JP7035017B6 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
本開示の発明者らは、下記の表1に示す条件で、図11に示す5種類の実施例1~4及び比較例1,2の合計6種類の電極体を作製し、所定の条件で充放電サイクル試験を行って、極板変形の発生の有無及びその変形の程度を確認した。
[正極の作製]
正極活物質として、LiNi0.88Co0.09Al0.03O2で表されるアルミニウム含有ニッケルコバルト酸リチウムを用いた。100質量部のLiNi0.88Co0.09Al0.03O2と、1.0質量部のアセチレンブラックと、0.9質量部のポリフッ化ビニリデン(PVDF)(結着剤)とを、N-メチルピロリドン(NMP)の溶剤中で混合して、正極合材スラリーを調製した。次に、ペースト状の当該正極合材スラリーを厚み15μmのアルミニウム箔からなる長尺な正極集電体の両面に均一に塗布した。次に、加熱した乾燥機中で、塗膜が形成された正極集電体を100~150℃の温度で熱処理してNMPを除去し、ロールプレス機により圧延して正極活物質層を形成し、その正極活物質層を200℃に熱したローラーに5秒間接触させることで熱処理を行った。そして、正極活物質層が形成された長尺状の正極集電体を所定サイズの電極サイズに切断し、その後、アルミニウム製の正極リードを取り付けて正極を作製した。作製後の正極において、正極リードを除く部分での厚みは0.144mm、幅は62.6mm、長さは861mmである。
負極活物質として、黒鉛粉末を95質量部と、ケイ素酸化物を5質量部とを混合したものを用いた。そして、負極活物質を100質量部と、バインダとしてのスチレン-ブタジエンゴム(SBR)を1質量部と、増粘剤としてのカルボキシメチルセルロース(CMC)を1質量部とを混合した。そして、この混合したものを水に分散させて、負極合材スラリーを調整した。この負極合材スラリーを、厚さ8μmの銅箔からなる負極集電体の両面に塗布し負極塗工部を形成した。次いで、加熱した乾燥機中で塗膜を乾燥させた後、極板の厚みが0.160mmになるようにロールプレス機のローラーで塗膜を圧延して負極活物質層を形成した。そして、負極活物質層が形成された長尺状の負極集電体を所定の電極サイズに切断し、その後、ニッケル-銅-ニッケル製の負極リードを取り付け、さらに負極リードを巻き方向に跨ぐように、ポリプロピレン製の絶縁テープを負極集電体に貼着して負極を作製した。この負極では、絶縁テープを負極活物質層に2mm重なるように貼り付けた。絶縁テープの幅は、60.0mm、長さが12mmである。作製後の負極の幅は64.2mm、長さは959mmである。
エチレンカーボネート(EC)と、ジメチルメチルカーボネート(DMC)とからなる混合溶媒(体積比でEC:DMC=1:3)の100質量部に、ビニレンカーボネート(VC)を5質量部添加した。当該混合溶媒に1.5モル/Lの濃度になるようにLiPF6を溶解させて、非水電解液を調製した。
上記の正極及び負極を作製した後、ポリエチレン製のセパレータを介して正極と負極とを渦巻き状に巻回して電極体を作製した。当該電極体の上と下とに絶縁板をそれぞれ配置し、負極リードを電池ケースの底部に溶接するとともに、正極リードを内圧作動型の安全弁を有する封口体に溶接して、電池ケースのケース本体内に電極体を収容した。その後、電池ケースのケース本体の内部に非水電解液を減圧方式により注入した後、ケース本体の開口端部を、ガスケットを介して封口体にかしめるようにケース本体の開口部を封口して、円筒形の非水電解質二次電池を作製した。この非水電解質二次電池の容量は4600mAhであった。
実施例2は、表1、図11に示すように、絶縁テープ40の幅を20.0mmとし、長さを12mmとし、絶縁テープ40の一部を負極活物質層36に重ね合わせた。また、実施例2では、絶縁テープ40は、負極集電体35の幅方向中央を被覆している。実施例2において、それ以外の構成は、実施例1と同様である。
比較例1は、表1、図11に示すように、絶縁テープ40の幅を60.0mmとし、長さを6mmとし、絶縁テープ40を負極活物質層36に重ねていない。また、比較例1では、絶縁テープ40は、負極集電体35の幅方向中央を被覆している。比較例1において、それ以外の構成は、実施例1と同様である。
実施例3は、表1、図11に示すように、絶縁テープ40の幅を20.0mmとし、長さを12mmとし、絶縁テープ40の一部を負極活物質層36に重ね合わせた。また、実施例3では、絶縁テープ40は、負極集電体35の幅方向で上側の1/3の範囲に貼り付けて、幅方向中央は被覆していない。実施例3において、それ以外の構成は、実施例1と同様である。
実施例4は、表1、図11に示すように、絶縁テープ40の幅を20.0mmとし、長さを12mmとし、絶縁テープ40の一部を負極活物質層36に重ね合わせた。また、実施例4では、絶縁テープ40は、負極集電体35の幅方向で下側の1/3の範囲に貼り付けて、幅方向中央は被覆していない。実施例4において、それ以外の構成は、実施例1と同様である。
比較例2は、表1、図11に示すように、負極集電体35の巻き始め側端部には絶縁テープ40を貼着していない。比較例2において、それ以外の構成は、実施例1と同様である。
上記実施例1~4及び比較例1,2を用いて、25℃の環境において0.3C(=1380mA)(0.3時間率)の充電電流で定電流充電(CC)を行い、その後、(1/50)C(=92mA)の充電終止電流に達するまで4.2Vで定電圧充電(CV)を実施した。その後、20分間休止後、1C(=4600mA)(1時間率)の放電電流で定電流放電を行い、20分間休止する充放電サイクルを500サイクル繰り返した。
上記の充放電サイクルの試験を行った後の電池を、0.3C(=1380mA)(0.3時間率)の充電電流で定電流充電(CC)を行い、その後、(1/50)C(=92mA)の充電終止電流に達するまで4.2Vで定電圧充電(CV)を実施した。その後に、X線CT(Computed Tomography)装置を用いて、当該電池の電極体14の中央部の断面観察を実施し、極板変形が発生したか否か、及び極板変形が発生した場合にその程度を確認した。
表1の極板変形結果の欄に電極体14の断面観察の結果を「A」、「B」及び「C」のいずれかで示している。ここで、「A」は、図12(a)で示すように、上記の断面観察で極板変形が確認できなかったことを表す。「B」は、図12(b)のE1で囲んだ部分で示すように、上記の断面観察で極板変形が確認されたが、その変形は最内周部の負極12のみで生じたことを表す。「C」は、図12(c)のE2で囲んだ部分で示すように、上記の断面観察で極板変形が確認され、かつ、その変形が最内周部の負極12と、それ以外の部分とで生じたことを表す。
Claims (6)
- 正極と、帯状の負極集電体の表面に負極活物質層が形成された負極とが、セパレータを介して渦巻き状に巻回された巻回型の電極体を備え、
前記負極は、
前記負極集電体の巻き始め側端部に接合された負極リードを含み、
巻き方向内端から1周以上前記セパレータを介して前記正極に対向しない状態で巻回されており、
前記負極リードの表面を前記巻き方向に跨ぐように、前記負極集電体に貼着された絶縁テープを含み、
前記絶縁テープは、一部が前記負極活物質層に重なっている、
非水電解質二次電池。 - 請求項1に記載の非水電解質二次電池において、
前記絶縁テープは、基材層と、接着剤層とで構成される2層テープである、非水電解質二次電池。 - 請求項2に記載の非水電解質二次電池において、
前記基材層の主成分は、ポリプロピレンである、非水電解質二次電池。 - 請求項1から請求項3のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池において、
前記絶縁テープの厚みが前記負極リードの厚みより小さい、非水電解質二次電池。 - 請求項1から請求項4のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池において、
前記電極体は、巻き芯部に空間が形成されており、
前記負極リードは、前記負極集電体の外周側の表面に接合されている、非水電解質二次電池。 - 請求項1から請求項5のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池において、
前記絶縁テープは、前記負極集電体の幅方向中央を含む部分を被覆している、非水電解質二次電池。
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