、ポリビニルアミン、ポリアリルアミン等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。活性水素を備えたアミノ基は、ポリアミンの反応点である。
ポリアルキレンイミンは、エチレンイミン、プロピレンイミン等のアルキレンイミンをイオン重合させる方法、或いは、アルキルオキサゾリンを重合させた後、該重合体を部分加水分解又は完全加水分解させる方法等で製造される。ポリアルキレンポリアミンとしては、例えば、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、ペンタエチレンヘキサミン、或いは、エチレンジアミンと多官能化合物との反応物等が挙げられる。ポリビニルアミンは、例えば、Ｎ－ビニルホルムアミドを重合させてポリ（Ｎ－ビニルホルムアミド）とした後、該重合体を塩酸等の酸で部分加水分解又は完全加水分解することにより得られる。ポリアリルアミンは、一般に、アリルアミンモノマーの塩酸塩を重合させた後、塩酸を除去することにより得られる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、ポリアルキレンイミンが好ましい。
ポリアルキレンイミンとしては、エチレンイミン、プロピレンイミン、１，２－ブチレンイミン、２，３－ブチレンイミン、１，１－ジメチルエチレンイミン等の炭素原子数２以上８以下のアルキレンイミンの１種又は２種以上を常法により重合して得られる単独重合体及び／又は共重合体が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、ポリエチレンイミンがより好ましい。ポリアルキレンイミンは、アルキレンイミンを原料として、これを開環重合させて得られる１級アミン、２級アミン、及び３級アミンを含む分岐型ポリアルキレンイミン、あるいはアルキルオキサゾリンを原料とし、これを重合させて得られる１級アミンと２級アミンのみを含む直鎖型ポリアルキレンイミン、三次元状に架橋された構造のいずれであってもよい。更に、エチレンジアミン、プロピレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、ジプロピレントリアミン、トリプロピレンテトラミン、ジヘキサメチレントリアミン、アミノプロピルエチレンジアミン、ビスアミノプロピルエチレンジアミン等を含むものであってもよい。ポリアルキレンイミンは、通常、含まれる窒素原子上の活性水素原子の反応性に由来して、第３級アミノ基の他、活性水素原子をもつ第１級アミノ基及び／又は第２級アミノ基（イミノ基）を有する。
ポリアルキレンイミン中の窒素原子数は特に制限されず、４以上３，０００であることが好ましく、８以上１，５００以下であることがより好ましく、１１以上５００以下であることが更に好ましい。また、ポリアルキレンイミンの数平均分子量は、１００以上２０，０００以下であることが好ましく、２００以上１０，０００以下であることがより好ましく、５００以上８，０００以下であることが更に好ましい。
一方、添加するカルボン酸類としては、酢酸、プロピオン酸、酪酸、吉草酸、カプロン酸、エナント酸、カプリル酸、カプリン酸、ペラルゴン酸、ウンデカン酸、ラウリル酸、トリデカン酸、ミリスチン酸、ミリストレイン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、オレイン酸、リノール酸、アラキン酸、ベヘン酸、エルカ酸等の脂肪族モノカルボン酸；シクロヘキサンカルボン酸、メチルシクロヘキサンカルボン酸等の脂環式モノカルボン酸；安息香酸、トルイン酸、エチル安息香酸、フェニル酢酸等の芳香族モノカルボン酸；マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ウンデカン二酸、ドデカン二酸、ヘキサデカン二酸、ヘキサデセン二酸、オクタデカン二酸、オクタデセン二酸、エイコサン二酸、エイコセン二酸、ドコサン二酸、ジグリコール酸、２，２，４－トリメチルアジピン酸、２，４，４－トリメチルアジピン酸等の脂肪族ジカルボン酸；１，３－シクロヘキサンジカルボン酸、１，４－シクロヘキサンジカルボン酸、ノルボルナンジカルボン酸等の脂環式ジカルボン酸；テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、ｍ－キシリレンジカルボン酸、ｐ－キシリレンジカルボン酸、１，４－ナフタレンジカルボン酸、２，６－ナフタレンジカルボン酸、２，７－ナフタレンジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸；１，２，４－ブタントリカルボン酸、１，３，５－ペンタントリカルボン酸、１，２，６－ヘキサントリカルボン酸、１，３，６－ヘキサントリカルボン酸、１，３，５－シクロヘキサントリカルボン酸、トリメシン酸等のトリカルボン酸が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
添加されるアミン類の使用量は、製造しようとするポリアミド（Ｃ１）及びポリアミド（Ｃ２）の末端アミノ基濃度、末端カルボキシル基濃度、及び相対粘度を考慮して、公知の方法により適宜決められる。通常、ポリアミド原料１モルに対して（繰り返し単位を構成する単量体又は単量体ユニット１モル）、アミン類の添加量は、十分な反応性を得ることと、所望の粘度を有するポリアミドの製造を容易とする観点から、０．５ｍｅｑ／モル以上２０ｍｅｑ／モル以下であることが好ましく、１ｍｅｑ／モル以上１０ｍｅｑ／モル以下であることがより好ましい（アミノ基の当量（ｅｑ）は、カルボキシル基と１：１（モル比）で反応してアミド基を形成するアミノ基の量を１当量とする。）。
ポリアミド（Ｃ１）及びポリアミド（Ｃ２）において、前記例示のアミン類のうち、末端基濃度の条件を満たすために、ジアミン及び／又はポリアミンを重合時に添加することが好ましく、ゲル発生抑制という観点から、脂肪族ジアミン、脂環式ジアミン、及びポリアルキレンイミンからなる群より選ばれる少なくとも１種を重合時に添加することがより好ましい。
［エラストマー重合体（Ｃ３）］
エラストマー重合体（Ｃ３）は、前記エラストマー重合体（Ａ２）で説明したものと同様であるので、説明を省略するが、エラストマー重合体（Ｃ３）として、エラストマー重合体（Ａ２）と同じ種類であってもよいし、異なっていてもよい。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）は、カルボキシル基及び／又は酸無水物基を有する不飽和化合物から誘導される構成単位を含有するエラストマー重合体（Ｃ３）を含有する。エラストマー重合体（Ｃ３）は、前記ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）に含まれるエラストマー重合体（Ａ２）の説明で記載した通りである。エラストマー重合体（Ｃ３）として、エラストマー重合体（Ａ２）と同じものを用いてもよいし、異なるものを用いてもよい。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）中のポリアミド（Ｃ１）の含有量は、脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）１００質量％に対して、７５質量％以上９５質量％以下であることが好ましく、７８質量％以上９３質量％以下であることがより好ましく、８０質量％以上９０質量％以下であることが更に好ましい。ポリアミド（Ｃ１）の含有量が前記の値未満であると、得られる積層チューブの機械的特性が劣る場合があり、一方、前記の値を超えると、得られる積層チューブの低温耐衝撃性、層間接着性、及びその耐久性が劣る場合がある。
脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）中のエラストマー重合体（Ｃ３）の含有量は、脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）１００質量％に対して、５質量％以上２５質量％以下であることが好ましく、８質量％以上２３質量％以下であることがより好ましく、１０質量％以上２０質量％以下であることが更に好ましい。エラストマー重合体（Ｃ３）の含有量が前記の値未満であると、得られる積層チューブの低温耐衝撃性、層間接着性、及びその耐久性が劣る場合があり、一方、前記の値を超えると、得られる積層チューブの機械的特性及び得られる脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）の流動性が劣る場合がある。
脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）には、更にポリアミド（Ｃ２）を含むことが好ましく、ポリアミド（Ｃ１）の含有量は、前記ポリアミド（Ｃ１）と前記ポリアミド（Ｃ２）の合計量１００質量％に対して、５５質量％以上９０質量％以下であることが好ましく、５７質量％以上８７質量％以下であることがより好ましく、６０質量％以上８５質量％以下であることが更に好ましい。ポリアミド（Ｃ１）の含有量が前記の値未満であると、得られる積層チューブの機械的特性及び耐薬品が劣る場合があり、一方、前記の値を超えると、得られる積層チューブの層間接着性及びその耐久性が劣る場合がある。ポリアミド（Ｃ２）の含有量は、前記ポリアミド（Ｃ１）と前記ポリアミド（Ｃ２）の合計量１００質量％に対して、１０質量％以上４５質量％以下であることが好ましく、１２質量％以上４３質量％以下であることがより好ましく、１５質量％以上４０質量％以下であることが更に好ましい。ポリアミド（Ｃ２）の含有量が前記の値未満であると、得られる積層チューブの層間接着性及びその耐久性が劣る場合があり、一方、前記の値を超えると、得られる積層チューブの機械的特性及び耐薬品が劣る場合がある。
ポリアミド（Ｃ１）及びエラストマー重合体（Ｃ３）、又はポリアミド（Ｃ１）、ポリアミド（Ｃ２）、及びエラストマー重合体（Ｃ３）を混合する方法は、前記ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）の説明で記載した公知の方法が挙げられる。
脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）は、他のポリアミド系樹脂又はその他の熱可塑性樹脂との混合物であってもよい。混合物である脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）中のポリアミド（Ｃ１）及びエラストマー重合体（Ｃ３）、又はポリアミド（Ｃ１）、ポリアミド（Ｃ２）、及びエラストマー重合体（Ｃ３）の合計含有量は、８０質量％以上であることが好ましく、８５質量％以上であることがより好ましい。
混合するその他の熱可塑性樹脂としては、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、超高分子量ポリエチレン（ＵＨＭＷＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリブテン（ＰＢ）、ポリメチルペンテン（ＴＰＸ）、エチレン／酢酸ビニル共重合体ケン化物（ＥＶＯＨ）等のポリオレフィン系樹脂；ポリスチレン（ＰＳ）、シンジオタクチックポリスチレン（ＳＰＳ）、メタクリル酸メチル／スチレン共重合体（ＭＳ）、メタクリル酸メチル／スチレン／ブタジエン共重合体（ＭＢＳ）等のポリスチレン系樹脂；カルボキシル基及びその塩、酸無水物基、エポキシ基等の官能基が含有された前記ポリオレフィン系樹脂及びポリスチレン系樹脂；ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンイソフタレート（ＰＥＩ）、ポリ（エチレンテレフタレート／エチレンイソフタレート）共重合体（ＰＥＴ／ＰＥＩ）、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレート（ＰＣＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンナフタレート（ＰＢＮ）、ポリアリレート（ＰＡＲ）、液晶ポリエステル（ＬＣＰ）、ポリ乳酸（ＰＬＡ）、ポリグリコール酸（ＰＧＡ）等のポリエステル系樹脂；ポリアセタール（ＰＯＭ）、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＯ）等のポリエーテル系樹脂；ポリサルホン（ＰＳＵ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳＵ）、ポリフェニルサルホン（ＰＰＳＵ）等のポリサルホン系樹脂；ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリチオエーテルサルホン（ＰＴＥＳ）等のポリチオエーテル系樹脂；ポリエーテルケトン（ＰＥＫ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリエーテルケトンケトン（ＰＥＫＫ）、ポリエーテルエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＥＫ）、ポリエーテルエーテルケトンケトン（ＰＥＥＫＫ）、ポリエーテルケトンケトンケトン（ＰＥＫＫＫ）、ポリエーテルケトンエーテルケトンケトン（ＰＥＫＥＫＫ）等のポリケトン系樹脂；ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリメタクリロニトリル、アクリロニトリル／スチレン共重合体（ＡＳ）、メタクリロニトリル／スチレン共重合体、アクリロニトリル／ブタジエン／スチレン共重合体（ＡＢＳ）、アクリロニトリル／ブタジエン共重合体（ＮＢＲ）等のポリニトリル系樹脂；ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）、ポリメタクリル酸エチル（ＰＥＭＡ）等のポリメタクリレート系樹脂；ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリ塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、塩化ビニル／塩化ビニリデン共重合体、塩化ビニリデン／アクリル酸メチル共重合体等のポリビニル系樹脂；酢酸セルロース、酪酸セルロース等のセルロース系樹脂；ポリカーボネート（ＰＣ）等のポリカーボネート系樹脂；熱可塑性ポリイミド（ＴＰＩ）、ポリエーテルイミド、ポリエステルイミド、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリエステルアミドイミド等のポリイミド系樹脂；熱可塑性ポリウレタン系樹脂；ポリアミドエラストマー、ポリウレタンエラストマー、ポリエステルエラストマー等が挙げられ、場合により、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリフッ化ビニル（ＰＶＦ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリクロルフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）、テトラフルオロエチレン／エチレン共重合体（ＥＴＦＥ）、エチレン／クロロトリフルオロエチレン共重合体（ＥＣＴＦＥ）、テトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）、テトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン／ビニリデンフルオライド共重合体（ＴＨＶ）、テトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン／フッ化ビニリデン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）共重合体、テトラフルオロエチレン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）共重合体（ＰＦＡ）、テトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）共重合体、クロロトリフルオロエチレン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）／テトラフルオロエチレン共重合体（ＣＰＴ）等のフッ素系樹脂が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
更に、脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）には、必要に応じて、酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、光安定化剤、滑剤、無機充填剤、帯電防止剤、難燃剤、結晶化促進剤、着色剤等を添加してもよい。
４．（ｄ）層
積層チューブは、更に（ｄ）層を有することが好ましい。
積層チューブの（ｄ）層は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ）を含む。
［半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ）］
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ）は、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）及び／又は半芳香族ポリアミド（Ｄ２）を含み、前記半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ）中に、前記半芳香族ポリアミド（Ｄ１）及び／又は前記半芳香族ポリアミド（Ｄ２）が６０質量％以上含まれ、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）は、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）の全ジアミン単位に対して、炭素原子数４以上１２以下の脂肪族ジアミン単位を５０モル％以上含み、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）の全ジカルボン酸単位に対して、テレフタル酸単位、イソフタル酸単位、及びナフタレンジカルボン酸単位からなる群より選ばれる少なくとも１種を含むジカルボン酸単位を５０モル％以上含み、半芳香族ポリアミド（Ｄ２）は、半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の全ジアミン単位に対して、キシリレンジアミン単位及び／又はビス（アミノメチル）ナフタレン単位を５０モル％以上含み、半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の全ジカルボン酸単位に対して、炭素原子数４以上１２以下の脂肪族ジカルボン酸単位を５０モル％以上含む（以下、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ）と称する場合がある。）。
［半芳香族ポリアミド（Ｄ１）］
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ）は、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）を含む態様があり（以下、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）と称する場合がある。）、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）は、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）の全ジアミン単位に対して、炭素原子数４以上１２以下の脂肪族ジアミン単位を５０モル％以上含むジアミン単位と、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）の全ジカルボン酸単位に対して、テレフタル酸単位、イソフタル酸単位、及びナフタレンジカルボン酸単位からなる群より選ばれる少なくとも１種を含むジカルボン酸単位を５０モル％以上含むジカルボン酸単位を含有する。
半芳香族ポリアミド（Ｄ１）中の炭素原子数４以上１２以下の脂肪族ジアミン単位の含有量は、得られる積層チューブの耐熱性、耐薬品性、耐衝撃性、薬液バリア性等の諸物性を十分に確保する観点から、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）の全ジアミン単位に対して、５０モル％以上であり、５５モル％以上であることが好ましく、６０モル％以上であることがより好ましい。
炭素原子数４以上１２以下の脂肪族ジアミン単位としては、１，４－ブタンジアミン、１，５－ペンタンジアミン、１，６－ヘキサンジアミン、１，７－へプタンジアミン、１，８－オクタンジアミン、１，９－ノナンジアミン、１，１０－デカンジアミン１，１１－ウンデカンジアミン、１，１２－ドデカンジアミン等から誘導される単位が挙げられる。炭素原子数が前記を満たす限り、１－ブチル－１，２－エタンジアミン、１，１－ジメチル－１，４－ブタンジアミン、１－エチル－１，４－ブタンジアミン、１，２－ジメチル－１，４－ブタンジアミン、１，３－ジメチル－１，４－ブタンジアミン、１，４－ジメチル－１，４－ブタンジアミン、２，３－ジメチル－１，４－ブタンジアミン、２－メチル－１，５－ペンタンジアミン、３－メチル－１，５－ペンタンジアミン、２，２，４－トリメチル－１，６－ヘキサンジアミン、２，４，４－トリメチル－１，６－ヘキサンジアミン、２，４－ジエチル－１，６－ヘキサンジアミン、２，２－ジメチル－ヘプタンジアミン、２，３－ジメチル－ヘプタンジアミン、２，４－ジメチル－ヘプタンジアミン、２，５－ジメチル－ヘプタンジアミン、２－メチル－１，８－オクタンジアミン、３－メチル－１，８－オクタンジアミン、４－メチル－１，８－オクタンジアミン、１，３－ジメチル－１，８－オクタンジアミン、１，４－ジメチル－１，８－オクタンジアミン、２，２－ジメチル－１，８－オクタンジアミン、２，４－ジメチル－１，８－オクタンジアミン、３，３－ジメチル－１，８－オクタンジアミン、３，４－ジメチル－１，８－オクタンジアミン、４，４－ジメチル－１，８－オクタンジアミン、４，５－ジメチル－１，８－オクタンジアミン、５－メチル－１，９－ノナンジアミン等の分岐鎖状脂肪族ジアミンから誘導される単位を含有していても構わない。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
前記炭素原子数４以上１２以下の脂肪族ジアミン単位の中でも、入手の容易さ及び経済性の観点から、１，４－ブタンジアミン、１，５－ペンタンジアミン、１，６－ヘキサンジアミン、２－メチル－１，５－ペンタンジアミン、１，９－ノナンジアミン、２－メチル－１，８－オクタンジアミン、１，１０－デカンジアミン、１，１２－ドデカンジアミンから誘導される単位が好ましい。更に、１，６－ヘキサンジアミンと２－メチル－１，５－ペンタンジアミンを併用する場合、１，６－ヘキサンジアミン単位と２－メチル－１，５－ペンタンジアミン単位のモル比は、成形性と耐衝撃性のバランスの観点から、３０：７０～９８：２（モル比）であることが好ましく、４０：６０～９５：５（モル比）であることがより好ましく、１，９－ノナンジアミンと２－メチル－１，８－オクタンジアミンを併用する場合、１，９－ノナンジアミン単位と２－メチル－１，８－オクタンジアミン単位のモル比は、成形性と耐衝撃性のバランスの観点から、３０：７０～９８：２（モル比）であることが好ましく、４０：６０～９５：５（モル比）であることがより好ましい。
半芳香族ポリアミド（Ｄ１）中のジアミン単位は、得られる積層チューブの優れた諸特性を損なわない範囲内であれば、炭素原子数４以上１２以下の脂肪族ジアミン単位以外の他のジアミン単位を含んでいてもよい。他のジアミン単位としては、１，２－エタンジアミン、１，３－プロパンジアミン、１，１３－トリデカンジアミン等の脂肪族ジアミンから誘導される単位；１，３－シクロヘキサンジアミン、１，４－シクロヘキサンジアミン、１，３－ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、１，４－ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、ビス（４－アミノシクロヘキシル）メタン、２，２－ビス（４－アミノシクロヘキシル）プロパン、ビス（３－メチル－４－アミノシクロヘキシル）メタン、２，２－ビス（３－メチル－４－アミノシクロヘキシル）プロパン、５－アミノ－２，２，４－トリメチル－１－シクロペンタンメチルアミン、５－アミノ－１，３，３－トリメチルシクロヘキサンメチルアミン、ビス（アミノプロピル）ピペラジン、ビス（アミノエチル）ピペラジン、２，５－ビス（アミノメチル）ノルボルナン、２，６－ビス（アミノメチル）ノルボルナン、３，８－ビス（アミノメチル）トリシクロデカン、４，９－ビス（アミノメチル）トリシクロデカン等の脂環式ジアミンから誘導される単位；ｍ－フェニレンジアミン、ｐ－フェニレンジアミン、ｍ－キシリレンジアミン、ｐ－キシリレンジアミン、１，４－ビス（アミノメチル）ナフタレン、１，５－ビス（アミノメチル）ナフタレン、２，６－ビス（アミノメチル）ナフタレン、２，７－ビス（アミノメチル）ナフタレン、４，４’－ジアミノジフェニルメタン、２，２－ビス（４－アミノフェニル）プロパン、４，４’－ジアミノジフェニルスルホン、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル等の芳香族ジアミンから誘導される単位が挙げられ、これらは１種又は２種以上を用いることができる。これら他のジアミン単位の含有量は、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）の全ジアミン単位に対して、５０モル％未満であり、４５モル％以下であることが好ましく、４０モル％以下であることがより好ましい。
また、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）中のテレフタル酸単位、イソフタル酸単位、及びナフタレンジカルボン酸単位からなる群より選ばれる少なくとも１種を含むジカルボン酸単位の含有量は、得られる積層チューブの耐熱性、耐薬品性、薬液バリア性等の諸物性を十分に確保する観点から、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）の全ジカルボン酸単位に対して、５０モル％以上であり、５５モル％以上であることが好ましく、６０モル％以上であることがより好ましい。
ナフタレンジカルボン酸単位としては、２，６－ナフタレンジカルボン酸、２，７－ナフタレンジカルボン酸、１，４－ナフタレンジカルボン酸、１，５－ナフタレンジカルボン酸等から誘導される単位が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。前記ナフタレンジカルボン酸単位の中でも、経済性及び入手の容易さを考慮して、２，６－ナフタレンジカルボン酸、２，７－ナフタレンジカルボン酸から誘導される単位が好ましい。
半芳香族ポリアミド（Ｄ１）中のジカルボン酸単位は、得られる積層チューブの優れた諸特性を損なわない範囲内であれば、テレフタル酸単位、イソフタル酸単位、及びナフタレンジカルボン酸単位以外の他のジカルボン酸単位を含んでいてもよい。他のジカルボン酸単位としては、シュウ酸、マロン酸、ジメチルマロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、２－メチルアジピン酸、ピメリン酸、２，２－ジメチルグルタル酸、２，２－ジエチルコハク酸、スベリン酸、アゼライン酸、２，２，４－トリメチルアジピン酸、２，４，４－トリメチルアジピン酸、セバシン酸、ウンデカン二酸、ドデカン二酸、トリデカン二酸、テトラデカン二酸、ペンタデカン二酸、ヘキサデカン二酸、オクタデカン二酸、エイコサン二酸等の脂肪族ジカルボン酸から誘導される単位；１，３－シクロペンタンジカルボン酸、１，３－シクロヘキサンジカルボン酸、１，４－シクロヘキサンジカルボン酸等の脂環式ジカルボン酸から誘導される単位；フタル酸、１，３－フェニレンジオキシジ酢酸、１，４－フェニレンジオキシジ酢酸、４，４’－オキシジ安息香酸、ジフェニルメタン－４，４’－ジカルボン酸、ジフェニルエタン－４，４’－ジカルボン酸、ジフェニルプロパン－４，４’－ジカルボン酸、ジフェニルエーテル－４，４’－ジカルボン酸、ジフェニルスルホン－４，４’－ジカルボン酸、４，４’－ビフェニルジカルボン酸、４，４’－トリフェニルジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸から誘導される単位が挙げられ、これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、芳香族ジカルボン酸から誘導される単位が好ましい。これら他のジカルボン酸単位の含有量は、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）の全ジカルボン酸単位に対して、５０モル％未満であり、４５モル％以下であることが好ましく、４０モル％以下であることがより好ましい。更に、トリメリット酸、トリメシン酸、ピロメリット酸等の多価カルボン酸を溶融成形が可能な範囲内で用いることもできる。
半芳香族ポリアミド（Ｄ１）には、得られる積層チューブの優れた諸特性を損なわない範囲内であれば、ジカルボン酸単位及びジアミン単位以外のその他の単位を含んでいてもよい。その他の単位としては、カプロラクタム、エナントラクタム、ウンデカンラクタム、ドデカンラクタム、α－ピロリドン、α－ピペリドン等のラクタムから誘導される単位；６－アミノカプロン酸、７－アミノヘプタン酸、９－アミノノナン酸、１１－アミノウンデカン酸、１２－アミノドデカン酸等の脂肪族アミノカルボン酸；ｐ－アミノメチル安息香酸等の芳香族アミノカルボン酸のアミノカルボン酸から誘導される単位が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。その他の単位の含有量は、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）の全重合単位に基づいて、４５モル％以下であることが好ましく、４０モル％以下であることがより好ましく、３５モル％以下であることが更に好ましい。
半芳香族ポリアミド（Ｄ１）の具体例としては、ポリテトラメチレンテレフタラミド（ポリアミド４Ｔ）、ポリテトラメチレンイソフタラミド（ポリアミド４Ｉ）、ポリテトラメチレンナフタラミド（ポリアミド４Ｎ）、ポリペンタメチレンテレフタラミド（ポリアミド５Ｔ）、ポリペンタメチレンイソフタラミド（ポリアミド５Ｉ）、ポリペンタメチレンナフタラミド（ポリアミド５Ｎ）、ポリヘキサメチレンテレフタラミド（ポリアミド６Ｔ）、ポリヘキサメチレンイソフタラミド（ポリアミド６Ｉ）、ポリヘキサメチレンナフタラミド（ポリアミド６Ｎ）、ポリ（２－メチルペンタメチレンテレフタラミド）（ポリアミドＭ５Ｔ）、ポリ（２－メチルペンタメチレンイソフタラミド）（ポリアミドＭ５Ｉ）、ポリ（２－メチルペンタメチレンナフタラミド（ポリアミドＭ５Ｎ）、ポリノナメチレンテレフタラミド（ポリアミド９Ｔ）、ポリノナメチレンイソフタラミド（ポリアミド９Ｉ）、ポリノナメチレンナフタラミド（ポリアミド９Ｎ）、ポリ（２－メチルオクタメチレンテレフタラミド）（ポリアミドＭ８Ｔ）、ポリ（２－メチルオクタメチレンイソフタラミド）（ポリアミドＭ８Ｉ）、ポリ（２－メチルオクタメチレンナフタラミド）（ポリアミドＭ８Ｎ）、ポリトリメチルヘキサメチレンテレフタラミド（ポリアミドＴＭＨＴ）、ポリトリメチルヘキサメチレンイソフタラミド（ポリアミドＴＭＨＩ）、ポリトリメチルヘキサメチレンナフタラミド（ポリアミドＴＭＨＮ）、ポリデカメチレンテレフタラミド（ポリアミド１０Ｔ）、ポリデカメチレンイソフタラミド（ポリアミド１０Ｉ）、ポリデカメチレンナフタラミド（ポリアミド１０Ｎ）、ポリウンデカメチレンテレフタラミド（ポリアミド１１Ｔ）、ポリウンデカメチレンイソフタラミド（ポリアミド１１Ｉ）、ポリウンデカメチレンナフタラミド（ポリアミド１１Ｎ）、ポリドデカメチレンテレフタラミド（ポリアミド１２Ｔ）、ポリドデカメチレンイソフタラミド（ポリアミド１２Ｉ）、ポリドデカメチレンナフタラミド（ポリアミド１２Ｎ）等の単独重合体、及び／又はこれらポリアミドの原料単量体、並びに／若しくは前記ポリアミド（Ｃ１）及びポリアミド（Ｃ２）の原料単量体を数種用いた共重合体等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
これらの中でも、入手の容易さ、得られる積層チューブの耐熱性、耐薬品性、耐衝撃性、薬液バリア性等の諸物性を十分に確保する観点から、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）としては、ポリ（ヘキサメチレンテレフタラミド／ヘキサメチレンイソフタラミド）共重合体（ポリアミド６Ｔ／６Ｉ）、ポリ（ヘキサメチレンテレフタラミド／２－メチルペンタメチレンテレフタラミド）共重合体（ポリアミド６Ｔ／Ｍ５Ｔ）、ポリ（ヘキサメチレンテレフタラミド／カプロアミド）共重合体（ポリアミド６Ｔ／６）、ポリ（ヘキサメチレンテレフタラミド／ヘキサメチレンアジパミド）共重合体（ポリアミド６Ｔ／６６）、ポリ（ヘキサメチレンテレフタラミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６Ｔ／６１０）、ポリ（ヘキサメチレンテレフタラミド／ヘキサメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド６Ｔ／６１２）、ポリ（ヘキサメチレンテレフタラミド／ヘキサメチレンイソフタラミド／ヘキサメチレンアジパミド）共重合体（ポリアミド６Ｔ／６Ｉ／６６）、ポリ（ヘキサメチレンテレフタラミド／ヘキサメチレンイソフタラミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６Ｔ／６Ｉ／６１０）、ポリ（ヘキサメチレンテレフタラミド／ヘキサメチレンイソフタラミド／ヘキサメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド６Ｔ／６Ｉ／６１２）、ポリノナメチレンテレフタラミド（ポリアミド９Ｔ）、ポリ（ノナメチレンテレフタラミド／２－メチルオクタメチレンテレフタラミド）共重合体（ポリアミド９Ｔ／Ｍ８Ｔ）、ポリ（ノナメチレンテレフタラミド／２－メチルオクタメチレンテレフタラミド／ウンデカンアミド）共重合体（ポリアミド９Ｔ／Ｍ８Ｔ／１１）、ポリ（ノナメチレンテレフタラミド／２－メチルオクタメチレンテレフタラミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド９Ｔ／Ｍ８Ｔ／１２）、ポリ（ノナメチレンテレフタラミド／２－メチルオクタメチレンテレフタラミド／ノナメチレンイソフタラミド／２－メチルオクタメチレンイソフタラミド）共重合体（ポリアミド９Ｔ／Ｍ８Ｔ／９Ｉ／Ｍ８Ｉ）、ポリノナメチレンナフタラミド（ポリアミド９Ｎ）、ポリ（ノナメチレンナフタラミド／２－メチルオクタメチレンナフタラミド）共重合体（ポリアミド９Ｎ／Ｍ８Ｎ）、ポリ（ノナメチレンナフタラミド／２－メチルオクタメチレンナフタラミド／ウンデカンアミド）共重合体（ポリアミド９Ｎ／Ｍ８Ｎ／１１）、ポリ（ノナメチレンナフタラミド／２－メチルオクタメチレンナフタラミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド９Ｎ／Ｍ８Ｎ／１２）、ポリデカメチレンテレフタラミド（ポリアミド１０Ｔ）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／ウンデカンアミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１１）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１２）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／デカメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１０１０）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／デカメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１０１２）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／デカメチレンイソフタラミド／ウンデカンアミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１０Ｉ／１１）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／デカメチレンイソフタラミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１０Ｉ／１２）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／デカメチレンイソフタラミド／デカメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１０Ｉ／１０１０）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／デカメチレンイソフタラミド／デカメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１０Ｉ／１０１２）、ポリデカメチレンナフタラミド（ポリアミド１０Ｎ）、ポリ（デカメチレンナフタラミド／ウンデカンアミド）共重合体（ポリアミド１０Ｎ／１１）、ポリ（デカメチレンナフタラミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド１０Ｎ／１２）、ポリ（デカメチレンナフタラミド／デカメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド１０Ｎ／１０１０）、ポリ（デカメチレンナフタラミド／デカメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド１０Ｎ／１０１２）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／デカメチレンナフタラミド／ウンデカンアミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１０Ｎ／１１）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／デカメチレンナフタラミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１０Ｎ／１２）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／デカメチレンナフタラミド／デカメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１０Ｎ／１０１０）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／デカメチレンナフタラミド／デカメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１０Ｎ／１０１２）、ポリドデカメチレンテレフタラミド（ポリアミド１２Ｔ）、ポリ（ドデカメチレンテレフタラミド／ウンデカンアミド）共重合体（ポリアミド１２Ｔ／１１）、ポリ（ドデカメチレンテレフタラミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド１２Ｔ／１２）、ポリ（ドデカメチレンテレフタラミド／ドデカメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド１２Ｔ／１２１０）、ポリ（ドデカメチレンテレフタラミド／ドデカメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド１２Ｔ／１２１２）、ポリ（ドデカメチレンテレフタラミド／ドデカメチレンイソフタラミド／ウンデカンアミド）共重合体（ポリアミド１２Ｔ／１２Ｉ／１１）、ポリ（ドデカメチレンテレフタラミド／ドデカメチレンイソフタラミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド１２Ｔ／１２Ｉ／１２）、ポリ（ドデカメチレンテレフタラミド／ドデカメチレンイソフタラミド／ドデカメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド１２Ｔ／１２Ｉ／１２１０）、ポリ（ドデカメチレンテレフタラミド／ドデカメチレンイソフタラミド／ドデカメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド１２Ｔ／１２Ｉ／１２１２）、ポリドデカメチレンナフタラミド（ポリアミド１２Ｎ）、ポリ（ドデカメチレンナフタラミド／ウンデカンアミド）共重合体（ポリアミド１２Ｎ／１１）、ポリ（ドデカメチレンナフタラミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド１２Ｎ／１２）、ポリ（ドデカメチレンナフタラミド／ドデカメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド１２Ｎ／１２１０）、ポリ（ドデカメチレンナフタラミド／ドデカメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド１２Ｎ／１２１２）、ポリ（ドデカメチレンテレフタラミド／ドデカメチレンナフタラミド／ウンデカンアミド）共重合体（ポリアミド１２Ｔ／１２Ｎ／１１）、ポリ（ドデカメチレンテレフタラミド／ドデカメチレンナフタラミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド１２Ｔ／１２Ｎ／１２）、ポリ（ドデカメチレンテレフタラミド／ドデカメチレンナフタラミド／ドデカメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド１２Ｔ／１２Ｎ／１２１０）、ポリ（ドデカメチレンテレフタラミド／ドデカメチレンナフタラミド／ドデカメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド１２Ｔ／１２Ｎ／１２１２）、及びこれらの混合物が好ましく、
ポリ（ヘキサメチレンテレフタラミド／ヘキサメチレンイソフタラミド）共重合体（ポリアミド６Ｔ／６Ｉ）、ポリ（ヘキサメチレンテレフタラミド／２－メチルペンタメチレンテレフタラミド）共重合体（ポリアミド６Ｔ／Ｍ５Ｔ）、ポリ（ヘキサメチレンテレフタラミド／カプロアミド）共重合体（ポリアミド６Ｔ／６）、ポリ（ヘキサメチレンテレフタラミド／ヘキサメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド６Ｔ／６１０）、ポリ（ヘキサメチレンテレフタラミド／ヘキサメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド６Ｔ／６１２）、ポリ（ヘキサメチレンテレフタラミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６Ｔ／６１０）、ポリ（ヘキサメチレンテレフタラミド／ヘキサメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド６Ｔ／６１２）、ポリ（ヘキサメチレンテレフタラミド／ヘキサメチレンイソフタラミド／ヘキサメチレンアジパミド）共重合体（ポリアミド６Ｔ／６Ｉ／６６）、ポリ（ヘキサメチレンテレフタラミド／ヘキサメチレンイソフタラミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６Ｔ／６Ｉ／６１０）、ポリ（ヘキサメチレンテレフタラミド／ヘキサメチレンイソフタラミド／ヘキサメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド６Ｔ／６Ｉ／６１２）、ポリノナメチレンテレフタラミド（ポリアミド９Ｔ）、ポリ（ノナメチレンテレフタラミド／２－メチルオクタメチレンテレフタラミド）共重合体（ポリアミド９Ｔ／Ｍ８Ｔ）、ポリノナメチレンナフタラミド（ポリアミド９Ｎ）、ポリ（ノナメチレンナフタラミド／２－メチルオクタメチレンナフタラミド）共重合体（ポリアミド９Ｎ／Ｍ８Ｎ）、ポリデカメチレンテレフタラミド（ポリアミド１０Ｔ）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／ウンデカンアミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１１）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１２）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／デカメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１０１０）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／デカメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１０１２）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／デカメチレンイソフタラミド／ウンデカンアミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１０Ｉ／１１）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／デカメチレンイソフタラミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１０Ｉ／１２）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／デカメチレンイソフタラミド／デカメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１０Ｉ／１０１０）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／デカメチレンイソフタラミド／デカメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１０Ｉ／１０１２）、ポリデカメチレンナフタラミド（ポリアミド１０Ｎ）、ポリ（デカメチレンナフタラミド／ウンデカンアミド）共重合体（ポリアミド１０Ｎ／１１）、ポリ（デカメチレンナフタラミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド１０Ｎ／１２）、ポリ（デカメチレンナフタラミド／デカメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド１０Ｎ／１０１０）、ポリ（デカメチレンナフタラミド／デカメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド１０Ｎ／１０１２）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／デカメチレンナフタラミド／ウンデカンアミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１０Ｎ／１１）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／デカメチレンナフタラミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１０Ｎ／１２）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／デカメチレンナフタラミド／デカメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１０Ｎ／１０１０）、ポリ（デカメチレンテレフタラミド／デカメチレンナフタラミド／デカメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド１０Ｔ／１０Ｎ／１０１２）、ポリドデカメチレンテレフタラミド（ポリアミド１２Ｔ）、ポリ（ドデカメチレンテレフタラミド／ウンデカンアミド）共重合体（ポリアミド１２Ｔ／１１）、ポリ（ドデカメチレンテレフタラミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド１２Ｔ／１２）、ポリ（ドデカメチレンテレフタラミド／ドデカメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド１２Ｔ／１２１２）、ポリドデカメチレンナフタラミド（ポリアミド１２Ｎ）、ポリ（ドデカメチレンナフタラミド／ウンデカンアミド）共重合体（ポリアミド１２Ｎ／１１）、ポリ（ドデカメチレンナフタラミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド１２Ｎ／１２）、ポリ（ドデカメチレンナフタラミド／ドデカメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド１２Ｎ／１２１２）、及びこれらの混合物がより好ましい。
更に、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）の製造装置としては、バッチ式反応釜、一槽式ないし多槽式の連続反応装置、管状連続反応装置、一軸型混練押出機、二軸型混練押出機等の混練反応押出機等、公知のポリアミド製造装置が挙げられる。重合方法としては、溶融重合、溶液重合、固相重合等の公知の方法を用い、常圧、減圧、加圧操作を繰り返して重合することができる。これらの重合方法は、単独で、あるいは適宜、組合せて用いることができる。
半芳香族ポリアミド（Ｄ１）を製造する際、触媒として、リン酸、亜リン酸、次亜リン酸、それらの塩又はエステル等を添加することができる。リン酸、亜リン酸、次亜リン酸の塩又はエステルとしては、例えば、リン酸、亜リン酸、又は次亜リン酸とカリウム、ナトリウム、マグネシウム、バナジウム、カルシウム、亜鉛、コバルト、マンガン、錫、タングステン、ゲルマニウム、チタン、アンチモン等の金属塩、リン酸、亜リン酸、又は次亜リン酸のアンモニウム塩、リン酸、亜リン酸、又は次亜リン酸のエチルエステル、イソプロピルエステル、ブチルエステル、へキシルエステル、イソデシルエステル、デシルエステル、ステアリルエステル、フェニルエステル等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
［半芳香族ポリアミド（Ｄ２）］
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ）は、半芳香族ポリアミド（Ｄ２）を含む態様があり（以下、半芳香族ポリアミド（Ｄ２）と称する場合がある。）、半芳香族ポリアミド（Ｄ２）は、半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の全ジアミン単位に対して、キシリレンジアミン単位及び／又はビス（アミノメチル）ナフタレン単位を５０モル％以上含むジアミン単位と、半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の全ジカルボン酸単位に対して、炭素原子数４以上１２以下の脂肪族ジカルボン酸単位を５０モル％以上含むジカルボン酸単位を含有する。
半芳香族ポリアミド（Ｄ２）中のキシリレンジアミン単位及び／又はビス（アミノメチル）ナフタレン単位の含有量は、得られる積層チューブの耐熱性、耐薬品性、耐衝撃性、薬液バリア性等の諸物性を十分に確保する観点から、半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の全ジアミン単位に対して、５０モル％以上であり、５５モル％以上であることが好ましく、６０モル％以上であることがより好ましい。
キシリレンジアミン単位としては、ｏ－キシリレンジアミン、ｍ－キシリレンジアミン、ｐ－キシリレンジアミンから誘導される単位が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。前記キシリレンジアミン単位の中でも、経済性及び入手の容易さを考慮して、ｍ－キシリレンジアミン、ｐ－キシリレンジアミンから誘導される単位が好ましい。
ｍ－キシリレンジアミンとｐ－キシリレンジアミンを併用する場合、ｍ－キシリレンジアミン単位とｐ－キシリレンジアミン単位のモル比は、成形性と耐衝撃性のバランスの観点から、１０：９０～９９：１（モル比）であることが好ましく、５０：５０～９９：１（モル比）であることがより好ましく、６５：３５～９９：１（モル比）であることが更に好ましい。
ビス（アミノメチル）ナフタレン単位としては、１，４－ビス（アミノメチル）ナフタレン、１，５－ビス（アミノメチル）ナフタレン、２，６－ビス（アミノメチル）ナフタレン、２，７－ビス（アミノメチル）ナフタレン等から誘導される単位が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。前記ビス（アミノメチル）ナフタレン単位の中でも、経済性及び入手の容易さを考慮して、１，５－ビス（アミノメチル）ナフタレン、２，６－ビス（アミノメチル）ナフタレンから誘導される単位が好ましい。
半芳香族ポリアミド（Ｄ２）中のジアミン単位は、得られる積層チューブの優れた諸特性を損なわない範囲内であれば、キシリレンジアミン単位及び／又はビス（アミノメチル）ナフタレン単位以外の他のジアミン単位を含んでいてもよい。他のジアミン単位としては、１，２－エタンジアミン、１，３－プロパンジアミン、１，４－ブタンジアミン、１，５－ペンタンジアミン、１，６－ヘキサンジアミン、１，７－ヘプタンジアミン、１，８－オクタンジアミン、１，９－ノナンジアミン、１，１０－デカンジアミン、１，１１－ウンデカンジアミン、１，１２－ドデカンジアミン、１，１３－トリデカンジアミン、１，１４－テトラデカンジアミン、１，１５－ペンタデカンジアミン、１，１６－ヘキサデカンジアミン、１，１７－ヘプタデカンジアミン、１，１８－オクタデカンジアミン、１，１９－ノナデカンジアミン、１，２０－エイコサンジアミン、２－メチル－１，５－ペンタンジアミン、３－メチル－１，５－ペンタンジアミン、２－メチル－１，８－オクタンジアミン、２，２，４－トリメチル－１，６－ヘキサンジアミン、２，４，４－トリメチル－１，６－ヘキサンジアミン、５－メチル－１，９－ノナンジアミン等の脂肪族ジアミンから誘導される単位；１，３－シクロヘキサンジアミン、１，４－シクロヘキサンジアミン、１，３－ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、１，４－ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、ビス（４－アミノシクロヘキシル）メタン、２，２－ビス（４－アミノシクロヘキシル）プロパン、ビス（３－メチル－４－アミノシクロヘキシル）メタン、２，２－ビス（３－メチル－４－アミノシクロヘキシル）プロパン、５－アミノ－２，２，４－トリメチル－１－シクロペンタンメチルアミン、５－アミノ－１，３，３－トリメチルシクロヘキサンメチルアミン、ビス（アミノプロピル）ピペラジン、ビス（アミノエチル）ピペラジン、２，５－ビス（アミノメチル）ノルボルナン、２，６－ビス（アミノメチル）ノルボルナン、３，８－ビス（アミノメチル）トリシクロデカン、４，９－ビス（アミノメチル）トリシクロデカン等の脂環式ジアミンから誘導される単位；ｍ－フェニレンジアミン、ｐ－フェニレンジアミン、４，４’－ジアミノジフェニルメタン、２，２－ビス（４－アミノフェニル）プロパン、４，４’－ジアミノジフェニルスルホン、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル等の芳香族ジアミンから誘導される単位が挙げられ、これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、芳香族ジアミンから誘導される単位が好ましい。これら他のジアミン単位の含有量は、半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の全ジアミン単位に対して、５０モル％未満であり、４５モル％以下であることが好ましく、４０モル％以下であることがより好ましい。
炭素原子数４以上１２以下の脂肪族ジカルボン酸単位としては、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ウンデカン二酸、ドデカン二酸等から誘導される単位が挙げられる。炭素原子数が前記を満たす限り、メチルマロン酸、ジメチルマロン酸、エチルマロン酸、ジメチルマロン酸、メチルコハク酸、メチルエチルマロン酸、２，２－ジメチルコハク酸、２，３－ジメチルコハク酸、２－メチルグルタル酸、３－メチルグルタル酸、２－メチルアジピン酸、２，２－ジメチルグルタル酸、２，２－ジエチルコハク酸、２，２，４－トリメチルアジピン酸、２，４，４－トリメチルアジピン酸、２－ブチルスベリン酸等の分岐鎖状脂肪族ジカルボン酸から誘導される単位を含有していても構わない。これらは１種又は２種以上を用いることができる。前記炭素原子数４以上１２以下の脂肪族ジカルボン酸単位の中でも、入手の容易さ及び経済性の観点から、アジピン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ウンデカン二酸、ドデカン二酸から誘導される単位が好ましく、アジピン酸、セバシン酸、ドデカン二酸から誘導される単位がより好ましく、アジピン酸、セバシン酸から誘導される単位が更に好ましい。
アジピン酸とセバシン酸を併用する場合、アジピン酸単位とセバシン酸単位のモル比は、成形性と耐衝撃性のバランスの観点から、６０：４０～９０：１０（モル比）であることが好ましく、６５：３０～８５：１５（モル比）であることがより好ましく、７０：３０～８５：１５（モル比）であることが更に好ましい。
また、半芳香族ポリアミド（Ｄ２）中の炭素原子数４以上１２以下の脂肪族ジカルボン酸単位の含有量は、得られる積層チューブの耐熱性、耐薬品性、薬液バリア性等の諸物性を十分に確保する観点から、半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の全ジカルボン酸単位に対して、５０モル％以上であり、５５モル％以上であることが好ましく、６０モル％以上であることがより好ましい。
半芳香族ポリアミド（Ｄ２）中のジカルボン酸単位は、得られる積層チューブの優れた諸特性を損なわない範囲内であれば、炭素原子数４以上１２以下の脂肪族ジカルボン酸単位以外の他のジカルボン酸単位を含んでいてもよい。他のジカルボン酸単位としては、シュウ酸、マロン酸、トリデカン二酸、テトラデカン二酸、ペンタデカン二酸、ヘキサデカン二酸、オクタデカン二酸、エイコサン二酸等の脂肪族ジカルボン酸から誘導される単位；１，３－シクロペンタンジカルボン酸、１，３－シクロヘキサンジカルボン酸、１，４－シクロヘキサンジカルボン酸等の脂環式ジカルボン酸から誘導される単位；テレフタル酸、イソフタル酸、１，４－ナフタレンジカルボン酸、１，５－ナフタレンジカルボン酸、２，６－ナフタレンジカルボン酸、２，７－ナフタレンジカルボン酸、１，３－フェニレンジオキシジ酢酸、１，４－フェニレンジオキシジ酢酸、４，４’－オキシジ安息香酸、ジフェニルメタン－４，４’－ジカルボン酸、ジフェニルエタン－４，４’－ジカルボン酸、ジフェニルプロパン－４，４’－ジカルボン酸、ジフェニルエーテル－４，４’－ジカルボン酸、ジフェニルスルホン－４，４’－ジカルボン酸、４，４’－ビフェニルジカルボン酸、４，４’－トリフェニルジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸から誘導される単位が挙げられ、これらは１種又は２種以上を用いることができる。これら他のジカルボン酸単位の含有量は、半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の全ジカルボン酸単位に対して、５０モル％未満であり、４５モル％以下であることが好ましく、４０モル％以下であることがより好ましい。更に、トリメリット酸、トリメシン酸、ピロメリット酸等の多価カルボン酸を溶融成形が可能な範囲内で用いることもできる。
半芳香族ポリアミド（Ｄ２）には、得られる積層チューブの優れた諸特性を損なわない範囲内であれば、ジカルボン酸単位及びジアミン単位以外のその他の単位を含んでいてもよい。その他の単位としては、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）の説明で記載したラクタムから誘導される単位及び／又はアミノカルボン酸から誘導される単位が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。その他の単位の含有量は、半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の全重合単位に基づいて、４５モル％以下であることが好ましく、４０モル％以下であることがより好ましく、３５モル％以下であることが更に好ましい。
半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の具体例としては、ポリメタキシリレンスクシナミド（ポリアミドＭＸＤ４）、ポリメタキシリレングルタミド（ポリアミドＭＸＤ５）、ポリメタキシリレンアジパミド（ポリアミドＭＸＤ６）、ポリメタキシリレンスベラミド（ポリアミドＭＸＤ８）、ポリメタキシリレンアゼラミド（ポリアミドＭＸＤ９）、ポリメタキシリレンセバカミド（ポリアミドＭＸＤ１０）、ポリメタキシリレンドデカミド（ポリアミドＭＸＤ１２）、ポリパラキシリレンスクシナミド（ポリアミドＰＸＤ４）、ポリパラキシリレングルタミド（ポリアミドＰＸＤ５）、ポリパラキシリレンアジパミド（ポリアミドＰＸＤ６）、ポリパラキシリレンスベラミド（ポリアミドＰＸＤ８）、ポリパラキシリレンアゼラミド（ポリアミドＰＸＤ９）、ポリパラキシリレンセバカミド（ポリアミドＰＸＤ１０）、ポリパラキシリレンドデカミド（ポリアミドＰＸＤ１２）、ポリ（２，６－ナフタレンジメチレンスクシナミド）（ポリアミド２，６－ＢＡＮ４）、ポリ（２，６－ナフタレンジメチレングルタミド）（ポリアミド２，６－ＢＡＮ５）、ポリ（２，６－ナフタレンジメチレンアジパミド）（ポリアミド２，６－ＢＡＮ６）、ポリ（２，６－ナフタレンジメチレンスベラミド）（ポリアミド２，６－ＢＡＮ８）、ポリ（２，６－ナフタレンジメチレンアゼラミド）（ポリアミド２，６－ＢＡＮ９）、ポリ（２，６－ナフタレンジメチレンセバカミド）（ポリアミド２，６－ＢＡＮ１０）、ポリ（２，６－ナフタレンジメチレンドデカミド）（ポリアミド２，６－ＢＡＮ１２）等の単独重合体、及び／又はこれらポリアミドの原料単量体を数種用いた共重合体、並びに／若しくはポリメタキシリレンテレフタラミド（ポリアミドＭＸＤＴ）、ポリメタキシリレンイソフタラミド（ポリアミドＭＸＤＩ）、ポリメタキシリレンナフタラミド（ポリアミドＭＸＤＮ）、ポリパラキシリレンテレフタラミド（ポリアミドＰＸＤＴ）、ポリパラキシリレンイソフタラミド（ポリアミドＰＸＤＩ）、ポリパラキシリレンナフタラミド（ポリアミドＰＸＤＮ）、ポリ（２，６－ナフタレンジメチレンテレフタラミド）（ポリアミド２，６－ＢＡＮＴ）、ポリ（２，６－ナフタレンジメチレンイソフタラミド）（ポリアミド２，６－ＢＡＮＩ）、ポリ（２，６－ナフタレンジメチレンナフタラミド）（ポリアミド２，６－ＢＡＮＮ）等を形成する原料単量体を数種用いた共重合体等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
これらの中でも、入手の容易さ、得られる積層チューブの耐熱性、耐薬品性、耐衝撃性、薬液バリア性等の諸物性を十分に確保する観点から、半芳香族ポリアミド（Ｄ２）としては、ポリメタキシリレンアジパミド（ポリアミドＭＸＤ６）、ポリパラキシリレンアジパミド（ポリアミドＰＸＤ６）、ポリ（メタキシリレンアジパミド／メタキシリレンテレフタラミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ６／ＭＸＤＴ）、ポリ（メタキシリレンアジパミド／メタキシリレンイソフタラミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ６／ＭＸＤＩ）、ポリ（メタキシリレンアジパミド／メタキシリレンテレフタラミド／メタキシリレンイソフタラミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ６／ＭＸＤＴ／ＭＸＤＩ）、ポリ（パラキシリレンアジパミド／パラキシリレンテレフタラミド）共重合体（ポリアミドＰＸＤ６／ＰＸＤＴ）、ポリ（パラキシリレンアジパミド／パラキシリレンイソフタラミド）共重合体（ポリアミドＰＸＤ６／ＰＸＤＩ）、ポリ（パラキシリレンアジパミド／パラキシリレンテレフタラミド／パラキシリレンイソフタラミド）共重合体（ポリアミドＰＸＤ６／ＰＸＤＴ／ＰＸＤＩ）、ポリ（メタキシリレンアジパミド／パラキシリレンアジパミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ６／ＰＸＤ６）、ポリ（メタキシリレンアジパミド／パラキシリレンアジパミド／メタキシリレンテレフタラミド／パラキシリレンテレフタラミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ６／ＰＸＤ６／ＭＸＤＴ／ＰＸＤＴ）、ポリ（メタキシリレンアジパミド／パラキシリレンアジパミド／メタキシリレンイソフタラミド／パラキシリレンイソフタラミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ６／ＰＸＤ６／ＭＸＤＩ／ＰＸＤＩ）、ポリ（メタキシリレンアジパミド／パラキシリレンアジパミド／メタキシリレンテレフタラミド／パラキシリレンテレフタラミド／メタキシリレンイソフタラミド／パラキシリレンイソフタラミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ６／ＰＸＤ６／ＭＸＤＴ／ＰＸＤＴ／ＭＸＤＩ／ＰＸＤＩ）、ポリメタキシリレンセバカミド（ポリアミドＭＸＤ１０）、ポリパラキシリレンセバカミド（ポリアミドＰＸＤ１０）、ポリ（メタキシリレンセバカミド／メタキシリレンテレフタラミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ１０／ＭＸＤＴ）、ポリ（メタキシリレンセバカミド／メタキシリレンイソフタラミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ１０／ＭＸＤＩ）、ポリ（メタキシリレンセバカミド／メタキシリレンテレフタラミド／メタキシリレンイソフタラミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ１０／ＭＸＤＴ／ＭＸＤＩ）、ポリ（パラキシリレンセバカミド／パラキシリレンテレフタラミド）共重合体（ポリアミドＰＸＤ１０／ＰＸＤＴ）、ポリ（パラキシリレンセバカミド／パラキシリレンイソフタラミド）共重合体（ポリアミドＰＸＤ１０／ＰＸＤＩ）、ポリ（パラキシリレンセバカミド／パラキシリレンテレフタラミド／パラキシリレンイソフタラミド）共重合体（ポリアミドＰＸＤ１０／ＰＸＤＴ／ＰＸＤＩ）、ポリ（メタキシリレンセバカミド／パラキシリレンセバカミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ１０／ＰＸＤ１０）、ポリ（メタキシリレンセバカミド／パラキシリレンセバカミド／メタキシリレンテレフタラミド／パラキシリレンテレフタラミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ１０／ＰＸＤ１０／ＭＸＤＴ／ＰＸＤＴ）、ポリ（メタキシリレンセバカミド／パラキシリレンセバカミド／メタキシリレンイソフタラミド／パラキシリレンイソフタラミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ１０／ＰＸＤ１０／ＭＸＤＩ／ＰＸＤＩ）、ポリ（メタキシリレンセバカミド／パラキシリレンセバカミド／メタキシリレンテレフタラミド／パラキシリレンテレフタラミド／メタキシリレンイソフタラミド／パラキシリレンイソフタラミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ１０／ＰＸＤ１０／ＭＸＤＴ／ＰＸＤＴ／ＭＸＤＩ／ＰＸＤＩ）、及びこれらの混合物が好ましく、
ポリメタキシリレンアジパミド（ポリアミドＭＸＤ６）、ポリパラキシリレンアジパミド（ポリアミドＰＸＤ６）、ポリ（メタキシリレンアジパミド／メタキシリレンイソフタラミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ６／ＭＸＤＩ）、ポリ（パラキシリレンアジパミド／パラキシリレンイソフタラミド）共重合体（ポリアミドＰＸＤ６／ＰＸＤＩ）、ポリ（メタキシリレンアジパミド／パラキシリレンアジパミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ６／ＰＸＤ６）、ポリ（メタキシリレンアジパミド／パラキシリレンアジパミド／メタキシリレンイソフタラミド／パラキシリレンイソフタラミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ６／ＰＸＤ６／ＭＸＤＩ／ＰＸＤＩ）、ポリメタキシリレンセバカミド（ポリアミドＭＸＤ１０）、ポリパラキシリレンセバカミド（ポリアミドＰＸＤ１０）、ポリ（メタキシリレンセバカミド／メタキシリレンイソフタラミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ１０／ＭＸＤＩ）、ポリ（パラキシリレンセバカミド／パラキシリレンイソフタラミド）共重合体（ポリアミドＰＸＤ１０／ＰＸＤＩ）、ポリ（メタキシリレンセバカミド／パラキシリレンセバカミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ１０／ＰＸＤ１０）、ポリ（メタキシリレンセバカミド／パラキシリレンセバカミド／メタキシリレンイソフタラミド／パラキシリレンイソフタラミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ１０／ＰＸＤ１０／ＭＸＤＩ／ＰＸＤＩ）、及びこれらの混合物がより好ましく、
ポリメタキシリレンアジパミド（ポリアミドＭＸＤ６）、ポリ（メタキシリレンアジパミド／パラキシリレンアジパミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ６／ＰＸＤ６）、ポリメタキシリレンセバカミド（ポリアミドＭＸＤ１０）、ポリ（メタキシリレンセバカミド／パラキシリレンセバカミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ１０／ＰＸＤ１０）、及びこれらの混合物が更に好ましい。
ポリメタキシリレンアジパミド（ポリアミドＭＸＤ６）及び／又はポリ（メタキシリレンアジパミド／パラキシリレンアジパミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ６／ＰＸＤ６）とポリメタキシリレンセバカミド（ポリアミドＭＸＤ１０）及び／又はポリ（メタキシリレンセバカミド／パラキシリレンセバカミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ１０／ＰＸＤ１０）の混合物である場合、ポリメタキシリレンアジパミド（ポリアミドＭＸＤ６）及び／又はポリ（メタキシリレンアジパミド／パラキシリレンアジパミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ６／ＰＸＤ６）とポリメタキシリレンセバカミド（ポリアミドＭＸＤ１０）及び／又はポリ（メタキシリレンセバカミド／パラキシリレンセバカミド）共重合体（ポリアミドＭＸＤ１０／ＰＸＤ１０）の質量比は、５５：４５～８５：１５（質量比）であることが好ましく、６０：４０～８０：２０（質量比）であることがより好ましく、６５：３５～７５：２５（質量比）であることが更に好ましい。
半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の製造装置としては、バッチ式反応釜、一槽式ないし多槽式の連続反応装置、管状連続反応装置、一軸型混練押出機、二軸型混練押出機等の混練反応押出機等、公知のポリアミド製造装置が挙げられる。半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の製造方法としては、溶融重合、溶液重合、固相重合等の公知の方法があり、これらの方法を用い、常圧、減圧、加圧操作を繰り返して半芳香族ポリアミド（Ｄ２）を製造することができる。これらの製造方法は、単独で、あるいは適宜、組合せて用いることができ、これらの中でも、溶融重合法が好ましい。例えば、キシリレンジアミン及び／又はビス（アミノメチル）ナフタレンと炭素原子数４以上１２以下の脂肪族ジカルボン酸からなるナイロン塩を水の存在下で、加圧、昇温し、加えた水及び縮合水を除きながら溶融状態で重合させる方法により製造される。また、キシリレンジアミン及び／又はビス（アミノメチル）ナフタレンを溶融状態の炭素原子数４以上１２以下の脂肪族ジカルボン酸に直接加えて、常圧下で重縮合する方法によっても製造される。この場合、反応系を均一な液状状態に保つために、キシリレンジアミン及び／又はビス（アミノメチル）ナフタレンを炭素原子数４以上１２以下の脂肪族ジカルボン酸に連続的に加え、その間、反応系の温度が生成するオリゴアミド及びポリアミドの融点以上になるように反応系を昇温しつつ、重合が進められる。半芳香族ポリアミド（Ｄ２）は、溶融重合法により製造された後に、固相重合を行ってもよい。
半芳香族ポリアミド（Ｄ２）には、触媒として、あるいは溶融成形時の加工安定性を高め、及び着色を防止するために、リン原子含有化合物を添加することができる。リン原子含有化合物としては、次亜リン酸、亜リン酸、リン酸、ピロリン酸、メタリン酸、亜ホスホン酸、及びこれらの誘導体、即ち、次亜リン酸のアルカリ土類金属塩、亜リン酸のアルカリ金属塩、亜リン酸のアルカリ土類金属塩、リン酸のアルカリ金属塩、リン酸のアルカリ土類金属塩、ピロリン酸のアルカリ金属塩、ピロリン酸のアルカリ土類金属塩、メタリン酸のアルカリ金属塩、メタリン酸のアルカリ土類金属塩、亜ホスホン酸のアルカリ金属塩、亜ホスホン酸のアルカリ土類金属塩、ホスホン酸のアルカリ金属塩、ホスホン酸のアルカリ土類金属塩等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
リン原子含有化合物の具体例としては、ホスフィン酸（次亜リン酸）、次亜リン酸エチル、ジメチルホスフィン酸、フェニルメチルホスフィン酸、次亜リン酸ナトリウム、次亜リン酸カリウム、次亜リン酸リチウム、次亜リン酸カルシウム、次亜リン酸マグネシウム、亜リン酸、亜リン酸トリエチル、亜リン酸トリフェニル、亜リン酸ナトリウム、亜リン酸水素ナトリウム、亜リン酸カリウム、亜リン酸水素カリウム、亜リン酸リチウム、亜リン酸水素リチウム、亜リン酸マグネシウム、亜リン酸水素マグネシウム、亜リン酸カルシウム、亜リン酸水素カルシウム、ピロ亜リン酸、リン酸、リン酸ナトリウム、リン酸水素二ナトリウム、リン酸二水素ナトリウム、リン酸カリウム、リン酸水素二カリウム、リン酸二水素カリウム、リン酸マグネシウム、リン酸水素二マグネシウム、リン酸二水素マグネシウム、リン酸カルシウム、リン酸水素二カルシウム、リン酸二水素カルシウム、リン酸リチウム、リン酸水素二リチウム、リン酸二水素リチウム、ピロリン酸ナトリウム、ピロリン酸カリウム、ピロリン酸マグネシウム、ピロリン酸カルシウム、ピロリン酸リチウム、メタリン酸ナトリウム、メタリン酸カリウム、メタリン酸マグネシウム、メタリン酸カルシウム、メタリン酸リチウム、亜ホスホン酸、亜ホスホン酸ナトリウム、亜ホスホン酸リチウム、亜ホスホン酸カリウム、亜ホスホン酸マグネシウム、亜ホスホン酸カルシウム、フェニル亜ホスホン酸エチル、フェニル亜ホスホン酸ナトリウム、フェニル亜ホスホン酸カリウム、フェニル亜ホスホン酸リチウム、ホスホン酸、ホスホン酸ナトリウム、ホスホン酸カリウム、ホスホン酸リチウム、ホスホン酸カリウム、ホスホン酸マグネシウム、ホスホン酸カルシウム、フェニルホスホン酸、エチルホスホン酸、フェニルホスホン酸ナトリウム、フェニルホスホン酸カリウム、フェニルホスホン酸リチウム、フェニルホスホン酸ジエチル、エチルホスホン酸ナトリウム、エチルホスホン酸カリウム等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、次亜リン酸ナトリウム、次亜リン酸カリウム、次亜リン酸リチウム、次亜リン酸カルシウム、次亜リン酸マグネシウム、亜リン酸カルシウム、亜リン酸水素カルシウム、リン酸二水素カルシウム、亜リン酸ナトリウム、亜リン酸ナトリウム、亜リン酸水素ナトリウム、亜リン酸カリウム、亜リン酸水素カリウム、亜リン酸リチウム、亜リン酸水素リチウム、亜リン酸マグネシウム、亜リン酸水素マグネシウム、亜リン酸カルシウム、亜リン酸水素カルシウムが好ましく、次亜リン酸ナトリウム、次亜リン酸カリウム、次亜リン酸リチウム、次亜リン酸カルシウム、次亜リン酸マグネシウムがより好ましい。尚、これらのリン原子含有化合物は水和物であってもよい。
リン原子含有化合物の含有量は、重合時の触媒効果、着色防止効果の十分な確保、及びゲルの発生を抑制の観点から、半芳香族ポリアミド（Ｄ２）１００質量部に対して、リン原子濃度換算で０．０３質量部以上０．３質量部以下であることが好ましく、０．０５質量部以上０．２質量部以下であることがより好ましく、０．０７質量部以上０．１５質量部以下であることが更に好ましい。
これらのリン原子含有化合物の添加方法は、半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の原料であるナイロン塩水溶液、ジアミン、又はジカルボン酸に添加する方法、溶融状態にあるジカルボン酸に添加する方法、溶融重合中に添加する方法等が挙げられるが、半芳香族ポリアミド（Ｄ２）中に均一に分散させることが可能であれば、いかなる方法でも良く、これらに限定されるものではない。
半芳香族ポリアミド（Ｄ２）には、リン原子含有化合物と併用して、アルカリ金属化合物及び／又はアルカリ土類金属化合物を添加することができる。尚、このアルカリ金属塩及び／又はアルカリ土類金属塩は、上記リン酸化合物以外の化合物をいう。重縮合中のポリアミドの着色を防止するため、リン原子含有化合物を十分な量存在させる必要があるが、場合によっては、ポリアミドのゲル化を招く恐れがあるため、アミド化反応速度を調整するためにも、アルカリ金属化合物及び／又はアルカリ土類金属化合物を共存させることが好ましい。アルカリ金属化合物及びアルカリ土類金属化合物としては、アルカリ金属水酸化物、アルカリ土類金属水酸化物、アルカリ金属酢酸塩、アルカリ土類金属酢酸塩、アルカリ金属炭酸塩、アルカリ土類金属炭酸塩、アルカリ金属アルコキシド、アルカリ土類金属アルコキシド等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、アルカリ金属水酸化物及び／又はアルカリ金属酢酸塩がより好ましい。
アルカリ金属化合物及びアルカリ土類金属化合物の具体例としては、水酸化リチウム、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化ルビジウム、水酸化セシウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、水酸化ストロンチウム、水酸化バリウム等のアルカリ金属／アルカリ土類金属の水酸化物；酢酸リチウム、酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、酢酸ルビジウム、酢酸セシウム、酢酸マグネシウム、酢酸カルシウム、酢酸ストロンチウム、酢酸バリウムのアルカリ金属／アルカリ土類金属の酢酸塩；炭酸リチウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸ルビジウム、炭酸セシウム、炭酸マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸ストロンチウム、炭酸バリウム等のアルカリ金属／アルカリ土類金属の炭酸塩；ナトリウムメトキシド、ナトリウムエトキド、ナトリウムプロポキシド、ナトリウムブトキシド、カリウムメトキシド、リチウムメトキシド、マグネシウムメトキシド、カルシウムメトキシド等のアルカリ金属／アルカリ土類金属のアルコキシド等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、経済性の観点から、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、酢酸ナトリウム、酢酸カリウムが好ましい。
半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の重縮合系内にアルカリ金属化合物及び／又はアルカリ土類金属化合物を添加する場合、該化合物のモル数を前記リン原子含有化合物のリン原子換算モル数で除した値は、アミド化反応の促進と抑制のバランスの観点から、０．３以上２以下であることが好ましく、０．４以上１．９以下であることがより好ましく、０．５以上１．８以下であることが更に好ましい。
これらのアルカリ金属化合物及び／又はアルカリ土類金属化合物の添加方法は、半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の原料であるナイロン塩水溶液、ジアミン、又はジカルボン酸に添加する方法、溶融状態にあるジカルボン酸に添加する方法、溶融重合中に添加する方法等が挙げられるが、半芳香族ポリアミド（Ｄ２）中に均一に分散させることが可能であればいかなる方法でも良く、これらに限定されるものではない。
ＪＩＳ Ｋ－６９２０に準拠して、９６％硫酸、ポリマー濃度１％、２５℃の条件下にて測定した半芳香族ポリアミド（Ｄ１）及び半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の相対粘度は、得られる積層チューブの機械的性質を確保することと、溶融時の粘度を適正範囲にして積層チューブの望ましい成形性を確保する観点から、１．５以上４．０以下であることが好ましく、１．６以上３．５以下であることがより好ましく、１．８以上３．０以下であることが更に好ましい。
尚、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）及び半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の末端基の種類、末端基濃度、及び分子量分布に特別の制約は無い。分子量調節及び成形加工時の溶融安定化のため、モノアミン、ジアミン、ポリアミン、モノカルボン酸、ジカルボン酸のうちの１種あるいは２種以上を適宜組合せて添加することができる。例えば、メチルアミン、エチルアミン、プロピルアミン、ブチルアミン、ヘキシルアミン、オクチルアミン、デシルアミン、ステアリルアミン、ジメチルアミン、ジエチルアミン、ジプロピルアミン、ジブチルアミン等の脂肪族モノアミン；シクロヘキシルアミン、ジシクロヘキシルアミン等の脂環式モノアミン；アニリン、トルイジン、ジフェニルアミン、ナフチルアミン等の芳香族モノアミン；１，２－エタンジアミン、１，３－プロパンジアミン、１，１３－トリデカンジアミン等の脂肪族ジアミン；シクロヘキサンジアミン、ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、５－アミノ－１，３，３－トリメチルシクロヘキサンメチルアミン等の脂環式ジアミン；ｍ－フェニレンジアミン、ｐ－フェニレンジアミン等の芳香族ジアミン；ポリアルキレンイミン、ポリアルキレンポリアミン、ポリビニルアミン、ポリアリルアミン等のポリアミン；酢酸、プロピオン酸、酪酸、吉草酸、カプロン酸、カプリル酸、ラウリン酸、トリデシル酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、ピバリン酸、イソ酪酸等の脂肪族モノカルボン酸；シクロヘキサンカルボン酸等の脂環式モノカルボン酸；安息香酸、トルイル酸、α－ナフタレンカルボン酸、β－ナフタレンカルボン酸、メチルナフタレンカルボン酸、フェニル酢酸等の芳香族モノカルボン酸；シュウ酸、マロン酸、トリデカン二酸、テトラデカン二酸等の脂肪族ジカルボン酸、１，３－シクロペンタンジカルボン酸、１，３－シクロヘキサンジカルボン酸、１，４－シクロヘキサンジカルボン酸等の脂環式ジカルボン酸；フタル酸、イソフタル酸等の芳香族ジカルボン酸が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これら分子量調節剤の使用量は、分子量調節剤の反応性及び重合条件により異なるが、最終的に得ようとするポリアミドの相対粘度が前記の範囲になるように適宜決められる。
溶融安定性を考慮すると、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）及び半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の分子鎖の末端が末端封止剤により封止されていることが好ましく、末端基の１０％以上が封止されていることがより好ましく、末端基の２０％以上が封止されていることが更に好ましい。末端封止剤としては、ポリアミド末端のアミノ基又はカルボキシル基と反応性を有する単官能性の化合物であれば特に制限はないが、反応性、封止末端の安定性等の観点から、モノカルボン酸又はモノアミンが好ましく、取扱いの容易さ等の観点から、モノカルボン酸がより好ましい。その他、無水フタル酸等の酸無水物、モノイソシアネート、モノ酸ハロゲン化物、モノエステル類、モノアルコール類等も使用できる。
末端封止剤として使用されるモノカルボン酸としては、アミノ基との反応性を有するものであれば特に制限はないが、前記脂肪族モノカルボン酸、脂環式モノカルボン酸、芳香族モノカルボン酸等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、反応性、封止末端の安定性、価格等の観点から、酢酸、プロピオン酸、酪酸、吉草酸、カプロン酸、カプリル酸、ラウリン酸、トリデシル酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、安息香酸が好ましい。末端封止剤として使用されるモノアミンとしては、カルボキシル基との反応性を有するものであれば特に制限はないが、前記脂肪族モノアミン、脂環式モノアミン、芳香族モノアミン等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、反応性、沸点、封止末端の安定性、価格等の観点から、ブチルアミン、ヘキシルアミン、オクチルアミン、デシルアミン、ステアリルアミン、シクロヘキシルアミン、アニリンが好ましい。
末端封止剤の使用量は、用いる末端封止剤の反応性、沸点、反応装置、反応条件等を考慮して、適宜選択することができる。重合度の調整の観点から、原料成分であるジカルボン酸とジアミンの総モル数に対して、０．１モル％以上１５モル％以下であることが好ましい。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ）には、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）及び半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の低温耐衝撃性を改良するために、衝撃改良材を添加することが好ましく、カルボキシル基及び／又は酸無水物基を有する不飽和化合物から誘導される構成単位を含有するエラストマー重合体（Ｄ３）を添加することがより好ましい。
エラストマー重合体（Ｄ３）は、前記ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）に含まれるエラストマー重合体（Ａ２）の説明で記載した通りである。エラストマー重合体（Ｄ３）としては、エラストマー重合体（Ａ２）と同じものを用いてもよいし、異なるものを用いてもよい。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
前記エラストマー重合体（Ｄ３）は、カルボキシル基及び／又は酸無水物基を有する不飽和化合物から誘導される構成単位を含有していないと、衝撃改良効果が不十分となる場合がある。
衝撃改良材の含有量は、得られる積層チューブの機械的強度及び低温耐衝撃性を十分に確保する観点から、主成分の半芳香族ポリアミド（Ｄ１）及び／又は半芳香族ポリアミド（Ｄ２）１００質量部に対して、１質量部以上３０質量部以下であることが好ましく、３質量部以上２５質量部以下であることがより好ましい。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ）には、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）及び／又は半芳香族ポリアミド（Ｄ２）とともに、他の熱可塑性樹脂を含有していてもよい。他の熱可塑性樹脂としては、前記脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）の場合と同様の樹脂が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。更に、得られる積層チューブの層間接着性、柔軟性、及び溶融加工安定性の観点から、前記脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）に含まれるポリアミド（Ｃ１）及び／又はポリアミド（Ｃ２）の説明で記載したポリアミドとの混合物であることも好ましい。半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ）中の半芳香族ポリアミド（Ｄ１）及び／又は半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の含有量は、６０質量％以上であり、７０質量％以上であることが好ましい。
更に、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ）には、必要に応じて、導電性フィラー、酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、光安定化剤、滑剤、無機充填剤、帯電防止剤、難燃剤、結晶化促進剤、着色剤、潤滑剤等を添加してもよい。
［積層チューブ］
積層チューブの第一態様は、（ａ）層及び（ｂ）層の少なくとも２層を含み、少なくとも１組の（ａ）層と（ｂ）層とが隣接して配置される。
第一態様の積層チューブにおいて、（ａ）層を含むことは必須であり、積層チューブの薬液バリア性、特に炭化水素バリア性が良好となる。また、（ｂ）層を含むことも必須であり、積層チューブの薬液バリア性、特にアルコールバリア性及び高濃度アルコール含有ガソリンに対するバリア性が良好となる。更に、（ａ）層と（ｂ）層とが隣接して配置されることにより、層間接着性及びその耐久性に優れた積層チューブを得ることが可能となる。
好ましい実施態様としては、（ｂ）層は、（ａ）層に対して内側に配置される。
積層チューブの第二態様は、第一態様に、更に（ｃ）層を有する、少なくとも３層を含み、（ｃ）層は、（ａ）層に対して外側に配置される。
第二態様の積層チューブにおいて、（ａ）層を含むことは必須であり、積層チューブの薬液バリア性、特に炭化水素バリア性が良好となる。また、（ｂ）層を含むことも必須であり、積層チューブの薬液バリア性、特にアルコールバリア性及び高濃度アルコール含有ガソリンに対するバリア性が良好となる。更に、（ａ）層と（ｂ）層とが隣接して配置されることにより、層間接着性及びその耐久性に優れた積層チューブを得ることが可能となる。また、（ｃ）層を含むことも必須であり、（ｃ）層が（ａ）層に対して外側に配置されることにより、機械的物性及び低温耐衝撃性が良好な積層チューブを得ることが可能となる。この場合、（ｃ）層は、（ａ）層と接するように配置されていてもよく、（ａ）層と（ｃ）層の間に他の層が配置されていてもよい。
好ましい実施態様としては、（ｃ）層は、積層チューブの最外層に配置される。（ｃ）層が最外層に配置されることにより、耐薬品性及び柔軟性に優れた積層チューブを得ることが可能となる。
より好ましい実施態様としては、（ｂ）層は、積層チューブの最内層に配置される。（ｂ）層が最内層に配置されることにより、耐劣化燃料性に優れる積層チューブが得られるとともに、含アルコールガソリンとの接触によるモノマー、オリゴマー等低分子量成分の溶出を抑制することが可能となる。
即ち、（ｃ）層が最外層に配置され、（ａ）層が中間層に配置され、（ｂ）層が最内層に配置される積層チューブが更に好ましい。尚、本実施態様において、（ａ）層と（ｃ）層との間に（ｅ）層が配置されていてもよい。ここで、（ｅ）層は、（ａ）層及び（ｃ）層に対して接着性を有するポリアミド組成物を含む層である。該ポリアミド組成物は、前記脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）の説明で記載したポリアミド（Ｃ２）及びエラストマー重合体（Ｃ３）を含むことが好ましく、ポリアミド（Ｃ２）としては、メチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］が８．０未満の脂肪族ポリアミドであって、ポリカプロアミド（ポリアミド６）、ポリヘキサメチレンアジパミド（ポリアミド６６）、ポリヘキサメチレンアゼラミド（ポリアミド６９）、ポリヘキサメチレンセバカミド（ポリアミド６１０）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド）共重合体（ポリアミド６／６６）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアゼラミド）共重合体（ポリアミド６／６９）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６／６１０）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド６／６１２）、ポリ（カプロアミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／１２）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６／６６／６１０）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド／ヘキサメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド６／６６／６１２）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／６６／１２）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンセバカミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／６１０／１２）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンドデカミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／６１２／１２）、及びこれらの混合物が好ましく、メチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］が８．０未満の脂肪族ポリアミドであって、ポリカプロアミド（ポリアミド６）、ポリヘキサメチレンセバカミド（ポリアミド６１０）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド）共重合体（ポリアミド６／６６）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６／６１０）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド６／６１２）、ポリ（カプロアミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／１２）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド／ヘキサメチレンセバカミド）共重合体（ポリアミド６／６６／６１０）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド／ヘキサメチレンドデカミド）共重合体（ポリアミド６／６６／６１２）、ポリ（カプロアミド／ヘキサメチレンアジパミド／ドデカンアミド）共重合体（ポリアミド６／６６／１２）、及びこれらの混合物がより好ましい。
また、第二態様の積層チューブにおいて、導電性フィラーを含有させた含フッ素系重合体組成物を含む導電層が、積層チューブの最内層に配置されると、薬液バリア性、耐劣化燃料性、及びモノマー、オリゴマーの耐溶出性に優れるとともに、燃料配管チューブとして使用された場合、配管内を循環する燃料の内部摩擦あるいは管壁との摩擦によって発生したスパークが燃料に引火することを防止することが可能となる。その際、導電性を有しない含フッ素系重合体を含む層が、前記導電層に対して外側に配置されることにより、低温耐衝撃性と導電性を両立することが可能であり、また、経済的にも有利である。更に、ここでいう、含フッ素系重合体は、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）及び／又はカルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）も包含し、後記アミノ基又はカルボジイミド基、及び／若しくはその誘導体に対して反応性を有する官能基を含有しない含フッ素系重合体も指す。
導電性とは、例えば、ガソリンのような引火性の流体が樹脂のような絶縁体に連続的に接触した場合、静電気が蓄積して引火する可能性があるが、この静電気が蓄積しない程度の電気特性を有することを言う。これにより、燃料等の流体の搬送時に発生する静電気による爆発防止が可能となる。
導電性フィラーは、樹脂に導電性能を付与するために添加されるすべての充填剤が包含され、粒状、フレーク状、繊維状フィラー等が挙げられる。
粒状フィラーとしては、カーボンブラック、グラファイト等が挙げられる。フレーク状フィラーとしては、アルミフレーク、ニッケルフレーク、ニッケルコートマイカ等が挙げられる。また、繊維状フィラーとしては、炭素繊維、炭素被覆セラミック繊維、カーボンウィスカー、カーボンナノチューブ、アルミ繊維、銅繊維、黄銅繊維、ステンレス繊維等の金属繊維等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、カーボンナノチューブ、カーボンブラックが好ましい。
カーボンナノチューブは、中空炭素フィブリルと称されるものであり、該フィブリルは、規則的に配列した炭素原子の本質的に連続的な多数層からなる外側領域と、内部中空領域とを有し、各層と中空領域とが該フィブリルの円柱軸の周囲に実質的に同心に配置されている本質的に円柱状のフィブリルである。更に、前記外側領域の規則的に配列した炭素原子が黒鉛状であり、前記中空領域の直径が２ｎｍ以上２０ｎｍ以下であることが好ましい。カーボンナノチューブの外径は、樹脂中への十分な分散性及び得られる樹脂成形体の良好な導電性を付与する観点から、３．５ｎｍ以上７０ｎｍ以下であることが好ましく、４ｎｍ以上６０ｎｍ以下であることがより好ましい。カーボンナノチューブのアスペクト比（長さ／外径の比）は、５以上であることが好ましく、１００以上であることがより好ましく、５００以上であることがさ更に好ましい。該アスペクト比を満たすことにより、導電性ネットワークを形成しやすく、少量添加で優れた導電性を発現することができる。
カーボンブラックは、導電性付与に一般的に使用されているカーボンブラックがすべて包含され、好ましいカーボンブラックとしては、アセチレンガスを不完全燃焼して得られるアセチレンブラック、原油を原料にファーネス式不完全燃焼によって製造されるケッチェンブラック等のファーネスブラック、オイルブラック、ナフタリンブラック、サーマルブラック、ランプブラック、チャンネルブラック、ロールブラック、ディスクブラック等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。これらは１種又は２種以上を用いることができる。これらの中でも、アセチレンブラック、ファーネスブラックがより好ましい。
また、カーボンブラックは、その粒子径、表面積、ＤＢＰ吸油量、灰分等の特性の異なる種々のカーボン粉末が製造されている。該カーボンブラックの特性に制限は無いが、良好な鎖状構造を有し、凝集密度の大きいものが好ましい。カーボンブラックの多量配合は、耐衝撃性の観点から好ましくなく、より少量で優れた電気伝導度を得る観点から、平均粒径は、５００ｎｍ以下であることが好ましく、５ｎｍ以上１００ｎｍ以下であることがより好ましく、１０ｎｍ以上７０ｎｍ以下であることが更に好ましく、表面積（ＢＥＴ法）は１０ｍ２／ｇ以上であることが好ましく、３０ｍ２／ｇ以上であることがより好ましく、５０ｍ２／ｇ以上であることが更に好ましく、更に、ＤＢＰ（ジブチルフタレート）吸油量は、５０ｍｌ／１００ｇ以上であることが好ましく、１００ｍｌ／１００ｇであることがより好ましく、１５０ｍｌ／１００ｇ以上であることが更に好ましい。また、灰分は、０．５質量％以下であることが好ましく、０．３質量％以下であることがより好ましい。ここでいうＤＢＰ吸油量は、ＡＳＴＭ Ｄ－２４１４に定められた方法で測定した値である。カーボンブラックの揮発分含量は、１質量％未満であることが好ましい。
これら、導電性フィラーはチタネート系、アルミ系、シラン系等の表面処理剤で表面処理を施されていてもよい。更に、溶融混練作業性を向上させるために造粒されたものを用いることも可能である。
導電性フィラーの含有量は、用いる導電性フィラーの種類により異なるため、一概に規定はできないが、導電性、流動性、機械的強度等とのバランスの観点から、含フッ素系重合体１００質量部に対して、一般に、３質量部以上３０質量部以下であることが好ましい。
また、かかる導電性フィラーは、十分な帯電防止性能を得る観点から、溶融押出物の表面固有抵抗値が１０８Ω／ｓｑｕａｒｅ以下であることが好ましく、１０６Ω／ｓｑｕａｒｅ以下であることがより好ましい。但し、前記導電性フィラーの添加は、強度、流動性の悪化を招きやすい。そのため、目標とする導電レベルが得られれば、前記導電性フィラーの含有量はできるだけ少ない方が望ましい。
第二態様の積層チューブでは、各層の厚みは、特に制限されず、各層を構成する重合体の種類、積層チューブにおける全体の層数、用途等に応じて調節し得るが、それぞれの層の厚みは、積層チューブの薬液バリア性、低温耐衝撃性、柔軟性等の特性を考慮して決定される。一般には、（ａ）層、（ｂ）層、及び（ｃ）層又は（ａ）層、（ｂ）層、（ｃ）層、及び（ｅ）層の厚みは、積層チューブ全体の厚みに対して、それぞれ３％以上９０％以下であることが好ましい。低温耐衝撃性と薬液バリア性のバランスを考慮して、（ａ）層及び（ｂ）層の厚みは、積層チューブ全体の厚みに対して、それぞれ５％以上５０％以下であることがより好ましく、７％以上３５％以下であることが更に好ましい。
また、第二態様の積層チューブにおける全体の層数は、（ａ）層、（ｂ）層、及び（ｃ）層を有する、少なくとも３層である限り、特に限定されない。更に、第二態様の積層チューブは、（ａ）層、（ｂ）層、及び（ｃ）層の３層以外、又は（ａ）層、（ｂ）層、（ｃ）層、及び（ｅ）層の４層以外に、更なる機能を付与、あるいは経済的に有利な積層チューブを得るために、他の熱可塑性樹脂を含む層を１層又は２層以上を有していてもよい。第二態様の積層チューブの層数は３層又は４層以上であるが、チューブ製造装置の機構から判断して８層以下であることが好ましく、３層以上７層以下であることがより好ましい。
積層チューブの第三態様は、第二態様に、更に（ｄ）層を有する、少なくとも４層を含み、（ｄ）層は、（ａ）層に対して外側に配置される。
第三態様の積層チューブにおいて、（ａ）層及び（ｄ）層を含むことは必須であり、積層チューブの薬液バリア性、特に炭化水素バリア性が良好となる。また、（ｂ）層を含むことも必須であり、積層チューブの薬液バリア性、特にアルコールバリア性及び高濃度アルコール含有ガソリンに対するバリア性が良好となる。更に、（ａ）層と（ｂ）層とが隣接して配置されることにより、層間接着性及びその耐久性に優れた積層チューブを得ることが可能となる。また、（ｄ）層が（ａ）層に対して外側に配置されることにより、積層チューブの耐薬品性がより良好となる。この場合、（ｄ）層は、（ａ）層と接するように配置されていてもよく、（ａ）層と（ｄ）層の間に他の層が配置されていてもよい。
好ましい実施態様としては、（ｃ）層は、積層チューブの最外層に配置される。（ａ）層が最外層に配置されることにより、耐薬品性及び柔軟性に優れた積層チューブを得ることが可能となる。
より好ましい実施態様としては、（ｂ）層は、最内層に配置される。（ｂ）層が最内層に配置されることにより、耐劣化燃料性に優れる積層チューブが得られるとともに、含アルコールガソリンとの接触によるモノマー、オリゴマー等低分子量成分の溶出を抑制することが可能となる。
更に好ましい実施態様としては、（ａ）層と（ｄ）層の間に、最外層の（ｃ）層とは別の他の（ｃ）層及び／又は（ｅ）層が配置される。これにより、（ａ）層及び／又は（ｄ）層との共押出時における熱溶融安定性、連続成形性に優れる。即ち、（ｃ）層が最外層に配置され、（ｄ）層が外層に配置され、（ｃ）層が中間層に配置され、（ａ）層が内層に配置され、（ｂ）層が最内層に配置される積層チューブ、（ｃ）層が最外層に配置され、（ｄ）層が外層に配置され、（ｅ）層が中間層に配置され、（ａ）層が内層に配置され、（ｂ）層が最内層に配置される積層チューブ、（ｃ）層が最外層に配置され、（ｅ）層が外層に配置され、（ｄ）層が中間層に配置され、（ｃ）層が内層１に配置され、（ａ）層が内層２に配置され、（ｂ）層が最内層に配置される積層チューブ、（ｃ）層が最外層に配置され、（ｅ）層が外層に配置され、（ｄ）層が中間層に配置され、（ｅ）層が中間層に配置され、（ａ）層が内層に配置され、（ｂ）層が最内層に配置される積層チューブが更に好ましい。ここで、（ｅ）層は、（ａ）層及び（ｃ）層に対して接着性を有するポリアミド組成物を含む層であり、該ポリアミド組成物については、前記の説明通りである。
また、第三態様の積層チューブにおいて、導電性フィラーを含有させた含フッ素系重合体組成物を含む導電層が、積層チューブの最内層に配置されると、薬液バリア性、耐劣化燃料性、及びモノマー、オリゴマーの耐溶出性に優れるとともに、燃料配管チューブとして使用された場合、配管内を循環する燃料の内部摩擦あるいは管壁との摩擦によって発生したスパークが燃料に引火することを防止することが可能となる。その際、導電性を有しない含フッ素系重合体を含む層が、前記導電層に対して外側に配置されることにより、低温耐衝撃性と導電性を両立することが可能であり、また、経済的にも有利である。更に、ここでいう、含フッ素系重合体は、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）及び／又はカルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）も包含し、後記アミノ基又はカルボジイミド基、及び／若しくはその誘導体に対して反応性を有する官能基を含有しない含フッ素系重合体も指す。
導電性及び導電性フィラーの詳細は、第二態様の積層チューブと同様である。
導電性フィラーの含有量は、用いる導電性フィラーの種類により異なるため、一概に規定はできないが、導電性、流動性、機械的強度等とのバランスの観点から、含フッ素系重合体１００質量部に対して、一般に、３質量部以上３０質量部以下であることが好ましい。
また、かかる導電性フィラーは、十分な帯電防止性能を得る観点から、溶融押出物の表面固有抵抗値が１０８Ω／ｓｑｕａｒｅ以下であることが好ましく、１０６Ω／ｓｑｕａｒｅ以下であることがより好ましい。但し、前記導電性フィラーの添加は、強度、流動性の悪化を招きやすい。そのため、目標とする導電レベルが得られれば、前記導電性フィラーの含有量はできるだけ少ない方が望ましい。
第三態様の積層チューブでは、各層の厚みは、特に制限されず、各層を構成する重合体の種類、積層チューブにおける全体の層数、用途等に応じて調節し得るが、それぞれの層の厚みは、積層チューブの薬液バリア性、低温耐衝撃性、柔軟性等の特性を考慮して決定される。一般には、（ａ）層、（ｂ）層、（ｃ）層、及び（ｄ）層又は（ａ）層、（ｂ）層、（ｃ）層、（ｄ）層、及び（ｅ）層の厚みは、積層チューブ全体の厚みに対して、それぞれ３％以上９０％以下であることが好ましい。低温耐衝撃性と薬液バリア性のバランスを考慮して、（ａ）層、（ｂ）層、及び（ｄ）層の厚みは、積層チューブ全体の厚みに対して、それぞれ５％以上５０％以下であることがより好ましく、７％以上４０％以下であることが更に好ましい。
また、第三態様の積層チューブにおける全体の層数は、（ａ）層、（ｂ）層、（ｃ）層、及び（ｄ）層を有する、少なくとも４層である限り、特に限定されない。更に、第三態様の積層チューブは、（ａ）層、（ｂ）層、（ｃ）層、及び（ｄ）層の４層以外、又は（ａ）層、（ｂ）層、（ｃ）層、（ｄ）層、及び（ｅ）層の５層以外に、更なる機能を付与、あるいは経済的に有利な積層チューブを得るために、他の熱可塑性樹脂を含む層を１層又は２層以上を有していてもよい。第三態様の積層チューブの層数は４層以上又は５層以上であるが、チューブ製造装置の機構から判断して８層以下であることが好ましく、５層以上７層以下であることがより好ましい。
第一態様、第二態様、及び第三態様の積層チューブにおける他の熱可塑性樹脂としては、ポリアミド（Ｃ１）、ポリアミド（Ｃ２）、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）、及び半芳香族ポリアミド（Ｄ２）以外のポリメタキシリレンテレフタラミド（ポリアミドＭＸＤＴ）、ポリメタキシリレンイソフタラミド（ポリアミドＭＸＤＩ）、ポリメタキシリレンヘキサヒドロテレフタラミド（ポリアミドＭＸＤＴ（Ｈ））、ポリメタキシリレンナフタラミド（ポリアミドＭＸＤＮ）、ポリパラキシリレンテレフタラミド（ポリアミドＰＸＤＴ）、ポリパラキシリレンイソフタラミド（ポリアミドＰＸＤＩ）、ポリパラキシリレンヘキサヒドロテレフタラミド（ポリアミドＰＸＤＴ（Ｈ））、ポリパラキシリレンナフタラミド（ポリアミドＰＸＤＮ）、ポリパラフェニレンテレフタラミド（ＰＰＴＡ）、ポリパラフェニレンイソフタラミド（ＰＰＩＡ）、ポリメタフェニレンテレフタラミド（ＰＭＴＡ）、ポリメタフェニレンイソフタラミド（ＰＭＩＡ）、ポリ（２，６－ナフタレンジメチレンテレフタラミド）（ポリアミド２，６－ＢＡＮＴ）、ポリ（２，６－ナフタレンジメチレンイソフタラミド）（ポリアミド２，６－ＢＡＮＩ）、ポリ（２，６－ナフタレンジメチレンヘキサヒドロテレフタラミド）（ポリアミド２，６－ＢＡＮＴ（Ｈ））、ポリ（２，６－ナフタレンジメチレンナフタラミド）（ポリアミド２，６－ＢＡＮＮ）、ポリ（１，３－シクロヘキサンジメチレンアジパミド）（ポリアミド１，３－ＢＡＣ６）、ポリ（１，３－シクロヘキサンジメチレンスベラミド（ポリアミド１，３－ＢＡＣ８）、ポリ（１，３－シクロヘキサンジメチレンアゼラミド）（ポリアミド１，３－ＢＡＣ９）、ポリ（１，３－シクロヘキサンジメチレンセバカミド）（ポリアミド１，３－ＢＡＣ１０）、ポリ（１，３－シクロヘキサンジメチレンドデカミド）（ポリアミド１，３－ＢＡＣ１２）、ポリ（１，３－シクロヘキサンジメチレンテレフタラミド）（ポリアミド１，３－ＢＡＣＴ）、ポリ（１，３－シクロヘキサンジメチレンイソフタラミド）（ポリアミド１，３－ＢＡＣＩ）、ポリ（１，３－シクロヘキサンジメチレンヘキサヒドロテレフタラミド）（ポリアミド１，３－ＢＡＣＴ（Ｈ））、ポリ（１，３－シクロヘキサンジメチレンナフタラミド）（ポリアミド１，３－ＢＡＣＮ）、ポリ（１，４－シクロヘキサンジメチレンアジパミド）（ポリアミド１，４－ＢＡＣ６）、ポリ（１，４－シクロヘキサンジメチレンスベラミド）（ポリアミド１，４－ＢＡＣ８）、ポリ（１，４－シクロヘキサンジメチレンアゼラミド）（ポリアミド１，４－ＢＡＣ９）、ポリ（１，４－シクロヘキサンジメチレンセバカミド）（ポリアミド１，４－ＢＡＣ１０）、ポリ（１，４－シクロヘキサンジメチレンドデカミド）（ポリアミド１，４－ＢＡＣ１２）、ポリ（１，４－シクロヘキサンジメチレンテレフタラミド）（ポリアミド１，４－ＢＡＣＴ）、ポリ（１，４－シクロヘキサンジメチレンイソフタラミド）（ポリアミド１，４－ＢＡＣＩ）、ポリ（１，４－シクロヘキサンジメチレンヘキサヒドロテレフタラミド）（ポリアミド１，４－ＢＡＣＴ（Ｈ））、ポリ（１，４－シクロヘキサンジメチレンナフタラミド）（ポリアミド１，４－ＢＡＣＮ）、ポリ（４，４’－メチレンビスシクロヘキシレンアジパミド）（ポリアミドＰＡＣＭ６）、ポリ（４，４’－メチレンビスシクロヘキシレンスベラミド）（ポリアミドＰＡＣＭ８）、ポリ（４，４’－メチレンビスシクロヘキシレンアゼラミド）（ポリアミドＰＡＣＭ９）、ポリ（４，４’－メチレンビスシクロヘキシレンセバカミド）（ポリアミドＰＡＣＭ１０）、ポリ（４，４’－メチレンビスシクロヘキシレンドデカミド）（ポリアミドＰＡＣＭ１２）、ポリ（４，４’－メチレンビスシクロヘキシレンテトラデカミド）（ポリアミドＰＡＣＭ１４）、ポリ（４，４’－メチレンビスシクロヘキシレンヘキサデカミド）（ポリアミドＰＡＣＭ１６）、ポリ（４，４’－メチレンビスシクロヘキシレンオクタデカミド）（ポリアミドＰＡＣＭ１８）、ポリ（４，４’－メチレンビスシクロヘキシレンテレフタラミド）（ポリアミドＰＡＣＭＴ）、ポリ（４，４’－メチレンビスシクロヘキシレンイソフタラミド）（ポリアミドＰＡＣＭＩ）、ポリ（４，４’－メチレンビスシクロヘキシレンヘキサヒドロテレフタラミド）（ポリアミドＰＡＣＭＴ（Ｈ））、ポリ（４，４’－メチレンビスシクロヘキシレンナフタラミド）（ポリアミドＰＡＣＭＮ）、ポリ（４，４’－メチレンビス（２－メチル－シクロヘキシレン）アジパミド）（ポリアミドＭＡＣＭ６）、ポリ（４，４’－メチレンビス（２－メチル－シクロヘキシレン）スベラミド）（ポリアミドＭＡＣＭ８）、ポリ（４，４’－メチレンビス（２－メチル－シクロヘキシレン）アゼラミド）（ポリアミドＭＡＣＭ９）、ポリ（４，４’－メチレンビス（２－メチル－シクロヘキシレン）セバカミド）（ポリアミドＭＡＣＭ１０）、ポリ（４，４’－メチレンビス（２－メチル－シクロヘキシレン）ドデカミド）（ポリアミドＭＡＣＭ１２）、ポリ（４，４’－メチレンビス（２－メチル－シクロヘキシレン）テトラデカミド）（ポリアミドＭＡＣＭ１４）、ポリ（４，４’－メチレンビス（２－メチル－シクロヘキシレン）ヘキサデカミド）（ポリアミドＭＡＣＭ１６）、ポリ（４，４’－メチレンビス（２－メチル－シクロヘキシレン）オクタデカミド）（ポリアミドＭＡＣＭ１８）、ポリ（４，４’－メチレンビス（２－メチル－シクロヘキシレン）テレフタラミド）（ポリアミドＭＡＣＭＴ）、ポリ（４，４’－メチレンビス（２－メチル－シクロヘキシレン）イソフタラミド）（ポリアミドＭＡＣＭＩ）、ポリ（４，４’－メチレンビス（２－メチル－シクロヘキシレン）ヘキサヒドロテレフタラミド）（ポリアミドＭＡＣＭＴ（Ｈ））、ポリ（４，４’－メチレンビス（２－メチル－シクロヘキシレン）ナフタラミド）（ポリアミドＭＡＣＭＮ）、ポリ（４，４’－プロピレンビスシクロヘキシレンアジパミド）（ポリアミドＰＡＣＰ６）、ポリ（４，４’－プロピレンビスシクロヘキシレンスベラミド）（ポリアミドＰＡＣＰ８）、ポリ（４，４’－プロピレンビスシクロヘキシレンアゼラミド）（ポリアミドＰＡＣＰ９）、ポリ（４，４’－プロピレンビスシクロヘキシレンセバカミド）（ポリアミドＰＡＣＰ１０）、ポリ（４，４’－プロピレンビスシクロヘキシレンドデカミド）（ポリアミドＰＡＣＰ１２）、ポリ（４，４’－プロピレンビスシクロヘキシレンテトラデカミド）（ポリアミドＰＡＣＰ１４）、ポリ（４，４’－プロピレンビスシクロヘキシレンヘキサデカミド）（ポリアミドＰＡＣＰ１６）、ポリ（４，４’－プロピレンビスシクロヘキシレンオクタデカミド）（ポリアミドＰＡＣＰ１８）、ポリ（４，４’－プロピレンビスシクロヘキシレンテレフタラミド）（ポリアミドＰＡＣＰＴ）、ポリ（４，４’－プロピレンビスシクロヘキシレンイソフタラミド）（ポリアミドＰＡＣＰＩ）、ポリ（４，４’－プロピレンビスシクロヘキシレンヘキサヒドロテレフタラミド）（ポリアミドＰＡＣＰＴ（Ｈ））、ポリ（４，４’－プロピレンビスシクロヘキシレンナフタラミド）（ポリアミドＰＡＣＰＮ）、ポリイソホロンアジパミド（ポリアミドＩＰＤ６）、ポリイソホロンスベラミド（ポリアミドＩＰＤ８）、ポリイソホロンアゼラミド（ポリアミドＩＰＤ９）、ポリイソホロンセバカミド（ポリアミドＩＰＤ１０）、ポリイソホロンドデカミド（ポリアミドＩＰＤ１２）、ポリイソホロンテレフタラミド（ポリアミドＩＰＤＴ）、ポリイソホロンイソフタラミド（ポリアミドＩＰＤＩ）、ポリイソホロンヘキサヒドロテレフタラミド（ポリアミドＩＰＤＴ（Ｈ））、ポリイソホロンナフタラミド（ポリアミドＩＰＤＮ）、ポリテトラメチレンヘキサヒドロテレフタラミド（ポリアミド４Ｔ（Ｈ））、ポリペンタメチレンヘキサヒドロテレフタラミド（ポリアミド５Ｔ（Ｈ））、ポリヘキサメチレンヘキサヒドロテレフタラミド（ポリアミド６Ｔ（Ｈ））、ポリ（２－メチルペンタメチレンヘキサヒドロテレフタラミド）（ポリアミドＭ５Ｔ（Ｈ））、ポリノナメチレンヘキサヒドロテレフタラミド（ポリアミド９Ｔ（Ｈ））、ポリ（２－メチルオクタメチレンヘキサヒドロテレフタラミド）（ポリアミドＭ８Ｔ（Ｈ））、ポリトリメチルヘキサメチレンヘキサヒドロテレフタラミド（ポリアミドＴＭＨＴ（Ｈ））、ポリデカメチレンヘキサヒドロテレフタラミド（ポリアミド１０Ｔ（Ｈ））、ポリウンデカメチレンヘキサヒドロテレフタラミド（ポリアミド１１Ｔ（Ｈ））、ポリドデカメチレンヘキサヒドロテレフタラミド（ポリアミド１２Ｔ（Ｈ））等の単独重合体、及びこれらポリアミドの原料単量体、並びに／又は前記ポリアミド（Ｃ１）及びポリアミド（Ｃ２）の原料単量体を数種用いた共重合体等のポリアミド系樹脂が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
また、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリフッ化ビニル（ＰＶＦ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）、テトラフルオロエチレン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）共重合体（ＰＦＡ）、テトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）、テトラフルオロエチレン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）／ヘキサフルオロプロピレン共重合体、エチレン／テトラフルオロエチレン共重合体（ＥＴＦＥ）、エチレン／テトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＥＦＥＰ）、フッ化ビニリデン／テトラフルオロエチレン共重合体、フッ化ビニリデン／ヘキサフルオロプロピレン共重合体、フッ化ビニリデン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）共重合体、テトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン／フッ化ビニリデン共重合体（ＴＨＶ）、フッ化ビニリデン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）／テトラフルオロエチレン共重合体、テトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン／フッ化ビニリデン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）共重合体、エチレン／クロロトリフルオロエチレン共重合体（ＥＣＴＦＥ）、クロロトリフルオロエチレン／テトラフルオロエチレン共重合体、フッ化ビニリデン／クロロトリフルオロエチレン共重合体、クロロトリフルオロエチレン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）共重合体、クロロトリフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン共重合体、クロロトリフルオロエチレン／テトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン共重合体、クロロトリフルオロエチレン／テトラフルオロエチレン／フッ化ビニリデン共重合体、クロロトリフルオロエチレン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）／テトラフルオロエチレン共重合体（ＣＰＴ）、クロロトリフルオロエチレン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）／ヘキサフルオロプロピレン共重合体、クロロトリフルオロエチレン／テトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプロピレン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）共重合体、クロロトリフルオロエチレン／テトラフルオロエチレン／フッ化ビニリデン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）共重合体、クロロトリフルオロエチレン／テトラフルオロエチレン／フッ化ビニリデン／ヘキサフルオロプロピレン共重合体、クロロトリフルオロエチレン／テトラフルオロエチレン／フッ化ビニリデン／パーフルオロ（アルキルビニルエーテル）／ヘキサフルオロプロピレン共重合体等のアミノ基又はカルボジイミド基、及び／若しくはその誘導体に対して反応性を有する官能基を含有しない含フッ素系重合体が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
積層チューブは、（ｂ）層に対して、アミノ基又はカルボジイミド基、及び／若しくはその誘導体に対して反応性を有する官能基を含有しない含フッ素系重合体を含む層が内側に配置されることにより、低温耐衝撃性、薬液バリア性、及び耐環境応力亀裂性を両立することが可能であり、また、経済的にも有利である。
更に、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、超高分子量ポリエチレン（ＵＨＭＷＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリブテン（ＰＢ）、ポリメチルペンテン（ＴＰＸ）、エチレン／プロピレン共重合体（ＥＰＲ）、エチレン／ブテン共重合体（ＥＢＲ）、エチレン／酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）、エチレン／アクリル酸共重合体（ＥＡＡ）、エチレン／メタクリル酸共重合体（ＥＭＡＡ）、エチレン／アクリル酸メチル共重合体（ＥＭＡ）、エチレン／メタクリル酸メチル共重合体（ＥＭＭＡ）、エチレン／アクリル酸エチル共重合体（ＥＥＡ）等のポリオレフィン系樹脂；ポリスチレン（ＰＳ）、シンジオタクチックポリスチレン（ＳＰＳ）、メタクリル酸メチル／スチレン共重合体（ＭＳ）、メタクリル酸メチル／スチレン／ブタジエン共重合体（ＭＢＳ）、スチレン／ブタジエン共重合体（ＳＢＲ）、スチレン／イソプレン共重合体（ＳＩＲ）、スチレン／イソプレン／ブタジエン共重合体（ＳＩＢＲ）、スチレン／ブタジエン／スチレン共重合体（ＳＢＳ）、スチレン／イソプレン／スチレン共重合体（ＳＩＳ）、スチレン／エチレン／ブチレン／スチレン共重合体（ＳＥＢＳ）、スチレン／エチレン／プロピレン／スチレン共重合体（ＳＥＰＳ）等のポリスチレン系樹脂；アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、クロトン酸、メサコン酸、シトラコン酸、グルタコン酸、シス－４－シクロヘキセン－１，２－ジカルボン酸、エンドビシクロ－［２．２．１］－５－ヘプテン－２，３－ジカルボン酸等のカルボキシル基、及びその金属塩（Ｎａ、Ｚｎ、Ｋ、Ｃａ、Ｍｇ）、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水シトラコン酸、エンドビシクロ－［２．２．１］－５－ヘプテン－２，３－ジカルボン酸無水物等の酸無水物基；アクリル酸グリシジル、メタクリル酸グリシジル、エタクリル酸グリシジル、イタコン酸グリシジル、シトラコン酸グリシジル等のエポキシ基等の官能基が含有された前記ポリオレフィン系樹脂及びポリスチレン系樹脂；ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンイソフタレート（ＰＥＩ）、ポリ（エチレンテレフタレート／エチレンイソフタレート）共重合体（ＰＥＴ／ＰＥＩ）、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレート（ＰＣＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンナフタレート（ＰＢＮ）、ポリアリレート（ＰＡＲ）、液晶ポリエステル（ＬＣＰ）、ポリ乳酸（ＰＬＡ）、ポリグリコール酸（ＰＧＡ）等のポリエステル系樹脂；ポリアセタール（ＰＯＭ）、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＯ）等のポリエーテル系樹脂；ポリサルホン（ＰＳＵ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳＵ）、ポリフェニルサルホン（ＰＰＳＵ）等のポリサルホン系樹脂；ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリチオエーテルサルホン（ＰＴＥＳ）等のポリチオエーテル系樹脂；ポリケトン（ＰＫ）、ポリエーテルケトン（ＰＥＫ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリエーテルケトンケトン（ＰＥＫＫ）、ポリエーテルエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＥＫ）、ポリエーテルエーテルケトンケトン（ＰＥＥＫＫ）、ポリエーテルケトンケトンケトン（ＰＥＫＫＫ）、ポリエーテルケトンエーテルケトンケトン（ＰＥＫＥＫＫ）等のポリケトン系樹脂；ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリメタクリロニトリル、アクリロニトリル／スチレン共重合体（ＡＳ）、メタクリロニトリル／スチレン共重合体、アクリロニトリル／ブタジエン／スチレン共重合体（ＡＢＳ）、アクリロニトリル／ブタジエン共重合体（ＮＢＲ）等のポリニトリル系樹脂；ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）、ポリメタクリル酸エチル（ＰＥＭＡ）等のポリメタクリレート系樹脂；ポリ酢酸ビニル（ＰＶＡｃ）等のポリビニルエステル系樹脂；ポリ塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、塩化ビニル／塩化ビニリデン共重合体、塩化ビニリデン／アクリル酸メチル共重合体等のポリ塩化ビニル系樹脂；酢酸セルロース、酪酸セルロース等のセルロース系樹脂；ポリカーボネート（ＰＣ）等のポリカーボネート系樹脂；熱可塑性ポリイミド（ＴＰＩ）、ポリエーテルイミド、ポリエステルイミド、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリエステルアミドイミド等のポリイミド系樹脂；熱可塑性ポリウレタン系樹脂；ポリアミドエラストマー、ポリウレタンエラストマー、ポリエステルエラストマー等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
尚、第一態様、第二態様、及び第三態様の積層チューブにおいて 、溶融安定性及び成形安定性の観点から、前記例示の熱可塑性樹脂のうち、融点が２９０℃以下のポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリチオエーテル系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、及びアミノ基又はカルボジイミド基、並びに／若しくはその誘導体に対して反応性を有する官能基を含有しない含フッ素系重合体を使用することが好ましい。
また、熱可塑性樹脂以外の任意の基材、例えば、紙、金属系材料、無延伸、一軸又は二軸延伸プラスチックフィルム又はシート、織布、不織布、金属綿、木材等を積層することも可能である。金属系材料としては、アルミニウム、鉄、銅、ニッケル、金、銀、チタン、モリブデン、マグネシウム、マンガン、鉛、錫、クロム、ベリリウム、タングステン、コバルト等の金属、金属化合物、及びこれら２種類以上からなるステンレス鋼等の合金鋼、アルミニウム合金、黄銅、青銅等の銅合金、ニッケル合金等の合金類等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を用いることができる。
積層チューブ製造法としては、層の数又は材料の数に対応する押出機を用いて、溶融押出し、ダイ内あるいは外において、同時に積層する方法（共押出成形法）、あるいは、一旦、単層チューブあるいは、前記の方法により製造された積層チューブを予め製造しておき、外側に順次、必要に応じては接着剤を使用し、樹脂を一体化せしめ積層する方法（コーティング法）が挙げられる。積層チューブは、各種材料を溶融状態で共押出し、両者を熱融着（溶融接着）し、一段階で積層構造のチューブを製造する共押出成形法により製造されることが好ましい。即ち、積層チューブの製造方法は、共押出成形することを含むことが好ましい。
また、得られる積層チューブが複雑な形状である場合や、成形後に加熱曲げ加工を施して、成形品とする場合は、成形品の残留歪みを除去するために、前記の積層チューブを形成した後、前記チューブを構成する樹脂の融点のうち最も低い融点未満の温度で、０．０１時間以上１０時間以下熱処理して、目的の成形品を得る事も可能である。
積層チューブにおいて、波形領域を有するものであってもよい。波形領域とは、波形形状、蛇腹形状、アコーディオン形状、又はコルゲート形状等に形成した領域である。波形領域は、積層チューブ全長にわたり有するものだけではなく、途中の適宜の領域に部分的に有するものであってもよい。波形領域は、まず直管状のチューブを成形した後に、引き続いてモールド成形し、所定の波形形状等とすることにより容易に形成することができる。かかる波形領域を有することにより、衝撃吸収性を有し、取り付け性が容易となる。更に、例えば、コネクタ等の必要な部品を付加したり、曲げ加工したりすることによりＬ字、Ｕ字の形状等にすることが可能である。
このように成形した積層チューブの外周の全部又は一部には、石ハネ、他部品との摩耗、及び耐炎性を考慮して、天然ゴム（ＮＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、カルボキシル化ブタジエンゴム（ＸＢＲ）、カルボキシル化クロロプレンゴム（ＸＣＲ）、エピクロルヒドリンゴム（ＥＣＯ）、アクリロニトリルブタジエンゴム（ＮＢＲ）、水素化アクリロニトリルブタジエンゴム（ＨＮＢＲ）、カルボキシル化アクリロニトリルブタジエンゴム（ＸＮＢＲ）、ＮＢＲとポリ塩化ビニルの混合物、アクリロニトリルイソプレンゴム（ＮＩＲ）、塩素化ポリエチレンゴム（ＣＭ）、クロロスルホン化ポリエチレンゴム（ＣＳＭ）、エチレンプロピレンゴム（ＥＰＲ）、エチレンプロピレンジエンゴム（ＥＰＤＭ）、エチレン酢酸ビニルゴム（ＥＶＭ）、ＮＢＲとＥＰＤＭの混合物ゴム、アクリルゴム（ＡＣＭ）、エチレンアクリルゴム（ＡＥＭ）、アクリレートブタジエンゴム（ＡＢＲ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、カルボキシル化スチレンブタジエンゴム（ＸＳＢＲ）、スチレンイソプレンゴム（ＳＩＲ）、スチレンイソプレンブタジエンゴム（ＳＩＢＲ）、ウレタンゴム、シリコーンゴム（ＭＱ，ＶＭＱ）、フッ素ゴム（ＦＫＭ，ＦＥＰＭ，ＦＦＫＭ）、フルオロシリコーンゴム（ＦＶＭＱ）、塩化ビニル系、オレフィン系、エステル系、ウレタン系、アミド系等の熱可塑性エラストマー等から構成するソリッド又はスポンジ状の保護部材（プロテクタ）を配設することができる。保護部材は、既知の手法によりスポンジ状の多孔体としてもよい。多孔体とすることにより、軽量で断熱性に優れた保護部を形成できる。また、材料コストも低減できる。あるいは、ガラス繊維等を添加して、その強度を改善してもよい。保護部材の形状は、特に限定されないが、通常は、筒状部材又は積層チューブを受け入れる凹部を有するブロック状部材である。筒状部材の場合は、予め作製した筒状部材に積層チューブを後で挿入したり、あるいは積層チューブの上に筒状部材を被覆押出しし、両者を密着して作ることができる。両者を接着させるには、保護部材内面あるいは前記凹面に必要に応じ接着剤を塗布し、これに積層チューブを挿入又は嵌着し、両者を密着することにより、積層チューブと保護部材の一体化された構造体を形成する。また、金属等で補強することも可能である。
積層チューブの外径は、薬液（例えば、含アルコールガソリン等の燃料）等の流量を考慮し、肉厚は薬液の透過性が増大せず、また、通常のチューブの破壊圧力を維持できる厚みで、かつ、チューブの組み付け作業容易性及び使用時の耐振動性が良好な程度の柔軟性を維持することができる厚みに設計されるが、限定されるものではない。外径は４ｍｍ以上３００ｍｍ以下、内径は３ｍｍ以上２５０ｍｍ以下、肉厚は０．５ｍｍ以上２５ｍｍ以下であることが好ましい。
本実施形態の積層チューブは、自動車部品、内燃機関用途、電動工具ハウジング類等の機械部品を始め、工業材料、産業資材、電気・電子部品、医療、食品、家庭・事務用品、建材関係部品、家具用部品等各種用途に使用することが可能である。
また、積層チューブは、薬液バリア性に優れるため、薬液搬送チューブとして好適である。薬液としては、例えば、ベンゼン、トルエン、キシレン、アルキルベンゼン類等の芳香族炭化水素溶媒；メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、ペンタノール、エチレングリコール、プロピレングリコール、ジエチレングリコール、フェノール、クレゾール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリアルキレングリコ－ル等のアルコール；フェノール溶媒；ジメチルエーテル、ジプロピルエーテル、メチル－ｔ－ブチルエーテル、エチル－ｔ－ブチルエーテル、ジオキサン、テトラヒドロフラン、ポリオ－ルエステル類、ポリビニルエ－テル類等のエーテル溶媒；ＨＦＣ－２３（トリフルオロメタン）、ＨＦＣ－３２（ジフルオロメタン）、ＨＦＣ－４１（フルオロメタン）、ＨＦＣ－１２３（２，２－ジクロロ－１，１，１－トリフルオロエタン）、ＨＦＣ－１２５（１，１，１，２，２－ペンタフルオロエタン）、ＨＦＣ－１３４（１，１，２，２－テトラフルオロエタン）、ＨＦＣ－１３４ａ（１，１，１，２－テトラフルオロエタン）、ＨＦＣ－１４３（１，１，２－トリフルオロエタン）、ＨＦＣ－１４３ａ（１，１，１－トリフルオロエタン）、ＨＦＣ－１５２（１，２－ジフルオロエタン）、ＨＦＣ－１５２ａ（１，１－ジフルオロエタン）、ＨＦＣ－１６１（フルオロエタン）、ＨＦＣ－２２７ｅａ（１，１，１，２，３，３，３－ヘプタフルオロプロパン）、ＨＦＣ－２２７ｃａ（１，１，２，２，３，３，３－ヘプタフルオロプロパン）、ＨＦＣ－２３６ｆａ（１，１，１，３，３，３－ヘキサフルオロプロパン）、ＨＦＣ－２３６ｅａ（１，１，１，２，３，３－ヘキサフルオロプロパン）、ＨＦＣ－２３６ｃｂ（１，１，１，２，２，３－ヘキサフルオロプロパン）、ＨＦＣ－２３６ｃａ（１，１，２，２，３，３－ヘキサフルオロプロパン）、ＨＦＣ－２４５ｃａ（１，１，２，２，３－ペンタフルオロプロパン）、ＨＦＣ－２４５ｅａ（１，１，２，３，３－ペンタフルオロプロパン）、ＨＦＣ－２４５ｅｂ（１，１，１，２，３－ペンタフルオロプロパン）、ＨＦＣ－２４５ｆａ（１，１，１，３，３－ペンタフルオロプロパン）、ＨＦＣ－２４５ｃｂ（１，１，１，２，２－ペンタフルオロプロパン）、ＨＦＣ－２５４ｅｂ（１，１，１，２－テトラフルオロプロパン）、ＨＦＣ－２５４ｃｂ（１，１，２，２－テトラフルオロプロパン）、ＨＦＣ－２５４ｃａ（１，２，２，３－テトラフルオロプロパン）、ＨＦＣ－２６３ｆｂ（１，１，１－トリフルオロプロパン）、ＨＦＣ－２６３ｃａ（１，２，２－トリフルオロプロパン）、ＨＦＣ－２７２ｆｂ（１，１－ジフルオロプロパン）、ＨＦＣ－２７２ｅａ（１，２－ジフルオロプロパン）、ＨＦＣ－２７２ｆａ（１，３－ジフルオロプロパン）、ＨＦＣ－２７２ｃａ（２，２－ジフルオロプロパン）、ＨＦＣ－２８１ｆａ（１－フルオロプロパン）、ＨＦＣ－２８１ｅａ（２－フルオロプロパン）、ＨＦＣ－３２９ｐ（１，１，１，２，２，３，３，４，４－ノナフルオロブタン）、ＨＦＣ－３２９ｍｍｚ（１，１，１，３，３，３－ヘキサフルオロ－２－（トリフルオロ）プロパン）、ＨＦＣ－３３８ｍｆ（１，１，１，３，３，４，４，４－オクタフルオロブタン）、ＨＦＣ－３３８ｍｃｃ（１，１，１，２，２，３，４，４－オクタフルオロブタン）、ＨＦＣ－３３８ｐｃｃ（１，１，２，２，３，３，４，４－オクタフルオロブタン）、ＨＦＣ－３４７ｓ（１，１，１，２，２，３，３－ヘプタフルオロブタン）、ＨＦＣ－３６５ｍｆｃ（１，１，１，３，３－ペンタフルオロブタン）、ＨＦＣ－４３１０ｍｅｅ（１，１，１，２，３，４，４，５，５，５－デカフルオロペンタン）、ＨＦＣ－１１２３（トリフルオロエチレン）、ＨＦＣ－１１３２ａ（１，２－ジフルオロエチレン）、ＦＣ－１２１６（ヘキサフルオロ－１－プロペン）、ＨＦＣ－１２２３（３，３，３－トリフルオロ－１－プロペン）、ＨＦＣ－１２２５ｚｃ（１，１，３，３，３－ペンタフルオロ－１－プロペン）、ＨＦＣ－１２２５ｙｅ（１，２，３，３，３－ペンタフルオロ－１－プロペン）、ＨＦＣ－１２２５ｙｃ（１，１，２，３，３－ペンタフルオロ－１－プロペン）、ＨＦＣ－１２３２ｘｆ（３，３－ジフルオロ－１－プロペン）、ＨＦＣ－１２３４ｙｅ（１，２，３，３－テトラフルオロ－１－プロペン）、ＨＦＣ－１２３４ｚｅ（１，３，３，３－テトラフルオロ－１－プロペン）、ＨＦＣ－１２３４ｙｆ（２，３，３，３－テトラフルオロ－１－プロペン）、ＨＦＣ－１２３４ｙｃ（１，１，２，３－テトラフルオロ－１－プロペン）、ＨＦＣ－１２３４ｚｃ（１，１，３，３－テトラフルオロ－１－プロペン）、ＨＦＣ－１２４３ｙｆ（２，３，３－トリフルオロ－１－プロペン）、ＨＦＣ－１２４３ｚｃ（１，１，３－トリフルオロ－１－プロペン）、ＨＦＣ－１２４３ｙｅ（１，２，３－トリフルオロ－１－プロペン）、ＨＦＣ－１２４３ｚｅ（１，３，３－トリフルオロ－１－プロペン）、ＨＦＣ－１２４３ｚｆ（３，３，３－トリフルオロ－１－プロペン）、ＨＦＣ－１２４３ｙｃ（１，１，２－トリフルオロ－１－プロペン）、ＨＦＣ－１２６１ｙｆ（２－フルオロプロペン）、ＦＣ－１３１８ｍｙ（１，１，１，２，３，４，４，４－オクタフルオロ－２－ブテン）、ＦＣ－１３１８ｃｙ（１，１，２，３，３，４，４，４－オクタフルオロ－１－ブテン）、ＨＦＣ－１３２７ｍｙ（１，１，１，２，４，４，４－ヘプタフルオロ－２－ブテン）、ＨＦＣ－１３２７ｙｅ（１，２，３，３，４，４，４－ヘプタフルオロ－１－ブテン）、ＨＦＣ－１３２７ｐｙ（１，１，１，２，３，４，４－ヘプタフルオロ－２－ブテン）、ＨＦＣ－１３２７ｅｔ（１，３，３，３－テトラフルオロ－２－（トリフルオロメチル）－１－プロペン）、ＨＦＣ－１３２７ｃｚ（１，１，３，３，４，４，４－ヘプタフルオロ－１－ブテン）、ＨＦＣ－１３２７ｃｙｅ（１，１，２，３，４，４，４－ヘプタフルオロ－１－ブテン）、ＨＦＣ－１３２７ｃｙｃ（１，１，２，３，３，４，４－ヘプタフルオロ－１－ブテン）、ＨＦＣ－１３３６ｙｆ（２，３，３，４，４，４－ヘキサフルオロ－１－ブテン）、ＨＦＣ－１３３６ｚｅ（１，３，３，４，４，４－ヘキサフルオロ－１－ブテン）、ＨＦＣ－１３３６ｅｙｅ（１，２，３，４，４，４－ヘキサフルオロ－１－ブテン）、ＨＦＣ－１３３６ｅｙｃ（１，２，３，３，４，４－ヘキサフルオロ－１－ブテン）、ＨＦＣ－１３３６ｐｙｙ（１，１，２，３，４，４－ヘキサフルオロ－２－ブテン）、ＨＦＣ－１３３６ｐｚ（１，１，１，２，４，４－ヘキサフルオロ－２－ブテン）、ＨＦＣ－１３３６ｍｚｙ（１，１，１，３，４，４－ヘキサフルオロ－２－ブテン）、ＨＦＣ－１３３６ｍｚｚ（１，１，１，４，４，４－ヘキサフルオロ－２－ブテン）、ＨＦＣ－１３３６ｑｃ（１，１，２，３，３，４－ヘキサフルオロ－１－ブテン）、ＨＦＣ－１３３６ｐｅ（１，１，２，３，４，４－ヘキサフルオロ－１－ブテン）、ＨＦＣ－１３３６ｆｔ（３，３，３－トリフルオロ－２－（トリフルオロメチル）－１－プロペン）、ＨＦＣ－１３４５ｑｚ（１，１，１，２，４－ペンタフルオロ－２－ブテン）、ＨＦＣ－１３４５ｍｚｙ（１，１，１，３，４－ペンタフルオロ－２－ブテン）、ＨＦＣ－１３４５ｆｚ（３，３，４，４，４－ペンタフルオロ－１－ブテン）、ＨＦＣ－１３４５ｍｚｚ（１，１，１，４，４－ペンタフルオロ－２－ブテン）、ＨＦＣ－１３４５ｓｙ（１，１，１，２，３－ペンタフルオロ－２－ブテン）、ＨＦＣ－１３４５ｆｙｃ（２，３，３，４，４－ペンタフルオロ－１－ブテン）、ＨＦＣ－１３４５ｐｙｚ（１，１，２，４，４－ペンタフルオロ－２－ブテン）、ＨＦＣ－１３４５ｃｙｃ（１，１，２，３，３－ペンタフルオロ－１－ブテン）、ＨＦＣ－１３４５ｐｙｙ（１，１，２，３，４－ペンタフルオロ－２－ブテン）、ＨＦＣ－１３４５ｅｙｃ（１，２，３，３，４－ペンタフルオロ－１－ブテン）、ＨＦＣ－１３４５ｃｔｍ（１，１，３，３，３－ペンタフルオロ－２－メチル－１－プロペン）、ＨＦＣ－１３４５ｆｔｐ（２－（ジフルオロメチル）－３，３，３－トリフルオロ－１－プロペン）、ＨＦＣ１３４５ｆｙｅ（２，３，４，４，４－ペンタフルオロ－１－ブテン）、ＨＦＣ－１３４５ｅｙｆ（１，２，４，４，４－ペンタフルオロ－１－ブテン）、ＨＦＣ－１３４５ｅｚｅ（１，３，４，４，４－ペンタフルオロ－１－ブテン）、ＨＦＣ－１３４５ｅｚｃ（１，３，３，４，４－ペンタフルオロ－１－ブテン）、ＨＦＣ－１３４５ｅｙｅ（１，２，３，４，４－ペンタフルオロ－１－ブテン）、ＨＦＣ－１３５４ｆｚｃ（３，３，４，４－テトラフルオロ－１－ブテン）、ＨＦＣ－１３５４ｃｔｐ（１，１，３，３－テトラフルオロ－２－メチル－１－プロペン）、ＨＦＣ－１３５４ｅｔｍ（１，３，３，３－テトラフルオロ－２－メチル－１－プロペン）、ＨＦＣ－１３５４ｔｆｐ（２－（ジフルオロメチル）－３，３－ジフルオロ－１－プロペン）、ＨＦＣ－１３５４ｍｙ（１，１，１，２－テトラフルオロ－２－ブテン）、ＨＦＣ－１３５４ｍｚｙ（１，１，１，３－テトラフルオロ－２－ブテン）、ＦＣ－１４１－１０ｍｙｙ（１，１，１，２，３，４，４，５，５，５－デカフルオロ－２－ペンテン）、ＦＣ－１４１－１０ｃｙ（１，１，２，３，３，４，４，５，５，５－デカフルオロ－１－ペンテン）ＨＦＣ－１４２９ｍｚｔ（１，１，１，４，４，４－ヘキサフルオロ－２－（トリフルオロメチル）－２－ブテン）、ＨＦＣ－１４２９ｍｙｚ（１，１，１，２，４，４，５，５，５－ノナフルオロ－２－ペンテン）、ＨＦＣ－１４２９ｍｚｙ（１，１，１，３，４，４，５，５，５－ノナフルオロ－２－ペンテン）、ＨＦＣ－１４２９ｅｙｃ（１，２，３，３，４，４，５，５，５－ノナフルオロ－１－ペンテン）、ＨＦＣ－１４２９ｃｚｃ（１，１，３，３，４，４，５，５，５－ノナフルオロ－１－ペンテン）、ＨＦＣ－１４２９ｃｙｃｃ（１，１，２，３，３，４，４，５，５－ノナフルオロ－１－ペンテン）、ＨＦＣ－１４２９ｐｙｙ（１，１，２，３，４，４，５，５，５－ノナフルオロ－２－ペンテン）、ＨＦＣ－１４２９ｍｙｙｃ（１，１，１，２，３，４，４，５，５－ノナフルオロ－２－ペンテン）、ＨＦＣ－１４２９ｍｙｙｅ（１，１，１，２，３，４，５，５，５－ノナフルオロ－２－ペンテン）、ＨＦＣ－１４２９ｅｙｙｍ（１，２，３，４，４，４－ヘキサフルオロ－３－（トリフルオロメチル）－１－ブテン）、ＨＦＣ－１４２９ｃｙｚｍ（１，１，２，４，４，４－ヘキサフルオロ－３－（トリフルオロメチル）－１－ブテン）、ＨＦＣ－１４２９ｍｚｔ（１，１，１，４，４，４－ヘキサフルオロ－２－（トリフルオロメチル）－２－ブテン）、ＨＦＣ－１４２９ｃｚｙｍ（１，１，３，４，４，４－ヘキサフルオロ－３－（トリフルオロメチル）－１－ブテン）、ＨＦＣ－１４３８ｆｙ（２，３，３，４，４，５，５，５－オクタフルオロ－１－ペンテン）、ＨＦＣ－１４３８ｅｙｃｃ（１，２，３，３，４，４，５，５－オクタフルオロ－１－ペンテン）、ＨＦＣ－１４３８ｆｔｍｃ（３，３，４，４，４－ペンタフルオロ－２－（トリフルオロメチル）－１－ブテン）、ＨＦＣ－１４３８ｃｚｚｍ（１，１，４，４，４－ペンタフルオロ－３－（トリフルオロメチル）－１－ブテン）、ＨＦＣ－１４３８ｅｚｙｍ（１，３，４，４，４－ペンタフルオロ－３－（トリフルオロメチル）－１－ブテン）、ＨＦＣ－１４３８ｃｔｍｆ（１，１，４，４，４－ペンタフルオロ－２－（トリフルオロメチル）－１－ブテン）、ＨＦＣ－１４４７ｆｚｙ（３，４，４，４－テトラフルオロ－３－（トリフルオロメチル）－１－ブテン）、ＨＦＣ－１４４７ｆｚ（３，３，４，４，５，５，５－プタフルオロ－１－ペンテン）、ＨＦＣ－１４４７ｆｙｃｃ（２，３，３，４，４，５，５－ヘプタフルオロ－１－ペンテン）、ＨＦＣ－１４４７ｃｚ（１，１，３，３，５，５，５－ヘプタフルオロ－１－ペンテン）、ＨＦＣ－１４４７ｍｙｔｍ（１，１，１，２，４，４，４ヘプタフルオロ－３－メチル－
２－ブテン）、ＨＦＣ－１４４７ｆｙｚ（２，４，４，４－テトラフルオロ－３－（トリフルオロメチル）－１－ブテン）、ＨＦＣ－１４４７ｅｚｚ（１，４，４，４－テトラフルオロ－３－（トリフルオロメチル）－１－ブテン）、ＨＦＣ－１４４７ｑｚｔ（１，４，４，４－テトラフルオロ－２－（トリフルオロメチル）－２－ブテン）、ＨＦＣ－１４４７ｓｙｔ（２，４，４，４－テトラフルオロ－２－（トリフルオロメチル）－２－ブテン）、ＨＦＣ－１４５６ｓｚｔ（３－（トリフルオロメチル）－４，４，４－トリフルオロ－２－ブテン）、ＨＦＣ－１４５６ｓｚｙ（３，４，４，５，５，５ヘキサフルオロ－２－ペンテン）、ＨＦＣ－１４５６ｍｓｔｚ（１，１，１，４，４，４－ヘキサフルオロ－２－メチル－２－ブテン）、ＨＦＣ－１４５６ｆｚｃｅ（３，３，４，５，５，５－ヘキサフルオロ－１－ペンテン）、ＨＦＣ－１４５６ｆｔｍｆ（４，４，４－トリフルオロ－２－（トリフルオロメチル）－１－ブテン）、ＦＣ－１５１－１２ｃ（１，１，２，３，３，４，４，５，５，６，６，６－ドデカ－１－ヘキセン、ペルフルオロ－１－ヘキセン）、ＦＣ－１５１－１２ｍｃｙ（１，１，１，２，２，３，４，５，５，６，６，６－ドデカ－３－ヘキセン、ペルフルオロ－３－ヘキセン）、ＦＣ－１５１－１２ｍｍｔｔ（１，１，１，４，４，４－ヘキサフルオロ－２，３－ビス（トリフルオロメチル）－２－ブテン）、ＦＣ－１５１－１２ｍｍｚｚ（１，１，１，２，３，４，５，５，５－ノナフルオロ－４－（トリフルオロメチル）－２－ペンテン）、ＨＦＣ－１５２－１１ｍｍｔｚ（１，１，１，４，４，５，５，５－オクタフルオロ－２－（トリフルオロメチル）－２－ペンテン）、ＨＦＣ－１５２－１１ｍｍｙｙｚ（１，１，１，３，４，５，５，５－オクタフルオロ－４－（トリフルオロメチル）－２－ペンテン）、ＨＦＣ－１５２－１１ｍｍｙｙｚ（１，１，１，３，４，５，５，５－オクタフルオロ－４－（トリフルオロメチル）－２－ペンテン）、ＨＦＣ－１５４９ｆｚ（ＰＦＢＥ）（３，３，４，４，５，５，６，６，６－ノナフルオロ－１－ヘキセン、パ－フルオロブチル）、ＨＦＣ－１５４９ｆｚｔｍｍ（４，４，４－トリフルオロ－３，３－ビス（トリフルオロメチル）－１－ブテン）、ＨＦＣ－１５４９ｍｍｔｔｓ（１，１，１，４，４，４－ヘキサフルオロ－３－メチル－２－（トリフルオロメチル）－２－ブテン）、ＨＦＣ－１５４９ｆｙｃｚ（２，３，３，５，５，５－ヘキサフルオロ－４－（トリフルオロメチル）－１－ペンテン）、ＨＦＣ－１５４９ｍｙｔｓ（１，１，１，２，４，４，５，５，５－ノナフルオロ－３－メチル－２－ペンテン）、ＨＦＣ－１５４９ｍｚｚｚ（１，１，１，５，５，５－ヘキサフルオロ－４－（トリフルオロメチル）－２－ペンテン）、ＨＦＣ－１５５８ｓｚｙ（３，４，４，５，５，６，６，６－オクタフルオロ－２－ヘキセン）、ＨＦＣ－１５５８ｆｚｃｃｃ（３，３，４，４，５，５，６，６－オクタフルオロ－２－ヘキセン）、ＨＦＣ－１５５８ｍｍｔｚｃ（１，１，１，４，４－ペンタフルオロ－２－（トリフルオロメチル）－２－ペンテン）、ＨＦＣ－１５５８ｆｔｍｆ（４，４，５，５，５－ペンタフルオロ－２－（トリフルオロメチル）－１－ペンテン）、ＨＦＣ－１５６７ｆｔｓ（３，３，４，４，５，５，５－ヘプタフルオロ－２－メチル－１－ペンテン）、ＨＦＣ－１５６７ｓｚｚ（４，４，５，５，６，６，６－ヘプタフルオロ－２－ヘキセン）、ＨＦＣ－１５６７ｆｚｆｃ（４，４，５，５，６，６，６－ヘプタフルオロ－１－ヘキセン）、ＨＦＣ－１５６７ｓｆｙｙ（１，１，１，２，２，３，４－ヘプタフルオロ－３－ヘキセン）、ＨＦＣ－１５６７ｆｚｆｙ（４，５，５，５－テトラフルオロ－４－（トリフルオロメチル）－１－ペンテン）、ＨＦＣ－１５６７ｍｙｚｚｍ（１，１，１，２，５，５，５－ヘプタフルオロ－４－メチル－２－ペンテン）、ＨＦＣ－１５６７ｍｍｔｙｆ（１，１，１，３－テトラフルオロ－２－（トリフルオロメチル）－２－ペンテン）、ＦＣ－１６１－１４ｍｙｙ（１，１，１，２，３，４，４，５，５，６，６，７，７，７－テトラデカフルオロ－２－ヘプテン）、ＦＣ－１６１－１４ｍｃｙｙ（１，１，１，２，２，３，４，５，５，６，６，７，７，７－テトラデカフルオロ－２－ヘプテン）、ＨＦＣ－１６２－１３ｍｚｙ（１，１，１，３，４，４，５，５，６，６，７，７，７－トリデカフルオロ－２－ヘプテン）、ＨＦＣ１６２－１３ｍｙｚ（１，１，１，２，４，４，５，５，６，６，７，７，７－トリデカフルオロ－２－ヘプテン）、ＨＦＣ－１６２－１３ｍｃｚｙ（１，１，１，２，２，４，５，５，６，６，７，７，７－トリデカフルオロ－３－ヘプテン）、ＨＦＣ－１６２－１３ｍｃｙｚ（１，１，１，２，２，３，５，５，６，６，７，７，７－トリデカフルオロ－３－ヘプテン）、ＣＦＣ－１１（フルオロトリクロロメタン）、ＣＦＣ－１２（ジクロロジフルオロメタン）、ＣＦＣ－１１４（１，１，２，２－テトラフルオロ－１，２－ジクロロエタン）、ＣＦＣ－１１４ａ（１，１，１，２－テトラフルオロ－２，２－ジクロロエタン）、ＣＦＣ－１１５（１，１，１，２，２－ペンタフルオロ－２－ジクロロエタン）、ＨＣＦＣ－２１（ジクロロフルオロメタン）、ＨＣＦＣ－２２（クロロジフルオロメタン）、ＨＣＦＣ－１２２（１，１，２－トリクロロ－２，２－ジフルオロエタン）、ＨＣＦＣ－１２３（１，１，１－トリフルオロ－２，２－ジクロロエタン）、ＨＣＦＣ－１２４（１，１，１，２－テトラフルオロ－２－クロロエタン）、ＨＣＦＣ－１２４ａ（１，１，２，２－テトラフルオロ－２－クロロエタン）、ＨＣＦＣ－１３２（ジクロロジフルオロエタン）、ＨＣＦＣ－１３３ａ（１，１，１－トリフルオロ－２－クロロエタン）、ＨＣＦＣ－１４１ｂ（１，１－ジクロロ－１－フルオロエタン）、ＨＣＦＣ－１４２（１，１－ジフルオロ－２－クロロエタン）、ＨＣＦＣ－１４２ｂ（１，１－ジフルオロ－１－クロロエタン）、ＨＣＦＣ－２２５ｃａ（３，３－ジクロロ－１，１，１，２，２－ペンタフルオロプロパン）、ＨＣＦＣ－２２５ｃｂ（１，３－ジクロロ－１，１，２，２，３－ペンタフルオロプロパン）、ＨＣＦＣ－２４０ｄｂ（１，１，１，２，３－ペンタクロロプロパン）、ＨＣＦＣ－２４３ｄｂ（１，１，１－トリフルオロ－２，３－ジクロロプロパン）、ＨＣＦＣ－２４３ａｂ（１，１，１－トリフルオロ－２，２－ジクロロプロパン）、ＨＣＦＣ－２４４ｅｂ（１，１，１，２－テトラフルオロ－３－クロロプロパン）、ＨＣＦＣ－２４４ｂｂ（１，１，１，２－テトラフルオロ－２－クロロプロパン）、ＨＣＦＣ－２４４ｄｂ（１，１，１，３－テトラフルオロ－２－クロロプロパン）、ＨＣＦＣ－１１１１（１，１，２－トリクロロ－２－フルオロエチレン）、ＨＣＦＣ－１１１３（１，１，２－トリフルオロ－２－クロロエチレン）、ＨＣＦＣ－１２２３ｘｄ（３，３，３－トリフルオロ－１，２－ジクロロプロペン）、ＨＣＦＣ－１２２４ｘｅ（１，３，３，３－テトラフルオロ－２－クロロプロペン）、ＨＣＦＣ－１２３２ｘｆ（３，３－ジフルオロ－１，３－ジクロロプロペン）、ＨＣＦＣ－１２３３ｘｆ（３，３，３－トリフルオロ－２－クロロプロペン）、ＨＣＦＣ－１２３３ｚｄ（３，３，３－トリフルオロ－１－クロロプロペン）、及びこれらの混合物等のハロオレフィン類；アセトン、メチルエチルケトン、ジエチルケトン、アセトフェノン等のケトン溶媒；鉱油類、シリコ－ン油類、天然パラフィン類、ナフテン類、合成パラフィン類、ポリアルファオレフィン類等、ガソリン、灯油、ディーゼルガソリン、菜種油メチルエステル、大豆油メチルエステル、パ－ム油メチルエステル、ココナツ油メチルエステル、ガス液化油（Ｇａｓ Ｔｏ Ｌｉｑｕｉｄ：ＧＴＬ）、石炭液化油（Ｃｏａｌ Ｔｏ Ｌｉｑｕｉｄ：ＣＴＬ）、バイオマス液化油（Ｂｉｏｍａｓｓ Ｔｏ Ｌｉｑｕｉｄ： ＢＴＬ）、含アルコールガソリン、エチル－ｔ－ブチルエーテルブレンド含酸素ガソリン、含アミンガソリン、サワーガソリン、圧縮天然ガス（ＣＮＧ）、液化石油ガス（ＬＰＧ）、液化炭化水素ガス（ＬＨＧ）、液化天然ガス（ＬＮＧ）、燃料用ジメチルエーテル（ＤＭＥ）、ひまし油ベースブレーキ液、グリコールエーテル系ブレーキ液、ホウ酸エステル系ブレーキ液、極寒地用ブレーキ液、シリコーン油系ブレーキ液、鉱油系ブレーキ液、パワーステアリングオイル、含硫化水素オイル、ウインドウオッシャー液、エンジン冷却液、尿素溶液、医薬剤、インク、塗料等が挙げられる。積層チューブは、前記薬液を搬送するチューブとして好適であり、具体的には、フィードチューブ、リターンチューブ、エバポチューブ、フューエルフィラーチューブ、ＯＲＶＲチューブ、リザーブチューブ、ベントチューブ等の燃料チューブ、燃料電池用水素搬送チュ－ブ、オイルチューブ、石油掘削チューブ、空圧、油圧チューブ、クラッチチューブ、ブレーキチューブ、ブレーキ負圧チューブ、サスペンションチューブ、エアーチューブ、ターボエアーチューブ、エアーダクトチューブ、ブローバイチューブ、ＥＧＲバルブコントロールチューブ、ウインドウオッシャー液用チューブ、エンジン冷却液（ＬＬＣ）チューブ、リザーバータンクチューブ、尿素溶液搬送チューブ、冷却水、冷媒等用クーラーチューブ、エアコン冷媒用チューブ、ヒーターチューブ、ラジエータチューブ、ロードヒーティングチューブ、床暖房チューブ、インフラ供給用チューブ、消火器及び消火設備用チューブ、医療用冷却機材用チューブ、インク、塗料散布チューブ、その他薬液チューブが挙げられる。特に、燃料チューブとして好適である。即ち、本発明は、前記積層チューブの燃料チューブとしての使用を包含する。
以下に、実施例及び比較例を示し、本発明を具体的に説明するが、本発明は、これに限定されるものではない。尚、実施例及び比較例における分析及び物性の測定方法、及び実施例及び比較例に用いた材料を示す。
ビニルアルコール系重合体の特性は、以下の方法で測定した。
［エチレン含有量及びケン化度］
内部標準物質としてテトラメチルシランを含む重水素化ジメチルスルホキシドに溶解し、１Ｈ－ＮＭＲ（核磁気共鳴）測定（ブルカー・バイオスピン社製 ＡＶＡＮＣＥ５００）により得られたスペクトルから算出した。
［側鎖１，２－ジオール単位の含有量］
側鎖１，２－ジオール単位含有ビニルアルコール系重合体を使用して、テトラメチルシランを内部標準物質、重水素化ジメチルスルホキシドを溶媒とし、１Ｈ－ＮＭＲ（核磁気共鳴）測定（ブルカー・バイオスピン社製 ＡＶＡＮＣＥ５００）により得られたスペクトルから１，２－ジオール単位の含有量を算出した。
［エラストマー重合体（Ａ２）のカルボキシル基及び酸無水物基の合計濃度］
三つ口ナシ型フラスコに所定量のエラストマー重合体試料を入れ、トルエン１７０ｍＬに溶解し、更に、エタノールを３０ｍＬ加えて調製した試料溶液を用いて、フェノールフタレインを指示薬とし、０．１ＮのＫＯＨエタノール溶液で滴定を行い、カルボキシル基及び酸無水物基の合計濃度を求めた。
また、含フッ素系重合体の特性は、以下の方法で測定した。
［含フッ素系重合体の各構成単位含有量］
溶融ＮＭＲ（核磁気共鳴）分析、フッ素含有量分析により、各構成単位の割合（モル％）を求めた。
［無水イタコン酸（ＩＡＨ）に基づく構成単位の含有量］
含フッ素系重合体をプレス成形して、２００μｍのフィルムを得た。赤外吸収スペクトルにおいて、含フッ素系重合体中のＩＡＨに基づく構成単位に由来する吸収ピークは１８７０ｃｍ－１に現れる。該吸収ピークの吸光度を測定し、モデル化合物から求めたＩＡＨのモル吸光係数２３７Ｌ／（ｍｏｌ・ｃｍ）を用いて、ＩＡＨに基づく構成単位の割合（モル％）を求めた。
［エポキシ基含有単位の含有量］
溶融下、３００ＭＨｚの１９Ｆ－ＮＭＲを用い、得られたチャートよりエチレンと含フッ素単量体の組成比率を算出した。一方、含フッ素系重合体オイルを溶媒として用いて高温下、十分に膨潤させた状態で３００ＭＨｚの１Ｈ－ＮＭＲを用いて測定し、得られたチャートより、エチレンとエポキシ基含有単位の組成比率を算出した。両結果から、エポキシ基含有単位の組成（モル％）を求めた。
［カルボジイミド基含有量］
カルボジイミド基含有化合物の仕込み量から算出した。
［反応率］
接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）及びカルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）に対して、赤外吸収スペクトル分析にて測定した無水イタコン酸（ＩＡＨ）に基づく構成単位の含有量（接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）中の無水イタコン酸（ＩＡＨ）基に由来する吸光度と、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）中の無水イタコン酸（ＩＡＨ）基に由来する吸光度）を用いて、前記式（α１）により算出した。
接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）及びカルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）に対して、溶融１９Ｆ－ＮＭＲ及び１Ｈ－ＮＭＲにて測定したエポキシ基含有単位の含有量（接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）中のエポキシ基含有単位の含有量と、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）中のエポキシ基含有単位の含有量）を用いて、前記式（α１）により算出した。
ポリアミドの特性は、以下の方法で測定した。
［相対粘度］
ＪＩＳ Ｋ－６９２０に準じて、９６％の硫酸中、ポリアミド濃度１％、温度２５℃の条件下で測定した。
［ポリアミド（Ｃ１）、ポリアミド（Ｃ２）の末端アミノ基濃度］
活栓付三角フラスコに所定量のポリアミド試料を入れ、あらかじめ調整しておいた溶媒フェノール／メタノール（体積比９／１）の４０ｍＬを加えた後、マグネットスターラで攪拌溶解し、指示薬にチモールブルーを用いて０．０５Ｎの塩酸で滴定を行い、末端アミノ基濃度を求めた。
［ポリアミド（Ｃ１）、ポリアミド（Ｃ２）の末端カルボキシル基濃度］
三つ口ナシ型フラスコに所定量のポリアミド試料を入れ、ベンジルアルコール４０ｍＬを加えた後、窒素気流下、１８０℃に設定したオイルバスに浸漬する。上部に取り付けた攪拌モータにより攪拌溶解し、指示薬にフェノールフタレインを用いて０．０５Ｎの水酸化ナトリウム溶液で滴定を行い、末端カルボキシル基濃度を求めた。
また、ポリアミド及び含フッ素系重合体の融点は、以下の方法で測定した。
［融点］
示差走査熱量測定装置を用いて、試料を予想される融点以上の温度に加熱し、次に、この試料を１分間あたり１０℃の速度で降温し、３０℃まで冷却、そのまま約１分間放置したのち、１分間あたり１０℃の速度で昇温することにより測定される融解曲線のピーク値の温度を融点とした。
積層チューブの各物性は、以下の方法で測定した。
［環境応力負荷後の低温衝撃性］
５００ｍｍにカットしたチューブをＲ５０の状態に曲げ加工し、をヒートショック試験機（エスペック（株）製、型式：ＴＳＡ－２０３ＥＬ）を使用して、－４０℃で８時間放置した後、１００℃ まで昇温して１６時間放置した後、－４０℃まで降温するというサイクルを２０サイクル繰り返した後、同処理チューブを使用し、ＳＡＥ Ｊ－２２６０ ７．５に記載の方法で、－４０℃にて衝撃試験を実施した。
［層間接着性（初期剥離強度）］
２００ｍｍにカットしたチューブを更に、縦方向に半分にカットし、テストピースを作成した。万能材料試験機（オリエンテック社製、テンシロンＵＴＭ ＩＩＩ－２００）を用い、５０ｍｍ／ｍｉｎの引張速度にて１８０°剥離試験を実施した。Ｓ－Ｓカーブの極大点から剥離強度を読み取り、層間接着性を評価した。
［層間接着性の耐久性（熱処理後剥離強度）］
２００ｍｍにカットしたチューブを１６０℃のオーブンに入れ、１２分処理した。取り出したチューブの層間接着性を前記の方法に従い評価した。熱処理後の剥離強度が２．０Ｎ／ｍｍ以上の場合、層間接着性の耐久性に優れていると判断した。
［実施例及び比較例で用いた材料］
ビニルアルコール系重合体（Ａ１）
未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１－１）の製造
冷却コイルを備えた重合缶に酢酸ビニル３３０．０ｋｇ、メタノール６０．０ｋｇ、アセチルパーオキシド５００ｐｐｍ（対酢酸ビニル）を仕込み、系を窒素ガスで一旦置換した後、次いでエチレンで置換して、エチレン圧が３．６ＭＰａとなるまでエチレンを圧入した。その後、攪拌しながら、６８℃まで昇温し、酢酸ビニルの重合率が５０質量％になるまで６時間重合した。その後、重合反応を停止して、エチレン含有量２９．０モル％のエチレン／酢酸ビニル共重合体を得た。次いで、エチレン／酢酸ビニル／ジアセトキシブテン共重合体を含有する反応液を蒸留塔に供給し、塔下部からメタノール蒸気を導入することで未反応酢酸ビニルを除去し、エチレン／酢酸ビニル共重合体のメタノール溶液を得た。
該エチレン／酢酸ビニル共重合体のメタノール溶液を棚段塔（ケン化塔）の塔上部より供給し、同時に該共重合体中の残存酢酸基に対して、６．０ｍｍｏｌ当量の水酸化ナトリウムを含むメタノール溶液を塔上部より供給することによりケン化を行い、未変性ＥＶＯＨ系重合体のメタノール溶液（未変性ＥＶＯＨ系重合体３０．０％、メタノール７０．０％）を得た。かかる未変性ＥＶＯＨ系重合体の酢酸ビニル成分のケン化度は、９９．７モル％であった。
次いで、得られた未変性ＥＶＯＨ系重合体のメタノール溶液をメタノール／水溶液調整塔の塔上部から供給し、１２０℃のメタノール蒸気を塔下部から仕込み、塔頂部よりメタノールを留出させると同時に、ケン化で用いた水酸化ナトリウム量に対して、６当量の酢酸メチルを塔内温９５℃から１１０℃の塔中部から仕込んで塔底部から未変性ＥＶＯＨ系重合体の水／アルコール溶液（樹脂濃度３５％）を得た。
得られた未変性ＥＶＯＨ系重合体の水／アルコール溶液を、孔径４ｍｍのノズルより、冷水槽にストランド状に押し出して、凝固終了後、ストランド状物をカッターで切断し、直径３．８ｍｍ、長さ４ｍｍの樹脂分３５％の未変性ＥＶＯＨ系重合体の多孔性ペレットを得た。
該多孔性ペレット１００部に対して、ナトリウム分０．０８部となるまで水洗した後、未変性ＥＶＯＨ系重合体１００質量部に対して、酢酸０．５部、リン酸カルシウム０．００４部（リン換算）、ホウ酸０．０２５部（ホウ素換算）を含有する水５００部に４時間浸漬させた。更に、かかる多孔性ペレットを回分式通気箱型乾燥器にて、温度１１０℃、水分含有率０．６％の窒素気流下で乾燥を行って目的とする未変性ＥＶＯＨ系重合体のペレットを得た（以下、この未変性ＥＶＯＨ系重合体を（Ａ１１－１）という。）。かかるペレットは、未変性ＥＶＯＨ系重合体１００質量部に対して、ナトリウム分０．０３部、リン酸根０．０００５部（リン換算）、ホウ酸０．０２部（ホウ素換算）を含有していた。得られた未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１－１）のＭＦＲは、３．２ｇ／１０分（２１０℃、２１６０ｇ荷重下）であり、側鎖１，２－ジオール単位の含有量は、０モル％であった。
側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２－２）の製造
還流冷却器、撹拌機を備えた反応缶に、酢酸ビニル６８．０ｋｇ、メタノール２３．３８ｋｇ、３，４－ジアセトキシ－１－ブテン８．２ｋｇを仕込み、アゾビスイソブチロニトリルを０．３モル％（対仕込み酢酸ビニル）投入し、撹拌しながら窒素気流下で温度を上昇させ、重合を開始した。酢酸ビニルの重合率が９０％となった時点で、重合禁止剤としてｍ－ジニトロベンゼン１０ｐｐｍ（対仕込み酢酸ビニル）を加え、重合を終了した。続いて、メタノール蒸気を吹き込む方法により未反応の酢酸ビニルモノマーを系外に除去し共重合体のメタノール溶液を得た。
次いで、該メタノール溶液を更に、メタノールで希釈し、濃度４５％に調整して、ニーダーに仕込み、溶液温度を３５℃に保ちながら、水酸化ナトリウムの２％メタノール溶液を共重合体中の酢酸ビニル及び３，４－ジアセトキシ－１－ブテンの合計量１．０モルに対して、１１．５ミリモルとなる割合で加えてケン化を行った。ケン化が進行すると共にケン化物が析出し、粒子状となった時点で濾別し、メタノールで十分い洗浄して、熱風乾燥機中で乾燥し、側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体を得た。
この造粒物を、二軸溶融混練機を用いて、２００℃、滞留時間２分で溶融し、側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体のペレットを得た（以下、この側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体を（Ａ１２－２）という。）。得られた側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２－２）のＭＦＲは、３．５ｇ／１０分（２１０℃、２１６０ｇ荷重下）であり、側鎖１，２－ジオール単位の含有量は、６．０モル％、ケン化度は、９８．９モル％であった。
側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２－３）の製造
側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２－２）の製造において、酢酸ビニル６８．０ｋｇ、メタノール２３．４ｋｇ、３，４－ジアセトキシ－１－ブテン８．２ｋｇを酢酸ビニル６８．５ｋ、メタノール２０．５ｋｇ、３，４－ジアセトキシ－１－ブテン１１．０ｋｇに変更した以外は、側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２－２）の製造と同様の方法にて、側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体のペレットを得た（以下、この側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体を（Ａ１２－３）という。）。得られた側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２－３）のＭＦＲは、４．０ｇ／１０分（２１０℃、２１６０ｇ荷重下）であり、側鎖１，２－ジオール単位の含有量は、８．０モル％、ケン化度は、９８．５モル％であった。
側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２－４）の製造
側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２－２）の製造において、酢酸ビニル６８．０ｋｇ、メタノール２３．４ｋｇ、３，４－ジアセトキシ－１－ブテン８．２ｋｇを酢酸ビニル６８．６ｋ、メタノール１３．７ｋｇ、３，４－ジアセトキシ－１－ブテン４．０ｋｇに変更した以外は、側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２－２）の製造と同様の方法にて、側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体のペレットを得た（以下、この側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体を（Ａ１２－４）という。）。得られた側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２－４）のＭＦＲは、３．８ｇ／１０分（２１０℃、２１６０ｇ荷重下）であり、側鎖１，２－ジオール単位の含有量は、４．０モル％、ケン化度は、９８．７モル％であった。
側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３－５）の製造
未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１－１）の製造において、酢酸ビニル３３０．０ｋｇ、メタノール６０．０ｋｇ、アセチルパーオキシド５００ｐｐｍ（対酢酸ビニル）を酢酸ビニル５００．０ｋｇ、メタノール１３５．０ｋｇ、３，４－ジアセトキシ－１－ブテン４５．０ｋｇ、ｔ－ブチルパーオキシネオデカネート３４４ｐｐｍ（対酢酸ビニル）に変え、エチレン圧が２．０ＭＰａとなるまで圧入した以外は、未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１－１）と同様の方法にて、エチレン含有量１６．７モル％の側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨのペレットを得た（以下、この側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体を（Ａ１３－５）という。）。かかるペレットは、側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体１００質量部に対して、ナトリウム分０．０３部、リン酸根０．０００５部（リン換算）、ホウ酸０．０２部（ホウ素換算）を含有していた。得られた側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３－５）のＭＦＲは、４．０ｇ／１０分（２１０℃、２１６０ｇ荷重下）、側鎖１，２－ジオール単位の含有量は、３．７モル％、ケン化度は、９９．７モル％であった。
であった。
カルボキシル基及び／又は酸無水物基を有する不飽和化合物から誘導される構成単位を含有するエラストマー重合体（Ａ２）
無水マレイン酸変性水添スチレン／（エチレン／ブタジエン）／スチレンブロック共重合体（Ａ２－１）（旭化成（株）製、タフマーＭＨ１９１１、酸無水物基濃度：３０μｅｑ／ｇ）
無水マレイン酸変性水添スチレン／（エチレン／ブタジエン）／スチレンブロック共重合体（Ａ２－２）（旭化成（株）製、タフマーＭＨ１９１３、酸無水物基濃度：２００μｅｑ／ｇ）
無水マレイン酸変性エチレン／１－ブテン共重合体（Ａ２－３）（三井化学（株）製、タフマーＭＨ５０１０、酸無水物基濃度：５０μｅｑ／ｇ）
無水マレイン酸変性エチレン／１－ブテン共重合体（Ａ２－４）（三井化学（株）製、タフマーＭＨ５０２０、酸無水物基濃度：１００μｅｑ／ｇ）
エラストマー重合体（Ａ３）
水添スチレン／（エチレン／ブタジエン）／スチレンブロック共重合体（Ａ３－１）（旭化成（株）製、タフテックＨ１０４１）
水添スチレン／（エチレン／ブタジエン）／スチレンブロック共重合体（Ａ３－２）（旭化成（株）製、タフテックＨ１１４１）
ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）
未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－１）の製造
未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１－１）に、衝撃改良材として無水マレイン酸変性水添スチレン／（エチレン／ブタジエン）／スチレンブロック共重合体（Ａ２－１）、水添スチレン／（エチレン／ブタジエン）／スチレンブロック共重合体（Ａ３－１）、酸化防止剤としてトリエチレングリコール－ビス［３－（３－ｔ－ブチル－５－メチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（ＢＡＳＦジャパン社製、ＩＲＧＡＮＯＸ２４５）、及びリン系加工安定剤としてトリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト（ＢＡＳＦジャパン社製、ＩＲＧＡＦＯＳ１６８）をあらかじめ混合し、二軸溶融混練機（（株）日本製鋼所製、型式：ＴＥＸ４４）に供給し、シリンダ温度２００℃から２２０℃で溶融混練し、溶融樹脂をストランド状に押出した後、これを水槽に導入し、冷却、カット、真空乾燥して、未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１－１）／エラストマー重合体（Ａ２－１）／エラストマー重合体（Ａ３－１）＝８５．０／７．５／７．５（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体組成物のペレットを得た（以下、この未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物を（Ａ－１）という。）。
側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体組成物（Ａ－２）の製造
未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－１）の製造において、未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１－１）を側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２－２）、無水マレイン酸変性水添スチレン／（エチレン／ブタジエン）／スチレンブロック共重合体（Ａ２－１）を（Ａ２－２）、水添スチレン／（エチレン／ブタジエン）／スチレンブロック共重合体（Ａ３－１）を（Ａ３－２）に変え、その添加量を変更した以外は、未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－１）の製造と同様の方法にて、側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２－２）／エラストマー重合体（Ａ２－２）／エラストマー重合体（Ａ３－２）＝８０．０／１０．０／１０．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体組成物のペレットを得た（以下、この側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体組成物を（Ａ－２）という。）。
側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体組成物（Ａ－３）の製造
未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－１）の製造において、未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１－１）を側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２－３）、無水マレイン酸変性水添スチレン／（エチレン／ブタジエン）／スチレンブロック共重合体（Ａ２－１）を（Ａ２－２）、水添スチレン／（エチレン／ブタジエン）／スチレンブロック共重合体（Ａ３－１）を（Ａ３－２）に変え、その添加量を変更した以外は、未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－１）の製造と同様の方法にて、側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２－３）／エラストマー重合体（Ａ２－２）／エラストマー重合体（Ａ３－２）＝８０．０／１０．０／１０．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体組成物のペレットを得た（以下、この側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体組成物を（Ａ－３）という。）。
側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体組成物（Ａ－４）の製造
未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－１）の製造において、未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１－１）を側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２－４）、無水マレイン酸変性水添スチレン／（エチレン／ブタジエン）／スチレンブロック共重合体（Ａ２－１）を（Ａ２－２）、水添スチレン／（エチレン／ブタジエン）／スチレンブロック共重合体（Ａ３－１）を（Ａ３－２）に変え、その添加量を変更した以外は、未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－１）の製造と同様の方法にて、側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ１２－４）／エラストマー重合体（Ａ２－２）／エラストマー重合体（Ａ３－２）＝７０．０／１５．０／１５．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体組成物のペレットを得た（以下、この側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体組成物を（Ａ－４）という。）。
側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－５）の製造
未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－１）の製造において、未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１－１）を側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３－５）に変更した以外は、未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－１）の製造と同様の方法にて、側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１３－５）／エラストマー重合体（Ａ２－１）／エラストマー重合体（Ａ３－１）＝８０．０／７．５／７．５（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体組成物のペレットを得た（以下、この側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体組成物を（Ａ－５）という。）。
接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）
カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）
カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１－１）の製造
内容積が９４リットルの攪拌機付き重合槽を脱気し、１－ヒドロトリデカフルオロヘキサン４８．５ｋｇ、１，３－ジクロロ－１，１，２，２，３－ペンタフルオロプロパン１２．１ｋｇ、ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）４Ｆの０．２４ｋｇを仕込み、ヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）２５．４ｋｇ、テトラフルオロエチレン（ＴＦＥ）８．０ｋｇ、エチレン（Ｅ）０．２５ｋｇを圧入し、重合槽内を６６℃に昇温し、重合開始剤としてｔ－ブチルパーオキシピバレートの５質量％１－ヒドロトリデカフルオロヘキサン溶液の４８４ｍＬを仕込み、重合を開始させた。重合中圧力が一定になるように組成ＴＦＥ／Ｅ＝５４／４６（モル比）のモノマー混合ガスを連続的に仕込み、ＴＦＥ／Ｅのモノマー混合ガスに対して、１．０モル％となるようにＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）４Ｆを、０．２５モル％となるように無水イタコン酸をそれぞれ連続的に仕込んだ。重合開始３．６時間後、モノマー混合ガス５．０６ｋｇを仕込んだ時点で、重合槽内温を室温まで降温するとともに常圧までパージした。得られたスラリ状の含フッ素系重合体をガラスフィルターで吸引ろ過し、分離した当該含フッ素系重合体を１２０℃で１５時間乾燥することにより、含フッ素系重合体の造粒物５．６ｋｇが得られた。
当該含フッ素系重合体の組成は、ＴＦＥに基づく重合単位／Ｅに基づく重合単位／ＨＦＰに基づく重合単位／ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）４Ｆに基づく重合単位／無水イタコン酸に基づく重合単位のモル比で４８．１／４２．７／８．２／０．８／０．２であった。また、融点は１７５℃であった。
この造粒物を、押出機を用いて、２３０℃、滞留時間２分で溶融し、含フッ素系重合体のペレットを得た（以下、この無水イタコン酸基含有含フッ素系重合体を（Ｂ１－１）という。）。
カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１－２）の製造
カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１－１）の製造において、ヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）２５．４ｋｇを２０．５ｋｇ、モノマー混合ガスＴＦＥ／Ｅ＝５４／４６（モル比）を５７／４３（モル比）、０．２５モル％に相当する量の無水イタコン酸を１．４（モル％）に相当する量のアリルグリシジルエーテルに変更した以外は、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１－１）の製造と同様の方法にて、５．７ｋｇの含フッ素系重合体の造粒物を得た。
当該含フッ素系重合体の組成は、ＴＦＥに基づく重合単位／Ｅに基づく重合単位／ＨＦＰに基づく重合単位／ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）４Ｆに基づく重合単位／アリルグリシジルエーテルに基づく重合単位のモル比で４９．４／４０．６／７．６／１．０／１．４であった。また、融点は１８８℃であった。
この造粒物を、押出機を用いて、２３０℃、滞留時間２分で溶融し、含フッ素系重合体のペレットを得た（以下、このエポキシ基含有含フッ素系重合体を（Ｂ１－２）という。）。
未変性含フッ素系重合体（Ｂ１－３）の製造
カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１－１）の製造において、無水イタコン酸（ＩＡＨ）を仕込まない以外は、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１－１）の製造と同様の方法にて、５．７ｋｇの含フッ素系重合体の造粒物を得た。
当該含フッ素系重合体の組成は、ＴＦＥに基づく重合単位／Ｅに基づく重合単位／ＨＦＰに基づく重合単位／ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）４Ｆに基づく重合単位に基づく重合単位のモル比で４８．２／４２．８／８．２／０．８であった。また、融点は１７６℃であった。
この造粒物を、押出機を用いて、２３０℃、滞留時間２分で溶融し、含フッ素系重合体のペレットを得た（以下、この未変性含フッ素系重合体を（Ｂ１－３）という。）。
未変性含フッ素系重合体（Ｂ１－４）の製造
内容積が１００Ｌの撹拌機付き重合槽を脱気し、１－ヒドロトリデカフルオロヘキサンの９２．１ｋｇ、１，３－ジクロロ－１，１，２，２，３－ペンタフルオロプロパン１６．３ｋｇ、（パーフルオロエチル）エチレンＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）２Ｆ７３ｇを仕込み、テトラフルオロエチレン（ＴＦＥ）９．６ｋｇ、エチレン（Ｅ）０．７ｋｇを圧入し、重合槽内を６６℃に昇温し、重合開始剤としてｔ－ブチルペルオキシピバレート１質量％１，３－ジクロロ－１，１，２，２，３－ペンタフルオロプロパン溶液の４３３ｃｍ３を仕込み、重合を開始させた。重合中圧力が一定になるようにＴＦＥ／Ｅ：６０／４０（モル比）のモノマー混合ガスを連続的に仕込んだ。また、重合中に仕込むＴＦＥとＥの合計モル数に対して、２．０モル％に相当する量の（パーフルオロエチル）エチレンを連続的に仕込んだ。重合開始５．５時間後、モノマー混合ガス８．０ｋｇを仕込んだ時点で、重合槽内温を室温まで降温し、パージして圧力を常圧とした。得られたスラリ状の含フッ素系重合体を、水７５．０ｋｇを仕込んだ２００Ｌの造粒槽に投入し、次いで撹拌しながら１０５℃まで昇温し溶媒を留出除去しながら造粒した。得られた造粒物を１５０℃で５時間乾燥することにより、８．３ｋｇの含フッ素系重合体が得られた。
当該含フッ素系重合体の組成は、ＴＦＥに基づく重合単位／Ｅに基づく重合単位／ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＦ２）２Ｆに基づく重合単位＝５８．８／３９．２／２．０（モル％）であり、融点は２４２℃であった。
この造粒物を、押出機を用いて、２８０℃、滞留時間２分で溶融し、含フッ素系重合体のペレットを得た（以下、この未変性含フッ素系重合体を（Ｂ１－４）という。）。
接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）の製造
前記で製造した無水イタコン酸基含有含フッ素系重合体（Ｂ１－１）を１００部と、カルボジイミド基含有化合物（Ｂ２－１）（日清紡ケミカル（株）社製、カルボジライトＨＭＶ－８ＣＡ、カルボジイミド基当量２７８、数平均分子量２，１００、１分子中のカルボジイミド基数が９個）を１．７部とをそれぞれ混合し、二軸混練機（（株）日本製鋼所製、型式：ＴＥＸ４４）に供給し、シリンダ温度２２０から２５０℃で溶融混練し、接着用含フッ素系重合体組成物のペレットを得た（以下、この接着用含フッ素系重合体組成物を（Ｂ－１）という。）。該接着用含フッ素系重合体組成物のカルボジイミド基含有化合物の仕込み量から算出したカルボジイミド基含有量は、６．０ｍｍｏｌ／１００ｇであった。尚、ＦＴ－ＩＲ分析によれば、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）からは無水イタコン酸のピーク（１８７０ｃｍ－１）が消失していたことから、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１－１）中のカルボジイミド基と反応する官能基に由来する吸光度及び接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）中のカルボジイミド基と反応する官能基に由来する吸光度の差（Ｘ）と、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１－１）中のカルボジイミド基と反応する官能基に由来する吸光度（Ｙ）との比が１であるため、反応率は１００．０％であった。
接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－２）の製造
接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）の製造において、無水イタコン酸基含有含フッ素系重合体（Ｂ１－１）をエポキシ基含有含フッ素系重合体（Ｂ１－２）、カルボジイミド基含有化合物（Ｂ２－１）を（Ｂ２－２）（日清紡ケミカル（株）社製、カルボジライトＨＭＶ－１５ＣＡ、カルボジイミド基当量２６２、数平均分子量３０５０、１分子中のカルボジイミド基数が１２個）に変更した以外は、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）の製造と同様の方法にて、接着用含フッ素系重合体組成物のペレットを得た（以下、この接着用含フッ素系重合体組成物を（Ｂ－２）という。）。該接着用含フッ素系重合体組成物のカルボジイミド基含有化合物の仕込み量から算出したカルボジイミド基含有量は、６．４ｍｍｏｌ／１００ｇであった。尚、１Ｈ－ＮＭＲ分析によれば、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－２）のアリルグリシジルエーテルに基づく重合単位が０モル％であったことから、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１－１）中のエポキシ基含有単位の含有量及び接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）中のエポキシ基含有単位の含有量の差（Ｘ）と、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１－１）中のエポキシ基含有単位の含有量（Ｙ）との比が１であるため、反応率は１００．０％であった。
導電性接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－３）の製造
接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）１００質量部及びカーボンブラック（電気化学（株）製）１３質量部をあらかじめ混合し、二軸溶融混練機（東芝機械（株）製、型式：ＴＥＭ－４８Ｓ）に供給し、シリンダ温度２２０℃から２６０℃で溶融混練し、溶融樹脂をストランド状に押出した後、これを水槽に導入し、吐出したストランドを水冷し、ペレタイザーでストランドを切断し、水分除去のために１２０℃の乾燥機で１０時間乾燥し、導電性含フッ素系重合体のペレットを得た（以下、この導電性接着用含フッ素系重合体を（Ｂ－３）という。）。
導電性含フッ素系重合体組成物（Ｂ－４）の製造
導電性接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－３）の製造において、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）を未変性含フッ素系重合体（Ｂ１－３）に変更した以外は、導電性接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－３）の製造と同様の方法にて、導電性含フッ素系重合体のペレットを得た（以下、この導電性含フッ素系重合体を（Ｂ－４）という。）。
導電性含フッ素系重合体組成物（Ｂ－５）の製造
導電性接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－３）の製造において、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）を未変性含フッ素系重合体（Ｂ１－４）に変え、シリンダ温度２６０℃から３００℃に変更した以外は、導電性接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－３）の製造と同様の方法にて、導電性含フッ素系重合体のペレットを得た（以下、この導電性含フッ素系重合体を（Ｂ－５）という。）。
ポリアミド（Ｃ１）
ポリアミド１２（Ｃ１－１）の製造
内容積７０リットルの攪拌機付き耐圧力反応容器に、ドデカンラクタム１９．７３ｋｇ（１００．０モル）、５－アミノ－１，３，３－トリメチルシクロヘキサンメチルアミン４５．０ｇ（０．２６４モル）、及び蒸留水０．５Ｌを仕込み、重合槽内を窒素置換した後、１８０℃まで加熱し、この温度で反応系内が均一な状態になるように攪拌した。次いで重合槽内温度を２７０℃まで昇温させ、槽内圧力を３．５ＭＰａに調圧しながら、２時間攪拌下に重合した。その後、約２時間かけて常圧に放圧し、次いで、５３ｋＰａまで減圧し、減圧下において５時間重合を行なった。次いで、窒素をオートクレーブ内に導入し、常圧に復圧後、反応容器の下部ノズルからストランドとして抜き出し、カッティングしてペレットを得た。このペレットを減圧乾燥し、相対粘度２．１０、末端アミノ基濃度４８μｅｑ／ｇ、末端カルボキシル基濃度２４μｅｑ／ｇのポリアミド１２を得た（以下、このポリアミド１２を（Ｃ１－１）という。）。また、ポリアミド１２（Ｃ１－１）の末端アミノ基濃度［Ａ１］（μｅｑ／ｇ）、末端カルボキシル基濃度［Ｂ１］（μｅｑ／ｇ）は、［Ａ１］＞［Ｂ１］＋５を満たす。ポリアミド１２（Ｃ１－１）のメチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］は１１．０であり、８．０以上を満たす。ポリアミド１２（Ｃ１－１）の溶解性パラメーターＳＰ値は２２．５（ＭＰａ）１／２である。
ポリアミド１０１０（Ｃ１－２）の製造
内容積７０リットルの攪拌機付き耐圧力反応容器に、１，１０－デカンジアミンとセバシン酸の等モル塩１７．８２ｋｇ（５０．０モル）、１，１０－デカンジアミン２９．３ｇ（０．１７モル）、及び蒸留水５．０Ｌを仕込み、重合槽内を窒素置換した後、２２０℃まで加熱し、この温度で反応系内が均一な状態になるように攪拌した。次いで、重合槽内温度を２７０℃まで昇温させ、槽内圧力を１．７ＭＰａに調圧しながら、２時間攪拌下に重合した。その後、約２時間かけて常圧に放圧し、次いで、５３ｋＰａまで減圧し、減圧下において４時間重合を行なった。次いで、窒素をオートクレーブ内に導入し、常圧に復圧後、反応容器の下部ノズルからストランドとして抜き出し、カッティングしてペレットを得た。このペレットを減圧乾燥し、相対粘度２．２２、末端アミノ基濃度４５μｅｑ／ｇ、末端カルボキシル基濃度２８μｅｑ／ｇのポリアミド１０１０を得た（以下、このポリアミド１０１０を（Ｃ１－２）という。）。ポリアミド１０１０（Ｃ１－２）のメチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］は９．０であり、８．０以上を満たす。ポリアミド１０１０（Ｃ１－２）の溶解性パラメーターＳＰ値は２３．５（ＭＰａ）１／２である。また、ポリアミド１０１０（Ｃ１－２）の末端アミノ基濃度［Ａ１］（μｅｑ／ｇ）、末端カルボキシル基濃度［Ｂ１］（μｅｑ／ｇ）は、［Ａ１］＞［Ｂ１］＋５を満たす。
ポリアミド６１２（Ｃ１－３）の製造
ポリアミド１０１０（Ｃ１－２）の製造において、１，１０－デカンジアミンとセバシン酸の等モル塩１７．８２ｋｇ（５０．０モル）を１，６－ヘキサンジアミンとセバシン酸の等モル塩１６．４２ｋｇ（５０．０モル）、１，１０－デカンジアミン２９．３ｇ（０．１７モル）を１，６－ヘキサンジアミン１６．３ｇ（０．１４モル）に変更した以外は、ポリアミド１０１０（Ｃ１－２）の製造と同様の方法にて、に変更した以外は、ポリアミド１０１０（Ｃ１－２）の製造と同様の方法にて、相対粘度２．４８、末端アミノ基濃度５０μｅｑ／ｇ、末端カルボキシル基濃度３５μｅｑ／ｇのポリアミド６１２を得た（以下、このポリアミド６１２を（Ｃ１－３）という。）。ポリアミド６１２（Ｃ１－３）のメチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］は８．０であり、８．０以上を満たす。ポリアミド６１２（Ｃ１－３）の溶解性パラメーターＳＰ値は２４．１（ＭＰａ）１／２である。また、ポリアミド６１２（Ｃ１－３）の末端アミノ基濃度［Ａ１］（μｅｑ／ｇ）、末端カルボキシル基濃度［Ｂ１］（μｅｑ／ｇ）は、［Ａ１］＞［Ｂ１］＋５を満たす。
ポリアミド（Ｃ２）
ポリアミド６／１２（Ｃ２－１）の製造
内容積７０リットルの攪拌機付き耐圧力反応容器に、カプロラクタム９．９０ｋｇ（８７．５モル）、１２－アミノドデカン酸２．６９ｋｇ（１２．５モル）、５－アミノ－１，３，３－トリメチルシクロヘキサンメチルアミン２０．０ｇ（０．１２モル）、及び蒸留水２．０Ｌを入れ、１００℃に加熱し、この温度で反応系内が均一な状態になるように攪拌した。引き続き、更に、温度を２６０℃まで昇温させ、２．５ＭＰａの圧力下で１時間攪拌した。その後、放圧して水分を反応容器から揮散させながら、常圧下、２６０℃で２時間重合反応を行い、更に、２６０℃、５３ｋＰａの減圧下で２時間重合反応させた。反応終了後、反応容器の下部ノズルからストランド状に取り出した反応物を水槽に導入して冷却し、カッティングして、ペレットを得た。このペレットを熱水中に浸漬し、未反応モノマーを抽出して除去した後、減圧乾燥し、相対粘度２．６３、末端アミノ基濃度５４μｅｑ／ｇ、末端カルボキシル基濃度４０μｅｑ／ｇのポリアミド６／１２（カプロアミド単位／ドデカンアミド単位＝８７．５／１２．５モル％）を得た（以下、このポリアミド６／１２を（Ｃ２－１）という。）。ポリアミド６／１２（Ｃ２－１）のメチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］は５．８であり、８．０未満である。ポリアミド６／１２（Ｃ２－１）の溶解性パラメーターＳＰ値は２６．４（ＭＰａ）１／２である。また、ポリアミド６／１２（Ｃ２－１）の末端アミノ基濃度［Ａ２］（μｅｑ／ｇ）、末端カルボキシル基濃度［Ｂ２］（μｅｑ／ｇ）は、［Ａ２］＞［Ｂ２］＋５を満たす。
ポリアミド６（Ｃ２－２）の製造
ポリアミド６／１２（Ｃ２－１）の製造において、カプロラクタム９．９０ｋｇ（８７．５モル）、１２－アミノドデカン酸２．６９ｋｇ（１２．５モル）をカプロラクタム１１．３２ｋｇ（１００．０モル）に変更し、５－アミノ－１，３，３－トリメチルシクロヘキサンメチルアミン２０．０ｇ（０．１２モル）を８０．０ｇ（０．４７モル）に変更した以外は、ポリアミド６／１２（Ｃ２－１）の製造と同様の方法にて、相対粘度２．５０、末端アミノ基濃度１１２μｅｑ／ｇ、末端カルボキシル基濃度３３μｅｑ／ｇのポリアミド６を得た（以下、このポリアミド６を（Ｃ２－２）という。）。ポリアミド６（Ｃ２－２）のメチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］は５．０であり、８．０未満である。ポリアミド６（Ｃ２－２）の溶解性パラメーターＳＰ値は２６．９（ＭＰａ）１／２である。また、ポリアミド６（Ｃ２－２）の末端アミノ基濃度［Ａ２］（μｅｑ／ｇ）、末端カルボキシル基濃度［Ｂ２］（μｅｑ／ｇ）は、［Ａ２］＞［Ｂ２］＋５を満たす。
ポリアミド６（Ｃ２－３）の製造
ポリアミド６（Ｃ２－２）の製造において、５－アミノ－１，３，３－トリメチルシクロヘキサンメチルアミン８０．０ｇ（０．４７モル）を使用しない以外は、ポリアミド６（Ｃ２－２）の製造と同様の方法にて、相対粘度３．５０、末端アミノ基濃度３８μｅｑ／ｇ、末端カルボキシル基濃度４０μｅｑ／ｇのポリアミド６を得た（以下、このポリアミド６を（Ｃ２－３）という。）。ポリアミド６（Ｃ２－３）のメチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］は５．０であり、８．０未満である。ポリアミド６（Ｃ２－３）の溶解性パラメーターＳＰ値は２６．９（ＭＰａ）１／２である。また、ポリアミド６（Ｃ２－３）の末端アミノ基濃度［Ａ２］（μｅｑ／ｇ）、末端カルボキシル基濃度［Ｂ２］（μｅｑ／ｇ）は、［Ａ２］＞［Ｂ２］＋５を満たさない。
ポリアミド６１０（Ｃ２－４）の製造
ポリアミド１０１０（Ｃ１－２）の製造において、１，１０－デカンジアミンとセバシン酸の等モル塩１７．８２ｋｇ（５０．０モル）を１，６－ヘキサンジアミンとセバシン酸の等モル塩１５．０２ｋｇ（５０．０モル）、１，１０－デカンジアミン２９．３ｇ（０．１７モル）を１，６－ヘキサンジアミン１５．１ｇ（０．１３モル）に変更した以外は、ポリアミド１０１０（Ｃ１－２）の製造と同様の方法にて、相対粘度２．５８、末端アミノ基濃度５３μｅｑ／ｇ、末端カルボキシル基濃度３３μｅｑ／ｇのポリアミド６１０を得た（以下、このポリアミド６１０を（Ｃ２－４）という。）。ポリアミド６１０（Ｃ２－４）のメチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］は７．０であり、８．０未満である。ポリアミド６１０（Ｃ２－４）の溶解性パラメーターＳＰ値は２４．９（ＭＰａ）１／２である。また、ポリアミド６１０（Ｃ２－４）の末端アミノ基濃度［Ａ２］（μｅｑ／ｇ）、末端カルボキシル基濃度［Ｂ２］（μｅｑ／ｇ）は、［Ａ２］＞［Ｂ２］＋５を満たす。
ポリアミド６／６６／１２（Ｃ２－５）の製造
ポリアミド６／１２（Ｃ２－１）の製造において、カプロラクタム９．９０ｋｇ（８７．５モル）、１２－アミノドデカン酸２．６９ｋｇ（１２．５モル）をカプロラクタム９．９３ｋｇ（８７．７モル）、１，６－ヘキサンジアミンとアジピン酸の等モル塩１．３９ｋｇ（５．７モル）、及び１２－アミノドデカン酸１．４２ｋｇ（６．６モル）に変え、後重合時間を２時間から４時間に変更した以外は、ポリアミド６／１２（Ｃ２－１）の製造と同様の方法にて、相対粘度３．５３、末端アミノ基濃度４２μｅｑ／ｇ、末端カルボキシル基濃度２０μｅｑ／ｇのポリアミド６／６６／１２（カプロアミド単位／ヘキサメチレンアジパミド単位／ドデカンアミド単位＝８７．７／５．７／６．６モル％）を得た（以下、このポリアミド６／６６／１２を（Ｃ２－５）という。）。ポリアミド６／６６／１２（Ｃ２－５）のメチレン基数のアミド基数に対する比［ＣＨ２］／［ＮＨＣＯ］は５．４であり、８．０未満である。ポリアミド６／６６／１２（Ｃ２－５）の溶解性パラメーターＳＰ値は２６．６（ＭＰａ）１／２である。また、ポリアミド６／６６／１２（Ｃ２－５）の末端アミノ基濃度［Ａ２］（μｅｑ／ｇ）、末端カルボキシル基濃度［Ｂ２］（μｅｑ／ｇ）は、［Ａ２］＞［Ｂ２］＋５を満たす。
脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）
ポリアミド１２組成物（Ｃ－１）の製造
ポリアミド１２（Ｃ１－１）に、無水マレイン酸変性エチレン／１－ブテン共重合体（Ａ２－３）、酸化防止剤としてトリエチレングリコール－ビス［３－（３－ｔ－ブチル－５－メチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（ＢＡＳＦジャパン社製、ＩＲＧＡＮＯＸ２４５）、及びリン系加工安定剤としてトリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト（ＢＡＳＦジャパン社製、ＩＲＧＡＦＯＳ１６８）をあらかじめ混合し、二軸溶融混練機（（株）日本製鋼所製、型式：ＴＥＸ４４）に供給し、シリンダ温度１８０℃から２７０℃で溶融混練し、溶融樹脂をストランド状に押出した後、これを水槽に導入し、冷却、カット、真空乾燥して、ポリアミド１２（Ｃ１－１）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝８０．０／２０．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなるポリアミド１２組成物のペレットを得た（以下、このポリアミド１２組成物を（Ｃ－１）という。）。
ポリアミド１２組成物（Ｃ－２）の製造
ポリアミド１２組成物（Ｃ－１）の製造において、無水マレイン酸変性エチレン／１－ブテン共重合体（Ａ２－３）の添加量を変更した以外は、ポリアミド１２組成物（Ｃ－１）の製造と同様の方法にて、ポリアミド１２（Ｃ１－１）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝８５．０／１５．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなるポリアミド１２組成物のペレットを得た（以下、このポリアミド１２組成物を（Ｃ－２）という。）。
ポリアミド１０１０組成物（Ｃ－３）の製造
ポリアミド１２組成物（Ｃ－１）の製造において、ポリアミド１２（Ｃ１－１）をポリアミド１０１０（Ｃ１－２）に変更した以外は、ポリアミド１２組成物（Ｃ－１）の製造と同様の方法にて、ポリアミド１０１０（Ｃ１－２）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝８５．０／１５．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなるポリアミド１０１０組成物のペレットを得た（以下、このポリアミド１０１０組成物を（Ｃ－３）という。）。
ポリアミド６１２組成物（Ｃ－４）の製造
ポリアミド１２組成物（Ｃ－１）の製造において、ポリアミド１２（Ｃ１－１）をポリアミド６１２（Ｃ１－３）に変更した以外は、ポリアミド１２組成物（Ｃ－１）の製造と同様の方法にて、ポリアミド６１２（Ｃ１－３）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝８５．０／１５．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなるポリアミド６１２組成物のペレットを得た（以下、このポリアミド６１２組成物を（Ｃ－４）という。）。
ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）の製造
ポリアミド１２組成物（Ｃ－１）の製造において、ポリアミド１２（Ｃ１－１）とポリアミド６／１２（Ｃ２－１）を併用した以外は、ポリアミド１２組成物（Ｃ－１）の製造と同様の方法にて、ポリアミド１２（Ｃ１－１）／ポリアミド６／１２（Ｃ２－１）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝５５．０／２５．０／２０．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなるポリアミド１２組成物のペレットを得た（以下、このポリアミド１２組成物を（Ｃ－５）という。）。ポリアミド（Ｃ１）とポリアミド（Ｃ２）との溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値［｜（ポリアミド１２（Ｃ１－１）のＳＰ値）－（ポリアミド６／１２（Ｃ２－１）のＳＰ値）｜］は、｜２２．５－２６．４｜＝３．９（ＭＰａ）１／２であり、１．８以上５．５以下（ＭＰａ）１／２を満たす。また、ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）の末端アミノ基濃度［Ａ］（μｅｑ／ｇ）、末端カルボキシル基濃度［Ｂ］（μｅｑ／ｇ）は、［Ａ］＞［Ｂ］＋１０を満たす。
ポリアミド１２組成物（Ｃ－６）の製造
ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）の製造において、ポリアミド１２（Ｃ１－１）及びポリアミド６／１２（Ｃ２－１）の添加量を変更した以外は、ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）の製造と同様の方法にて、ポリアミド１２（Ｃ１－１）／ポリアミド６／１２（Ｃ２－１）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝６５．０／１５．０／２０．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなるポリアミド１２組成物のペレットを得た（以下、このポリアミド１２組成物を（Ｃ－６）という。）。ポリアミド（Ｃ１）とポリアミド（Ｃ２）との溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値［｜（ポリアミド１２（Ｃ１－１）のＳＰ値）－（ポリアミド６／１２（Ｃ２－１）のＳＰ値）｜］は、｜２２．５－２６．４｜＝３．９（ＭＰａ）１／２であり、１．８以上５．５以下（ＭＰａ）１／２を満たす。また、ポリアミド１２組成物（Ｃ－６）の末端アミノ基濃度［Ａ］（μｅｑ／ｇ）、末端カルボキシル基濃度［Ｂ］（μｅｑ／ｇ）は、［Ａ］＞［Ｂ］＋１０を満たす。
ポリアミド１２組成物（Ｃ－７）の製造
ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）の製造において、ポリアミド１２（Ｃ１－１）及びポリアミド６／１２（Ｃ２－１）の添加量を変更した以外は、ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）の製造と同様の方法にて、ポリアミド１２（Ｃ１－１）／ポリアミド６／１２（Ｃ２－１）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝６０．０／２０．０／２０．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなるポリアミド１２組成物のペレットを得た（以下、このポリアミド１２組成物を（Ｃ－７）という。）。ポリアミド（Ｃ１）とポリアミド（Ｃ２）との溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値［｜（ポリアミド１２（Ｃ１－１）のＳＰ値）－（ポリアミド６／１２（Ｃ２－１）のＳＰ値）｜］は、｜２２．５－２６．４｜＝３．９（ＭＰａ）１／２であり、１．８以上５．５以下（ＭＰａ）１／２を満たす。また、ポリアミド１２組成物（Ｃ－７）の末端アミノ基濃度［Ａ］（μｅｑ／ｇ）、末端カルボキシル基濃度［Ｂ］（μｅｑ／ｇ）は、［Ａ］＞［Ｂ］＋１０を満たす。
ポリアミド１２組成物（Ｃ－８）の製造
ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）の製造において、ポリアミド６／１２（Ｃ２－１）をポリアミド６（Ｃ２－２）に変更した以外は、ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）の製造と同様の方法にて、ポリアミド１２（Ｃ１－１）／ポリアミド６（Ｃ２－２）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝５５．０／２５．０／２０．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなるポリアミド１２組成物のペレットを得た（以下、このポリアミド１２組成物を（Ｃ－８）という。）。ポリアミド（Ｃ１）とポリアミド（Ｃ２）との溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値［｜（ポリアミド１２（Ｃ１－１）のＳＰ値）－（ポリアミド６（Ｃ２－２）のＳＰ値）｜］は、｜２２．５－２６．９｜＝４．４（ＭＰａ）１／２であり、１．８以上５．５以下（ＭＰａ）１／２を満たす。また、ポリアミド１２組成物（Ｃ－８）の末端アミノ基濃度［Ａ］（μｅｑ／ｇ）、末端カルボキシル基濃度［Ｂ］（μｅｑ／ｇ）は、［Ａ］＞［Ｂ］＋１０を満たす。
ポリアミド１２組成物（Ｃ－９）の製造
ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）の製造において、ポリアミド６／１２（Ｃ２－１）をポリアミド６１０（Ｃ２－４）に変更した以外は、ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）の製造と同様の方法にて、ポリアミド１２（Ｃ１－１）／ポリアミド６１０（Ｃ２－４）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝５０．０／３０．０／２０．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなるポリアミド１２組成物のペレットを得た（以下、このポリアミド１２組成物を（Ｃ－９）という。）。ポリアミド（Ｃ１）とポリアミド（Ｃ２）との溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値［｜（ポリアミド１２（Ｃ１－１）のＳＰ値）－（ポリアミド６１０（Ｃ２－４）のＳＰ値）｜］は、｜２２．５－２４．９｜＝２．４（ＭＰａ）１／２であり、１．８以上５．５以下（ＭＰａ）１／２を満たす。また、ポリアミド１２組成物（Ｃ－９）の末端アミノ基濃度［Ａ］（μｅｑ／ｇ）、末端カルボキシル基濃度［Ｂ］（μｅｑ／ｇ）は、［Ａ］＞［Ｂ］＋１０を満たす。
ポリアミド１２組成物（Ｃ－１０）の製造
ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）の製造において、無水マレイン酸変性エチレン／１－ブテン共重合体（Ａ２－３）を（Ａ２－４）に変更した以外は、ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）の製造と同様の方法にて、ポリアミド１２（Ｃ１－１）／ポリアミド６／１２（Ｃ２－１）／エラストマー重合体（Ａ２－４）＝５５．０／２５．０／２０．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなるポリアミド１２組成物のペレットを得た（以下、このポリアミド１２組成物を（Ｃ－１０）という。）。ポリアミド（Ｃ１）とポリアミド（Ｃ２）との溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値［｜（ポリアミド１２（Ｃ１－１）のＳＰ値）－（ポリアミド６／１２（Ｃ２－１）のＳＰ値）｜］は、｜２２．５－２６．４｜＝３．９（ＭＰａ）１／２であり、１．８以上５．５以下（ＭＰａ）１／２を満たす。また、ポリアミド１２組成物（Ｃ－１０）の末端アミノ基濃度［Ａ］（μｅｑ／ｇ）、末端カルボキシル基濃度［Ｂ］（μｅｑ／ｇ）は、［Ａ］＞［Ｂ］＋１０を満たす。
ポリアミド１０１０組成物（Ｃ－１１）の製造
ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）の製造において、ポリアミド１２（Ｃ１－１）をポリアミド１０１０（Ｃ１－２）に変更した以外は、ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）の製造と同様の方法にて、ポリアミド１０１０（Ｃ１－２）／ポリアミド６／１２（Ｃ２－１）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝６０．０／２０．０／２０．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなるポリアミド１０１０組成物のペレットを得た（以下、このポリアミド１０１０組成物を（Ｃ－１１）という。）。ポリアミド（Ｃ１）とポリアミド（Ｃ２）との溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値［｜（ポリアミド１０１０（Ｃ１－２）のＳＰ値）－（ポリアミド６／１２（Ｃ２－１）のＳＰ値）｜］は、｜２３．５－２６．４｜＝２．９（ＭＰａ）１／２であり、１．８以上５．５以下（ＭＰａ）１／２を満たす。また、ポリアミド１０１０組成物（Ｃ－１１）の末端アミノ基濃度［Ａ］（μｅｑ／ｇ）、末端カルボキシル基濃度［Ｂ］（μｅｑ／ｇ）は、［Ａ］＞［Ｂ］＋１０を満たす。
半芳香族ポリアミド（Ｄ１）
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）の製造
１，９－ノナンジアミン２．３７４ｋｇ（１５．０モル）、２－メチル－１，８－オクタンジアミン２．３７４ｋｇ（１５．０モル）、テレフタル酸４．９３９ｋｇ（２９．７モル）、安息香酸６５．９ｇ（０．５４モル）、次亜リン酸ナトリウム一水和物９．８ｇ（原料に対して、０．１質量％）、及び蒸留水６．０Ｌをオートクレーブに入れ、窒素置換した。１００℃で３０分間攪拌し、２時間かけて内部温度を１９０℃に昇温した。この時、オートクレーブは２．０ＭＰａまで昇圧した。そのまま１時間反応を続けた後２３０℃に昇温し、その後２時間、２３０℃に温度を保ち、水蒸気を徐々に抜いて圧力を２．０ＭＰａに保ちながら重合させた。次に、３０分かけて圧力を１．０ＭＰａまで下げ、更に、１時間反応させて、プレポリマーを得た。これを、１００℃、減圧下で１２時間乾燥し、２ｍｍ以下の大きさまで粉砕し、２１０℃、０．０１３ｋＰａ下にて、８時間固相重合し、融点２６５℃、相対粘度２．３８の半芳香族ポリアミド（ポリアミド９Ｔ／Ｍ８Ｔ＝５０．０／５０．０モル％）を得た（以下、この半芳香族ポリアミドを（Ｄ１－１）という。）。
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－２）の製造
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）の製造において、１，９－ノナンジアミン２．３７４ｋｇ（１５．０モル）と２－メチル－１，８－オクタンジアミン２．３７４ｋｇ（１５．０モル）を１，９－ノナンジアミン４．０３６ｋｇ（２５．５モル）と２－メチル－１，８－オクタンジアミン０．７１２ｋｇ（４．５モル）に変え、固相重合温度を２１０℃から２４０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）の製造と同様の方法にて、融点３０５℃、相対粘度２．３４の半芳香族ポリアミド（ポリアミド９Ｔ／Ｍ８Ｔ＝８５．０／１５．０モル％）を得た（以下、この半芳香族ポリアミドを（Ｄ１－２）という。）。
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－３）の製造
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）の製造において、テレフタル酸４．９３９ｋｇ（２９．７モル）を２，６－ナフタレンジカルボン酸６．４２７ｋｇ（２９．７モル）に変更した以外は、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）の製造と同様の方法にて、融点２７５℃、相対粘度２．３７の半芳香族ポリアミド（ポリアミド９Ｎ／Ｍ８Ｎ＝５０．０／５０．０モル％）を得た（以下、この半芳香族ポリアミドを（Ｄ１－３）という。）。
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－４）の製造
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）の製造において、１，９－ノナンジアミン２．３７４ｋｇ（１５．０モル）と２－メチル－１，８－オクタンジアミン２．３７４ｋｇ（１５．０モル）を１，１０－デカンジアミン５．１６９ｋｇ（３０．０モル）に変え、重合温度を２３０℃から２７０℃、固相重合温度を２３０℃から２６０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）の製造と同様の方法にて、融点３１５℃、相対粘度２．３３の半芳香族ポリアミド（ポリアミド１０Ｔ＝１００．０モル％）を得た（以下、この半芳香族ポリアミドを（Ｄ１－４）という。）。
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－５）の製造
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－４）の製造において、１，１０－デカンジアミン５．１６９ｋｇ（３０．０モル）とテレフタル酸４．９８４ｋｇ（３０．０モル）を１，１０－デカンジアミン３．１０１ｋｇ（１８．０モル）、テレフタル酸２．９９０ｋｇ（１８．０モル）、及び１１－アミノウンデカン酸２．４１６ｋｇ（１２．０モル）に変え、重合温度を２７０℃から２２０℃、固相重合温度を２６０℃から２００℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－４）の製造と同様の方法にて、融点２５５℃、相対粘度２．３４の半芳香族ポリアミド（ポリアミド１０Ｔ／１１＝６０．０／４０．０モル％）を得た（以下、この半芳香族ポリアミドを（Ｄ１－５）という。）。
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－６）の製造
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－４）の製造において、テレフタル酸４．９８４ｋｇ（３０．０モル）をテレフタル酸３．３２４ｋｇ（２０．０モル）とセバシン酸２．０２０ｋｇ（９．９９モル）に変え、重合温度を２７０℃から２４０℃、固相重合温度を２６０℃から２２０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－４）の製造と同様の方法にて、融点２７９℃、相対粘度２．３７の半芳香族ポリアミド（ポリアミド１０Ｔ／１０１０＝６７．０／３３．０モル％）を得た（以下、この半芳香族ポリアミドを（Ｄ１－６）という。）。
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－７）の製造
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）の製造において、１，９－ノナンジアミン２．３７４ｋｇ（１５．０モル）、２－メチル－１，８－オクタンジアミン２．３７４ｋｇ（１５．０モル）、及びテレフタル酸４．９３９ｋｇ（２９．７モル）を１，６－ヘキサンジアミン３．６０２ｋｇ（３１．０モル）、テレフタル酸２．４８３ｋｇ（１５．０モル）、イソフタル酸１．７３８ｋｇ（１０．５モル）、及びアジピン酸０．６５５ｋｇ（４．５モル）に変更した以外は、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）の製造と同様の方法にて、融点２６６℃、相対粘度２．２８の半芳香族ポリアミド（ポリアミド６Ｔ／６Ｉ／６６＝５０．０／３５．０／１５．０モル％）を得た（以下、この半芳香族ポリアミドを（Ｄ１－７）という。）。
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－８）の製造
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）の製造において、１，９－ノナンジアミン２．３７４ｋｇ（１５．０モル）、２－メチル－１，８－オクタンジアミン２．３７４ｋｇ（１５．０モル）、及びテレフタル酸４．９３９ｋｇ（２９．７モル）を１，６－ヘキサンジアミン１．８０１ｋｇ（１５．５モル）、２－メチル－１，５－ペンタンジアミン１．８０１ｋｇ（１５．５モル）、及びテレフタル酸４．９８３ｋｇ（３０．０モル）に変え、重合温度を２３０℃から２６０℃、固相重合温度を２１０℃から２４０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）の製造と同様の方法にて、融点３０１℃、相対粘度２．３５の半芳香族ポリアミド（ポリアミド６Ｔ／Ｍ５Ｔ＝５０．０／５０．０モル％）を得た（以下、この半芳香族ポリアミドを（Ｄ１－８）という。）。
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－９）の製造
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）の製造において、１，９－ノナンジアミン２．３７４ｋｇ（１５．０モル）、２－メチル－１，８－オクタンジアミン２．３７４ｋｇ（１５．０モル）、及びテレフタル酸４．９３９ｋｇ（２９．７モル）を１，６－ヘキサンジアミン２．５２２ｋｇ（２１．７モル）、テレフタル酸３．４８９ｋｇ（２１．０モル）、及びカプロラクタム１．０１８ｋｇ（９．０モル）に変え、重合温度を２３０℃から２６０℃、固相重合温度を２１０℃から２４０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）の製造と同様の方法にて、融点２９５℃、相対粘度２．３４の半芳香族ポリアミド（ポリアミド６Ｔ／６＝７０．０／３０．０モル％）を得た（以下、この半芳香族ポリアミドを（Ｄ１－９）という。）。
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１０）の製造
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）の製造において、１，９－ノナンジアミン２．３７４ｋｇ（１５．０モル）、２－メチル－１，８－オクタンジアミン２．３７４ｋｇ（１５．０モル）、及びテレフタル酸４．９３９ｋｇ（２９．７モル）を１，６－ヘキサンジアミン２．５２２ｋｇ（２１．７モル）、１，１０－デカンジアミン１．６０２ｋｇ（９．３モル）、テレフタル酸４．１３５ｋｇ（２４．０モル）、及びイソフタル酸１．０３４ｋｇ（６．０モル）に変え、重合温度を２３０℃から２６０℃、固相重合温度を２１０℃から２４０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）の製造と同様の方法にて、融点３０２℃、相対粘度２．３２の半芳香族ポリアミド（ポリアミド６Ｔ／６Ｉ／１０Ｔ／１０Ｉ＝５６．０／２４．０／１４．０／６．０モル％）を得た（以下、この半芳香族ポリアミドを（Ｄ１－１０）という。）。
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１１）の製造
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）の製造において、１，９－ノナンジアミン２．３７４ｋｇ（１５．０モル）、２－メチル－１，８－オクタンジアミン２．３７４ｋｇ（１５．０モル）、及びテレフタル酸４．９３９ｋｇ（２９．７モル）を１，６－ヘキサンジアミン３．６６ｋｇ（３１．５モル）、テレフタル酸２．３９２ｋｇ（１４．４モル）、イソフタル酸１．５９５ｋｇ（９．６モル）、及びセバシン酸１．２１３ｋｇ（６．０モル）に変え、重合温度を２３０℃から２６０℃、固相重合温度を２１０℃から２４０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）の製造と同様の方法にて、融点２８９℃、相対粘度２．２０の半芳香族ポリアミド（ポリアミド６Ｔ／６Ｉ／６１０＝４８．０／３２．０／２０．０モル％）を得た（以下、この半芳香族ポリアミドを（Ｄ１－１１）という。）。
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１２）の製造
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）の製造において、１，９－ノナンジアミン２．３７４ｋｇ（１５．０モル）、２－メチル－１，８－オクタンジアミン２．３７４ｋｇ（１５．０モル）、及びテレフタル酸４．９３９ｋｇ（２９．７モル）を１，６－ヘキサンジアミン３．６６ｋｇ（３１．５モル）、ドデカン二酸３．４５ｋｇ（１５．０モル）、及びテレフタル酸２．４９ｋｇ（１５．０モル）に変え、重合温度を２３０℃から２５０℃、固相重合温度を２１０℃から２３０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）の製造と同様の方法にて、融点２９２℃、相対粘度２．２０の半芳香族ポリアミド（ポリアミド６Ｔ／６１２＝５５．０／４５．０モル％）を得た（以下、この半芳香族ポリアミドを（Ｄ１－１２）という。）。
半芳香族ポリアミド（Ｄ２）
半芳香族ポリアミド（Ｄ２－１）の製造
攪拌機、温度計、トルクメータ、圧力計、ダイアフラムポンプを直結した原料投入口、窒素ガス導入口、放圧口、圧力調整装置、及びポリマー放出口を備えた内容積が７０リットルの圧力容器に、セバシン酸６．０６８ｋｇ（３０．０モル）、次亜リン酸カルシウム８．５０ｇ（０．０４９モル）、及び酢酸ナトリウム２．１９ｇ（０．０２５モル）を仕込み、圧力容器の内部の純度が９９．９９９９％の窒素ガスで０．３ＭＰａに加圧した後、次に常圧まで窒素ガスを放出する操作を５回繰返し、窒素置換を行った後、封圧下、攪拌しながら系内を昇温した。更に、少量の窒素気流下で、１９０℃まで昇温した後、ｍ－キシリレンジアミン４．０８６ｋｇ（３０．０モル）を撹拌下で１６０分を要して滴下した。この間、反応系内圧は０．５ＭＰａに制御し、内温を連続的に２９５℃まで昇温させた。また、ｍ－キシリレンジアミンの滴下とともに留出する水は、分縮器及び冷却器を通して系外に除いた。ｍ－キシリレンジアミン滴下終了後、６０分間かけて常圧まで降圧し、この間に、容器内の温度を２５０℃に保持して、１０分間反応を継続した。その後、反応系内圧を７９ｋＰａまで減圧し、４０分間溶融重合反応を継続した。その後、攪拌を止めて系内を窒素で０．２ＭＰａに加圧して、重縮合物を圧力容器下部抜出口より紐状に抜き出した。紐状の重縮合物は直ちに冷却し、水冷した紐状の樹脂はペレタイザーによってペレット化し、その後、減圧乾燥を行い融点１９１℃、相対粘度２．４６の半芳香族ポリアミド（ポリアミドＭＸＤ１０＝１００．０モル％）を得た（以下、この半芳香族ポリアミドを（Ｄ２－１）という。）。
半芳香族ポリアミド（Ｄ２－２）の製造
半芳香族ポリアミド（Ｄ２－１）の製造において、ｍ－キシリレンジアミン４．０８６ｋｇ（３０．０モル）をｍ－キシリレンジアミンとｐ－キシリレンジアミンの７：３（モル比）の混合ジアミン４．０８６ｋｇ（３０．０モル）に変え、重合温度を２５０℃から２６０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド（Ｄ２－１）の製造と同様の方法にて、融点２１３℃、相対粘度２．４０の半芳香族ポリアミド（ポリアミドＭＸＤ１０／ＰＸＤ１０＝７０．０／３０．０モル％）を得た（以下、この半芳香族ポリアミドを（Ｄ２－２）という。）。
半芳香族ポリアミド（Ｄ２－３）の製造
半芳香族ポリアミド（Ｄ２－１）の製造において、ｍ－キシリレンジアミン４．０８６ｋｇ（３０．０モル）をｐ－キシリレンジアミン４．０８６ｋｇ（３０．０モル）に変え、重合温度を２５０℃から３００℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド（Ｄ２－１）の製造と同様の方法にて、融点２８１、２９１℃（融点を２つ有する）、相対粘度２．４２の半芳香族ポリアミド（ポリアミドＰＸＤ１０＝１００．０モル％）を得た（以下、この半芳香族ポリアミドを（Ｄ２－３）という。）。
半芳香族ポリアミド（Ｄ２－４）の製造
半芳香族ポリアミド（Ｄ２－１）の製造において、セバシン酸６．０６８ｋｇ（３０．０モル）をアジピン酸４．３８４ｋｇ（３０．０モル）に変え、重合温度を２５０℃から２７５℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド（Ｄ２－１）の製造と同様の方法にて、融点２４３℃、相対粘度２．４２の半芳香族ポリアミド（ポリアミドＭＸＤ６＝１００．０モル％）を得た（以下、この半芳香族ポリアミドを（Ｄ２－４）という。）。
半芳香族ポリアミド（Ｄ２－５）の製造
半芳香族ポリアミド（Ｄ２－２）の製造において、セバシン酸６．０６８ｋｇ（３０．０モル）をアジピン酸４．３８４ｋｇ（３０．０モル）に変え、重合温度を２５０℃から２９０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド（Ｄ２－２）の製造と同様の方法にて、融点２６４℃、相対粘度２．３２の半芳香族ポリアミド（ポリアミドＭＸＤ６／ＰＸＤ６＝７０．０／３０．０モル％）を得た（以下、この半芳香族ポリアミドを（Ｄ２－５）という。）。
半芳香族ポリアミド（Ｄ２－６）の製造
半芳香族ポリアミド（Ｄ２－１）の製造において、ｍ－キシリレンジアミン４．０８６ｋｇ（３０．０モル）を２，６－ビス（アミノメチル）ナフタレン５．５８８ｋｇ（３０．０モル）に変え、重合温度を２４０℃から３００℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド（Ｄ２－１）の製造と同様の方法にて、融点２８６℃、相対粘度２．２５の半芳香族ポリアミド（ポリアミド２，６－ＢＡＮ１０＝１００．０モル％）を得た（以下、この半芳香族ポリアミドを（Ｄ２－６）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ）
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造
半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）に、衝撃改良材として無水マレイン酸変性エチレン／１－ブテン共重合体（Ａ２－３）、酸化防止剤としてトリエチレングリコール－ビス［３－（３－ｔ－ブチル－５－メチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（ＢＡＳＦジャパン社製、ＩＲＧＡＮＯＸ２４５）、及びリン系加工安定剤としてトリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト（ＢＡＳＦジャパン社製、ＩＲＧＡＦＯＳ１６８）をあらかじめ混合し、二軸溶融混練機（（株）日本製鋼所製、型式：ＴＥＸ４４）に供給し、シリンダ温度２２０℃から３００℃で溶融混練し、溶融樹脂をストランド状に押出した後、これを水槽に導入し、冷却、カット、真空乾燥して、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝９０．０／１０．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－１）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－２）の製造
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造において、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）を（Ｄ１－２）に変え、シリンダ温度を３００℃から３４０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造と同様の方法にて、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－２）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝９０．０／１０．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－２）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－３）の製造
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造において、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）を（Ｄ１－３）に変え、シリンダ温度を３００℃から３１０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造と同様の方法にて、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－３）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝９０．０／１０．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－３）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－４）の製造
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造において、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）を（Ｄ１－４）に変え、シリンダ温度を３００℃から３４０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造と同様の方法にて、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－４）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝９０．０／１０．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－４）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－５）の製造
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造において、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）を（Ｄ１－５）に変え、シリンダ温度を３００℃から２９０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造と同様の方法にて、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－５）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝９０．０／１０．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－５）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－６）の製造
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造において、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）を（Ｄ１－６）に変え、シリンダ温度を３００℃から３１０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造と同様の方法にて、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－６）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝９０．０／１０．０（質量％）１０質量％の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－６）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－７）の製造
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造において、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）を（Ｄ１－７）に変更した以外は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造と同様の方法にて、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－７）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝８５．０／１５．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－７）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－８）の製造
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造において、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）を（Ｄ１－８）に変え、シリンダ温度を３００℃から３３０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造と同様の方法にて、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－８）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝８５．０／１５．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－８）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－９）の製造
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造において、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）を（Ｄ１－９）に変え、シリンダ温度を３００℃から３３０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造と同様の方法にて、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－９）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝８５．０／１５．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－９）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１０）の製造
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造において、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）を（Ｄ１－１０）に変え、シリンダ温度を３００℃から３４０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造と同様の方法にて、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１０）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝８５．０／１５．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－１０）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１１）の製造
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造において、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）を（Ｄ１－１１）に変え、シリンダ温度を３００℃から３３０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造と同様の方法にて、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１１）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝８５．０／１５．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－１１）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１２）の製造
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造において、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）を（Ｄ１－１２）に変え、シリンダ温度を３００℃から３３０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造と同様の方法にて、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１２）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝８５．０／１５．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－１２）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１３）の製造
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造において、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）と（Ｄ１－７）を併用した以外は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造と同様の方法にて、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－７）／半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝５９．５／２５．５／１５．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－１３）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１４）の製造
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１３）の製造において、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）を（Ｄ１－５）に変更した以外は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１３）の製造と同様の方法にて、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－７）／半芳香族ポリアミド（Ｄ１－５）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝５９．５／２５．５／１５．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－１４）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１５）の製造
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造において、半芳香族ポリアミド（Ｄ１－１）を（Ｄ２－１）に変え、シリンダ温度を３００℃から２４０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）の製造と同様の方法にて、半芳香族ポリアミド（Ｄ２－１）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝９０．０／１０．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－１５）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１６）の製造
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１５）の製造において、半芳香族ポリアミド（Ｄ２－１）を（Ｄ２－２）に変え、シリンダ温度を２４０℃から２５０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１５）の製造と同様の方法にて、半芳香族ポリアミド（Ｄ２－２）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝９０．０／１０．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－１６）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１７）の製造
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１５）の製造において、半芳香族ポリアミド（Ｄ２－１）を（Ｄ２－３）に変え、シリンダ温度を２４０℃から３２０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１５）の製造と同様の方法にて、半芳香族ポリアミド（Ｄ２－３）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝９０．０／１０．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－１７）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１８）の製造
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１５）の製造において、半芳香族ポリアミド（Ｄ２－１）を（Ｄ２－４）に変え、シリンダ温度を２４０℃から２８０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１５）の製造と同様の方法にて、半芳香族ポリアミド（Ｄ２－４）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝８５．０／１５．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－１８）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１９）の製造
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１５）の製造において、半芳香族ポリアミド（Ｄ２－１）を（Ｄ２－５）に変え、シリンダ温度を２４０℃から３００℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１５）の製造と同様の方法にて、半芳香族ポリアミド（Ｄ２－５）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝８５．０／１５．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－１９）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－２０）の製造
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１５）の製造において、半芳香族ポリアミド（Ｄ２－１）を（Ｄ２－６）に変え、シリンダ温度を２４０℃から３２０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１５）の製造と同様の方法にて、半芳香族ポリアミド（Ｄ２－６）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝８５．０／１５．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－２０）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－２１）の製造
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１５）の製造において、半芳香族ポリアミド（Ｄ２－１）と（Ｄ２－１）、（Ｄ２－４）を併用し、シリンダ温度を２４０℃から２８０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１５）の製造と同様の方法にて、半芳香族ポリアミド（Ｄ２－４）／半芳香族ポリアミド（Ｄ２－１）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝５９．５／２５．５／１５．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－２１）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－２２）の製造
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－２１）の製造において、半芳香族ポリアミド（Ｄ２－１）を（Ｄ２－２）に変更した以外は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－２１）の製造と同様の方法にて、半芳香族ポリアミド（Ｄ２－４）／半芳香族ポリアミド（Ｄ２－２）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝５９．５／２５．５／１５．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－２２）という。）。
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－２３）の製造
半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－２１）の製造において、半芳香族ポリアミド（Ｄ２－１）を（Ｄ２－３）に変え、シリンダ温度を２８０℃から３２０℃に変更した以外は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－２１）の製造と同様の方法にて、半芳香族ポリアミド（Ｄ２－４）／半芳香族ポリアミド（Ｄ２－３）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝５９．５／２５．５／１５．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなる半芳香族ポリアミド組成物のペレットを得た（以下、この半芳香族ポリアミド組成物を（Ｄ－２３）という。）。
接着用ポリアミド組成物（Ｅ）
ポリアミド６／６６／１２組成物（Ｅ－１）の製造
ポリアミド１２組成物（Ｃ－９）の製造において、ポリアミド１２（Ｃ１－１）をポリアミド６／６６／１２（Ｃ２－５）に変更した以外は、ポリアミド１２組成物（Ｃ－９）の製造と同様の方法にて、ポリアミド６／６６／１２（Ｃ２－５）／ポリアミド６１０（Ｃ２－４）／エラストマー重合体（Ａ２－３）＝５５．０／２５．０／２０．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなるポリアミド６／６６／１２組成物のペレットを得た（以下、このポリアミド６／６６／１２組成物を（Ｅ－１）という。）。
ポリアミド６組成物（Ｅ－２）の製造
ポリアミド１２組成物（Ｃ－８）の製造において、ポリアミド１２（Ｃ１－１）をポリアミド６（Ｃ２－３）に変更した以外は、ポリアミド１２組成物（Ｃ－８）の製造と同様の方法にて、ポリアミド６（Ｃ２－３）／ポリアミド６（Ｃ２－２）／無水マレイン酸変性エラストマー重合体（Ａ３－１）＝５５．０／２５．０／２０．０（質量％）の合計１００質量部に対して、酸化防止剤０．８質量部、リン系加工安定剤０．２質量部よりなるポリアミド６組成物のペレットを得た（以下、このポリアミド６組成物を（Ｅ－２）という。）。
実施例１
前記に示す未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－１）、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）、ポリアミド１２組成物（Ｃ－１）、接着用ポリアミド組成物（Ｅ－１）を使用して、Ｐｌａｂｏｒ（プラスチック工学研究所（株）製）４層チューブ成形機にて、（Ａ－１）を押出温度２１０℃、（Ｂ－１）を押出温度２７０℃、（Ｃ－１）を押出温度２７０℃、（Ｅ－１）を押出温度２５０℃にて別々に溶融させ、吐出された溶融樹脂をアダプタによって合流させ、積層管状体に成形した。引き続き、寸法制御するサイジングダイにより冷却し、引き取りを行い、（Ｃ－１）からなる（ｃ）層（最外層）、（Ｅ－１）からなる（ｅ）層（外層）、（Ａ－１）からなる（ａ）層（中間層）、（Ｂ－１）からなる（ｂ）層（最内層）としたとき、層構成が（ｃ）／（ｅ）／（ａ）／（ｂ）＝０．６０／０．１５／０．１０／０．１５ｍｍで内径６．０ｍｍ、外径８．０ｍｍの積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表１に示す。
実施例２
実施例１において、未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－１）を側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体組成物（Ａ－２）に変更した以外は、実施例１と同様の方法にて、表１に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表１に示す。
実施例３
実施例１において、未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－１）を側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体組成物（Ａ－３）に変更した以外は、実施例１と同様の方法にて、表１に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表１に示す。
実施例４
実施例１において、未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－１）を側鎖１，２－ジオール単位含有ＰＶＡ系重合体（Ａ－４）に変更した以外は、実施例１と同様の方法にて、表１に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表１に示す。
実施例５
実施例１において、未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－１）を側鎖１，２－ジオール単位含有ＥＶＯＨ系重合体（Ａ－５）に変更した以外は、実施例１と同様の方法にて、表１に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表１に示す。
実施例６
実施例１において、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）を（Ｂ－２）に変更した以外は、実施例１と同様の方法にて、表１に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表１に示す。
実施例７
実施例１において、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）を導電性接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－３）に変え、（Ｂ－３）の押出温度を２８０℃に変更した以外は、実施例１と同様の方法にて、表１に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表１に示す。また、当該積層チューブの導電性をＳＡＥ Ｊ－２２６０に準拠して測定したところ、１０６Ω／ｓｑｕａｒｅ以下であり、静電気除去性能に優れていることを確認した。
実施例８
前記に示す未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－１）、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）、未変性含フッ素系重合体（Ｂ１－３）、ポリアミド１２組成物（Ｃ－１）、接着用ポリアミド組成物（Ｅ－１）を使用して、Ｐｌａｂｏｒ（プラスチック工学研究所（株）製）５層チューブ成形機にて、（Ａ－１）を押出温度２１０℃、（Ｂ－１）を押出温度２７０℃、（Ｂ１－３）を押出温度２７０℃、（Ｃ－１）を押出温度２７０℃、（Ｅ－１）を押出温度２５０℃にて別々に溶融させ、吐出された溶融樹脂をアダプタによって合流させ、積層管状体に成形した。引き続き、寸法制御するサイジングダイにより冷却し、引き取りを行い、（Ｃ－１）からなる（ｃ）層（最外層）、（Ｅ－１）からなる（ｅ）層（外層）、（Ａ－１）からなる（ａ）層（中間層）、（Ｂ－１）からなる（ｂ）層（内層）、（Ｂ１－３）からなる（ｂ’）層（最内層）、としたとき、層構成が（ｃ）／（ｅ）／（ａ）／（ｂ）／（ｂ’）＝０．５５／０．１５／０．１０／０．１０／０．１０ｍｍで内径６．０ｍｍ、外径８．０ｍｍの積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例９
実施例８において、未変性含フッ素系重合体（Ｂ１－３）を（Ｂ１－４）に変え、（Ｂ１－４）の押出温度を２９０℃に変更した以外は、実施例８と同様の方法にて、表１に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例１０
実施例８において、未変性含フッ素系重合体（Ｂ１－３）を導電性含フッ素系重合体組成物（Ｂ－４）に変え、（Ｂ－４）の押出温度を２９０℃に変更した以外は、実施例８と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。また、当該積層チューブの導電性をＳＡＥ Ｊ－２２６０に準拠して測定したところ、１０６Ω／ｓｑｕａｒｅ以下であり、静電気除去性能に優れていることを確認した。
実施例１１
実施例８において、未変性含フッ素系重合体（Ｂ１－３）を導電性含フッ素系重合体組成物（Ｂ－５）に変え、（Ｂ－５）の押出温度を３１０℃に変更した以外は、実施例８と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。また、当該積層チューブの導電性をＳＡＥ Ｊ－２２６０に準拠して測定したところ、１０６Ω／ｓｑｕａｒｅ以下であり、静電気除去性能に優れていることを確認した。
実施例１２
実施例１において、ポリアミド１２組成物（Ｃ－１）を（Ｃ－２）に変更した以外は、実施例１と同様の方法にて、表１に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表１に示す。
実施例１３
実施例１において、ポリアミド１２組成物（Ｃ－１）を（Ｃ－３）に変更した以外は、実施例１と同様の方法にて、表１に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表１に示す。
実施例１４
実施例１において、ポリアミド１２組成物（Ｃ－１）を（Ｃ－４）に変更した以外は、実施例１と同様の方法にて、表１に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表１に示す。
実施例１５
前記に示す未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－１）、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）、ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）を使用して、Ｐｌａｂｏｒ（プラスチック工学研究所（株）製）３層チューブ成形機にて、（Ａ－１）を押出温度２１０℃、（Ｂ－１）を押出温度２７０℃、（Ｃ－５）を押出温度２７０℃にて別々に溶融させ、吐出された溶融樹脂をアダプタによって合流させ、積層管状体に成形した。引き続き、寸法制御するサイジングダイにより冷却し、引き取りを行い、（Ｃ－５）からなる（ｃ）層（最外層）、（Ａ－１）からなる（ａ）層（中間層）、（Ｂ－１）からなる（ｂ）層（最内層）としたとき、層構成が（ｃ）／（ａ）／（ｂ）＝０．７５／０．１０／０．１５ｍｍで内径６．０ｍｍ、外径８．０ｍｍの積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表１に示す。
実施例１６
実施例１５において、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）を導電性接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－３）に変え、（Ｂ－３）の押出温度を２８０℃に変更した以外は、実施例１５と同様の方法にて、表１に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表１に示す。また、当該積層チューブの導電性をＳＡＥ Ｊ－２２６０に準拠して測定したところ、１０６Ω／ｓｑｕａｒｅ以下であり、静電気除去性能に優れていることを確認した。
実施例１７
実施例１５において、ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）を（Ｃ－６）に変更した以外は、実施例１５と同様の方法にて、表１に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表１に示す。
実施例１８
実施例１５において、ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）を（Ｃ－７）に変更した以外は、実施例１５と同様の方法にて、表１に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表１に示す。
実施例１９
実施例１５において、ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）を（Ｃ－８）に変更した以外は、実施例１５と同様の方法にて、表１に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表１に示す。
実施例２０
実施例１５において、ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）を（Ｃ－９）に変更した以外は、実施例１５と同様の方法にて、表１に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表１に示す。
実施例２１
実施例１５において、ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）を（Ｃ－１０）に変更した以外は、実施例１５と同様の方法にて、表１に示す層構成の積層チューブを得た。当該積９
実施例２２
実施例１５において、ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）をポリアミド１０１０組成物（Ｃ－１１）に変更した以外は、実施例１５と同様の方法にて、表１に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表１に示す。
実施例２３
前記に示す未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－１）、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）、ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を使用して、Ｐｌａｂｏｒ（プラスチック工学研究所（株）製）５層チューブ成形機にて、（Ａ－１）を押出温度２１０℃、（Ｂ－１）を押出温度２７０℃、（Ｃ－５）を押出温度２７０℃、（Ｄ－１）を押出温度３００℃にて別々に溶融させ、吐出された溶融樹脂をアダプタによって合流させ、積層管状体に成形した。引き続き、寸法制御するサイジングダイにより冷却し、引き取りを行い、（Ｃ－５）からなる（ｃ）層（最外層、中間層）、（Ｄ－１）からなる（ｃ）層（外層）、（Ａ－１）からなる（ａ）層（内層）、（Ｂ－１）からなる（ｂ）層（最内層）としたとき、層構成が（ｃ）／（ｄ）／（ｃ）／（ａ）／（ｂ）＝０．４０／０．１０／０．３０／０．１０／０．１０ｍｍで内径６．０ｍｍ、外径８．０ｍｍの積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例２４
実施例２３において、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）を導電性接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－３）に変え、（Ｂ－３）の押出温度を２８０℃に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。また、当該積層チューブの導電性をＳＡＥ Ｊ－２２６０に準拠して測定したところ、１０６Ω／ｓｑｕａｒｅ以下であり、静電気除去性能に優れていることを確認した。
実施例２５
実施例２３において、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を（Ｄ－２）に変え、（Ｄ－２）の押出温度を３４０℃に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例２６
実施例２３において、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を（Ｄ－３）に変え、（Ｄ－３）の押出温度を３１０℃に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例２７
実施例２３において、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を（Ｄ－４）に変え、（Ｄ－４）の押出温度を３４０℃に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例２８
実施例２３において、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を（Ｄ－５）に変え、（Ｄ－５）の押出温度を２９０℃に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例２９
実施例２３において、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を（Ｄ－６）に変え、（Ｄ－６）の押出温度を３１０℃に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例３０
実施例２３において、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を（Ｄ－７）に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例３１
実施例２３において、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を（Ｄ－８）に変え、（Ｄ－８）の押出温度を３３０℃に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例３２
実施例２３において、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を（Ｄ－９）に変え、（Ｄ－９）の押出温度を３３０℃に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例３３
実施例２３において、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を（Ｄ－１０）に変え、（Ｄ－１０）の押出温度を３４０℃に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例３４
実施例２３において、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を（Ｄ－１１）に変え、（Ｄ－１１）の押出温度を３３０℃に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例３５
実施例２３において、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を（Ｄ－１２）に変え、（Ｄ－１２）の押出温度を３３０℃に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例３６
実施例２３において、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を（Ｄ－１３）に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例３７
実施例２３において、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を（Ｄ－１４）に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例３８
実施例２３において、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を（Ｄ－１５）に変え、（Ｄ－１５）の押出温度を２４０℃に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例３９
実施例２３において、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を（Ｄ－１６）に変え、（Ｄ－１６）の押出温度を２５０℃に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例４０
実施例２３において、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を（Ｄ－１７）に変え、（Ｄ－１７）の押出温度を３２０℃に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例４１
実施例２３において、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を（Ｄ－１８）に変え、（Ｄ－１８）の押出温度を２８０℃に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例４２
実施例２３において、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を（Ｄ－１９）に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例４３
実施例２３において、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を（Ｄ－２０）に変え、（Ｄ－２０）の押出温度を３２０℃に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例４４
実施例２３において、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を（Ｄ－２１）に変え、（Ｄ－２１）の押出温度を２８０℃に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例４５
実施例２３において、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を（Ｄ－２２）に変え、（Ｄ－２２）の押出温度を２８０℃に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例４６
実施例２３において、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を（Ｄ－２３）に変え、（Ｄ－２３）の押出温度を３２０℃に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例４７
実施例２３において、中間層に使用したポリアミド１２組成物（Ｃ－５）をポリアミド６／６６／１２組成物（Ｅ－１）に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例４８
実施例２３において、中間層に使用したポリアミド１２組成物（Ｃ－５）をポリアミド６組成物（Ｅ－２）に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
実施例４９
前記に示す未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－１）、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）、未変性含フッ素系重合体（Ｂ１－３）、ポリアミド１２組成物（Ｃ－５）、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）を使用して、Ｐｌａｂｏｒ（プラスチック工学研究所（株）製）６層チューブ成形機にて、（Ａ－１）を押出温度２１０℃、（Ｂ－１）を押出温度２７０℃、（Ｂ１－３）を押出温度２７０℃、（Ｃ－５）を押出温度２７０℃、（Ｄ－１）を押出温度３００℃にて別々に溶融させ、吐出された溶融樹脂をアダプタによって合流させ、積層管状体に成形した。引き続き、寸法制御するサイジングダイにより冷却し、引き取りを行い、（Ｃ－５）からなる（ｃ）層（最外層、中間層）、（Ｄ－１）からなる（ｄ）層（外層）、（Ａ－１）からなる（ａ）層（内層１）、（Ｂ－１）からなる（ｂ）層（内層２）、（Ｂ１－３）からなる（ｂ）層（最内層）としたとき、層構成が（ｃ）／（ｄ）／（ｃ）／（ａ）／（ｂ）／（ｂ’）＝０．４０／０．１０／０．２０／０．１０／０．１０／０．１０ｍｍで内径６．０ｍｍ、外径８．０ｍｍの積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表３に示す。
実施例５０
実施例４９において、未変性含フッ素系重合体（Ｂ１－３）を（Ｂ１－４）に変え、（Ｂ１－４）の押出温度を２９０℃に変更した以外は、実施例４９と同様の方法にて、表３に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表３に示す。
実施例５１
実施例４９において、未変性含フッ素系重合体（Ｂ１－３）を導電性含フッ素系重合体組成物（Ｂ－４）に変え、（Ｂ－４）の押出温度を２９０℃に変更した以外は、実施例４９と同様の方法にて、表３に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表３に示す。また、当該積層チューブの導電性をＳＡＥ Ｊ－２２６０に準拠して測定したところ、１０６Ω／ｓｑｕａｒｅ以下であり、静電気除去性能に優れていることを確認した。
実施例５２
実施例４９において、未変性含フッ素系重合体（Ｂ１－３）を導電性含フッ素系重合体組成物（Ｂ－５）に変え、（Ｂ－５）の押出温度を３１０℃に変更した以外は、実施例４９と同様の方法にて、表３に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表３に示す。また、当該積層チューブの導電性をＳＡＥ Ｊ－２２６０に準拠して測定したところ、１０６Ω／ｓｑｕａｒｅ以下であり、静電気除去性能に優れていることを確認した。
実施例５３
実施例５１において、中間層に使用したポリアミド１２組成物（Ｃ－５）をポリアミド６／６６／１２組成物（Ｅ－１）に変更した以外は、実施例５１と同様の方法にて、表３に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表３に示す。また、当該積層チューブの導電性をＳＡＥ Ｊ－２２６０に準拠して測定したところ、１０６Ω／ｓｑｕａｒｅ以下であり、静電気除去性能に優れていることを確認した。
実施例５４
実施例５１において、中間層に使用したポリアミド１２組成物（Ｃ－５）をポリアミド６組成物（Ｅ－２）に変更した以外は、実施例５１と同様の方法にて、表３に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表３に示す。また、当該積層チューブの導電性をＳＡＥ Ｊ－２２６０に準拠して測定したところ、１０６Ω／ｓｑｕａｒｅ以下であり、静電気除去性能に優れていることを確認した。
実施例５５
前記に示す未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－１）、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）、ポリアミド１２組成物（Ｃ－１）、（Ｃ－５）、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ－１）、ポリアミド６／６６／１２組成物（Ｅ－１）を使用して、Ｐｌａｂｏｒ（プラスチック工学研究所（株）製）６層チューブ成形機にて、（Ａ－１）を押出温度２１０℃、（Ｂ－１）を押出温度２７０℃、（Ｃ－１）と（Ｃ－５）を押出温度２７０℃、（Ｄ－１）を押出温度３００℃、（Ｅ－１）を押出温度２５０℃にて別々に溶融させ、吐出された溶融樹脂をアダプタによって合流させ、積層管状体に成形した。引き続き、寸法制御するサイジングダイにより冷却し、引き取りを行い、（Ｃ－１）からなる（ｃ）層（最外層）、（Ｅ－１）からなる（ｅ）層（外層）、（Ｄ－１）からなる（ｄ）層（中間層）、（Ｃ－５）からなる（ｃ’）層（内層１）、（Ａ－１）からなる（ａ）層（内層２）、（Ｂ－１）からなる（ｂ）層（最内層）としたとき、層構成が（ｃ）／（ｅ）／（ｄ）／（ｃ’）／（ａ）／（ｂ）＝０．３５／０．１５／０．１０／０．２０／０．１０／０．１０ｍｍで内径６．０ｍｍ、外径８．０ｍｍの積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表３に示す。
実施例５６
実施例５５において、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）を導電性接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－３）に変え、（Ｂ－３）の押出温度を２８０℃に変更した以外は、実施例５５と同様の方法にて、表３に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表３に示す。また、当該積層チューブの導電性をＳＡＥ Ｊ－２２６０に準拠して測定したところ、１０６Ω／ｓｑｕａｒｅ以下であり、静電気除去性能に優れていることを確認した。
実施例５７
実施例５６において、内層１に使用したポリアミド１２組成物（Ｃ－５）をポリアミド６／６６／１２組成物（Ｅ－１）に変更した以外は、実施例５６と同様の方法にて、表３に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表３に示す。また、当該積層チューブの導電性をＳＡＥ Ｊ－２２６０に準拠して測定したところ、１０６Ω／ｓｑｕａｒｅ以下であり、静電気除去性能に優れていることを確認した。
実施例５８
実施例５６において、内層１に使用したポリアミド１２組成物（Ｃ－５）をポリアミド６組成物（Ｅ－２）に変更した以外は、実施例５６と同様の方法にて、表３に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表３に示す。また、当該積層チューブの導電性をＳＡＥ Ｊ－２２６０に準拠して測定したところ、１０６Ω／ｓｑｕａｒｅ以下であり、静電気除去性能に優れていることを確認した。
比較例１
実施例１において、未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－１）を未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１－１）に変更した以外は、実施例１と同様の方法にて、表１に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表１に示す。
比較例２
実施例１において、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）を無水イタコン酸基含有含フッ素系重合体（Ｂ１－１）に変更した以外は、実施例１と同様の方法にて、表１に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表１に示す。
比較例３
実施例１において、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）をエポキシ基含有含フッ素系重合体（Ｂ１－２）に変更した以外は、実施例１と同様の方法にて、表１に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表１に示す。
比較例４
実施例１において、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）を未変性含フッ素系重合体（Ｂ１－３）に変更した以外は、実施例１と同様の方法にて、表１に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表１に示す。
比較例５
実施例１において、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）を導電性含フッ素系重合体（Ｂ－４）に変更した以外は、実施例１と同様の方法にて、表１に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表１に示す。また、当該積層チューブの導電性をＳＡＥ Ｊ－２２６０に準拠して測定したところ、１０６Ω／ｓｑｕａｒｅ以下であり、静電気除去性能に優れていることを確認した。
比較例６
実施例８において、未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－１）を未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１－１）に変更した以外は、実施例８と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
比較例７
実施例８において、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）を無水イタコン酸基含有含フッ素系重合体（Ｂ１－１）に変更した以外は、実施例８と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
比較例８
実施例８において、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）をエポキシ基含有含フッ素系重合体（Ｂ１－２）に変更した以外は、実施例８と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
比較例９
実施例１０において、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）を未変性含フッ素系重合体（Ｂ１－３）に変更した以外は、実施例１０と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。また、当該積層チューブの導電性をＳＡＥ Ｊ－２２６０に準拠して測定したところ、１０６Ω／ｓｑｕａｒｅ以下であり、静電気除去性能に優れていることを確認した。
比較例１０
実施例２３において、未変性ＥＶＯＨ系重合体組成物（Ａ－１）を未変性ＥＶＯＨ系重合体（Ａ１１－１）に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
比較例１１
実施例２３において、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）を無水イタコン酸基含有含フッ素系重合体（Ｂ１－１）に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
比較例１２
実施例２３において、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）をエポキシ基含有含フッ素系重合体（Ｂ１－２）に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
比較例１３
実施例２３において、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）を未変性含フッ素系重合体（Ｂ１－３）に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表２に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。
比較例１４
実施例２３において、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ－１）を導電性含フッ素系重合体（Ｂ－４）に変更した以外は、実施例２３と同様の方法にて、表７に示す層構成の積層チューブを得た。当該積層チューブの物性測定結果を表２に示す。また、当該積層チューブの導電性をＳＡＥ Ｊ－２２６０に準拠して測定したところ、１０６Ω／ｓｑｕａｒｅ以下であり、静電気除去性能に優れていることを確認した。
Figure 0007124331000008
Figure 0007124331000009
Figure 0007124331000010
表１、２、及び３から明らかなように、本発明に規定以外のビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）を含む（ａ）層を有する比較例１、６、及び１０の積層チューブは、ヒートショック後の低温耐衝撃性に劣っていた。本発明に規定以外の接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）を含む（ｂ）層を有する比較例２から５、７から９、及び１１から１４の積層チューブは、ヒートショック後の低温耐衝撃性、初期の層間接着性、及びその耐久性に劣っていた。
一方、本発明に規定されている条件を満たす実施例１から５８の積層チューブは、環境応力負荷後の低温耐衝撃性、層間接着性及びその耐久性等の諸特性が良好であることは明らかである。

Claims (13)

  1. （ａ）層と（ｂ）層とを含む２層以上の積層チューブであって、
    前記（ａ）層と前記（ｂ）層とは隣接して配置され、
    前記（ａ）層は、ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）を含み、
    前記（ｂ）層は、接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）を含み、
    前記ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）は、ビニルアルコール系重合体（Ａ１）とエラストマー重合体（Ａ２）とを含み、
    前記ビニルアルコール系重合体（Ａ１）は、前記ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）中に、６０質量％以上９５質量％以下含まれ、
    前記エラストマー重合体（Ａ２）は、カルボキシル基及び／又は酸無水物基を有する不飽和化合物から誘導される構成単位を含有し、前記ビニルアルコール系重合体組成物（Ａ）中に、５質量％以上４０質量％以下含まれ、
    前記ビニルアルコール系重合体（Ａ１）は、エチレン／ビニルエステル系共重合体ケン化物（Ａ１１）、下記（１）式で表わされる側鎖１，２－ジオール単位を含有するポリビニルアルコール系重合体（Ａ１２）、及び下記（１）式で表わされる側鎖１，２－ジオール単位を含有するエチレン／ビニルエステル系共重合体ケン化物（Ａ１３）からなる群より選ばれる少なくとも１種であり、
    前記接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）は、カルボジイミド基と反応する官能基を有する含フッ素系重合体（Ｂ１）と、カルボジイミド基含有化合物（Ｂ２）とを反応させることにより得られ、前記カルボジイミド基の残基を含有し、
    前記接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）中の前記カルボジイミド基の含有量は、前記接着用含フッ素系重合体組成物（Ｂ）１００ｇ当たり、０．１ｍｍｏｌ以上５０ｍｍｏｌ以下である積層チューブ。
    Figure 0007124331000011
     ［一般式（１）において、Ｒ１、Ｒ２、及びＲ３は、それぞれ独立して水素原子又は有機基を示し、Ｘは、単結合又は結合鎖を示し、Ｒ４、Ｒ５、及びＲ６は、それぞれ独立して水素原子又は有機基を示す。］
  2. 前記側鎖１，２－ジオール単位を含有するポリビニルアルコール系重合体（Ａ１２）又は側鎖１，２－ジオール単位を含有するエチレン／ビニルエステル系共重合体ケン化物（Ａ１３）中の上記（１）式で表される側鎖１，２－ジオール単位の含有量は、側鎖１，２－ジオール単位を含有するポリビニルアルコール系重合体（Ａ１２）又は側鎖１，２－ジオール単位を含有するエチレン／ビニルエステル系共重合体ケン化物（Ａ１３）の全単量体単位１００モル％に対し、０．１モル％以上３０モル％以下である請求項１に記載の積層チューブ。
  3. 前記側鎖１，２－ジオール単位を含有するエチレン／ビニルエステル系共重合体ケン化物（Ａ１３）中のエチレン単位の含有量は、側鎖１，２－ジオール単位を含有する含有エチレン／ビニルエステル系共重合体ケン化物（Ａ１３）の全単量体単位１００モル％に対し、１０モル％以上４０モル％以下である請求項１又は２に記載の積層チューブ。
  4. 前記（ｂ）層が、前記（ａ）層に対して内側に隣接して配置される請求項１から３のいずれか１項に記載の積層チューブ。
  5. 更に（ｃ）層を含み、
    前記（ｃ）層が、前記（ａ）層に対して外側に配置され、
    前記（ｃ）層は、脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）を含み、
    前記脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）は、ポリアミド（Ｃ１）及びエラストマー重合体（Ｃ３）を含み、
    前記ポリアミド（Ｃ１）は、メチレン基数のアミド基数に対する比が８．０以上の脂肪族ポリアミドであり、前記脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）中に、７５質量％以上９５質量％以下含まれ、
    前記エラストマー重合体（Ｃ３）は、カルボキシル基及び／又は酸無水物基を有する不飽和化合物から誘導される構成単位を含有し、前記脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）中に、５質量％以上２５質量％以下含まる請求項１から４のいずれか１項に記載の積層チューブ。
  6. 前記ポリアミド（Ｃ１）が、ポリウンデカンアミド（ポリアミド１１）、ポリドデカンアミド（ポリアミド１２）、ポリヘキサメチレンドデカミド（ポリアミド６１２）、ポリデカメチレンセバカミド（ポリアミド１０１０）、ポリデカメチレンドデカミド（ポリアミド１０１２）、及びポリドデカメチレンドデカミド（ポリアミド１２１２）からなる群より選ばれる少なくとも１種の単独重合体、並びに／又はこれらを形成する原料単量体を数種用いた少なくとも１種の共重合体である請求項５に記載の積層チューブ。
  7. 前記ポリアミド（Ｃ１）の１ｇあたりの末端アミノ基濃度を［Ａ１］（μｅｑ／ｇ）、末端カルボキシル基濃度を［Ｂ１］（μｅｑ／ｇ）とした時、［Ａ１］＞［Ｂ１］＋５である請求項５又は６のいずれか１項に記載の積層チューブ。
  8. 前記脂肪族ポリアミド組成物（Ｃ）は、更にポリアミド（Ｃ２）を含み、
    前記ポリアミド（Ｃ２）は、前記ポリアミド（Ｃ１）以外のポリアミドであり、前記ポリアミド（Ｃ１）とポリアミド（Ｃ２）の合計量１００質量％に対して、ポリアミド（Ｃ１）は５５質量％以上９０質量％以下含まれ、ポリアミド（Ｃ２）は１０質量％以上４５質量％以下含まれ、
    前記ポリアミド（Ｃ１）と前記ポリアミド（Ｃ２）との溶解性パラメーターＳＰ値の差の絶対値［｜（ポリアミド（Ｃ１）のＳＰ値）－（ポリアミド（Ｃ２）のＳＰ値）｜］は、１．８以上５．５以下（ＭＰａ）１／２である請求項５から７のいずれか１項に記載の積層チューブ。
  9. 更に（ｄ）層を含み、
    前記（ｄ）層が、前記（ａ）層に対して外側に配置され、
    前記（ｄ）層は、半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ）を含み、
    前記半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ）は、半芳香族ポリアミド（Ｄ１）及び／又は半芳香族ポリアミド（Ｄ２）を含み、
    前記半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ）中に、前記半芳香族ポリアミド（Ｄ１）及び／又は前記半芳香族ポリアミド（Ｄ２）が６０質量％以上含まれ、
    前記半芳香族ポリアミド（Ｄ１）は、前記半芳香族ポリアミド（Ｄ１）の全ジアミン単位に対して、炭素原子数４以上１２以下の脂肪族ジアミン単位を５０モル％以上含み、前記半芳香族ポリアミド（Ｄ１）の全ジカルボン酸単位に対して、テレフタル酸単位、イソフタル酸単位、及びナフタレンジカルボン酸単位からなる群より選ばれる少なくとも１種を含むジカルボン酸単位を５０モル％以上含み、
    前記半芳香族ポリアミド（Ｄ２）は、前記半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の全ジアミン単位に対して、キシリレンジアミン単位及び／又はビス（アミノメチル）ナフタレン単位を５０モル％以上含み、前記半芳香族ポリアミド（Ｄ２）の全ジカルボン酸単位に対して、炭素原子数４以上１２以下の脂肪族ジカルボン酸単位を５０モル％以上含む請求項１から８のいずれか１項に記載の積層チューブ。
  10. 前記半芳香族ポリアミド組成物（Ｄ）が、カルボキシル基及び／又は酸無水物基を有する不飽和化合物から誘導される構成単位を有するエラストマー重合体（Ｄ３）を含む請求項９に記載の積層チューブ。
  11. 最内層が、導電性フィラーを含有させた熱可塑性樹脂組成物を含む導電層である請求項１から１０のいずれか１項に記載の積層チューブ。
  12. 共押出成形により製造される請求項１から１１のいずれか１項に記載の積層チューブ。
  13. 燃料チューブとして使用される請求項１から１２のいずれか１項に記載の積層チューブ。
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