JP6541157B2 - Lng用途における予冷のための歯車結合圧縮機 - Google Patents

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Description

本明細書に開示される実施形態は、天然ガスを液化させるためのプロセス及びシステムに関する。
天然ガスは、ますます重要なエネルギー源となってきている。供給源から使用の場所までの天然ガスの輸送を可能にするために、ガスの体積を小さくする必要がある。極低温液化が、より便利、より安価、且つより安全に貯蔵及び輸送することができる液体へと天然ガスを変化させるためにごく普通に実施される処理となっている。液化天然ガス(LNG)のパイプライン又は船舶による輸送が、冷却されて液化したガスを周囲圧力における液化温度よりも低い温度に保つことによって、周囲圧力において可能になる。
天然ガスを液体の状態で貯蔵及び輸送するために、天然ガスは、好ましくはガスがほぼ大気の蒸気圧を有する約−150〜−170℃に冷却される。
天然ガスの液化のために、高い圧力の天然ガスを複数の冷却段に順次通すことで、液化温度が達成されるまでガスを順次の冷却サイクルにおいてより低い温度に冷却するいくつかのプロセス及びシステムが、先行技術に存在する。
天然ガスを冷却段に通す前に、天然ガスは、処理を妨げる可能性があり、装置を傷める可能性があり、或いは最終製品において望ましくない不純物を取り除くために、前処理される。不純物として、酸性ガス、イオウ化合物、二酸化炭素、メルカプタン類、水、及び水銀が挙げられる。次いで、不純物が取り除かれた前処理後のガスは、冷媒の流れによって冷却され、より重質の炭化水素が分離される。残るガスは、主としてメタンで構成され、プロパン又はより重質の炭化水素などの高分子量の炭化水素の含有量は、通常は0.1モル%未満である。このようにして不純物が取り除かれて精製された天然ガスは、極低温部において最終温度まで冷却される。得られたLNGは、ほぼ大気圧で貯蔵及び輸送が可能である。
極低温液化は、通常は、マルチサイクルプロセス、即ちいくつかの異なる冷却サイクルを使用するプロセスによって行われる。プロセスの種類に応じて、各サイクルは、異なる冷却流体を使用することができ、或いは同じ冷却流体を、2つ以上のサイクルにおいて使用することができる。
図1は、いわゆるAPCIプロセスを使用する極低温天然ガス液化システムの図を概略的に示している。この公知のプロセスは、2つの冷却サイクルを使用する。第1のサイクルは、冷却媒体としてプロパンを使用し、第2のサイクルは、通常はチッ素、メタン、エタン、及びプロパンで作られる混合冷媒を使用する。システム(全体として1で示されている)は、圧縮機列を駆動するガスタービン3によって形成されたラインを含む第1のサイクル2を備えている。圧縮機列は、混合冷媒を圧縮するための直列な第1の圧縮機5及び第2の圧縮機7を備えている。段間冷却器(インタークーラ)9が、第1の圧縮機5によってもたらされる混合冷媒を冷却し、第2の圧縮機7への進入前に混合冷媒の温度を下げ、体積を減少させる。第2の圧縮機7によってもたらされる圧縮された混合冷媒は、熱交換器11において空気又は水を相手に凝縮させられる。混合冷媒は、以下で開示されるように、プロパンサイクル12によって更に冷却され、部分的に液化させられる。
プロパンは、第2のサイクル又は予冷サイクルにおいて処理される。第2のサイクルは、多段圧縮機15を駆動するガスタービン13を含むラインを備えている。圧縮機15によってもたらされる圧縮されたプロパンは、凝縮器17において水又は空気を相手に凝縮させられる。凝縮させられたプロパンは、天然ガスを−40℃まで予冷するとともに、混合冷媒を冷却し、部分的に液化させるために使用される。天然ガスの予冷及び混合冷媒の部分的な液化は、多圧力のプロセスにて実行され、図示の例では4段階の圧力にて実行される。
凝縮器17からの凝縮させられたプロパンの流れは、第1組の4つの直列に配置された熱交換器へともたらされて混合冷媒を冷却し、部分的に液化させるとともに、第2組の4つの直列に配置された予冷熱交換器へともたらされて天然ガスを冷却する。凝縮器17からの圧縮されたプロパンの流れの第1の部分が、配管19を通って第1組の熱交換器へともたらされ、直列に配置された膨張機21、23、25、及び27において4つの異なる次第に低くなる圧力レベルへと順次膨張させられる。各々の膨張機21、23、及び25の下流において、膨張後のプロパンの流れの一部分が、それぞれの熱交換器29、31、33へと流される。最後の膨張機27を通って流れるプロパンは、熱交換器35へと流される。
熱交換器11からもたらされる圧縮された混合冷媒は、配管37を主極低温熱交換器38に向かって流れる。配管37は、混合冷媒が膨張後のプロパンを相手に次第に冷却させられて部分的に液化するように、熱交換器29、31、33、及び35を順次通過する。
凝縮器17からの凝縮させられたプロパンの流れの第2の部分は、第2の配管39へともたらされ、4つの直列に配置された膨張機41、43、45、及び47において順次膨張させられる。各々の膨張機41、43、及び45において膨張させられたプロパンの一部、並びに最後の膨張機47から流れるプロパンは、それぞれ対応する予冷熱交換器49、51、53、及び55に向かって流される。主天然ガスライン61は、天然ガスが主極低温熱交換器38への進入前に予冷されるように、前記予冷熱交換器49、51、53、及び55を順次通過して流れる。予冷熱交換器49、51、53、及び55を出る加熱されたプロパンは、熱交換器29、31、33、及び35を出るプロパンと集められ、4つの気化したプロパンの支流を回収してこの蒸気を凝縮器17において再び凝縮させられるように例えば15〜25barへと圧縮する圧縮機15へと再び供給される。
特開2013−36375号公報
本明細書に開示される主題は、第1の冷媒を循環させる少なくとも予冷回路又はループと、第2の冷媒を循環させる少なくとも1つの冷却又は液化ループとを備える改良された天然ガス液化システムに関する。気体の状態の天然ガスが、予冷ループの熱交換器装置を通った後に冷却又は液化ループの熱交換器装置に流される。天然ガスは、第1の冷媒及び少なくとも第2の冷媒との熱交換によって予冷され、冷却され、最終的に液化させられる。追加の第3の冷却及び/又は液化回路又はループ(或いは、更なる冷却及び/又は液化回路又はループ)を、天然ガスを徐々に冷やして最終的に液化させるために、カスケード配置又は連続配置にて配置することができる。ループは、それぞれの冷媒を処理するためのそれぞれの圧縮機装置と、少なくとも1つの凝縮器と、例えばターボ膨張機及び/又は絞り弁などの1つ以上の膨張要素とを含む。少なくとも予冷ループは、第1の冷媒を処理するための歯車結合(integrally−geared)ターボ圧縮機を備える。第1の冷媒を、天然ガス並びに/或いは後続の冷却又は液化ループを循環する冷媒と次第に低くなる圧力値において熱を交換するために使用される2つ以上の支流へと分割することができる。
いくつかの実施形態によれば、
第1の冷媒を循環させるように構成され、
前記第1の冷媒を加圧するための少なくとも1つの圧縮機と、
前記圧縮機を駆動するための少なくとも1つの原動機と、
前記第1の冷媒から熱を取り去るための少なくとも1つの凝縮器と、
前記第1の冷媒を膨張させるための少なくとも第1の膨張要素と、
天然ガスから前記第1の冷媒へと熱を移動させるための少なくとも第1の熱交換器と
を備えている予冷ループ、及び
前記予冷ループの下流に位置し、第2の冷媒を循環させる冷却ループ
を少なくとも備えており、
前記天然ガスは、前記予冷ループ及び前記冷却ループにおいて順次冷却されるように構成され、
前記圧縮機は、複数の圧縮機段を備える歯車結合ターボ圧縮機であり、各々の圧縮機段は、圧縮機段に進入する流れを独立して調節するための独立した可動の入り口ガイドベーンの組を備えている天然ガス液化システムが提供される。
いくつかの実施形態によれば、可動の入り口ガイドベーンを備えない追加の圧縮機段が設けられてもよい。複数の圧縮機段が直列に配置される場合、下流の段はより上流の段の可動の入り口ベーンの組によって調節されるため、1組の可動の入り口ガイドベーンで十分である。直列に配置される圧縮機段は、第1の冷媒の流れが2つ以上の支流へと分割され、2つの後続の圧縮機段の間の中間位置において順次再合流する場合に、それぞれの可動入り口ベーンの組を備えることができる。
別の態様によれば、天然ガスの流れが少なくとも予冷ループを循環する第1の冷媒並びに冷却及び/又は液化ループを循環する第2の冷媒との熱交換によって冷却されて液化させられる天然ガスの液化方法が提供される。第1の冷媒は、次第に低くなる圧力値の複数の支流へと分割される。支流は、天然ガスの流れ及び/又は第2の冷媒と熱を交換する。支流は、歯車結合ターボ圧縮機のそれぞれの圧縮機段に戻される。
一実施形態によれば、
複数の圧縮機段を有する歯車結合ターボ圧縮機と、少なくとも1つの凝縮器と、少なくとも1つの膨張要素と、少なくとも1つの熱交換器とを備えている予冷ループを用意するステップと、
前記歯車結合ターボ圧縮機を原動機で駆動するステップと、
前記歯車結合ターボ圧縮機を通って第1の冷媒を循環させるステップと、
前記歯車結合ターボ圧縮機によってもたらされる前記第1の冷媒を前記凝縮器において凝縮させるステップと、
前記第1の冷媒を複数の部分流に分割するステップと、前記凝縮させられた第1の冷媒を前記膨張要素において膨張させるステップと、
前記膨張させられた冷媒を前記熱交換器を通って循環させ、天然ガスから熱を取り去って天然ガスを予冷するステップと、
前記圧縮機段の吸い込み側において前記部分流を調節するために可動な入り口ガイドベーンを個別に制御するステップと、
少なくとも1つの冷却ループを用意するステップと、
第2の冷媒を前記少なくとも1つの冷却ループにおいて循環させるステップと、
前記第2の冷媒との熱交換によって前記予冷された天然ガスから熱を取り去るステップとを含む方法が提供される。
特徴及び実施形態が、本明細書において以下で開示され、本明細書の一体の一部分を形成する添付の特許請求の範囲に更に記載される。以上の簡単な説明は、以下の詳細な説明をよりよく理解することができ、且つ今回の技術的な貢献をよりよく評価できるように、本発明の種々の実施形態の特徴を述べている。当然ながら、本明細書において後述され、添付の特許請求の範囲に記載される本発明の他の特徴も存在する。この点に関し、本発明のいくつかの実施形態を詳細に説明する前に、本発明の種々の実施形態が、それらの応用において、以下の説明に記載され、或いは図面に示される構成の詳細及び構成要素の配置に限られないことを、理解すべきである。本発明は、他の実施形態も可能であり、様々な方法で実施及び実行が可能である。また、本明細書において使用される表現及び用語が、説明を目的とするものであり、限定として解釈されてはならないことを、理解すべきである。
本システム及び方法によってもたらされる第1の冷媒の流量は、圧縮機段の回転速度によらなくても制御可能である。これにより、より効率的且つ信頼できるLNG回路が提供される。
したがって、当業者であれば、本発明の根底にある概念を、本発明のいくつかの目的を実行するための他の構造、方法、及び/又はシステムを設計するための基礎として容易に利用できることを、理解できるであろう。したがって、特許請求の範囲を、そのような同等の構成を、それらが本発明の技術的思想及び技術的範囲から外れない限りにおいて含むものと理解することが重要である。
開示される本発明の実施形態及びそれらの付随の利点の多くについて、より完全な評価が、それらを以下の詳細な説明を参照し、添付の図面と併せて検討することによってよりよく理解することで、容易に得られるであろう。
現在の技術による天然ガスの液化のためのシステムを示している。 本発明によるLNGの製造のためのシステムの第1の実施形態の概要を示している。 図2の構成において用いられる歯車結合圧縮機の典型的な実施形態を示している。 第2の実施形態における本発明によるLNGの製造のためのシステムの概要を示している。 本発明によるLNGシステムにおいて用いられる歯車結合ターボ圧縮機の2つの圧縮機段の断面を示している。
典型的な実施形態を、添付の図面を参照して以下で詳細に説明する。種々の図において、同じ参照番号は、同一又は類似の構成要素を指し示している。更に、図は、必ずしも比例尺で描かれてはいない。また、以下の詳細な説明は、本発明を限定するものではない。むしろ、本発明の技術的範囲は、添付の特許請求の範囲によって定められる。
明細書の全体を通して、「一実施形態」又は「実施形態」或いは「いくつかの実施形態」への言及は、或る実施形態に関連して説明される特定の特徴、構造、又は特性が、開示される主題の少なくとも1つの実施形態に含まれることを意味する。したがって、本明細書の種々の箇所において現れる「一実施形態において」又は「実施形態において」或いは「いくつかの実施形態において」という表現は、必ずしも同じ実施形態に言及しているわけではない。更に、特定の特徴、構造、又は特性を、1つ以上の実施形態において任意の適切な方法で組み合わせることが可能である。
図2は、本明細書に開示される主題を具現化するAPCIプロセスに基づく極低温天然ガス液化システムの図を概略的に示している。このプロセスは、第1の冷媒及び第2の冷媒がそれぞれ処理される2つの冷却サイクル又はループを使用する。第1のループは、天然ガス並びに第2のループを循環する第2の冷媒が第1の冷媒と熱を交換することによって冷却される予冷ループである。 本明細書において、第1のループが予冷ループ又はサイクルと称されるがゆえに、第2のループは、冷却又は液化ループ又はサイクルと称される。
いくつかの実施形態において、予冷ループを循環する第1の冷媒は、プロパンを含むことができ、或いはプロパンからなってよい。第1の冷媒は、少なくとも35の平均分子量を有することができ、例えば35〜41の間の平均分子量を有することができる。いくつかの実施形態において、第2のループを循環する第2の冷媒は、例えばチッ素、メタン、エタン、及びプロパンを含む混合冷媒を含むことができる。
より具体的には、図2の実施形態において、システムは全体として101で示され、第1のループ又は予冷ループは103と標記され、第2の液化サイクル又はループは105と標記されている。天然ガスは、配管107によってシステム101へともたらされ、予冷ループ103及び冷却ループ105のそれぞれの複数の直列に配置された熱交換器を通って流れることによって順次冷却され、最終的に液化する。
予冷ループ103は、多段歯車結合ターボ圧縮機109を備えている。歯車結合ターボ圧縮機は、図4に更に詳しく示されるとおりに構成されてよく、この図を参照して更に詳しく後述される。
歯車結合ターボ圧縮機の少なくとも1つの段、いくつかの段、或いは好ましくはすべての段は、システム101の実際の動作における必要に応じてこの(これらの)段の動作条件を調節するために、可動の入り口ガイドベーンを備える。可動の入り口ガイドベーンの各組を、例えば或る段と他の段とで異なる流量を考慮するために、他の組とは別個独立に調整することができる。
いくつかの実施形態において、歯車結合ターボ圧縮機は、2〜8の間に含まれる数の段を備える。例えば、歯車結合ターボ圧縮機は、3〜6つの段を含むことができる。更に詳しく後述されるとおり、1つ以上のインタークーラを、歯車結合ターボ圧縮機の連続的に配置された段の1つ以上のペアの間に設けることができる。更に、いくつかの実施形態においては、いくつかの実施形態において、多段歯車結合ターボ圧縮機109を、ガスタービン(例えば、航空転用ガスタービン)などの内燃機関を含むことができる原動機によって駆動することができる。好都合な実施形態においては、歯車結合ターボ圧縮機109は、電動モータ111によって駆動される。
図2に典型的な実施形態が示されており、歯車結合ターボ圧縮機109は、順に配置された4つの段(それぞれ109A、109B、109C、109Dと標記されている)で構成され、段109Dが最も低い圧力の段であり、段109Aが最も高い圧力の段である。
圧縮された第1の冷媒の流れが、歯車結合ターボ圧縮機109によって凝縮器115へともたらされる。凝縮器115を通ってもたらされる第1の冷媒の流れは、例えば水又は空気を相手に冷却され、凝縮させられる。
いくつかの実施形態において、凝縮させられた第1の冷媒は、予冷ループ103を循環して天然ガスを予冷するとともに、冷却ループ105を循環する第2の冷媒を冷却し、随意により部分的に液化させる。
いくつかの実施形態において、プロセスは、4つの圧力レベルに分割される。圧力レベルの数は、歯車結合ターボ圧縮機109の段数に対応することができる。好ましい実施形態において、凝縮器115を通ってもたらされる第1の冷媒の流れは、いくつかの部分流へと分割され、次いで部分流は、次第に低くなる圧力レベルにおいて順次膨張させられる。冷媒の各々の部分流は、サブサイクルを循環し、支流として歯車結合ターボ圧縮機へと、複数の圧縮機段のうちの対応する1つの圧縮機段の入り口に戻される。
送出ライン117が、凝縮させられた第1の冷媒の流れの第1の部分を、複数の直列に配置された第1の膨張要素119A〜119Dへともたらす。送出ライン117から分岐した第2の送出ライン118が、凝縮させられた第1の冷媒の流れの第2の部分を、複数の直列に配置された第2の膨張要素121A〜121Dへともたらす。
凝縮器115からの凝縮させられた第1の冷媒の第1の部分は、4つの異なる次第に低くなる圧力レベルにある4つの膨張要素119A〜119Dにおいて順次膨張させられる。各々の膨張要素119A〜119Dの下流において、部分的に膨張させられた第1の冷媒の流れの一部が、第1の予冷熱交換器123A〜123Dのうちの該当の1つへと流される。部分的に膨張させられた第1の冷媒の残りの部分は、次の膨張要素119A〜119Dを通って流され、以下同様である。第1の膨張要素119A〜119Dのうちの最も下流の膨張要素(119D)を通って流れる残余の第1の冷媒は、最も下流の予冷熱交換器123Dへともたらされる。
前記第1の熱交換器123A〜123Dの各々において、第1の冷媒は、配管107を流れる天然ガスを相手に熱を交換し、したがって天然ガスを予冷し、随意により部分的に液化させる。
第2の膨張要素121A、121B、121C、121Dの各々において膨張させられた第1の冷媒の一部が、複数の第2の熱交換器125A〜125Dのうちの対応する1つへと流される。前記第2の膨張要素121A〜121Dの各々によってもたらされる冷媒の流れのうち、それぞれの熱交換器125A〜125Dへは流されない部分は、後続の膨張要素を通って送られる。前記第2の熱交換器のうちの最も下流の熱交換器(125D)が、前記第2の膨張要素121A〜121Dのうちの最も下流(121D)において膨張する第1の冷媒の残りの全部分を受け取る。前記第2の熱交換器125A〜125Dの各々において、第1の冷媒は、冷却又は液化ループ105を循環する第2の冷媒を相手に熱を交換し、結果として、熱交換器125Dの送出側において第2の冷媒が冷却されて少なくとも部分的に液化する。
第1の予冷熱交換器123A〜123Dを出る加熱された第1の冷媒は、第2の熱交換器125A〜125Dから出る加熱された第1の冷媒と集められ、歯車結合ターボ圧縮機109へと再び供給される。
いくつかの実施形態において、第2の熱交換器125A〜125Dの各々から出る加熱された第1の冷媒は、対応する第1の熱交換器123A〜123Dを出る加熱された第1冷媒とほぼ同じ圧力にある。対応する圧力レベルにおいて集められた冷媒は、歯車結合ターボ圧縮機109の対応する段の入り口にもたらされる。このようにして、冷媒の複数の支流が、次第に低くなる圧力で、歯車結合ターボ圧縮機109の直列に配置された段の入り口に戻される。
図2において、参照番号130A〜130Dが、熱交換器123A〜123D及び125A〜125Dからもたらされる膨張及び使用後の支流を歯車結合ターボ圧縮機の対応する段109A〜109Dへと戻す戻りのラインを示している。
いくつかの実施形態において、冷却又は液化ループ105は、圧縮機列を備えている。いくつかの実施形態においては、圧縮機列を、直列に配置された第1の圧縮機131及び第2の圧縮機133で構成することができる。他の実施形態においては、ただ1つの圧縮機を設けることができる。各々の圧縮機は、例えば多段遠心圧縮機など、多段圧縮機であってよい。
いくつかの実施形態において、冷却ループ105の圧縮機は、内燃機関を含むことができる原動機によって駆動される。原動機は、例えば航空転用ガスタービンなど、ガスタービン135であってよい。
段間冷却器(インタークーラ)137を、第1の圧縮機131によってもたらされる第2の冷媒について第2の圧縮機133へと進入する前に温度を下げ、体積を減らすために、第1の圧縮機131と第2の圧縮機133との間に配置することができる。 第2の圧縮機133によってもたらされる圧縮された第2の冷媒は、凝縮器139において凝縮させられる。凝縮器139は、第2の冷媒を空気又は水を相手とする熱の交換によって凝縮させる空気凝縮器又は水凝縮器であってよい。上述のように、凝縮させられた第2の冷媒は、次に送出ライン141によって順に配置された第2の熱交換器125A〜125Dを通って送られ、第2の熱交換器125A〜125Dにおいて、第2の冷媒は、予冷ループ103を循環する第1の冷媒との熱交換によって冷却され、おそらくは液化させられる。
熱交換器125A〜125Dからもたらされる冷却され且つ随意により部分的に液化させられた第2の冷媒は、配管143を通って主極低温熱交換器145へと流れ、主極低温熱交換器145において、第2の冷媒は、予冷され且つ随意により部分的に液化させられた天然ガスから更なる熱を除去し、液化プロセスを完了させる。完全に液化した天然ガスが、149においてシステムから出る一方で、加熱された第2の冷媒は、配管151を通って圧縮機又は圧縮機列131、133へと戻される。
図2に、歯車結合ターボ圧縮機109が、あくまでも概略的に示されている。典型的な歯車結合ターボ圧縮機109の主な構成要素が、図2Aに更に詳しく示されている。図4が、歯車結合ターボ圧縮機109の共通の回転軸に支持された2つの圧縮機段の縦断面を更に詳しく示している。より具体的には、図4は、第1及び第2の段109D、109Cを例として示している。
好ましくは、圧縮機の各段109A〜109Dは、4つの段109A〜109Dについて110A〜110Dに概念的に示される可動の入り口ガイドベーンを備える。他の実施形態において、可動の入り口ガイドベーンは、圧縮機段のうちの一部の段の入り口にのみ設けられ、或いはいずれの段にも設けられない。図4から理解できるように、入り口ガイドベーンを、圧縮機段の軸方向の入り口に配置することができる。可動入り口ガイドベーンの各組を、圧縮機段に進入する流れを自立的に調節するために、他の組とは別個独立に制御することができる。インタークーラを、2つの連続して配置された圧縮機段109A〜109Dの間に設けることができる。図2Aに示されるように、第1のインタークーラ153を、第1の圧縮機段109Dの送出側と第2の圧縮機段109Cの吸い込み側との間に配置することができる。第2のインタークーラ155を、第2の圧縮機段109Cの送出側と第3の圧縮機段109Bの吸い込み側との間に配置することができる。第3のインタークーラ157を、第3の圧縮機段109Bの送出側と第4の圧縮機段109Aの吸い込み側との間に配置することができる。
各々の圧縮機段109A〜109Dは、回転軸上に支持された少なくとも1つのインペラを備える。図4は、2つの最も上流側の圧縮機段109D、109Cのそれぞれの2つのインペラ112D、112Cを示している。各々のインペラは、軸方向の入り口と径方向の出口とを有する遠心インペラであってよい。インペラによって処理された流体は、圧縮機段109D、109Cのボリュート114D、114Cなど、それぞれのボリュートに集められる。
インペラは、ペアにされてよく、インペラの各ペアは、共通の回転軸によって支持される。図2Aの実施形態においては、2つの回転軸159、161が設けられている。第1及び第2の圧縮機段109D、109Cのインペラは、第1の回転軸159に回転可能に取り付けられ、第3及び第4の圧縮機段109B、109Aのインペラは、第2の回転軸161に回転可能に取り付けられている。別の数の回転軸並びにそれぞれの圧縮機段及びインペラを設けることができる。いくつかの実施形態においては、設けられる段の数が奇数であってよく、その場合には、回転軸のうちの1つが、ペアにされたインペラではなく、ただ1つのインペラを支持することができる。
各々の回転軸159、161は、各々の回転軸159、161にキー留めされたピニオン159A、161Aを備える。ピニオン159A、161Aは、電動モータ111によって駆動軸165を介して回転駆動される中央歯車又はクラウン163に噛合している。2つの回転軸159、161、及び、したがって2つの回転軸159、161に取り付けられたそれぞれのインペラは、異なる回転速度で回転することができる。
歯車結合ターボ圧縮機109の構成は、予冷ループ103を循環する第1の冷媒の異なる支流を処理するために特に適している。圧縮機段の入り口に位置する可動の入り口ガイドベーン110A〜110Dの各組の状態を、圧縮機段の動作の状態を温度条件及び種々の熱交換器123A〜123D、125A〜125Dにおける流量に合わせることができるように、各々の支流(即ち、圧縮機段のそれぞれの吸い込み側へともたらされる各々の冷媒の流れ)の流れの条件に合わせて調整することができる。したがって、圧縮機の効率及び操作性を最大にすることができる。歯車結合ターボ圧縮機109の構造に容易に統合できるインタークーラ153、155、157などの1つ以上のインタークーラが、圧縮機、したがってLNGシステム全体の効率を、更に向上させる。
本明細書に開示される主題の更なる実施形態が、図3に示され、以下で説明される。図3のLNG系200は、3枚の閉ループ(単数又は複数)、201、203、205から構成されている。3つの異なる冷媒が、3つのループで処理される。ループ201において処理される第1の冷媒は、プロパンであってよい。第1のループ201は、以下では予冷ループと称される。ループ203において処理される第2の冷媒は、エチレンであってよく、ループ205を循環する第3の冷媒は、メタンであってよい。天然ガスのライン207は、3つのループ201、203、205の3つの連続的に配置された熱交換器209、211、及び213を通って流れる。天然ガスは、気体の状態で第1の熱交換器209に進入し、液体の状態で最後の熱交換器213を出る。
図3のシステムは、或る程度簡略化したやり方で表されている。第1の予冷ループ又はサイクル201は、複数の圧縮機段を含む歯車結合ターボ圧縮機229を備える。いくつかの実施形態においては、図3の概略図に例として示されているように、3つの圧縮機段229A〜229Cを設けることができる。他の実施形態においては、異なる数の圧縮機段を設けることができる。一般に、圧縮機段の数は、図2及び2Aに関連して開示したものと同様のやり方で、予冷ループ201に設けられる支流の数に依存することができる。
入り口ガイドベーン228C、228B、228Aを、一部の圧縮機段(好ましくは、各々の圧縮機段)の入り口に設けることができる。インタークーラを、連続的に配置された圧縮機段のペアの間に配置することができ、例えば第1のインタークーラ230を、第1の圧縮機段229Cの送出側と、第2の圧縮機段229Bの吸い込み側との間に配置することができる。更なるインタークーラ231を、圧縮機段229Bの送出側と、圧縮機段229Aの吸い込み側との間に配置することができる。
最後の圧縮機段229A、即ち圧力が高まる流れの方向における最も下流の圧縮機段の送出側が、凝縮器233へと接続される。歯車結合ターボ圧縮機229を通って循環する第1の冷媒は、凝縮器233において凝縮させられ、ライン235を通って第1の熱交換器209へともたらされる。圧縮されて凝縮させられた冷媒の流れを、1つ以上の膨張要素(そのうちの1つが、237で示されている)を通して膨張させることができる。図2と同様のやり方で、送出ライン235を流れる主冷媒流を、次第に低下する圧力及び温度の支流へと分割することができる。熱交換器209を、直列に配置された複数の熱交換器部分で構成でき、冷媒の一部が、図2及び2Aに関連して説明した内容ときわめてよく似たやり方で、次第に低下する圧力でこれらの熱交換器部分を通って流される。このようにして、複数の支流が形成され、各々の支流は圧縮機段229A、229B、229Cのうちの該当の1つに戻される。
したがって、各々の圧縮機段は、可変且つ最も上流の圧縮機段229Cから最も下流の圧縮機段229Aへと次第に高くなる圧力の異なる冷媒の流量を処理する。
歯車結合ターボ圧縮機229を、原動機によって駆動することができる。いくつかの実施形態において、原動機は、図2を参照して説明したモータ111と同様の電動モータ(図示せず)であってよい。他の実施形態において、原動機は、例えば航空転用ガスタービンなどのガスタービンを備えることができる。
第2のループ203は、圧縮機装置241を備えている。圧縮機装置241は、1つの圧縮機又は複数の連続的に配置された圧縮機を備えることができる。圧縮機装置241の圧縮機のうちの1つ以上は、例えば多段遠心圧縮機など、多段圧縮機であってよい。圧縮機装置241を、第2の原動機243によって駆動することができる。いくつかの実施形態において、第2の原動機243は、例えば航空転用ガスタービンなど、ガスタービンを備えることができる。他の実施形態において、動力源は、電動モータを備えることができる。異なる機関又はモータの組み合わせも、考えられる。
第2のループ203は、圧縮機装置241によってもたらされる圧縮された第2の冷媒を凝縮させる凝縮器245を備える。送出ライン247が、圧縮されて凝縮させられた第2の冷媒を第1の熱交換器209及び第2の熱交換器211へともたらす。第1の熱交換器209において、凝縮させられた第2の冷媒は、第1のループ201を循環する第1の冷媒との熱交換によって冷却される。第2の熱交換器211において、第2の冷媒は、1つ以上の連続的に配置された膨張要素(そのうちの1つが249で示されている)において膨張させられる。このようにして、次第に低くなる異なる圧力の第2の冷媒の前記流れを、それ自身は公知のやり方で生成でき、これらの支流は、低くなる圧力の戻りのライン251、253、255を通って第2の圧縮機装置241へと戻される。いくつかの実施形態において、各々の支流は、圧縮機装置241を構成する複数の連続的に配置された圧縮機のうちの該当の圧縮機の入り口に注入される。可動の入り口ガイドベーンを、各々のそのような圧縮機の入り口に設けることができる。第2の熱交換器211において、第2の冷媒は、ガスのライン207を通って流れる天然ガスを冷却し、更に/或いは部分的に液化させる。
第3のループ205が、更なる圧縮機装置261を備える。圧縮機装置261は、1つの圧縮機又は複数の連続的に配置された圧縮機で構成されてよい。圧縮機装置261の圧縮機は、例えば多段遠心圧縮機など、遠心圧縮機であってよい。圧縮機装置261を駆動して回転させるために、更なる原動機263が設けられている。いくつかの実施形態において、原動機263は、例えば航空転用ガスタービンなど、ガスタービンを備えることができる。他の実施形態において、原動機263は、電動モータを備えることができる。異なるモータ及び機関の組み合わせを設けることもできる。
圧縮機装置261によってもたらされる圧縮された第3の冷媒は、凝縮器265において凝縮させられ、送出ライン267を通って第1、第2、及び第3の熱交換器209、211、213に液体の状態でもたらされる。第1及び第2の熱交換器209、211において、第3の冷媒は、液体の状態で流れ、それぞれ第1の冷媒及び第2の冷媒との熱交換によって冷却される。ループの最後の部分において、第3の冷媒は、1つ以上の連続的に配置された膨張要素269において膨張させられる。気化した第3の冷媒は、天然ガスが第3の熱交換器213からもたらされるときに液化するまで、第3の熱交換器213において天然ガスとの熱交換を行う。いくつかの実施形態においては、第3の冷媒を、次第に減少する圧力で支流へと分割することができ、各々の支流は、それぞれの戻りのライン271、273、275を介して圧縮機装置261へと戻される。この場合にも、支流を、圧縮機装置の一部を構成する連続的に配置された圧縮機の入り口に注入でき、各々の圧縮機には、おそらくは可動の入り口ガイドベーンが設けられる。
以上説明し、図3に示したLNGプロセスは、カスケードプロセスとして知られている。上述のように、公知のカスケードプロセス及びシステムとは異なり、本実施形態においては、少なくとも第1の予冷ループ201が、多段歯車結合ターボ圧縮機を備える。
歯車結合ターボ圧縮機を通る予冷ループにおける第1の冷媒の処理は、図2、2Aの実施形態に関連してすでに説明したように、いくつかの利点を有する。図3の実施形態の歯車結合ターボ圧縮機229は、図2、2Aの実施形態に関連して説明され、図4に更に詳しく示される歯車結合ターボ圧縮機と概念的に類似することができる。あくまでも例として、図3に示される歯車結合ターボ圧縮機229の圧縮機段の数は、図2、2Aの実施形態の段の数から異なっており、このことは、歯車結合ターボ圧縮機の段の数が、設計上の考慮事項に基づき、例えば第1の冷媒の主流の凝縮器の下流における支流への分割の数に基づいて、様々であってよいことを示している。
いくつかの実施形態においては、歯車結合ターボ圧縮機を、約12MW〜約40MWの範囲の動力で駆動することができる。いくつかの実施形態において、歯車結合ターボ圧縮機は、約14MW〜40MWの間、より具体的には約25MW〜30MWの間の範囲の定格出力を有することができる。
いくつかの実施形態においては、約10、000m3/h〜約70、000m3/hの範囲の第1の冷媒の流量を、歯車結合ターボ圧縮機によって処理することができる。
上記開示のように、LNGシステムにおける第1の冷媒は、通常は、次第に低くなる圧力の値において膨張させられ、支流へと分割され、各々の流れが歯車結合ターボ圧縮機のいくつかの圧縮機段のうちの該当の1つへと戻される。いくつかの実施形態において、最も下流の圧縮機段、即ち最も高い圧力の圧縮機段の送出圧力は、約45bar(絶対圧)〜約65bar(絶対圧)の範囲であり、いくつかの実施形態においては、この送出圧力が、約52bar(絶対圧)〜約56bar(絶対圧)の間の範囲であってよい。 いくつかの実施形態においては、それぞれの吸い込み圧力、即ち最も上流の圧縮機段の入り口における圧力が、約2.5〜約15bar(絶対圧)の間の範囲であってよく、より具体的には、例えば約3〜約10bar(絶対圧)の間の範囲であってよく、例えば3〜3.5bar(絶対圧)付近であってよい。
他の実施形態において、歯車結合ターボ圧縮機の最終段の送出圧力(吐出圧)は、約10bar(絶対圧)〜30bar(絶対圧)の間の範囲であってよく、いくつかの特定の実施形態においては、15〜25bar(絶対圧)の間の範囲であってよい。最も上流の圧縮機段におけるそれぞれの吸い込み圧力は、約1〜約2.5bar(絶対圧)の間の範囲であってよく、更に具体的には約1.5〜約2bar(絶対圧)の間の範囲であってよく、例えば1.6〜1.9bar(絶対圧)の付近であってよい。
予冷サイクルにおける歯車結合ターボ圧縮機の使用は、現在の技術の遠心多段圧縮機と比較して、圧縮機の効率を向上させ、したがって消費する動力が少なくてすみ、結果として顕著なコスト削減をもたらす。
これによって達成される効率の向上並びにエネルギー消費及びコストの削減に関する大きな利益を十分に理解するために、以下の比較例を熟考すべきである。
図1によるシステムにおいて、例えばイタリアのフィレンツェ(Florence)のGE Oil & Gas社によって製造される3MCL804などの「100%」の効率を有するビーム遠心圧縮機を、この圧縮機に直結されたイタリアのフィレンツェのGE Oil & Gas社から入手可能なPGT25+G4という航空転用ガスタービンによって駆動して使用する標準的な構成では、以下の動作条件、即ち
・入り口圧力 1.13bar(絶対圧)、
・入り口体積流量 56,000m3/h、及び
・回転数 6,100rpm
において、圧縮機は設計条件において21,108kWを消費すると考えられる。例えば同等のガスタービンによって駆動され、102.4%の効率を有しているイタリアのフィレンツェのGE Oil & Gas社によって製造されるSRL804などの歯車結合ターボ圧縮機を備える図2、2Aによる構成は、同じ動作条件のもとで20,493kWを消費すると考えられ、これは動力の消費の3%の削減を意味する。
歯車結合による構成における合計のコスト削減は、5%である。
歯車結合圧縮機の使用は、すれば、ガスタービンの代わりに電動モータが使用される構成を考えるとき、ギアボックスの省略ゆえに、更により魅力的である。電動モータを動力源として用いる先行技術による標準的な技術的解決策においては、速度固定の電動モータが、ギアボックスを介して圧縮機に接続され、圧縮機を駆動する。対照的に、歯車結合圧縮機を用いる場合には、圧縮機を、追加のギアボックスを必要とすることなく最適な速度に設計することができる。圧縮機は、最大104.1%の効率に達しうる。結果として、上述の動作条件のもとで、動力の消費は20,102kWとなり、動力の消費の1006kWの削減がもたらされると考えられる。コストに関して、歯車結合圧縮機及び電動モータを備える技術的解決策は、電動モータ、ギアボックス、及び圧縮機を備える標準的な技術的解決策と比べ、主としてギアボックスの省略ゆえに、14%安価である。
本明細書に記載の主題について開示される実施形態を、いくつかの典型的な実施形態に関する詳細及び細部とともに図面に示して十分に上述したが、本明細書において説明した新規な教示、原理、及び考え方の組、並びに添付の特許請求の範囲に記載される主題の利点から実質的に離れることなく、多数の変更、変化、及び省略が可能であることは、当業者にとって明らかであろう。したがって、開示された発明の適切な範囲は、そのような変更、変化、及び省略をすべて包含するような添付の特許請求の範囲の最も広い解釈によってのみ決定されなければならない。更に、プロセス又は方法の各段階の順序及び順番は、別の実施形態にしたがって変更又は並べ替えが可能である。
2 第1のサイクル
3 ガスタービン
5 第1の圧縮機
7 第2の圧縮機
11 熱交換器
12 プロパンサイクル
13 ガスタービン
15 多段圧縮機
17 凝縮器
19 配管
21、23、25、27 膨張機
29、31、33、35 熱交換器
37 配管
38 主極低温熱交換器
39 第2の配管
41、43、45、47 膨張機
49、51、53 予冷熱交換器
61 主天然ガスライン
101 システム
103 予冷ループ
105 冷却又は液化ループ
107 配管
109 多段歯車結合ターボ圧縮機
109A〜109D 圧縮機段
110A〜110D 入り口ガイドベーン
111 電動モータ
112C、112D インペラ
114C、114D ボリュート
115 凝縮器
117、118 送出ライン
119A〜119D 第1の膨張要素
121A〜121D 第2の膨張要素
123A〜123D 第1の熱交換器
125A〜125D 第2の熱交換器
130A〜130D 参照番号
131 第1の圧縮機
133 第2の圧縮機
135 ガスタービン
139 凝縮器
141 送出ライン
143 配管
145 主極低温熱交換器
151 配管
153 第1のインタークーラ
155 第2のインタークーラ
157 第3のインタークーラ
159 第1の回転軸
159A 回転軸
159A ピニオン
161 第2の回転軸
161A ピニオン
163 クラウン
165 駆動軸
200 LNG系
201 第1のループ
203 第2のループ
205 第3のループ
207 ライン
209 第1の熱交換器
211 第2の熱交換器
213 第3の熱交換器
228A〜228C 入り口ガイドベーン
229 歯車結合ターボ圧縮機
229A〜229C 圧縮機段
230 第1のインタークーラ
231 インタークーラ
233、245、265 凝縮器
235、247、267 送出ライン
241、261 圧縮機装置
243、263 原動機
251、253、255 ライン
269 膨張要素
271、273、275 ライン

Claims (19)

  1. 第1の冷媒を循環させるように構成され、
    前記第1の冷媒を加圧するための少なくとも1つの圧縮機(109)と、
    前記圧縮機(109)を駆動するための少なくとも1つの原動機(111)と、
    前記第1の冷媒から熱を取り去るための少なくとも1つの凝縮器(115)と、
    前記第1の冷媒を膨張させるための少なくとも第1の膨張要素(119A〜119D)と、
    天然ガスから前記第1の冷媒へと熱を移動させるための少なくとも第1の熱交換器(123A〜123D)と、
    を備えている予冷ループ(103)、及び
    前記予冷ループ(103)の下流に位置し、第2の冷媒を循環させる冷却ループ(105)であって、前記天然ガスは、前記予冷ループ(103)及び前記冷却ループ(105)において順次冷却されるように構成される、冷却ループ(105)、
    を少なくとも備えており、
    前記天然ガスは、前記予冷ループ(103)及び前記冷却ループ(105)において順次冷却されるように構成され、
    前記圧縮機(109)は、複数の圧縮機段(109A〜109D)を備える歯車結合ターボ圧縮機(109)であり、各々の圧縮機段は、圧縮機段に進入する流れを独立して調節するための独立した可動の入り口ガイドベーンの組を備え、
    前記第1の冷媒は、35よりも大きい分子量を有する気体を含み、
    前記予冷ループ(103)は、
    複数の低くなる圧力レベルにおいて前記第1の冷媒を膨張させるように構成された複数の連続的に配置された第1の膨張要素(119A〜119D)と、
    前記複数の連続的に配置された第1の膨張要素(119A〜119D)を通って膨張させられた前記第1の冷媒のそれぞれの部分を受け取り、前記天然ガスから前記第1の冷媒へと熱を移動させるように配置及び構成された複数の第1の熱交換器(123A〜123D)と、
    前記第1の熱交換器(123A〜123D)の各々から前記歯車結合ターボ圧縮機(109)のそれぞれの圧縮機段へと前記第1の冷媒の支流を戻す複数の戻り経路(130A〜130D)と、
    を備え、
    前記圧縮機(109)は、少なくとも2つの連続して配置された圧縮機段の間の少なくとも1つのインタークーラを備え、
    それぞれの圧縮機段へ戻された前記第1の冷媒の各支流は、前記インタークーラからの冷媒と混合されて、それぞれの圧縮機段へ供給される、
    天然ガス液化システム。
  2. 前記予冷ループ(109)は、前記第1の冷媒を前記歯車結合ターボ圧縮機(109)のそれぞれの圧縮機段(109A〜109D)に戻される2つ以上の支流へと分割するように構成されている請求項1に記載のシステム。
  3. 前記原動機(111)は、電動モータを備える請求項1又は2に記載のシステム。
  4. 前記原動機(111)は、ガスタービンを備える請求項1又は2に記載のシステム。
  5. 前記予冷ループ(103)は、少なくとも第1の補助膨張要素(121A〜121D)と、前記第1の補助膨張要素(121A〜121D)を通って膨張させられた前記第1の冷媒の一部分を受け取り、前記冷却ループ(105)を循環する前記第2の冷媒から前記予冷ループ(103)を循環する前記第1の冷媒へと熱を移動させるように構成された少なくとも第1の補助熱交換器(125A〜125D)とを更に備える請求項1乃至のいずれか1項に記載のシステム。
  6. 前記予冷ループ(103)は、複数の低くなる圧力レベルにおいて前記第1の冷媒を膨張させるように構成された複数の連続的に配置された第2の膨張要素と、前記第1の補助膨張要素を通って膨張させられた前記第1の冷媒のそれぞれの部分を受け取り、前記第2の冷媒から前記第1の冷媒へと熱を移動させるように配置及び構成された複数の第2の熱交換器と、前記第2の熱交換器の各々から前記歯車結合ターボ圧縮機(109)のそれぞれの圧縮機段(109A〜109D)へと第1の冷媒の各部分を戻す複数の戻り経路とを更に備える請求項1乃至のいずれか1項に記載のシステム。
  7. 前記第2の冷媒は、混合冷媒、又はエチレン、或いはメタンである請求項1乃至のいずれか1項に記載のシステム。
  8. 前記歯車結合ターボ圧縮機(109)は、前記原動機(111)によって駆動されて回転する中央歯車(163)と、各々が前記中央歯車(163)と噛合して前記中央歯車(163)によって駆動されて回転するピニオン(159A、161A)を備えている複数の被駆動軸(159、161)と、各々の軸(159、161)に取り付けられた少なくとも1つのそれぞれの圧縮機インペラとを備える請求項1乃至のいずれか1項に記載のシステム。
  9. 2つのそれぞれの圧縮機インペラが前記軸(159、161)のうちの少なくとも1つに取り付けられている請求項に記載のシステム。
  10. 前記歯車結合ターボ圧縮機(109)は、加圧された第1の冷媒が約45〜約65bar(絶対圧)の範囲の圧力、好ましくは約50〜約60bar(絶対圧)の間の圧力で前記歯車結合ターボ圧縮機(109)の最終段からもたらされるように、前記第1の冷媒を圧縮し、前記歯車結合ターボ圧縮機(109)の最初の段の入り口における前記第1の冷媒の圧力は、約2.5〜約10bar(絶対圧)の範囲にある請求項1乃至のいずれか1項に記載のシステム。
  11. 前記歯車結合ターボ圧縮機(109)は、加圧された第1の冷媒が約10〜約30bar(絶対圧)の範囲の圧力、好ましくは約15〜約25bar(絶対圧)の間の圧力で前記歯車結合ターボ圧縮機(109)の最終段からもたらされるように、前記第1の冷媒を圧縮し、前記歯車結合ターボ圧縮機(109)の最初の段の入り口における前記第1の冷媒の圧力は、約1〜約2.5、好ましくは約1.5〜約2bar(絶対圧)の範囲にある請求項1乃至10のいずれか1項に記載のシステム。
  12. 前記歯車結合ターボ圧縮機(109)は、約10,000m/h〜約70,000m/hの範囲の実流量で第1の冷媒をもたらす請求項1乃至11のいずれか1項に記載のシステム。
  13. 前記歯車結合ターボ圧縮機(109)は、約12MW〜約40MWの範囲、好ましくは約14MW〜約30MWの範囲の動力を消費する請求項1乃至12のいずれか1項に記載のシステム。
  14. 前記歯車結合ターボ圧縮機(109)は、少なくとも4つの段を備え、各々の段は、少なくとも1つのインペラを備える請求項1乃至13のいずれか1項に記載のシステム。
  15. 天然ガスを液化させる方法であって、
    複数の圧縮機段および前記圧縮機段の間に配置された少なくとも1つのインタークーラを有しており、各々の段が可動の入り口ガイドベーンを備えている歯車結合ターボ圧縮機(109)と、少なくとも1つの凝縮器(115)と、少なくとも1つの膨張要素(119A〜119D)と、少なくとも1つの熱交換器(123A〜123D)とを備えている予冷ループ(103)を用意するステップと、
    前記歯車結合ターボ圧縮機(109)を原動機(111)で駆動するステップと、
    前記歯車結合ターボ圧縮機(109)を通って第1の冷媒を循環させるステップと、
    前記歯車結合ターボ圧縮機(109)によってもたらされる前記第1の冷媒を前記凝縮器(115)において凝縮させるステップと、
    前記第1の冷媒を複数の部分流に分割するステップと、
    前記凝縮させられた第1の冷媒を前記膨張要素(119A〜119D)において膨張させるステップと、
    前記膨張させられた冷媒を前記熱交換器(123A〜123D)を通って循環させ、天然ガスから熱を取り去って天然ガスを予冷するステップと、
    前記圧縮機段の吸い込み側において前記部分流を調節するために可動な入り口ガイドベーンを個別に制御するステップと、
    少なくとも1つの冷却ループ(105)を用意するステップと、
    第2の冷媒を前記少なくとも1つの冷却ループ(105)に循環させるステップと、
    前記第2の冷媒との熱交換によって前記予冷された天然ガスから熱を取り去るステップと、
    前記予冷ループ(103)に複数の連続的に配置された第1の膨張要素(119A〜119D)を設けるステップと、
    凝縮させられた第1の冷媒を複数の低くなる圧力レベルにおいて前記第1の膨張要素(119A〜119D)を通って膨張させるステップと、
    前記第1の膨張要素(119A〜119D)の各々からの前記膨張させられた第1の冷媒の一部分を複数の第1の熱交換器(123A〜123D)を通って循環させ、前記天然ガスから熱を取り去るステップと、
    前記第1の熱交換器(123A〜123D)からの前記膨張させられた第1の冷媒の一部分をそれぞれの戻り経路(130A〜130D)を通って前記複数の圧縮機段のそれぞれの圧縮機段へと戻すステップと、
    を含み、
    それぞれの圧縮機段へ戻された前記第1の冷媒の各部分は、前記インタークーラからの冷媒と混合されて、それぞれの圧縮機段へ供給され、
    前記第1の冷媒は、35よりも大きい分子量を有する気体を含む、
    方法。
  16. 前記原動機(111)は、電動モータを備える請求項15に記載の方法。
  17. 前記原動機(111)は、ガスタービンを備える請求項15に記載の方法。
  18. 前記可動の入り口ガイドベーンは、前記部分流の流れの条件の関数として制御される請求項15乃至17のいずれか1項に記載の方法。
  19. 前記予冷ループ(103)に複数の連続的に配置された第2の膨張要素(121A〜121D)を設けるステップと、
    凝縮させられた第1の冷媒を複数の低くなる圧力レベルにおいて前記第2の膨張要素(121A〜121D)を通って膨張させるステップと、
    前記膨張させられた第1の冷媒の一部分を前記予冷ループ(103)の複数の第2の熱交換器(125A〜125D)を通って循環させ、前記第2の冷媒から熱を取り去るステップと、
    前記第2の熱交換器(125A〜125D)の各々からの前記第1の冷媒の一部分を前記歯車結合ターボ圧縮機(109)のそれぞれの圧縮機段へと戻すステップと
    を更に含む請求項15乃至18のいずれか1項に記載の方法。
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