JP6845359B2 - 吸着剤ポリマー複合材料を用いた排気ガス精製システムおよび方法 - Google Patents
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Description
(R1R2R3R4)N+X 式(1)
(式中、X=I−、Br−、I3 −、BrI2 −、Br2I−、Br3 −であり、およびR1、R2、R3およびR4は、約1〜約18の炭素原子を有する炭化水素からなる群から選択される)を有するハロゲン塩などであるがこれに限られない第4級アンモニウムハロゲン化合物を含む。炭化水素は、直鎖または分枝アルキルを含むがこれらに限られない単なるアルキルであることができる。
(1)3R4NI+2H++1/2O2→R4NI3+H2O+2R4N+
(2)3R4NI+2H++H2O2→R4NI3+2H2O+2R4N+
によって記載されるように、酸の存在下での好適な酸化剤を使用したハロゲン化物誘導体の酸化によって、
または反応3:
(3)R4NI+I2→R4NI3
によって記載されるように、元素状ハロゲン(Br2またはI2)と、ハロゲン化物誘導体によって、
または反応4:
(4)R4NI+I3 −→R4NI3+I−
によって記載されるように、I3 −の水溶液と、ハロゲン化物誘導体によって、
トリハロゲン化物は、生成されることができる。
(5) 2Fe+3+2I−→2Fe+2+I2
によって生成されることができる。
θ=取り込み/a
当然のことながら、ある方法および装置は下記とおりであるが、当業者によって適切に決定される他の方法または装置を代わりに利用できる。
試験される1グラムの一定分量の炭素を、脱イオン水中に溶解された特定のハロゲン化物塩の可変の開始濃度を含む100mlの溶液に加えた。この可変の開始濃度は、名目上0.1、0.25、0.5、1.0および2.0wt%であった。15分の攪拌後に、スラリーを濾過し、そして(Harris,Quantative Analysis,6th Ed.,W.H.Freeman & Co,NY,p142〜143に記載されたとおりに)Fajan’s滴定によってヨージドの含有量を再分析した。取り込み質量比(g/gの炭素)対残留する吸着物の濃度に関して結果を報告した。データをラングミュア吸着式に当てはめて、平衡定数Kaffおよび全容量「a」を抽出した。
上記の吸着試験に続いて、少量の空気乾燥した炭素ろ過ケーキ(典型的には0.1グラム)を10mlの分光光度グレードのジクロロメタンで抽出した。紫外可視分光計を使用して295および365nmでの吸光度から抽出物中のトリヨージドの濃度を決定した。濃度を較正曲線との比較で決定した。較正曲線は、(295および365nmでの)吸光度対ジクロロメタン中のテトラブチルアンモニウムトリヨージド標準(名目上2〜40百万分の1質量部)から作った標準からの濃度からなる。1グラムの炭素当たり抽出されたTBAI3のgで結果を報告した。同様に、トリブロマイドを、紫外可視分光光度計を使用して230nmでの吸光度から決定した。この場合は、吸着対濃度較正曲線を、テトラブチルアンモニウムトリブロマイド標準(名目上50〜200百万分の1質量部)を使用して調製した。
(1)マスフローコントローラーによって制御された空気の供給源(2)水銀浸透管を含むDynacalibrator(VICI)を通る少量の窒素パージにより生成された水銀供給源(3)バイパスに適合され、および65℃に維持されたオーブン中に位置する試料セルおよび(4)任意の酸化された水銀を元素状水銀に転化させる塩化スズ/H2SO4バブラー、および(5)短路長ガラスセルを備えたZeeman効果原子吸着水銀分析器(Ohio Lumex)による水銀検出からなる装置を使用して、水銀除去のための試験を行った。(試料をバイパスした)入口水銀レベルと(試料を通過した)出口レベルとの間の違いとして効率を報告した。
%効率=[濃度(入口)−濃度(出口)]/濃度(入口)×100
木材系活性炭上でのヨウ化カリウム(KI)の吸着
木材系活性炭上でのテトラブチルアンモニウムヨージド(TBAI)の吸着
石炭系活性炭上でのテトラブチルアンモニウムヨージド(TBAI)の吸着
木材系活性炭上でのテトラエチルアンモニウムヨージド(TEAI)の吸着
木材系活性炭上でのテトラプロピルアンモニウムヨージド(TPAI)の吸着
木材炭素上でのテトラブチルアンモニウムブロマイド(TBABr)の吸着
石炭炭素上でのTBABrの吸着
木材炭素上でのドデシルトリメチルアンモニウムブロマイド(DTMABr)の吸着
水中のTBAIと水銀との反応
TBAIと硫酸との反応
1N硫酸中のTBAIと水銀との反応
テトラブチルアンモニウムトリヨージドと水銀との反応
粉末化活性炭による水銀の除去
TBAIを含浸させた木材炭素による水銀の除去
硫酸で処理したTBAIを含浸させた炭素による水銀の除去
活性炭上に吸着されたTBAIによる水銀除去
酸性過酸化水素で処理した活性炭上に吸着されたTBAIによる水銀の除去
3(Bu4)NI+2H++H2O2→Bu4NI3+2H2O+2Bu4N+
木材系活性炭上に吸着されたテトラブチルアンモニウムトリヨージドによる水銀の除去
木材系活性炭上に吸着されたテトラブチルアンモニウムブロマイド(TBABr)による水銀除去
炭素/PTFEテープによる水銀除去
炭素/PTFEテープ上のTBAI3による水銀除去
炭素/PTFEテープ上でのTBA−I2Brによる水銀除去
炭素/PTFEテープ上でのTBA−IBr2による水銀除去
炭素/PTFEテープ上のTBA−Br3による水銀除去
炭素/PTFEテープ上のドデシルトリメチルアンモニウムトリブロマイドによる水銀除去
木材系炭素によるSO2酸化
TBAI処理された木材炭素によるSO2酸化
(態様)
(態様1)
高表面積の支持体を含む吸着剤ポリマー複合物基材と、
前記吸着剤ポリマー複合物基材に隣接したハロゲン供給源と、
を含む、排気ガス処理装置であって、
前記ハロゲン供給源が、10超のラングミュア平衡定数を有する、排気ガス処理装置。
(態様2)
前記高表面積の支持体が、活性炭、シリカゲル、ゼオライトおよびそれらの組み合わせからなる群から選択される要素を含む、態様1に記載の排気ガス処理装置。
(態様3)
前記活性炭が、石炭系炭素、および木材系炭素およびココナツ系炭素からなる群から選択される、態様2に記載の排気ガス処理装置。
(態様4)
前記活性炭が炭素質材料から誘導されている、態様2に記載の排気ガス処理装置。
(態様5)
前記ハロゲン供給源が、テトラブチルアンモニウムヨージドである、態様1に記載の排気ガス処理装置。
(態様6)
前記ハロゲン供給源が、テトラブチルアンモニウムトリヨージドである、態様1に記載の排気ガス処理装置。
(態様7)
前記ハロゲン供給源が、テトラブチルアンモニウムトリブロマイドである、態様1に記載の排気ガス処理装置。
(態様8)
前記ハロゲン供給源が、テトラブチルアンモニウムブロマイドである、態様1に記載の排気ガス処理装置。
(態様9)
前記ハロゲン供給源が、式:N(R 1 R 2 R 3 R 4 )X(式中、Nは窒素であり、およびX=I − 、Br − 、I 3 − 、BrI 2 − 、Br 2 I − 、Br 3 − であり、およびR 1、 R 2、 R 3 およびR 4 は、約1〜約18の炭素原子を有する炭化水素からなる群から選択される。)を有する化合物を含む、態様1に記載の排気ガス処理装置。
(態様10)
前記吸着剤ポリマー複合物基材のポリマーが、PTFEを含む、態様1に記載の排気ガス処理装置。
(態様11)
高表面積の支持体を含む吸着剤ポリマー複合物基材と、
前記吸着剤ポリマー複合物基材に隣接したハロゲン供給源であって、前記ハロゲン供給源がテトラブチルアンモニウムハロゲン塩を含み、および前記ハロゲンが基I − 、Br − 、I 3 − 、BrI 2 − 、Br 2 I − 、Br 3 − から選択される、ハロゲン供給源と、
を含む、排気ガス処理装置。
(態様12)
高表面積の支持体を含む吸着剤ポリマー複合物基材と、
前記吸着剤ポリマー複合物基材に隣接したハロゲン供給源であって、式:N(R 1 R 2 R 3 R 4 )X(式中、X=I − 、Br − 、I 3 − 、BrI 2 − 、Br 2 I − 、Br 3 − であり、およびR 1、 R 2、 R 3 およびR 4 は、約1〜約18炭素原子を有する炭化水素からなる群から選択され、前記炭化水素はアルキルである。)を有する化合物を含む、ハロゲン供給源と、
を含む、排気ガス処理装置。
(態様13)
前記ハロゲン供給源が、10超のラングミュア平衡定数を有する、態様12に記載の排気ガス処理装置。
(態様14)
前記高表面積の支持体が、活性炭、シリカゲル、ゼオライトおよびそれらの組み合わせからなる群から選択される要素を含む、態様12に記載の排気ガス処理装置。
(態様15)
活性炭が、石炭系炭素、および木材系炭素およびココナツ系炭素からなる群から選択される、態様12に記載の排気ガス処理装置。
(態様16)
前記活性炭が炭素質材料から誘導されている、態様15に記載の排気ガス処理装置。
(態様17)
前記ハロゲン供給源が、テトラブチルアンモニウムヨージドである、態様12に記載の排気ガス処理装置。
(態様18)
前記ハロゲン供給源が、テトラブチルアンモニウムトリヨージドである、態様12に記載の排気ガス処理装置。
(態様19)
前記ハロゲン供給源が、テトラブチルアンモニウムトリブロマイドである、態様12に記載の排気ガス処理装置。
(態様20)
前記ハロゲン供給源が、テトラブチルアンモニウムブロマイドである、態様12に記載の排気ガス処理装置。
(態様21)
前記アルキルが4〜6の炭素原子を有する、態様12に記載の排気ガス処理装置。
(態様22)
X=BrI 2 − 、Br 2 Iである、態様12に記載の排気ガス処理装置。
(態様23)
前記ポリマー複合物が、PTFEを含む、態様12に記載の排気ガス処理装置。
(態様24)
高表面積の支持体を含む吸着剤ポリマー複合物基材と、
前記吸着剤ポリマー複合物基材に隣接したハロゲン供給源であって、式:N(R 1 R 2 R 3 R 4 )X(式中、Xはトリハロゲン化物であり、および前記トリハロゲン化物は、酸化剤の存在下で、酸処理によってそのハロゲン化物前駆体から生成され、およびR 1、 R 2、 R 3 およびR 4 は約1〜約18の炭素原子を有する炭化水素からなる群から選択される。)を有する化合物を含む、ハロゲン供給源と、
を含む、排気ガス処理装置。
(態様25)
前記炭化水素が、アルキルである、態様24に記載の排気ガス処理装置。
(態様26)
前記酸化剤が、過酸化水素、アルカリ金属パーサルフェート、アルカリ金属モノパーサルフェート、ヨウ素酸カリウム、酸素、鉄(III)塩、硝酸鉄(III)、硫酸鉄(III)、酸化鉄(III)およびそれらの組み合わせからなる群から選択される、態様24に記載の排気ガス処理装置。
(態様27)
前記酸が、排気ガス中でSO 2 の酸化によって生成される、態様24に記載の排気ガス処理装置。
(態様28)
ガス流から硫黄酸化物および水銀蒸気を除去するための方法であって、
硫黄酸化物および水銀蒸気を含む前記ガス流に、酸素および水蒸気の存在下で、吸着剤ポリマー複合物基材およびハロゲン供給源の上を通過させることと、
前記吸着剤ポリマー複合物基材上で、前記硫黄酸化物と前記酸素および水蒸気とを反応させて硫酸を生成させることと、
前記水銀蒸気と前記ハロゲン供給源とを反応させ、および前記吸着剤ポリマー複合物基材上に前記水銀蒸気の分子を化学的に吸着および固定することと、
の各ステップを含み、
前記吸着剤ポリマー複合物基材は高表面積の支持体を含み、および前記ハロゲン供給源は前記吸着剤ポリマー複合物基材に隣接しており、前記ハロゲン供給源は10超のラングミュア平衡定数を有する、方法。
(態様29)
前記水蒸気が前記吸着剤ポリマー複合物基材の上流の前記ガス流に加えられる、態様28に記載の方法。
(態様30)
排気ガス流から硫黄酸化物および水銀蒸気を除去するための方法であって、
硫黄酸化物および水銀蒸気を含む前記ガス流に、酸素および水蒸気の存在下で、吸着剤ポリマー複合物基材およびハロゲン供給源の上を通過させることと、
吸着剤ポリマー複合物基材上で、前記硫黄酸化物と前記酸素および水蒸気とを反応させて硫酸を生成させることと、
前記水銀蒸気と前記ハロゲン供給源とを反応させ、および前記吸着剤ポリマー複合物基材上に前記水銀蒸気の分子を化学的に吸着および固定することと、
の各ステップを含み、
前記吸着剤ポリマー複合物基材は高表面積の支持体を含み、および前記ハロゲン供給源は前記吸着剤ポリマー複合物基材に隣接しており、前記ハロゲン供給源は式:N(R 1 R 2 R 3 R 4 )X(式中、Nは、窒素であり、およびX=I − 、Br − 、I 3 − 、BrI 2 − 、Br 2 I − 、Br 3 − であり、およびR 1、 R 2、 R 3 およびR 4 は、約1〜約18の炭素原子を有する炭化水素からなる群から選択され、および前記炭化水素は、アルキルである)を有する、方法。
(態様31)
前記水蒸気が前記吸着剤ポリマー複合物基材の上流の前記ガス流に加えられる、態様30に記載の方法。
(態様32)
前記ハロゲン供給源がトリハロゲン化物である、態様30に記載の排気ガスを処理する方法。
(態様33)
前記ハロゲン供給源が、硫酸および酸化剤の存在下で、トリハロゲン化物に転化されるハロゲン化物である、態様30に記載の排気ガスを処理する方法。
(態様34)
前記酸化剤が、過酸化水素、アルカリ金属パーサルフェート、アルカリ金属モノパーサルフェート、ヨウ素酸カリウム、酸素、鉄(III)塩、硝酸鉄(III)、硫酸鉄(III)、酸化鉄(III)およびそれらの組み合わせからなる群から選択される、態様33に記載の排気ガスを処理する方法。
(態様35)
前記酸が排気ガス中のSO 2 の酸化によって生成される、態様33に記載の排気ガスを処理する方法。
(態様36)
前記ポリマー複合物がPTFEを含む、態様33に記載の排気ガスを処理する方法。
(態様37)
前記高表面積の支持体が、活性炭、シリカゲル、ゼオライトおよびそれらの組み合わせからなる群から選択される要素を含む、態様33に記載の排気ガスを処理する方法。
(態様38)
活性炭が、石炭系炭素、および木材系炭素およびココナツ系炭素からなる群から選択される、態様33に記載の排気ガスを処理する方法。
(態様39)
活性炭が炭素質材料から誘導されている、態様33に記載の排気ガスを処理する方法。
Claims (12)
- 吸着剤ハウスであって、硫黄酸化物および水銀蒸気を含む排気ガス流を受けるように構成された、吸着剤ハウスを含み、
前記吸着剤ハウスは、
支持体を含む吸着剤ポリマー複合物基材と、
前記吸着剤ポリマー複合物基材に隣接したハロゲン供給源であって、式:N(R1R2R3R4)X(式中、Nは窒素であり、X=I−またはBr−であり、およびR1、R2、R3およびR4は、1〜18炭素原子を有する炭化水素からなる群から選択される。)を有する化合物を含む、ハロゲン供給源と、
を含む、排気ガス処理装置。 - 前記ハロゲン供給源が、前記吸着剤ポリマー複合物基材と前記ハロゲン供給源との間で10超のラングミュア平衡定数を有する、請求項1に記載の排気ガス処理装置。
- 前記支持体が、活性炭、シリカゲル、ゼオライトおよびそれらの組み合わせからなる群から選択される要素を含む、請求項1に記載の排気ガス処理装置。
- 前記支持体が、石炭系炭素、および木材系炭素およびココナツ系炭素からなる群から選択された活性炭を含む、請求項3に記載の排気ガス処理装置。
- 前記活性炭が炭素質材料から誘導されている、請求項3に記載の排気ガス処理装置。
- 前記ハロゲン供給源が、テトラブチルアンモニウムヨージドである、請求項1に記載の排気ガス処理装置。
- 前記ハロゲン供給源が、テトラブチルアンモニウムブロマイドである、請求項1に記載の排気ガス処理装置。
- 前記吸着剤ポリマー複合物基材の前記ポリマーが、PTFEを含む、請求項1に記載の排気ガス処理装置。
- 前記炭化水素が、アルキルである、請求項1に記載の排気ガス処理装置。
- 前記アルキルが4〜6の炭素原子を有する、請求項9に記載の排気ガス処理装置。
- 吸着剤ハウスであって、硫黄酸化物および水銀蒸気を含む排気ガス流を受けるように構成された、吸着剤ハウスを含み、
前記吸着剤ハウスは、
支持体を含む吸着剤ポリマー複合物基材と、
前記吸着剤ポリマー複合物基材に隣接したハロゲン供給源であって、前記ハロゲン供給源がテトラブチルアンモニウムハロゲン塩を含み、および前記ハロゲンが基I−およびBr−から選択される、ハロゲン供給源と、
を含む、排気ガス処理装置。 - 吸着剤ハウスであって、硫黄酸化物および水銀蒸気を含む排気ガス流を受けるように構成された、吸着剤ハウスを含み、
前記吸着剤ハウスは、
支持体を含む吸着剤ポリマー複合物基材と、
前記吸着剤ポリマー複合物基材に隣接したハロゲン供給源と、
を含む、排気ガス処理装置であって、
前記ハロゲン供給源が、前記吸着剤ポリマー複合物基材と前記ハロゲン供給源との間で10超のラングミュア平衡定数を有し、前記ハロゲン供給源がテトラブチルアンモニウムヨージドまたはテトラブチルアンモニウムブロマイドである、排気ガス処理装置。
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