JP6639801B2 - 金属リン酸錯体二次電池 - Google Patents
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Description
本発明者らは、鋭意研究の結果、対イオンの配位子としてリン酸を用いた場合、リン酸中のリンが酸化・還元反応し、二次電池の起電力に貢献する働きをすることを見出した。これは、他の物質、例えば、硫酸を用いた場合、硫酸自体には酸化・還元反応が起こらないことから、硫酸自体は二次電池の起電力には貢献せず、この働きはリン酸に特有のものといえる。
ここで、負極に活物質としてバナジウムリン酸錯体を用いたバナジウムリン酸二次電池を具体例として用いて考察する。検証は、リン酸におけるP−Oの伸縮振動に着目し、リン酸ナトリウムおよびバナジウムリン酸錯体のFT−IR測定を行い、両者を比較することで行った。なお、FT−IR測定装置は、JASCO社製FT/IR6100を用いた。
(鉄(II)フェナントロリン錯体―バナジウム(III)錯体電池)
正極活物質に鉄(II)フェナントロリン錯体[Fe(II)(o−phen)3(ClO4)2]を用い、負極活物質にはバナジウム(III)錯体[V(III)PO4]を用い、正極と負極のそれぞれについて活物質と導電性を確保するための炭素材料を混合、粉砕し、型に入れ加圧成型した。
(コバルト(II)リン酸錯体―バナジウム(III)リン酸錯体電池)
正極の活物質にコバルト(II)リン酸錯体[Co(II)HPO4・8H2O]を用い、負極の活物質にはバナジウム(III)リン酸錯体[V(III)PO4]を用い、正極と負極のそれぞれについて活物質と導電性を確保するための炭素材料を混合、粉砕し、型に入れ加圧成型した。
(セリウム(III)リン酸錯体―バナジウム(III)リン酸錯体電池)
正極に用いる活物質にセリウム(III)リン酸錯体[Ce(III)PO4・2H2O]を用い、負極に用いる活物質にバナジウム(III)リン酸錯体[V(III)PO4]を用いた他は、実施例2と同様の方法でセリウム(III)リン酸錯体―バナジウム(III)リン酸錯体電池を作製し、実施例2と同様の方法で放電試験を行った。なお、セリウムの酸化還元電位は(10)式に示されるように4価から3価の間で変化する際の1.61Vである。
(マンガン(II)リン酸錯体―バナジウム(III)リン酸錯体電池)
正極の活物質にマンガン(II)リン酸錯体[Mn(II)(H2PO4)2・4H2O]を用い、負極の活物質にバナジウム(III)リン酸錯体[V(III)PO4]を用いた以外は、実施例2と同様の方法でマンガン(II)リン酸錯体―バナジウム(III)リン酸錯体電池を作製した。正極におけるマンガンの酸化還元電位は(11)式に示すように1.51Vである。
(セリウム(III)リン酸錯体―インジウム(III)リン酸錯体電池)
正極の活物質にセリウム(III)リン酸錯体[Ce(III)PO4・2H2O]を用い、負極の活物質にインジウム(III)リン酸錯体[In(III)PO4]を用いた他は、実施例2と同様の方法でセリウム(III)リン酸錯体―インジウム(III)リン酸錯体電池を作製した。なお、セリウムの酸化還元電位は次の(10)式に示され、また、上述した通り1.61Vである。
(バナジウム(IV)リン酸錯体―インジウム(III)リン酸錯体電池)
正極に用いる活物質にバナジウム(IV)リン酸錯体[V(IV)OHPO4]を用い、負極に用いる活物質にインジウム(III)リン酸錯体[In(III)PO4]を用いた他は、実施例2と同様の方法でインジウム(III)リン酸錯体電池を作製した。なお、バナジウムの酸化還元電位は(12)式に示されるように5価から4価の間で変化する際の1.00Vである。
(鉄(II)硫酸塩―バナジウム(III)リン酸錯体電池)
正極に用いる活物質に鉄(II)硫酸塩 [Fe(II)SO4]を用い、負極に用いる活物質にバナジウム(III)リン酸錯体[V(III)PO4]を用いた他は、実施例2と同様の方法で鉄(II)硫酸塩―バナジウム(III)リン酸錯体電池を作製した。なお、鉄の酸化還元電位は(12)式に示されるように3価から2価の間で変化する際の0.77Vである。
(セリウム(III)硝酸塩―バナジウム(III)リン酸錯体電池)
正極に用いる活物質にセリウム(III)硝酸塩[Ce(III)(NO3)3・6H2O]を用い、負極に用いる活物質にバナジウム(III)リン酸錯体[V(III)PO4]を用いた他は、実施例2と同様の方法でセリウム(III)硝酸塩―バナジウム(III)リン酸錯体電池を作製した。なお、セリウムの酸化還元電位は(10)式に示されるように4価から3価の間で変化する際の1.61Vである。
(セリウム(III)リン酸錯体―バナジウム(III)リン酸錯体電池)
セパレーターとしてポリフェニレンサルファイドからなる湿式不織布を用いることとし、具体的には、東レ株式会社製「トルコン」(登録商標)紙を用いた。その他の点は、実施例3と同様の構成・方法でセリウム(III)リン酸錯体―バナジウム(III)リン酸錯体電池を作製した。
(マンガン(II)リン酸錯体―バナジウム(III)リン酸錯体電池)
実施例9と同様、セパレーターとしてポリフェニレンサルファイドからなる湿式不織布を用いることとし、具体的には、東レ株式会社製「トルコン」(登録商標)紙を用いた。その他の点については、実施例4と同様の構成・方法でマンガン(II)リン酸錯体―バナジウム(III)リン酸錯体電池を作製した。
(マンガン(II)リン酸錯体―バナジウム(III)リン酸錯体電池)
実施例9及び実施例10と同様に、セパレーターとしてポリフェニレンサルファイドからなる湿式不織布を用いることとし、具体的には東レ株式会社製「トルコン」(登録商標)紙を用いた。また、電解質として硫酸ナトリウム(Na2SO4)を用いることとし、飽和硫酸酸ナトリウムを作成し、電解液とした。その他の点は、実施例4と同様の構成・方法でマンガン(II)リン酸錯体―バナジウム(III)リン酸錯体電池を作製した。
Claims (4)
- バナジウムリン酸錯体を含む負極活物質を有し、前記活物質中のバナジウムが酸化・還元反応すると共に、前記活物質中のリン酸が酸化・還元反応によりリン酸=亜リン酸=次亜リン酸と変化することで起電力を得る負極と、
鉄、コバルト、セリウム、マンガンからなる群より選ばれ、酸化・還元反応により酸化数が増減する金属の、リン酸錯体、硫酸塩または硝酸塩を含む正極活物質を有する正極と、
を備えることを特徴とする金属リン酸錯体二次電池。 - インジウムリン酸錯体を含む負極活物質を有し、前記活物質中のインジウムが酸化・還元反応すると共に、前記活物質中のリン酸が酸化・還元反応によりリン酸=亜リン酸=次亜リン酸と変化することで起電力を得る負極と、
セリウム、バナジウムからなる群より選ばれ、酸化・還元反応により酸化数が増減する金属の、リン酸錯体を含む正極活物質を有する正極と、
を備えることを特徴とする金属リン酸錯体二次電池。 - 正極と負極とを隔てるセパレーターとして、合成樹脂からなる多孔質シートを用いることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の金属リン酸錯体二次電池。
- 過塩素酸ナトリウムまたは硫酸ナトリウムを電解質とする電解液を備えることを特徴とする請求項1〜請求項3のいずれか1項に記載の金属リン酸錯体二次電池。
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