JP6670017B2 - 不確かさ評価機能付き放射線測定器及びプログラム - Google Patents

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Description

本発明は放射線測定器に関し、特に、不確かさ評価機能付き放射線測定器に関する。
代表的な放射線測定器の一つであるガンマ線スペクトロメトリー(ガンマ線測定器)は、ガンマ線の計数率を、検出効率(「ピーク効率」ともいう)とガンマ線放出割合で除することで放射能が与えられる。この検出効率は、ガンマ線の核種に依存して決まるガンマ線エネルギーの関数である(非特許文献1参照)。
検出効率を定めるために、エネルギーと検出効率の両対数グラフ上で、検出効率を実験的に求めることが出来るエネルギーを持つ点に対して関数フィッティングし、未知のエネルギーに対する検出効率を推定することもしばしばある。検出効率を実験的に求める場合、その精度を定量的に評価している。ただし、計測業界では精度のわりに不確かさという用語を使い、標準不確かさとは、統計学でいう標準偏差のことである。
従来のガンマ線スペクトロメトリーにおいては、実験的に得られた検出効率から、任意のエネルギーについての検出効率を算出する際に、不確かさの情報を反映しておらず、精度評価が不可能であるという問題点があった。そのため、測定値への信頼性を定量的に担保することができていなかった。近年、放射能測定への関心が高まる中で、試験所認定を受ける事業者も増えてきており、測定値の信頼性を不確かさという形で評価する需要が大きくなっている(非特許文献2参照)。近年、ガンマ線スペクトロメトリーにおいては、各測定点で検出効率の不確かさを見積もって、関数フィットを行う機能が付いているものも出はじめた。
文部科学省科学技術・学術政策局原子力安全課防災環境対策室「放射能測定シリーズ7:ゲルマニウム半導体検出器におけるガンマ線スペクトロメトリー」(平成4年改訂) 日本適合性認定協会「JAB L509:2014 JAB NOTE 9 134Cs及び137Csの放射能濃度測定に係る不確かさ評価ガイドライン」(2014)
従来は関数フィッティングの際に、不確かさの情報を使わない解析が通常行われており、この場合には、「不確かさの大きい実験ポイントにも影響を受け易い」ことと、「結果として求まった検出効率の不確かさを定量化することができない」という問題点があった。また、測定点間の相関を考慮せず、各測定点で検出効率の不確かさを見積もるだけでは、任意のガンマエネルギーにおける検出効率の不確かさを見積もることができないという問題があった。
そこで、上記問題点を解決するために、本発明は、不確かさ評価機能付き放射線測定器であって、複数核種が含まれた標準線源を用いて測定した核核種のガンマ線エネルギーに該当するピークから各エネルギーの検出効率を求め、各測定点間の不確かさの相関を見積もり、その結果を用いて、分散共分散行列を使った重み付き最小二乗法を用いたフィッティングにより任意のエネルギーに対応する検出効率曲線と検出効率の不確かさを求めて記憶させておくメモリ付演算処理装置を備えたことを特徴とする。
また、本発明は、上記不確かさ評価機能付き放射線測定器において、前記分散共分散行列は、ピークのカウント数および前記標準線源の放射能の校正値を含む少なくとも2以上の要因から定めた分散共分散行列であることを特徴とする。
また、本発明は、上記不確かさ評価機能付き放射線測定器において、前記分散共分散行列は、フィッティングカーブの不十分さに起因する相対標準不確かさをも考慮して定めた分散共分散行列であることを特徴とする。
従来の検出効率を単にフィッティングする技術では、見積もられた検出効率を用いた放射能測定で不確かさを見積もることができなかったが、本発明では不確かさを見積もることができる。
本発明では、検出効率を見積もる際に、各測定点間の不確かさの相関を見積もって、その結果を持って、分散共分散行列を使った重み付き最小二乗法を使っているため、数理的に十分裏付けのある検出効率を求めることができ、任意のガンマ線エネルギーにおいても検出効率の標準不確かさを見積もることができる。
図1は、上のグラフの横軸と下のグラフの横軸は共通でエネルギー[keV](対数スケール)、上のグラフの縦軸は検出効率(対数スケール)、下のグラフの縦軸は標準不確かさ[%](常数スケール)であり、上のグラフの●は公益法人日本アイソトープ協会が頒布している標準ガンマ体積線源に含まれる複数核種のガンマ線エネルギーに該当するピークから実験的に求めた検出効率であり、点線が分散共分散行列を使った重み付き最小二乗法を使って求めたフィッティング曲線であり、下のグラフは任意の点における検出効率の標準不確かさを示している。 図2は、フィッティングカーブの不十分さの相対標準不確かさufit(ε)/εを考慮した場合を説明するための、実測値を表にしたものである。 図3は、図2の実測値からフィッティングカーブの不十分さの相対標準不確かさufit(ε)/εを考慮した場合における、分散共分散行列Vを算出したものである。 図4は、図3の分散共分散行列Vを使った重み付き最小二乗法を使って求めたフィッティング曲線のグラフである。 図5は、図4のフィッティング曲線の任意の点における検出効率の標準不確かさを示すグラフである。
ガンマ線スペクトロメトリーでは、対象核種固有のエネルギーを持つガンマ線の計数率を、検出効率とガンマ線放出割合で除することで放射能が与えられる。
本発明では、検出効率を見積もる際に、各測定点間の不確かさの共分散を見積もり、その結果を持って、分散共分散行列を使った重み付き最小二乗法を使って検出効率曲線のフィッティングを行い、任意の点において、検出効率の標準不確かさを見積もれるようにしたものである。
以下に、標準線源を用いた検出効率曲線の決定とその不確かさ評価について説明する。なお、標準線源を用いることに代えて、複数の単一核種の標準線源を用いてもよい。標準線源からエネルギーE1,E2,…,Enに該当するピークが検出されたとする。なお、このエネルギー値は公開されているデータベース、
(例:http://www.nucleide.org/DDEP.htm)
から得ることができる。これらのエネルギー値について、実験から検出効率εiおよび対数検出効率
Figure 0006670017
を求める(ただし、i=1,2,…,n)。ここでベクトル
Figure 0006670017
を定義する。なお、上付きのTは転置ベクトルを表す。ここではyiが以下のように、対数ガンマ線エネルギー
Figure 0006670017
の関数
Figure 0006670017
で表すことができる場合についてのみ考える。
Figure 0006670017
この関数
Figure 0006670017
を定め、つまりaj(ただし、j=1,2,…n)の値を定め、任意のエネルギーEに対する検出効率εおよびその相対標準不確かさ
Figure 0006670017
を求める。
本発明では、重み付き最小二乗法を用いた以下の手順を適用して求める。
[1]yiの分散
Figure 0006670017
および、yiとyjの共分散
Figure 0006670017
の値(ただし、i=1,2,…n、j=1,2,…n、i≠j)を、(i)ピークのカウント数、(ii)半減期やガンマ線放出割合などの壊変特性、(iii)サム効果補正、(iv)放射能の校正値、(v)フィット式の不十分さと言った不確かさ要因を考慮して定める。
[2]次に、得られた
Figure 0006670017
ただし、i=1,2,…n、j=1,2,…nから、
Figure 0006670017
を構成する。
[3]次に
Figure 0006670017
を構成する
[4]次に、
Figure 0006670017
を計算する。
[5]次に、
Figure 0006670017
を計算する。
[6]次に、
Figure 0006670017
により、任意のエネルギーEに対する検出効率εを求める。
[7]次に、
Figure 0006670017
により、検出効率εの相対標準不確かさを求める。
なお、上記[4]において、
Figure 0006670017
を最小にするように、
Figure 0006670017
が定められることになる。
図1に、標準線源として、公益法人日本アイソトープ協会が頒布している標準ガンマ体積線源を用いて求めた結果を示す。この標準線源は109Cdの88keVから88Yの1836keVまで幅広いガンマ線エネルギーに対応する。なお、図1の例では、関数として低エネルギー部分に2次関数、高エネルギー部分に1次関数を用いてフィットさせたものが上のグラフの点線であり、任意のエネルギーEに対する検出効率εが求まる。下のグラフの実線が任意のエネルギーEに対する検出効率εの決定の相対標準不確かさ表したものである。
以上の説明では、検出効率εの決定の相対標準不確かさを上記段落0009の[7]に記載の次式
Figure 0006670017
により求めることで説明したが、この式では「フィッティングカーブの不十分さ」の不確かさをゼロとしているため、より正確には、フィッティングカーブの不十分さの相対標準不確かさufit(ε)/εを考慮した次式により検出効率εの決定の相対標準不確かさを求める方が望ましい。
Figure 0006670017
このフィッティングカーブの不十分さの相対標準不確かさufit(ε)/εを考慮した式を用いて分散共分散行列を決定する手順を以下に説明する。
[1]標準線源からエネルギーE1、E2、…、Enに該当するピークが検出されたとする。
[2]yの分散共分散行列Vは、εiの分散およびεiとεj共分散によって定まる(i=1,2,…,n,i≠j)。なぜなら、以下の関係があるからである。
Figure 0006670017
Figure 0006670017
[3]εiは以下のように計算される。
Figure 0006670017
なお、サム効果補正の値Kiは以下の式により定められる。
Figure 0006670017
ここで、
i:ピーク効率決定に使われるピークのエネルギーのうち、i番目に小さなエネルギー[keV]
i:Eiにかかる核種の放射能の校正値[Bq]
εi:Eiにかかるピークの検出効率[s1photon1].
i:Eiにかかるピークの検出効率決定時のカウント数[counts]
c:校正から、測定開始までの経過時間[day]
s:標準線源の測定時間[s]
i:Eiにかかるピークのガンマ線放出割合
i:Eiにかかるピークに対する放射能の補正値。Ki,1からKi,4の構成要素を持つ
i,1:Eiにかかるピークの校正から、測定開始までの経過時間の間の壊変補正ファクター
i,2:Eiにかかるピークの標準線源の測定時間の間の壊変補正ファクター
i,3:Eiにかかるピークに関するランダムサミング補正ファクター
i,4:Eiにかかるピークに関するコインシデンスサム補正ファクター
sys(Ai)/Ai:AiとAjが異なる核種に由来する時の、AiとAjの間の系統効果の相対標準不確かさ
ind(Ki):AiとNjに依存しないKの標準不確かさの成分
fiti)/εi:εiに対するフィッティングカーブの不十分さに起因する標準不確かさ
χ2:検出効率曲線の十分さを評価するための統計量
[4]上式に現れるパラメータNi、Ki、Aiおよびフィッティングカーブの不十分さに起因する不確かさについて、以下(i)〜(iv)のように与える。なお、tsとIiの不確かさは、その影響が小さいので無視する。
(i)計数Niの標準不確かさu(Ni)は計数統計により与える。NiとNjの共分散は原理的にゼロとなる。
(ii)放射能の校正値Aiの標準不確かさu(Ai)は校正により与えられる。同一核種のエネルギー間の共分散usys(Ai)/Aiは校正事業者から提供される技術情報に基づいて与える。
(iii)補正値Kiの決定には、NiおよびAiが影響するが、それら以外のばらつきについてその標準不確かさuind(Ki)を考慮する。この標準不確かさには、他の要素よりも影響が大きいサム効果補正Ki,4に起因する成分のみ考慮し、技術情報に基づいて与える。
(iv)フィッティングカーブの不十分さに起因する相対標準不確かさufiti)/εiは、以下の式で与えられるχ2が、(測定点数−フィッティングカーブのパラメータ数)と合致するように与える。
Figure 0006670017
[5]以上説明した事項を踏まえ、εiの分散は次式で与える。
Figure 0006670017
また、共分散成分u(εi,εj)/(εi,εj)、ただしi≠j、は、以下に定める(i,j)の5つの組み合わせTypeI〜TypeVに分類して与えればよい。

TypeI:EiとEjは同一核種に由来するエネルギーではなく、εiとεjの両者の決定にサム効果補正は用いられていないときの(i,j)について………(usys(Ai)/Ai)2
TypeII:EiとEjは同一核種に由来するエネルギーであり、εiとεjの両者の決定にサム効果補正は用いられていないときの(i,j)について………(u(Ai)/Ai)2
TypeIII:EiとEjは同一核種に由来するエネルギーであり、εiとεjの両者の決定にサム効果補正は用いられているときの(i,j)について………(u(Ai)/Ai)2+(uind(Ki)/Ki)2
TypeIV:EiとEjは同一核種に由来するエネルギーでなく、εiとεjの両者の決定にサム効果補正は用いられているときの(i,j)について………(usys(Ai)/Ai)2+(uind(Ki)/Ki)2
TypeV:上記以外の(i,j)について………TypeIの値に負号を付したもの

例えば、図2のデータについては、88Yの898keVおよび1836keV付近のピークに対する検出効率と、60Coの1173keVおよび1332keV付近のピークに対する検出効率の決定に、サム効果補正が用いられている。(i,j)=(1,2)はそれぞれ109Coと57Coという別の核種に由来するのでTypeIに当たる。(i,j)=(2,3)はともに57Coに由来するので、TypeIIに当たる。(i,j)=(9,12)はともに88Yに由来するので、TypeIIIに当たる。(i,j)=(9,10)はそれぞれ88Yと60Coという別の核種に由来するので、TypeIVに当たる。(i,j)=(1,9)はTypeIからTypeIVのいずれにも該当しないため、TypeVに当たる。
以上で説明したフィッティングカーブの不十分さの相対標準不確かさufit(ε)/εを考慮した実測例を図2〜5に示す。
図2は実測した測定値を表にしたものである。図2に示した測定値について、校正事業者と製造業者から提供される技術情報にそれぞれ基づき、usys(Ai)/Ai=2.25%、uind(Ki)/Ki=5.1%と与えると、分散共分散行列Vは図3のようになる、ただし図3の数値は見やすくするため係数1/10000を用いて表している。そして、図3で得られた分散共分散行列Vを使った重み付き最小二乗法を使って求めたフィッティング曲線が図4であり、図5のグラフは図4におけるフィッティング曲線の任意の点における検出効率の標準不確かさを示している。
本発明は、放射能測定産業で活用される。特に、ゲルマニウム半導体検出器を利用する測定では、普遍的に活用できるが、これに限定されるものではない。

Claims (4)

  1. 不確かさ評価機能付き放射線測定器であって、
    複数核種が含まれる標準線源を用いて測定した各核種のガンマ線エネルギーに該当するピークから各エネルギーの検出効率を求め、各測定点間の不確かさの相関を見積もり、当該相関の見積もりに基づく分散共分散行列を使った重み付き最小二乗法を用いたフィッティングにより任意のエネルギーに対応する検出効率曲線と検出効率の不確かさを求めて記憶させておくメモリ付演算処理装置を備えたことを特徴とする不確かさ評価機能付き放射線測定器。
  2. 前記分散共分散行列は、ピークのカウント数および前記標準線源の放射能の校正値を含む少なくとも2以上の要因から定めた分散共分散行列であることを特徴とする請求項1記載の不確かさ評価機能付き放射線測定器。
  3. 前記分散共分散行列は、フィッティングカーブの不十分さに起因する相対標準不確かさを考慮して定めた分散共分散行列であることを特徴とする請求項1または2記載の不確かさ評価機能付き放射線測定器。
  4. 複数核種が含まれる標準線源を用いて測定した各核種のガンマ線エネルギーに該当するピークから各エネルギーの検出効率を求め、各測定点間の不確かさの相関を見積もり、当該相関の見積もりに基づく分散共分散行列を使った重み付き最小二乗法を用いたフィッティングにより任意のエネルギーに対応する検出効率曲線と検出効率の不確かさを求めて記憶させておく処理を、演算処理装置に実行させるためのプログラム。
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