JP6543134B2 - セシウムの分離方法 - Google Patents
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本実施形態では、セシウム含有土壌と、Na、Mg、K、Ca、NH4 +のリン酸塩、硫酸塩、及びシュウ酸塩からなる群より選択される少なくとも1種を含み、少なくとも一部が液状となった溶融剤とを接触させる。この処理系において、例えば、溶融剤としてリン酸二水素一カリウムを用いる場合、溶融剤とセシウム含有土壌との接触温度を制約する水分(沸点100℃)がほとんど存在しないため、リン酸二水素一カリウム水溶液を用いた場合よりも高い接触温度で接触させることができる。そのため、リン酸二水素一カリウム水溶液を用いた場合よりもセシウム含有土壌からセシウムがより脱離しやすくなり、セシウムイオンと陽イオンとのイオン交換反応が促進され、溶融剤とセシウム含有土壌を攪拌しなくとも、セシウム含有土壌からのセシウムの分離率を飛躍的に向上させることができる。以下、セシウム含有土壌と、溶融剤とを混合したもの、すなわちセシウム含有土壌と、溶融剤とが接触しているものを混合物という。
セシウム含有土壌は、例えば、原子力発電所の事故や核兵器の実験により環境中に放出されたセシウムで汚染されたものなどが挙げられる。具体的には、田畑などの農地土壌;下水処理場や浄水場などの施設や、池、湖、沼などに発生する汚泥;石などを含む。セシウム含有土壌は草の根や葉などの不純物が含まれていてもよい。なかでも、セシウム含有土壌は粒径が大きいものが好ましく、例えば石であるのがより好ましい。セシウム含有土壌が石であれば、セシウムの分離効率が高い。また、後述のように、液状化した溶融剤のプールに石を投入し、すくい上げる方法や、ふるいを通す方法によりセシウム非含有土壌の分離が容易にかつ連続的に可能である。その他、液状化した溶融剤に石を投入し、その石の重みで沈殿させた後に、冷却して溶融剤を固形化させて固形化した混合物を得、この固形化した混合物のうち、石が局所的に多く存在する部位のみ、すなわち石が沈殿している下部のみを切断して固形化した混合物から石を粗分離することも容易となる。
溶融剤としては、Na、Mg、K、Ca、NH4 +のリン酸塩、硫酸塩、及びシュウ酸塩からなる群より選択される少なくとも1種を含むものであれば、特に限定されない。すなわち、Na、Mg、K、Ca、NH4 +のリン酸塩;Na、Mg、K、Ca、NH4 +の硫酸塩;及びNa、Mg、K、Ca、NH4 +のシュウ酸塩からなる群より選択される少なくとも1種を含むものであれば、特に限定されない。
本実施形態では、接触処理後、セシウム含有土壌から抽出したセシウムを含む溶融剤と、セシウム含有土壌からセシウムが抽出されたセシウム非含有土壌とを分離する。
本実施形態では、分離処理で回収した液状物に含まれるセシウムは、通常の方法で処理することができる。例えばセシウム吸着材と接触させ、液状物に含まれるセシウムをセシウム吸着材へ吸着させてそれを処理することもできる。吸着剤として、例えば、特開2015−118010号公報に記載の吸着剤を用いることもできる。
放射性セシウム含有量の測定は、NaIシンチレーション検出器(ATOMTEX社)を用いて行った。測定された放射性セシウム含有量は、セシウム134とセシウム137の合量である。
放射性セシウムの分離率は、下記式(I)で表される。
放射性セシウムの分離率(%)=[{抽出溶液中の放射性セシウム含有量(Bq)+洗浄溶液中の放射性セシウム含有量(Bq)}/セシウム含有土壌の放射性セシウム含有量(Bq)]×100 ・・・(I)
セシウム含有土壌として、避難指示区域である飯館村の水田の土壌を採取し、草の根を除去した後、採取した土壌を環境試料採取法(文部科学省,1983)に基づき105℃に設定した乾燥器内で乾燥させたものを用いた。このセシウム含有土壌の放射性セシウム含有量は17000〜22000Bq/kg(1700〜2200Bq/100g)であった。各実施例・比較例で用いたセシウム含有土壌の放射性セシウム含有量を表1〜5に示す。
セシウム含有土壌100gにリン酸二水素一カリウム2M水溶液を表1に示す固液比の割合で加え、さらに硝酸を加えてpHを2.0に調整した混合水溶液を得た。この混合水溶液を熱風乾燥器内で沸騰する温度まで加熱し、この状態を2時間保持した(加熱処理)。比較例1,3,5では、この加熱処理の際に混合水溶液を攪拌せずに静置した。一方、比較例2,4,6では、この加熱処理の際に混合水溶液を攪拌した。攪拌速度は500rpmに設定した。
(接触処理)
セシウム含有土壌100gに60質量%硝酸24mlを含有させた後、リン酸二水素一カリウム粉末136.09g(1mol)を加えて混合して混合物を得た。得られた混合物を、水を加えない状態で表2に示す接触温度で、混合物を攪拌せずに2時間保持した。この際、接触温度が100〜250℃である比較例8,9、実施例1では熱風乾燥器を用い、接触温度が300〜400℃である実施例2,3では電気炉を用いた。また、接触温度が21℃である比較例7では、混合物をそのまま大気中に放置した。
次いで、混合物に熱湯(洗浄液)1Lを加えて攪拌し固形物と液状物とが十分に分離するまで静置した後、液状物(洗浄溶液)を回収する分離処理を行った。次いで、分離した固形物に熱湯(洗浄液)1Lを加えて攪拌し固形物と液状物とが十分に分離するまで静置した後、液状物(洗浄溶液)を回収する洗浄を1回行った。その後、固形物を乾燥させた。
セシウム含有土壌100gに60質量%硝酸40mlを含有させた後、リン酸二水素一カリウム粉末272.18g(2mol)を加えて混合して混合物を得た他は、(実施例1〜3、比較例7〜9)と同様にして、乾燥させた固形物を得た。
セシウム含有土壌をふるい分けし、粒径が1mm以上のセシウム含有土壌100g(実施例8)、粒径が0.3mm以上1mm未満のセシウム含有土壌100g(実施例9)、粒径が90μm以上0.3mm未満のセシウム含有土壌100g(実施例10)を用いた他は、(実施例4〜7、比較例10〜11)と同様にして、セシウムを分離し、乾燥させた固形物を得た。
セシウム含有土壌100gに60質量%硝酸40mlを含有させる代わりに、セシウム含有土壌100gに水40mlを含有させた他は、実施例6,7と同様にして、セシウムを分離し、乾燥させた固形物を得た。なお、実施例11,12で添加した水の量は少ないため、この水分は比較例1〜6のように溶融剤とセシウム含有土壌との接触温度を制約するものではない。
Claims (11)
- セシウム含有土壌と、Na、Mg、K、Ca、NH4 +のリン酸塩、硫酸塩、及びシュウ酸塩からなる群より選択される少なくとも1種を含み、加熱して少なくとも一部が液状となった溶融剤とを接触させ、
その後、前記セシウム含有土壌から抽出したセシウムを含む溶融剤と前記セシウム含有土壌からセシウムが抽出されたセシウム非含有土壌とを分離するセシウムの分離方法。 - 前記分離を、前記セシウム非含有土壌をすくい上げるまたはふるいを通すことにより行う請求項1に記載のセシウムの分離方法。
- 前記分離後に、前記セシウム非含有土壌の表面を洗浄液で洗浄する請求項2に記載のセシウムの分離方法。
- 前記接触後に、前記セシウムを含む溶融剤中に前記セシウム非含有土壌を沈殿させてから冷却して前記セシウムを含む溶融剤を固形化させ、次いで前記分離を行う請求項1に記載のセシウムの分離方法。
- 前記接触後に冷却して前記セシウムを含む溶融剤を固形化させ、次いで洗浄液を加えて、前記セシウムを含む溶融剤を洗浄液に溶解させることにより前記分離を行う請求項1又は4に記載のセシウムの分離方法。
- 前記洗浄液が水である請求項3又は5に記載のセシウムの分離方法。
- 酸の存在下で前記セシウム含有土壌と前記溶融剤とを接触させる請求項1乃至6のいずれか1項に記載のセシウムの分離方法。
- 前記酸が、硝酸である請求項7に記載のセシウムの分離方法。
- 前記セシウム含有土壌が、石である請求項1乃至8のいずれか1項に記載のセシウムの分離方法。
- 前記セシウムが放射性セシウムである請求項1乃至9のいずれか1項に記載のセシウムの分離方法。
- 前記溶融剤が、リン酸二水素一カリウムである請求項1乃至10のいずれか1項に記載のセシウムの分離方法。
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