JP6587831B2 - 凝集β型窒化ケイ素の製造方法、樹脂組成物の製造方法及び熱伝導性材料の製造方法 - Google Patents
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本形態に係る製造方法は、α型窒化ケイ素粒子および焼結助剤を含む顆粒と、前記顆粒表面に被覆される凝集防止剤を含む表面処理層と、を有する第1の前駆体を焼結させる工程(1)を含む。その他必要に応じて、凝集防止剤を除去する工程(2)をさらに含んでいてもよい。
工程(1)は、α型窒化ケイ素粒子および焼結助剤を含む顆粒と、前記顆粒表面に被覆される凝集防止剤を含む表面処理層と、を有する第1の前駆体を焼結させる工程である。
第1の前駆体は、顆粒および表面処理層を含む。
顆粒
顆粒は、α型窒化ケイ素粒子および焼結助剤を含む。その他必要に応じて、バインダ、溶媒、他の成分を含んでいてもよい。
顆粒の平均粒径は、10〜100μmであることが好ましく、20〜80μmであることがより好ましく、20〜60μmであることがさらに好ましい。顆粒の平均粒径が10μm以上であると、フィラー間の熱抵抗を低減できることから好ましい。一方、顆粒の平均粒径が100μm以下であると、成形体を薄層化できることから好ましい。なお、本明細書において、「平均粒径」の値は、任意の50個の粒子の粒径を透過型電子顕微鏡(TEM)により得られたイメージから測定し、その平均値を意味する。この際、「粒径」とは、粒子の輪郭線上の2点間の距離のうち、最大の長さを意味する。
α型窒化ケイ素粒子としては、特に制限されず、自ら調製しても市販品を用いてもよい。自ら調製する場合の調製方法は、特に制限されず、公知の方法が適宜採用されうる。例えば、含窒素シラン化合物、非晶質窒化ケイ素を熱分解する方法が挙げられる。
焼結助剤は、焼結の促進、安定化、緻密な焼結体の形成の少なくとも1つを可能とする機能を有する。
バインダは、顆粒中に含まれうる任意の成分である。当該バインダは、顆粒を形成する場合に保形性を確保する機能を有する。なお、バインダは、後述するように、通常、焼結前に除去(脱脂)されるか、焼結に伴って脱脂される。
溶媒は、顆粒中に含まれうる任意の成分である。当該溶媒は、顆粒の硬度を調整する機能を有する。なお、溶媒は、通常、焼結に伴って除去される。
顆粒には、得られる凝集β型窒化ケイ素の機能を調整する目的、または焼結を制御する目的等により、他の成分が含まれていてもよい。
顆粒の調製方法としては、特に制限されず、公知の方法により調製することができる。一実施形態において、顆粒の調製方法は、α型窒化ケイ素粒子および焼結助剤、並びに必要に応じてバインダ、他の成分、および溶媒を含む第1の分散液を、顆粒に成形する方法が挙げられる。
表面処理層は、焼結の際に、凝集β型窒化ケイ素どうしの二次凝集を防止する機能を有する。
凝集防止剤としては、特に制限されないが、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ガリウム、窒化チタン等の窒化物;炭化ケイ素、炭化アルミニウム、炭化ホウ素、炭化チタン、炭化ニオブ、炭化タンタル、炭化ジルコニウム、炭化ハフニウム、炭化タングステン等の炭化物;黒鉛、グラフェン、グラファイト、カーボンブラック等の炭素材料;酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化チタン、酸化マグネシウム、酸化スズ、酸化インジウム等の酸化物;ハイドロキシアパタイト等の水酸化物;硫化モリブデン、硫化亜鉛等の硫化物;シリカ等が挙げられる。これらのうち、絶縁性および分離のしやすさの観点から、窒化物であることが好ましく、窒化ホウ素、窒化アルミニウムであることがより好ましく、窒化ホウ素であることがさらに好ましい。
表面処理層は、顆粒と同様に、バインダ、溶媒、および他の成分の少なくとも1つを含んでいてもよい。
表面処理層は、特に制限されず、公知の方法により形成することができる。表面処理層の形成方法の具体例としては、ドライブレンド法およびウェットブレンド法等が挙げられる。
一実施形態において、顆粒および表面処理層の少なくとも一方にバインダを使用した場合、脱脂により、顆粒および表面処理層からバインダを除去(脱脂)することができる。
第1の前駆体を焼結することにより、凝集β型窒化ケイ素を得ることができる。より詳細には、上述のように、α型窒化ケイ素粒子を焼結することにより、β型窒化ケイ素粒子に変換しつつ凝集させることができる。この際、顆粒内部でα型窒化ケイ素粒子の焼結を行うことで、熱伝導性の異方性はなくなる、または少なくなる。そして、形成された凝集β型窒化ケイ素は、表面処理層の存在により、二次凝集を防止することができる。
工程(2)は、工程(1)の後に行われる任意の工程であり、凝集防止剤を除去する工程である。
一実施形態において、工程(2)を行う場合、凝集β型窒化ケイ素は、通常、β型窒化ケイ素粒子の凝集体を含む。
本発明の一実施形態によれば、凝集β型窒化ケイ素と、樹脂と、を含む樹脂組成物が提供される。凝集β型窒化ケイ素は、熱伝導性の異方性がない、または少ないため、これを含む樹脂組成物もまた、熱伝導性の異方性がない、または少なくなる。
用いられうる凝集β型窒化ケイ素は、上述したものが用いられうることからここでは説明を省略する。
用いられうる樹脂としては、特に制限されず、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のいずれも用いられうる。
本発明の一実施形態によれば、上述の樹脂組成物を用いてなる熱伝導性材料が提供される。
[工程(1)]
(第1の前駆体の調製)
α型窒化ケイ素粒子であるSN−E10(平均粒径1μm、宇部マテリアルズ株式会社製)100部と、焼結助剤である酸化イットリウム5部および酸化マグネシウム3部と、分散材であるセルナE−503(ポリカルボン酸、中京油脂株式会社製)と、溶媒であるエタノール100部と、を500mLのポリビンに投入し、鉄心入りナイロンボ−ルを入れて72時間ボ−ルミル混合した。得られた混合物に、バインダであるセルナSE−604(ポリビニルブチラート、中京油脂株式会社製)5部を添加、混合し、スプレードライ法により平均粒径30μmの顆粒を調製した。
第1の前駆体を、窒化ホウ素製のルツボに投入し、カーボンヒーターとカーボン断熱材を備えた電気炉ハイマルチ5000(富士電波工業株式会社製)を用いて、窒素ガス雰囲気、1950℃、0.9MPaの条件で6時間焼結した。
工程(1)で得た焼結体を徐冷し、乳鉢を用いて解砕処理を行い、解砕物の20%水スラリーを調製し、デカンテーション法により上層分散液を除去した。これを2回繰り返すことで、凝集防止剤であるSP3−7(窒化ホウ素)を除去した。最後にスラリー沈殿物を乾燥することで、平均粒径35μmの凝集β型窒化ケイ素を製造した。
工程(1)における顆粒の平均粒径を50μmに変更したことを除いては、実施例1と同様の方法で凝集β型窒化ケイ素を製造した。なお、凝集β型窒化ケイ素の平均粒径は60μmであった。
市販の球状アルミナであるDAW20(平均粒径20μm、電気化学工業株式会社製)を用いた。
市販の角状α型窒化ケイ素SN−E10(平均粒径3μm、宇部マテリアルズ株式会社製)を用いた。
市販の不定形β型窒化ケイ素SN−F2(平均粒径28μm、電気化学工業株式会社製)を用いた。
実施例1および2、並びに比較例1〜3の熱伝導性フィラーを用いて、厚み方向の熱伝導率および接着性についての評価を行った。
試料の調製
ビスフェノールAのジグリシジルエーテルであるEPICLON 850-S(エポキシ当量188g/eq.、DIC株式会社製)45.5部と、ポリテトラメチレングリコールジグリシジルエーテル30(エポキシ当量412g/eq.、阪本薬品工業株式会社製)50部と、ジシアンジアミドであるアミキュアAH−154(味の素ファインテクノ株式会社製)4.5部と、を混合して樹脂混合液を調製した。当該樹脂混合液に、所定の充填比率となるように熱伝導性フィラーを配合し、3本ロールで混練し、脱泡することで樹脂組成物を調製した。
熱伝導率測定装置LFA447nanoflash(NETZSCH社製)を用いて試験片の厚み方向の熱伝導率の測定を行った。
厚み方向の熱伝導率で調製した樹脂組成物を用いて、引っ張り剪断接着強さの測定を行った。
被着体としてアルミ板A1050(幅25mm×長さ100mm×厚み1.5mm)を用いて、JIS K6850に準拠して試験片を作製した(硬化条件170℃×2時間)。
引張試験機(ストログラフAPII、株式会社東洋精機製作所製)を用いて、引張速度10mm/min、つかみ具間隔120mmで200℃における引っ張り剪断接着強さ(接着強度)の測定を行い、以下の基準に準拠して評価を行った。
Claims (6)
- α型窒化ケイ素粒子および焼結助剤を含む顆粒と、前記顆粒表面に被覆される凝集防止剤を含む表面処理層と、を有する第1の前駆体を焼結させる工程(1)を含む、凝集β型窒化ケイ素の製造方法。
- 前記凝集防止剤を除去する工程(2)をさらに含む、請求項1に記載の製造方法。
- 前記凝集防止剤が、窒化ホウ素である、請求項1または2に記載の製造方法。
- 前記凝集β型窒化ケイ素の平均粒径が50μm以上である、請求項1〜3のいずれか一項に記載の凝集β型窒化ケイ素の製造方法。
- 請求項1〜4のいずれか一項に記載の製造方法により得られる凝集β型窒化ケイ素と、樹脂と、を混合する工程を備える、樹脂組成物の製造方法。
- 請求項1〜4のいずれか一項に記載の製造方法により得られる凝集β型窒化ケイ素と、樹脂と、を含む樹脂組成物を成形して熱伝導性材料を得る、熱伝導性材料の製造方法。
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