JP6902661B2 - ガス分離方法 - Google Patents
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Description
本発明は、ガス分離方法に関する。
近年、ゼオライト膜を用いて気体混合物または液体混合物から所望成分を分離、濃縮する手法が提案されている。
具体的に、気体分離用のゼオライト膜としては、例えばDDR構造のゼオライト膜、LTA構造のゼオライト膜、FAU構造のゼオライト膜、MFI構造のゼオライト膜、CHA構造のゼオライト膜などが知られている(特許文献1参照)。
また、液体分離用のゼオライト膜としては、例えばLTA構造のゼオライト膜、MOR構造のゼオライト膜、FER構造のゼオライト膜、CHA構造のゼオライト膜などが知られている(特許文献1参照)。
しかしながら、AFX構造のゼオライトの膜化に成功したことを示す報告例はなく、実用可能なAFX構造のゼオライト膜の開発が期待されていた。
本発明は、上述の状況に鑑みてなされたものであり、実用可能なAFX構造のゼオライト膜を用いたガス分離方法を提供することを課題とする。
本発明の第1側面に係るガス分離方法では、AFX構造のゼオライト膜の膜表面にX線を照射して得られるX線回折パターンにおける(110)面のピーク強度が(004)面のピーク強度の2.5倍以上であるAFX構造のゼオライト膜を用いて、二酸化炭素とメタンを含む混合ガスから二酸化炭素を分離する。
本発明の第2側面に係るガス分離方法では、AFX構造のゼオライト膜の膜表面にX線を照射して得られるX線回折パターンにおける(110)面のピーク強度が(004)面のピーク強度の2.5倍以上であるAFX構造のゼオライト膜を用いて、窒素とメタンを含む混合ガスから窒素を分離する。
本発明によれば、実用可能なAFX構造のゼオライト膜を用いたガス分離方法を提供することができる。
(膜構造体1)
図1は、膜構造体1の断面図である。図2は、AFX構造のゼオライト膜10の平面図である。
図1は、膜構造体1の断面図である。図2は、AFX構造のゼオライト膜10の平面図である。
膜構造体1は、多孔質支持体10と、AFX構造のゼオライト膜20とを備える。AFX構造のゼオライト膜20は、AFX構造のゼオライト結晶30によって構成される。
以下の説明では、AFX構造のゼオライト膜20を「AFX膜20」と略称し、AFX構造のゼオライト結晶30を「AFX結晶30」と略称する。
1.多孔質支持体10
多孔質支持体10は、AFX膜20を支持する。多孔質支持体10は、その表面にAFX膜20を膜状に形成(結晶化、塗布、或いは析出)できる程度の化学的安定性を有する。
多孔質支持体10は、AFX膜20を支持する。多孔質支持体10は、その表面にAFX膜20を膜状に形成(結晶化、塗布、或いは析出)できる程度の化学的安定性を有する。
多孔質支持体10は、セラミックスの焼結体である。多孔質支持体10の骨材には、アルミナ、シリカ、ムライト、ジルコニア、チタニア、イットリア、窒化ケイ素、炭化ケイ素、セルベン、及びコージェライトなどを用いることができる。多孔質支持体10は、結合材を含有していてもよい。結合材としては、ケイ素(Si)、アルミニウム(Al)、チタン(Ti)などを含むガラス材料を用いることができる。結合材の含有率は、20体積%以上40体積%以下とすることができるが、これに限られるものではない。
多孔質支持体10は、分離対象である流体混合物(気体混合物又は液体混合物)をAFX膜20に供給できる形状であればよい。多孔質支持体10の形状としては、例えば、モノリス状、平板状、管状、円筒状、円柱状、及び角柱状などが挙げられる。モノリス状とは、長手方向に形成された複数のセルを有する形状であり、ハニカム状を含む概念である。多孔質支持体10がモノリス状である場合、長手方向の長さは150〜2000mmとすることができ、径方向の直径は30〜220mmとすることができるが、これに限られるものではない。多孔質支持体10がモノリス状である場合、多孔質支持体10には、直径1〜5mmのセルを30〜2500個形成することができる。
多孔質支持体10は、多数の開気孔を有する多孔質体である。多孔質支持体10の平均細孔径は、流体混合物のうちAFX膜20を透過した透過成分を通過させられる大きさであればよい。多孔質支持体10の平均細孔径を大きくすることによって、透過成分の透過量を増加させることができる。多孔質支持体10の平均細孔径を小さくすることによって、多孔質支持体10の強度を増大させることができる。多孔質支持体10の平均細孔径は特に制限されないが、例えば0.01μm以上5μm以下とすることができる。多孔質支持体10の平均細孔径は、細孔径の大きさに応じて、水銀圧入法、ASTM F316に記載のエアフロー法、パームポロメトリー法によって測定できる。多孔質支持体10の気孔率は特に制限されないが、例えば25%〜50%とすることができる。
多孔質支持体10の平均粒径は特に制限されないが、例えば0.1μm以上100μm以下とすることができる。多孔質支持体10の平均粒径とは、SEM(Scanning Electron Microscope)を用いた断面観察によって測定される30個の粒子それぞれの最大直径の算術平均値である。測定対象である30個の粒子は、SEM画像上において無作為に選出すればよい。
多孔質支持体10は、細孔径が一様な単層構造であってもよいし、細孔径が異なる複層構造であってもよい。多孔質支持体10が複層構造である場合、AFX膜20に近い層ほど平均細孔径が小さくなっていることが好ましい。多孔質支持体10が複層構造である場合、多孔質支持体10の平均細孔径とは、AFX膜20と接触する最表層の平均細孔径を意味するものとする。多孔質支持体10が複層構造である場合、各層は上述した材料から選択される少なくとも一つの材料によって構成することができ、各層の構成材料は異なっていてもよい。
2.AFX膜20
AFX膜20は、多孔質支持体10の表面に形成される。AFX膜20の厚みは特に制限されないが、0.1μm以上10μm以下とすることができる。AFX膜20の厚みは、結晶どうしを十分に結合させることを考慮すると、0.3μm以上が好ましく、0.5μm以上がより好ましい。AFX膜20の厚みは、熱膨張によるクラックを抑制することを考慮すると、5μm以下が好ましく、3μm以下がより好ましい。
AFX膜20は、多孔質支持体10の表面に形成される。AFX膜20の厚みは特に制限されないが、0.1μm以上10μm以下とすることができる。AFX膜20の厚みは、結晶どうしを十分に結合させることを考慮すると、0.3μm以上が好ましく、0.5μm以上がより好ましい。AFX膜20の厚みは、熱膨張によるクラックを抑制することを考慮すると、5μm以下が好ましく、3μm以下がより好ましい。
AFX膜20は、複数のAFX結晶30同士が連結することにより膜状に形成されている。各AFX結晶30は、AFX構造のゼオライトによって構成される結晶である。AFX構造とは、国際ゼオライト学会(International ZeoliteAssociation)のStructure Commissionが定めているIUPAC構造コードでAFX型となる構造である。
各AFX結晶30を構成するゼオライトとしては、ゼオライトを構成する酸素四面体(TO4)の中心に位置する原子(T原子)がSiとAlからなるゼオライト、T原子がAlとP(リン)からなるAlPO型のゼオライト、T原子がSiとAlとPからなるSAPO型のゼオライト、T原子がマグネシウム(Mg)とSiとAlとPからなるMAPSO型のゼオライト、T原子が亜鉛(Zn)とSiとAlとPからなるZnAPSO型のゼオライトなどが挙げられる。T原子の一部は、他の元素に置換されていてもよい。
各AFX結晶30は、複数の酸素8員環細孔を内部に有する。酸素8員環細孔とは、酸素8員環の環からなる細孔である。酸素8員環とは、単に8員環とも称され、細孔の骨格を構成する酸素原子の数が8個であって、酸素原子が前述のT原子と結合して環状構造をなす部分のことである。
各AFX結晶30は、特定成分に対する吸着性を付与するなどの目的のため、金属や金属イオンを含有していてもよい。このような金属や金属イオンとしては、アルカリ金属、アルカリ土類金属及び遷移金属からなる群から選択される1種以上の金属を挙げることができる。遷移金属としては、具体的には、例えば白金(Pt)、パラジウム(Pd)、ロジウム(Rh)、銀(Ag)、鉄(Fe)、銅(Cu)、コバルト(Co)、マンガン(Mn)及びインジウム(In)などが挙げられるが、これに限られるものではない。
各AFX結晶30は、板状に形成されている。各AFX結晶30の平面形状は特に制限されず、三角形以上の多角形又は不定形とすることができるが、六角形が特に好ましい。各AFX結晶30が六角板状である場合、例えば不定形状、球状、又は楕円球状のAFX結晶に比べて結晶性が高く、耐久性に優れた膜を得ることができる。
図1及び図2に示すように、板状のAFX結晶30は、多孔質支持体10の表面に立設されている。AFX結晶30は、AFX膜20の厚み方向に沿って縦に配置されている。すなわち、AFX結晶30の両主面は、多孔質支持体10の表面に対して所定の配向角度を有している。多孔質支持体10の表面に対する各AFX結晶30の両主面の平均配向角度は60度より大きければよいが、70度以上が好ましく、80度以上がより好ましい。
ここで、各AFX結晶30の両主面にはc面があらわれており、側面にはa面があらわれている。上述のとおり、各AFX結晶30は、多孔質支持体10の表面に立設されているため、AFX膜20の膜表面には、側面であるa面が露出している。
X線回折(XRD:X−ray diffraction)法を用いて、AFX膜20の膜表面にX線を照射して得られるX線回折パターンにおいて、(110)面のピーク強度が、(004)面のピーク強度の2.5倍以上である。このことは、多孔質支持体10の表面に立設しているAFX結晶30の存在割合が多いことを意味している。そのため、(110)面のピーク強度を(004)面のピーク強度の2.5倍以上とすることによって、隣接するAFX結晶30を主面であるc面どうしで接合させることができるため、隣接するAFX結晶30どうしの接続性を高めることができる。そのため、AFX結晶30間に隙間が生じることを抑制できるため、AFX膜20の分離性能を実用可能な程度にまで向上させることができる。
X線回折パターンにおいて、(110)面のピーク強度は、(004)面のピーク強度の3倍以上であることが好ましく、4倍以上であることがより好ましい。これによって、AFX膜20の分離性能をより向上させることができる。
ピーク強度とは、測定値からバックグラウンドの値を引いた値を意味する。X線回折パターンは、X線回折装置(リガク社製、型式MiniFlex600)を用いて、AFX膜20の膜表面にCuKα線を照射することによって得られる。X線出力:600W(管電圧:40kV、管電流:15mA)、走査速度:0.5°/min、走査ステップ:0.02°、CuKβ線フィルタ:0.015mm厚Ni箔とする。(110)面のピークは2θ=13°付近に、(004)面のピークは2θ=18°付近に観察される。
(膜構造体1の製造方法)
1.多孔質支持体10の作製
押出成形法、プレス成形法又は鋳込み成形法などを用いて、セラミックス原料を所望の形状に成形することによって成形体を形成する。
1.多孔質支持体10の作製
押出成形法、プレス成形法又は鋳込み成形法などを用いて、セラミックス原料を所望の形状に成形することによって成形体を形成する。
次に、多孔質支持体10を多層構造とする場合には、ろ過法又は流下法を用いて、セラミックス原料を含むスラリーを成形体の表面に塗布する。
次に、成形体を焼成(例えば、900℃〜1450℃)することによって、多孔質支持体10を形成する。多孔質支持体10の平均細孔径は、0.01μm以上5μm以下とすることができる。
2.種結晶の作製
国際公開第2010/90049号に記載の手法に従って、DDR結晶を合成する。
国際公開第2010/90049号に記載の手法に従って、DDR結晶を合成する。
次に、ケイ素源、アルミニウム源、リン源などのT原子源、及び構造規定剤(SDA)を純水に溶解・分散させることによって原料混合液を調製する。AFXの結晶性を向上させることができることから、T原子としては、Si、Al、Pのうちいずれか2つ以上を含有することが好ましく、少なくともAl、P及びOを含有することがより好ましい。ケイ素源としては、例えばコロイダルシリカ、ヒュームドシリカ、テトラエトキシシラン、ケイ酸ナトリウムなどを用いることができる。アルミニウム源としては、例えばアルミニウムイソプロポキシド、水酸化アルミニウム、アルミン酸ナトリウム、アルミナゾルなどを用いることができる。リン源としては、例えばリン酸、リン酸二水素ナトリウム、リン酸二水素アンモニウムなどを用いることができる。構造規定剤としては、例えばN,N,N’,N’−テトラメチルジアミノヘキサン、1,4−ジアザビシクロ[2,2,2]オクタン−C4−ジクワットジブロミド、1,3−ジ(1−アダマンチル)イミダゾリウムジブロミドなどを用いることができる。
次に、合成したDDR結晶を原料混合液に少量添加した後、圧力容器に投入して水熱合成(180〜200℃、10〜100時間)することによって、六角板状のAFX結晶を合成する。六角板状のAFX結晶の平面視において対角を結ぶ直線の長さは0.1μm〜5μmとすることができる。
次に、AFX結晶の一部が多孔質支持体10の表面に形成された細孔の開口部に係止される程度に、AFX結晶のサイズを調整し、AFX種結晶(AFX構造の種結晶)を準備する。合成したAFX結晶の平均粒径が多孔質支持体10の塗布面における平均細孔径に対して、0.5倍より大きく、5倍より小さい場合は、分散させることでそのままAFX種結晶として使用できる。合成したAFX結晶の平均粒径が多孔質支持体10の塗布面における平均細孔径の0.5倍より大きい場合は、合成したAFX結晶を純水に投入し、前述の範囲に収まるようにボールミルなどで解こう・粉砕することによって、板状のAFX種結晶(AFX構造の板状種結晶)を作製してもよい。AFX種結晶のサイズは、粉砕時間の変更によって調整することができる。板状のAFX種結晶の平均粒子径は、例えば100nm〜400nmとすることができる。また、この際、DDR結晶をそのまま多孔質支持体10の表面に係止させ、次工程の膜形成の際に、直接板状のAFX結晶を立設するように成長させてもよい。種結晶の平均粒子径は多孔質支持体10の塗布面における平均細孔径に対して0.5〜5倍であることが好ましく、0.7〜3倍であることがより好ましい。
3.AFX膜20の形成
AFX種結晶を水、エタノールやイソプロパノールなどアルコール、あるいはそれらの混合溶媒に分散させた種結晶分散溶液を調製する。
AFX種結晶を水、エタノールやイソプロパノールなどアルコール、あるいはそれらの混合溶媒に分散させた種結晶分散溶液を調製する。
次に、多孔質支持体10の表面に種結晶分散溶液をろ過することによって、AFX種結晶を多孔質支持体10の表面に付着させる。この際、図3に示すように、AFX種結晶の一部が、多孔質支持体10の表面に形成された細孔の開口部に係止されて、AFX種結晶は多孔質支持体10の表面に立設した状態で支持される。AFX種結晶を多孔質支持体10の表面に立設した状態で支持するためには、分散液をろ過する速さは10ml/m2・s以上であることが好ましく、15ml/m2・sであることが更に好ましい。
次に、ケイ素源、アルミニウム源、リン源などのT原子源、及び構造規定剤(SDA)を純水に溶解・分散させることによって原料混合液を調製する。
次に、AFX種結晶が付着した多孔質支持体10を原料混合液に浸漬して水熱合成(150〜190℃、5〜60時間)する。この際、多孔質支持体10の表面に立設した状態のAFX種結晶がそのまま結晶成長するため、図4に示すように、多孔質支持体10の表面に対して立設したAFX結晶30どうしが成長し、接合することによってAFX膜20が形成される。
以下において本発明の実施例について説明する。ただし、本発明は以下に説明する実施例に限定されるものではない。
(実施例1)
1.多孔質支持体の作製
アルミナ原料を含む坏土を用いて、押出成形法により複数の貫通孔をもつモノリス形状の成形体を形成し、焼結した。
1.多孔質支持体の作製
アルミナ原料を含む坏土を用いて、押出成形法により複数の貫通孔をもつモノリス形状の成形体を形成し、焼結した。
次に、焼成した成形体の、貫通孔の表面にアルミナを主とした多孔質層を形成し、再度焼成することによって、多孔質支持体を形成した。多孔質支持体の膜を形成する部分の表面における平均細孔径は、65〜110nmの範囲であった。
2.種結晶の作製
上記した国際公開第2010/90049号に記載の手法に従って水熱合成(160℃、16時間)することによってDDR結晶を合成し、それを十分に洗浄した。DDR結晶の平均粒子径は、190nmであった。得られたDDR結晶をビーズミルで90分粉砕することによって、結晶性を低下させたDDR結晶を作製した。
上記した国際公開第2010/90049号に記載の手法に従って水熱合成(160℃、16時間)することによってDDR結晶を合成し、それを十分に洗浄した。DDR結晶の平均粒子径は、190nmであった。得られたDDR結晶をビーズミルで90分粉砕することによって、結晶性を低下させたDDR結晶を作製した。
次に、ケイ素源であるコロイダルシリカ、アルミニウム源であるアルミニウムイソプロポキシド、リン源である85%リン酸、及び構造規定剤であるN,N,N’,N’−テトラメチルジアミノヘキサンを純水に溶解させることによって、組成が2.5SDA:0.75SiO2:1Al2O3:1.25P2O5:50H2Oの原料混合液を調製した。
次に、原料溶液にDDR結晶を少量添加して圧力容器に投入した後、水熱合成(195℃、30時間)した。
次に、水熱合成によって得られた結晶を回収して純水で十分に洗浄した後、65℃で完全に乾燥させた。
その後、X線回折測定によって結晶相を確認するとともに、SEMによって結晶の外形を確認したところ、得られた結晶は六角板状のAFX結晶であった。AFX結晶の平面視において対角を結ぶ直線の長さは1〜5μmであった。
次に、AFX結晶を純水に投入し、ボールミルで7日間粉砕することによって、板状のAFX種結晶を作製した。板状のAFX種結晶の平面視において対角を結ぶ直線の長さはおよそ200nmであった。
3.AFX膜の形成
AFX種結晶をエタノールに分散させた種結晶分散溶液を調製した。
AFX種結晶をエタノールに分散させた種結晶分散溶液を調製した。
次に、多孔質支持体のセルに種結晶分散溶液をろ過することによって、AFX種結晶を多孔質支持体のセル内表面に付着させた。上述のとおり、多孔質支持体の平均細孔径は約100nmであり、かつ、板状のAFX種結晶の対角長さは200nmであるため、35ml/m2・sでろ過することで、各AFX種結晶は、多孔質支持体の細孔の開口部に係止されて立設した。
次に、ケイ素源であるコロイダルシリカ、アルミニウム源であるアルミニウムイソプロポキシド、リン源である85%リン酸、及び構造規定剤であるN,N,N’,N’−テトラメチルジアミノヘキサンを純水に溶解させることによって、組成が1.7SDA:0.75SiO2:1Al2O3:1.25P2O5:305H2Oの原料混合液を調製した。
次に、AFX種結晶が付着した多孔質支持体を原料混合液に浸漬して水熱合成(170℃、50時間)することによって、AFX膜を合成した。
次に、合成したAFX膜を純水で十分に洗浄した後、90℃で完全に乾燥させた。乾燥後、AFX膜のN2透過量を測定したところ、0.6nmol/m2・s・Pa以下であった。これにより、実施例1に係るAFX膜は、実用可能な程度の緻密性を有していることが確認された。
次に、AFX膜を500℃で20時間加熱処理することによってSDAを燃焼除去して、AFX膜内の細孔を貫通させた。
次に、多孔質支持体の両端部をシール材で封止した状態で、0.2MPaGでCO2/CH4(50:50)の混合ガスの分離試験を実施したところ、CO2/CH4のPerm.比は159であった。同様に、多孔質支持体の両端部をシール材で封止した状態で、0.3MPaGでN2/CH4(50:50)の混合ガスの分離試験を実施したところ、N2/CH4のPerm.比は6.3であった。これにより、実施例1に係るAFX膜は、十分に実用可能な分離性能を有していることが確認された。
そして、AFX膜の膜表面にX線を照射して得たX線回折パターンにおいて、(110)面のピーク強度は、(004)面のピーク強度の4.1倍であった。これにより、実施例1に係るAFX膜では、AFX結晶のa面が膜表面に配向していることが確認された。
(実施例2)
1.多孔質支持体の作製
実施例1と同じ工程で多孔質支持体を作製した。
1.多孔質支持体の作製
実施例1と同じ工程で多孔質支持体を作製した。
2.種結晶の作製
実施例1と同じ工程でAFX種結晶を作製した。
実施例1と同じ工程でAFX種結晶を作製した。
3.AFX膜の形成
原料混合液の組成を1Al2O3:2.1P2O5:2.8SDA:850H2Oに変更し、かつ、水熱合成条件を170℃×45hに変更した以外は、実施例1と同様の工程にてAFX膜を合成した。
原料混合液の組成を1Al2O3:2.1P2O5:2.8SDA:850H2Oに変更し、かつ、水熱合成条件を170℃×45hに変更した以外は、実施例1と同様の工程にてAFX膜を合成した。
次に、合成したAFX膜を純水で十分に洗浄した後、90℃で完全に乾燥させた。乾燥後、AFX膜のN2透過量を測定したところ、0.06nmol/m2・s・Pa以下であった。これにより、実施例2に係るAFX膜は、十分に実用可能な緻密性を有していることが確認された。
次に、AFX膜を450℃で50時間加熱処理することによってSDAを燃焼除去して、AFX膜内の細孔を貫通させた。
次に、多孔質支持体の両端部をシール材で封止した状態で、0.15MPaGでCO2/CH4(50:50)の混合ガスの分離試験を実施したところ、CO2/CH4のPerm.比は94であった。同様に、多孔質支持体の両端部をシール材で封止した状態で、0.3MPaGでN2/CH4(50:50)の混合ガスの分離試験を実施したところ、N2/CH4のPerm.比は3.5であった。これにより、実施例2に係るAFX膜は、十分に実用可能な分離性能を有していることが確認された。
そして、AFX膜の膜表面にX線を照射して得たX線回折パターンにおいて、(110)面のピーク強度は、(004)面のピーク強度の3.3倍であった。これにより、実施例2に係るAFX膜では、AFX結晶のa面が膜表面に配向していることが確認された。
(実施例3)
1.多孔質支持体の作製
実施例1と同じ工程で多孔質支持体を作製した。
1.多孔質支持体の作製
実施例1と同じ工程で多孔質支持体を作製した。
2.種結晶の作製
実施例1で六角板状のAFX種結晶作製時に使用したDDR結晶をそのままろ過し、多孔質支持体表面に塗布した。
実施例1で六角板状のAFX種結晶作製時に使用したDDR結晶をそのままろ過し、多孔質支持体表面に塗布した。
3.AFX膜の形成
水熱合成条件を185℃×50hに変更した以外は、実施例2と同様の工程にてAFX膜を合成した。
水熱合成条件を185℃×50hに変更した以外は、実施例2と同様の工程にてAFX膜を合成した。
次に、合成したAFX膜を純水で十分に洗浄した後、90℃で完全に乾燥させた。乾燥後、AFX膜のN2透過量を測定したところ、0.08nmol/m2・s・Paであった。これにより、実施例3に係るAFX膜は、十分に実用可能な緻密性を有していることが確認された。
次に、AFX膜を450℃で50時間加熱処理することによってSDAを燃焼除去して、AFX膜内の細孔を貫通させた。
次に、多孔質支持体の両端部をシール材で封止した状態で、0.15MPaGでCO2/CH4(50:50)の混合ガスの分離試験を実施したところ、CO2/CH4のPerm.比は133であった。同様に、多孔質支持体の両端部をシール材で封止した状態で、0.3MPaGでN2/CH4(50:50)の混合ガスの分離試験を実施したところ、N2/CH4のPerm.比は4.6であった。これにより、実施例3に係るAFX膜は、十分に実用可能な分離性能を有していることが確認された。
そして、AFX膜の膜表面にX線を照射して得たX線回折パターンにおいて、(110)面のピーク強度は、(004)面のピーク強度の3.9倍であった。これにより、実施例2に係るAFX膜では、AFX結晶のa面が膜表面に配向していることが確認された。
1 膜構造体
10 多孔質支持体
20 AFX構造のゼオライト膜(AFX膜)
30 AFX構造のゼオライト結晶(AFX結晶)
10 多孔質支持体
20 AFX構造のゼオライト膜(AFX膜)
30 AFX構造のゼオライト結晶(AFX結晶)
Claims (6)
- 膜表面にX線を照射して得られるX線回折パターンにおける(110)面のピーク強度が(004)面のピーク強度の2.5倍以上であるAFX構造のゼオライト膜を用いて、二酸化炭素とメタンを含む混合ガスから二酸化炭素を分離する、
ガス分離方法。 - 膜表面にX線を照射して得られるX線回折パターンにおける(110)面のピーク強度が(004)面のピーク強度の2.5倍以上であるAFX構造のゼオライト膜を用いて、窒素とメタンを含む混合ガスから窒素を分離する、
ガス分離方法。 - 前記AFX構造のゼオライト膜において、(110)面のピーク強度が、(004)面のピーク強度の3倍以上である、
請求項1又は2に記載のガス分離方法。 - 前記AFX構造のゼオライト膜は、Si、Al、Pのうちいずれか2つ以上を含有する、
請求項1乃至3のいずれかに記載のガス分離方法。 - 前記AFX構造のゼオライト膜は、少なくともSi、Al、P、及びOを含有する、
請求項4に記載のガス分離方法。 - 前記AFX構造のゼオライト膜は、少なくともSi、Al、及びOを含有する、
請求項4に記載のガス分離方法。
Applications Claiming Priority (5)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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JP2017071540 | 2017-03-31 | ||
JP2017071540 | 2017-03-31 | ||
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