JP7101891B2

JP7101891B2 - 燃料電池アッセンブリ、燃料電池システムおよび燃料電池車両

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Publication number: JP7101891B2
Application number: JP2021530094A
Authority: JP
Inventors: リーデ，ニコ
Original assignee: Audi AG
Current assignee: Audi AG
Priority date: 2019-03-11
Filing date: 2020-01-30
Publication date: 2022-07-15
Anticipated expiration: 2040-01-30
Also published as: JP2022517716A; WO2020182364A1; DE102019203249A1; KR102574049B1; CN113508481A; EP3939109B1; KR20210124440A; US20220181650A1; EP3939109A1

Description

本発明は、膜、および該膜の第１の側に配置され、第１ガス拡散層に割り当てられた第１電極を有した膜電極アッセンブリと、第１電極と第１ガス拡散層との間に配置されることが好ましいフレームとを備えた燃料電池アッセンブリに関し、フレームに膜電極アッセンブリを直接接続する接着剤層が、少なくとも断面で、膜電極アッセンブリのエッジ領域に存在する。さらに、本発明は、１つまたは複数の上記燃料電池アッセンブリを有した燃料電池システムおよび燃料電池車両に関する。

上記燃料電池アッセンブリは、先に公開されていない本出願人の出願から知られ、また、当該燃料電池アッセンブリは、良く証明され、同時に高いレベルの安定性で材料の少ない使用のみを有する。

更なる燃料電池アッセンブリが、国際公開第２０１８／２１７５８６Ａ１号から知られ、この国際公開では、接着剤層が、膜電極アッセンブリの電極にバイポーラプレートを接続する。燃料電池アッセンブリは、膜電極アッセンブリをシールし、該アッセンブリを所定の位置に固定するように用いられる、国際公開第２０１０／０８０４５０Ａ１および米国特許出願公開第２０１４／０００４４４２Ａ１号明細書に記載されている。

従って、本発明の目的は、向上した燃料電池アッセンブリを提供することである。さらに、本発明の目的は、向上した燃料電池システムおよび向上した燃料電池車両を提供することである。

本発明の目的は、請求項１の特徴部に従う燃料電池アッセンブリ、請求項９の特徴部を有した燃料電池システムおよび請求項１０の特徴部を有した燃料電池車両によって達成される。本発明の適切な改良を有した有利な実施例が、従属請求項に示される。

この場合では、本発明に従う燃料電池アッセンブリは、接着材層が第１電極を部分的に、しかし好ましくは完全に貫通する点と、この貫通により、膜がフレームに接続される点とで特に特徴付けられる。

一方では、接着剤層が電極を部分的に、しかし好ましくは完全に貫通するので、電極が機械的に安定な方法でフレームに接続されることが確実となる。しかし、他方では、フレームへの膜のより確実な固定が、接着剤層の材料を用いた電極の貫通によってさらに確実にされ、これは、燃料電池アッセンブリの安定性を増加させることに寄与する。さらに、双方が、膜への電極のより一層向上した固定をもたらす。

接着剤層または接着剤の材料は、ポリマから形成されることが好ましい。これにより、膜と接着剤層との間に適切な接触が生じ、これは、１つのポリマと、高い接着剤効果に関連した任意選択に付加的なポリマとの間に接続があるからである。フレームがポリマから同様に形成されている場合には、これにより、接着剤層とフレームとの間に適切な接触が生じる。この場合にも、１つのポリマと、高い接着剤効果に関連した任意選択に付加的なポリマとの間に接続がある。

本発明では、１つのフレームが、第１電極と第１ガス拡散層との間に特に正確に配置されており、ここで、接着剤層は、エッジ領域において横方向に、膜電極アッセンブリを少なくとも一部取り囲んでいる。この正確な１つのフレームにより、燃料電池アッセンブリに必要とされる材料と、燃料電池アッセンブリに必要とされる層とが減少され、このため製造が簡素化される。同時に、接着剤層により、膜電極アッセンブリからフレームへの膜の安定した接続が可能となり、ここで、従って、材料の量が同様に減少され、このため、材料が、膜電極アッセンブリのエッジ領域に配置されるのみである。

膜電極アッセンブリのエッジ領域は、外周において膜電極アッセンブリを取り囲み、少なくとも第１電極を貫通し、並びに、積層方向に対して平行におよび積層方向に対して部分的に直行して延びる領域であると理解される。この場合、積層方向に対して直行するエッジ領域の広がりは、膜電極アッセンブリの合計の横方向の広がりの３０％よりも小さい、好ましくは２０％よりも小さい、さらに好ましくは１０％よりも小さい、非常に特に好ましくは５％よりも小さい。

この場合には、接着剤層の断面は、Ｕ字形またはＣ字形であるように形成されることが好ましい。従って、接着剤層は、付加的な横方向保護層と、および膜電極アッセンブリを絶縁および／またはシールするものとの双方として機能する。代替的な実施例では、接着剤層の断面は、Ｌ字形であるように形成されても良い。

特に、膜電極アッセンブリが、第１の側とは反対の第２の側に配置された第２電極を有し、ここで、第２ガス拡散層が第２電極に配置されることが好ましいことが有益である。この改良では、接着剤層は、第２電極を貫通し、従って、膜電極アッセンブリの膜との直接の接触を有するように形成されても良い。

接着剤層の材料を用いた電極の貫通は、膜にフレームを接続するために接着剤層が第１電極を部分的に、好ましくは完全に貫通するように選択された気孔率を第１電極が有するという有利な方法で実現されることができる。この場合には、電極の気孔率／表面エネルギ（または一般に質）と接着剤の流動挙動（粘性等）とは互いに調和される。

代替的または付加的に、接着剤層は、膜にフレームを接続するために接着剤層が第１電極を部分的に、好ましくは完全に貫通するように選択された粘性を有しても良い。この場合には、互いへの個々の構成要素の適切な調和も存在し、これにより、望ましい接着接続がもたらされる。これにより、電極の気孔率が低いときでさえ、接着材層と高分子電解質膜との間の直接接続があることが確実となる。

代替的または付加的に、接着剤層は、特に、膜にフレームを接続するために、第１および／または第２電極が部分的に、好ましくは完全に貫通されるように選択された電極材料に関する表面エネルギおよび／または表面張力を有しても良い。

燃料電池アッセンブリの設置を簡素化するために、膜を取り囲む接着剤層が、フレームにエッジ領域における膜電極アッセンブリの膜を接続する第１接着剤層部分と、第２ガス拡散層にエッジ領域における膜電極アッセンブリの膜を接続する第２接着剤層部分と、を有するときに有益であることが証明された。

製造費をさらに減少させるために、膜および電極が横方向の広がりにおいて同一の表面積を有して形成されることが好ましい。適切な標準的な大きさの選択に起因して、設定時間が、穴あけ装置からの改造のために、またはホットプレスを準備するために減少されることができる。

これに関連して、フレームが、流れ断面を有したリセス部を有し、流れ断面の表面積が膜の横方向の表面積よりも小さいときに有利である。これにより、燃料電池の反応物の流動挙動が向上する。

第１ガス拡散層は、第１電極と対向する第１ガス拡散層の側に第１微細孔層を有し、および／または、第２ガス拡散層は、第２電極と対向する第２ガス拡散層の側に第２微細孔層を有する。膜電極アッセンブリの水分量が増加されるから、微細孔層は、カソードまたは燃料の輸送を向上させ、燃料電池の性能を高めるように使用される。この場合には、微細孔層は、それぞれのガス拡散層の一体型構成要素であっても良い。しかし、微細孔層は、個別の構成要素として存在しても良い。

さらに、周囲において第１ガス拡散層をシールする第１シール層が、第１フレーム側でフレームに割り当てられ、周囲において第２ガス拡散層および膜をシールする第２シール層が、第１フレーム側とは反対の第２フレーム側でフレームに割り当てられることができる。この場合には、シール層は、圧縮可能なシールリップまたはシールラインとして形成されることが好ましい。

周囲におけるシールを向上させるために、シールリップは、複数で横方向に、特に二重また三重としてそれぞれ設けられる。この場合には、第１シール層のシールリップは、第２シール層のシールリップよりも大きな直径を有することが好ましい。これは、ガス拡散層および膜電極アッセンブリが、横方向において流体および／またはガスに対してシールされるか、または流体に対してシールされることを意味する。

本発明に従う燃料電池アッセンブリは、本発明に従う燃料電池システムに用いられるときに燃料電池アッセンブリの利点を明らかにする。この場合には、燃料電池アッセンブリのために説明される利点および好ましい実施例は、高い安全および安定性によって特徴付けられる本発明に従う燃料電池システムに適応する。

この場合には、燃料電池アッセンブリおよび好ましい実施例のために説明された利点は、本発明に従う燃料電池車両に適応する。反応物、特に燃料の拡散損失が、本発明に従う燃料電池アッセンブリを用いる前よりも少なく生じるので、利点は広い範囲によって特徴付けられる。

説明で先に挙げられた特徴部および特徴部の組み合わせ、並びに図面の説明および／または以下の図面単独で挙げられた特徴部および特徴部の組み合わせは、本発明の範囲を逸脱することなく、個々に示された組み合わせだけでなく、他の組み合わせまたは単独でも用いられることができる。従って、本発明によって構成および開示されるものとしてみなされる実施例があり、この実施例は、図面において明示的に示されない、または説明されないが誇張され、説明した実施例から個々の特徴部の組み合わせを介して生成されることができる。

本発明の更なる利点、特徴部および詳細部が、請求項、好ましい実施形態の以下の説明および図面から生じる。

燃料電池アッセンブリの断面図である。

図１は、膜電極アッセンブリ１を有した燃料電池アッセンブリを示しており、膜電極アッセンブリ１は、半透性膜２を有し、この半透性膜２は、その第１側４に第１電極３を備えるとともに、第１側４の反対にある半透性膜２の第２側６に第２電極５を備えている。この場合には、第１電極３はアノードとして形成されることが好ましく、第２電極５はカソードとして形成されることが好ましい。しかし、第１電極３がカソードを形成し、第２電極５が膜電極アッセンブリ１のアノードを形成することも可能である。膜２は、白金、ルテニウム等の貴金属または貴金属を有する混合物からなり、かつ燃料電池の反応中に反応促進剤として機能する触媒層を用いて、第１側４および第２側６にコーティングされることが好ましい。ここで、それぞれの触媒層は、対応する電極３，５の一体型構成要素であるか、またはこの電極自体を形成する。

このような高分子電解質膜燃料電池（ＰＥＭ燃料電池）では、燃料または燃料分子、特に水素が、第１電極３（アノード）でプロトンと電子とに分解される。膜２は、プロトン（例えばＨ⁺）を通過させるが、電子（ｅ^-）を通過させない。膜２は、イオノマ、好ましくはスルホン化ポリテトラフルオロエチレンポリマ（ＰＴＦＥ）またはパーフルオロスルホン酸のポリマ（ＰＦＳＡ）から形成される。代替的に、膜２は、スルホン化炭化水素膜として形成されても良い。この場合には、以下の反応がアノードで生じる。２Ｈ₂→４Ｈ⁺＋４ｅ^-（酸化／電子の喪失）。

プロトンが第２電極５（カソード）へと膜２を通過しているときには、電子は、外部の電気回路を経由してカソードまたはエネルギ貯蔵装置へ案内される。カソードガス、特に酸素または酸素含有空気が、以下の反応がカソードで生じるようにカソードに供給される。Ｏ₂＋４Ｈ⁺＋４ｅ^-→２Ｈ₂Ｏ（還元／電子の授受）。

第１ガス拡散層７が第１電極３に割り当てられており、第２ガス拡散層８が第２電極５に割り当てられている。ガス拡散層は、炭素繊維紙（ＣＦＰ）から形成されることが好ましい。均一な寸法により、燃料電池アッセンブリ１の個々の構成要素の製造費が可能な限り低く維持される。従って、膜２は、横方向の広がりにおける電極３，５の（断）面積に対応する（断）面積を有している。

燃料電池アッセンブリ内の流体またはガス流れを向上させるために、および膜の水分量を向上させるために、第１微細孔層２０が、第１電極３と対向する第１ガス拡散層７の側において第１ガス拡散層７に割り当てられている。同様に、第２微細孔層２１が、第２電極５と対向する第２ガス拡散層８の側において第２ガス拡散層８に割り当てられている。この場合には、微細孔層２０，２１の横方向寸法が、各ガス拡散層７，８の横方向寸法に実質的に対応している。

燃料電池アッセンブリの安定性を向上させるために、リセス部１２を有したフレーム１１が、第１電極３と第１ガス拡散層７との間に配置されている。この場合には、膜電極アッセンブリ１の活性領域１４を、リセス部１２によって画定された流れ断面１３によって規定することができる。

同時に、リセス部１２の流れ断面１３は、第２ガス拡散層８の流れ断面１５の表面積よりも小さい表面積を有している。流れ断面であるガス拡散層７の流れ断面３３は、流れ断面１５、または第２ガス拡散層８の積層方向に対して直行して方向付けられた断面に実質的に対応している。

膜電極アッセンブリ１は、外周にエッジ領域９を有している。膜電極アッセンブリ１のエッジ領域９は、外周で膜電極アッセンブリ１を取り囲み、積層方向に対して平行および部分的に直行して延びる膜電極アッセンブリ１の領域であると理解される。

接着剤層１０が、膜電極アッセンブリ１へのフレーム１１の固定された接続のために利用可能である。接着剤層１０は、本発明に従って、膜電極アッセンブリの膜２にフレーム１１を直接接続する。この場合には、第１電極３は、接着剤層１０の材料によって完全に貫通されており、接着剤層の端部に、第１電極３は、適切な気孔率を有することが好ましい。同様に、エッジ領域９における膜電極アッセンブリ１の膜２は、さらに、接着剤層１０によって第２ガス拡散層８に直接接続されても良く、接着剤層１０において、この場合にも、第２電極５は、適切な気孔率を備えて設けられ、接着剤層１０の材料によって完全に貫通されている。

この場合では、接着剤層１０は、エッジ領域９において横方向に（これは外周で特に完全に）膜電極アッセンブリ１の膜を密閉する。この場合には、接着剤層１０は、Ｕ字形またはＣ字形の断面を有しており、第１接着剤層部分１６および第２接着剤層部分１７から形成されている。第１接着剤層部分１６は、第１電極３を介して、リセス部１２の近傍に配置されたフレーム１１の内側エッジ領域１８に、膜電極アッセンブリ１のエッジ領域９における膜２を接続する。ここで、フレーム１１の内側エッジ領域１８は、内周で一部が外側へ延びるフレーム１１の小区分として形成されている。第２接着剤層部分１７は、第２電極５を介して、膜電極アッセンブリ１のエッジ領域９における膜２に第２ガス拡散層８を接続する。さらに、第１ガス拡散層７にフレーム１１の内側エッジ領域１８を接続する第２接着剤層１９が存在する。燃料電池アッセンブリの設置中に、２つの接着剤層部分１６，１７は、一体化した構造を有した共通の接着剤層１０を形成するように溶融する。

第１電極３に燃料を供給するために、第１バイポーラプレート２７が、第１ガス拡散層７に適用されるまたは第１ガス拡散層７に割り当てられるアノード側に存在し、アノードガス流れ場２８を提供する。さらに、カソードガス流れ場３０を有した第２バイポーラプレート２９が、カソードガスを供給するために、カソード側で第２ガス拡散層８に割り当てられる。カソードガス流れ場３０によって、カソードガスは、第２ガス拡散層８を通して第２電極５に供給される。

バイポーラプレート２７，２８の横方向の広がり、つまり積層方向に対して直行する広がりは、ガス拡散層７，８の横方向の広がりよりも大きく、フレーム１１の横方向の広がりに実質的に対応している。周囲で第１ガス拡散層７をシールする第１シール層２２が、フレーム１１の第１フレーム側２３と第１バイポーラプレート２７との間に配置されている。第２シール層２４が、フレームの第２フレーム側２５と第２バイポーラプレート２８との間に設けられている。この場合には、シール層２２，２４は、各場合に複数で横方向に設けられた圧縮可能なシールリップとして形成されている。この例示的な実施例では、３つのそれぞれのシールリップが横方向に設けられ、第１ガス拡散層７および第２ガス拡散層８の周囲に配置されている。従って、第１シール層２２および第２シール層２４は、合計で６つのシールリップを有している。異なる数量も可能である。この場合には、第１シール層２２のシールリップは、第２シール層２６のシールリップよりも大きい直径を有している。

さらに、第１バイポーラプレート２７、第２バイポーラプレート２９およびフレーム１１を介して積層方向に延びる各第１チャネル３１が、燃料を供給するために、膜電極アッセンブリ１に対して横方向に設けられており、第２チャネル３２が、燃料電池アッセンブリにカソードガスを供給するように設けられている。この場合には、チャネル３１，３２は、第１シール層２２の２つのそれぞれのシールリップおよび第２シール層２４の２つのそれぞれのシールリップが、ガス拡散層７，８と対向する側で内側に配置され、第１シール層２２のそれぞれのシールリップおよび第２シール層２４のシールリップが反対側で外側に配置されるように、燃料電池アッセンブリ内に配置される。

膜２および接着剤層１０の双方ともポリマにより構成されており、これにより、向上した接着剤接続がもたらされるので、接着剤層１０の材料を有した電極３，５の貫通により、接触相手における適切な対が可能となる。また、フレーム１１がポリマから形成され得るので、このような高められた接着剤効果が、フレーム１１の接触面上で接着剤層１０に特徴付けられる。これにより、全体として、向上したシールを同時に有する、より安定した燃料電池アッセンブリがもたらされる。

１膜電極アッセンブリ
２膜
３第１電極
４第１の側（膜）
５第２電極
６第２の側（膜）
７第１ガス拡散層
８第２ガス拡散層
９エッジ領域（膜電極アッセンブリ）
１０接着剤層
１１フレーム
１２リセス部
１３流れ断面（リセス部）
１４活性領域（膜電極アッセンブリ）
１５流れ断面（第２ガス拡散層）
１６第１接着剤層部分
１７第２接着剤層部分
１８フレームの内側エッジ領域
１９第２接着剤層
２０第１微細孔層
２１第２微細孔層
２２第１シール層
２３第１フレーム側
２４第２シール層
２５第２フレーム側
２７第１バイポーラプレート
２８アノードガス流れ場
２９第２バイポーラプレート
３０カソードガス流れ場
３１第１チャネル
３２第２チャネル
３３流れ断面（第１ガス拡散層）

Claims

膜（２）と、該膜（２）の第１の側（４）に配置され、第１ガス拡散層（７）に割り当てられた第１電極（３）と、前記第１の側（４）とは反対の第２の側（６）に配置され、第２ガス拡散層（８）が割り当てられる第２電極（５）とを有した膜電極アッセンブリ（１）、およびフレーム（１１）を備えた燃料電池アッセンブリであって、前記フレーム（１１）に前記膜電極アッセンブリ（１）を直接接続する接着剤層（１０）が、少なくとも断面で、前記膜電極アッセンブリ（１）のエッジ領域（９）に存在し、前記接着剤層（１０）は前記第１電極（３）を貫通し、この貫通によって、前記膜（２）は前記フレーム（１１）に直接接続され、前記接着剤層（１０）は、前記フレーム（１１）に前記エッジ領域（９）における前記膜電極アッセンブリ（１）の前記膜（２）を接続する第１接着剤層部分（１６）と、前記第２ガス拡散層（８）に前記エッジ領域（９）における前記膜電極アッセンブリ（１）の前記膜（２）を接続する第２接着剤層部分（１７）と、を有することを特徴とする燃料電池アッセンブリ。
前記第１電極（３）は、前記膜（２）に前記フレーム（１１）を接続するために、前記接着剤層（１０）が前記第１電極（３）を完全に貫通するように選択された気孔率を有することを特徴とする請求項１に記載の燃料電池アッセンブリ。
前記接着剤層（１０）は、前記膜（２）に前記フレーム（１１）を接続するために、前記接着剤層（１０）が前記第１電極（３）を完全に貫通するように選択された粘性を有することを特徴とする請求項１または２に記載の燃料電池アッセンブリ。
前記接着剤層（１０）は、前記膜（２）に前記フレーム（１１）を接続するために、前記接着剤層（１０）が前記第１電極（３）を完全に貫通するように選択された表面エネルギおよび／または表面張力を有することを特徴とする請求項１～３のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
前記膜（２）および前記電極（３，５）は、横方向の広がりにおいて同一の表面積を有して形成されていることを特徴とする請求項１～４のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
前記フレーム（１１）は、流れ断面（１３）を有したリセス部（１２）を有し、前記流れ断面（１３）の表面積は、前記膜（２）の横方向の表面積よりも小さいことを特徴とする請求項５に記載の燃料電池アッセンブリ。
周囲において前記第１ガス拡散層（７）をシールする第１シール層（２２）が、第１フレーム側（２３）で前記フレーム（１１）に割り当てられ、周囲において前記第２ガス拡散層（８）および前記膜（２）をシールする第２シール層（２４）が、前記第１フレーム側（２３）とは反対の第２フレーム側（２５）で前記フレーム（１１）に割り当てられることを特徴とする請求項５または６に記載の燃料電池アッセンブリ。
請求項１～７のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリを有した燃料電池システム。
請求項１～７のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリを有した燃料電池システムを備えてなる燃料電池車両。