JP6430760B2 - All solid state battery and manufacturing method thereof - Google Patents

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Description

本発明は、全固体電池及びその製造方法に関する。   The present invention relates to an all-solid battery and a method for manufacturing the same.

従来、高性能な電池として、例えばリチウム二次電池が知られている。リチウム二次電池では、電解質として可燃性の有機溶媒にリチウム塩を溶解させた有機電解質が用いられる。ところが、液体の有機電解質を用いた電池では、有機電解質の漏れ出し等、安全性の面で十分とはいえない。そこで、近年、より高い安全性を確保するために、液体の電解質に代えて、固体電解質を用いた全固体電池の開発が行われている。   Conventionally, for example, a lithium secondary battery is known as a high-performance battery. In a lithium secondary battery, an organic electrolyte in which a lithium salt is dissolved in a flammable organic solvent is used as an electrolyte. However, a battery using a liquid organic electrolyte is not sufficient in terms of safety such as leakage of the organic electrolyte. Therefore, in recent years, in order to ensure higher safety, all-solid-state batteries using solid electrolytes have been developed instead of liquid electrolytes.

例えば、特許文献1には、電池セル(正極、負極、電解質)に貫通孔が形成され、その貫通孔に挿通した軸部材であるボルトを締結することで電池セルを加圧する全固体電池が開示されている。また、特許文献2には、電池セルとその電池セルを収容する筐体とを備え、筐体内に電池セルを加圧するための気体を充填した全固体電池が開示されている。このような全固体電池は、前述の方法で電池セルを加圧することにより、電池セル内部の電気抵抗を低減し、電池性能の向上を図っている。   For example, Patent Document 1 discloses an all solid state battery in which a through hole is formed in a battery cell (positive electrode, negative electrode, electrolyte) and a battery cell is pressurized by fastening a bolt that is a shaft member inserted into the through hole. Has been. Patent Document 2 discloses an all-solid-state battery that includes a battery cell and a housing that houses the battery cell, and that is filled with gas for pressurizing the battery cell. Such an all-solid-state battery pressurizes the battery cell by the above-described method, thereby reducing the electric resistance inside the battery cell and improving the battery performance.

特許第4770489号公報Japanese Patent No. 4770489 特許第5257471号公報Japanese Patent No. 5257471

しかしながら、前記特許文献1の全固体電池は、電池セルに形成した貫通孔に軸部材(ボルト)を挿通して締結する等、構造が複雑で部品点数が多く、質量が大きくなる。そのため、質量エネルギー密度の低下を招いてしまう。また、電池セルに貫通孔を形成することから、電池セルの体積が低減され、体積エネルギー密度の低下を招いてしまう。   However, the all-solid-state battery of Patent Document 1 has a complicated structure, a large number of parts, and a large mass, such as a shaft member (bolt) inserted into a through hole formed in a battery cell and fastened. Therefore, the mass energy density is reduced. Moreover, since the through-hole is formed in the battery cell, the volume of the battery cell is reduced and the volume energy density is lowered.

また、前記特許文献2の全固体電池は、筐体内に電池セルを加圧するための気体を充填するケースやそのケースを配置するスペースが必要となる等、構造が複雑で部品点数が多く、質量や体積が大きくなる。そのため、質量エネルギー密度の低下、体積エネルギー密度の低下を招いてしまう。   In addition, the all-solid-state battery of Patent Document 2 has a complicated structure and a large number of parts, such as a case for filling a gas for pressurizing a battery cell in a housing and a space for arranging the case. And the volume increases. Therefore, the mass energy density and the volume energy density are reduced.

本発明は、かかる背景に鑑みてなされたものであり、簡易な構成で、電池セル内部の電気抵抗を低減し、質量エネルギー密度や体積エネルギー密度を高め、電池性能の向上を図ることができる全固体電池及びその製造方法を提供しようとするものである。   The present invention has been made in view of such a background, and with a simple configuration, the electrical resistance inside the battery cell can be reduced, the mass energy density and the volume energy density can be increased, and the battery performance can be improved. An object of the present invention is to provide a solid state battery and a manufacturing method thereof.

本発明の一の態様は、正極、負極及び電解質が固体である電池セルと、該電池セルを収容する筒状部と該筒状部の軸方向の一端のうち少なくとも一部を閉塞する閉塞部とを有する外装と、該外装における前記筒状部の軸方向の他端を封止し、かつ前記電池セルに接触する蓋体と、を備えることを特徴とする全固体電池にある。   One aspect of the present invention is a battery cell in which the positive electrode, the negative electrode, and the electrolyte are solid, a cylindrical portion that houses the battery cell, and a blocking portion that closes at least a part of one end in the axial direction of the cylindrical portion. And a lid that seals the other end in the axial direction of the cylindrical portion in the exterior and that contacts the battery cell.

前記全固体電池において、外装は、正極、負極及び電解質が固体である電池セルを収容する筒状部と、筒状部の一端のうち少なくとも一部を閉塞する閉塞部とを有する。そして、筒状部の他端を封止する蓋体は、電池セルに対して筒状部の軸方向に向かって圧力を掛けるように筒状部の他端を封止して電池セルと接触している。   In the all-solid-state battery, the exterior includes a cylindrical part that houses a battery cell in which the positive electrode, the negative electrode, and the electrolyte are solid, and a closed part that closes at least a part of one end of the cylindrical part. The lid that seals the other end of the cylindrical portion seals the other end of the cylindrical portion so as to apply pressure to the battery cell in the axial direction of the cylindrical portion, and contacts the battery cell. doing.

そのため、蓋体から電池セルを介して直接的又は間接的に外装の閉塞部に圧力が加えられ、その反発力が電池セルに対して直接的又は間接的に作用する状態となる。これにより、筒状部に収容された電池セルは、筒状部の一端にある閉塞部と他端にある蓋体とにより、筒状部の軸方向に加圧された状態となる。よって、電池セル内部の電気抵抗を低減し、電池性能の向上を図ることができる。   Therefore, pressure is applied directly or indirectly from the lid to the closed portion of the exterior via the battery cell, and the repulsive force acts directly or indirectly on the battery cell. Thereby, the battery cell accommodated in the cylindrical part will be in the state pressurized by the axial direction of the cylindrical part by the obstruction | occlusion part in the one end of a cylindrical part, and the cover body in the other end. Therefore, the electrical resistance inside the battery cell can be reduced and the battery performance can be improved.

また、前記全固体電池は、前述のとおり、電池セルと外装と蓋体という簡易な構成である。そのため、部品点数を少なくし、全固体電池全体の質量低減や体積低減を図ることができる。これにより、全固体電池の質量エネルギー密度や体積エネルギー密度を高め、電池性能の向上を効果的に図ることができる。   Further, as described above, the all solid state battery has a simple configuration including a battery cell, an exterior, and a lid. Therefore, the number of parts can be reduced, and the mass and volume of the whole all solid state battery can be reduced. Thereby, the mass energy density and volume energy density of an all-solid-state battery can be raised, and the improvement of battery performance can be aimed at effectively.

本発明の他の態様は、正極、負極及び電解質が固体である電池セルと、該電池セルを収容する筒状部と該筒状部の軸方向の一端のうち少なくとも一部を閉塞する閉塞部とを有する外装と、該外装における前記筒状部の軸方向の他端を封止し、かつ前記電池セルに接触する蓋体と、を備える全固体電池の製造方法において、前記外装の前記筒状部内に前記電池セルを収容する収容工程と、前記蓋体を前記電池セルに対して前記筒状部の軸方向に押圧しながら接触させ、前記蓋体から前記電池セルを介して前記外装の前記閉塞部に圧力を加えた状態で、前記外装の前記筒状部の前記他端を前記蓋体で封止する封止工程と、を有することを特徴とする全固体電池の製造方法にある。   Another aspect of the present invention is a battery cell in which the positive electrode, the negative electrode, and the electrolyte are solid, a cylindrical part that houses the battery cell, and a blocking part that closes at least a part of one end in the axial direction of the cylindrical part. And a lid that seals the other axial end of the cylindrical portion in the exterior and that contacts the battery cell. A housing step of housing the battery cell in the shape portion, and the lid body is brought into contact with the battery cell while being pressed in the axial direction of the cylindrical portion, and the exterior body is contacted from the lid body via the battery cell. And a sealing step of sealing the other end of the cylindrical portion of the exterior with the lid in a state in which pressure is applied to the closing portion. .

前記全固体電池の製造方法は、収容工程と封止工程とを順に行う。すなわち、収容工程では、外装の筒状部内に電池セルを収容する。そして、封止工程では、外装の筒状部の他端を蓋体で封止する。このとき、蓋体を電池セルに対して筒状部の軸方向に押圧しながら接触させ、蓋体から電池セルを介して外装の閉塞部に圧力を加えた状態とする。そのため、筒状部に収容された電池セルは、筒状部の一端にある閉塞部と他端にある蓋体とにより、筒状部の軸方向に加圧された状態となる。   The manufacturing method of the said all-solid-state battery performs an accommodating process and a sealing process in order. That is, in the housing step, the battery cell is housed in the outer cylindrical portion. In the sealing step, the other end of the outer cylindrical portion is sealed with a lid. At this time, the lid is brought into contact with the battery cell while being pressed in the axial direction of the cylindrical portion, and pressure is applied from the lid to the closed portion of the exterior via the battery cell. Therefore, the battery cell accommodated in the cylindrical portion is in a state of being pressurized in the axial direction of the cylindrical portion by the closing portion at one end of the cylindrical portion and the lid body at the other end.

これにより、前述した全固体電池、すなわち簡易な構成で、電池セル内部の電気抵抗を低減し、質量エネルギー密度や体積エネルギー密度を高め、電池性能の向上を図ることができる全固体電池を容易に製造することができる。また、全固体電池が簡易な構成であり、部品点数が少ないため、全固体電池の製造における作業容易化、工程簡素化等を図ることができる。   As a result, the all-solid battery described above, that is, an all-solid battery that can reduce the electrical resistance inside the battery cell, increase the mass energy density and the volume energy density, and improve the battery performance with a simple configuration can be easily obtained. Can be manufactured. In addition, since the all solid state battery has a simple configuration and the number of parts is small, it is possible to facilitate work in manufacturing the all solid state battery, simplify the process, and the like.

このように、本発明によれば、簡易な構成で、電池セル内部の電気抵抗を低減し、質量エネルギー密度や体積エネルギー密度を高め、電池性能の向上を図ることができる全固体電池及びその製造方法を提供することができる。   As described above, according to the present invention, an all-solid-state battery that can reduce the electrical resistance inside the battery cell, increase the mass energy density and the volume energy density, and improve the battery performance with a simple configuration, and the manufacture thereof. A method can be provided.

また、前記全固体電池において、前記電池セルは、固体からなる正極、負極及び電解質を有する。具体的には、電池セルは、例えば、正極材料を含有する正極(正極層)と、負極材料を含有する負極(負極層)と、正極と負極との間に配置された電解質(固体電解質)とにより構成することができる。   In the all solid state battery, the battery cell includes a positive electrode, a negative electrode, and an electrolyte made of a solid. Specifically, the battery cell includes, for example, a positive electrode (positive electrode layer) containing a positive electrode material, a negative electrode (negative electrode layer) containing a negative electrode material, and an electrolyte (solid electrolyte) disposed between the positive electrode and the negative electrode. And can be configured.

また、前記外装は、電池セルを収容する筒状部と、その筒状部の軸方向の一端のうち少なくとも一部を閉塞する閉塞部とを有する。筒状部と閉塞部とは、それぞれ別部材として両者を接合する構成としていてもよいが、一部材で一体的に構成されていることが好ましい。この場合には、接合部分が存在しないため、閉塞部に掛かる圧力による外装の破損等のおそれを低減できる。   Moreover, the said exterior has a cylindrical part which accommodates a battery cell, and the obstruction | occlusion part which obstruct | occludes at least one part among the axial ends of the cylindrical part. The cylindrical portion and the closing portion may be configured to be joined together as separate members, but are preferably configured integrally with one member. In this case, since there is no joining portion, it is possible to reduce the risk of damage to the exterior due to the pressure applied to the blocking portion.

また、前記電池セルと電気的に接続された一対の集電体をさらに備え、前記外装の前記筒状部の前記一端には、前記閉塞部によって閉塞されずに開口する開口部が形成され、前記電池セルと前記外装の前記閉塞部との間には、一方の前記集電体がその一部を前記開口部から突出させて配置され、前記蓋体は、他方の前記集電体を構成していてもよい。   Further, the battery cell further includes a pair of current collectors electrically connected to the battery cell, and the one end of the tubular portion of the exterior is formed with an opening that is not closed by the closing portion, Between the battery cell and the closed portion of the exterior, one of the current collectors is disposed with a part protruding from the opening, and the lid constitutes the other current collector. You may do it.

この場合には、蓋体から電池セル及び一方の集電体を介して外装の閉塞部に圧力が加えられ、その反発力が電池セルに対して作用する。これにより、電池セルが加圧された状態となり、電池セル内部の電気抵抗を低減できる。一方で、外装の筒状部の一端の開口部から突出した一方の集電体と蓋体を兼ねた他方の集電体とから容易に電気を取り出せる。また、蓋体が他方の集電体を構成することで、全固体電池全体をより簡易な構成とし、部品点数の削減を図ることができる。これにより、質量エネルギー密度や体積エネルギー密度を高めることができる。   In this case, pressure is applied from the lid to the closed portion of the exterior via the battery cell and one current collector, and the repulsive force acts on the battery cell. Thereby, a battery cell will be in the state pressurized and the electrical resistance inside a battery cell can be reduced. On the other hand, electricity can be easily taken out from one current collector projecting from the opening at one end of the cylindrical portion of the exterior and the other current collector serving also as a lid. Moreover, since the cover body constitutes the other current collector, the entire all-solid-state battery can be made simpler and the number of parts can be reduced. Thereby, a mass energy density and a volume energy density can be raised.

また、前記外装の前記閉塞部と前記一方の集電体との間には、弾性体が配置されていてもよい。この場合には、弾性体が一方の集電体から押圧されることにより、弾性体の弾性力が一方の集電体を介して電池セルに対して作用する。これにより、電池セルをより加圧することができ、電池セル内部の電気抵抗をさらに低減できる。   An elastic body may be disposed between the closed portion of the exterior and the one current collector. In this case, the elastic body is pressed from one current collector, so that the elastic force of the elastic body acts on the battery cell via the one current collector. Thereby, a battery cell can be pressurized more and the electrical resistance inside a battery cell can further be reduced.

また、前記蓋体の外径は、前記外装の前記筒状部の前記他端の内径よりも大きくてもよい。この場合には、蓋体を外装の筒状部の他端に圧入した状態で、筒状部の他端を蓋体で封止することができる。これにより、電池セルが加圧された状態を十分に維持することができる。   Moreover, the outer diameter of the said cover body may be larger than the internal diameter of the said other end of the said cylindrical part of the said exterior. In this case, the other end of the cylindrical portion can be sealed with the lid while the lid is press-fitted into the other end of the outer cylindrical portion. Thereby, the state by which the battery cell was pressurized can fully be maintained.

また、前記蓋体は、前記外装の前記筒状部に接合されていてもよい。この場合には、蓋体を電池セルに対して押圧しながら接触させた状態で、すなわち電池セルが加圧された状態で、蓋体が外装の筒状部に接合されることにより、電池セルが加圧された状態を十分に維持することができる。   Moreover, the said cover body may be joined to the said cylindrical part of the said exterior. In this case, when the lid is pressed against the battery cell while being in contact with the battery cell, that is, in a state where the battery cell is pressurized, the lid is joined to the tubular portion of the exterior, whereby the battery cell Can be sufficiently maintained in a pressurized state.

また、前記電池セルと電気的に接続された一対の集電体をさらに備え、前記外装は、一方の前記集電体を構成し、前記蓋体は、他方の前記集電体を構成していてもよい。この場合には、外装及び蓋体が一対の集電体を構成することで、全固体電池全体をより簡易な構成とし、部品点数の削減を図ることができる。これにより、質量エネルギー密度や体積エネルギー密度を高めることができる。   In addition, the battery pack further includes a pair of current collectors electrically connected to the battery cells, the exterior constitutes one current collector, and the lid constitutes the other current collector. May be. In this case, the exterior and the lid constitute a pair of current collectors, so that the whole all solid state battery can have a simpler configuration and the number of parts can be reduced. Thereby, a mass energy density and a volume energy density can be raised.

また、前記全固体電池の製造方法において、前記封止工程では、前記蓋体を前記外装の前記筒状部に接合してもよい。この場合には、蓋体を電池セルに対して押圧しながら接触させ、蓋体から電池セルを介して外装の閉塞部に圧力を加えた状態で、すなわち電池セルが加圧された状態で、蓋体が外装の筒状部に接合される。これにより、電池セルが加圧された状態を維持しながら、外装の筒状部の他端を蓋体で封止することができる。   In the all-solid-state battery manufacturing method, in the sealing step, the lid may be joined to the cylindrical portion of the exterior. In this case, the lid is brought into contact with the battery cell while being pressed, and in a state where pressure is applied from the lid to the closed portion of the exterior via the battery cell, that is, in a state where the battery cell is pressurized, The lid is joined to the cylindrical portion of the exterior. Thereby, the other end of the cylindrical part of an exterior can be sealed with a lid, maintaining the state where the battery cell was pressurized.

実施形態1における、全固体電池の構造を示す断面図である。2 is a cross-sectional view showing the structure of an all-solid battery in Embodiment 1. FIG. 実施形態1における、全固体電池の製造方法の収容工程を示す説明図である。FIG. 3 is an explanatory diagram showing a housing process of the method for manufacturing an all solid state battery in Embodiment 1. 実施形態1における、全固体電池の製造方法の収容工程を示す説明図である。FIG. 3 is an explanatory diagram showing a housing process of the method for manufacturing an all solid state battery in Embodiment 1. 実施形態1における、全固体電池の製造方法の封止工程を示す説明図である。FIG. 3 is an explanatory diagram showing a sealing process of the method for manufacturing an all-solid battery in Embodiment 1. 実施形態2における、全固体電池の構造を示す断面図である。FIG. 3 is a cross-sectional view showing the structure of an all-solid battery in Embodiment 2.

以下、本発明の実施形態を図面と共に説明する。
(実施形態1)
まず、本実施形態の全固体電池について説明する。
Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.
(Embodiment 1)
First, the all solid state battery of this embodiment will be described.

図1に示すように、本実施形態の全固体電池1は、正極層(正極)21、負極層(負極)22及び固体電解質層(電解質)23が固体である電池セル2と、電池セル2を収容する筒状部311と筒状部311の軸方向の一端のうち少なくとも一部を閉塞する閉塞部312とを有する外装31と、外装31における筒状部311の軸方向の他端を封止し、かつ電池セル2に接触する蓋体32と、を備える。以下、これを詳説する。   As shown in FIG. 1, the all solid state battery 1 of the present embodiment includes a battery cell 2 in which a positive electrode layer (positive electrode) 21, a negative electrode layer (negative electrode) 22, and a solid electrolyte layer (electrolyte) 23 are solid, and a battery cell 2. And the other end of the cylindrical portion 311 in the axial direction of the outer casing 31 is sealed. A lid 32 that stops and contacts the battery cell 2. This will be described in detail below.

同図に示すように、全固体電池1は、電池セル2を備えている。電池セル2は、正極として機能する正極層21と、負極として機能する負極層22と、正極層21と負極層22との間に配置された固体電解質層23とを有している。電池セル2は、正極層21、固体電解質層23、負極層22を順に積層して構成されている。すなわち、正極層21及び負極層22は、固体電解質層23の両面を挟むように配置されている。   As shown in FIG. 1, the all solid state battery 1 includes a battery cell 2. The battery cell 2 includes a positive electrode layer 21 that functions as a positive electrode, a negative electrode layer 22 that functions as a negative electrode, and a solid electrolyte layer 23 disposed between the positive electrode layer 21 and the negative electrode layer 22. The battery cell 2 is configured by laminating a positive electrode layer 21, a solid electrolyte layer 23, and a negative electrode layer 22 in this order. That is, the positive electrode layer 21 and the negative electrode layer 22 are disposed so as to sandwich both surfaces of the solid electrolyte layer 23.

正極層21は、電極活物質(正極活物質)としての正極材料、導電性の固体電解質、炭素材料等の電子伝導材等を含有する。負極層22は、電極活物質(負極活物質)としての負極材料、導電性の固体電解質、炭素材料等の電子伝導材等を含有する。なお、正極層21及び負極層22において、電子伝導材は省略可能である。また、正極層21及び負極層22は、シリコン化合物等のバインダ成分を含有してもよい。   The positive electrode layer 21 contains a positive electrode material as an electrode active material (positive electrode active material), a conductive solid electrolyte, an electron conductive material such as a carbon material, and the like. The negative electrode layer 22 contains a negative electrode material as an electrode active material (negative electrode active material), a conductive solid electrolyte, an electron conductive material such as a carbon material, and the like. In the positive electrode layer 21 and the negative electrode layer 22, the electron conductive material can be omitted. Moreover, the positive electrode layer 21 and the negative electrode layer 22 may contain binder components, such as a silicon compound.

固体電解質層23は、リチウムイオン伝導性固体電解質材料からなり、酸化物系固体電解質材料、もしくは硫化物系固体電解質材料により構成されている。また、正極層21及び負極層22の少なくとも一方は、硫化物系固体電解質材料を含有する。これにより、全固体電池1における正極層21、固体電解質層23、負極層22を接合するための熱処理を施すことなく、各層を接合することができ、固体電解質層23が酸化物系固体電解質材料の場合、全固体電池1の硫化物の含有量を低減できる。   The solid electrolyte layer 23 is made of a lithium ion conductive solid electrolyte material, and is composed of an oxide solid electrolyte material or a sulfide solid electrolyte material. In addition, at least one of the positive electrode layer 21 and the negative electrode layer 22 contains a sulfide-based solid electrolyte material. Thereby, each layer can be joined, without performing the heat processing for joining the positive electrode layer 21, the solid electrolyte layer 23, and the negative electrode layer 22 in the all-solid-state battery 1, and the solid electrolyte layer 23 is an oxide type solid electrolyte material. In this case, the sulfide content of the all-solid battery 1 can be reduced.

固体電解質層23を構成する酸化物系固体電解質材料としては、酸化物を化合物とする固体電解質材料であればよいが、電解質中のリチウムイオンが電気伝導を担う酸化物系リチウムイオン伝導性固体電解質材料を用いることが好ましい。酸化物系リチウムイオン伝導性固体電解質材料としては、Li1+xAl2−x(PO[式中、Mはゲルマニウム、チタン、ハフニウム、ジルコニウムからなる群から選択される少なくとも1種であり、xは0<x<1である。]で表されるナシコン型構造を有するリン酸化合物又はその一部を他の元素で置換した置換体、LiLaZr12、ガーネット型構造又はガーネット型類似の構造を有するLi-La-Ti-O系リチウムイオン伝導体、ペロブスカイト構造又はペロブスカイト類似の構造を有するLi-La-Ti-O系リチウムイオン伝導体等を用いることができる。 The oxide solid electrolyte material constituting the solid electrolyte layer 23 may be any solid electrolyte material containing an oxide as a compound, but the oxide lithium ion conductive solid electrolyte in which lithium ions in the electrolyte are responsible for electrical conduction. It is preferable to use a material. As the oxide-based lithium ion conductive solid electrolyte material, Li 1 + x Al x M 2-x (PO 4 ) 3 [wherein M is at least one selected from the group consisting of germanium, titanium, hafnium, and zirconium. X is 0 <x <1. Or a substituted product obtained by substituting a part of the phosphoric acid compound having a NASICON type structure represented by any other element, Li 7 La 3 Zr 2 O 12 , Li-La having a garnet type structure or a garnet type similar structure A —Ti—O-based lithium ion conductor, a Li—La—Ti—O-based lithium ion conductor having a perovskite structure or a perovskite-like structure can be used.

固体電解質層23を構成する硫化物系固体電解質材料としては、硫化物を化合物とする固体電解質材料であればよいが、電解質中のリチウムイオンが電気伝導を担う硫化物系リチウムイオン伝導性固体電解質材料を用いることが好ましい。硫化物系リチウムイオン伝導性固体電解質材料としては、例えば、LiS-P系、LiI-LiS-P系、LiI-LiS-B系、LiI-LiS-SiS系、チオリシコン等を用いることができる。 The sulfide-based solid electrolyte material constituting the solid electrolyte layer 23 may be a solid electrolyte material containing sulfide as a compound, but the sulfide-based lithium ion conductive solid electrolyte in which lithium ions in the electrolyte are responsible for electrical conduction. It is preferable to use a material. Examples of sulfide-based lithium ion conductive solid electrolyte materials include Li 2 S—P 2 S 5 system, LiI—Li 2 S—P 2 O 5 system, LiI—Li 2 S—B 2 S 3 system, and LiI. -Li 2 S-SiS 2 system, thiolysicon, or the like can be used.

正極層21及び負極層22の少なくとも一方の固体電解質は、硫化物系固体電解質材料により構成されている。硫化物系固体電解質材料は、硫化物を化合物とする固体電解質材料であればよいが、電解質中のリチウムイオンが電気伝導を担う硫化物系リチウムイオン伝導性固体電解質材料を用いることが好ましい。硫化物系リチウムイオン伝導性固体電解質材料としては、例えば、LiS-P系、LiI-LiS-P系、LiI-LiS-B系、LiI-LiS-SiS系、チオリシコン等を用いることができる。 At least one of the positive electrode layer 21 and the negative electrode layer 22 is made of a sulfide-based solid electrolyte material. The sulfide-based solid electrolyte material may be a solid electrolyte material containing sulfide as a compound, but it is preferable to use a sulfide-based lithium ion conductive solid electrolyte material in which lithium ions in the electrolyte are responsible for electrical conduction. Examples of sulfide-based lithium ion conductive solid electrolyte materials include Li 2 S—P 2 S 5 system, LiI—Li 2 S—P 2 O 5 system, LiI—Li 2 S—B 2 S 3 system, and LiI. -Li 2 S-SiS 2 system, thiolysicon, or the like can be used.

なお、正極層21及び負極層22のうち、いずれか一方の固体電解質が硫化物系固体電解質材料により構成されていればよく、他方は対極を構成する材料を含有すれば、硫化物系固体電解質材料を含有しなくてもよい。例えば、対極として金属板、金属粉末の焼結体、金属を蒸着して堆積させた堆積物等を用いてもよい。具体的には、例えば、正極層21の固体電解質が硫化物リチウムイオン伝導性固体電解質材料である場合には、負極層22として、リチウム金属やその合金、電極活物質を焼結した焼結体、電極活物質を蒸着して堆積させた堆積物等を用いることができる。   Of the positive electrode layer 21 and the negative electrode layer 22, any one of the solid electrolytes may be made of a sulfide-based solid electrolyte material, and if the other contains a material constituting the counter electrode, the sulfide-based solid electrolyte is used. It does not have to contain any material. For example, a metal plate, a sintered body of metal powder, a deposit deposited by vapor deposition of metal, or the like may be used as the counter electrode. Specifically, for example, when the solid electrolyte of the positive electrode layer 21 is a sulfide lithium ion conductive solid electrolyte material, the negative electrode layer 22 is a sintered body obtained by sintering lithium metal, an alloy thereof, or an electrode active material. In addition, a deposit or the like obtained by evaporating and depositing an electrode active material can be used.

正極層21及び負極層22の電極活物質は、電子を受け渡しする物質であればよい。例えば、リチウムイオンを吸蔵、放出又は吸蔵と放出の両方を行うことが可能な物質を用いることができる。具体的には、例えば、Li含有金属酸化物等の金属酸化物を用いることができる。詳細には、例えば、コバルト酸リチウム、マンガン酸リチウム、ニッケル酸リチウム、リン酸鉄リチウム、チタン酸リチウム、酸化コバルト、酸化マンガン、酸化ニッケル、酸化チタン、酸化リチウムやこれらの化合物の一部が他の元素に置換された化合物等を用いることができる。また、電極活物質としては、例えば、リチウム金属やリチウム合金を用いることができる。リチウム合金としては、例えば、Li-Al、Li-Sn、Li-Si、Li-Ag等を用いることができる。さらに、電極活物質としては、硫黄や金属硫化物等の硫化物を用いることができる。硫化物としては、例えば、硫化銅、硫化鉄、硫化チタン、硫化ニッケル等を用いることができる。   The electrode active material of the positive electrode layer 21 and the negative electrode layer 22 may be any material that delivers electrons. For example, a substance that can occlude, release, or both occlude and release lithium ions can be used. Specifically, for example, a metal oxide such as a Li-containing metal oxide can be used. In detail, for example, lithium cobaltate, lithium manganate, lithium nickelate, lithium iron phosphate, lithium titanate, cobalt oxide, manganese oxide, nickel oxide, titanium oxide, lithium oxide and some of these compounds are others. A compound substituted with the above element can be used. Moreover, as an electrode active material, lithium metal and a lithium alloy can be used, for example. As the lithium alloy, for example, Li—Al, Li—Sn, Li—Si, Li—Ag, or the like can be used. Furthermore, sulfides such as sulfur and metal sulfides can be used as the electrode active material. As the sulfide, for example, copper sulfide, iron sulfide, titanium sulfide, nickel sulfide and the like can be used.

本実施形態では、固体電解質層23を構成する酸化物系固体電解質材料としてLi1.5Al0.5Ge1.5(PO(以下、「LAGP」という)を用いた。また、正極層21を構成する正極材料としてLiCoOを用いた。また、負極層22を構成する負極材料としてLiTi12を用いた。また、正極層21及び負極層22を構成する固体電解質としての硫化物系リチウムイオン伝導性固体電解質材料として硫化物ガラス、電子伝導材として気相成長カーボンファイバーを用いた。 In the present embodiment, Li 1.5 Al 0.5 Ge 1.5 (PO 4 ) 3 (hereinafter referred to as “LAGP”) was used as the oxide-based solid electrolyte material constituting the solid electrolyte layer 23. Further, LiCoO 2 was used as a positive electrode material constituting the positive electrode layer 21. Further, Li 4 Ti 5 O 12 was used as a negative electrode material constituting the negative electrode layer 22. Further, sulfide glass was used as a sulfide-based lithium ion conductive solid electrolyte material as a solid electrolyte constituting the positive electrode layer 21 and the negative electrode layer 22, and vapor growth carbon fiber was used as an electron conductive material.

同図に示すように、全固体電池1は、電池セル2を収容するSUS(ステンレス鋼)製の筐体3を備えている。筐体3は、外装31と蓋体32とを備えている。外装31は、軸線に沿って一端及び他端を有し、内部に電池セル2を収容する円筒状の筒状部311と、筒状部311の一端のうち少なくとも一部を閉塞する閉塞部312とを有している。閉塞部312の中央部には、外装31内に連通する開口部313が形成されている。筒状部311の他端には、蓋体32が配置されている。蓋体32は、後述する第2集電体52を構成している。   As shown in the figure, the all-solid-state battery 1 includes a SUS (stainless steel) housing 3 that houses battery cells 2. The housing 3 includes an exterior 31 and a lid 32. The exterior 31 has one end and the other end along the axis, and has a cylindrical tubular portion 311 that houses the battery cell 2 therein, and a closed portion 312 that closes at least a part of one end of the tubular portion 311. And have. An opening 313 communicating with the interior of the exterior 31 is formed at the center of the closing part 312. A lid 32 is disposed at the other end of the cylindrical portion 311. The lid 32 constitutes a second current collector 52 described later.

同図に示すように、全固体電池1は、電池セル2と電気的に接続された一対の集電体(第1集電体51、第2集電体52)を備えている。第1集電体51は、電池セル2と外装31の閉塞部312との間に配置されている。第1集電体51は、その一部を外装31の開口部313から突出させて配置されている。第1集電体51は、SUS(ステンレス鋼)基材からなる。第2集電体52は、筐体3の蓋体32である。すなわち、蓋体32は、第2集電体52を構成している。   As shown in the figure, the all-solid-state battery 1 includes a pair of current collectors (a first current collector 51 and a second current collector 52) that are electrically connected to the battery cells 2. The first current collector 51 is disposed between the battery cell 2 and the closed portion 312 of the exterior 31. The first current collector 51 is disposed so that a part thereof protrudes from the opening 313 of the exterior 31. The first current collector 51 is made of a SUS (stainless steel) base material. The second current collector 52 is the lid body 32 of the housing 3. That is, the lid body 32 constitutes a second current collector 52.

第1集電体51及び第2集電体52は、電池セル2を間に挟むようにして配置されている。そして、電池セル2の正極層21側に第1集電体51が配置され、負極層22側に第2集電体52が配置されている。第1集電体51は、電池セル2の正極層21と電気的に接続されている。第2集電体52は、電池セル2の負極層22と電気的に接続されている。   The first current collector 51 and the second current collector 52 are arranged so as to sandwich the battery cell 2 therebetween. And the 1st electrical power collector 51 is arrange | positioned at the positive electrode layer 21 side of the battery cell 2, and the 2nd electrical power collector 52 is arrange | positioned at the negative electrode layer 22 side. The first current collector 51 is electrically connected to the positive electrode layer 21 of the battery cell 2. The second current collector 52 is electrically connected to the negative electrode layer 22 of the battery cell 2.

また、第1集電体51と外装31の閉塞部312との間には、環状の弾性体4が配置されている。弾性体4としては、ゴム、樹脂等からなる各種弾性体、金属製の板バネ等の各種バネ材等を用いることができる。また、外装31(筒状部311、閉塞部312)と電池セル2及び第1集電体51との間には、絶縁フィルム33が配置されている。これにより、第1集電体51と第2集電体52(蓋体32)との間の絶縁性を確保している。なお、絶縁フィルム33は、第1集電体51と第2集電体52(蓋体32)との間の絶縁性が確保できれば適宜変更することが可能である。例えば、耐熱性の絶縁フィルム(カプトンフィルム等)、絶縁コーティング、樹脂製テープ等を用いてもよい。   An annular elastic body 4 is disposed between the first current collector 51 and the closing portion 312 of the exterior 31. As the elastic body 4, various elastic bodies made of rubber, resin, etc., various spring materials such as metal leaf springs, and the like can be used. In addition, an insulating film 33 is disposed between the exterior 31 (the cylindrical portion 311 and the closing portion 312), the battery cell 2, and the first current collector 51. Thereby, the insulation between the 1st electrical power collector 51 and the 2nd electrical power collector 52 (lid body 32) is ensured. The insulating film 33 can be appropriately changed as long as the insulation between the first current collector 51 and the second current collector 52 (lid 32) can be secured. For example, a heat-resistant insulating film (Kapton film or the like), insulating coating, resin tape, or the like may be used.

また、蓋体32の外径は、外装31の筒状部311の他端の内径よりも大きく設定されている。蓋体32は、筒状部311の他端に圧入されている。ここで、蓋体32は、電池セル2(負極層22)に対して筒状部311の軸方向に押圧しながら接触した状態で、筒状部311の他端に圧入されている。蓋体32は、筒状部311に対してレーザー溶接により接合されている。なお、接合方法は、溶接、ロウ付け等を採用することができる。   Further, the outer diameter of the lid body 32 is set to be larger than the inner diameter of the other end of the cylindrical portion 311 of the exterior 31. The lid body 32 is press-fitted into the other end of the cylindrical portion 311. Here, the lid body 32 is press-fitted into the other end of the cylindrical portion 311 while being in contact with the battery cell 2 (negative electrode layer 22) while being pressed in the axial direction of the cylindrical portion 311. The lid body 32 is joined to the cylindrical portion 311 by laser welding. In addition, welding, brazing, etc. can be employ | adopted as a joining method.

本実施形態では、蓋体32を外装31の筒状部311の他端に圧入することにより、電池セル2に対して約6kN程度の荷重(圧力)を掛けている。そして、なお、蓋体32が電池セル2に対して加える圧力は、例えば、1〜10kNとすることができる。   In the present embodiment, a load (pressure) of about 6 kN is applied to the battery cell 2 by press-fitting the lid 32 into the other end of the cylindrical portion 311 of the exterior 31. And the pressure which the cover body 32 applies with respect to the battery cell 2 can be 1-10 kN, for example.

次に、本実施形態の全固体電池1の製造方法について説明する。
図2〜図4に示すように、本実施形態の全固体電池1の製造方法は、外装31の筒状部311内に電池セル2を収容する収容工程と、蓋体32を電池セル2に対して筒状部311の軸方向に押圧しながら接触させ、蓋体32から電池セル2を介して外装31の閉塞部312に圧力を加えた状態で、外装31の筒状部311の他端を蓋体32で封止する封止工程と、を有する。以下、これを詳説する。
Next, the manufacturing method of the all-solid-state battery 1 of this embodiment is demonstrated.
As shown in FIGS. 2 to 4, the method for manufacturing the all-solid-state battery 1 of the present embodiment includes a housing step of housing the battery cell 2 in the cylindrical portion 311 of the exterior 31, and a lid 32 in the battery cell 2. The other end of the cylindrical portion 311 of the outer casing 31 is brought into contact with the cylindrical portion 311 while being pressed in the axial direction, and pressure is applied from the lid body 32 to the closing portion 312 of the outer casing 31 via the battery cell 2. And a sealing step of sealing with a lid 32. This will be described in detail below.

まず、図2、図3に示すように、外装31内に、弾性部材、第1集電体51、電池セル2(正極層21、固体電解質層23、負極層22)を順に配置する。具体的には、図2に示すように、外装31の閉塞部312(閉塞部312の一部に開口部313が設けられている)上に、弾性体4、第1集電体51を順に配置する。このとき、第1集電体51の一部を外装31の閉塞部312の開口部313から突出させる。その後、図3に示すように、第1集電体51上に、電池セル2を配置する。これにより、外装31の筒状部311内に電池セル2を収容する。   First, as shown in FIGS. 2 and 3, the elastic member, the first current collector 51, and the battery cell 2 (the positive electrode layer 21, the solid electrolyte layer 23, and the negative electrode layer 22) are sequentially disposed in the exterior 31. Specifically, as shown in FIG. 2, the elastic body 4 and the first current collector 51 are sequentially arranged on the closing portion 312 of the exterior 31 (the opening portion 313 is provided in a part of the closing portion 312). Deploy. At this time, a part of the first current collector 51 is projected from the opening 313 of the closing part 312 of the exterior 31. Thereafter, as shown in FIG. 3, the battery cell 2 is disposed on the first current collector 51. Thereby, the battery cell 2 is accommodated in the cylindrical portion 311 of the exterior 31.

次いで、図4に示すように、蓋体32を外装31の筒状部311の他端に圧入し、蓋体32を電池セル2(負極層22)に対して筒状部311の軸方向に押圧しながら接触させる。このとき、外装31の閉塞部312を治具61上に配置し、蓋体32上に配置した治具62によって蓋体32に圧力を加え、電池セル2に対して約6kN程度の圧力を掛ける。そして、蓋体32と筒状部311との接触部位Pを周方向においてレーザー溶接により接合する。   Next, as shown in FIG. 4, the lid body 32 is press-fitted into the other end of the cylindrical portion 311 of the exterior 31, and the lid body 32 is inserted in the axial direction of the cylindrical portion 311 with respect to the battery cell 2 (negative electrode layer 22). Touch while pressing. At this time, the closed portion 312 of the exterior 31 is disposed on the jig 61, and pressure is applied to the lid body 32 by the jig 62 disposed on the lid body 32 to apply a pressure of about 6 kN to the battery cell 2. . And the contact part P of the cover body 32 and the cylindrical part 311 is joined by laser welding in the circumferential direction.

これにより、蓋体32を電池セル2に対して筒状部311の軸方向に押圧しながら接触させ、蓋体32から電池セル2を介して外装31の閉塞部312に圧力を加えた状態で、外装31の筒状部311の他端を蓋体32で封止する。以上により、図1に示す全固体電池1が得られる。   Accordingly, the lid 32 is brought into contact with the battery cell 2 while being pressed in the axial direction of the cylindrical portion 311, and pressure is applied from the lid 32 to the closing portion 312 of the exterior 31 via the battery cell 2. The other end of the cylindrical portion 311 of the exterior 31 is sealed with the lid body 32. Thus, the all solid state battery 1 shown in FIG. 1 is obtained.

なお、前記収容工程及び前記封止工程を不活性ガス(例えば、アルゴンガス、窒素ガス等)雰囲気下のチャンバー(空間)内で行うことで、全固体電池1の内部に不活性ガスを充填するようにしてもよい。このようにすれば、例えば、硫化物系固体電解質材料の加水分解、酸化や、リチウム金属負極(負極層22)の水分、窒素、酸素、二酸化炭素等との反応、リチウム合金系負極(負極層22)の水分との反応、電極材料(LiCoO等)の水分等との反応による各材料の劣化を低減できる。 In addition, the inside of the all-solid-state battery 1 is filled with the inert gas (for example, argon gas, nitrogen gas, etc.) in the chamber (space) by inert gas (for example, argon gas, nitrogen gas) atmosphere. You may do it. In this way, for example, hydrolysis and oxidation of sulfide solid electrolyte material, reaction of lithium metal negative electrode (negative electrode layer 22) with moisture, nitrogen, oxygen, carbon dioxide, etc., lithium alloy negative electrode (negative electrode layer) 22) Deterioration of each material due to the reaction with moisture and the reaction with the moisture of the electrode material (LiCoO 2 or the like) can be reduced.

次に、本実施形態の作用効果について説明する。
本実施形態の全固体電池1において、外装31は、固体からなる正極層21、負極層22及び固体電解質層23を有する電池セル2を収容する筒状部311と、筒状部311の一端のうち少なくとも一部を閉塞する閉塞部312とを有する。そして、筒状部311の他端を封止する蓋体32は、電池セル2に対して筒状部311の軸方向に向かって圧力を掛けるように筒状部311の他端を封止して電池セル2と接触している。
Next, the effect of this embodiment is demonstrated.
In the all solid state battery 1 of the present embodiment, the exterior 31 includes a cylindrical part 311 that houses the battery cell 2 having the positive electrode layer 21, the negative electrode layer 22, and the solid electrolyte layer 23 made of solid, and one end of the cylindrical part 311. Of these, a closed portion 312 that closes at least a portion is included. The lid 32 that seals the other end of the cylindrical portion 311 seals the other end of the cylindrical portion 311 so as to apply pressure to the battery cell 2 in the axial direction of the cylindrical portion 311. In contact with the battery cell 2.

そのため、蓋体32から電池セル2を介して間接的に外装31の閉塞部312に圧力が加えられ、その反発力が電池セル2に対して間接的に作用する状態となる。これにより、筒状部311に収容された電池セル2は、筒状部311の一端にある閉塞部312と他端にある蓋体32とにより、筒状部311の軸方向に加圧された状態となる。よって、電池セル2内部の電気抵抗を低減し、電池性能の向上を図ることができる。   Therefore, pressure is indirectly applied to the closing portion 312 of the exterior 31 from the lid 32 via the battery cell 2, and the repulsive force is indirectly applied to the battery cell 2. Thereby, the battery cell 2 accommodated in the cylindrical part 311 was pressurized in the axial direction of the cylindrical part 311 by the closing part 312 at one end of the cylindrical part 311 and the lid body 32 at the other end. It becomes a state. Therefore, the electrical resistance inside the battery cell 2 can be reduced and the battery performance can be improved.

また、全固体電池1は、前述のとおり、電池セル2と外装31と蓋体32という簡易な構成である。そのため、部品点数を少なくし、全固体電池1全体の質量低減や体積低減を図ることができる。これにより、全固体電池1の質量エネルギー密度や体積エネルギー密度を高め、電池性能の向上を効果的に図ることができる。   Moreover, the all-solid-state battery 1 is the simple structure of the battery cell 2, the exterior 31, and the cover body 32 as above-mentioned. Therefore, the number of parts can be reduced, and the mass and volume of the entire all-solid battery 1 can be reduced. Thereby, the mass energy density and the volume energy density of the all-solid-state battery 1 can be raised, and the improvement of battery performance can be aimed at effectively.

また、本実施形態において、全固体電池1は、電池セル2と電気的に接続された一対の集電体(第1集電体51、第2集電体52)をさらに備えている。また、外装31の筒状部311の一端には、閉塞部312によって閉塞されずに開口する開口部313が形成されている。また、電池セル2と外装31の閉塞部312との間には、一方の集電体(第1集電体51)がその一部を開口部313から突出させて配置され、蓋体32は、他方の集電体(第2集電体52)を構成している。   In the present embodiment, the all-solid-state battery 1 further includes a pair of current collectors (a first current collector 51 and a second current collector 52) that are electrically connected to the battery cells 2. Further, an opening 313 is formed at one end of the cylindrical portion 311 of the exterior 31 so as to open without being closed by the closing portion 312. In addition, between the battery cell 2 and the closed portion 312 of the exterior 31, one current collector (first current collector 51) is arranged with a part protruding from the opening 313, and the lid 32 is The other current collector (second current collector 52) is configured.

そのため、蓋体32から電池セル2及び第1集電体51を介して外装31の閉塞部312に圧力が加えられ、その反発力が電池セル2に対して作用する。これにより、電池セル2が加圧された状態となり、電池セル2内部の電気抵抗を低減できる。一方で、外装31の筒状部311の一端の開口部313から突出した第1集電体51と蓋体32を兼ねた第2集電体52とから容易に電気を取り出せる。また、蓋体32が第2集電体52を構成することで、全固体電池1全体をより簡易な構成とし、部品点数の削減を図ることができる。これにより、質量エネルギー密度や体積エネルギー密度を高めることができる。   Therefore, pressure is applied from the lid 32 to the closing portion 312 of the exterior 31 via the battery cell 2 and the first current collector 51, and the repulsive force acts on the battery cell 2. Thereby, the battery cell 2 will be in the pressurized state, and the electrical resistance inside the battery cell 2 can be reduced. On the other hand, electricity can be easily taken out from the first current collector 51 protruding from the opening 313 at one end of the cylindrical portion 311 of the exterior 31 and the second current collector 52 that also serves as the lid 32. Moreover, since the cover body 32 constitutes the second current collector 52, the entire all-solid-state battery 1 can have a simpler configuration, and the number of parts can be reduced. Thereby, a mass energy density and a volume energy density can be raised.

また、外装31の閉塞部312と一方の集電体(第1集電体51)との間には、弾性体4が配置されている。そのため、弾性体4が第1集電体51から押圧されることにより、弾性体4の弾性力が第1集電体51を介して電池セル2に対して作用する。これにより、電池セル2をより加圧することができ、電池セル2内部の電気抵抗をさらに低減できる。   The elastic body 4 is disposed between the closed portion 312 of the exterior 31 and one of the current collectors (first current collector 51). Therefore, when the elastic body 4 is pressed from the first current collector 51, the elastic force of the elastic body 4 acts on the battery cell 2 via the first current collector 51. Thereby, the battery cell 2 can be pressurized more and the electrical resistance inside the battery cell 2 can further be reduced.

また、蓋体32の外径は、外装31の筒状部311の他端の内径よりも大きい。そのため、蓋体32を外装31の筒状部311の他端に圧入した状態で、筒状部311の他端を蓋体32で封止することができる。これにより、電池セル2が加圧された状態を十分に維持することができる。   Further, the outer diameter of the lid 32 is larger than the inner diameter of the other end of the cylindrical portion 311 of the exterior 31. Therefore, the other end of the cylindrical portion 311 can be sealed with the lid 32 while the lid 32 is press-fitted into the other end of the cylindrical portion 311 of the exterior 31. Thereby, the state by which the battery cell 2 was pressurized can fully be maintained.

また、蓋体32は、外装31の筒状部311に接合されている。そのため、蓋体32を電池セル2に対して押圧しながら接触させた状態で、すなわち電池セル2が加圧された状態で、蓋体32が外装31の筒状部311に接合されることにより、電池セル2が加圧された状態を十分に維持することができる。   The lid 32 is joined to the cylindrical portion 311 of the exterior 31. Therefore, the lid body 32 is joined to the cylindrical portion 311 of the exterior 31 in a state where the lid body 32 is pressed against the battery cell 2, that is, in a state where the battery cell 2 is pressurized. The battery cell 2 can be sufficiently maintained in a pressurized state.

また、本実施形態の全固体電池1の製造方法は、収容工程と封止工程とを順に行う。すなわち、収容工程では、外装31の筒状部311内に電池セル2を収容する。そして、封止工程では、外装31の筒状部311の他端を蓋体32で封止する。このとき、蓋体32を電池セル2に対して筒状部311の軸方向に押圧しながら接触させ、蓋体32から電池セル2を介して外装31の閉塞部312に圧力を加えた状態とする。そのため、筒状部311に収容された電池セル2は、筒状部311の一端にある閉塞部312と他端にある蓋体32とにより、筒状部311の軸方向に加圧された状態となる。   Moreover, the manufacturing method of the all-solid-state battery 1 of this embodiment performs an accommodation process and a sealing process in order. That is, in the housing process, the battery cell 2 is housed in the cylindrical portion 311 of the exterior 31. In the sealing step, the other end of the cylindrical portion 311 of the exterior 31 is sealed with the lid 32. At this time, the lid 32 is brought into contact with the battery cell 2 while being pressed in the axial direction of the cylindrical portion 311, and pressure is applied from the lid 32 to the closing portion 312 of the exterior 31 via the battery cell 2. To do. Therefore, the battery cell 2 accommodated in the cylindrical portion 311 is pressed in the axial direction of the cylindrical portion 311 by the closing portion 312 at one end of the cylindrical portion 311 and the lid body 32 at the other end. It becomes.

これにより、前述した全固体電池1を容易に製造することができる。また、全固体電池1が簡易な構成であり、部品点数が少ないため、全固体電池1の製造における作業容易化、工程簡素化等を図ることができる。   Thereby, the all-solid-state battery 1 mentioned above can be manufactured easily. In addition, since the all solid state battery 1 has a simple configuration and a small number of parts, it is possible to facilitate work in manufacturing the all solid state battery 1 and simplify processes.

また、本実施形態において、封止工程では、蓋体32を外装31の筒状部311に接合する。そのため、蓋体32を電池セル2に対して押圧しながら接触させ、蓋体32から電池セル2を介して外装31の閉塞部312に圧力を加えた状態で、すなわち電池セル2が加圧された状態で、蓋体32が外装31の筒状部311に接合される。これにより、電池セル2が加圧された状態を維持しながら、外装31の筒状部311の他端を蓋体32で封止することができる。   In the present embodiment, the lid 32 is joined to the cylindrical portion 311 of the exterior 31 in the sealing step. Therefore, the lid 32 is brought into contact with the battery cell 2 while being pressed, and the battery cell 2 is pressurized in a state where pressure is applied from the lid 32 to the closing portion 312 of the exterior 31 via the battery cell 2. In this state, the lid body 32 is joined to the cylindrical portion 311 of the exterior 31. Thereby, the other end of the cylindrical portion 311 of the exterior 31 can be sealed with the lid 32 while maintaining the state in which the battery cell 2 is pressurized.

このように、本実施形態によれば、簡易な構成で、電池セル2内部の電気抵抗を低減し、質量エネルギー密度や体積エネルギー密度を高め、電池性能の向上を図ることができる全固体電池1及びその製造方法を提供することができる。   Thus, according to the present embodiment, the all-solid-state battery 1 that can reduce the electrical resistance inside the battery cell 2, increase the mass energy density and the volume energy density, and improve the battery performance with a simple configuration. And a manufacturing method thereof.

(実施形態2)
本実施形態は、図5に示すように、全固体電池1の一対の集電体(第1集電体51、第2集電体52)の構成を変更した例である。
(Embodiment 2)
As shown in FIG. 5, the present embodiment is an example in which the configuration of a pair of current collectors (first current collector 51 and second current collector 52) of the all solid state battery 1 is changed.

同図に示すように、筐体3において、外装31(筒状部311、閉塞部312)は、一方の集電体(第1集電体51)を構成している。蓋体32は、他方の集電体(第2集電体52)を構成している。また、外装31の閉塞部312上には、電池セル2(正極層21)が配置されている。これにより、正極層21と閉塞部312とが電気的に接続し、外装31(筒状部311、閉塞部312)が第1集電体51の役割を果たす。また、蓋体32は、電池セル2(負極層22)と接触するように外装31を封止している。これにより、負極層22と蓋体32とが電気的に接続し、蓋体32が第2集電体52の役割を果たす。なお、電池セル2と外装31の閉塞部312との間には、前述の実施形態1(図1参照)の弾性体4が配置されていない。その他の基本的な構成は、前述の実施形態1と同様である。   As shown in the figure, in the housing 3, the exterior 31 (cylindrical portion 311, closing portion 312) constitutes one current collector (first current collector 51). The lid 32 constitutes the other current collector (second current collector 52). Further, the battery cell 2 (positive electrode layer 21) is disposed on the closing portion 312 of the exterior 31. As a result, the positive electrode layer 21 and the closed portion 312 are electrically connected, and the exterior 31 (the cylindrical portion 311 and the closed portion 312) plays the role of the first current collector 51. In addition, the lid body 32 seals the exterior 31 so as to come into contact with the battery cell 2 (negative electrode layer 22). Accordingly, the negative electrode layer 22 and the lid body 32 are electrically connected, and the lid body 32 serves as the second current collector 52. Note that the elastic body 4 of the first embodiment (see FIG. 1) is not disposed between the battery cell 2 and the closing portion 312 of the exterior 31. Other basic configurations are the same as those of the first embodiment.

次に、本実施形態の全固体電池1の製造方法について説明する。
まず、同図に示すように、外装31内に、電池セル2(正極層21、固体電解質層23、負極層22)を配置する。具体的には、外装31の閉塞部312上に、電池セル2を配置する。これにより、外装31の筒状部311内に電池セル2を収容する。
Next, the manufacturing method of the all-solid-state battery 1 of this embodiment is demonstrated.
First, as shown in the figure, the battery cell 2 (the positive electrode layer 21, the solid electrolyte layer 23, and the negative electrode layer 22) is disposed in the exterior 31. Specifically, the battery cell 2 is disposed on the closing portion 312 of the exterior 31. Thereby, the battery cell 2 is accommodated in the cylindrical portion 311 of the exterior 31.

次いで、蓋体32を外装31の筒状部311の他端に圧入し、蓋体32を電池セル2(負極層22)に対して筒状部311の軸方向に押圧しながら接触させる。これにより、蓋体32を電池セル2に対して筒状部311の軸方向に圧力を掛けながら接触させ、蓋体32から電池セル2を介して外装31の閉塞部312に圧力を加えた状態で、外装31の筒状部311の他端を蓋体32で封止する。以上により、全固体電池1が得られる。   Next, the lid 32 is press-fitted into the other end of the cylindrical portion 311 of the exterior 31, and the lid 32 is brought into contact with the battery cell 2 (negative electrode layer 22) while being pressed in the axial direction of the cylindrical portion 311. Thereby, the lid 32 is brought into contact with the battery cell 2 while applying pressure in the axial direction of the cylindrical portion 311, and the pressure is applied from the lid 32 to the closing portion 312 of the exterior 31 via the battery cell 2. Thus, the other end of the cylindrical portion 311 of the exterior 31 is sealed with the lid 32. As described above, the all solid state battery 1 is obtained.

次に、本実施形態の作用効果について説明する。
本実施形態の場合には、外装31及び蓋体32が一対の集電体(第1集電体51、第2集電体52)を構成することで、全固体電池1全体をより簡易な構成とし、部品点数の削減を図ることができる。これにより、質量エネルギー密度や体積エネルギー密度を高めることができる。その他の基本的な作用効果は、前述の実施形態1と同様である。
Next, the effect of this embodiment is demonstrated.
In the case of this embodiment, the exterior 31 and the lid 32 constitute a pair of current collectors (first current collector 51 and second current collector 52), so that the entire solid state battery 1 as a whole can be simplified. The configuration can reduce the number of parts. Thereby, a mass energy density and a volume energy density can be raised. Other basic functions and effects are the same as those of the first embodiment.

(その他の実施形態)
本発明は、前述の実施形態に何ら限定されるものではなく、本発明を逸脱しない範囲において種々の態様で実施しうることはいうまでもない。
(Other embodiments)
It goes without saying that the present invention is not limited to the above-described embodiments, and can be implemented in various modes without departing from the present invention.

(1)前述の実施形態では、図1等に示すように、外装31の筒状部311内に1個の電池セル2を配置しているが、例えば、外装31の筒状部311内に複数個の電池セル2を積層して配置してもよい。   (1) In the above-described embodiment, as shown in FIG. 1 and the like, one battery cell 2 is arranged in the cylindrical portion 311 of the exterior 31, but for example, in the cylindrical portion 311 of the exterior 31. A plurality of battery cells 2 may be stacked and arranged.

(2)前述の実施形態では、図1等に示すように、外装31における筒状部311と閉塞部312とは、一部材で一体的に構成されているが、例えば、筒状部311と閉塞部312とを別部材とし、両者を接合するようにしてもよい。   (2) In the above-described embodiment, as shown in FIG. 1 and the like, the cylindrical portion 311 and the closing portion 312 in the exterior 31 are integrally configured as one member. You may make it make the obstruction | occlusion part 312 into another member, and join both.

1…全固体電池
2…電池セル
21…正極層(正極)
22…負極層(負極)
23…固体電解質層(電解質)
31…外装
311…筒状部
312…閉塞部
32…蓋体
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... All-solid-state battery 2 ... Battery cell 21 ... Positive electrode layer (positive electrode)
22 ... Negative electrode layer (negative electrode)
23 ... Solid electrolyte layer (electrolyte)
31 ... Exterior 311 ... Cylindrical part 312 ... Closure part 32 ... Lid

Claims (7)

正極、負極及び電解質が固体である電池セルと、
該電池セルを収容する筒状部と該筒状部の軸方向の一端のうち少なくとも一部を閉塞する閉塞部とを有する外装と、
該外装における前記筒状部の軸方向の他端を封止し、かつ前記電池セルに接触する蓋体と、
前記電池セルと電気的に接続された一対の集電体と、
を備え、
前記外装の前記筒状部の前記一端には、前記閉塞部によって閉塞されずに開口する開口部が形成され、前記電池セルと前記外装の前記閉塞部との間には、一方の前記集電体がその一部を前記開口部から突出させて配置され、前記蓋体は、他方の前記集電体を構成しており、
前記開口部は、前記蓋体に対向する部分に位置している、
ことを特徴とする全固体電池。
A battery cell in which the positive electrode, the negative electrode and the electrolyte are solid;
An exterior having a cylindrical portion that houses the battery cell and a closed portion that closes at least a part of one end in the axial direction of the cylindrical portion;
A lid that seals the other axial end of the tubular portion in the exterior and contacts the battery cell;
A pair of current collectors electrically connected to the battery cells;
With
An opening that opens without being closed by the closing portion is formed at the one end of the tubular portion of the exterior, and one of the current collectors is provided between the battery cell and the closed portion of the exterior. A body is disposed with a part protruding from the opening, and the lid body constitutes the other current collector;
The opening is located at a portion facing the lid,
An all-solid-state battery.
正極、負極及び電解質が固体である電池セルと、
該電池セルを収容する筒状部と該筒状部の軸方向の一端のうち少なくとも一部を閉塞する閉塞部とを有する外装と、
該外装における前記筒状部の軸方向の他端を封止し、かつ前記電池セルに接触する蓋体と、
前記電池セルと電気的に接続された一対の集電体と、
を備え、
前記外装の前記筒状部の前記一端には、前記閉塞部によって閉塞されずに開口する開口部が形成され、前記電池セルと前記外装の前記閉塞部との間には、一方の前記集電体がその一部を前記開口部から突出させて配置され、前記蓋体は、他方の前記集電体を構成しており、
前記外装の前記閉塞部と前記一方の集電体との間には、弾性体が配置されている、
ことを特徴とする全固体電池。
A battery cell in which the positive electrode, the negative electrode and the electrolyte are solid;
An exterior having a cylindrical portion that houses the battery cell and a closed portion that closes at least a part of one end in the axial direction of the cylindrical portion;
A lid that seals the other axial end of the tubular portion in the exterior and contacts the battery cell;
A pair of current collectors electrically connected to the battery cells ;
With
An opening that opens without being closed by the closing portion is formed at the one end of the tubular portion of the exterior, and one of the current collectors is provided between the battery cell and the closed portion of the exterior. A body is disposed with a part protruding from the opening, and the lid body constitutes the other current collector ;
An elastic body is disposed between the closed portion of the exterior and the one current collector,
An all-solid-state battery.
前記蓋体の外径は、前記外装の前記筒状部の前記他端の内径よりも大きいこと、を特徴とする請求項1または請求項2に記載の全固体電池。 3. The all-solid-state battery according to claim 1, wherein an outer diameter of the lid is larger than an inner diameter of the other end of the cylindrical portion of the exterior . 前記蓋体は、前記外装の前記筒状部に接合されていること、を特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載の全固体電池。 The all-solid-state battery according to any one of claims 1 to 3, wherein the lid is joined to the cylindrical portion of the exterior . 全固体電池の製造方法であって、  A method of manufacturing an all-solid battery,
前記全固体電池は、  The all solid state battery is
正極、負極及び電解質が固体である電池セルと、  A battery cell in which the positive electrode, the negative electrode and the electrolyte are solid;
該電池セルを収容する筒状部と該筒状部の軸方向の一端のうち少なくとも一部を閉塞する閉塞部とを有する外装と、  An exterior having a cylindrical portion that houses the battery cell and a closed portion that closes at least a part of one end in the axial direction of the cylindrical portion;
該外装における前記筒状部の軸方向の他端を封止し、かつ前記電池セルに接触する蓋体と、  A lid that seals the other axial end of the tubular portion in the exterior and contacts the battery cell;
前記電池セルと電気的に接続された一対の集電体と、  A pair of current collectors electrically connected to the battery cells;
を備え、  With
前記外装の前記筒状部の前記一端には、前記閉塞部によって閉塞されずに開口する開口部が形成され、前記電池セルと前記外装の前記閉塞部との間には、一方の前記集電体がその一部を前記開口部から突出させて配置され、前記蓋体は、他方の前記集電体を構成しており、  An opening that opens without being closed by the closing portion is formed at the one end of the tubular portion of the exterior, and one of the current collectors is provided between the battery cell and the closed portion of the exterior. A body is disposed with a part protruding from the opening, and the lid body constitutes the other current collector;
前記開口部は、前記蓋体に対向する部分に位置しており、  The opening is located at a portion facing the lid,
当該全固体電池の製造方法は、  The manufacturing method of the all solid state battery is as follows:
前記一方の集電体の一部を前記開口部から突出させて配置した後、前記外装の前記筒状部内に前記電池セルを収容する収容工程と、  An accommodating step of accommodating the battery cell in the tubular portion of the exterior after arranging a part of the one current collector protruding from the opening;
前記蓋体を前記電池セルに対して前記筒状部の軸方向に押圧しながら接触させ、前記蓋体から前記電池セルを介して前記外装の前記閉塞部に圧力を加えた状態で、前記外装の前記筒状部の前記他端を前記蓋体で封止する封止工程と、  In the state where the lid is brought into contact with the battery cell while being pressed in the axial direction of the cylindrical portion, and the pressure is applied to the closed portion of the exterior via the battery cell from the lid. Sealing step of sealing the other end of the cylindrical portion with the lid,
を有することを特徴とする全固体電池の製造方法。  A method for producing an all-solid battery, comprising:
全固体電池の製造方法であって、  A method of manufacturing an all-solid battery,
前記全固体電池は、  The all solid state battery is
正極、負極及び電解質が固体である電池セルと、  A battery cell in which the positive electrode, the negative electrode and the electrolyte are solid;
該電池セルを収容する筒状部と該筒状部の軸方向の一端のうち少なくとも一部を閉塞する閉塞部とを有する外装と、  An exterior having a cylindrical portion that houses the battery cell and a closed portion that closes at least a part of one end in the axial direction of the cylindrical portion;
該外装における前記筒状部の軸方向の他端を封止し、かつ前記電池セルに接触する蓋体と、  A lid that seals the other axial end of the tubular portion in the exterior and contacts the battery cell;
前記電池セルと電気的に接続された一対の集電体と、  A pair of current collectors electrically connected to the battery cells;
を備え、  With
前記外装の前記筒状部の前記一端には、前記閉塞部によって閉塞されずに開口する開口部が形成され、前記電池セルと前記外装の前記閉塞部との間には、一方の前記集電体がその一部を前記開口部から突出させて配置され、前記蓋体は、他方の前記集電体を構成しており、  An opening that opens without being closed by the closing portion is formed at the one end of the tubular portion of the exterior, and one of the current collectors is provided between the battery cell and the closed portion of the exterior. A body is disposed with a part protruding from the opening, and the lid body constitutes the other current collector;
前記外装の前記閉塞部と前記一方の集電体との間には、弾性体が配置されており、  An elastic body is disposed between the closed portion of the exterior and the one current collector,
当該全固体電池の製造方法は、  The manufacturing method of the all solid state battery is as follows:
前記閉塞部に対して、前記弾性体、前記一方の集電体を順に配置した後、前記外装の前記筒状部内に前記電池セルを収容する収容工程と、  An accommodating step of accommodating the battery cell in the cylindrical portion of the exterior, after sequentially arranging the elastic body and the one current collector with respect to the closing portion,
前記蓋体を前記電池セルに対して前記筒状部の軸方向に押圧しながら接触させ、前記蓋体から前記電池セルを介して前記外装の前記閉塞部に圧力を加えた状態で、前記外装の前記筒状部の前記他端を前記蓋体で封止する封止工程と、  In the state where the lid is brought into contact with the battery cell while being pressed in the axial direction of the cylindrical portion, and the pressure is applied to the closed portion of the exterior via the battery cell from the lid. Sealing step of sealing the other end of the cylindrical portion with the lid,
を有することを特徴とする全固体電池の製造方法。  A method for producing an all-solid battery, comprising:
前記封止工程では、前記蓋体を前記外装の前記筒状部に接合すること、  In the sealing step, the lid is joined to the tubular portion of the exterior;
を特徴とする請求項5または請求項6に記載の全固体電池の製造方法。  A method for producing an all solid state battery according to claim 5 or 6, wherein:
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