JP6611321B2 - Battery module and manufacturing method thereof - Google Patents
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Description
本発明は、リチウム二次単電池を直列に複数積層してなる積層電池を含む電池モジュール、及びその製造方法に関する。 The present invention relates to a battery module including a stacked battery in which a plurality of lithium secondary cells are stacked in series, and a method for manufacturing the same.
リチウムイオン(二次)電池は、高容量で小型軽量な二次電池として、近年様々な用途に多用されている。一般的なリチウムイオン電池は、正極及び負極を構成する板状の集電体の一面に正極活物質及び負極活物質をそれぞれ設けた後で熱処理してこれら正極活物質及び負極活物質を乾燥させ、正極活物質と負極活物質との間に必要であればセパレータを挾んでこれら正極活物質と負極活物質を積層することでリチウム二次単電池を製造し、このリチウム二次単電池を複数層積層して電池モジュールとして構成されていた。 Lithium ion (secondary) batteries have been widely used in various applications in recent years as high-capacity, small and lightweight secondary batteries. In general lithium ion batteries, a positive electrode active material and a negative electrode active material are respectively provided on one surface of a plate-like current collector constituting a positive electrode and a negative electrode, and then heat-treated to dry the positive electrode active material and the negative electrode active material. If necessary, a lithium secondary single battery is manufactured by sandwiching a separator between the positive electrode active material and the negative electrode active material, and laminating these positive electrode active material and negative electrode active material. Layered layers were configured as battery modules.
このような電池モジュールを用いたリチウムイオン電池には、集電体を円筒状に形成することで電池モジュール、さらにはリチウムイオン電池全体の形状を円筒状に形成した円筒形電池が提案、実現されている(例えば特許文献1参照)。 Lithium ion batteries using such battery modules have been proposed and realized by forming a current collector into a cylindrical shape, and then a cylindrical battery in which the shape of the entire lithium ion battery is formed into a cylindrical shape. (For example, refer to Patent Document 1).
しかしながら、上述した従来の円筒形電池では、正極、負極及びセパレータをそれぞれ円筒形状の一部(例えば半円筒形)となる形状に形成した後、これらを円筒形の容器内に個々に収納して円筒形電池を製造していた。そのため電池の生産性に課題があり、生産性の向上という課題を有していた。 However, in the above-described conventional cylindrical battery, the positive electrode, the negative electrode, and the separator are each formed into a part of a cylindrical shape (for example, a semicylindrical shape), and then individually stored in a cylindrical container. A cylindrical battery was manufactured. Therefore, there is a problem in the productivity of the battery, and there is a problem of improving the productivity.
本発明は上述した課題に鑑みてなされたものであり、筒状の電池モジュールの生産性向上を図ることの可能な電池モジュール及びその製造方法の提供を、その目的の一つとしている。 The present invention has been made in view of the above-described problems, and an object thereof is to provide a battery module capable of improving the productivity of a cylindrical battery module and a method for manufacturing the same.
本発明は、正極集電体の表面に正極電極組成物層が形成された正極と、負極集電体の表面に負極電極組成物層が形成された負極とがセパレータを介して積層されてなるリチウム二次単電池を直列に複数積層してなる積層電池を含む電池モジュールに適用される。そして、電池モジュールを筒状にし、リチウム二次単電池が、正極集電体の一面を含む第1面と前記負極集電体の一面を含む第2面を有し、第1面に形成された第1の係合部と第2面に第1の係合部と係合可能に形成された第2の係合部とを備え、積層方向に隣り合う一対のリチウム二次単電池を、一方のリチウム二次単電池が有する第1の係合部と他方のリチウム二次単電池が有する第2の係合部とを互いに係合させることにより、上述の課題の少なくとも一つを解決している。 In the present invention, a positive electrode having a positive electrode composition layer formed on the surface of a positive electrode current collector and a negative electrode having a negative electrode composition layer formed on the surface of the negative electrode current collector are laminated via a separator. The present invention is applied to a battery module including a stacked battery in which a plurality of lithium secondary cells are stacked in series. The battery module is cylindrical, and the lithium secondary cell has a first surface including one surface of the positive electrode current collector and a second surface including one surface of the negative electrode current collector, and is formed on the first surface. A first engagement portion and a second engagement portion formed on the second surface so as to be engageable with the first engagement portion, and a pair of lithium secondary cells adjacent in the stacking direction, At least one of the above-described problems is solved by engaging the first engaging portion of one lithium secondary cell and the second engaging portion of the other lithium secondary cell. ing.
以上の構成を有するリチウム二次単電池は、正極集電体の一面を含む第1面と前記負極集電体の一面を含む第2面を有し、第1面に形成された第1の係合部と第2面に形成された第2の係合部が互いに係合した状態で積層される。 The lithium secondary battery having the above configuration has a first surface including one surface of the positive electrode current collector and a second surface including one surface of the negative electrode current collector, and the first surface formed on the first surface. The engaging portion and the second engaging portion formed on the second surface are stacked in a state of being engaged with each other.
ここで、リチウム二次単電池は、正極と負極との外周を封止する枠状のシール部を有し、第1及び第2の係合部を、前記第1面及び第2面にそれぞれ含まれるシール部に設けることが好ましい。 Here, the lithium secondary cell has a frame-shaped seal portion that seals the outer periphery of the positive electrode and the negative electrode, and the first and second engagement portions are respectively provided on the first surface and the second surface. It is preferable to provide in the included seal part.
さらに、正極電極組成物層及び負極電極組成物層のうち少なくとも一方の電極組成物の少なくとも一部が、導電助剤と高分子とを含んでなる層で被覆された活物質(以下、被覆活物質ともいう)を有することが好ましく、さらに、電極組成物は繊維状導電材を含むことが好ましい。
Furthermore, at least a part of at least one of the positive electrode composition layer and the negative electrode composition layer is coated with an active material (hereinafter referred to as a coating active material) coated with a layer comprising a conductive additive and a polymer. The electrode composition preferably includes a fibrous conductive material.
また、本発明の製造方法は、前記の電池モジュールを製造するための方法に適用され、そして、第1及び第2の係合部を備えるリチウム二次単電池を形成する単電池形成工程と、リチウム二次単電池に設けられた第1の係合部と積層方向に隣り合う他方のリチウム二次単電池に設けられた第2の係合部とを係合させて位置決めさせた状態でリチウム二次単電池を回転可能なローラの表面に巻回しながら積層して積層電池を形成する積層工程とを含むことにより、上述の課題の少なくとも一つを解決している。 The manufacturing method of the present invention is applied to the method for manufacturing the battery module, and a unit cell forming step of forming a lithium secondary unit cell including first and second engaging portions; Lithium in a state where the first engagement portion provided in the lithium secondary cell and the second engagement portion provided in the other lithium secondary cell adjacent in the stacking direction are engaged and positioned. At least one of the above-mentioned problems is solved by including a lamination step of forming a laminated battery by laminating a secondary unit cell while winding it on the surface of a rotatable roller.
本発明によれば、筒状の電池モジュールの生産性向上を図ることの可能な電池モジュール及びその製造方法を提供することができる。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, the battery module which can aim at the productivity improvement of a cylindrical battery module and its manufacturing method can be provided.
(一実施形態)
図1〜図6を参照して、本発明の一実施形態である電池モジュール及びその製造方法について説明する。
(One embodiment)
With reference to FIGS. 1-6, the battery module which is one Embodiment of this invention, and its manufacturing method are demonstrated.
ここで、本発明において電池モジュールは複数のリチウム二次単電池を組み合わせて容器に収容し、端子を取り付けた状態にあるものを意味する。 Here, in the present invention, the battery module means a battery module in which a plurality of lithium secondary cells are combined and accommodated in a container and terminals are attached.
まず、図1から図3を参照して、本実施形態の電池モジュールについて説明する。図1は、本発明の一実施形態である電池モジュールが適用されたリチウムイオン電池を示す一部破断斜視図、図2は一実施形態の電池モジュールの一部を示す斜視図、図3は一実施形態の電池モジュールの一部を示す断面図である。 First, the battery module of this embodiment will be described with reference to FIGS. 1 to 3. 1 is a partially broken perspective view showing a lithium ion battery to which a battery module according to an embodiment of the present invention is applied, FIG. 2 is a perspective view showing a part of the battery module according to an embodiment, and FIG. It is sectional drawing which shows a part of battery module of embodiment.
これらの図において、本発明の一実施形態である電池モジュールが適用されるリチウムイオン電池Lは、外形略平板状のリチウム二次単電池1が複数枚直列に積層されてなる積層電池10が、図2に示すように仮想的な円筒の表面上にマトリクス的に配置され、全体として外形筒状に形成された電池モジュール20が、リチウムイオン電池Lの外殻をなす、同様に筒状の電池外装容器21内に収納されて構成されている。
In these drawings, a lithium ion battery L to which a battery module according to an embodiment of the present invention is applied includes a laminated
ここで、本発明においてリチウム二次単電池とは、正極電極活物質と電解液とを含む正極電極組成物層を正極集電体の表面に形成した正極と、負極電極活物質と電解液とを含む負極電極組成物層を負極集電体の表面に形成した負極とがセパレータを介して積層された構造を有し、電池容器、端子配置及び電子制御装置等を備えていない電池である。なお、リチウム二次単電池は単電池と略する場合がある。 Here, in the present invention, the lithium secondary cell means a positive electrode in which a positive electrode composition layer including a positive electrode active material and an electrolytic solution is formed on the surface of the positive electrode current collector, a negative electrode active material, and an electrolytic solution. And a negative electrode formed with a negative electrode composition layer formed on the surface of the negative electrode current collector through a separator, and does not include a battery container, terminal arrangement, electronic control device, or the like. Note that a lithium secondary cell may be abbreviated as a cell.
単電池1は、図3に詳細を示すように、略矩形板状の正極集電体7の表面に正極電極活物質と電解液とを含む略板状の正極電極組成物層5が形成された正極2と、同様に略矩形板状の負極集電体8の表面に負極電極活物質と電解液とを含む略板状の負極電極組成物層6が形成された負極3とが、同様に略板状のセパレータ4を介して積層されて構成され、全体として略矩形板状に形成されている。これにより、対向する正極集電体7及び負極集電体8を最外層に有する単電池1が構成される。
As shown in detail in FIG. 3, the unit cell 1 has a substantially plate-like positive
より詳細には、図2に詳細を示すように、電池モジュール20は平面視でマトリクス状に配置、形成された矩形枠状のシール部9を備え、正極電極組成物層5及び負極電極組成物層6は、図3に示すように、このシール部9によって形成された枠内に形成されている。すなわち、図3に詳細を示すように、正極2と負極3のそれぞれはセパレータ4を介してシール部によって封止されている。また、図3に詳細を示すように、セパレータ4もその端部がこのシール部9内に埋め込まれている。そして、正極集電体7及び負極集電体8は、図3においてそれぞれ正極電極組成物層5の上面及び負極電極組成物層6の下面を覆うように設けられており、図3において正極集電体7の上面とシール部9の上面からなる第1面と負極集電体6の下面とシール部9の下面からなる第2面が形成されている。
More specifically, as shown in detail in FIG. 2, the
また、図2に示すように、正極集電体7(及び図2において図示は省略するが負極集電体8も)はシール部9を介して所定間隔を置いてマトリクス状に配置されており、さらに、図3に示すように、図3において正極集電体7の上面とシール部9の上面及び負極集電体8の下面とシール部9の下面がそれぞれ略同一面を形成するように正極集電体7及び負極集電体8が配置されている。これにより、電池モジュール20において、図3に示すように単電池1の積層方向(図3において上下方向)に互いに隣り合う一対の単電池1は、そのシール部9の上面及び下面が接するように積層されている。
Further, as shown in FIG. 2, the positive electrode current collector 7 (and the negative electrode
図3に示す断面図において、正極集電体7及び負極集電体8は、シール部9により所定間隔をもって対向するように位置決めされているとともに、セパレータ4と正極集電体7及び負極集電体8もシール部9により所定間隔をもって対向するように位置決めされている。
In the cross-sectional view shown in FIG. 3, the positive electrode
正極集電体7とセパレータ4との間の間隔、及び、負極集電体8とセパレータ4との間の間隔はリチウムイオン電池の容量に応じて調整され、これら正極集電体7、負極集電体8及びセパレータ4の位置関係は必要な間隔が得られるように定められている。
The distance between the positive electrode
また、図2及び図3に示すように、図2においてシール部9の上下面、すなわち第1面、第2面のそれぞれには、互いに係合可能な第1の係合部である凸部11及び第2の係合部である凹部12(図3参照)が形成されている。より詳細には、シール部9の上面及び下面には、正極集電体7及び負極集電体8を取り囲むように複数の凸部11及び凹部12が形成されており、これにより、単電池1が図3に示すように積層された状態で、その積層方向(図3において上下方向)に互いに隣り合う凸部11及び凹部12が互いに係合され、その積層位置が位置決めされる。
Further, as shown in FIGS. 2 and 3, in FIG. 2, the upper and lower surfaces of the
なお、凸部11及び凹部12の個数及び形成位置に限定はなく、図3のように上下に重畳された単電池1の積層位置が位置決めされることを条件に、任意の個数及び形成位置が選択可能である。
In addition, there is no limitation on the number and the formation position of the
正極電極組成物層は正極電極活物質と電解液からなり、負極電極組成物は負極電極活物質と電解液からなる。 The positive electrode composition layer is composed of a positive electrode active material and an electrolytic solution, and the negative electrode composition is composed of a negative electrode active material and an electrolytic solution.
正極電極活物質を構成する正極活物質粒子としては、リチウムと遷移金属との複合酸化物(例えばLiCoO2、LiNiO2、LiMnO2及びLiMn2O4)、遷移金属酸化物(例えばMnO2及びV2O5)、遷移金属硫化物(例えばMoS2及びTiS2)及び導電性高分子(例えばポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン、ポリ−p−フェニレン及びポリカルバゾール)等が挙げられる。 As the positive electrode active material particles constituting the positive electrode active material, composite oxides of lithium and transition metals (for example, LiCoO 2 , LiNiO 2 , LiMnO 2 and LiMn 2 O 4 ), transition metal oxides (for example, MnO 2 and V) 2 O 5 ), transition metal sulfides (eg, MoS 2 and TiS 2 ), and conductive polymers (eg, polyaniline, polypyrrole, polythiophene, polyacetylene, poly-p-phenylene, and polycarbazole).
また、負極電極活物質を構成する負極活物質粒子としては、黒鉛、難黒鉛化性炭素、アモルファス炭素、高分子化合物焼成体(例えばフェノール樹脂及びフラン樹脂等を焼成し炭素化したもの等)、コークス類(例えばピッチコークス、ニードルコークス及び石油コークス等)、炭素繊維、導電性高分子(例えばポリアセチレン及びポリキノリン等)、スズ、シリコン、及び金属合金(例えばリチウム−スズ合金、リチウム−シリコン合金、リチウム−アルミニウム合金及びリチウム−アルミニウム−マンガン合金等)、リチウムと遷移金属との複合酸化物(例えばLi4Ti5O12等)等が挙げられる。 Further, as the negative electrode active material particles constituting the negative electrode active material, graphite, non-graphitizable carbon, amorphous carbon, polymer compound fired body (for example, those obtained by firing and carbonizing phenol resin, furan resin, etc.), Coke (for example, pitch coke, needle coke and petroleum coke), carbon fiber, conductive polymer (for example, polyacetylene and polyquinoline), tin, silicon, and metal alloy (for example, lithium-tin alloy, lithium-silicon alloy, lithium) -Aluminum alloy and lithium-aluminum-manganese alloy), composite oxides of lithium and transition metal (for example, Li 4 Ti 5 O 12 ) and the like.
本実施形態の単電池1においては、正極活物質及び負極活物質として、前記の正極活物質粒子及び負極活物質粒子の表面の少なくとも一部が導電助剤と高分子とを含む層で被覆された活物質を含むことが好ましい。
たとえば、正極活物質粒子の周囲が導電助剤と高分子とを含む層で被覆されていると、電極の体積変化が緩和され、電極の膨脹を抑制することができる。
In the cell 1 of the present embodiment, as the positive electrode active material and the negative electrode active material, at least a part of the surface of the positive electrode active material particles and the negative electrode active material particles is coated with a layer containing a conductive additive and a polymer. The active material is preferably included.
For example, when the periphery of the positive electrode active material particles is covered with a layer containing a conductive additive and a polymer, the volume change of the electrode is alleviated and the expansion of the electrode can be suppressed.
高分子としては、ビニル樹脂、ウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、アニリン樹脂、アイオノマー樹脂、ポリカーボネート等が挙げられる。これらの中ではビニル樹脂、ウレタン樹脂、ポリエステル樹脂又はポリアミド樹脂が好ましい。 Examples of the polymer include vinyl resin, urethane resin, polyester resin, polyamide resin, epoxy resin, polyimide resin, silicone resin, phenol resin, melamine resin, urea resin, aniline resin, ionomer resin, polycarbonate, and the like. Among these, vinyl resin, urethane resin, polyester resin or polyamide resin is preferable.
導電助剤としては、導電性を有する材料から選択される。 As a conductive support agent, it selects from the material which has electroconductivity.
具体的には、金属[アルミニウム、ステンレス(SUS)、銀、金、銅及びチタン等]、カーボン[グラファイト及びカーボンブラック(アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、サーマルランプブラック、単層カーボンナノチューブ及び多層カーボンナノチューブ等)等]、及びこれらの混合物等が挙げられるが、これらに限定されるわけではない。 Specifically, metal [aluminum, stainless steel (SUS), silver, gold, copper, titanium, etc.], carbon [graphite and carbon black (acetylene black, ketjen black, furnace black, channel black, thermal lamp black, single layer Carbon nanotubes and multi-walled carbon nanotubes, etc.)], and mixtures thereof, but are not limited thereto.
これらの導電助剤は1種単独で用いられてもよいし、2種以上併用してもよい。また、これらの合金又は金属酸化物が用いられてもよい。電気的安定性の観点から、好ましくはアルミニウム、ステンレス、カーボン、銀、金、銅、チタン及びこれらの混合物であり、より好ましくは銀、金、アルミニウム、ステンレス及びカーボンであり、さらに好ましくはカーボンである。またこれらの導電助剤とは、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに導電性材料(上記した導電助剤の材料のうち金属のもの)をメッキ等でコーティングしたものでもよい。 These conductive assistants may be used alone or in combination of two or more. Moreover, these alloys or metal oxides may be used. From the viewpoint of electrical stability, aluminum, stainless steel, carbon, silver, gold, copper, titanium and mixtures thereof are preferred, silver, gold, aluminum, stainless steel and carbon are more preferred, and carbon is more preferred. is there. These conductive assistants may be those obtained by coating a particulate ceramic material or resin material with a conductive material (metal among the conductive auxiliary materials described above) by plating or the like.
導電助剤として導電性繊維を用いることも可能である。導電性繊維としては、PAN系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維等の炭素繊維、合成繊維の中に導電性のよい金属や黒鉛を均一に分散させてなる導電性繊維、ステンレス鋼のような金属を繊維化した金属繊維、有機物繊維の表面を金属で被覆した導電性繊維、有機物繊維の表面を導電性物質を含む樹脂で被覆した導電性繊維等が挙げられる。これらの導電性繊維の中では炭素繊維が好ましい。 It is also possible to use conductive fibers as the conductive auxiliary. Examples of conductive fibers include carbon fibers such as PAN-based carbon fibers and pitch-based carbon fibers, conductive fibers obtained by uniformly dispersing highly conductive metal and graphite in synthetic fibers, and metals such as stainless steel. Examples thereof include fiberized metal fibers, conductive fibers in which the surface of organic fiber is coated with metal, and conductive fibers in which the surface of organic fiber is coated with a resin containing a conductive substance. Among these conductive fibers, carbon fibers are preferable.
被覆活物質は、例えば、活物質粒子を万能混合機に入れて30〜500rpmで撹拌した状態で、前記高分子を含む樹脂溶液を1〜90分かけて滴下混合し、さらに導電助剤を混合し、撹拌したまま50〜200℃に昇温し、0.007〜0.04MPaまで減圧した後に10〜150分保持することにより得ることができる。 The coated active material is prepared by, for example, dropping and mixing the resin solution containing the polymer over 1 to 90 minutes while mixing the active material particles in a universal mixer and stirring at 30 to 500 rpm, and further mixing a conductive additive. Then, the temperature can be increased to 50 to 200 ° C. with stirring, and the pressure can be reduced to 0.007 to 0.04 MPa, and then maintained for 10 to 150 minutes.
正極電極組成物層及び負極電極組成物層に含まれる電解液としては、リチウムイオン電池の製造に用いられる電解質と非水溶媒とを含有する電解液を使用することができる。 As the electrolytic solution contained in the positive electrode composition layer and the negative electrode composition layer, an electrolytic solution containing an electrolyte used for producing a lithium ion battery and a nonaqueous solvent can be used.
電解質としては、通常の電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、LiPF6、LiBF4、LiSbF6、LiAsF6及びLiClO4等の無機酸のリチウム塩、LiN(CF3SO2)2、LiN(C2F5SO2)2及びLiC(CF3SO2)3等の有機酸のリチウム塩等が挙げられる。これらの内、電池出力及び充放電サイクル特性の観点から好ましいのはLiPF6である。 As the electrolyte, those used in ordinary electrolytic solutions can be used. For example, lithium salts of inorganic acids such as LiPF 6 , LiBF 4 , LiSbF 6 , LiAsF 6 and LiClO 4 , LiN (CF 3 SO 2 ) 2 and lithium salts of organic acids such as LiN (C 2 F 5 SO 2 ) 2 and LiC (CF 3 SO 2 ) 3 . Among these, LiPF 6 is preferable from the viewpoint of battery output and charge / discharge cycle characteristics.
非水溶媒としては、通常の電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、ラクトン化合物、環状又は鎖状炭酸エステル、鎖状カルボン酸エステル、環状又は鎖状エーテル、リン酸エステル、ニトリル化合物、アミド化合物、スルホン、スルホラン等及びこれらの混合物を用いることができる。 As the non-aqueous solvent, those used in ordinary electrolytic solutions can be used, for example, lactone compounds, cyclic or chain carbonates, chain carboxylates, cyclic or chain ethers, phosphates, nitriles. Compounds, amide compounds, sulfones, sulfolanes and the like and mixtures thereof can be used.
非水溶媒は1種を単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよい。 A non-aqueous solvent may be used individually by 1 type, and may use 2 or more types together.
非水溶媒の内、電池出力及び充放電サイクル特性の観点から好ましいのは、ラクトン化合物、環状炭酸エステル、鎖状炭酸エステル及びリン酸エステルであり、より好ましいのはラクトン化合物、環状炭酸エステル及び鎖状炭酸エステルであり、さらに好ましいのは環状炭酸エステルと鎖状炭酸エステルの混合液である。特に好ましいのはプロピレンカーボネート(PC)、またはエチレンカーボネート(EC)とジエチルカーボネート(DEC)の混合液である。 Among the nonaqueous solvents, lactone compounds, cyclic carbonates, chain carbonates and phosphates are preferred from the viewpoint of battery output and charge / discharge cycle characteristics, and more preferred are lactone compounds, cyclic carbonates and chains. A carbonic acid ester is more preferable, and a mixed liquid of a cyclic carbonate and a chain carbonate is more preferable. Particularly preferred is propylene carbonate (PC) or a mixture of ethylene carbonate (EC) and diethyl carbonate (DEC).
正極電極組成物層及び負極電極組成物層は、被覆活物質と電解液に加え、さらに繊維状導電材を含むことが好ましい。繊維状導電材を含むと正極電極組成物層及び負極電極組成物層を円弧状に変形した場合でも被覆活物質間の導電性を良好に維持でき好ましい。繊維状導電材としては、前記の導電性繊維と同じものをもちいることができ、好ましいものも同じである。 The positive electrode composition layer and the negative electrode composition layer preferably contain a fibrous conductive material in addition to the coating active material and the electrolytic solution. When the fibrous conductive material is included, the conductivity between the coated active materials can be favorably maintained even when the positive electrode composition layer and the negative electrode composition layer are deformed in an arc shape. As a fibrous conductive material, the same thing as the said conductive fiber can be used, and a preferable thing is also the same.
セパレータ4としては、ポリエチレン、ポリプロピレン等、ポリオレフィン製の微多孔膜フィルム、多孔性のポリエチレンフィルムとポリプロピレンとの多層フィルム、ポリエステル繊維、アラミド繊維、ガラス繊維等からなる不織布、及びそれらの表面にシリカ、アルミナ、チタニア等のセラミック微粒子を付着させたもの等が挙げられる。 As the separator 4, polyethylene, polypropylene, etc., microporous membrane film made of polyolefin, multilayer film of porous polyethylene film and polypropylene, non-woven fabric made of polyester fiber, aramid fiber, glass fiber, etc., and silica on the surface thereof, Examples include those having ceramic fine particles such as alumina and titania attached thereto.
正極、負極集電体7、8としては、金属集電体や樹脂集電体を用いることができる。金属集電体としては、公知の金属集電体を用いることができる。たとえば、金属集電体は、銅、アルミニウム、チタン、ニッケル、タンタル、ニオブ、ハフニウム、ジルコニウム、亜鉛、タングステン、ビスマス、アンチモン、およびこれらの一種以上を含む合金、ならびにステンレス合金からなる群から選択される一種以上からなると好ましい。金属集電体は薄板または金属箔から形成されてもよいし、基材の表面にスパッタリング、電着、塗布等の手法により金属層を形成してもよい。
As the positive electrode and negative electrode
樹脂集電体を構成する高分子材料は、導電性高分子であってもよいし、導電性を有さない高分子であってもよい。 The polymer material constituting the resin current collector may be a conductive polymer or a polymer having no conductivity.
高分子材料としては、ポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、ポリメチルペンテン(PMP)、ポリシクロオレフィン(PCO)、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエーテルニトリル(PEN)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、スチレンブタジエンゴム(SBR)、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリメチルアクリレート(PMA)、ポリメチルメタクリレート(PMMA)、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂又はこれらの混合物等が挙げられる。 Polymer materials include polyethylene (PE), polypropylene (PP), polymethylpentene (PMP), polycycloolefin (PCO), polyethylene terephthalate (PET), polyether nitrile (PEN), polytetrafluoroethylene (PTFE) Styrene butadiene rubber (SBR), polyacrylonitrile (PAN), polymethyl acrylate (PMA), polymethyl methacrylate (PMMA), polyvinylidene fluoride (PVdF), epoxy resin, silicone resin, or a mixture thereof.
電気的安定性の観点から、ポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、ポリメチルペンテン(PMP)及びポリシクロオレフィン(PCO)が好ましく、さらに好ましくはポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)及びポリメチルペンテン(PMP)である。 From the viewpoint of electrical stability, polyethylene (PE), polypropylene (PP), polymethylpentene (PMP) and polycycloolefin (PCO) are preferable, and polyethylene (PE), polypropylene (PP) and polymethylpentene are more preferable. (PMP).
また、樹脂集電体は、導電性の高分子材料を含む樹脂集電体の導電性を向上させる目的、あるいは、導電性を有さない高分子材料を含む樹脂集電体に導電性を付与する目的から、導電性フィラーを含んでいると好ましい。導電性フィラーは、導電性を有する材料から選択される。好ましくは、集電体内のイオン透過を抑制する観点から、電荷移動媒体として用いられるイオンに関して伝導性を有さない材料を用いるのが好ましい。具体的には、カーボン材料、アルミニウム、金、銀、銅、鉄、白金、クロム、スズ、インジウム、アンチモン、チタン、ニッケルなどが挙げられるが、これらに限定されるものではない。これらの導電性フィラーは1種単独で用いられてもよいし、2種以上併用してもよい。また、ステンレス(SUS)等のこれらの合金材が用いられてもよい。耐食性の観点から、好ましくはアルミニウム、ステンレス、カーボン材料、ニッケル、より好ましくはカーボン材料である。また、これらの導電性フィラーは、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに、上記で示される金属をメッキ等でコーティングしたものであってもよい。 In addition, the resin current collector is intended to improve the conductivity of the resin current collector containing the conductive polymer material, or to impart conductivity to the resin current collector containing the polymer material having no conductivity. Therefore, it is preferable that a conductive filler is included. The conductive filler is selected from materials having conductivity. Preferably, from the viewpoint of suppressing ion permeation in the current collector, it is preferable to use a material that does not have conductivity with respect to ions used as the charge transfer medium. Specific examples include, but are not limited to, carbon materials, aluminum, gold, silver, copper, iron, platinum, chromium, tin, indium, antimony, titanium, nickel, and the like. These conductive fillers may be used alone or in combination of two or more. Moreover, these alloy materials, such as stainless steel (SUS), may be used. From the viewpoint of corrosion resistance, aluminum, stainless steel, carbon material, nickel, and more preferably carbon material are preferred. In addition, these conductive fillers may be those obtained by coating the metal shown above with a plating or the like around a particulate ceramic material or resin material.
樹脂集電体の具体例としては、ポリプロピレンに導電性フィラーとしてアセチレンブラックを5〜20部分散させた後、熱プレス機で圧延したものが挙げられる。また、その厚みも特に制限されず、公知のものと同様、あるいは適宜変更して適用することができる。 Specific examples of the resin current collector include those obtained by dispersing 5 to 20 parts of acetylene black as a conductive filler in polypropylene and then rolling with a hot press. Moreover, the thickness is not particularly limited, and can be applied in the same manner as known ones or with appropriate changes.
シール部9を構成する材料としては、正極、負極集電体7、8との接着性を有し、電解液に対して耐久性のある材料であれば特に限定されないが、高分子材料、特に熱硬化性樹脂が好ましい。具体的には、エポキシ系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ポリフッ化ビニデン樹脂等が挙げられ、耐久性が高く取り扱いが容易であることからエポキシ系樹脂が好ましい。
The material constituting the
電池外装容器21を構成する材料は、電池外装容器21内に電池モジュール20を収納しうる材料であれば、任意の材料が好適に適用可能である。但し、電池モジュール20からの発熱を速やかに拡散して放熱することを考慮すると、金属等の熱伝導率が高い材料であることが好ましい。但し、電池モジュール20と電池外装容器21とが直接接触することにより短絡が生じる可能性があるため、電池外装容器21の内面に絶縁物層等を形成することが好ましい。
As long as the material which comprises the
次に、以上の構成を有する電池モジュール20の製造方法について、図4〜図6を参照して説明する。
Next, a method for manufacturing the
まず、図4に示すように、ロール状に巻回された帯状(長尺のシート状)のセパレータシート30を、図示しない支持部材上で所定の搬送方向(図4では左方から右方への水平方向)に搬送して連続供給し、図4及び図5(a)に示すように、この連続供給されるセパレータシート30上に所定の間隔をおいて、図2に示すような矩形状の空間を画定し、図中その上面の所定箇所(図2参照)に凹部12が形成された枠体下層部31aを繰り返し形成する。
First, as shown in FIG. 4, a strip-like (long sheet-like)
枠体下層部31a(及び後述する枠体上層部31b)はシール部9を構成するものであり、これら枠体下層部31a及び枠体上層部31bを形成する手法は、周知のものから適宜選択されればよく、図4に示す例では、シール部9を形成する材質を溶融したものをノズル32によりセパレータシート30上に滴下して枠体下層部31a(及び枠体上層部31b)を形成している。他に、インクジェット装置によりセパレータシート30上の所定位置に枠体下層部31a(及び枠体上層部31b)を形成してもよい。また、枠体下層部31aの上面に凹部12を形成する手法も、周知のものから適宜選択されればよく、一例として、ノズル32の滴下量を制御することで、枠体下層部31aを形成するとともにその上面に凹部12を形成するような手法が一例として挙げられる。あるいは、枠体下層部31aを形成した後、型押し等により凹部12を形成してもよい。
The frame
次に、図4及び図5(b)に示すように、枠体下層部31a及びセパレータシート30によって画定される矩形状の空間に、負極電極組成物層6を構成する、負極電極活物質と電解液とが混合されてなるものをノズル33により滴下して、少なくとも枠体下層部31aの高さまで充填することで、この枠体下層部31a及びセパレータシート30によって画定される矩形状の空間に負極電極組成物層6を充填、形成する。さらにこの充填後、図略の振動付与手段によりセパレータシート30に振動、衝撃を与えることで、負極電極活物質を均一に分散させてもよい。なお、図示例では最初に負極電極組成物層6を形成しているが、最初に正極電極組成物層5を形成してもよいことは言うまでもない。
Next, as shown in FIG. 4 and FIG. 5B, the negative electrode active material that constitutes the negative
次に、図4及び図5(c)に示すように、予め所定の大きさ、より詳細には、枠体下層部31a及びセパレータシート30によって画定される空間に充填、形成された負極電極組成物層6の図中上面を覆う大きさに切断された負極集電体8を、この負極電極組成物層6の図中上面に配置する。負極集電体8を負極電極組成物層6の上に配置する手法は周知のものから適宜選択されればよく、図示例では、真空チャック34により負極集電体8を保持した後、この真空チャック34を負極電極組成物層6の上方に配置し、さらに、負極集電体8が負極電極組成物層6の上面に到達するまでこの真空チャック34を降下させた後、真空チャック34による保持を解除する手法がとられている。
Next, as shown in FIG. 4 and FIG. 5C, the negative electrode composition filled and formed in advance in a predetermined size, more specifically, in a space defined by the frame
次いで、図4及び図5(d)に示すように、枠体下層部31a、負極電極組成物層6及び負極集電体8が形成、配置されたセパレータシート30を、このセパレータシート30の搬送速度に合わせた速度で回転するローラ35により上下を反転させた後、図4及び図5(e)に示すように、セパレータシート30上に所定の間隔をおいて、枠体下層部31aにより形成される矩形状の空間と略同一の空間を画定し、図2に示すようにその上面の所定箇所に凸部11が形成された枠体上層部31bを繰り返し形成する。枠体上層部31b及び凸部11の形成手法は、枠体下層部31a及び凹部12の形成手法と同様であるので、ここでの説明は省略する。
Next, as shown in FIG. 4 and FIG. 5D, the
次に、図4及び図5(f)に示すように、枠体上層部31b及びセパレータシート30によって画定される矩形状の空間に、正極電極組成物層5を構成する、正極電極活物質と電解液とが混合されてなるものをノズル36により滴下して、少なくとも枠体上層部31bの高さまで充填することで、この枠体上層部31b及びセパレータシート30によって画定される矩形状の空間に負極電極組成物層6を充填、形成する。
Next, as shown in FIG. 4 and FIG. 5 (f), a positive electrode active material that constitutes the positive
次に、図4及び図5(g)に示すように、枠体上層部31b及びセパレータシート30によって画定される空間に充填、形成された正極電極組成物層5の図中上面を覆う大きさに予め切断された正極集電体7を、真空チャック37等を用いてこの正極電極組成物層5の図中上面に配置する。これにより、図5(h)に示すような、本実施形態の単電池1が形成される。
Next, as shown in FIGS. 4 and 5 (g), the size of the positive
そして、図4及び図6に示すように、単電池1の上下両面にそれぞれ形成された凸部11及び凹部12を互いに係合させた状態で、略円筒形または円柱形のローラ38の表面に単電池1の連続体を巻回することで、図1に示すような電池モジュール20を形成する。この際、図4に示すように、付勢手段39等によりローラ38の表面に向かって付勢力が作用されている押しつけローラ40等を用いて、単電池1の連続体をローラ38の表面に向かって押しつけることで、積層された単電池1が相互に密着した状態で巻回されることになる。
As shown in FIGS. 4 and 6, the surface of the substantially cylindrical or
この後、電池外装容器21内に電池モジュール20が収納されて、本実施形態のリチウムイオン電池Lが製造される。
Thereafter, the
従って、本実施形態の電池モジュール20によれば、上下に(つまり積層方向に)隣り合う一対の単電池1の凸部11及び凹部12を互いに係合させることで、単電池1の積層位置の位置決めを容易に行うことができる。これにより、積層された状態の単電池1の相対的位置決め及び固定を容易にすることの可能な電池モジュール20を実現することができる。
Therefore, according to the
特に、本実施形態の電池モジュール20は外形筒状に形成されており、例えば、本実施形態の電池モジュール20を図7に示すような飛行船Pの構造体兼電源として用いた場合、飛行船Pの飛行高度が変わることによりこの電池モジュール20に大気圧と飛行船P内部の圧力との差に伴う応力が生じたとしても、単電池1相互の相対的位置決め及び固定がされているので、応力変化に十分対応することが可能となる。
In particular, the
また、本実施形態の電池モジュール20の製造方法によれば、単電池1をローラ38の表面に巻回することで電池モジュール20を製造しているので、電池モジュール20を連続的に製造することができ、筒状の電池モジュール20の生産性向上を大幅に図ることが可能となる。
Moreover, according to the manufacturing method of the
(変形例)
なお、本発明の電池モジュール及びその製造方法は、その細部が上述の一実施形態に限定されず、種々の変形例が可能である。一例として、上述の一実施形態では、図2に示すように、単電池1の上下両面にそれぞれ凸部11及び凹部12を形成していたが、電池モジュール20の最外層及び最内層に位置する単電池1については、それぞれ凸部11及び凹部12を設ける必要はないので、これら凸部11及び凹部12を省略する構成を採用してもよい。
(Modification)
The details of the battery module and the manufacturing method thereof according to the present invention are not limited to the above-described embodiment, and various modifications are possible. As an example, in the above-described embodiment, as shown in FIG. 2, the
また、単電池1に形成される凸部11及び凹部12の形状、個数等に限定はなく、電池モジュール20に求められる強度等を考慮して適宜選択されればよい。一例として、上述の一実施形態では、図2に示すように、電池モジュール20の外層方向にあたる単電池1の表面に凸部11を形成していたが、電池モジュール20の外層方向にあたる単電池1の表面に凹部12を形成してもよい。
Moreover, there is no limitation in the shape, number, etc. of the
また、上述の一実施形態では、図4及び図6、さらには図8(a)に示すように、断面略円形のローラ38の表面に単電池1の連続体を巻回していたが、ローラ38の断面形状に限定はなく、表面に単電池1の連続体を巻回しうる形状であれば、種々の断面形状が採用可能である。一例として、図8(b)に示すように、断面楕円形のローラ38や、さらには図8(c)に示すように、断面変形円形(曲率が一定でない湾曲形)のローラ38であってもよい。
In the above-described embodiment, as shown in FIGS. 4 and 6 and FIG. 8A, the continuous body of the unit cells 1 is wound around the surface of the
さらに、上述の一実施形態では、図6に詳細を示すように、積層方向に隣り合う単電池1の凸部11及び凹部12を係合させるために、シール部9の長さを変更せずに、電池モジュール20の外層に向かうに従って、正極電極組成物層5及び負極電極組成物層6の長さ(電池モジュール20の円周方向の長さ)を長くしていたが、正極電極組成物層5及び負極電極組成物層6の長さを一定にする代わりに、電池モジュール20の外層に向かうに従って、シール部9の長さを長くしてもよい。
Furthermore, in the above-described embodiment, as shown in detail in FIG. 6, the length of the
L リチウムイオン電池
1 単電池
2 正極
3 負極
4 セパレータ
5 正極電極組成物
6 負極電極組成物
7 正極集電体
8 負極集電体
9 シール部
10 積層電池
11 凸部
12 凹部
20 電池モジュール
21 電池外装容器
L Lithium ion battery 1
Claims (5)
前記電池モジュールは筒状であり、
前記リチウム二次単電池は、前記正極集電体の一面を含む第1面と前記負極集電体の一面を含む第2面を有し、
前記第1面に形成された第1の係合部と前記第2面に前記第1の係合部と係合可能に形成された第2の係合部とを備え、
積層方向に隣り合う一対の前記リチウム二次単電池は、一方の前記リチウム二次単電池が有する前記第1の係合部と他方の前記リチウム二次単電池が有する前記第2の係合部とが互いに係合されていることを特徴とする電池モジュール。 A lithium secondary unit in which a positive electrode having a positive electrode composition layer formed on the surface of a positive electrode current collector and a negative electrode having a negative electrode composition layer formed on the surface of a negative electrode current collector are laminated via a separator. In a battery module including a stacked battery formed by stacking a plurality of batteries in series,
The battery module is cylindrical,
The lithium secondary cell has a first surface including one surface of the positive electrode current collector and a second surface including one surface of the negative electrode current collector,
A first engagement portion formed on the first surface and a second engagement portion formed on the second surface so as to be engageable with the first engagement portion;
Pair of rechargeable lithium battery cells that adjoin in the stacking direction, the second engaging portion having said first engaging portion and the other of said rechargeable lithium battery cells included in one of the rechargeable lithium battery cells Are engaged with each other.
前記リチウム二次単電池は、前記正極と前記負極との外周を封止する枠状のシール部を有し、
前記第1及び第2の係合部は、前記第1面及び前記第2面にそれぞれ含まれる前記シール部に設けられている電池モジュール。 The battery module according to claim 1,
The lithium secondary cell has a frame-shaped seal portion that seals the outer periphery of the positive electrode and the negative electrode,
It said first and second engagement portions, the battery modules are provided on the seal portion contained respectively in the first surface and the second surface.
前記正極電極組成物層及び前記負極電極組成物層のうち少なくとも一方の電極組成物が、導電助剤と高分子とを含んでなる層で被覆された活物質を含む電池モジュール。 The battery module according to claim 1 or 2,
A battery module comprising an active material in which at least one of the positive electrode composition layer and the negative electrode composition layer is coated with a layer comprising a conductive additive and a polymer.
前記電極組成物は繊維状導電材を含む電池モジュール。 The battery module according to claim 3, wherein
The electrode composition is a battery module including a fibrous conductive material.
前記第1及び第2の係合部を備えるリチウム二次単電池を形成する単電池形成工程と、
前記リチウム二次単電池に設けられた前記第1の係合部と積層方向に隣り合う他方の前記リチウム二次単電池に設けられた前記第2の係合部とを係合させて位置決めさせた状態で前記リチウム二次単電池を回転可能なローラの表面に巻回しながら積層して積層電池を形成する積層工程と
を含むことを特徴とする電池モジュールの製造方法。 A method for producing the battery module according to claim 1,
A unit cell forming step of forming a lithium secondary unit cell comprising the first and second engaging portions;
Is positioned to engage with said second engaging portion provided in the lithium secondary battery cells of the other which adjoin in the stacking direction as the first engagement portion provided on the rechargeable lithium battery cells method for producing a battery module, which comprises a lamination step of forming a laminated battery by stacking while wound on the surface of the rotatable roller said rechargeable lithium battery cells in a state.
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