JP6982671B2 - 液式鉛蓄電池 - Google Patents
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Description
特許文献1には、充電時に発生する気体による電解液の攪拌作用をより有効に利用して、成層化を抑制するために、極板群を収容する収容空間とは別に、収容空間の上部及び下部に連通する連通流路を設けることが記載されている。これにより、充電時に、極板群により発生する気体の上昇に伴う電解液の上方向への流れが収容空間内で発生し、これに対応する下方向への流れが連通流路内で発生するため、電槽内で電解液の対流が効果的に発生することで、電解液の攪拌作用を高めて成層化を抑制することができると記載されている。
しかし、特許文献1および2には、充放電時の極板の電位分布と電解液の攪拌作用との関係についての記載はない。
(1)負極集電体および負極合剤を有する負極板と、正極集電体および正極合剤を有する正極板とが、セパレータを介して交互に積層された極板群を備えた液式鉛蓄電池である。負極集電体は、長方形の格子状基板と前記格子状基板に連続する耳とを有し、格子状基板に負極合剤が保持されている。格子状基板は、格子状基板を成す長方形の一辺に沿う上部骨と、上部骨に接続されて上部骨より下方に存在する複数本の中骨と、を有する。耳は、上部骨の一辺の中心から一方にずれた位置から上側に突出する。
なお、上述の「直線に近似でき」とは、複数のプロットを最小二乗法で直線回帰した場合の相関係数ρの絶対値|ρ|が0.90以上であることを意味する。また、「傾きが異なる二本の直線」とは、二本の直線の傾きa1,a2(a1>a2)の比(a1/a2)が1.3以上であることを意味する。
第一実施形態および第二実施形態の液式鉛蓄電池は、モノブロックタイプの電槽と、蓋と、六個の極板群とを有する。電槽は、隔壁により六個のセル室に区画されている。六個のセル室は電槽の長手方向に沿って配列されている。各セル室に一個の極板群が配置されている。各セル室に電解液が注入されている。
各極板群は、交互に配置された複数枚の正極板および負極板と、正極板および負極板との間に配置されたセパレータと、からなる積層体を有する。
負極板は、負極集電体と負極合剤(負極活物質を含む合剤)とを有する。負極集電体は、長方形の格子状基板と、格子状基板に連続する耳とを有し、格子状基板に負極合剤が保持されている。負極集電体は、ビスマスを含み、ビスマスの含有量が質量比で0.5ppm以上250ppm以下である。この値は、化成後の負極板を完全乾燥させたものから分離した負極集電体を分析して測定した値である。複数枚の正極板および負極板は、セパレータを介して交互に配置されている。積層体を構成する負極板の枚数Mnは正極板の枚数Mpよりも一枚多い。なお、負極板の枚数Mnは正極板の枚数Mpよりも一枚少なくてもよいし、同枚数としてもよい。
また、各極板群は、積層体を構成する複数の正極板および負極板をそれぞれ幅方向の別の位置で連結する正極ストラップおよび負極ストラップと、正極ストラップおよび負極ストラップからそれぞれ立ち上がる正極中間極柱および負極中間極柱と、外部端子となる正極極柱および負極極柱を有する。
正極極柱および負極極柱は、セル配列方向の両端のセル室に配置された正極ストラップおよび負極ストラップに、小片部を介して形成されている。
図1に示すように、第一実施形態の負極集電体1は、長方形の格子状基板11と格子状基板11に連続する耳12とを有し、格子状基板11に負極合剤が保持されている。格子状基板11は、格子状基板11を成す長方形の一辺に沿う上部骨111と、上部骨111に接続されて上部骨111より下方に存在する複数本の中骨112と、を有する。耳12は、上部骨111の一辺の中心から一方(図1の右側)にずれた位置から上側に突出している。
負極集電体1は、打ち抜き法、エキスパンド法、重力鋳造法などの通常の方法で得ることができる。
図3に示すように、第二実施形態の負極集電体1Aは、長方形の格子状基板11Aと格子状基板11Aに連続する耳12とを有し、格子状基板11Aに負極合剤が保持されている。格子状基板11Aは、格子状基板11Aを成す長方形の一辺に沿う上部骨111と、上部骨111に接続されて上部骨111より下方に存在する複数本の中骨と、を有する。中骨の太さは上下方向の中間位置で変化し、中間位置よりも上側(上部骨111側)の中骨112aは、中間位置よりも下側の中骨112bの太さよりも細い。
耳12は、上部骨111の一辺の中心から一方(図3の右側)にずれた位置から上側に突出している。
負極集電体1Aは、打ち抜き法、エキスパンド法、重力鋳造法などの通常の方法で得ることができる。
上述のように、第一実施形態および第二実施形態の液式鉛蓄電池において、負極集電体は、ビスマスを含み、負極集電体中のビスマスの含有率が、質量比で0.5ppm以上250ppm以下である。
負極集電体のビスマスは、金属粒子として含まれていても良いし、酸化物等のビスマス化合物として含まれて入れも良く、ビスマス換算で濃度が0.5ppm以上250ppm以下であれば良い。また、ビスマスは負極集電体である鉛合金を構成する組成の1つとして含まれていても良いし、負極集電体の表面に付着または塗布された状態で含まれていても良い。
また、負極集電体中のビスマスの含有率は、例えば、高周波誘導結合プラズマ発光分析装置(ICP:島津製作所ICPS−7500)によって定量できる。
液式鉛蓄電池が有する負極集電体の比A/Bが小さいほど、充電時に負極板の下部が上部よりも分極しやすくなるため、下部からのガス発生が促進されることで、部分充電状態であっても電解液の攪拌作用が得られる。しかし、比A/Bが0.40未満の場合、負極集電体の下部から耳に至る経路の抵抗値が上部から耳に至る経路の抵抗値よりも著しく大きいため、負極板の下部での充放電反応が進行しにくくなる。よって、下部から発生するガスの量が、部分充電状態での電解液攪拌作用を得るためには不十分となる。
負極集電体の比A/Bが0.60よりも大きい液式鉛蓄電池では、負極板全体で充放電反応が進行しにくくなるため、ガスの発生量が部分充電状態での電解液攪拌作用を得るためには不十分となる。
本発明の第二態様としては、液式鉛蓄電池の負極板(化成後)を構成する負極集電体の設計方法が挙げられる。この設計方法は下記の構成(a)〜(c)を有する。
(a)負極集電体は、長方形の格子状基板と格子状基板に連続する耳とを有し、格子状基板に負極合剤が保持され、格子状基板は、長方形の一辺に沿う上部骨と、上部骨に接続されて前記上部骨より下方に存在する複数本の中骨と、を有し、耳は、上部骨の一辺の中心から一方にずれた位置から上側に突出する。
(b)負極集電体を長方形の一方の側の角を通る対角線に沿って切断して生じる分割体のうち耳が存在する分割体を、耳の上部骨との境界線上の中心点Pを通り上部骨に垂直な基準線により、第一の部分と第二の部分に区分する。
(c)x軸およびy軸が共に線形目盛である座標平面に、第二の部分よりも面積が大きい第一の部分における、複数本の中骨の各切断面Cnと中心点Pとの間の各抵抗値Rnをy座標、各切断面Cnの中心点と中心点Pとの各距離Xnをx座標としてなされる全てのプロットが、x=Hを交点として傾きが異なる二本の直線に近似でき、x<Hとなる各距離Xnでの各抵抗値Rnの平均値Aと、x≧Hとなる各距離Xnでの各抵抗値Rnの平均値Bと、による比A/Bが、0.40以上0.60以下となるようにする。
実施形態の液式鉛蓄電池と同じ構造の液式鉛蓄電池として、サンプルNo.1〜No.49の鉛蓄電池を作製した。
サンプルNo.1〜No.49の液式鉛蓄電池はD23型のISS車用液式鉛蓄電池であって、サンプルNo.1〜No.7は負極集電体の格子状基板の形状が異なるが、それ以外の点は全て同じ構成を有する。
サンプルNo.8〜No.13は、負極集電体の格子状基板の形状がサンプルNo.1と同じである。サンプルNo.1およびNo.8〜No.13は、負極集電体中のビスマスの含有率が異なるが、それ以外の点は全て同じ構成を有する。
サンプルNo.20〜No.25は、負極集電体の格子状基板の形状がサンプルNo.3と同じである。サンプルNo.3およびNo.20〜No.25は、負極集電体中のビスマスの含有率が異なるが、それ以外の点は全て同じ構成を有する。
サンプルNo.26〜No.31は、負極集電体の格子状基板の形状がサンプルNo.4と同じである。サンプルNo.4およびNo.26〜No.31は、負極集電体中のビスマスの含有率が異なるが、それ以外の点は全て同じ構成を有する。
サンプルNo.38〜No.43は、負極集電体の格子状基板の形状がサンプルNo.6と同じである。サンプルNo.6およびNo.38〜No.43は、負極集電体中のビスマスの含有率が異なるが、それ以外の点は全て同じ構成を有する。
サンプルNo.44〜No.49は、負極集電体の格子状基板の形状がサンプルNo.7と同じである。サンプルNo.7およびNo.44〜No.49は、負極集電体中のビスマスの含有率が異なるが、それ以外の点は全て同じ構成を有する。
サンプルNo.1およびNo.8〜No.13の液式鉛蓄電池は、図1に示す形状の負極集電体1を有し、寸法S1=114.0mm、寸法S2=108.0mm、寸法S3=100.0mm、寸法S4=45.0mm、中骨112の太さ(長手方向に垂直な断面積)が0.75mm2である。
先ず、帯状の鉛合金シート(複数枚の負極集電体1に対応する大きさ)に対する打ち抜き加工工程、格子状基板11への負極活物質ペーストの充填工程、予熱乾燥工程、熟成乾燥工程、および切断工程を行うことにより、図1の負極集電体1を有する化成前の負極板を作製した。各工程は通常の方法で行った。
なお、上記負極集電体1は、金属ビスマスを0.3ppm〜270ppm含む鉛合金とした。
次に、得られた化成前の負極板をポリエチレン製の袋状セパレータに入れたものを7枚と、得られた化成前の正極板6枚を、交互に積層して積層体を得た。次に、COS(キャストオンストラップ)方式の鋳造装置を用いて、各積層体の正極板および負極板にストラップと中間極柱と端子極柱を形成することで、極板群を得た。
また、負極集電体中のビスマスの含有率を調整することにより、No.1で100ppm、No.8で0.3ppm、No.9で0.5ppm、No.10で22ppm、No.11で205ppm、No.12で250ppm、No.13で270ppmとした。このようにしてNo.1およびNo.8〜No.13の液式鉛蓄電池を得た。
サンプルNo.2およびNo.14〜No.19の液式鉛蓄電池は、図1に示す形状の負極集電体1を有し、中骨112の太さ(長手方向に垂直な断面積)が0.70mm2である。それ以外の点については、サンプルNo.2はサンプルNo.1と同じであり、サンプルNo.14はサンプルNo.8と同じであり、サンプルNo.15はサンプルNo.9と同じであり、サンプルNo.16はサンプルNo.10と同じであり、サンプルNo.17はサンプルNo.11と同じであり、サンプルNo.18はサンプルNo.12と同じであり、サンプルNo.19はサンプルNo.13と同じである。
用いた負極集電体の中骨112の太さが異なること以外はサンプルNo.1およびNo.8〜No.13と同じ方法で、D23型のISS車用液式鉛蓄電池を組み立てた後に電槽化成を行って、No.2およびNo.14〜No.19の液式鉛蓄電池を得た。
サンプルNo.3およびNo.20〜No.25の液式鉛蓄電池は、図1に示す形状の負極集電体1を有し、中骨112の太さ(長手方向に垂直な断面積)が0.65mm2である。それ以外の点については、サンプルNo.3はサンプルNo.1と同じであり、サンプルNo.20はサンプルNo.8と同じであり、サンプルNo.21はサンプルNo.9と同じであり、サンプルNo.22はサンプルNo.10と同じであり、サンプルNo.23はサンプルNo.11と同じであり、サンプルNo.24はサンプルNo.12と同じであり、サンプルNo.25はサンプルNo.13と同じである。
用いた負極集電体の中骨112の太さが異なること以外はサンプルNo.1およびNo.8〜No.13と同じ方法で、D23型のISS車用液式鉛蓄電池を組み立てた後に電槽化成を行って、No.3およびNo.20〜No.25の液式鉛蓄電池を得た。
サンプルNo.4およびNo.26〜No.31の液式鉛蓄電池は、図1に示す形状の負極集電体1を有し、中骨112の太さ(長手方向に垂直な断面積)が0.60mm2である。それ以外の点については、サンプルNo.4はサンプルNo.1と同じであり、サンプルNo.26はサンプルNo.8と同じであり、サンプルNo.27はサンプルNo.9と同じであり、サンプルNo.28はサンプルNo.10と同じであり、サンプルNo.29はサンプルNo.11と同じであり、サンプルNo.30はサンプルNo.12と同じであり、サンプルNo.31はサンプルNo.13と同じである。
用いた負極集電体の中骨112の太さが異なること以外はサンプルNo.1およびNo.8〜No.13と同じ方法で、D23型のISS車用液式鉛蓄電池を組み立てた後に電槽化成を行って、No.4およびNo.26〜No.31の液式鉛蓄電池を得た。
サンプルNo.5およびNo.32〜No.37の液式鉛蓄電池は、図1に示す形状の負極集電体1を有し、中骨112の太さ(長手方向に垂直な断面積)が0.55mm2である。それ以外の点については、サンプルNo.5はサンプルNo.1と同じであり、サンプルNo.32はサンプルNo.8と同じであり、サンプルNo.33はサンプルNo.9と同じであり、サンプルNo.34はサンプルNo.10と同じであり、サンプルNo.35はサンプルNo.11と同じであり、サンプルNo.36はサンプルNo.12と同じであり、サンプルNo.37はサンプルNo.13と同じである。
用いた負極集電体の中骨112の太さが異なること以外はサンプルNo.1およびNo.8〜No.13と同じ方法で、D23型のISS車用液式鉛蓄電池を組み立てた後に電槽化成を行って、No.5およびNo.32〜No.37の液式鉛蓄電池を得た。
サンプルNo.6およびNo.38〜No.43の液式鉛蓄電池は、図1に示す形状の負極集電体1を有し、中骨112の太さ(長手方向に垂直な断面積)が0.45mm2である。それ以外の点については、サンプルNo.6はサンプルNo.1と同じであり、サンプルNo.38はサンプルNo.8と同じであり、サンプルNo.39はサンプルNo.9と同じであり、サンプルNo.40はサンプルNo.10と同じであり、サンプルNo.41はサンプルNo.11と同じであり、サンプルNo.42はサンプルNo.12と同じであり、サンプルNo.43はサンプルNo.13と同じである。
用いた負極集電体の中骨112の太さが異なること以外はサンプルNo.1およびNo.8〜No.13と同じ方法で、D23型のISS車用液式鉛蓄電池を組み立てた後に電槽化成を行って、No.6およびNo.38〜No.43の液式鉛蓄電池を得た。
サンプルNo.7およびNo.44〜No.49の液式鉛蓄電池は、図3に示す形状の負極集電体1Aを有し、寸法S1=114.0mm、寸法S2=108.0mm、寸法S3=100.0mm、寸法S4=45.0mm、中骨112aの太さ(長手方向に垂直な断面積)が0.50mm2、中骨112bの太さ(長手方向に垂直な断面積)が0.90mm2である。それ以外の点については、サンプルNo.7はサンプルNo.1と同じであり、サンプルNo.44はサンプルNo.8と同じであり、サンプルNo.45はサンプルNo.9と同じであり、サンプルNo.46はサンプルNo.10と同じであり、サンプルNo.47はサンプルNo.11と同じであり、サンプルNo.48はサンプルNo.12と同じであり、サンプルNo.49はサンプルNo.13と同じである。
図3の負極集電体1Aを用いた以外はサンプルNo.1およびNo.8〜No.11と同じ方法で、D23型のISS車用液式鉛蓄電池を組み立てた後に電槽化成を行って、No.7およびNo.44〜No.49の液式鉛蓄電池を得た。
先ず、得られたサンプルNo.1〜No.7の液式鉛蓄電池を分解して、負極板を取り出し、負極板から負極活物質を除去して洗浄することにより、No.1〜No.7の各負極集電体1,1Aを得た。次に、負極集電体1,1Aを、それぞれ図1および図3に示す対角線Dに沿って鋏で切断することにより、図2および図4に示す、耳が存在する分割体2,2Aを得た。耳が存在する分割体2において、基準線Kにより区分された第一の部分21は、中骨112の切断面を13個有する。耳が存在する分割体2Aにおいて、基準線Kにより区分された第一の部分21Aは、中骨112a,112bの切断面を合計で13個有する。
また、図6〜図10に示すように、サンプルNo.2〜No.6では、それぞれ全てのプロットが、x=H(X9とX10との間の値)を交点として傾きが異なる二本の直線T1,T2に近似できた。次に、x<Hとなる各距離X1〜X9での各抵抗値(三回測定の平均値)R1〜R9の平均値Aと、x≧Hとなる各距離X10〜X13での各抵抗値(三回測定の平均値)Rnの平均値Bを算出し、これらの算出値から比A/Bを算出した。その結果を表9〜表13に示す。
さらに図11に示すように、サンプルNo.7では、全てのプロットが、x=H(X10の値)を交点として傾きが異なる二本の直線T1,T2に近似できた。次に、x<Hとなる各距離X1〜X9での各抵抗値(三回測定の平均値)R1〜R9の平均値Aと、x≧Hとなる各距離X10〜X13での各抵抗値(三回測定の平均値)Rnの平均値Bを算出し、これらの算出値から比A/Bを算出した。その結果を表14に示す。
得られたNo.1〜No.49の液式鉛蓄電池について、EUCARパワーアシストプロファイルによる寿命試験を実施した。この試験の1サイクルの充放電パターンを図12に示す。C2は2時間率容量である。この充放電パターンでは部分充電状態での深い放電がある。
また、この寿命試験を100サイクル行った後に、電解液の比重を電槽の上部と下部で光学比重計を用いて測定し、これらの測定値から上下の比重差を算出した。
これらの試験の結果を、各サンプルの格子状基板の構成とともに表15および表16に示す。表15は、負極集電体中のビスマスの含有率が同じ100ppmで負極集電体の抵抗値の比A/Bが異なるサンプルNo.1〜No.7について、上下比重差と寿命試験の結果をまとめたものである。表16は、サンプルNo.1〜No.49の全試験結果を、抵抗値の比A/Bが同じで負極集電体中のビスマスの含有率が異なる場合の違いが分かるようにまとめたものである。
表15の結果から、0.40≦A/B≦0.60を満たす負極集電体を備え、負極集電体中のビスマスの含有率が100ppmである液式鉛蓄電池は、部分充電状態で使用される場合に電解液の成層化が抑制されて、寿命を長くできることが確認できた。
0.40≦A/B≦0.60を満たし、かつ負極集電体中のビスマスの含有率が0.5ppm以上250ppm以下であるサンプルNo.2〜No.5、No.7、No.15〜No.18、No.21〜No.24、No.27〜No.30、No.33〜No.36およびNo.45〜No.48の液式鉛蓄電池は、電解液の上下比重差が0.004〜0.020と小さく、寿命も17500〜22500サイクルと長かった。
これに対して、0.40≦A/B≦0.60を満たさないサンプルNo.1およびNo.8〜No.13とNo.6およびNo.38〜No.43の液式鉛蓄電池は、電解液の上下比重差が0.038〜0.070と大きく、寿命は8500〜9000サイクルと短かった。
先ず、0.40≦A/B≦0.60を満たしていても負極集電体中のビスマスの含有率が0.3ppmである液式鉛蓄電池では、負極の水素過電圧が低下し、ガス発生による電解液の攪拌が促進され、成層化が抑制されるという効果が発現しなかったと考えられる。
次に、0.40≦A/B≦0.60を満たしていて負極集電体中のビスマスの含有率270ppmである液式鉛蓄電池では、ガス発生が顕著になり過ぎ、電解液の減水が増加し、寿命性能が低下したと考えられる。
1A 負極集電体
11 格子状基板
11A 格子状基板
12 耳
111 上部骨
112 中骨
112a 中骨
112b 中骨
2 耳が存在する分割体
2A 耳が存在する分割体
21 第一の部分
21A 第一の部分
22 第二の部分
22A 第二の部分
Claims (1)
- 負極集電体および負極合剤を有する負極板と、正極集電体および正極合剤を有する正極板とが、セパレータを介して交互に積層された極板群を備えた液式鉛蓄電池であって、
前記負極集電体は、長方形の格子状基板と前記格子状基板に連続する耳とを有し、
前記格子状基板に前記負極合剤が保持され、
前記格子状基板は、前記長方形の一辺に沿う上部骨と、前記上部骨に接続されて前記上部骨より下方に存在する複数本の中骨と、を有し、
前記耳は、前記上部骨の前記一辺の中心から一方にずれた位置から上側に突出し、
前記負極集電体を前記長方形の前記一方の側の角を通る対角線に沿って切断して生じる分割体のうち前記耳が存在する分割体は、前記耳の前記上部骨との境界線上の中心点Pを通り前記上部骨に垂直な基準線により、第一の部分と第二の部分に区分され、前記第一の部分は前記第二の部分よりも面積が大きく、
x軸およびy軸が共に線形目盛である座標平面に、前記第一の部分における、前記複数本の中骨の各切断面Cnと前記中心点Pとの間の各抵抗値Rnをy座標、前記各切断面Cnの中心点と前記中心点Pとの各距離Xnをx座標としてなされた全てのプロットが、x=Hを交点として傾きが異なる二本の直線に近似でき、
x<Hとなる各距離Xnでの各抵抗値Rnの平均値Aと、x≧Hとなる各距離Xnでの各抵抗値Rnの平均値Bと、による比A/Bが、0.40以上0.60以下であり、
前記負極集電体は、ビスマスを含み、前記負極集電体中のビスマスの含有率が質量比で0.5ppm以上250ppm以下である液式鉛蓄電池。
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