JP6428245B2 - Light emitting device - Google Patents

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Description

本発明は、発光素子と蛍光体とを組み合わせた発光装置に関する。   The present invention relates to a light emitting device in which a light emitting element and a phosphor are combined.

発光ダイオード(Light emitting diode:LED)は、ディスプレイ灯、警告灯、表示用、照明用灯として有用である。またレーザー(Laser diode:LD)も発光ダイオードと同様に蛍光体と組み合わせた発光装置が種々提案されている。発光ダイオードもレーザーもともに窒化ガリウム(GaN)のようなIII−V族合金から生産される半導体発光素子である。この半導体発光素子と蛍光体を組み合わせて白色、電球色、橙色等に発光する発光装置が種々開発されている。これらの白色等に発光する発光装置は、光の混色の原理によって得られる。白色光を放出する方式としては、紫外線を発光する発光素子とRGBに発光する3種の蛍光体とを用いる方式と、青色を発光する発光素子と黄色等を発光する蛍光体とを用いる方式とが良く知られている。   Light emitting diodes (LEDs) are useful as display lights, warning lights, display lights, and illumination lights. Various laser diodes (LDs) that combine phosphors with light-emitting diodes as well as light-emitting diodes have been proposed. Both light emitting diodes and lasers are semiconductor light emitting devices produced from III-V alloys such as gallium nitride (GaN). Various light emitting devices that emit light in white, light bulb color, orange color, etc. by combining this semiconductor light emitting element and phosphor have been developed. These light emitting devices that emit white light and the like are obtained by the principle of light color mixing. As a method for emitting white light, a method using a light emitting element that emits ultraviolet light and three types of phosphors that emit RGB light, a method that uses a light emitting element that emits blue light, and a phosphor that emits yellow light, etc. Is well known.

また、白色の発光装置だけでなく、例えば、R(赤)、G(緑)、B(青)の三原色を含む様々な色の光源が求められている。例えば、青色を発光する発光素子と黄色等を発光する蛍光体とを用いる、彩度が高い黄色の色相の発光装置が知られている(例えば、特許文献1参照)。
一方、390〜420nmに発光ピーク波長を有する励起光源と各種蛍光物質とからなる発光装置が提案され、良好な色調が実現可能とされている(例えば、特許文献2参照)。
In addition to white light emitting devices, light sources of various colors including, for example, three primary colors of R (red), G (green), and B (blue) are required. For example, a light emitting device having a yellow hue with high saturation using a light emitting element that emits blue light and a phosphor that emits yellow light or the like is known (for example, see Patent Document 1).
On the other hand, a light emitting device composed of an excitation light source having an emission peak wavelength at 390 to 420 nm and various fluorescent materials has been proposed, and a good color tone can be realized (for example, see Patent Document 2).

特開2007−234877号公報JP 2007-234877 A 特開2002−171000号公報JP 2002-171000 A

しかしながら、励起光源として発光ピーク波長が390〜420nmの発光素子を備える発光装置では、人体への影響を防止するための紫外領域の光の漏えい防止施策の必要がある。さらに、励起光源が短波長であるため、発光素子を封止する樹脂が悪影響を受けて、信頼性の低下や発光輝度低下の原因になることが懸念される。
また、従来のような彩度が高い色を発する発光装置だけでなく、彩度が低く見た目に柔らかい印象を与える様々な中間色の光を発する発光装置が求められている。
However, in a light-emitting device including a light-emitting element having an emission peak wavelength of 390 to 420 nm as an excitation light source, it is necessary to take measures for preventing leakage of light in the ultraviolet region in order to prevent an influence on the human body. Furthermore, since the excitation light source has a short wavelength, there is a concern that the resin that seals the light emitting element is adversely affected, leading to a decrease in reliability and a decrease in light emission luminance.
In addition to conventional light emitting devices that emit colors with high saturation, there is a need for light emitting devices that emit light of various intermediate colors that give a soft impression to the eye with low saturation.

本発明に係る一実施形態は、彩度が低く見た目に柔らかい印象を与える青色から緑色の中間色の光を発する高効率な発光装置を提供することを目的とする。   An object of one embodiment of the present invention is to provide a highly efficient light-emitting device that emits light of blue to green light that gives a soft impression to the eye with low saturation.

前記課題を解決するための具体的手段は以下の通りであり、本発明に係る一実施形態は以下の態様を包含する。
発光ピーク波長が420nm以上480nm以下である発光素子と、
下記組成式(1)で表されるアルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体及び下記組成式(2)で表される酸窒化物系蛍光体からなる群から選択される少なくとも1種の蛍光体と
を含み、青色から緑色の光を発する、発光装置である。
(Sr1−x,EuAl1425 (1)
式中、xは、0.025<x<0.4を満たし、Srの一部はMg、Ca、Ba及びZnからなる群から選択される少なくとも1種の元素で置換されていてもよい。
(Ba1−y,Eu)Si (2)
式中、yは、0<y<1を満たす。
Specific means for solving the above-mentioned problems are as follows, and one embodiment according to the present invention includes the following aspects.
A light emitting device having an emission peak wavelength of 420 nm or more and 480 nm or less;
At least one phosphor selected from the group consisting of an alkaline earth metal aluminate phosphor represented by the following composition formula (1) and an oxynitride phosphor represented by the following composition formula (2); A light emitting device that emits blue to green light.
(Sr 1-x , Eu x ) 4 Al 14 O 25 (1)
In the formula, x satisfies 0.025 <x <0.4, and a part of Sr may be substituted with at least one element selected from the group consisting of Mg, Ca, Ba and Zn.
(Ba 1-y , Eu y ) Si 2 O 2 N 2 (2)
In the formula, y satisfies 0 <y <1.

本発明の一形態によれば、彩度が低く見た目に柔らかい印象を与える青色から緑色の中間色の光を発する高効率な発光装置を提供することができる。   According to one embodiment of the present invention, it is possible to provide a highly efficient light-emitting device that emits light of blue to green color that gives a visually soft impression with low saturation.

本実施形態に係る発光装置の一例を示す概略断面図である。It is a schematic sectional drawing which shows an example of the light-emitting device which concerns on this embodiment. 本実施形態に係る発光装置の別の一例を示す概略断面図である。It is a schematic sectional drawing which shows another example of the light-emitting device which concerns on this embodiment. 本実施形態に係る発光装置が発する光の色度座標(CIE1931)を示す色度図である。It is a chromaticity diagram which shows the chromaticity coordinate (CIE1931) of the light which the light-emitting device which concerns on this embodiment emits. 本実施形態に係る蛍光体の励起スペクトルを示す図である。It is a figure which shows the excitation spectrum of the fluorescent substance which concerns on this embodiment. 本実施形態に係る発光装置の発光スペクトルを示す図である。It is a figure which shows the emission spectrum of the light-emitting device which concerns on this embodiment. 本実施形態に係る蛍光体A〜Eの励起スペクトルにおける相対強度と、発光装置の発光効率との関係を示す図である。It is a figure which shows the relationship between the relative intensity in the excitation spectrum of fluorescent substance AE which concerns on this embodiment, and the luminous efficiency of a light-emitting device. 実施例3〜9に係る発光装置の発光スペクトルを示す図である。It is a figure which shows the emission spectrum of the light-emitting device which concerns on Examples 3-9. 実施例10〜16に係る発光装置の発光スペクトルを示す図である。It is a figure which shows the emission spectrum of the light-emitting device which concerns on Examples 10-16. 実施例17〜19に係る発光装置の発光スペクトルを示す図である。It is a figure which shows the emission spectrum of the light-emitting device which concerns on Examples 17-19. 実施例3〜19に係る発光装置が発する光の色度座標を示す図である。It is a figure which shows the chromaticity coordinate of the light which the light-emitting device which concerns on Examples 3-19 emits.

以下、本発明の一実施形態に係る発光装置を、実施の形態及び実施例を用いて説明する。ただし、本発明は、この実施の形態及び実施例に限定されない。以下に示す実施の形態は、本発明の技術思想を具体化するための発光装置を例示するものであって、本発明は発光装置を以下のものに特定しない。
色名と色度座標との関係、光の波長範囲と単色光の色名との関係等は、JIS Z8110に従う。具体的には、380nm〜410nmが紫色、410nm〜455nmが青紫色、455nm〜485nmが青色、485nm〜495nmが青緑色、495nm〜548nmが緑色、548nm〜573nmが黄緑色、573nm〜584nmが黄色、584nm〜610nmが黄赤色、610nm〜780nmが赤色である。
Hereinafter, a light-emitting device according to an embodiment of the present invention will be described using the embodiment and examples. However, the present invention is not limited to this embodiment and examples. The embodiment described below exemplifies a light emitting device for embodying the technical idea of the present invention, and the present invention does not specify the light emitting device as follows.
The relationship between the color name and chromaticity coordinates, the relationship between the wavelength range of light and the color name of monochromatic light, and the like comply with JIS Z8110. Specifically, 380 nm to 410 nm is purple, 410 nm to 455 nm is blue purple, 455 nm to 485 nm is blue, 485 nm to 495 nm is blue green, 495 nm to 548 nm is green, 548 nm to 573 nm is yellow green, 573 nm to 584 nm is yellow, 584 nm to 610 nm is yellowish red, and 610 nm to 780 nm is red.

本明細書において「〜」を用いて示された数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値をそれぞれ最小値及び最大値として含む範囲を示す。さらに組成物中の各成分の含有量は、組成物中に各成分に該当する物質が複数存在する場合、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数の物質の合計量を意味する。   In the present specification, a numerical range indicated using “to” indicates a range including the numerical values described before and after “to” as the minimum value and the maximum value, respectively. Further, the content of each component in the composition means the total amount of the plurality of substances present in the composition unless there is a specific notice when there are a plurality of substances corresponding to each component in the composition.

<発光装置>
本実施形態の発光装置は、発光ピーク波長が420nm以上480nm以下である発光素子と、下記組成式(1)で表されるアルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体及び下記組成式(2)で表される酸窒化物系蛍光体からなる群から選択される少なくとも1種の蛍光体とを含み、青色から緑色の光を発する、発光装置である。
(Sr1−x,EuAl1425 (1)
式中、xは、0.025<x<0.4を満たし、Srの一部はMg、Ca、Ba及びZnからなる群から選択される少なくとも1種の元素で置換されていてもよい。
(Ba1−y,Eu)Si (2)
式中、yは、0<y<1を満たす。
<Light emitting device>
The light emitting device of this embodiment is represented by a light emitting element having an emission peak wavelength of 420 nm or more and 480 nm or less, an alkaline earth metal aluminate phosphor represented by the following composition formula (1), and the following composition formula (2). And a light emitting device that emits blue to green light, including at least one phosphor selected from the group consisting of oxynitride phosphors.
(Sr 1-x , Eu x ) 4 Al 14 O 25 (1)
In the formula, x satisfies 0.025 <x <0.4, and a part of Sr may be substituted with at least one element selected from the group consisting of Mg, Ca, Ba and Zn.
(Ba 1-y , Eu y ) Si 2 O 2 N 2 (2)
In the formula, y satisfies 0 <y <1.

特定の発光ピーク波長を有する発光素子と、特定の組成を有する、アルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体及び酸窒化物系蛍光体からなる群から選択される少なくとも1種の蛍光体とを組合せて発光装置を構成することで、彩度が低く見た目に柔らかい印象を与える青色から緑色の中間色の光を発することができ、さらに発光効率に優れる。
発光装置は、発光素子の発光ピーク波長、蛍光体の使用量等を適宜選択することで、青から緑色の中間色のなかでも、CIE1931の色度図において、第1の点(x=0.148、y=0.327)、第2の点(x=0.079、y=0.447)、第3の点(x=0.069、y=0.201)及び第4の点(x=0.170、y=0.006)を順次結んで囲まれる範囲の中間色、すなわち、第四の点及び第一の点を結ぶ第一の直線と、第一の点及び第二の点を結ぶ第二の直線と、第二の点及び第三の点を結ぶ第三の直線と、第三の点及び第四の点を結ぶ色度図の曲線とで囲まれる領域の任意の色度座標の光を発することができる。すなわち、発光装置は、図3において、3本の破線と色度図の曲線とで囲まれる領域の任意の色度の光を発することができる。
A combination of a light emitting device having a specific emission peak wavelength and at least one phosphor selected from the group consisting of an alkaline earth metal aluminate phosphor and an oxynitride phosphor having a specific composition By configuring the light emitting device, light of blue to green color which gives a soft impression to the eye with low saturation can be emitted, and the light emission efficiency is further excellent.
The light emitting device appropriately selects the emission peak wavelength of the light emitting element, the amount of phosphor used, and the like, so that the first point (x = 0.148) in the chromaticity diagram of CIE1931 among the blue to green intermediate colors. , Y = 0.327), the second point (x = 0.079, y = 0.447), the third point (x = 0.069, y = 0.201) and the fourth point (x = 0.170, y = 0.006), and the intermediate color in the range surrounded by the first, the first straight line connecting the fourth point and the first point, the first point and the second point Arbitrary chromaticity in the area surrounded by the second straight line connecting, the third straight line connecting the second point and the third point, and the curve of the chromaticity diagram connecting the third point and the fourth point Coordinate light can be emitted. That is, in FIG. 3, the light emitting device can emit light having an arbitrary chromaticity in a region surrounded by three broken lines and a chromaticity diagram curve.

発光装置の形式は特に制限されず、通常用いられる形式から適宜選択することができる。発光装置の形式としては、砲弾型、表面実装型等を挙げることができる。一般に砲弾型とは、外面を構成する樹脂の形状を砲弾型に形成したものを指す。また表面実装型とは、凹状の収納部内に光源となる発光素子及び樹脂を充填して形成されたものを示す。さらに発光装置の形式としては、平板状の実装基板上に光源となる発光素子を実装し、その発光素子を覆うように、蛍光体を含有した封止樹脂をレンズ状等に形成した発光装置等も挙げられる。   The form of the light emitting device is not particularly limited, and can be appropriately selected from commonly used forms. As a type of the light emitting device, a shell type, a surface mount type, and the like can be given. In general, the bullet shape refers to a shape in which the shape of the resin constituting the outer surface is formed into a bullet shape. In addition, the surface mount type refers to the one formed by filling a light emitting element serving as a light source and a resin in a concave storage portion. Furthermore, as a form of the light emitting device, a light emitting device in which a light emitting element serving as a light source is mounted on a flat mounting substrate, and a sealing resin containing a phosphor is formed in a lens shape so as to cover the light emitting element, etc. Also mentioned.

本実施形態に係る発光装置の一例を図面に基づいて説明する。図1は、本発明に係る発光装置の一例を示す概略断面図である。この発光装置は、表面実装型発光装置の一例である。
発光装置100は、可視光の短波長側(例えば380nm〜485nm)の光を発し、発光ピーク波長が420nm以上480nm以下である窒化ガリウム系化合物半導体の発光素子10と、発光素子10を載置する成形体40と、を有する。成形体40は第1のリード20と第2のリード30とを有しており、熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂である封止樹脂により一体成形されている。成形体40は底面と側面を持つ凹部を形成しており、凹部の底面に発光素子10が載置されている。発光素子10は一対の正負の電極を有しており、その一対の正負の電極は第1のリード20及び第2のリード30とワイヤ60を介して電気的に接続されている。発光素子10は封止部材50により封止されている。封止部材50はエポキシ樹脂やシリコーン樹脂、エポキシ変性シリコーン樹脂、変性シリコーン樹脂等の熱硬化性樹脂を用いることが好ましい。封止部材50は発光素子10からの光を波長変換するアルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体及び酸窒化物系蛍光体からなる群から選択される少なくとも1種の蛍光体70と封止樹脂とを含有してなる。
また図2は、本発明に係る発光装置の別の一例を示す概略断面図である。この発光装置は、発光素子10からの光を波長変換するアルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体71及び酸窒化物系蛍光体72の両方を蛍光体70として含むこと以外は、図1に示す発光装置と同様の構成を有する。
An example of the light emitting device according to the present embodiment will be described with reference to the drawings. FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing an example of a light emitting device according to the present invention. This light-emitting device is an example of a surface-mounted light-emitting device.
A light emitting device 100 emits light on the short wavelength side of visible light (for example, 380 nm to 485 nm), and mounts the light emitting element 10 of a gallium nitride compound semiconductor having an emission peak wavelength of 420 nm or more and 480 nm or less, and the light emitting element 10. And a molded body 40. The molded body 40 has a first lead 20 and a second lead 30 and is integrally molded with a sealing resin that is a thermoplastic resin or a thermosetting resin. The molded body 40 has a recess having a bottom surface and side surfaces, and the light emitting element 10 is placed on the bottom surface of the recess. The light emitting element 10 has a pair of positive and negative electrodes, and the pair of positive and negative electrodes are electrically connected to the first lead 20 and the second lead 30 via the wire 60. The light emitting element 10 is sealed with a sealing member 50. The sealing member 50 is preferably made of a thermosetting resin such as an epoxy resin, a silicone resin, an epoxy-modified silicone resin, or a modified silicone resin. The sealing member 50 includes at least one phosphor 70 selected from the group consisting of an alkaline earth metal aluminate phosphor that converts the wavelength of light from the light emitting element 10 and an oxynitride phosphor, a sealing resin, and the like. It contains.
FIG. 2 is a schematic sectional view showing another example of the light emitting device according to the present invention. The light emitting device has the light emission shown in FIG. 1 except that the phosphor 70 includes both an alkaline earth metal aluminate phosphor 71 and an oxynitride phosphor 72 for converting the wavelength of light from the light emitting element 10. It has the same configuration as the device.

[発光素子]
発光素子の発光ピーク波長は、420nm以上480nm以下の範囲にある。この範囲に発光ピーク波長を有する発光素子を励起光源として用いることにより、発光素子からの光と蛍光体からの蛍光との混色光を発する発光装置を構成することが可能となる。さらに、発光素子から外部に放射される光を有効に利用することができるため、発光装置から出射される光の損失を少なくすることができ、高効率かつ色度の調整が容易な発光装置を得ることができる。また、紫外線の成分が含まれないことで、発光装置の構成部品の劣化を少なくでき、人体への悪影響がほとんどない高効率な発光装置が得られる。
発光素子の発光ピーク波長は、例えば、440nm以上460nm以下であってもよく、445nm以上455nm以下であることが好ましい。
発光素子の発光スペクトルの半値幅は特に制限されない。半値幅は例えば、30nm以下とすることができる。
[Light emitting element]
The light emission peak wavelength of the light emitting element is in the range of 420 nm or more and 480 nm or less. By using a light emitting element having an emission peak wavelength in this range as an excitation light source, it is possible to configure a light emitting device that emits mixed light of light from the light emitting element and fluorescence from the phosphor. Furthermore, since light emitted from the light emitting element to the outside can be used effectively, loss of light emitted from the light emitting device can be reduced, and a light emitting device with high efficiency and easy adjustment of chromaticity can be obtained. Can be obtained. Further, since no ultraviolet component is contained, deterioration of the components of the light-emitting device can be reduced, and a highly efficient light-emitting device with little adverse effect on the human body can be obtained.
The emission peak wavelength of the light emitting element may be, for example, 440 nm or more and 460 nm or less, and is preferably 445 nm or more and 455 nm or less.
The half width of the emission spectrum of the light emitting element is not particularly limited. The half width can be set to 30 nm or less, for example.

発光素子には半導体発光素子を用いることが好ましい。光源として半導体発光素子を用いることによって、高効率で入力に対する出力のリニアリティが高く、機械的衝撃にも強い安定した発光装置を得ることができる。
半導体発光素子としては、例えば、窒化物系半導体(InAlGa1−X−YN、0≦X、0≦Y、X+Y≦1)を用いた青色、緑色等に発光する半導体発光素子を用いることができる。
A semiconductor light emitting element is preferably used as the light emitting element. By using a semiconductor light emitting element as a light source, it is possible to obtain a stable light emitting device with high efficiency, high output linearity with respect to input, and strong against mechanical shock.
As the semiconductor light emitting device, for example, a semiconductor light emitting device that emits light in blue, green, or the like using a nitride semiconductor (In X Al Y Ga 1- XYN, 0 ≦ X, 0 ≦ Y, X + Y ≦ 1). Can be used.

[蛍光体]
蛍光体は、組成式(1)で表されるアルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体及び下記組成式(2)で表される酸窒化物系蛍光体からなる群から選択される少なくとも1種を含む。蛍光体は、例えば、封止部材に含有されて発光装置を構成する。
蛍光体は、組成式(1)で表されるアルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体及び下記組成式(2)で表される酸窒化物系蛍光体の一方のみを含んでもよく、両方を含んでいてもよい。またアルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体及び酸窒化物系蛍光体はそれぞれ1種のみであっても複数種を含んでいてもよい。発光装置が複数種の蛍光体を含む場合、それぞれの蛍光体の含有割合は特に制限されず、目的等に応じて適宜選択すればよい。
発光装置は、アルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体の少なくとも1種と、酸窒化物系蛍光体の少なくとも1種とを含むことが好ましい。発光装置がアルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体と酸窒化物系蛍光体とを含む場合、その含有比(アルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体/酸窒化物系蛍光体)は例えば、0.01〜99とすることができる。
[Phosphor]
The phosphor is at least one selected from the group consisting of an alkaline earth metal aluminate phosphor represented by the composition formula (1) and an oxynitride phosphor represented by the following composition formula (2). Including. For example, the phosphor is contained in a sealing member to constitute a light emitting device.
The phosphor may include only one of the alkaline earth metal aluminate phosphor represented by the composition formula (1) and the oxynitride phosphor represented by the following composition formula (2), or both. You may go out. Further, each of the alkaline earth metal aluminate phosphor and the oxynitride phosphor may be one kind or plural kinds. When the light emitting device includes a plurality of types of phosphors, the content ratio of each phosphor is not particularly limited, and may be appropriately selected depending on the purpose and the like.
The light emitting device preferably includes at least one alkaline earth metal aluminate phosphor and at least one oxynitride phosphor. When the light-emitting device includes an alkaline earth metal aluminate phosphor and an oxynitride phosphor, the content ratio (alkaline earth metal aluminate phosphor / oxynitride phosphor) is, for example, 0. 01-99.

発光装置における蛍光体の総含有量は、目的等に応じて適宜選択することができる。例えば蛍光体の総含有量は、封止樹脂100重量部に対して1〜250重量部とすることができ、1〜200重量部であることが好ましい。   The total phosphor content in the light emitting device can be appropriately selected according to the purpose and the like. For example, the total content of the phosphor can be 1 to 250 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the sealing resin, and preferably 1 to 200 parts by weight.

(アルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体)
アルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体は、下記組成式(1)で表される。
(Sr1−x,EuAl1425 (1)
式中、xは、0.025<x<0.4を満たし、Srの一部はMg、Ca、Ba及びZnからなる群から選択される少なくとも1種の元素で置換されていてもよい。
xは、発光効率の観点から、0.038<x<0.3を満たすことが好ましい。さらに、0.05<x<0.2であることが好ましい。Srの一部が他の元素で置換されている場合、その置換率は例えば、0.1〜50モル%であり、1〜30モル%であることが好ましい。
組成式(1)で表されるアルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体は、1種単独でも、2種以上を組合せて用いることができる。
(Alkaline earth metal aluminate phosphor)
The alkaline earth metal aluminate phosphor is represented by the following composition formula (1).
(Sr 1-x , Eu x ) 4 Al 14 O 25 (1)
In the formula, x satisfies 0.025 <x <0.4, and a part of Sr may be substituted with at least one element selected from the group consisting of Mg, Ca, Ba and Zn.
x preferably satisfies 0.038 <x <0.3 from the viewpoint of luminous efficiency. Furthermore, it is preferable that 0.05 <x <0.2. When a part of Sr is substituted with another element, the substitution rate is, for example, 0.1 to 50 mol%, and preferably 1 to 30 mol%.
The alkaline earth metal aluminate phosphors represented by the composition formula (1) can be used singly or in combination of two or more.

アルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体は、励起スペクトルにおいて、その最大強度を100%とした場合に、励起波長450nmにおける相対強度が50%以上であることが好ましく、60%以上であることがより好ましい。アルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体がこのような励起スペクトルを示すことで、より優れた発光効率を有する発光装置を得ることができる。   The alkaline earth metal aluminate phosphor preferably has a relative intensity of 50% or more at an excitation wavelength of 450 nm, more preferably 60% or more, when the maximum intensity is 100% in the excitation spectrum. preferable. When the alkaline earth metal aluminate phosphor exhibits such an excitation spectrum, a light-emitting device having better luminous efficiency can be obtained.

アルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体の平均粒径は、特に制限されず、目的等に応じて適宜選択することができる。アルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体の平均粒径は、発光効率の観点から、11μm以上30μm以下であることが好ましく、11μm以上25μm以下であることがより好ましい。
アルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体の平均粒径は、フィッシャー・サブ・シーブ・サイザーズ・ナンバー(Fisher Sub Sieve Sizer's No.)と呼ばれる数値であり、空気透過法により比表面積を測定し、一次粒子の粒径の平均値を求めたものである。例えば、フィッシャー・サブ・シーブ・サイザー(フィッシャー社製)を用いて測定される。
The average particle diameter of the alkaline earth metal aluminate phosphor is not particularly limited and can be appropriately selected depending on the purpose and the like. The average particle size of the alkaline earth metal aluminate phosphor is preferably 11 μm or more and 30 μm or less, and more preferably 11 μm or more and 25 μm or less from the viewpoint of luminous efficiency.
The average particle size of the alkaline earth metal aluminate phosphor is a numerical value called the Fisher Sub Sieve Sizer's No., and the primary particle is measured by the air permeation method. The average value of the particle diameters of these was determined. For example, it is measured using a Fischer sub-sieve sizer (manufactured by Fischer).

組成式(1)で表されるアルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体は、通常用いられる方法で製造することができる。例えば、蛍光体ハンドブック 蛍光体同学会編 オーム社 227〜228項等に記載の製造方法を参照することができる。また、市販されているものから、所望の特性を有する蛍光体を選択してもよい。   The alkaline earth metal aluminate phosphor represented by the composition formula (1) can be produced by a commonly used method. For example, reference can be made to the production methods described in the Fluorescent Handbook, Fluorescent Materials Association, edited by Ohmsha, 227-228. Moreover, you may select the fluorescent substance which has a desired characteristic from what is marketed.

(酸窒化物系蛍光体)
酸窒化物系蛍光体は、下記組成式(2)で表される。
(Ba1−y,Eu)Si (2)
式中、yは、0<y<1を満たし、0<y<0.2を満たすことが好ましく、0.005<y<0.13を満たすことが更に好ましい。
組成式(2)で表される酸窒化物系蛍光体は、1種単独でも、2種以上を組合せて用いることができる。
(Oxynitride phosphor)
The oxynitride phosphor is represented by the following composition formula (2).
(Ba 1-y , Eu y ) Si 2 O 2 N 2 (2)
In the formula, y satisfies 0 <y <1, preferably satisfies 0 <y <0.2, and more preferably satisfies 0.005 <y <0.13.
The oxynitride phosphors represented by the composition formula (2) can be used singly or in combination of two or more.

組成式(2)において、yが上記範囲であると、励起スペクトルの450nmにおける相対強度がより高くなるため、より優れた発光効率を有する発光装置を得ることができる。   In composition formula (2), when y is in the above-described range, the relative intensity at 450 nm of the excitation spectrum becomes higher, so that a light-emitting device having better light emission efficiency can be obtained.

組成式(2)で表される酸窒化物系蛍光体は、通常用いられる方法で製造することができる。例えば、特開2004−210921号公報等に記載の製造方法を参照することができる。また、市販されているものから、所望の特性を有する蛍光体を選択してもよい。   The oxynitride phosphor represented by the composition formula (2) can be produced by a commonly used method. For example, reference can be made to the production method described in JP-A-2004-210921. Moreover, you may select the fluorescent substance which has a desired characteristic from what is marketed.

(その他の蛍光体)
発光装置は、アルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体及び酸窒化物系蛍光体以外のその他の蛍光体を必要に応じて含んでいてもよい。その他の蛍光体としては、例えば、Eu、Ce等のランタノイド系元素で主に付活される窒化物系蛍光体、酸窒化物系蛍光体、サイアロン系蛍光体;Eu等のランタノイド系、Mn等の遷移金属系の元素により主に付活されるアルカリ土類ハロゲンアパタイト蛍光体、アルカリ土類金属ホウ酸ハロゲン蛍光体、アルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体、アルカリ土類ケイ酸塩、アルカリ土類硫化物、アルカリ土類チオガレート、アルカリ土類窒化ケイ素、ゲルマン酸塩;Ce等のランタノイド系元素で主に付活される希土類アルミン酸塩、希土類ケイ酸塩;Mn付活のフッ化物蛍光体;Eu等のランタノイド系元素で主に付活される有機及び有機錯体等から選ばれる少なくともいずれか1以上であることが好ましい。具体的には例えば、(Ca, Sr, Ba)SiO:Eu、(Y, Gd)(Ga, Al)12:Ce、(Ca, Sr)Si:Eu、CaAlSiN:Eu、(Ca, Sr)AlSiN:Eu、KSiF:Mn等を挙げることができる。発光装置がその他の蛍光体を含む場合、その含有量は、発光装置が全体として青色から緑色の光を発する限り特に制限されず、目的等に応じて適宜選択することができる。
(Other phosphors)
The light emitting device may include other phosphors other than the alkaline earth metal aluminate phosphor and the oxynitride phosphor as necessary. Examples of other phosphors include nitride phosphors, oxynitride phosphors, sialon phosphors mainly activated by lanthanoid elements such as Eu and Ce; lanthanoid phosphors such as Eu, Mn, and the like Alkaline earth halogen apatite phosphors, alkaline earth metal borate phosphors, alkaline earth metal aluminate phosphors, alkaline earth silicates, alkaline earths mainly activated by transition metal elements of Sulfides, alkaline earth thiogallates, alkaline earth silicon nitrides, germanates; rare earth aluminates and rare earth silicates mainly activated by lanthanoid elements such as Ce; fluoride phosphors activated by Mn It is preferably at least one selected from organic and organic complexes mainly activated by a lanthanoid element such as Eu. Specifically, for example, (Ca, Sr, Ba) 2 SiO 4 : Eu, (Y, Gd) 3 (Ga, Al) 5 O 12 : Ce, (Ca, Sr) 2 Si 5 N 8 : Eu, CaAlSiN 3 : Eu, (Ca, Sr) AlSiN 3 : Eu, K 2 SiF 6 : Mn, etc. When the light-emitting device contains other phosphors, the content is not particularly limited as long as the light-emitting device emits blue to green light as a whole, and can be appropriately selected according to the purpose and the like.

[封止部材]
発光装置は、例えば、蛍光体及び封止樹脂を含み、発光素子を封止する封止部材を備えることができる。封止部材を構成する封止樹脂としては、熱可塑性樹脂及び熱硬化性樹脂が挙げられる。熱硬化性樹脂として、具体的には、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ変性シリコーン樹脂等の変性シリコーン樹脂などを挙げることができる。
封止部材は、蛍光体及び封止樹脂に加えてその他の成分を必要に応じて含んでいてもよい。その他の成分としては、シリカ、チタン酸バリウム、酸化チタン、酸化アルミニウム等のフィラー、光安定化剤、着色剤等を挙げることができる。封止部材がその他の成分を含む場合、その含有量は特に制限されず、目的等に応じて適宜選択することができる。例えば、その他の成分として、フィラーを含む場合、その含有量は封止樹脂100重量部に対して、0.01〜20重量部とすることができる。
[Sealing member]
The light emitting device can include, for example, a phosphor and a sealing resin, and can include a sealing member that seals the light emitting element. Examples of the sealing resin constituting the sealing member include thermoplastic resins and thermosetting resins. Specific examples of the thermosetting resin include modified silicone resins such as epoxy resins, silicone resins, and epoxy-modified silicone resins.
The sealing member may contain other components as needed in addition to the phosphor and the sealing resin. Examples of other components include fillers such as silica, barium titanate, titanium oxide, and aluminum oxide, light stabilizers, and colorants. When a sealing member contains another component, the content in particular is not restrict | limited, According to the objective etc., it can select suitably. For example, when a filler is included as another component, the content thereof can be 0.01 to 20 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the sealing resin.

以下、本発明に係る実施例を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。   Examples of the present invention will be specifically described below, but the present invention is not limited to these examples.

発光素子として、発光ピーク波長λp=447nmである窒化物系半導体発光素子を準備した。また表1に示したアルカリ土類金属アルミン酸蛍光体A〜Eと、組成式(2)で表される酸窒化物系蛍光体をそれぞれ準備した。
蛍光体A〜Eの粉体特性、発光特性等を表1に、励起スペクトルを図4に示した。
As a light emitting element, a nitride semiconductor light emitting element having an emission peak wavelength λp = 447 nm was prepared. Further, alkaline earth metal aluminate phosphors A to E shown in Table 1 and an oxynitride phosphor represented by the composition formula (2) were prepared.
The powder characteristics, emission characteristics, etc. of phosphors A to E are shown in Table 1, and the excitation spectrum is shown in FIG.

表1において、平均粒径はフィッシャー・サブ・シーブ・サイザーズ・ナンバーであり、空気透過法を用いてフィッシャー・サブ・シーブ・サイザー(フィッシャー社製)にて測定した。Dmは、中央粒径であり、電気抵抗法を用いてCoulter Multisizer II(ベックマン・コールター社製)にて測定した。発光特性として460nmの励起光による蛍光の色度座標xおよびyと、発光強度を示すY値を示した。なお、Y値は蛍光体Eを基準とした相対値として示した。また、それぞれの励起スペクトルにおける最大強度を100%とした場合の450nmにおける相対強度(%)を励起スペクトル相対強度として示した。
ここで、蛍光体A及びBは、組成式(1)におけるxがそれぞれ0.05/4=0.0125、0.1/4=0.025である比較例の蛍光体に該当する。
In Table 1, the average particle diameter is the Fischer sub-sieve sizer number, and was measured with Fischer sub-sieve sizer (manufactured by Fischer) using the air permeation method. Dm is the median particle diameter, and was measured with a Coulter Multisizer II (manufactured by Beckman Coulter, Inc.) using an electric resistance method. As emission characteristics, chromaticity coordinates x and y of fluorescence due to excitation light of 460 nm and a Y value indicating emission intensity are shown. The Y value is shown as a relative value based on the phosphor E. Further, relative intensity (%) at 450 nm when the maximum intensity in each excitation spectrum is 100% is shown as excitation spectrum relative intensity.
Here, the phosphors A and B correspond to phosphors of comparative examples in which x in the composition formula (1) is 0.05 / 4 = 0.0125 and 0.1 / 4 = 0.025, respectively.

(実施例1〜3、比較例1〜2)
発光装置の作製
準備したアルカリ土類金属アルミン酸蛍光体を、発光装置が発する光の色度座標がx=0.150、y=0.175付近となるように、表2に示すシリコーン樹脂(信越化学工業社製)に対する含有率で添加し、シリカフィラーを5%添加し、混合分散した後、更に脱泡することにより蛍光体含有樹脂組成物を得た。次にこの蛍光体含有樹脂組成物をLEDパッケージ(発光ピーク波長447nm)の上に注入、充填し、さらに150℃で4時間加熱することで樹脂組成物を硬化させた。このような工程により発光装置をそれぞれ作製した。
なお、蛍光体及びシリカフィラーの含有率は樹脂を100%とした場合の重量基準の百分率である。
(Examples 1-3, Comparative Examples 1-2)
Preparation of Light-Emitting Device The prepared alkaline earth metal aluminate phosphor was prepared by using a silicone resin (shown in Table 2) such that the chromaticity coordinates of light emitted from the light-emitting device were around x = 0.150 and y = 0.175. (Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.) was added at a content rate, 5% silica filler was added, mixed and dispersed, and then defoamed to obtain a phosphor-containing resin composition. Next, this phosphor-containing resin composition was injected and filled onto an LED package (emission peak wavelength 447 nm), and further heated at 150 ° C. for 4 hours to cure the resin composition. Each of the light emitting devices was manufactured through such a process.
In addition, the content rate of a fluorescent substance and a silica filler is a percentage of the weight reference | standard when resin is 100%.

得られた発光装置について、発光特性を測定し、表2に示した。また、発光スペクトルを図5に示した。さらに、蛍光体A〜Eの励起スペクトルにおいてピーク強度を100%とした場合の450nmにおける相対強度と作製した発光装置の発光効率の関係を図6に示した。   With respect to the obtained light emitting device, the light emission characteristics were measured and shown in Table 2. The emission spectrum is shown in FIG. Furthermore, FIG. 6 shows the relationship between the relative intensity at 450 nm and the luminous efficiency of the manufactured light emitting device when the peak intensity is 100% in the excitation spectra of the phosphors A to E.

表2及び図6より、比較例1〜2に比べて、実施例1〜3の発光効率が高いことがわかる。図4に示すように蛍光体A〜Eにおいては、Eu量により励起スペクトルの形状が変わり、蛍光体A〜Bに比べて、蛍光体C〜Eはより効率よく蛍光体を励起することができるため、高い発光効率が得られる。つまり、(Sr1−x,EuAl1425 (xは0.025<x<0.4を満たし、Srの一部がMg、Ca、Ba、Znで置換されていてもよい)であり、励起スペクトルにおいてピーク強度を100%とした場合の450nmにおける相対強度が50%以上であることにより高率な発光装置を得ることができる。 From Table 2 and FIG. 6, it turns out that the luminous efficiency of Examples 1-3 is high compared with Comparative Examples 1-2. As shown in FIG. 4, in the phosphors A to E, the shape of the excitation spectrum changes depending on the amount of Eu, and the phosphors C to E can excite the phosphor more efficiently than the phosphors A to B. Therefore, high luminous efficiency can be obtained. That is, (Sr 1-x , Eu x ) 4 Al 14 O 25 (x satisfies 0.025 <x <0.4, and a part of Sr may be substituted with Mg, Ca, Ba, and Zn. A high-efficiency light-emitting device can be obtained when the relative intensity at 450 nm is 50% or more when the peak intensity is 100% in the excitation spectrum.

(実施例4〜9)
蛍光体として、実施例3と同じ蛍光体Eを用い、蛍光体の添加量を表3に示すように変更したこと以外は、上記と同様にして発光装置を作製し、同様にして評価した。
発光スペクトルを図7に示した。
(Examples 4 to 9)
As the phosphor, the same phosphor E as in Example 3 was used, and a light emitting device was produced in the same manner as described above, except that the addition amount of the phosphor was changed as shown in Table 3, and evaluated in the same manner.
The emission spectrum is shown in FIG.

(実施例10〜16)
蛍光体として、組成式(Ba1−y,Eu)Si(y=0.02)の酸窒化物系蛍光体を用い、蛍光体の添加量を表4に示すように変更したこと以外は、上記と同様にして発光装置を作製し、同様にして評価した。
発光スペクトルを図8に示した。
(Examples 10 to 16)
As the phosphor, an oxynitride phosphor of the composition formula (Ba 1-y , Eu y ) Si 2 O 2 N 2 (y = 0.02) is used, and the addition amount of the phosphor is as shown in Table 4. A light-emitting device was produced in the same manner as described above except that it was changed, and evaluated in the same manner.
The emission spectrum is shown in FIG.

(実施例17〜19)
蛍光体として、組成式Sr3.3Al1425:Eu0.7のアルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体Eと、(Ba1−y,Eu)Si(y=0.02)の酸窒化物系蛍光体とを重量比で1:1に混合したものを用い、樹脂に対する蛍光体の総添加率を表5に示すように変更したこと以外は、上記と同様にして発光装置を作製し、同様にして評価した。
発光スペクトルを図9に示した。
(Examples 17 to 19)
As the phosphor, an alkaline earth metal aluminate phosphor E having a composition formula Sr 3.3 Al 14 O 25 : Eu 0.7 , and (Ba 1-y , Eu y ) Si 2 O 2 N 2 (y = 0.02) oxynitride-based phosphor mixed at a weight ratio of 1: 1, and the total addition ratio of the phosphor to the resin was changed as shown in Table 5 and was the same as above A light emitting device was manufactured and evaluated in the same manner.
The emission spectrum is shown in FIG.

図10に示す部分拡大された色度図に、実施例3〜19において作製した発光装置が発する光の色度座標の点を示した。実施例3〜19では発光ピーク波長λp=447nmである発光素子を用いたため、第1の点(x=0.148、y=0.327)、第2の点(x=0.079、y=0.447)、λp=447nmの発光素子(LEDチップ)に関する点(x=0.153、y=0.021)を順次結んで囲まれる範囲内の光を、蛍光体の混合比と樹脂に対する配合比を調整することにより、任意に再現することができる。
さらに、実施例3〜19では発光ピーク波長λp=447nmである発光素子を用いたが、これに代えて発光ピーク波長λp=420nm〜λp=480nmの発光素子を用いることにより、第1の点(x=0.148、y=0.327)、第2の点(x=0.079、y=0.447)、λp=480nmのLEDチップに関する第3の点(x=0.069、y=0.201)、λp=420nmのLEDチップに関する第4の点(x=0.170、y=0.006)を順次結んで囲まれる範囲内の光を任意に再現することができる。
In the partially enlarged chromaticity diagram shown in FIG. 10, points of chromaticity coordinates of light emitted from the light emitting devices manufactured in Examples 3 to 19 are shown. In Examples 3 to 19, since the light emitting element having the emission peak wavelength λp = 447 nm was used, the first point (x = 0.148, y = 0.327), the second point (x = 0.079, y = 0.447), light in the range surrounded by sequentially connecting points (x = 0.153, y = 0.021) related to the light emitting element (LED chip) of λp = 447 nm, the mixing ratio of the phosphor and the resin It can reproduce arbitrarily by adjusting the compounding ratio with respect to.
Further, in Examples 3 to 19, the light emitting element having the emission peak wavelength λp = 447 nm was used, but instead of this, by using the light emitting element having the emission peak wavelength λp = 420 nm to λp = 480 nm, the first point ( x = 0.148, y = 0.327), second point (x = 0.079, y = 0.447), third point for LED chip with λp = 480 nm (x = 0.068, y = 0.201) and the fourth point (x = 0.170, y = 0.006) related to the LED chip with λp = 420 nm can be arbitrarily reproduced.

本実施形態の発光装置は、一般照明、車載照明、ディスプレイ、集魚灯、観賞用照明、警告灯、表示灯、液晶用のバックライト等の幅広い分野で用いることができる。   The light emitting device of the present embodiment can be used in a wide range of fields such as general lighting, in-vehicle lighting, display, fish collection lamp, ornamental lighting, warning lamp, indicator lamp, and liquid crystal backlight.

10:発光素子、50:封止部材、70:蛍光体、71:アルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体、72:酸窒化物系蛍光体、100:発光装置   10: light emitting element, 50: sealing member, 70: phosphor, 71: alkaline earth metal aluminate phosphor, 72: oxynitride phosphor, 100: light emitting device

Claims (3)

発光ピーク波長が420nm以上480nm以下である発光素子と、
蛍光体として、下記組成式(1)で表されるアルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体のみを含み
CIE1931の色度図において、色度座標がx=0.148、y=0.327である第一の点、色度座標がx=0.069、y=0.201である第三の点及び色度座標がx=0.170、y=0.006である第四の点について、第四の点及び第一の点を結ぶ直線と、第一の点及び第三の点を結ぶ直線と、第三の点及び第四の点を結ぶ色度図の曲線とで囲まれる範囲内の光を発する、発光装置。
(Sr1−x,EuAl1425 (1)
(式中、xは、0.025<x<0.4を満たし、Srの一部はMg、Ca、Ba及びZnからなる群から選択される少なくとも1種の元素で置換されていてもよい。)
A light emitting device having an emission peak wavelength of 420 nm or more and 480 nm or less;
As a phosphor, it contains only an alkaline earth metal aluminate phosphor represented by the following composition formula (1) ,
In the CIE 1931 chromaticity diagram, the first point with chromaticity coordinates x = 0.148 and y = 0.327, the third point with chromaticity coordinates x = 0.069, y = 0.201 For the fourth point with chromaticity coordinates x = 0.170 and y = 0.006, a straight line connecting the fourth point and the first point, and a straight line connecting the first point and the third point And a light emitting device that emits light within a range surrounded by the curve of the chromaticity diagram connecting the third point and the fourth point .
(Sr 1-x , Eu x ) 4 Al 14 O 25 (1)
(Wherein x satisfies 0.025 <x <0.4, and a part of Sr may be substituted with at least one element selected from the group consisting of Mg, Ca, Ba and Zn) .)
前記アルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体は、励起スペクトルにおいて、その最大強度を100%とした場合に、励起波長450nmにおける相対強度が50%以上である、請求項1に記載の発光装置。 2. The light emitting device according to claim 1, wherein the alkaline earth metal aluminate phosphor has a relative intensity of 50% or more at an excitation wavelength of 450 nm when the maximum intensity is 100% in an excitation spectrum. 前記アルカリ土類金属アルミン酸塩蛍光体の平均粒径が、11μm以上30μm以下である、請求項1又は2に記載の発光装置。 3. The light emitting device according to claim 1, wherein an average particle diameter of the alkaline earth metal aluminate phosphor is 11 μm or more and 30 μm or less.
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