JP6571406B2 - Lithium ion battery and manufacturing method thereof - Google Patents

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Description

本発明は、リチウムイオン電池およびその製造方法に関する。   The present invention relates to a lithium ion battery and a manufacturing method thereof.

リチウムイオン(二次)電池は、高容量で小型軽量な二次電池として、近年様々な用途に多用されている。このようなリチウムイオン電池の製造方法の一例として、シート状の正極および負極集電体にペースト状の正極活物質および負極活物質を塗布して作製した電極を用いる電池の製造方法が知られている(例えば特許文献1参照)。   Lithium ion (secondary) batteries have been widely used in various applications in recent years as high-capacity, small and lightweight secondary batteries. As an example of a method for producing such a lithium ion battery, a method for producing a battery using an electrode prepared by applying a paste-like positive electrode active material and a negative electrode active material to a sheet-like positive electrode and negative electrode current collector is known. (For example, refer to Patent Document 1).

特開2009−252385号公報JP 2009-252385 A

ペースト状の正極活物質および負極活物質を塗布して得られる従来の電極を用いる特許文献1に記載の方法で電池を製造する場合、電池性能を確保するには効率良く電極を電池の外装容器に収容する必要があり、そのため電池の形状や製法等に制約を受けるという課題がある。   When a battery is produced by the method described in Patent Document 1 using a conventional electrode obtained by applying a paste-like positive electrode active material and a negative electrode active material, the electrode is efficiently attached to the battery outer container to ensure battery performance. Therefore, there is a problem that the shape and manufacturing method of the battery are restricted.

本発明は上述した課題に鑑みてなされたものであり、電池の形状等に制約を受けることが無く、優れた電池性能を達成できるリチウムイオン電池の製造方法の提供を目的としている。   The present invention has been made in view of the above-described problems, and an object of the present invention is to provide a method for manufacturing a lithium ion battery that can achieve excellent battery performance without being restricted by the shape of the battery.

本発明に係るリチウムイオン電池の製造方法は、活物質粒子と電解液とを含んでなる電極組成物を収容するための収容部を有する容器の収容部に、活物質粒子と液体を含むスラリー状物質を注入する注入工程と、前記収容部内に設けられ、前記活物質粒子と前記液体とを分離可能な分離膜を通して、前記収容部に注入されたスラリー状物質が含む液体の少なくとも一部を前記収容部から排出する排出工程と、を備えることを特徴とする。   The method for producing a lithium ion battery according to the present invention comprises a slurry containing active material particles and a liquid in a container containing a container for containing an electrode composition comprising active material particles and an electrolyte. An injection step of injecting a substance; and at least a part of the liquid contained in the slurry substance injected into the storage part through the separation membrane provided in the storage part and capable of separating the active material particles and the liquid. And a discharging step of discharging from the housing portion.

ここで、前記液体は電解液または非水溶媒であることが好ましい。また、前記注入工程では、前記収容部に設けられた第一の開口部から前記スラリー状物質を注入し、前記排出工程では、前記収容部に注入された液体の少なくとも一部を前記収容部の前記第一の開口部と異なる位置に設けられた第二の開口部から排出することが好ましい。   Here, the liquid is preferably an electrolytic solution or a non-aqueous solvent. Further, in the injection step, the slurry substance is injected from a first opening provided in the storage portion, and in the discharge step, at least a part of the liquid injected into the storage portion is supplied to the storage portion. It is preferable to discharge from a second opening provided at a position different from the first opening.

また、前記収容部は、セパレータで区分された正極室および負極室を有しており、前記注入工程では、前記正極室および前記負極室の少なくとも一方の電極室に前記スラリー状物質を注入し、前記排出工程では、前記一方の電極室から前記液体を排出することが好ましい。   In addition, the container has a positive electrode chamber and a negative electrode chamber separated by a separator, and in the injection step, the slurry-like substance is injected into at least one of the positive electrode chamber and the negative electrode chamber, In the discharging step, it is preferable to discharge the liquid from the one electrode chamber.

また、前記セパレータの一方の面が前記正極室の内壁を構成する領域を有し、他方の面が前記負極室の内壁を構成する領域を有し、前記排出工程では、前記セパレータの有する領域の少なくとも一部を前記分離膜として用いることとしてもよい。   Further, one surface of the separator has a region constituting the inner wall of the positive electrode chamber, the other surface has a region constituting the inner wall of the negative electrode chamber, and in the discharging step, the region of the separator has At least a portion may be used as the separation membrane.

さらに、前記セパレータの、前記正極室の内壁を構成する領域、および前記負極室の内壁を構成する領域のいずれか一方が、他方の領域と重なり合わない領域を有し、前記排出工程では、前記重なり合わない領域の少なくとも一部を前記分離膜として用いることとしてもよい。   Furthermore, one of the region constituting the inner wall of the positive electrode chamber and the region constituting the inner wall of the negative electrode chamber of the separator has a region that does not overlap the other region, and in the discharging step, At least a part of the non-overlapping region may be used as the separation membrane.

また、前記注入工程では、前記正極室および前記負極室の双方にスラリー状物質を同時期に注入することが好ましい。また、前記活物質粒子の少なくとも一部が、導電助剤と高分子とを含んでなる層で被覆されていることが好ましい。   Moreover, in the said injection | pouring process, it is preferable to inject | pour a slurry-like substance into both the said positive electrode chamber and the said negative electrode chamber at the same time. Moreover, it is preferable that at least a part of the active material particles is covered with a layer containing a conductive additive and a polymer.

また、本発明に係るリチウムイオン電池は、正極活物質と電解液とを含む正極電極組成物が充填された正極室と、負極活物質と電解液とを含む負極電極組成物が充填された負極室と、前記正極室と前記負極室とを区分するセパレータと、を有し、さらに、前記正極室および前記負極室のうち少なくとも一方の電極室の内面に配置された、活物質粒子と液体とを分離可能な分離膜を含むことを特徴とする。   Further, the lithium ion battery according to the present invention includes a positive electrode chamber filled with a positive electrode composition containing a positive electrode active material and an electrolytic solution, and a negative electrode filled with a negative electrode composition containing a negative electrode active material and an electrolytic solution. An active material particle and a liquid disposed on an inner surface of at least one of the positive electrode chamber and the negative electrode chamber, and a separator that separates the positive electrode chamber and the negative electrode chamber. It is characterized by including the separation membrane which can isolate | separate.

本発明によれば、電池の形状等に制約を受けること無く効率良く電極を収容することで電池性能に優れたリチウムイオン電池を簡便に製造することが出来る。また、粘度の低い状態で活物質を容器内に注入しつつ、活物質内における活物質粒子と電解液の比率を好ましい値に制御することでより優れた電池性能を確保することができる。   ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, the lithium ion battery excellent in battery performance can be simply manufactured by accommodating an electrode efficiently, without receiving restrictions with the shape of a battery, etc. Moreover, more excellent battery performance can be ensured by controlling the ratio of the active material particles and the electrolytic solution in the active material to a preferable value while injecting the active material into the container in a low viscosity state.

本発明の第1の実施形態に係るリチウムイオン電池の製造方法を説明するための一部破断斜視図である。It is a partially broken perspective view for demonstrating the manufacturing method of the lithium ion battery which concerns on the 1st Embodiment of this invention. 本発明の第1の実施形態に係るリチウムイオン電池の製造方法を説明するための断面図である。It is sectional drawing for demonstrating the manufacturing method of the lithium ion battery which concerns on the 1st Embodiment of this invention. 本発明の第2の実施形態に係るリチウムイオン電池の製造方法を説明するための斜視図である。It is a perspective view for demonstrating the manufacturing method of the lithium ion battery which concerns on the 2nd Embodiment of this invention. 本発明の第2の実施形態に係るリチウムイオン電池の製造方法を説明するための断面図である。It is sectional drawing for demonstrating the manufacturing method of the lithium ion battery which concerns on the 2nd Embodiment of this invention. 本発明の第2の実施形態に係るリチウムイオン電池を製造する際における排出工程を説明するための説明図である。It is explanatory drawing for demonstrating the discharge process at the time of manufacturing the lithium ion battery which concerns on the 2nd Embodiment of this invention.

[第1の実施形態]
まず、本発明の第1の実施形態に係るリチウムイオン電池、およびその製造方法について、図1および図2を参照して説明する。図1および図2は、本実施形態に係るリチウムイオン電池の製造途中の様子を模式的に示しており、図1が一部破断斜視図、図2が断面図である。
[First Embodiment]
First, a lithium ion battery according to a first embodiment of the present invention and a manufacturing method thereof will be described with reference to FIGS. 1 and 2. 1 and 2 schematically show a state in the middle of manufacturing the lithium ion battery according to the present embodiment. FIG. 1 is a partially broken perspective view, and FIG. 2 is a cross-sectional view.

本実施形態のリチウムイオン電池の製造方法について説明するに先立って、本実施形態の製造方法により製造されるリチウムイオン電池の構造について、説明する。   Prior to describing the manufacturing method of the lithium ion battery of the present embodiment, the structure of the lithium ion battery manufactured by the manufacturing method of the present embodiment will be described.

図1および図2に示すように、本実施形態のリチウムイオン電池は、活物質粒子と電解液とを含んでなる電極組成物を収容する容器1と、この容器1が有する収容部に配置され、当該収容部を正極室2と負極室3とに区分するセパレータ4と、正極室2に充填された正極電極組成物5と、負極室3に充填された負極電極組成物6と、正極室2の内面に配置された正極集電体7と、負極室3の内面に配置された負極集電体8と、を備える。なお、容器1はリチウムイオン電池の外装缶としても機能する。   As shown in FIG. 1 and FIG. 2, the lithium ion battery of this embodiment is disposed in a container 1 that contains an electrode composition including active material particles and an electrolytic solution, and a container that the container 1 has. The separator 4 that divides the container into a positive electrode chamber 2 and a negative electrode chamber 3, a positive electrode composition 5 filled in the positive electrode chamber 2, a negative electrode composition 6 filled in the negative electrode chamber 3, and a positive electrode chamber 2 and a negative electrode current collector 8 disposed on the inner surface of the negative electrode chamber 3. The container 1 also functions as an outer can of the lithium ion battery.

容器1は、図1に示すように、一例として略直方体の形状に形成され、この容器1内部の中空部が収容部とされる。容器1の収容部内には、この収容部内を正極室2と負極室3とに区分する、一例として平板状のセパレータ4が配置されている。すなわち、セパレータ4の一方の面は正極室2の内壁の一部となっており、これと逆側の面は負極室3の内壁の一部となっている。正極室2のセパレータ4と対向する内面には正極集電体7が配置され、同様に負極室3のセパレータ4と対向する内面には負極集電体8が配置されている。   As illustrated in FIG. 1, the container 1 is formed in a substantially rectangular parallelepiped shape as an example, and a hollow portion inside the container 1 is used as a storage portion. In the container 1, a flat separator 4, which is an example of dividing the container into a positive electrode chamber 2 and a negative electrode chamber 3, is disposed. That is, one surface of the separator 4 is a part of the inner wall of the positive electrode chamber 2, and the opposite surface is a part of the inner wall of the negative electrode chamber 3. A positive electrode current collector 7 is disposed on the inner surface of the positive electrode chamber 2 facing the separator 4, and similarly, a negative electrode current collector 8 is disposed on the inner surface of the negative electrode chamber 3 facing the separator 4.

さらに、正極室2には正極電極組成物5が、負極室3には負極電極組成物6が、それぞれ充填されている。正極電極組成物5は少なくとも正極活物質粒子と電解液とから構成され、負極電極組成物6は少なくとも負極活物質粒子と電解液とから構成される。   Further, the positive electrode chamber 2 is filled with the positive electrode composition 5, and the negative electrode chamber 3 is filled with the negative electrode composition 6. The positive electrode composition 5 is composed of at least positive electrode active material particles and an electrolytic solution, and the negative electrode composition 6 is composed of at least negative electrode active material particles and an electrolytic solution.

ここで、本明細書において、「充填された」とは、正極活物質粒子と電解液とを含んだ正極電極組成物5が正極室2に収容され、また負極活物質粒子と電解液とを含んだ負極電極組成物6が負極室3に収納されている状態を意味し、好ましくは、正極室2または負極室3の中で正極活物質粒子または負極活物質粒子のそれぞれが電解質と混合された状態を意味する。   Here, in this specification, “filled” means that the positive electrode composition 5 containing the positive electrode active material particles and the electrolytic solution is accommodated in the positive electrode chamber 2, and the negative electrode active material particles and the electrolytic solution are mixed. It means a state in which the contained negative electrode composition 6 is housed in the negative electrode chamber 3. Preferably, each of the positive electrode active material particles or the negative electrode active material particles is mixed with the electrolyte in the positive electrode chamber 2 or the negative electrode chamber 3. It means the state.

正極電極組成物5を構成する正極活物質粒子としては、リチウムと遷移金属との複合酸化物(例えばLiCoO2、LiNiO2、LiMnO2およびLiMn24)、遷移金属酸化物(例えばMnO2およびV25)、遷移金属硫化物(例えばMoS2およびTiS2)および導電性高分子(例えばポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン、ポリ−p−フェニレンおよびポリカルバゾール)等が挙げられる。 The positive electrode active material particles constituting the positive electrode composition 5 include lithium and transition metal composite oxides (for example, LiCoO 2 , LiNiO 2 , LiMnO 2 and LiMn 2 O 4 ), transition metal oxides (for example, MnO 2 and V 2 O 5 ), transition metal sulfides (eg, MoS 2 and TiS 2 ), and conductive polymers (eg, polyaniline, polypyrrole, polythiophene, polyacetylene, poly-p-phenylene, and polycarbazole).

また、負極電極組成物6を構成する負極活物質粒子としては、黒鉛、難黒鉛化性炭素、アモルファス炭素、高分子化合物焼成体(例えばフェノール樹脂およびフラン樹脂等を焼成し炭素化したもの等)、コークス類(例えばピッチコークス、ニードルコークスおよび石油コークス等)、炭素繊維、導電性高分子(例えばポリアセチレンおよびポリキノリン等)、スズ、シリコン、および金属合金(例えばリチウム−スズ合金、リチウム−シリコン合金、リチウム−アルミニウム合金およびリチウム−アルミニウム−マンガン合金等)およびリチウムと遷移金属との複合酸化物(例えばLi4Ti512等)等が挙げられる。 The negative electrode active material particles constituting the negative electrode composition 6 include graphite, non-graphitizable carbon, amorphous carbon, and polymer compound fired bodies (for example, those obtained by firing and carbonizing a phenol resin, a furan resin, or the like). Cokes (such as pitch coke, needle coke and petroleum coke), carbon fibers, conductive polymers (such as polyacetylene and polyquinoline), tin, silicon, and metal alloys (such as lithium-tin alloys, lithium-silicon alloys, Lithium-aluminum alloy and lithium-aluminum-manganese alloy) and composite oxides of lithium and transition metal (for example, Li 4 Ti 5 O 12 ).

本発明の電池においては、正極活物質粒子および/または負極活物質粒子が、その表面の少なくとも一部を被覆用樹脂および導電助剤を含む被覆剤で被覆されてなる被覆活物質粒子であることが好ましい。   In the battery of the present invention, the positive electrode active material particles and / or the negative electrode active material particles are coated active material particles in which at least a part of the surface thereof is coated with a coating agent containing a coating resin and a conductive additive. Is preferred.

被覆剤は被覆用樹脂を含んでおり、正極活物質粒子および負極活物質粒子の表面が前記被覆剤で被覆されていると、電極の体積変化が緩和され、電極の膨脹を抑制することができる。被覆用樹脂としては、ビニル樹脂、ウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、アニリン樹脂、アイオノマー樹脂およびポリカーボネート等が挙げられる。これらの中ではビニル樹脂、ウレタン樹脂、ポリエステル樹脂およびポリアミド樹脂が好ましい。   The coating agent contains a coating resin. When the surfaces of the positive electrode active material particles and the negative electrode active material particles are coated with the coating agent, the volume change of the electrode is alleviated and the expansion of the electrode can be suppressed. . Examples of the coating resin include vinyl resin, urethane resin, polyester resin, polyamide resin, epoxy resin, polyimide resin, silicone resin, phenol resin, melamine resin, urea resin, aniline resin, ionomer resin, and polycarbonate. Of these, vinyl resins, urethane resins, polyester resins and polyamide resins are preferred.

導電助剤としては、導電性を有する材料から選択される。   As a conductive support agent, it selects from the material which has electroconductivity.

導電剤としては、金属[アルミニウム、ステンレス(SUS)、銀、金、銅およびチタン等]、カーボン[グラファイトおよびカーボンブラック(アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、サーマルランプブラック、単層カーボンナノチューブおよび多層カーボンナノチューブ等)等]、およびこれらの混合物等が挙げられるが、これらに限定されない。   Conductive agents include metals [aluminum, stainless steel (SUS), silver, gold, copper, titanium, etc.], carbon [graphite and carbon black (acetylene black, ketjen black, furnace black, channel black, thermal lamp black, single layer) Carbon nanotubes and multi-walled carbon nanotubes, etc.)], and mixtures thereof, but are not limited thereto.

これらの導電助剤は1種単独で用いられてもよいし、2種以上併用してもよい。また、これらの合金または金属酸化物が用いられてもよい。電気的安定性の観点から、好ましくはアルミニウム、ステンレス、カーボン、銀、金、銅、チタンおよびこれらの混合物であり、より好ましくは銀、金、アルミニウム、ステンレスおよびカーボンであり、さらに好ましくはカーボンである。またこれらの導電助剤とは、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに導電性材料(上記した導電助剤の材料のうち金属のもの)をめっき等でコーティングしたものでもよい。   These conductive assistants may be used alone or in combination of two or more. Moreover, these alloys or metal oxides may be used. From the viewpoint of electrical stability, aluminum, stainless steel, carbon, silver, gold, copper, titanium and mixtures thereof are preferred, silver, gold, aluminum, stainless steel and carbon are more preferred, and carbon is more preferred. is there. These conductive aids may be those obtained by coating a conductive material (a metal material among the conductive aid materials described above) around the particle ceramic material or resin material with plating or the like.

導電助剤として導電性繊維を用いることも可能である。導電性繊維としては、PAN系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維等の炭素繊維、合成繊維の中に導電性のよい金属や黒鉛を均一に分散させてなる導電性繊維、ステンレス鋼のような金属を繊維化した金属繊維、有機物繊維の表面を金属で被覆した導電性繊維、有機物繊維の表面を、導電性物質を含む樹脂で被覆した導電性繊維等が挙げられる。これらの導電性繊維の中では炭素繊維が好ましい。   It is also possible to use conductive fibers as the conductive auxiliary. Examples of conductive fibers include carbon fibers such as PAN-based carbon fibers and pitch-based carbon fibers, conductive fibers obtained by uniformly dispersing highly conductive metal and graphite in synthetic fibers, and metals such as stainless steel. Examples thereof include fiberized metal fibers, conductive fibers obtained by coating the surfaces of organic fibers with metal, and conductive fibers obtained by coating the surfaces of organic fibers with a resin containing a conductive substance. Among these conductive fibers, carbon fibers are preferable.

被覆活物質粒子は、例えば、正極活物質粒子または負極活物質粒子を万能混合機に入れて30〜500rpmで撹拌した状態で、被覆用樹脂を含む樹脂溶液を1〜90分かけて滴下混合し、さらに導電助剤を混合し、撹拌したまま50〜200℃に昇温し、0.007〜0.04MPaまで減圧した後に10〜150分保持することにより得ることができる。   The coated active material particles are prepared by, for example, dropping and mixing a resin solution containing a coating resin over 1 to 90 minutes in a state where positive electrode active material particles or negative electrode active material particles are put in a universal mixer and stirred at 30 to 500 rpm. Furthermore, it can be obtained by further mixing a conductive assistant, raising the temperature to 50 to 200 ° C. with stirring, reducing the pressure to 0.007 to 0.04 MPa, and holding for 10 to 150 minutes.

本実施形態では、後述するように、活物質粒子と液体とを含むスラリー状物質を正極室2および負極室3に注入して、最終的に正極電極組成物5および負極電極組成物6がそれぞれ正極室2、負極室3に充填された状態とする。スラリー状物質に含まれる液体は、電解液または非水溶媒であることが好ましい。本発明において、前記液体が電解液である場合、活物質を含むスラリー状物質は電解液スラリーといい、前記液体が非水溶媒である場合、活物質を含むスラリー状物質は溶媒スラリーという。   In the present embodiment, as will be described later, a slurry-like substance containing active material particles and a liquid is injected into the positive electrode chamber 2 and the negative electrode chamber 3, and finally the positive electrode composition 5 and the negative electrode composition 6 are respectively obtained. The positive electrode chamber 2 and the negative electrode chamber 3 are filled. The liquid contained in the slurry substance is preferably an electrolytic solution or a non-aqueous solvent. In the present invention, when the liquid is an electrolytic solution, the slurry-like material containing an active material is called an electrolyte solution slurry, and when the liquid is a non-aqueous solvent, the slurry-like material containing an active material is called a solvent slurry.

前記の電解液スラリーに含まれる電解液としては、リチウムイオン電池の製造に用いられる電解液を使用することができる。   As an electrolytic solution contained in the electrolytic solution slurry, an electrolytic solution used for manufacturing a lithium ion battery can be used.

前記の電解液に含まれる電解質としては、通常のリチウムイオン電池の電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、LiPF6、LiBF4、LiSbF6、LiAsF6およびLiClO4等の無機酸のリチウム塩、LiN(CF3SO22、LiN(C25SO22およびLiC(CF3SO23等の有機酸のリチウム塩等が挙げられる。これらの内、電池出力および充放電サイクル特性の観点から好ましいのはLiPF6である。 As the electrolyte contained in the electrolytic solution, those used in an electrolytic solution of a normal lithium ion battery can be used. For example, inorganic acids such as LiPF 6 , LiBF 4 , LiSbF 6 , LiAsF 6 and LiClO 4 can be used. And lithium salts of organic acids such as LiN (CF 3 SO 2 ) 2 , LiN (C 2 F 5 SO 2 ) 2 and LiC (CF 3 SO 2 ) 3 . Among these, LiPF 6 is preferable from the viewpoint of battery output and charge / discharge cycle characteristics.

前記の電解液に含まれる非水溶媒および溶媒スラリーに含まれる非水溶媒としては、通常のリチウムイオン電池の電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、ラクトン化合物、環状または鎖状炭酸エステル、鎖状カルボン酸エステル、環状または鎖状エーテル、リン酸エステル、ニトリル化合物、アミド化合物、スルホン、スルホラン等およびこれらの混合物を用いることができる。   As the non-aqueous solvent contained in the electrolyte solution and the non-aqueous solvent contained in the solvent slurry, those used in the electrolyte solution of a normal lithium ion battery can be used, for example, lactone compound, cyclic or chain-like Carbonic acid esters, chain carboxylic acid esters, cyclic or chain ethers, phosphate esters, nitrile compounds, amide compounds, sulfones, sulfolanes, and the like, and mixtures thereof can be used.

前記の非水溶媒は1種を単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよい。   The said non-aqueous solvent may be used individually by 1 type, and may use 2 or more types together.

非水溶媒のなかでも、電池出力および充放電サイクル特性の観点から好ましいのは、ラクトン化合物、環状炭酸エステル、鎖状炭酸エステルおよびリン酸エステルであり、より好ましいのはラクトン化合物、環状炭酸エステルおよび鎖状炭酸エステルであり、さらに好ましいのは環状炭酸エステルと鎖状炭酸エステルの混合液である。特に好ましいのはプロピレンカーボネート(PC)、またはエチレンカーボネート(EC)とジエチルカーボネート(DEC)の混合液である。   Among nonaqueous solvents, lactone compounds, cyclic carbonates, chain carbonates and phosphates are preferable from the viewpoint of battery output and charge / discharge cycle characteristics, and more preferable are lactone compounds, cyclic carbonates and A chain carbonate ester is more preferable, and a mixed solution of a cyclic carbonate ester and a chain carbonate ester is more preferable. Particularly preferred is propylene carbonate (PC) or a mixture of ethylene carbonate (EC) and diethyl carbonate (DEC).

セパレータ4としては、ポリエチレン、ポリプロピレン等、ポリオレフィン製の微多孔膜フィルム、多孔性のポリエチレンフィルムとポリプロピレンとの多層フィルム、ポリエステル繊維、アラミド繊維、ガラス繊維等からなる不織布、およびそれらの表面にシリカ、アルミナ、チタニア等のセラミック微粒子を付着させたもの等が挙げられる。   Examples of the separator 4 include polyethylene, polypropylene and the like, microporous membrane films made of polyolefin, multilayer films of porous polyethylene film and polypropylene, non-woven fabric made of polyester fiber, aramid fiber, glass fiber, etc., and silica on the surface thereof, Examples include those having ceramic fine particles such as alumina and titania attached thereto.

集電体7、8としては、金属集電体や樹脂集電体を用いることができる。金属集電体としては、公知の金属集電体を用いることができる。たとえば、金属集電体は、銅、アルミニウム、チタン、ニッケル、タンタル、ニオブ、ハフニウム、ジルコニウム、亜鉛、タングステン、ビスマス、アンチモン、およびこれらの一種以上を含む合金、ならびにステンレス合金からなる群から選択される一種以上からなると好ましい。金属集電体は薄板または金属箔から形成されてもよいし、基材の表面にスパッタリング、電着および塗布等の手法により金属層を形成してもよい。   As the current collectors 7 and 8, a metal current collector or a resin current collector can be used. As the metal current collector, a known metal current collector can be used. For example, the metal current collector is selected from the group consisting of copper, aluminum, titanium, nickel, tantalum, niobium, hafnium, zirconium, zinc, tungsten, bismuth, antimony, and alloys containing one or more of these, and stainless steel alloys. It is preferable that it consists of 1 or more types. The metal current collector may be formed of a thin plate or a metal foil, or a metal layer may be formed on the surface of the substrate by a technique such as sputtering, electrodeposition, and coating.

樹脂集電体を構成する高分子材料は、導電性高分子であってもよいし、導電性を有さない高分子であってもよい。   The polymer material constituting the resin current collector may be a conductive polymer or a polymer having no conductivity.

高分子材料としては、ポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、ポリメチルペンテン(PMP)、ポリシクロオレフィン(PCO)、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエーテルニトリル(PEN)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、スチレンブタジエンゴム(SBR)、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリメチルアクリレート(PMA)、ポリメチルメタクリレート(PMMA)、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂およびこれらの混合物等が挙げられる。   Polymer materials include polyethylene (PE), polypropylene (PP), polymethylpentene (PMP), polycycloolefin (PCO), polyethylene terephthalate (PET), polyether nitrile (PEN), polytetrafluoroethylene (PTFE) Styrene butadiene rubber (SBR), polyacrylonitrile (PAN), polymethyl acrylate (PMA), polymethyl methacrylate (PMMA), polyvinylidene fluoride (PVdF), epoxy resin, silicone resin, and mixtures thereof.

電気的安定性の観点から、ポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、ポリメチルペンテン(PMP)およびポリシクロオレフィン(PCO)が好ましく、さらに好ましくはポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)およびポリメチルペンテン(PMP)である。   From the viewpoint of electrical stability, polyethylene (PE), polypropylene (PP), polymethylpentene (PMP) and polycycloolefin (PCO) are preferable, and polyethylene (PE), polypropylene (PP) and polymethylpentene are more preferable. (PMP).

また、樹脂集電体は、導電性の高分子材料を含む樹脂集電体の導電性を向上させる目的、あるいは、導電性を有さない高分子材料を含む樹脂集電体に導電性を付与する目的から、導電性フィラーを含んでいると好ましい。導電性フィラーは、導電性を有する材料から選択され、集電体内のイオン透過を抑制する観点から、電荷移動媒体として用いられるイオンに関して伝導性を有さない材料を用いるのが好ましい。具体的には、カーボン材料、アルミニウム、金、銀、銅、鉄、白金、クロム、スズ、インジウム、アンチモン、チタン、ニッケルなどが挙げられるが、これらに限定されるものではない。これらの導電性フィラーは1種単独で用いられてもよいし、2種以上併用してもよい。また、ステンレス(SUS)等のこれらの合金材が用いられてもよい。耐食性の観点から、好ましくはアルミニウム、ステンレス、カーボン材料、ニッケル、より好ましくはカーボン材料である。また、これらの導電性フィラーは、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに、上記で示される金属をメッキ等でコーティングしたものであってもよい。   In addition, the resin current collector is intended to improve the conductivity of the resin current collector containing the conductive polymer material, or to impart conductivity to the resin current collector containing the polymer material having no conductivity. Therefore, it is preferable that a conductive filler is included. The conductive filler is selected from materials having conductivity, and from the viewpoint of suppressing ion permeation in the current collector, it is preferable to use a material that does not have conductivity with respect to ions used as the charge transfer medium. Specific examples include, but are not limited to, carbon materials, aluminum, gold, silver, copper, iron, platinum, chromium, tin, indium, antimony, titanium, nickel, and the like. These conductive fillers may be used alone or in combination of two or more. Moreover, these alloy materials, such as stainless steel (SUS), may be used. From the viewpoint of corrosion resistance, aluminum, stainless steel, carbon material, nickel, and more preferably carbon material are preferred. In addition, these conductive fillers may be those obtained by coating the metal shown above with a plating or the like around a particulate ceramic material or resin material.

樹脂集電体の具体例としては、ポリプロピレンに導電性フィラーとしてアセチレンブラックを5〜20部分散させた後、熱プレス機で圧延したものが挙げられる。また、その厚みも特に制限されず、公知のものと同様、あるいは適宜変更して適用することができる。   Specific examples of the resin current collector include those obtained by dispersing 5 to 20 parts of acetylene black as a conductive filler in polypropylene and then rolling with a hot press. Moreover, the thickness is not particularly limited, and can be applied in the same manner as known ones or with appropriate changes.

次に、図1および図2を参照して、本実施形態のリチウムイオン電池の製造方法について説明する。   Next, with reference to FIG. 1 and FIG. 2, the manufacturing method of the lithium ion battery of this embodiment is demonstrated.

具体的には、まず容器1が有する電極組成物の収容部内に集電体7、8を配置し、さらにセパレータ4を配置して収容部内を正極室2と負極室3とに区分する。その後、正極室2に正極電極組成物5を充填するとともに、負極室3に負極電極組成物6を充填する。特に本実施形態では、正極室2および負極室3のそれぞれに電極組成物を充填する充填工程が、少なくとも、正極室2および/または負極室3のそれぞれに活物質粒子と液体を含むスラリー状物質を注入する注入工程と、注入工程で注入されたスラリー状物質に含まれる液体の少なくとも一部を分離膜9を通して正極室2および/または負極室3から排出する排出工程と、を含んでいる。   Specifically, first, current collectors 7 and 8 are arranged in an electrode composition accommodating portion of container 1, and further separator 4 is arranged to divide the accommodating portion into positive electrode chamber 2 and negative electrode chamber 3. Thereafter, the positive electrode chamber 2 is filled with the positive electrode composition 5 and the negative electrode chamber 3 is filled with the negative electrode composition 6. In particular, in the present embodiment, the filling step of filling each of the positive electrode chamber 2 and the negative electrode chamber 3 with the electrode composition is a slurry-like substance containing at least active material particles and a liquid in each of the positive electrode chamber 2 and / or the negative electrode chamber 3. And a discharge step of discharging at least a part of the liquid contained in the slurry-like substance injected in the injection step from the positive electrode chamber 2 and / or the negative electrode chamber 3 through the separation membrane 9.

この注入工程と排出工程とを実現可能にするために、正極室2の上方には第一の開口部(注入口2a)が設けられており、正極室2の注入口2aと異なる位置[例えば相対する部位、すなわち第一の開口部(注入口2a)と逆側(下方)]に第二の開口部(排出口2b)が設けられている。同様に、負極室3にも注入口3aおよび排出口3bが設けられている。これらの注入口2a、3aおよび排出口2b、3bは、いずれも容器1の外壁を貫通して容器1の内外を接続する孔である。   In order to make this injection step and discharge step feasible, a first opening (injection port 2a) is provided above the positive electrode chamber 2, and a position different from the injection port 2a of the positive electrode chamber 2 [for example, A second opening (exhaust port 2b) is provided at an opposite site, that is, on the opposite side (downward) from the first opening (injection port 2a). Similarly, the negative electrode chamber 3 is also provided with an inlet 3a and an outlet 3b. These inlets 2 a, 3 a and outlets 2 b, 3 b are all holes that connect the inside and outside of the container 1 through the outer wall of the container 1.

以下、本実施形態で正極室2に正極電極組成物5を充填する工程について、詳しく説明する。なお、負極室3に負極電極組成物6を充填する工程についても、以下に説明するのと同様の工程によって実現されてよい。   Hereinafter, the step of filling the positive electrode chamber 2 with the positive electrode composition 5 in this embodiment will be described in detail. The step of filling the negative electrode chamber 3 with the negative electrode composition 6 may also be realized by the same steps as described below.

まず、正極室2の上方に設けられた注入口2aから正極活物質粒子と電解液を含んだスラリー状物質を注入する。スラリー状物質を正極室2に注入する手法に限定はなく、スラリー状物質が格納されたタンクからノズル20を介して正極室2にスラリー状物質を注入する手法など、公知の手法を適用することができる。ここで、正極室2に注入されるスラリー状物質は、その中に含まれる正極活物質粒子の割合が、注入後に電解液の一部を排出して正極室2内に充填された正極電極組成物5に含まれる正極活物質粒子の割合よりも低くなるように調製されている。このため、注入時のスラリー状物質の粘度は、リチウムイオン電池完成時の正極電極組成物5の最終的な粘度と比較して低くなり、スラリー状物質を調製したり正極室2に注入したりする作業時の取り扱いが容易になる。   First, a slurry-like substance containing positive electrode active material particles and an electrolytic solution is injected from an injection port 2 a provided above the positive electrode chamber 2. The method of injecting the slurry-like substance into the positive electrode chamber 2 is not limited, and a known method such as a method of injecting the slurry-like substance into the positive electrode chamber 2 from the tank storing the slurry-like substance through the nozzle 20 is applied. Can do. Here, the slurry-like substance injected into the positive electrode chamber 2 is a positive electrode composition in which the proportion of the positive electrode active material particles contained therein is discharged into the positive electrode chamber 2 after discharging a part of the electrolyte solution after injection. It is prepared so that it may become lower than the ratio of the positive electrode active material particle contained in the thing 5. For this reason, the viscosity of the slurry-like substance at the time of injection becomes lower than the final viscosity of the positive electrode composition 5 at the time of completion of the lithium ion battery, and the slurry-like substance is prepared or injected into the positive electrode chamber 2. It becomes easy to handle during work.

その後、加圧または減圧によって、正極室2に注入されたスラリー状物質に含まれる電解液の一部を排出口2bから排出する。図1および図2では、排出口2bに排出管21が挿入されており、この排出管21経由で電解液が排出される。このとき、活物質粒子が電解液とともに正極室2から排出されてしまうことは好ましくない。そのため、排出口2bには活物質粒子と液体とを分離可能な分離膜9が配置される。具体的に、図1および図2では、排出管21の管内に分離膜9が配置されており、正極室2の内部から排出口2bを通って外部に出る際には必ず分離膜9を通過するようになっている。   Thereafter, a part of the electrolytic solution contained in the slurry-like substance injected into the positive electrode chamber 2 is discharged from the discharge port 2b by pressurization or decompression. In FIG. 1 and FIG. 2, a discharge pipe 21 is inserted into the discharge port 2 b, and the electrolytic solution is discharged through this discharge pipe 21. At this time, it is not preferable that the active material particles are discharged from the positive electrode chamber 2 together with the electrolytic solution. Therefore, a separation membrane 9 capable of separating the active material particles and the liquid is disposed at the discharge port 2b. Specifically, in FIGS. 1 and 2, the separation membrane 9 is disposed in the tube of the discharge pipe 21, and always passes through the separation membrane 9 when exiting from the inside of the positive electrode chamber 2 through the discharge port 2 b. It is supposed to be.

分離膜9は、例えばセパレータ4と同種の素材で形成されたフィルターである。この分離膜9を通過させることによって、スラリー状物質に含まれる活物質粒子を正極室2内に残したまま、スラリー状物質に含まれる電解液だけを正極室2から排出することができる。電解液の一部が正極室2から排出されることによって、正極室2内のスラリー状物質に占める活物質粒子の割合が上昇する。これにより、電池性能の観点から好ましい割合で活物質粒子を含んだ正極活物質5を正極室2内に充填することができる。   The separation membrane 9 is a filter formed of the same material as that of the separator 4, for example. By passing through the separation membrane 9, only the electrolytic solution contained in the slurry-like substance can be discharged from the cathode chamber 2 while leaving the active material particles contained in the slurry-like substance in the cathode chamber 2. As a part of the electrolytic solution is discharged from the positive electrode chamber 2, the ratio of the active material particles to the slurry-like material in the positive electrode chamber 2 increases. Thereby, the positive electrode active material 5 containing the active material particles in a preferable ratio from the viewpoint of battery performance can be filled in the positive electrode chamber 2.

具体例として、最初に正極室2に注入するスラリー状物質は、活物質粒子並びに導電助剤を電解液の重量に基づいて1〜50重量%(好ましくは5〜30重量%)の濃度で分散してスラリー化することにより調製することが好ましい。その後、排出工程を経て調整された後に正極室2に充填されている正極電極組成物5は、導電助剤を含む被覆剤で被覆されてなる被覆活物質粒子を電解液の重量に基づいて30〜80重量%(好ましくは30〜60重量%)の濃度で含んだ状態とすることが好ましい。   As a specific example, the slurry-like material initially injected into the positive electrode chamber 2 is a dispersion of active material particles and a conductive additive at a concentration of 1 to 50% by weight (preferably 5 to 30% by weight) based on the weight of the electrolytic solution. It is preferable to prepare by slurrying. Thereafter, the positive electrode composition 5 filled in the positive electrode chamber 2 after being adjusted through the discharging step is coated with 30 coated active material particles coated with a coating agent containing a conductive auxiliary agent based on the weight of the electrolytic solution. It is preferable to contain in a concentration of ˜80 wt% (preferably 30 to 60 wt%).

なお、上述した排出工程において電解液の一部を正極室2から排出した後、必要に応じて活物質粒子と電解液を含んだスラリー状物質をさらに注入口2aから注入してもよい。この場合、新たに注入するスラリー状物質に含まれる活物質粒子の割合は、最初に注入するスラリー状物質に含まれる活物質粒子の割合とは異なってもよい。   In addition, after discharging a part of electrolyte solution from the positive electrode chamber 2 in the discharge | emission process mentioned above, you may inject | pour the slurry-like substance containing active material particle and electrolyte solution from the injection port 2a as needed. In this case, the ratio of the active material particles contained in the slurry material to be newly injected may be different from the ratio of the active material particles contained in the slurry material to be injected first.

注入工程および排出工程によって正極電極組成物5を正極室2に充填した後は、例えば容器1に振動及び衝撃等を与えるなどして、正極室2内の活物質粒子と電解液とが均一に混合された状態とすることが好ましい。その後、排出管21を取り外し、正極室2内を減圧脱気して、シール部材等を用いて注入口2aおよび排出口2bを封止する。   After the positive electrode composition 5 is filled in the positive electrode chamber 2 by the injection process and the discharge process, the active material particles and the electrolytic solution in the positive electrode chamber 2 are uniformly distributed by, for example, applying vibration and impact to the container 1. A mixed state is preferable. Thereafter, the discharge pipe 21 is removed, the inside of the positive electrode chamber 2 is deaerated under reduced pressure, and the inlet 2a and the outlet 2b are sealed using a seal member or the like.

シール部材を構成する材料としては、電解液に対して耐久性のある材料であれば特に限定されないが、高分子材料、特に熱硬化性樹脂が好ましい。具体的には、エポキシ系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ポリフッ化ビニデン樹脂等が挙げられ、耐久性が高く取り扱いが容易であることからエポキシ系樹脂が好ましい。   The material constituting the seal member is not particularly limited as long as it is a material that is durable to the electrolytic solution, but a polymer material, particularly a thermosetting resin is preferable. Specific examples include epoxy resins, polyolefin resins, polyurethane resins, and polyvinylidene fluoride resins. Epoxy resins are preferable because they are highly durable and easy to handle.

前述したように、負極室3内への負極電極組成物6の充填も、以上説明した正極電極組成物5を正極室2に充填する工程と同様の工程によって実現される。すなわち、まず負極活物質粒子と電解液とを含むスラリー状物質を注入口3aから負極室3内に注入し、次いで、注入されたスラリー状物質に含まれる電解液を、分離膜9を通して排出口3bから排出する。その後、負極室3内を減圧脱気し、注入口3aおよび排出口3bを封止する。   As described above, filling of the negative electrode composition 6 into the negative electrode chamber 3 is also realized by a process similar to the process of filling the positive electrode composition 5 into the positive electrode chamber 2 described above. That is, first, a slurry-like material containing negative electrode active material particles and an electrolytic solution is injected into the negative electrode chamber 3 from the injection port 3a, and then the electrolyte contained in the injected slurry-like material is discharged through the separation membrane 9 into the discharge port. Drain from 3b. Thereafter, the inside of the negative electrode chamber 3 is degassed under reduced pressure, and the inlet 3a and the outlet 3b are sealed.

なお、正極室2内に正極電極組成物5を充填する工程と、負極室3内に負極電極組成物6を充填する工程とは、並行して実行してもよい。特に、正極室2内へのスラリー状物質の注入と、負極室3内へのスラリー状物質の注入とを同時期に実行することによって、セパレータ4に対して一方の側から他方の側に強い圧力がかからないようにすることができ好ましい。   The step of filling the positive electrode chamber 2 with the positive electrode composition 5 and the step of filling the negative electrode chamber 3 with the negative electrode composition 6 may be performed in parallel. In particular, by performing the injection of the slurry-like substance into the positive electrode chamber 2 and the injection of the slurry-like substance into the negative electrode chamber 3 at the same time, the separator 4 is strong from one side to the other side. It is preferable that no pressure is applied.

以上の工程を経て、本発明の製造方法によるリチウムイオン電池が製造される。リチウムイオン電池の正極室2に充填された正極電極組成物5、および負極室3に充填された負極電極組成物6は、それぞれ、正極室2または負極室3に注入されるスラリー状物質と比較して、粘度が高く、活物質粒子の濃度が高い状態になっている。本実施形態によれば、粘度の低い(液体の占める割合が大きい)状態でスラリー状物質を注入するので、製造時にスラリー状物質を扱いやすくすることができ、正極室2および負極室3の形状にかかわらず容易にスラリー状物質を注入することができる。その後、スラリー状物質に含まれる液体を正極室2および負極室3から排出することで、スラリー状物質に含まれる活物質粒子の割合を好ましい値に調整し、電池性能を向上させることができる。   The lithium ion battery by the manufacturing method of this invention is manufactured through the above process. The positive electrode composition 5 filled in the positive electrode chamber 2 of the lithium ion battery and the negative electrode composition 6 filled in the negative electrode chamber 3 are respectively compared with the slurry-like substances injected into the positive electrode chamber 2 or the negative electrode chamber 3. Thus, the viscosity is high and the concentration of the active material particles is high. According to the present embodiment, since the slurry-like substance is injected in a state where the viscosity is low (the ratio of the liquid is large), the slurry-like substance can be easily handled during production, and the shapes of the positive electrode chamber 2 and the negative electrode chamber 3 are improved. Regardless of this, the slurry-like substance can be easily injected. Thereafter, by discharging the liquid contained in the slurry-like substance from the positive electrode chamber 2 and the negative electrode chamber 3, the ratio of the active material particles contained in the slurry-like substance can be adjusted to a preferable value, and the battery performance can be improved.

なお、本発明の実施の形態は以上説明したものに限られない。例えば、以上の説明では電解液を含む電解液スラリーを最初に正極室2および負極室3に注入することとしたが、最初に正極室2に注入するスラリー状物質は、正極活物質粒子と非水溶媒を含み、電解質を含まない溶媒スラリーであってもよい。この場合、正極活物質粒子と非水溶媒を含むスラリー状物質を正極室2に注入した後、注入された非水溶媒の大部分を排出口2bから排出する。その後さらに、非水溶媒と電解質とを含んだ電解液を、注入口2aから注入する。このような手順によっても、比較的粘度の低い状態でスラリー状物質を正極室2に注入し、かつ、正極室2内に充填される正極電極組成物5に含まれる電解液と正極活物質粒子の比率を好ましい値に調整することができる。負極室3に負極電極組成物6を充填する際にも、同様に最初の注入工程では溶媒スラリーを注入し、排出工程で非水溶媒を排出した後、あらためて電解液を注入口3aから注入して負極電極組成物6を充填してもよい。   The embodiments of the present invention are not limited to those described above. For example, in the above description, the electrolytic solution slurry containing the electrolytic solution is first injected into the positive electrode chamber 2 and the negative electrode chamber 3. It may be a solvent slurry containing a water solvent and no electrolyte. In this case, a slurry-like substance containing positive electrode active material particles and a non-aqueous solvent is injected into the positive electrode chamber 2, and then most of the injected non-aqueous solvent is discharged from the discharge port 2b. Thereafter, an electrolytic solution containing a nonaqueous solvent and an electrolyte is injected from the injection port 2a. Even by such a procedure, the slurry and the positive electrode active material particles are injected into the positive electrode chamber 2 in a state of relatively low viscosity and are contained in the positive electrode composition 5 filled in the positive electrode chamber 2. The ratio can be adjusted to a preferred value. Similarly, when filling the negative electrode chamber 6 with the negative electrode composition 6, similarly, the solvent slurry is injected in the first injection step, the nonaqueous solvent is discharged in the discharge step, and the electrolytic solution is again injected from the injection port 3 a. The negative electrode composition 6 may be filled.

また、以上の説明では分離膜9は排出管21に固定され、排出工程の終了後に排出管21とともに取り外されることとした。しかしながら分離膜9は、容器1の排出口2bおよび3bに対して直接固定され、リチウムイオン電池の完成後も容器1に固定されたまま電池内に残ることとしてもよい。   In the above description, the separation membrane 9 is fixed to the discharge pipe 21 and is removed together with the discharge pipe 21 after the discharge process is completed. However, the separation membrane 9 may be directly fixed to the discharge ports 2b and 3b of the container 1, and may remain in the battery while being fixed to the container 1 even after completion of the lithium ion battery.

また、以上の説明では容器1は略直方体の形状であることとしたが、これに限らず容器1およびその内部の収容部は各種の形状であってよい。セパレータ4についても、図1および図2に示したような平板状に限らず、種々の形状をとることができる。   In the above description, the container 1 has a substantially rectangular parallelepiped shape. However, the present invention is not limited to this, and the container 1 and the accommodating portion inside the container 1 may have various shapes. The separator 4 is not limited to a flat plate shape as shown in FIGS. 1 and 2 and can take various shapes.

[第2の実施形態]
次に、図3〜図5を参照して、本発明の第2実施形態であるリチウムイオン電池およびその製造方法について説明する。図3および図4は、本発明の第2実施形態であるリチウムイオン電池の製造途中の様子を模式的に示す図であって、図3は斜視図、図4は断面図である。また、図5は排出工程を説明するための説明図である。なお、以下の説明において、上述の第1実施形態と同様の構成については同一の符号を付し、その説明を簡略化する。
[Second Embodiment]
Next, with reference to FIGS. 3-5, the lithium ion battery which is 2nd Embodiment of this invention, and its manufacturing method are demonstrated. FIG. 3 and FIG. 4 are views schematically showing a state in the process of manufacturing a lithium ion battery according to the second embodiment of the present invention, where FIG. 3 is a perspective view and FIG. 4 is a cross-sectional view. FIG. 5 is an explanatory diagram for explaining the discharging process. In the following description, the same components as those in the first embodiment described above are denoted by the same reference numerals, and the description thereof is simplified.

本実施形態では、第1の実施形態と異なり、セパレータ4の一部の領域を分離膜9として利用する点に特徴がある。これに応じて、正極室2および負極室3に注入されたスラリー状物質に含まれる液体を排出する際の液体の流路が第1の実施形態とは相違している。以下、本実施形態におけるリチウムイオン電池の構造について説明する。   Unlike the first embodiment, this embodiment is characterized in that a partial region of the separator 4 is used as the separation membrane 9. Accordingly, the flow path of the liquid when discharging the liquid contained in the slurry substance injected into the positive electrode chamber 2 and the negative electrode chamber 3 is different from that of the first embodiment. Hereinafter, the structure of the lithium ion battery in this embodiment will be described.

本実施形態では、容器1はラミネートパックによって形成されており、製造時にはクランパー22によって支持される。容器1が有する収容部にはセパレータ4が配置され、これにより収容部が正極室2と負極室3とに区分されている。ここで、正極室2と負極室3はセパレータ4を挟んで一部非対称に形成されている。具体的には、図3に示すように、正極室2の下方に突出部分2cが形成されており、この位置で正極室2の深さは対向する負極室3の深さよりも深くなっている。図4は、この位置におけるリチウムイオン電池の断面形状を示している。なお、別の位置では逆に負極室3に突出部分が設けられ、この位置で負極室3の深さが正極室2よりも深くなっている。   In this embodiment, the container 1 is formed of a laminate pack and is supported by the clamper 22 at the time of manufacture. A separator 4 is disposed in the accommodating portion of the container 1, and the accommodating portion is divided into a positive electrode chamber 2 and a negative electrode chamber 3. Here, the positive electrode chamber 2 and the negative electrode chamber 3 are partially asymmetric with respect to the separator 4. Specifically, as shown in FIG. 3, a protruding portion 2 c is formed below the positive electrode chamber 2, and the depth of the positive electrode chamber 2 is deeper than the depth of the opposing negative electrode chamber 3 at this position. . FIG. 4 shows a cross-sectional shape of the lithium ion battery at this position. Note that, in another position, the negative electrode chamber 3 is provided with a protruding portion, and the depth of the negative electrode chamber 3 is deeper than that of the positive electrode chamber 2 at this position.

セパレータ4は、その一方の面が正極室2の内壁を構成する領域を有し、他方の面が負極室3の内壁を構成する領域を有している。セパレータ4の正極室2の内壁を構成する領域と負極室3の内壁を構成する領域とは、その大部分が互いに重なり合っている。しかしながら、正極室2と負極室3とが互いに非対称な形状を有するので、正極室2の内壁を構成する領域のうち、その一部(前述した正極室2の突出部分2cに相対する部分)が負極室3の内壁を構成する領域と重なり合わないことになる。同様に、負極室3の内壁を構成する領域も、その一部の領域(負極室3の突出部分に相対する領域)が正極室2の内壁を構成する領域と重なり合わない。セパレータ4の各電極室の内壁を構成する領域のうち、他方の電極室を構成する領域と重なり合わない領域の少なくとも一部は、活物質粒子と液体とを分離可能な分離膜9として機能する。   The separator 4 has a region in which one surface forms the inner wall of the positive electrode chamber 2 and the other surface has a region in which the inner wall of the negative electrode chamber 3 is formed. Most of the region constituting the inner wall of the positive electrode chamber 2 of the separator 4 and the region constituting the inner wall of the negative electrode chamber 3 overlap each other. However, since the positive electrode chamber 2 and the negative electrode chamber 3 have asymmetric shapes, a part of the region constituting the inner wall of the positive electrode chamber 2 (a portion corresponding to the protruding portion 2c of the positive electrode chamber 2 described above) is formed. It does not overlap with the area constituting the inner wall of the negative electrode chamber 3. Similarly, the region constituting the inner wall of the negative electrode chamber 3 does not overlap with the region constituting the inner wall of the positive electrode chamber 2 in a part of the region (the region corresponding to the protruding portion of the negative electrode chamber 3). Of the regions constituting the inner wall of each electrode chamber of the separator 4, at least a part of the region that does not overlap the region constituting the other electrode chamber functions as a separation membrane 9 that can separate the active material particles and the liquid. .

上述の通り、セパレータ4を挟んで正極室2の突出部分2cの反対側には、負極室3が存在せず、その代わりに図4に示すように負極集電体8から突出した端子部8aが対向して配置されている。この端子部8aは、容器1の外部まで延伸して電極端子を構成している。さらに、容器1と端子部8aの間には排出管21が挿入されている。正極集電体7についても、セパレータ4を挟んで負極室3の突出部分と対向する位置に端子部7aが突出して形成されている。   As described above, the negative electrode chamber 3 does not exist on the opposite side of the protruding portion 2c of the positive electrode chamber 2 with the separator 4 interposed therebetween, and instead, a terminal portion 8a protruding from the negative electrode current collector 8 as shown in FIG. Are arranged opposite to each other. The terminal portion 8a extends to the outside of the container 1 to constitute an electrode terminal. Further, a discharge pipe 21 is inserted between the container 1 and the terminal portion 8a. Also in the positive electrode current collector 7, a terminal portion 7 a is formed so as to protrude at a position facing the protruding portion of the negative electrode chamber 3 with the separator 4 interposed therebetween.

図5は、正極室2の突出部分2c近傍の各部材を模式的に示す部分拡大分解図である。同図に示すように、負極集電体8の突出部分2cと相対する位置には複数の孔が設けられており、これらの孔が正極室2から液体を排出する際の排出口2bとして機能する。そして、セパレータ4の排出口2bと重なる領域が分離膜9として機能する。   FIG. 5 is a partially enlarged exploded view schematically showing each member in the vicinity of the protruding portion 2 c of the positive electrode chamber 2. As shown in the figure, a plurality of holes are provided at positions facing the protruding portion 2 c of the negative electrode current collector 8, and these holes function as discharge ports 2 b when discharging liquid from the positive electrode chamber 2. To do. A region overlapping the discharge port 2 b of the separator 4 functions as the separation membrane 9.

以下、本実施形態におけるリチウムイオン電池の製造方法について説明する。まず、容器1を形成するラミネート外装材に対して集電体7、8およびセパレータ4を接着し、クランパー22で支持する。このとき、容器1を形成するラミネート外装材とともにノズル20、および排出管21を併せてクランパー22で支持する。これにより、容器1が有する収容部内に正極室2および負極室3が形成される。   Hereinafter, the manufacturing method of the lithium ion battery in this embodiment is demonstrated. First, the current collectors 7 and 8 and the separator 4 are bonded to the laminate exterior material forming the container 1 and supported by the clamper 22. At this time, the nozzle 20 and the discharge pipe 21 are supported by the clamper 22 together with the laminate exterior material forming the container 1. Thereby, the positive electrode chamber 2 and the negative electrode chamber 3 are formed in the accommodating part which the container 1 has.

その後、正極電極組成物5を正極室2に充填するとともに、負極電極組成物6を負極室3に充填する。以下では、正極電極組成物5を正極室2に充填する工程について、具体的に説明する。   Thereafter, the positive electrode composition 5 is filled in the positive electrode chamber 2 and the negative electrode composition 6 is filled in the negative electrode chamber 3. Below, the process of filling the positive electrode composition 5 into the positive electrode chamber 2 will be specifically described.

まず、正極活物質粒子と液体(電解液、または非水溶媒等)を含むスラリー状物質を、ノズル20を用いて注入口2aから正極室2に注入する。この注入工程は、第1の実施形態におけるスラリー状物質の注入工程と同様の手法で実現されてよい。   First, a slurry-like substance containing positive electrode active material particles and a liquid (electrolytic solution, nonaqueous solvent or the like) is injected into the positive electrode chamber 2 from the injection port 2 a using the nozzle 20. This injection step may be realized by the same method as the slurry-like material injection step in the first embodiment.

次いで、加圧または減圧によって、正極室2に注入されたスラリー状物質に含まれる液体を、負極集電体8に設けられた排出口2bから排出する。この排出工程では、図5においてブロック矢印で示される経路に沿って、スラリー状物質に含まれる液体が排出される。具体的に、正極室2内に注入された液体が、セパレータ4の一部である分離膜9を透過し、負極集電体8に設けられた排出口2b、および排出管21を通過して容器1の外部に排出される。なお、スラリー状物質に含まれる正極活物質粒子は分離膜9を透過しないので、排出工程では排出されない。   Next, the liquid contained in the slurry-like substance injected into the positive electrode chamber 2 is discharged from the discharge port 2 b provided in the negative electrode current collector 8 by pressurization or decompression. In this discharging step, the liquid contained in the slurry-like substance is discharged along the path indicated by the block arrow in FIG. Specifically, the liquid injected into the positive electrode chamber 2 passes through the separation membrane 9 that is a part of the separator 4, passes through the discharge port 2 b provided in the negative electrode current collector 8, and the discharge pipe 21. It is discharged outside the container 1. In addition, since the positive electrode active material particles contained in the slurry-like material do not permeate the separation membrane 9, they are not discharged in the discharge process.

その後、必要に応じて注入口2aからさらにスラリー状物質や電解液を注入してもよい。次いで、ノズル20、および排出管21を取り外し、正極室2内を減圧脱気して、シール部材等を用いて注入口2aおよび排出口2bを封止する。   Thereafter, a slurry-like substance or an electrolytic solution may be further injected from the injection port 2a as necessary. Next, the nozzle 20 and the discharge pipe 21 are removed, the inside of the positive electrode chamber 2 is deaerated under reduced pressure, and the inlet 2a and the outlet 2b are sealed using a seal member or the like.

なお、負極電極組成物6を負極室3に充填する工程についても、以上説明した正極電極組成物5を正極室2に充填する工程と同様の手順で実現されてよい。また、正極電極組成物5を正極室2に充填する工程と、負極電極組成物6を負極室3に充填する工程とは、並行して実行してもよい。   In addition, the process of filling the negative electrode composition 6 into the negative electrode chamber 3 may also be realized by the same procedure as the process of filling the positive electrode composition 5 described above into the positive electrode chamber 2. The step of filling the positive electrode composition 5 into the positive electrode chamber 2 and the step of filling the negative electrode composition 6 into the negative electrode chamber 3 may be performed in parallel.

以上説明したように、第2の実施形態では、セパレータ4の一部領域を正極室2および負極室3から液体を排出する際の分離膜として利用する。これにより、セパレータ4とは別に分離膜を用意する必要がなくなる。   As described above, in the second embodiment, a partial region of the separator 4 is used as a separation membrane when liquid is discharged from the positive electrode chamber 2 and the negative electrode chamber 3. Thereby, it is not necessary to prepare a separation membrane separately from the separator 4.

本実施形態においても、図4に示す容器1の形状は例示に過ぎず、容器1は各種の形状であってよい。また、容器1はラミネート外装材に限らず各種の材料によって形成されたものであってよい。セパレータ4や集電体7、8の形状についても、図示したもの以外の各種の形状であってよい。   Also in this embodiment, the shape of the container 1 shown in FIG. 4 is only an example, and the container 1 may have various shapes. Further, the container 1 is not limited to the laminate exterior material, and may be formed of various materials. The shapes of the separator 4 and the current collectors 7 and 8 may be various shapes other than those illustrated.

1 容器
2 正極室
3 負極室
2a,3a 注入口
2b,3b 排出口
4 セパレータ
5 正極電極組成物
6 負極電極組成物
7 正極集電体
8 負極集電体
9 分離膜
20 ノズル
21 排出管
22 クランパー
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Container 2 Positive electrode chamber 3 Negative electrode chamber 2a, 3a Inlet 2b, 3b Outlet 4 Separator 5 Positive electrode composition 6 Negative electrode composition 7 Positive electrode collector 8 Negative electrode collector 9 Separation membrane 20 Nozzle 21 Exhaust tube 22 Clamper

Claims (9)

活物質粒子と電解液とを含んでなる電極組成物を収容するための収容部を有し、リチウムイオン電池を構成する部材である容器の収容部に、活物質粒子と液体を含むスラリー状物質を注入する注入工程と、
前記収容部内に設けられ、前記活物質粒子と前記液体とを分離可能な分離膜を通して、前記収容部に注入されたスラリー状物質が含む液体の少なくとも一部を前記収容部から排出する排出工程と、
を備えることを特徴とするリチウムイオン電池の製造方法。
Have a housing portion for housing the electrode composition comprising the active material particles and the electrolyte, the housing portion of the container is a member constituting a lithium ion battery, a slurry-like material containing the active material particles and liquid Injecting step of injecting,
A discharge step of discharging at least a part of the liquid contained in the slurry-like substance injected into the storage unit through the separation membrane provided in the storage unit and capable of separating the active material particles and the liquid from the storage unit; ,
A method for producing a lithium ion battery, comprising:
請求項1に記載のリチウムイオン電池の製造方法において、
前記液体は電解液または非水溶媒であることを特徴とするリチウムイオン電池の製造方法。
In the manufacturing method of the lithium ion battery of Claim 1,
The method for producing a lithium ion battery, wherein the liquid is an electrolytic solution or a non-aqueous solvent.
請求項1または2に記載のリチウムイオン電池の製造方法において、
前記注入工程では、前記収容部に設けられた第一の開口部から前記スラリー状物質を注入し、
前記排出工程では、前記収容部に注入された液体の少なくとも一部を前記収容部の前記第一の開口部と異なる位置に設けられた第二の開口部から排出することを特徴とするリチウムイオン電池の製造方法。
In the manufacturing method of the lithium ion battery according to claim 1 or 2,
In the injection step, the slurry-like substance is injected from a first opening provided in the housing portion,
In the discharging step, at least a part of the liquid injected into the container is discharged from a second opening provided at a position different from the first opening of the container. Battery manufacturing method.
請求項1から3のいずれか一項に記載のリチウムイオン電池の製造方法において、
前記収容部は、セパレータで区分された正極室および負極室を有しており、
前記注入工程では、前記正極室および前記負極室の少なくとも一方の電極室に前記スラリー状物質を注入し、
前記排出工程では、前記一方の電極室から前記液体を排出することを特徴とするリチウムイオン電池の製造方法。
In the manufacturing method of the lithium ion battery as described in any one of Claim 1 to 3,
The accommodating portion has a positive electrode chamber and a negative electrode chamber separated by a separator,
In the injection step, the slurry substance is injected into at least one of the positive electrode chamber and the negative electrode chamber,
In the discharging step, the liquid is discharged from the one electrode chamber.
請求項4に記載のリチウムイオン電池の製造方法において、
前記セパレータの一方の面が前記正極室の内壁を構成する領域を有し、他方の面が前記負極室の内壁を構成する領域を有し、
前記排出工程では、前記セパレータの有する領域の少なくとも一部を前記分離膜として用いることを特徴とするリチウムイオン電池の製造方法。
In the manufacturing method of the lithium ion battery according to claim 4,
One surface of the separator has a region constituting the inner wall of the positive electrode chamber, and the other surface has a region constituting the inner wall of the negative electrode chamber,
In the discharging step, at least a part of a region of the separator is used as the separation membrane.
請求項5に記載のリチウムイオン電池の製造方法において、
前記セパレータの、前記正極室の内壁を構成する領域、および前記負極室の内壁を構成する領域のいずれか一方が、他方の領域と重なり合わない領域を有し、
前記排出工程では、前記重なり合わない領域の少なくとも一部を前記分離膜として用いることを特徴とするリチウムイオン電池の製造方法。
In the manufacturing method of the lithium ion battery according to claim 5,
One of the region constituting the inner wall of the positive electrode chamber and the region constituting the inner wall of the negative electrode chamber of the separator has a region that does not overlap with the other region,
In the discharging step, at least a part of the non-overlapping region is used as the separation membrane.
請求項4から6のいずれか一項に記載のリチウムイオン電池の製造方法において、
前記注入工程では、前記正極室および前記負極室の双方にスラリー状物質を同時期に注入することを特徴とするリチウムイオン電池の製造方法。
In the manufacturing method of the lithium ion battery as described in any one of Claim 4 to 6,
In the injecting step, a slurry material is injected into both the positive electrode chamber and the negative electrode chamber at the same time.
請求項1から7のいずれか一項に記載のリチウムイオン電池の製造方法において、
前記活物質粒子の少なくとも一部が、導電助剤と高分子とを含んでなる層で被覆されていることを特徴とするリチウムイオン電池の製造方法。
In the manufacturing method of the lithium ion battery as described in any one of Claim 1 to 7,
A method for producing a lithium ion battery, wherein at least a part of the active material particles is coated with a layer comprising a conductive additive and a polymer.
正極活物質と電解液とを含む正極電極組成物が充填された正極室と、
負極活物質と電解液とを含む負極電極組成物が充填された負極室と、
前記正極室と前記負極室とを区分するセパレータと、
を有し、
さらに、前記正極室および前記負極室のうち少なくとも一方の電極室の内面に配置された、活物質粒子と液体とを分離可能な分離膜を含むことを特徴とするリチウムイオン電池。
A positive electrode chamber filled with a positive electrode composition comprising a positive electrode active material and an electrolyte;
A negative electrode chamber filled with a negative electrode composition comprising a negative electrode active material and an electrolyte;
A separator that separates the positive electrode chamber and the negative electrode chamber;
Have
The lithium ion battery further includes a separation membrane disposed on an inner surface of at least one of the positive electrode chamber and the negative electrode chamber and capable of separating the active material particles and the liquid.
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