JP6863625B2 - スペクトルの高速分類を利用したリアルタイムスペクトル解析 - Google Patents
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Description
本出願は、２０１７年８月２４日付け出願の日本国特許出願２０１７−１６１３４１号の優先権を主張しており、ここに折り込まれるものである。
本発明は、分光測定におけるスペクトル解析、特にスペクトル高速分類によるスペクトル解析技術の改良に関する。
一般的に対象試料にどのような成分が含まれているかを確認する定性分析を行う手段として、赤外分光測定やラマン分光測定等が知られている。これらの分光測定では、物質ごとの標準スペクトル（既知スペクトルとも呼ぶ）と対象試料の特徴があらわれた試料スペクトルとの比較を行い、その一致度等に応じて試料を同定する。
ここで、例えば赤外分光測定において良好な試料スペクトルを得るためには複数回に及ぶ積算が必要であるため、特にマッピング測定では多大な時間を要してしまう。同様に、ラマン分光測定では良好な試料スペクトルを得るために長い露光時間が必要であるため、測定に多大な時間を要してしまう。また、分析結果を得るためには膨大な量の標準スペクトルと試料スペクトルとを比較する必要があり、その後に分析結果を利用して試料の特徴をあらわすケミカルイメージを作成しようとするとさらに時間がかかってしまうおそれがある。
そこで特許文献１には、ユーザが物質にタグ付けするための監視リストを生成し、当該監視リストをアプリケーションによる物質の検索（または解析）に利用することで、従来よりも早くユーザが求める測定結果を得ることができる技術が開示されている。特許文献１におけるタグ付けされた物質（監視リスト物質）とは、試料中に存在するかもしれないとユーザが信ずべき理由を有する物質、又はそれらが存在するということを示唆する事前情報を有しなくてもユーザがそれらを詳細に確認したいというような懸念のある物質のことである。
つまり、特許文献１ではユーザが求める物質に対する検索漏れを防止できるとともに、膨大な量のデータベースからランダムに物質を検索するのではなく、あらかじめタグ付けされた物質を優先的に検索することで、迅速な測定を可能としている。
しかしながら、特許文献１のように監視リスト（対称物質へのタグ付け）を利用することでユーザの要求に応じて迅速に測定結果を得られるが、例えば試料スペクトルにタグ付けされた物質が含まれていない場合には、膨大なデータベースから検索しなければならず、正確な測定結果を得ようとすると従来通り多大な時間を要してしまうおそれがある。
本発明は、上記従来技術に鑑みて行われたものであって、その目的は、従来よりも高速で化合物グループの分類が実現できるスペクトル解析装置およびスペクトル解析方法を提供することである。
上記課題を解決するために、本発明に係るスペクトル解析装置は、
対象試料の試料スペクトルを測定する測定手段と該試料スペクトルを解析する解析手段を備え、前記対象試料に含まれる化合物を特定するスペクトル解析装置であって、
前記解析手段はあらかじめ演算処理されたライブラリーを有し、該ライブラリーは前記化合物が分類される複数の化合物グループを有し、
さらに前記解析手段は解析表示部を備え、該解析表示部は前記試料スペクトルの解析中において前記化合物が属する化合物グループを解析経過ないし解析結果としてリアルタイムで表示させることを特徴とする。
対象試料の試料スペクトルを測定する測定手段と該試料スペクトルを解析する解析手段を備え、前記対象試料に含まれる化合物を特定するスペクトル解析装置であって、
前記解析手段はあらかじめ演算処理されたライブラリーを有し、該ライブラリーは前記化合物が分類される複数の化合物グループを有し、
さらに前記解析手段は解析表示部を備え、該解析表示部は前記試料スペクトルの解析中において前記化合物が属する化合物グループを解析経過ないし解析結果としてリアルタイムで表示させることを特徴とする。
また、本発明に係るスペクトル解析装置は、
当該スペクトル解析装置によって対象試料が属する化合物グループを特定した後に前記試料スペクトルを利用して対象試料に含まれる特定化合物をピンポイントで特定することを特徴とする。
当該スペクトル解析装置によって対象試料が属する化合物グループを特定した後に前記試料スペクトルを利用して対象試料に含まれる特定化合物をピンポイントで特定することを特徴とする。
また、本発明に係るスペクトル解析装置は、
前記ライブラリーは、教師データを利用してあらかじめ機械学習された学習済みライブラリーであり、
前記解析手段の少なくとも一部にはニューラルネットワークを含み、該ニューラルネットワークによって前記学習済みライブラリーを利用して前記試料スペクトルから対象試料に含まれる化合物が属する化合物グループを特定することを特徴とする。
前記ライブラリーは、教師データを利用してあらかじめ機械学習された学習済みライブラリーであり、
前記解析手段の少なくとも一部にはニューラルネットワークを含み、該ニューラルネットワークによって前記学習済みライブラリーを利用して前記試料スペクトルから対象試料に含まれる化合物が属する化合物グループを特定することを特徴とする。
また、本発明に係るスペクトル解析装置は、
前記ニューラルネットワークは、畳み込みニューラルネットワークを含むことを特徴とする。
前記ニューラルネットワークは、畳み込みニューラルネットワークを含むことを特徴とする。
また、本発明に係るスペクトル解析装置は、
前記ライブラリーは、既知スペクトル群を平均して得られる平均スペクトルを含んで構成された平均値ライブラリーであって、
前記解析手段は、前記平均値ライブラリーを利用して前記対象試料に含まれる化合物が属する化合物グループを特定することを特徴とする。
前記ライブラリーは、既知スペクトル群を平均して得られる平均スペクトルを含んで構成された平均値ライブラリーであって、
前記解析手段は、前記平均値ライブラリーを利用して前記対象試料に含まれる化合物が属する化合物グループを特定することを特徴とする。
また、本発明に係るスペクトル解析装置は、
前記ライブラリーは、１００以下の既知スペクトル群で構成された少数ライブラリーであって、
前記解析手段は、前記少数ライブラリーを利用して前記対象試料に含まれる化合物が属する化合物グループを特定することを特徴とする。
前記ライブラリーは、１００以下の既知スペクトル群で構成された少数ライブラリーであって、
前記解析手段は、前記少数ライブラリーを利用して前記対象試料に含まれる化合物が属する化合物グループを特定することを特徴とする。
また、本発明に係るスペクトル解析装置は、
前記測定手段は、分光測定によるマッピング測定が可能であり、
前記解析手段は、マッピング測定によって得られた試料スペクトル群からリアルタイムで対象試料に含まれる化合物グループのケミカルイメージを作成することを特徴とする。
前記測定手段は、分光測定によるマッピング測定が可能であり、
前記解析手段は、マッピング測定によって得られた試料スペクトル群からリアルタイムで対象試料に含まれる化合物グループのケミカルイメージを作成することを特徴とする。
また、本発明に係るスペクトル解析装置は、
前記試料スペクトルは、対象試料の特徴が鮮明にあらわれた完成スペクトルを得るよりも早く得られる前記化合物グループの分類に最低限必要な情報を有するラフスペクトルであることを特徴とする。
前記試料スペクトルは、対象試料の特徴が鮮明にあらわれた完成スペクトルを得るよりも早く得られる前記化合物グループの分類に最低限必要な情報を有するラフスペクトルであることを特徴とする。
また、本発明に係るスペクトル解析装置は、
当該スペクトル解析装置によって対象試料が属する化合物グループを特定した後にさらに再度のスペクトル測定を行って前記完成スペクトルを測定し、該完成スペクトルを利用して対象試料に含まれる特定化合物をピンポイントで特定することを特徴とする。
当該スペクトル解析装置によって対象試料が属する化合物グループを特定した後にさらに再度のスペクトル測定を行って前記完成スペクトルを測定し、該完成スペクトルを利用して対象試料に含まれる特定化合物をピンポイントで特定することを特徴とする。
そして、本発明に係るスペクトル解析方法は、
測定手段によって測定された対象試料の試料スペクトルと該試料スペクトルを解析する解析手段を利用して前記対象試料に含まれる化合物を特定するためのスペクトル解析方法であって、
前記対象試料の特徴が鮮明にあらわれた完成スペクトルを得るよりも早く得られる化合物グループの分類に最低限必要な情報を有するラフスペクトルを前記測定手段で測定する工程と、
前記解析手段によってあらかじめ演算処理されたライブラリーを利用して前記対象試料に含まれる化合物を化合物グループに分類する工程と、
前記解析手段が有する解析表示部に前記試料スペクトルの解析中において前記化合物が属する化合物グループを解析経過ないし解析結果としてリアルタイムで表示させる工程と、を含むことを特徴とする。
測定手段によって測定された対象試料の試料スペクトルと該試料スペクトルを解析する解析手段を利用して前記対象試料に含まれる化合物を特定するためのスペクトル解析方法であって、
前記対象試料の特徴が鮮明にあらわれた完成スペクトルを得るよりも早く得られる化合物グループの分類に最低限必要な情報を有するラフスペクトルを前記測定手段で測定する工程と、
前記解析手段によってあらかじめ演算処理されたライブラリーを利用して前記対象試料に含まれる化合物を化合物グループに分類する工程と、
前記解析手段が有する解析表示部に前記試料スペクトルの解析中において前記化合物が属する化合物グループを解析経過ないし解析結果としてリアルタイムで表示させる工程と、を含むことを特徴とする。
そして、本発明に係る解析手段を実行させるためのプログラムは、
測定手段によって測定された対象試料の試料スペクトルを利用して前記対象試料に含まれる化合物を特定する解析手段を実行させるためのプログラムであって、
前記対象試料の特徴が鮮明にあらわれた完成スペクトルを得るよりも早く得られる化合物グループの分類に最低限必要な情報を有するラフスペクトルを前記測定手段で測定する工程と、
あらかじめ演算処理されたライブラリーを利用して前記対象試料に含まれる化合物を化合物グループに分類する工程と、
前記解析手段が有する解析表示部に前記試料スペクトルの解析中において前記化合物が属する化合物グループを解析経過ないし解析結果としてリアルタイムで表示させる工程と、を前記解析手段に実行させることを特徴とする。
測定手段によって測定された対象試料の試料スペクトルを利用して前記対象試料に含まれる化合物を特定する解析手段を実行させるためのプログラムであって、
前記対象試料の特徴が鮮明にあらわれた完成スペクトルを得るよりも早く得られる化合物グループの分類に最低限必要な情報を有するラフスペクトルを前記測定手段で測定する工程と、
あらかじめ演算処理されたライブラリーを利用して前記対象試料に含まれる化合物を化合物グループに分類する工程と、
前記解析手段が有する解析表示部に前記試料スペクトルの解析中において前記化合物が属する化合物グループを解析経過ないし解析結果としてリアルタイムで表示させる工程と、を前記解析手段に実行させることを特徴とする。
本発明によれば、スペクトル解析装置に測定手段と所定のライブラリーを有する解析手段を備え、測定手段によって所定の試料スペクトルを測定し、該試料スペクトルを利用して対象試料に含まれる化合物が属する化合物グループを特定することで、従来よりも高速で化合物グループ分類ができる効果を奏する。その結果、スペクトル解析装置の解析手段に解析表示部を備えることで、試料スペクトルの解析中において前記化合物が属する化合物グループを解析経過ないし解析結果としてリアルタイムで表示させることが出来る。
以下、本発明のスペクトル解析装置について図面を用いて説明するが、本発明の趣旨を越えない限り何ら以下の例に限定されるものではない。すなわち、本実施形態は主に赤外分光測定について説明するが、例えばラマン分光測定や他の測定においても本発明と同様の効果を得ることができる。
図１に本発明の実施形態に係るスペクトル解析装置の概略構成図を示す。本スペクトル解析装置は、対象試料のスペクトルを測定するための測定手段と一体化したスペクトル解析装置である。同図に示すスペクトル解析装置１０は、測定手段としての赤外分光測定装置２０と、該赤外分光測定装置２０によって測定された測定結果について解析を行う解析手段としてのコンピュータ装置４０と、から構成されている。図１における赤外分光測定装置２０は顕微赤外分光装置であるが、本発明がこれに限定されるものではない。
測定手段としての赤外分光測定装置２０は、赤外光を放射する光源２２と、該赤外光を試料３０方向へ導光する反射鏡２４と、赤外光を試料３０の所定位置に照射するとともに試料からの反射光を集光する対物鏡２６と、試料３０が載置される可動ステージ２８と、集光した試料からの反射光の中から測定に不要な特定の光を除去するアパーチャー３２と、該アパーチャー３２を通過した試料からの反射光のスペクトルを検出する検出器３４と、から構成されている。
解析手段としてのコンピュータ装置４０は検出器３４に接続されており、該コンピュータ装置４０は検出器３４で検出された試料からの反射光による試料スペクトルを解析する役割を果たしている。すなわち、本実施形態におけるスペクトル解析装置１０ではコンピュータ装置４０によって所定の解析がされて測定結果が得られることとなる。また、コンピュータ装置４０はスペクトル解析による測定結果などを表示するための解析表示部４２を備えている。
光源２２から放射された赤外光は、反射鏡２４によって試料３０方向へ反射され、対物鏡２６を経由して試料３０へ照射される。試料３０からの反射光は対物鏡２６によって集光され、その後、反射鏡２４を通過した試料からの反射光はアパーチャー３２を介して検出器３４へと進む。
本実施形態では制御部（図示を省略）によって可動ステージ２８を可動させることで、２次元的なマッピング測定を行っている。図２には本実施形態の赤外分光測定装置によるマッピング測定における測定データの概略イメージ図を示す。まず、試料３０中の全範囲の微小領域２（または試料３０の一定範囲の微小領域２）についてそれぞれ分光スペクトルデータ４（試料スペクトルとも呼ぶ）を取得する。赤外分光法の場合、スペクトルデータ４の横軸は波数（ｃｍ−１）であり、縦軸は吸光度である。そして、取得した大量の分光スペクトルデータ４（マッピングデータ６と呼ぶ）を利用して例えばコンピュータ装置４０で所定の処理を施してケミカルイメージ（色分け図とも呼ぶ）を作成する。
ここで、良好な試料スペクトルを得るためには赤外分光法の場合、数十回程度（５０回から２００回程度）の積算を繰り返すこともある（積算回数の少ない測定では、その測定ポイントにおけるスペクトルの特徴がはっきりしないため）。その場合、スペクトル測定には多大な時間がかかってしまう。例えば積算回数を１００回程度とした場合に多数の測定ポイントを測定すると、測定時間は数十分以上にも及ぶこともある。同様に、例えばラマン分光法の場合も、マッピング測定における各ポイントの露光時間を延ばした場合、多大な時間を要してしまうことになる。
また、一般的には例えば多変量解析等を利用してケミカルイメージを作成することが多い。この多変量解析は、正確な測定結果（ケミカルイメージ）を得るためには優れた手法であると言えるが、一方で計算量が非常に膨大であるため測定結果を得るためには多大な時間を要してしまう。そして実際にケミカルイメージを必要とする場面においては必ずしも厳密な測定結果は必要とせず、例えば実用的な範囲で化合物グループの分類が出来れば良い場合も多い。
そこで、このような問題を解決するために本実施形態では、測定手段としての赤外分光測定装置２０で測定する試料スペクトルを工夫するとともに、さらにコンピュータ装置４０が有する所定のライブラリーを利用して対象試料に含まれる化合物の属する化合物グループを特定（分類）することでケミカルイメージを作成する。以下、本実施形態における試料スペクトルおよびスペクトル解析について詳しく説明する。
試料スペクトルについて
本実施形態では、赤外分光測定装置２０によりマッピング測定をして試料スペクトルを得ている。前述のとおり、正確な測定結果を得るためにはマッピング測定における各ポイントに対して複数回に及ぶ積算回数（ラマン分光測定の場合には非常に長い露光時間）が必要であり、そのため一般的な多変量解析を利用した場合には解析結果を得るまでにさらに時間を要してしまい、例えばユーザが早く測定結果を知りたい場合であってもマッピング測定中における解析経過ないし解析結果のリアルタイム表示は困難である。
本実施形態では、赤外分光測定装置２０によりマッピング測定をして試料スペクトルを得ている。前述のとおり、正確な測定結果を得るためにはマッピング測定における各ポイントに対して複数回に及ぶ積算回数（ラマン分光測定の場合には非常に長い露光時間）が必要であり、そのため一般的な多変量解析を利用した場合には解析結果を得るまでにさらに時間を要してしまい、例えばユーザが早く測定結果を知りたい場合であってもマッピング測定中における解析経過ないし解析結果のリアルタイム表示は困難である。
そこで本実施形態では、赤外分光測定装置２０によって対象試料の特徴が鮮明にあらわれた完成スペクトルではなく、該完成スペクトルを得るよりも早く得られる前記化合物グループの分類に最低限必要な情報を有するラフスペクトル（対象試料の特徴が不鮮明なラフスペクトル）を測定することで、マッピング測定中や解析中におけるリアルタイム表示を可能とする。
このラフスペクトルでは対象試料に含まれる異物等の化合物をピンポイントで特定することは困難であるが、実際にはピンポイントで化合物を特定できなくても、化合物がどのような化合物グループに属しているかが把握出来れば良いことも多い。本発明はこのような点に着目してラフスペクトルを利用することである程度「ざっくり」ではあるが実用的な化合物グループを迅速に特定するものである。
スペクトル解析について
図３には、本実施形態におけるスペクトル解析によるケミカルイメージ作成の概略図を示す。図３は、コンピュータ装置４０が有する解析表示部４２（図１を参照）に表示された解析経過ないし解析結果の表示画面の概略図であり、Ａ領域からＣ領域までの画面領域に分かれている。以下、Ａ領域からＣ領域までの画面領域ごとにそれぞれ説明する。
図３には、本実施形態におけるスペクトル解析によるケミカルイメージ作成の概略図を示す。図３は、コンピュータ装置４０が有する解析表示部４２（図１を参照）に表示された解析経過ないし解析結果の表示画面の概略図であり、Ａ領域からＣ領域までの画面領域に分かれている。以下、Ａ領域からＣ領域までの画面領域ごとにそれぞれ説明する。
図３のＡ領域は、試料３０の各ポイントにおける試料スペクトル（図２の分光スペクトルデータ４）を概略的に示している。Ａ領域では横軸は波数であり、縦軸はスペクトルの吸光度を示している。各試料スペクトルはマッピング測定中ないしマッピング測定後に順次解析表示部４２に表示されることになる。
図３のＢ領域では、試料スペクトル測定中において（Ａ領域に全ての試料スペクトルが表示される前）、あらかじめ所定の演算処理が施されたライブラリーを利用して試料スペクトルの分類がリアルタイムで行われている。このライブラリーは、試料３０に含まれる化合物が分類される複数の化合物グループを有している。
具体的には、ライブラリーに「糖、セルロース類」、「ナイロン、タンパク類」、「ポリエステル類」などの化合物グループを有し、試料スペクトルの測定中において化合物グループへの分類を開始し、その化合物グループを解析経過ないし解析結果としてリアルタイムでＢ領域に表示させている。
すなわち、本実施形態に係るコンピュータ装置４０は試料スペクトル測定中において、試料スペクトルに含まれる特定の化合物がどの化合物グループに属するかを予測しながらリアルタイムで分類を行っている。この時、ピンポイントで化合物の特定までは行わず、前述のとおり実用的な「ざっくり」とした分類を従来よりも高速で行っている。その結果、試料スペクトルの測定中であっても、リアルタイムで化合物グループを特定すること（および測定中における解析経過ないし解析結果のリアルタイム表示）が可能となる。
例えば、化合物グループの分類をリアルタイム表示する際に、Ｂ領域に示されるように「糖、セルロース類」、「ナイロン、タンパク類」、「ポリエステル類」である確率がそれぞれ表示され、解析時間が経過するにつれてその分類が明らかとなるようにすることも出来る。つまり、解析途中でそれぞれの化合物グループである確率表示がより確かな数値へ連続的に変化することとなる。
そして、図３のＣ領域においては、Ｂ領域で特定された化合物グループを利用することでケミカルイメージを従来よりも高速で作成することが可能となり、その結果、試料スペクトルの測定中や解析途中からでもケミカルイメージをリアルタイムで表示することができる。具体的には、図３におけるＣ領域の（ａ）には可視化された試料の表面画像が表示されており、Ｃ領域の（ｂ）では前記Ｂ領域で特定されたそれぞれの化合物グループを利用してリアルタイムでケミカルイメージの作成が行われている。
この時もＢ領域と同様に、ケミカルイメージのリアルタイム表示は解析途中でそれぞれの色分けがより確かなものへ連続的に変化することとなる。例えば「糖、セルロース類」を緑色、「ナイロン、タンパク類」を赤色、「ポリエステル類」を青色で色分けしている場合、解析途中の前半では緑色であった部分が解析後半において実は青色であることが分かればその段階で緑色部分を青色に表示を変えることになる。
すなわち、従来は試料スペクトル測定後に所定の解析時間が経過した後でなければケミカルイメージを確認することができなかったが、本実施形態では解析中においてもリアルタイムでケミカルイメージ作成経過を確認することができる。その結果、例えば対象試料に異物混入などが生じた際にはケミカルイメージ作成中においても迅速な判断を行うことができる。
図４には、本発明に係るコンピュータ装置４０（解析手段）の化合物グループ分類中における解析予測の概略図を示す。図４は、図３と同様にコンピュータ装置４０が有する解析表示部４２に表示された解析経過ないし解析結果の表示画面である。同図に示すように、試料スペクトルの解析中においても化合物グループへの分類結果を予測してリアルタイムで表示している。例えば図４では、「タンパク質、ポリアミド」である確率が非常に高く、他のグループである確率が非常に低い結果をリアルタイムで表示している。そして、解析予測はスペクトル解析の時間が経過することで、スペクトル解析前半に比べてより正確な確率が表示されることとなる。
以上説明したように本実施形態におけるスペクトル解析装置１０では、解析手段が有するライブラリーを利用して試料スペクトル（試料スペクトルに含まれる異物等の化合物）の化合物グループ分類を解析表示部４２にリアルタイムで表示させている。このライブラリーはあらかじめ所定の演算処理がされており、本実施形態ではさまざまな演算処理によりライブラリーを構築することが出来る。以下、本実施形態におけるスペクトル解析装置１０で利用できるライブラリーについて詳しく説明する。
学習済みライブラリー
はじめに本実施形態における学習済みライブラリーについて説明する。学習済みライブラリーは、教師データを利用してあらかじめ機械学習されたライブラリーである。本発明の実施形態に係るコンピュータ装置４０は、図５に示すようなニューラルネットワーク（ＮＮ）を含んで構成されている。コンピュータ装置４０は解析プログラム（または分析プログラム）を実行し、学習済みＮＮに未知化合物のスペクトルデータ（以下、未知スペクトル）を読み取らせ、その未知化合物が属する化合物グループを回答させる。
はじめに本実施形態における学習済みライブラリーについて説明する。学習済みライブラリーは、教師データを利用してあらかじめ機械学習されたライブラリーである。本発明の実施形態に係るコンピュータ装置４０は、図５に示すようなニューラルネットワーク（ＮＮ）を含んで構成されている。コンピュータ装置４０は解析プログラム（または分析プログラム）を実行し、学習済みＮＮに未知化合物のスペクトルデータ（以下、未知スペクトル）を読み取らせ、その未知化合物が属する化合物グループを回答させる。
学習済みＮＮは、本発明に特徴的な機械学習を完了した状態のＮＮである。コンピュータ装置４０は、機械学習プログラムを実行し、ＮＮに既知化合物のスペクトルデータ（以下、既知スペクトル）を順々に学習させる。図６の教師データ一覧１００に示すような化合物グループ毎に分類された多数の既知スペクトルデータが、ＮＮの学習対象である。一覧には各化合物グループに属する既知スペクトルのデータ数が示されている。
ＮＮに学習を命じる者は、その準備段階として、スペクトル分類上の経験則に従ってカテゴリーを設定しておく。カテゴリーとは、例えば、「カルボン酸」、「カルボン酸塩」、「タンパク質・ポリアミド」などの化合物グループを示す。また、各々の化合物グループに属することが経験的に認められた既知化合物のサンプルを収集し、そのスペクトルデータを選定しておく。上記の化合物グループ「カルボン酸」には、例えば、ギ酸、酢酸、酪酸などのサンプルから収集した複数の既知スペクトルのデータを準備する。
なお、化合物グループの種類を設定する際は、スペクトル分析の用途を考慮するとよい。例えば、水道水や食品中の異物分析の用途などでは、設定すべき化合物グループの種類が経験的に確立されていることもあるので、それに従って化合物グループを設定してもよい。
コンピュータ装置４０は、機械学習プログラムを実行して、既知スペクトルおよび該既知化合物が属する化合物グループの各情報をＮＮに読み取らせるとともに、読み取った既知スペクトルおよび化合物グループの各情報をＮＮに機械学習させる。
以降、ニューラルネットワークとして、畳み込みニューラルネットワーク（ＣＮＮ）を用いた場合の機械学習を例示するが、この他の形式のニューラルネットワークにも本発明の分類方法を適用することができる。ＣＮＮの機械学習の手順の一例を図７に示す。ここでのＣＮＮは、１層以上の畳み込み層１１０と全結合層１２０とを組み合わせたモデルになっている。
既知スペクトルのデータ１０１は、例えば、１ｃｍ−１毎の測定波数での吸光度データのデータ列としてもよい。測定波数帯域が例えば７００〜３８９９ｃｍ−１であれば、１つの既知スペクトルは、概ね２０００〜４００００個のデータ列になる。
畳み込み層１１０には、Ｎ個の畳み込みフィルタ（フィルタ１、２、・・・、Ｎ）が設定されている。Ｎは２以上の自然数とする。これらのフィルタは、既知スペクトルに含まれるスペクトル形状の特徴を強調するためのもので、例えば、「鋭角なピーク形状を抽出するフィルタ」、「スペクトルの変化を円滑にするフィルタ」など様々なフィルタからなる。したがって、ＣＮＮは、後段の全結合層１２０において、強調されたスペクトル形状の特徴を示すデータと、その既知スペクトルが属する化合物グループとの関連性を学習することになる。
全結合層１２０は、入力層、中間層（隠れ層）および出力層の多層構造を有し、入力層のデータ数は、畳み込み層１１０からのフィルタ後の１セットの既知スペクトルのデータ数に対応している。中間層のデータ数は適宜定められる。出力層のデータ数は、設定された化合物グループの数に対応している。全結合層１２０では、入力層の各データに重み付けパラメータを与えて足し合わせた数値が中間層のデータになる。また、中間層の各データに重み付けパラメータを与えて足し合わせた数値が出力層のデータになる。
コンピュータ装置４０は、機械学習プログラムを実行して、まず、Ｎ個の畳み込みフィルタ処理させる。畳み込み層１１０には、フィルタ後のＮ個の既知スペクトルのデータが形成される。このような前処理ステップを、教師データ一覧１００内の全ての既知スペクトルに対して実行する。
次に、コンピュータ装置４０は、機械学習プログラムを実行して、Ｎ通りに前処理された既知スペクトルのデータの集合、つまり、フィルタ後の１セットの既知スペクトルのデータ２０１を全結合層１２０に学習させる。具体的には、入力層に１セットの既知スペクトルのデータ２０１が入力される。そして、出力層からの出力値の中で、当該既知スペクトルの化合物グループに対応づけられた出力値が最大値を示すように、全結合層の重み付けパラメータが調整される。
全ての既知スペクトルについて全結合層１２０での学習が実行されることによって、全結合層１２０の重み付けパラメータが最適化され、どの既知スペクトルに対しても、それが属している化合物グループを正しく出力できるようになる。最適化された重み付けパラメータは、学習済みライブラリーとしてコンピュータ装置４０に記憶される。
以上のような学習を終えた状態のＣＮＮを用いて、コンピュータ装置４０が解析プログラムを実行して、未知化合物を分類する手順は、次のようになる。
まず、コンピュータ装置４０は、Ｎ個の畳み込みフィルタ（フィルタ１、２、・・・、Ｎ）を用いて、畳み込み層１１０での未知スペクトルの前処理を実行する。これによって、畳み込み層１１０には、フィルタ後のＮ個の未知スペクトルのデータが形成される。
続けて、コンピュータ装置４０は、全結合層１２０の入力層に、フィルタ後の１セットの未知スペクトルを読み取らせる。そして、全結合層１２０の出力層に、フィルタ後の１セットの未知スペクトルを読み取らせる。そして、全結合層１２０の出力層からの出力値の中で、最大値を示すものに基づいて、当該未知スペクトルが属する化合物グループを回答する。
まず、コンピュータ装置４０は、Ｎ個の畳み込みフィルタ（フィルタ１、２、・・・、Ｎ）を用いて、畳み込み層１１０での未知スペクトルの前処理を実行する。これによって、畳み込み層１１０には、フィルタ後のＮ個の未知スペクトルのデータが形成される。
続けて、コンピュータ装置４０は、全結合層１２０の入力層に、フィルタ後の１セットの未知スペクトルを読み取らせる。そして、全結合層１２０の出力層に、フィルタ後の１セットの未知スペクトルを読み取らせる。そして、全結合層１２０の出力層からの出力値の中で、最大値を示すものに基づいて、当該未知スペクトルが属する化合物グループを回答する。
平均値ライブラリー
次に本実施形態における平均値ライブラリーについて説明する。平均値ライブラリーは、既知スペクトル群を平均して得られる平均スペクトルにより化合物グループの特徴をあらわすものである。具体的には、例えば「糖類」としての特徴を有する既知スペクトル群について、それぞれのスペクトルを重ねて平均化を行うことで平均スペクトルを算出して平均値ライブラリーを構成することが出来る。
次に本実施形態における平均値ライブラリーについて説明する。平均値ライブラリーは、既知スペクトル群を平均して得られる平均スペクトルにより化合物グループの特徴をあらわすものである。具体的には、例えば「糖類」としての特徴を有する既知スペクトル群について、それぞれのスペクトルを重ねて平均化を行うことで平均スペクトルを算出して平均値ライブラリーを構成することが出来る。
この平均値ライブラリーは前記学習済みライブラリーよりも簡単に作成することができ、且つ、本実施形態のスペクトル解析装置１０におけるリアルタイムな化合物グループ分類にも利用することが出来る。
少数ライブラリー
次に本実施形態における少数ライブラリーについて説明する。一般的なライブラリーであれば数百本ないし数万本程度の既知スペクトル群で構成されているところ、ここでいう少数ライブラリーは、通常よりも少ない数の既知スペクトル群で構成されるライブラリーである。少数ライブラリーは、好ましくは１００以下の既知スペクトルで構成されていることが好ましく、より好ましくは１０以下の既知スペクトルで構成されていることが好ましく、特に好ましくは６以下の既知スペクトルで構成されていることが好適である。
次に本実施形態における少数ライブラリーについて説明する。一般的なライブラリーであれば数百本ないし数万本程度の既知スペクトル群で構成されているところ、ここでいう少数ライブラリーは、通常よりも少ない数の既知スペクトル群で構成されるライブラリーである。少数ライブラリーは、好ましくは１００以下の既知スペクトルで構成されていることが好ましく、より好ましくは１０以下の既知スペクトルで構成されていることが好ましく、特に好ましくは６以下の既知スペクトルで構成されていることが好適である。
また、少数ライブラリーに含まれている既知スペクトルは、例えば糖類、ポリエステル類などのようにある程度ざっくりとした化合物グループの分類に利用できる既知スペクトルとすることが好ましい。
この少数ライブラリーも前記平均値ライブラリーと同様に、簡単に作成することができ、且つ、本実施形態のスペクトル解析装置１０におけるリアルタイムな化合物グループ分類に利用することが出来る。
このように本実施形態では、あらかじめ所定の演算処理がされた各種ライブラリーを利用することで、対象試料に含まれている異物等の化合物が属する化合物グループを解析経過ないし解析結果としてリアルタイムで表示させることが出来る。例えば、機械学習による学習済みライブラリー、平均値ライブラリー、および少数ライブラリーのうちのどのライブラリーを利用するかを決めた後に特定のライブラリーを利用して化合物グループ分類を行うことも出来る。
また、本実施形態では赤外分光によるマッピング測定で得られた試料スペクトルに基づいたケミカルイメージについて説明したが、例えばラマン分光分析等の他の分析、あるいはケミカルイメージ以外の他の測定結果のリアルタイム表示に利用しても同様の効果が期待できる。
さらに、本実施形態ではラフスペクトル（化合物グループの特定に最低限必要な情報を有するスペクトル、完成スペクトルよりも特徴が不鮮明なスペクトル）を利用して実用的な範囲における「ざっくり」とした化合物グループを従来よりも高速で特定しているが（リアルタイムで表示しているが）、例えば試料が属する化合物グループを特定した後に再度のマッピング測定を行って完成スペクトル（試料の特徴が鮮明なスペクトル）を得ることで、より少ないライブラリーで従来よりも早く対象試料に含まれる未知化合物をピンポイントで特定することもできる。
すなわち、本実施形態では最初のスペクトル解析で化合物グループが特定されているため、化合物グループが特定された後の再度のスペクトル解析ではその化合物グループの範囲に属する既知スペクトルのみを検索すれば良いため、完成スペクトルにより従来よりも高速で未知化合物をピンポイントで特定することができる。合わせて、スペクトル解析を何度も繰り返し行うことで、１回のスペクトル解析による解析結果に比べて、より正確に未知化合物をピンポイントで特定することができる。
また、当然のことながら、本実施形態におけるスペクトル解析装置は測定手段（赤外分光測定装置）とは別に設けても良い。例えば、別途測定した試料スペクトルに対して、その後にスペクトル解析装置で試料の化合物グループを特定しても良い。この場合、例えば市販のパソコンなどにプログラムをインストールすることでスペクトル解析が行えるようにしても良い。
そして、本発明によれば、前記対象試料の特徴が鮮明にあらわれた完成スペクトルを得るよりも早く得られる対象試料の特徴が不鮮明な化合物グループの分類に最低限必要な情報を有するラフスペクトルを前記測定手段で測定する工程と、前記解析手段によってあらかじめ演算処理されたライブラリーを利用して前記対象試料に含まれる化合物を化合物グループに分類する工程と、前記解析手段が有する解析表示部に前記試料スペクトルの解析中において前記化合物が属する化合物グループを解析経過ないし解析結果としてリアルタイムで表示させる工程を行うことで、対象試料が属する化合物グループを従来よりも高速で特定することが可能なスペクトル解析方法を行うこともできる。
２ 微小領域
４ 分光スペクトルデータ
６ マッピングデータ
１０ スペクトル解析装置
２０ 赤外分光測定装置
２２ 光源
２４ 反射鏡
２６ 対物鏡
２８ 可動ステージ
３０ 試料
３２ アパーチャー
３４ 検出器
４０ コンピュータ装置
４２ 解析表示部
１００ 教師データ一覧
１１０ 畳み込み層
１２０ 全結合層
２００ フィルタ後の１セットの既知スペクトル
１０１ 既知スペクトルのデータ列（既知化合物のスペクトルデータ）
２０１ 畳み込みフィルタ処理後の１セットの既知スペクトルのデータ列
４ 分光スペクトルデータ
６ マッピングデータ
１０ スペクトル解析装置
２０ 赤外分光測定装置
２２ 光源
２４ 反射鏡
２６ 対物鏡
２８ 可動ステージ
３０ 試料
３２ アパーチャー
３４ 検出器
４０ コンピュータ装置
４２ 解析表示部
１００ 教師データ一覧
１１０ 畳み込み層
１２０ 全結合層
２００ フィルタ後の１セットの既知スペクトル
１０１ 既知スペクトルのデータ列（既知化合物のスペクトルデータ）
２０１ 畳み込みフィルタ処理後の１セットの既知スペクトルのデータ列
Claims (10)
- 対象試料の試料スペクトルを測定する測定手段と該試料スペクトルを解析する解析手段を備え、前記対象試料に含まれる化合物を特定するスペクトル解析装置であって、
前記解析手段はあらかじめ演算処理されたライブラリーを有し、該ライブラリーは前記化合物が分類される複数の化合物グループを有し、
前記試料スペクトルは、対象試料に含まれる化合物をピンポイントで特定することができる完成スペクトルを得るよりも早く得られるラフスペクトルであり、
前記完成スペクトルは前記化合物をピンポイントで特定するために少なくとも複数回の積算回数を繰り返したものであり、前記ラフスペクトルは該完成スペクトルよりも少ない積算回数により得られるものであり、
前記解析手段は解析表示部を備え、該解析表示部は前記ラフスペクトルの測定中において前記化合物が属する化合物グループを解析経過ないし解析結果としてリアルタイムで表示させることを特徴とするスペクトル解析装置。 - 請求項１に記載のスペクトル解析装置であって、
当該スペクトル解析装置によって対象試料が属する化合物グループを特定した後に前記完成スペクトルを利用して前記化合物グループの範囲のみを検索し、前記化合物グループに含まれる特定化合物をピンポイントで特定することを特徴とするスペクトル解析装置。 - 請求項１または請求項２に記載のスペクトル解析装置であって、
前記ライブラリーは、教師データを利用してあらかじめ機械学習された学習済みライブラリーであり、
前記解析手段の少なくとも一部にはニューラルネットワークを含み、該ニューラルネットワークによって前記学習済みライブラリーを利用して前記試料スペクトルから対象試料に含まれる化合物が属する化合物グループを特定することを特徴とするスペクトル解析装置。 - 請求項３に記載のスペクトル解析装置であって、
前記ニューラルネットワークは、畳み込みニューラルネットワークを含むことを特徴とするスペクトル解析装置。 - 請求項１から請求項３のいずれかに記載のスペクトル解析装置であって、
前記ライブラリーは、既知スペクトル群を平均して得られる平均スペクトルを含んで構成された平均値ライブラリーであって、
前記解析手段は、前記平均値ライブラリーを利用して前記対象試料に含まれる化合物が属する化合物グループを特定することを特徴とするスペクトル解析装置。 - 請求項１から請求項３のいずれかに記載のスペクトル解析装置であって、
前記ライブラリーは、１００以下の既知スペクトル群で構成された少数ライブラリーであって、
前記解析手段は、前記少数ライブラリーを利用して前記対象試料に含まれる化合物が属する化合物グループを特定することを特徴とするスペクトル解析装置。 - 請求項１から請求項６のいずれかに記載のスペクトル解析装置であって、
前記測定手段は、分光測定によるマッピング測定が可能であり、
前記解析手段は、マッピング測定によって得られた試料スペクトル群からリアルタイムで対象試料に含まれる化合物グループのケミカルイメージを作成することを特徴とするスペクトル解析装置。 - 請求項１に記載のスペクトル解析装置であって、
当該スペクトル解析装置によって対象試料が属する化合物グループを特定した後にさらに再度のスペクトル測定を行って前記完成スペクトルを測定し、該完成スペクトルを利用して前記化合物グループの範囲のみを検索し、前記化合物グループに含まれる特定化合物をピンポイントで特定することを特徴とするスペクトル解析装置。 - 測定手段によって測定された対象試料の試料スペクトルと該試料スペクトルを解析する解析手段を利用して前記対象試料に含まれる化合物を特定するためのスペクトル解析方法であって、
前記対象試料に含まれる化合物をピンポイントで特定することができる完成スペクトルを得るよりも早く得られるラフスペクトルを前記測定手段で測定する工程と、
前記解析手段によってあらかじめ演算処理されたライブラリーを利用して前記対象試料に含まれる化合物を化合物グループに分類する工程と、
前記解析手段が有する解析表示部に前記試料スペクトルの測定中において前記化合物が属する化合物グループを解析経過ないし解析結果としてリアルタイムで表示させる工程と、を含み、
前記完成スペクトルは前記化合物をピンポイントで特定するために少なくとも複数回の積算回数を繰り返したものであり、前記ラフスペクトルは該完成スペクトルよりも少ない積算回数により得られるものであることを特徴とするスペクトル解析方法。 - 測定手段によって測定された対象試料の試料スペクトルを利用して前記対象試料に含まれる化合物を特定する解析手段を実行させるためのプログラムであって、
前記対象試料に含まれる化合物をピンポイントで特定することができる完成スペクトルを得るよりも早く得られるラフスペクトルを前記測定手段で測定する工程と、
あらかじめ演算処理されたライブラリーを利用して前記対象試料に含まれる化合物を化合物グループに分類する工程と、
前記解析手段が有する解析表示部に前記ラフスペクトルの解析中において前記化合物が属する化合物グループを解析経過ないし解析結果としてリアルタイムで表示させる工程と、を前記解析手段に実行させ、
前記完成スペクトルは前記化合物をピンポイントで特定するために少なくとも複数回の積算回数を繰り返したものであり、前記ラフスペクトルは該完成スペクトルよりも少ない積算回数により得られるものであることを特徴とするプログラム。
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