JP6979624B1 - 水電解セルの電極触媒、水電解セル、及び水電解装置 - Google Patents
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Abstract
Description
触媒と、
中性の固有微多孔性ポリマーと、を備える、
水電解セルの電極触媒を提供する。
地球温暖化対策として、太陽光、及び風力などの再生可能エネルギーの利用が注目を浴びている。しかし、再生可能エネルギーによる発電では、余剰電力が無駄になるという問題が発生する。このため、再生可能エネルギーの利用効率は、必ずしも十分ではない。そこで、余剰電力から水素を製造して貯蔵する方法が検討されている。
本開示の第1態様に係る水電解セルの電極触媒は、
触媒と、
中性の固有微多孔性ポリマーと、を備える。
アノードと、
カソードと、
前記アノードと前記カソードとの間に配置された電解質膜と、
を備え、
前記アノード及び前記カソードからなる群から選ばれる少なくとも1つは、第1から第4態様のいずれか1つに係る電極触媒を含む。
第一空間と第二空間とを隔てる隔膜と、
前記第一空間に設けられたアノードと、
前記第二空間に設けられたカソードと、
を備え、
前記アノード及び前記カソードからなる群から選ばれる少なくとも1つは、第1から第4態様のいずれか1つに係る電極触媒を含む。
第5から第8態様のいずれか1つに係る水電解セルと、
前記アノード及び前記カソードに接続され、前記アノード及び前記カソードの間に電圧を印加する電圧印加器と、
を備える。
図1は、本実施形態に係る水電解セルの電極触媒を模式的に示す図である。本実施形態に係る電極触媒1は、触媒10と、中性の固有微多孔性ポリマー(PIM)11とを備えている。PIM11は、触媒10の表面の少なくとも一部に存在する。このような構成によれば、PIM11が触媒10の表面に存在していても触媒10の露出している表面の面積が小さくなりにくく、電極触媒1の触媒活性の低下が抑制されうる。このため、電極触媒1に電圧を印加した場合に、過電圧の増加が抑制されうる。つまり、電極触媒1は、低い過電圧を有しうる。
固有微多孔性ポリマー(PIM)11は、典型的には、特定の分子構造を有し、かつ固有の微多孔度を有する有機ポリマーである。
触媒10は、水電解セルのアノード又はカソードにおいて、水素及び酸素などのガスの生成反応に対して活性を有する材料である。触媒10の例は、金属及び金属酸化物である。金属の例は、Ptである。金属酸化物の例は、層状複水酸化物(LDH)及びIrOxである。
[M1 2+ 1-xM2 3+ x(OH)2][yAn-・mH2O] ・・・組成式(1)
電極触媒1は、担体をさらに含んでいてもよい。このような構成によれば、触媒10に対する担体によって触媒10が安定的に配置されるので、電極触媒1の触媒活性が高く保たれやすい。
図3は、本実施形態に係る水電解セルの一例を模式的に示す断面図である。
図4は、本実施形態に係る水電解装置の一例を模式的に示す断面図である。
図5は、本実施形態に係る水電解セルの別の一例を模式的に示す断面図である。
図6は、本実施形態に係る水電解装置の別の一例を模式的に示す断面図である。
(Ni担体に担持されたNi−Fe LDHの作製)
Ni−Fe LDH及びNi粒子を含む混合物を以下のようにして作製した。まず、水及びエタノール(富士フィルム和光純薬社製、試薬特級)の混合溶媒を作製した。水及びエタノールの体積比率は、2:3であった。この混合溶媒に、塩化ニッケル六水和物(富士フィルム和光純薬社製)及び塩化鉄六水和物(富士フィルム和光純薬社製)を、Niイオン及びFeイオンの合計濃度が1.0Mになるように、かつ、Niイオン及びFeイオンの総物質量に対するFeイオンの物質量の比率が0.33になるように溶解させた。なお、「M」は、mol/dm3を意味する。さらに、キレート剤としてアセチルアセトン(ACAC)を、Niイオン及びFeイオンの総物質量の3分の1の物質量になるように添加した。得られた溶液を、30分間撹拌した。この溶液に含まれているNiとFeが全て理想的に反応した場合に生成するNi−Fe LDHの質量と同一の質量のNi粒子(US Research Nanomaterials, Inc.製、粒径:40nm)を、この溶液に加えた。次に、Ni−Fe LDH及びNi粒子を含む溶液に、pH上昇剤としてプロピレンオキサイド(POX)を、溶液中の塩化物イオンの物質量の2倍量となるように添加した。得られた溶液を、1分間撹拌した。このとき、POXは、溶液中の水素イオンを徐々に捕捉するので、溶液のpHは徐々に上昇する。そのため、得られた溶液を3日間ほど静置した後、目的試料のNi−Fe LDH及びNi粒子の混合物を回収した。
実施例1に係るPIM(1)は、非特許文献2を参考にして作製した。4,4’−ジアミノ−3,3’−ジメチルビフェニル1mol等量をジメトキシメタン5mol等量に溶解させた。この溶液を0℃に冷却した。次に、この溶液に、トリフルオロ酢酸120mol等量を0.5時間かけて滴下した。この混合溶液を室温で5日間を撹拌した。次に、激しく撹拌した水酸化アンモニウム水溶液にこの混合溶液を加えて、2時間静置した。これにより得られた固体を濾過により集め、水、メタノール、アセトンの順で洗浄した。
Ni−Fe LDH及びNi粒子の混合物に対して、PIM(1)を、Ni−Fe LDH及びNi粒子の混合物とPIM(1)との質量比が20:1、かつ、総質量21mgとなるように混合した。得られた混合物に、クロロホルム(富士フィルム和光純薬社製、試薬特級)を1.05mL加え、触媒インク用液を調製した。触媒インク用液を超音波ホモジナイザーによって30分間微細処理することによって、実施例1に係る触媒インクを調製した。10μLの実施例1に係る触媒インクを回転ディスク電極に滴下して、室温にて乾燥させることによって、実施例1に係る触媒活性の評価用試料を得た。
有機バインダーとして、PIM(1)に代えて、PIM(2)を用いたことを除き、実施例1と同様にして、実施例2に係る触媒活性の評価用試料を得た。PIM(2)は、以下の構造式により表される有機高分子である。PIM(2)は、トレーガー塩基骨格を有する有機高分子である。
有機バインダーとして、PIM(1)に代えて、PIM(3)を用いたことを除き、実施例1と同様にして、実施例3に係る触媒活性の評価用試料を得た。PIM(3)は、以下の構造式により表される有機高分子である。PIM(3)は、トレーガー塩基骨格を有する有機高分子である。
有機バインダーとして、PIM(1)に代えて、PIM(4)を用いたことを除き、実施例1と同様にして、実施例4に係る触媒活性の評価用試料を得た。PIM(4)は、以下の構造式により表される有機高分子である。PIM(4)は、トレーガー塩基骨格を有する有機高分子である。
(ケッチェンブラック担体に担持されたNi−Fe LDHの作製)
Ni−Fe LDHを以下のようにして作製した。まず、水及びエタノール(富士フィルム和光純薬社製、試薬特級)の混合溶媒を作製した。水及びエタノールの体積比率は、2:3であった。この混合溶媒に、塩化ニッケル六水和物(富士フィルム和光純薬社製)及び塩化鉄六水和物(富士フィルム和光純薬社製)を、Niイオン及びFeイオンの合計濃度が1.0Mになるように、かつ、Niイオン及びFeイオンの総物質量に対するFeイオンの物質量の比率が0.33になるように溶解させた。なお、「M」は、mol/dm3を意味する。さらに、キレート剤としてアセチルアセトン(ACAC)を、Niイオン及びFeイオンの総物質量の3分の1の物質量になるように添加した。得られた溶液を、30分間撹拌した。その後、pH上昇剤としてプロピレンオキサイド(POX)を、溶液中の塩化物イオンの物質量の2倍量となるように添加し、1分間撹拌した。このとき、POXは、溶液中の水素イオンを徐々に捕捉するので、溶液のpHは徐々に上昇する。そこで、3日間ほど静置した後、目的試料のLDHを回収した。なお、以上のLDHの調製方法は、例示であって本例に限定されない。ここで、リガク社製のSmartLabを用いたX線小角散乱法(SAXS)に従って、溶液に分散しているNi−Fe LDHの粒度分布を得た。得られた粒径と分布との関係を2次元分布図で表し、2次元分布図の面積を総粒子数で割って、LDHの平均粒径を決定した。Ni−Fe LDHの平均粒径は10nmであった。
Ni−Fe LDH及びNi粒子の混合物に代えて、田中貴金属社製のIrOx SA100を用いたことと、IrOx及びPIM(1)の質量比が5:1、かつ、総質量6mgとなるように混合したこととを除き、実施例1と同様にして、実施例6に係る触媒活性の評価用試料を得た。
有機バインダーとして、PIM(1)に代えて、Dioxide Materials社製のSustainionを用いたことを除き、実施例1と同様にして、比較例1に係る触媒活性の評価用試料を得た。
有機バインダーとして、PIM(1)に代えて、Fumatech社製のFAA−3を用いたことと、クロロホルムを1.03mL使用したこととを除き、実施例1と同様にして、比較例2に係る触媒活性の評価用試料を得た。
各実施例及び各比較例に係る触媒活性の評価用試料の過電圧を測定した。測定には、Princeton Applied Research社製のポテンシオスタットVersaSTAT4及びPine Research社製の回転電極AFE3T050GCを用いた。回転ディスク電極(RDE)法によって、以下の測定条件で、水電解セルのアノード反応由来の電流を測定した。アノード反応は、酸素発生反応である。結果を表1に示す。
[測定条件]
・溶液:1M KOH溶液
・電位:1.0Vから1.65V(vs.可逆水素電極(RHE))
・電位掃引速度:10mV/sec
・電極回転速度:1500revolutions per minute(rpm)
2 水電解セル
3 水電解装置
4 アルカリ水電解セル
5 アルカリ水電解装置
10 触媒
11 固有微多孔性ポリマー(PIM)
20 LDH
21 ホスト層
22 ゲスト層
30,32 触媒層
31 電解質膜
33,34 ガス拡散層
40 電圧印加器
41 隔膜
50 第一空間
60 第二空間
70 電解槽
100,300 アノード
200,400 カソード
Claims (9)
- 触媒と、
中性の固有微多孔性ポリマーと、を備える、
水電解セルの電極触媒。 - 前記固有微多孔性ポリマーは、トレーガー塩基骨格を有する、
請求項1に記載の水電解セルの電極触媒。 - 前記固有微多孔性ポリマーは、スピロビインダン骨格を有する、
請求項1に記載の水電解セルの電極触媒。 - 前記固有微多孔性ポリマーは、ポリイミド骨格を有する、
請求項1に記載の水電解セルの電極触媒。 - アノードと、
カソードと、
前記アノードと前記カソードとの間に配置された電解質膜と、
を備え、
前記アノード及び前記カソードからなる群から選ばれる少なくとも1つは、請求項1から4のいずれか1項に記載の電極触媒を含む、
水電解セル。 - 前記電解質膜は、プロトン交換膜を含む、
請求項5に記載の水電解セル。 - 前記電解質膜は、アニオン交換膜を含む、
請求項5に記載の水電解セル。 - 第一空間と第二空間とを隔てる隔膜と、
前記第一空間に設けられたアノードと、
前記第二空間に設けられたカソードと、
を備え、
前記アノード及び前記カソードからなる群から選ばれる少なくとも1つは、請求項1から4のいずれか1項に記載の電極触媒を含む、
水電解セル。 - 請求項5から8のいずれか1項に記載の水電解セルと、
前記アノード及び前記カソードに接続され、前記アノード及び前記カソードの間に電圧を印加する電圧印加器と、
を備える、
水電解装置。
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