JP6732405B2 - ペロブスカイト型太陽電池及びその製造方法 - Google Patents
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Description
項1.平均粒子径が15〜20nmである酸化チタンナノ粒子を含有する下地層を備える、ペロブスカイト型太陽電池。
項2.前記下地層の上に、一般式(1):
(R1NH3)PbX1 3
[式中、R1は炭化水素基;X1はハロゲン原子である。]
で示される化合物、及び/又は一般式(2):
(HOOCR2NH3)xA1−xPbX2 3
[式中、R2は炭化水素基;AはK、Rb、Cs、又はFr;X2はハロゲン原子;xは0.01以上1未満である。]
で示される化合物を含有する光吸収層を備える、項1に記載のペロブスカイト型太陽電池。
項3.前記X1及びX2がヨウ素原子である、項1又は2に記載の化合物。
項4.多孔質電子輸送層を備えない、項1〜3のいずれかに記載のペロブスカイト型太陽電池。
項5.前記下地層の下に、さらに、第一電極層である透光性導電層を備える、項1〜4のいずれかに記載のペロブスカイト型太陽電池。
項6.前記透光性導電層がフレキシブル透明電極である、項5に記載のペロブスカイト型太陽電池。
項7.前記透光性導電層が、フッ素ドープ錫酸化物、インジウム錫酸化物、ガリウムドープ亜鉛酸化物、アルミドープ亜鉛酸化物、及びニオブドープチタン酸化物よりなる群から選ばれる少なくとも1種を含有する、項5又は6に記載のペロブスカイト型太陽電池。
項8.前記透光性導電層の下に、さらに、透光性基板を備える、項5〜7のいずれかに記載のペロブスカイト型太陽電池。
項9.前記光吸収層の上に、さらに、ホール輸送層を備える、項2〜8のいずれかに記載のペロブスカイト型太陽電池。
項10.前記ホール輸送層が、セレン、沃化物、コバルト錯体、鉄錯体、CuSCN、酸化モリブデン、酸化ニッケル、4CuBr・3S(C4H9)、及び有機ホール輸送材よりなる群から選ばれる少なくとも1種からなる層である、項9に記載のペロブスカイト型太陽電池。
項11.前記ホール輸送層の上に、さらに第二電極層を備える、項9又は10に記載のペロブスカイト型太陽電池。
項12.前記第二電極層は、カーボン、金、白金、パラジウム、ロジウム、タングステン、モリブデン、タンタル、チタン、ニオビウム、インジウム錫酸化物、フッ素ドープ錫酸化物、アルミドープ亜鉛酸化物、及びガリウムドープ亜鉛酸化物よりなる群から選ばれる少なくとも1種からなる、項11に記載のペロブスカイト型太陽電池。
項13.ペロブスカイト型全固体太陽電池である、項1〜12のいずれかに記載のペロブスカイト型太陽電池。
項14.塗布型のペロブスカイト型全固体太陽電池である、項1〜13のいずれかに記載のペロブスカイト型太陽電池。
項15.項1〜14のいずれかに記載のペロブスカイト型太陽電池の製造方法であって、
(A)チタンを含む物質、有機酸及び水を混合して分散液を得る工程、
(B)前記工程(A)で得られた分散液を5分以上攪拌する工程、
(C)前記工程(B)で得られた分散液を50℃以上で1時間以上加熱する工程、及び
(D)前記工程(C)で得られた酸化チタンナノ粒子分散液を塗布及び乾燥して下地層を得る工程
を備え、且つ、
前記工程(A)において、チタンを含む物質と有機酸との混合比率は、チタンを含む物質中のチタン1モルに対して有機酸中のカルボキシル基が2モル以上である、ペロブスカイト型太陽電池の製造方法。
項16.前記有機酸が酢酸である、項15に記載のペロブスカイト型太陽電池の製造方法。
項17.前記乾燥温度が200℃以下である、請求項15又は16に記載のペロブスカイト型太陽電池の製造方法。
項18.全ての製膜処理が200℃以下の温度で行われる、項15〜17のいずれかに記載のペロブスカイト型太陽電池の製造方法。
本発明のペロブスカイト型太陽電池は、平均粒子径が15〜20nmである酸化チタンナノ粒子を含有する下地層を備える。これにより、低温(200℃以下)処理により製膜した場合(好ましくは多孔質電子輸送層を備えない場合)であっても、高温(200℃より高い温度)処理により製膜した場合と比較しても遜色のない光電変換効率が得られるため、基板の選択性の幅が広い。また、他の平均粒子径の酸化チタンナノ粒子を含有する下地層を使用した場合と比較しても特に優れた光電変換効率を得ることができる。
本発明においては、下地層は、平均粒子径が15〜20nmの酸化チタンナノ粒子を含有する。この下地層は、後述の透光性導電層(第一電極層)と後述の光吸収層との短絡を抑制するために用いられるものであることから、緻密層であることが好ましい。
(A)チタンを含む物質、有機酸及び水を混合して分散液を得る工程、
(B)前記工程(A)で得られた分散液を5分以上攪拌する工程、
(C)前記工程(B)で得られた分散液を50℃以上で1時間以上攪拌する工程、及び
(D)前記工程(C)で得られた酸化チタンナノ粒子分散液を塗布及び乾燥して下地層を得る工程
を備え、且つ、
前記工程(A)において、チタンを含む物質と有機酸との混合比率は、チタンを含む物質中のチタン1モルに対して有機酸中のカルボキシル基が2モル以上である方法によって形成することができる。
工程(A)では、特定量のチタンを含む物質、特定量の有機酸及び水を混合して分散液を得る。
工程(B)においては、工程(A)で得られた分散液を5分以上攪拌する。
工程(C)においては、工程(B)で得られた分散液を50℃以上で1時間以上加熱する。
最後に、得られた酸化チタンナノ粒子分散液を塗布及び乾燥することにより、下地層を製膜することができる。
本発明では、光吸収層は、上記下地層の上に形成されることが好ましい。
(R1NH3)PbX1 3
[式中、R1は炭化水素基;X1はハロゲン原子である。]
で示される化合物(特にペロブスカイト化合物)を含有していてもよいし、一般式(2):
(HOOCR2NH3)xA1−xPbX2 3
[式中、R2は炭化水素基;AはK、Rb、Cs、又はFr;X2はハロゲン原子;xは0.01以上1未満である。]
で示される化合物(特にペロブスカイト化合物)を含有していてもよい。
(CH3(CH2)kNH3)PbX1 3
[式中、X1は前記に同じ;kは0〜7の整数である。]
で示される化合物が好ましい。
(HOOC(CH2)jNH3)x1A1−x1PbX2 3
[式中、A及びX2は前記に同じ;jは3〜10の整数;x1は0.02〜0.9である。]
で示される化合物が好ましい。
本発明では、透光性導電層は、上記下地層の下に形成されることが好ましい。
本発明では、上記透光性基板は、上記透光性導電層の下に形成されることが好ましい。
本発明では、光吸収層の上に、さらにホール輸送層を備えることもできる。
本発明では、ホール輸送層の上に、第二電極層を備えることが好ましい。
本発明のペロブスカイト型太陽電池を、発電手段として用い、発電手段の発電電力を負荷へ供給するように成した構成とすることで、様々な用途に適用可能である。具体的には、本発明のペロブスカイト型太陽電池を、本発明のペロブスカイト型太陽電池から出力された直流電流を交流電流に変換するインバータ装置、電気モーター、照明装置等の負荷等を有する構成のペロブスカイト型太陽電池とすることができる。その用途としては、例えば、建築物の屋根、壁面等に設置される太陽電池等として使用することができる。
ペロブスカイト型太陽電池のセル構造として、< glass / F-doped SnO2 / 下地層(TiO2) / 光吸収層((CH3NH3)PbI3) / Spiro-OMETAD / Au >構造の塗布型のペロブスカイト型全固体太陽電池を作製した。具体的には下記のとおりに行った。
実施例1において、オートクレーブに入れる直前の分散液にアンモニア水を加え、pH5にすることにより沈殿させ、遠心分離によりチタニアナノ粒子を回収したところ、平均粒子径4 nmの酸化チタンナノ粒子が得られた。この酸化チタンナノ粒子を用いたこと以外は実施例1と同様に、太陽電池を製造した。
酢酸60g(1mol)と水600gの混合物に、チタンテトライソプロポキシド142.1g(0.5mol)をゆっくり滴下しながら加えた。この分散液のpHは2.6であった。その後、60分撹拌したところ、白色の沈殿が大量に発生した。その後、撹拌しながら常圧(0.1MPa)で60℃で3時間、80℃で5時間加熱を行ったところ、白濁した液が得られた。
実施例1で得た酸化チタンナノ粒子分散液200gをチタン製オートクレーブに入れ、さらに9MPaで300℃の熱風炉内で18時間反応を行い、遠心分離により粒子を回収したところ、平均粒子径27 nmの酸化チタンナノ粒子が得られた。この酸化チタンナノ粒子を用いたこと以外は実施例1と同様に、太陽電池を製造した。
水熱合成の条件を変える(熱風炉内での300℃の反応時間を12時間ではなく50時間に変える以外は比較例2と同様に実験を行う)ことで、平均粒子径38 nmの酸化チタンナノ粒子が得られた。この酸化チタンナノ粒子を用いたこと以外は実施例1と同様に、太陽電池を製造した。
下地層(TiO2層)製膜時の焼結温度を150℃ではなく500℃としたこと以外は実施例1と同様に、太陽電池を製造した。
下地層(TiO2層)製膜時の焼結温度を150℃ではなく500℃としたこと以外は比較例1と同様に、太陽電池を製造した。
下地層(TiO2層)製膜時の焼結温度を150℃ではなく500℃としたこと以外は比較例2と同様に、太陽電池を製造した。
下地層(TiO2層)製膜時の焼結温度を150℃ではなく500℃としたこと以外は比較例3と同様に、太陽電池を製造した。
下地層(TiO2層)製膜時の焼結温度を150℃ではなく500℃としたこと以外は比較例4と同様に、太陽電池を製造した。
実施例1及び比較例1〜9の太陽電池について、室温でAM1.5のソーラーシミュレータの光(100mW/cm−2)を照射し、光電変換効率の測定を行った。結果を表1に示す。
Claims (18)
- 平均粒子径が15〜20nmである酸化チタンナノ粒子を含有する緻密層である下地層を備え、前記下地層の厚みが15〜100nmである、ペロブスカイト型太陽電池。
- 前記下地層の上に、一般式(1):
(R1NH3)PbX1 3
[式中、R1は炭化水素基;X1はハロゲン原子である。]
で示される化合物、及び/又は一般式(2):
(HOOCR2NH3)xA1−xPbX2 3
[式中、R2は炭化水素基;AはK、Rb、Cs、又はFr;X2はハロゲン原子;xは0.01以上1未満である。]
で示される化合物を含有する光吸収層を備える、請求項1に記載のペロブスカイト型太陽電池。 - 前記X1及びX2がヨウ素原子である、請求項1又は2に記載のペロブスカイト型太陽電池。
- 多孔質電子輸送層を備えない、請求項1〜3のいずれかに記載のペロブスカイト型太陽電池。
- 前記下地層の下に、さらに、第一電極層である透光性導電層を備える、請求項1〜4のいずれかに記載のペロブスカイト型太陽電池。
- 前記透光性導電層がフレキシブル透明電極である、請求項5に記載のペロブスカイト型太陽電池。
- 前記透光性導電層が、フッ素ドープ錫酸化物、インジウム錫酸化物、ガリウムドープ亜鉛酸化物、アルミドープ亜鉛酸化物、及びニオブドープチタン酸化物よりなる群から選ばれる少なくとも1種を含有する、請求項5又は6に記載のペロブスカイト型太陽電池。
- 前記透光性導電層の下に、さらに、透光性基板を備える、請求項5〜7のいずれかに記載のペロブスカイト型太陽電池。
- 前記光吸収層の上に、さらに、ホール輸送層を備える、請求項2〜8のいずれかに記載のペロブスカイト型太陽電池。
- 前記ホール輸送層が、セレン、沃化物、コバルト錯体、鉄錯体、CuSCN、酸化モリブデン、酸化ニッケル、4CuBr・3S(C4H9)、及び有機ホール輸送材よりなる群から選ばれる少なくとも1種からなる層である、請求項9に記載のペロブスカイト型太陽電池。
- 前記ホール輸送層の上に、さらに第二電極層を備える、請求項9又は10に記載のペロブスカイト型太陽電池。
- 前記第二電極層は、カーボン、金、白金、パラジウム、ロジウム、タングステン、モリブデン、タンタル、チタン、ニオビウム、インジウム錫酸化物、フッ素ドープ錫酸化物、アルミドープ亜鉛酸化物、及びガリウムドープ亜鉛酸化物よりなる群から選ばれる少なくとも1種からなる、請求項11に記載のペロブスカイト型太陽電池。
- ペロブスカイト型全固体太陽電池である、請求項1〜12のいずれかに記載のペロブスカイト型太陽電池。
- 塗布型のペロブスカイト型全固体太陽電池である、請求項1〜13のいずれかに記載のペロブスカイト型太陽電池。
- 請求項1〜14のいずれかに記載のペロブスカイト型太陽電池の製造方法であって、
(A)チタンを含む物質、有機酸及び水を混合して分散液を得る工程、
(B)前記工程(A)で得られた分散液を5分以上攪拌する工程、
(C)前記工程(B)で得られた分散液を50℃以上で1時間以上攪拌する工程、及び(D)前記工程(C)で得られた酸化チタンナノ粒子分散液を塗布及び乾燥して下地層を得る工程
を備え、且つ、
前記工程(A)において、チタンを含む物質と有機酸との混合比率は、チタンを含む物質中のチタン1モルに対して有機酸中のカルボキシル基が2モル以上である、ペロブスカイト型太陽電池の製造方法。 - 前記有機酸が酢酸である、請求項15に記載のペロブスカイト型太陽電池の製造方法。
- 前記乾燥温度が200℃以下である、請求項15又は16に記載のペロブスカイト型太陽電池の製造方法。
- 全ての製膜処理が200℃以下の温度で行われる、請求項15〜17のいずれかに記載のペロブスカイト型太陽電池の製造方法。
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