JP6382024B2 - Fuel cell single cell - Google Patents
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Description
本発明は、燃料電池単セルに関し、さらに詳しくは、電解質として固体電解質を利用する燃料電池単セルに関する。 The present invention relates to a fuel cell single cell, and more particularly to a fuel cell single cell using a solid electrolyte as an electrolyte.
従来、アノードと、固体電解質層と、カソードとを有する固体電解質型の燃料電池単セルが知られている。この種の燃料電池単セルとしては、例えば、空気極支持体の内部に形成された流路に沿って、空気極支持体を構成する材料よりも熱伝導性の高い材料よりなる均熱部材が設けられた燃料電池単セルが公知である(特許文献1参照)。 Conventionally, a solid electrolyte type fuel cell unit cell having an anode, a solid electrolyte layer, and a cathode is known. As this type of fuel cell single cell, for example, there is a soaking member made of a material having higher thermal conductivity than the material constituting the air electrode support along the flow path formed inside the air electrode support. The provided single fuel cell is known (see Patent Document 1).
燃料電池単セルは、一般に、燃料ガスの流入量に比べ、酸化剤ガスの流入量が多い。そのため、燃料電池単セルは、酸化剤ガスによる熱伝導等により、発電時に酸化剤ガスの流れ方向に温度分布が生じやすい。セル面内に温度分布が生じると、セルの局所的な劣化や応力によるセル割れが生じやすくなる。それ故、燃料電池単セルでは、発電時におけるセル面内の温度分布を低減することが要求される。 In general, a single fuel cell has a larger inflow of oxidant gas than an inflow of fuel gas. Therefore, the temperature distribution in the flow direction of the oxidant gas is likely to occur in the fuel cell single cell during power generation due to heat conduction by the oxidant gas. When a temperature distribution is generated in the cell plane, cell cracking due to local deterioration or stress of the cell is likely to occur. Therefore, in a single fuel cell, it is required to reduce the temperature distribution in the cell plane during power generation.
なお、上述した従来の燃料電池単セルは、均熱部材を用いてセル全面へ均一に熱を分散させることにより、セル面内の温度分布を低減しようとするものである。しかし、通常、セルへ反応ガスを供給する、あるいは、セルから反応ガスを排出するためのガスマニホールドが設けられないセル側面からの放熱量は、無視できないほど大きい。そのため、従来構成では、セル側面からの放熱の影響を大きく受け、発電時におけるセル面内の温度分布を低減することが難しいと考えられる。 In addition, the conventional fuel cell single cell mentioned above intends to reduce the temperature distribution in the cell surface by uniformly distributing heat to the entire cell surface using a heat equalizing member. However, normally, the amount of heat released from the side of the cell where the gas manifold for supplying the reaction gas to the cell or discharging the reaction gas from the cell is not provided is so large that it cannot be ignored. Therefore, in the conventional configuration, it is considered that it is difficult to reduce the temperature distribution in the cell surface during power generation due to the large influence of heat radiation from the cell side surface.
本発明は、上記背景に鑑みてなされたものであり、発電時におけるセル面内の温度分布を低減することが可能な燃料電池単セルを提供しようとするものである。 The present invention has been made in view of the above background, and an object of the present invention is to provide a fuel cell single cell capable of reducing the temperature distribution in the cell plane during power generation.
本発明の一態様は、燃料ガスが供給されるアノードと、固体電解質層と、酸化剤ガスが供給されるカソードとを有する燃料電池単セルであって、
上記アノード側に、
長手方向が上記酸化剤ガスの流れ方向に沿って形成されており、かつ、上記アノードに含まれる電子導電性材料と同一の材料を主成分とする高熱伝導部を有していることを特徴とする燃料電池単セルにある。
One aspect of the present invention is a fuel cell single cell having an anode to which a fuel gas is supplied, a solid electrolyte layer, and a cathode to which an oxidant gas is supplied.
On the anode side,
The longitudinal direction is formed along the flow direction of the oxidant gas and has a high heat conduction portion mainly composed of the same material as the electron conductive material included in the anode. The fuel cell is in a single cell.
上記燃料電池単セルは、アノード側に、上記高熱伝導部を有している。そのため、上記燃料電池単セルは、酸化剤ガスの流れ方向と平行方向のセル熱抵抗が、酸化剤ガスの流れ方向と直交方向のセル熱抵抗に比べて小さくなる。それ故、発電により生じた熱は、酸化剤ガスの流れ方向と平行方向に放熱される。つまり、上記燃料電池単セルは、発熱するセル自身が酸化剤ガスの流れ方向と平行方向に積極的に熱分散を行うことができる。なお、高熱伝導部は、酸化剤ガスの流れ方向と平行方向に発電により生じた熱の放熱を促す。そのため、上記燃料電池単セルは、セル側面からの放熱の影響を受け難い。したがって、上記燃料電池単セルは、発電時におけるセル面内の温度分布を効率良く低減することができる。また、高熱伝導部は、アノードに含まれる電子導電性材料と同一の材料を主成分とする。そのため、上記燃料電池単セルは、他のアノード部位との接合性を十分に確保しつつ、セル面内の温度分布を低減することができる。 The fuel cell single cell has the high heat conduction part on the anode side. Therefore, in the fuel cell unit cell, the cell thermal resistance in the direction parallel to the flow direction of the oxidant gas is smaller than the cell thermal resistance in the direction orthogonal to the flow direction of the oxidant gas. Therefore, the heat generated by the power generation is radiated in a direction parallel to the flow direction of the oxidant gas. That is, in the single fuel cell, the heat generating cell itself can actively perform heat dispersion in a direction parallel to the flow direction of the oxidant gas. Note that the high thermal conductivity portion promotes heat radiation generated by power generation in a direction parallel to the flow direction of the oxidant gas. Therefore, the fuel cell single cell is not easily affected by heat radiation from the side surface of the cell. Therefore, the fuel cell single cell can efficiently reduce the temperature distribution in the cell plane during power generation. In addition, the high thermal conductivity portion is mainly composed of the same material as the electronic conductive material included in the anode. Therefore, the fuel cell single cell can reduce the temperature distribution in the cell plane while sufficiently securing the bonding property with other anode parts.
よって、本発明によれば、発電時におけるセル面内の温度分布を低減することが可能な燃料電池単セルが得られる。 Therefore, according to the present invention, it is possible to obtain a fuel cell single cell capable of reducing the temperature distribution in the cell plane during power generation.
上記燃料電池単セルは、電解質として固体電解質を利用する固体電解質型の燃料電池単セルである。固体電解質層を構成する固体電解質には、酸素イオン導電性を示す固体酸化物セラミックス等を用いることができる。なお、固体電解質として固体酸化物セラミックスを用いる燃料電池は、固体酸化物形燃料電池(SOFC)と称される。 The fuel cell unit cell is a solid electrolyte type fuel cell unit cell that uses a solid electrolyte as an electrolyte. As the solid electrolyte constituting the solid electrolyte layer, a solid oxide ceramic exhibiting oxygen ion conductivity can be used. A fuel cell using solid oxide ceramics as a solid electrolyte is called a solid oxide fuel cell (SOFC).
上記燃料電池単セルは、具体的には、固体電解質層と、固体電解質層の一方面に積層されたアノードと、固体電解質層の他方面に中間層を介してまたは中間層を介さずに積層されたカソードとを有する構成とすることができる。なお、中間層は、主に、カソードを構成する材料と固体電解質層を構成する材料との反応を防止するための層である。カソードおよび中間層は、1層または2層以上から構成することができる。アノードに供給される燃料ガスとしては、例えば、水素ガス、メタンガス、メタンガスを主成分とするガス等を用いることができる。カソードに供給される酸化剤ガスとしては、例えば、酸素ガス、空気ガスなどを用いることができる。 Specifically, the fuel cell unit cell is laminated with a solid electrolyte layer, an anode laminated on one surface of the solid electrolyte layer, and an intermediate layer on the other surface of the solid electrolyte layer with or without an intermediate layer. It is possible to have a structure having a cathode formed. The intermediate layer is mainly a layer for preventing a reaction between the material constituting the cathode and the material constituting the solid electrolyte layer. The cathode and the intermediate layer can be composed of one layer or two or more layers. As the fuel gas supplied to the anode, for example, hydrogen gas, methane gas, gas mainly composed of methane gas, or the like can be used. As the oxidant gas supplied to the cathode, for example, oxygen gas, air gas, or the like can be used.
上記燃料電池単セルは、発電性能が高い等の観点から、平板形の電池構造をとることができる。とりわけ、上記燃料電池単セルは、電極であるアノードを支持体とするアノード支持型であるとよい。 The fuel cell unit cell can have a flat battery structure from the viewpoint of high power generation performance. In particular, the fuel cell single cell may be an anode support type in which an anode as an electrode is a support.
この場合には、カソードの厚みに比べて、アノードの厚みが十分に厚くなる。そのため、アノード側に高熱伝導部を形成、配置する際の自由度が向上する。 In this case, the anode is sufficiently thicker than the cathode. Therefore, the degree of freedom when forming and arranging the high thermal conductivity portion on the anode side is improved.
上記燃料電池単セルにおいて、アノードは、単層から構成されていてもよいし、複数層から構成されていてもよい。アノードが複数層から構成される場合、アノードは、具体的には、例えば、固体電解質層側に配置される活性層と、活性層における固体電解質層側と反対側の面に積層される拡散層とを備える構成等とすることができる。なお、活性層は、主に、アノード側における電気化学的反応を高めるための層である。また、拡散層は、供給される燃料ガスを拡散させることが可能な層である。拡散層は、1層または2層以上から構成することができる。 In the fuel cell single cell, the anode may be composed of a single layer or a plurality of layers. When the anode is composed of a plurality of layers, specifically, the anode includes, for example, an active layer disposed on the solid electrolyte layer side and a diffusion layer laminated on the surface of the active layer opposite to the solid electrolyte layer side. And the like. The active layer is mainly a layer for enhancing the electrochemical reaction on the anode side. The diffusion layer is a layer capable of diffusing the supplied fuel gas. The diffusion layer can be composed of one layer or two or more layers.
この場合には、拡散層により拡散された燃料ガスが活性層に比較的均一に流入し、アノード側における電気化学反応が生じる。そのため、セル面内で比較的均一に発電させやすくなる。また、例えば、活性層よりも拡散層の厚みを十分に厚くすることができるので、構造信頼性の高いアノード支持型の燃料電池単セルを得やすくなる。 In this case, the fuel gas diffused by the diffusion layer flows relatively uniformly into the active layer, and an electrochemical reaction occurs on the anode side. Therefore, it becomes easy to generate power relatively uniformly in the cell plane. In addition, for example, since the thickness of the diffusion layer can be made sufficiently thicker than that of the active layer, it becomes easy to obtain an anode-supported fuel cell single cell with high structural reliability.
上記燃料電池単セルにおいて、高熱伝導部は、長手方向が酸化剤ガスの流れ方向に沿って形成されている。したがって、高熱伝導部の長手方向は、酸化剤ガスの流れ方向と略平行になっている。また、高熱伝導部は、アノードに含まれる電子導電性材料と同一の材料を主成分としている。なお、上記「主成分とする」とは、70体積%超がアノードに含まれる電子導電性材料と同一の材料であることを意味する。高熱伝導部は、好ましくは、75体積%以上、より好ましくは、80体積%以上がアノードに含まれる電子導電性材料と同一の材料であるとよい。熱伝導率がより大きくなり、酸化剤ガスの流れ方向と平行方向への放熱が促進されるためである。 In the fuel cell single cell, the longitudinal direction of the high thermal conductivity portion is formed along the flow direction of the oxidant gas. Therefore, the longitudinal direction of the high thermal conductivity portion is substantially parallel to the flow direction of the oxidant gas. Further, the high thermal conductivity portion is mainly composed of the same material as the electronic conductive material included in the anode. The above “main component” means that more than 70% by volume is the same material as the electron conductive material contained in the anode. The high heat conduction part is preferably made of the same material as the electronically conductive material contained in the anode, preferably 75% by volume or more, more preferably 80% by volume or more. This is because the thermal conductivity is further increased and heat dissipation in the direction parallel to the flow direction of the oxidant gas is promoted.
上記燃料電池単セルは、高熱伝導部を複数有する構成とすることができる。この際、各高熱伝導部は、直線状に形成されていることが好ましい。 The single fuel cell can be configured to have a plurality of high heat conduction parts. At this time, it is preferable that each high heat conduction part is formed in a straight line.
この場合には、直線状に形成された複数の高熱伝導部により、発電により生じた熱が、酸化剤ガスの流れ方向と平行方向に放熱されやすくなる。そのため、セル面内の温度分布をより一層効率良く低減することが可能な燃料電池単セルが得られる。 In this case, the heat generated by the power generation is easily radiated in a direction parallel to the flow direction of the oxidant gas by the plurality of high heat conduction portions formed in a straight line. Therefore, a fuel cell single cell capable of further efficiently reducing the temperature distribution in the cell plane is obtained.
この場合、各高熱伝導部は、同一の形状に形成されていてもよいし、例えば、酸化剤ガスの流れ方向と直交方向における高熱伝導部の幅が異なる、高熱伝導部の厚みが異なる等、異なる形状に形成されていてもよい。また、各高熱伝導部は、セル面方向に配置することができる。この場合には、各高熱伝導部よりなる層を形成しやすくなる。 In this case, each high heat conduction part may be formed in the same shape, for example, the width of the high heat conduction part in the direction orthogonal to the flow direction of the oxidant gas is different, the thickness of the high heat conduction part is different, etc. It may be formed in a different shape. Moreover, each highly heat-conductive part can be arrange | positioned in a cell surface direction. In this case, it becomes easy to form a layer composed of each high heat conduction portion.
上記燃料電池単セルは、アノード側に高熱伝導部を有している。上記燃料電池単セルにおいて、高熱伝導部は、具体的には、アノードの外表面に形成されている構成とすることができる。 The fuel cell single cell has a high heat conduction part on the anode side. In the fuel cell single cell, specifically, the high heat conduction portion may be formed on the outer surface of the anode.
この場合には、上記作用効果を得るために、アノードの外表面に高熱伝導部を追加形成するだけで済む。そのため、セル面内の温度分布を効率良く低減することができ、製造性に優れた燃料電池単セルが得られる。さらに、高熱伝導部は、アノードに含まれる電子導電性材料と同一の材料を主成分とする。そのため、高熱伝導部を、アノード側における集電体として機能させることができる。それ故、アノード側の集電体を別途設ける必要がなくなり、製造性に優れた燃料電池単セルが得られる。 In this case, it is only necessary to additionally form a high heat conduction portion on the outer surface of the anode in order to obtain the above-described effects. Therefore, the temperature distribution in the cell plane can be efficiently reduced, and a fuel cell single cell excellent in manufacturability can be obtained. Further, the high thermal conductivity portion is mainly composed of the same material as the electronic conductive material included in the anode. Therefore, the high heat conduction part can function as a current collector on the anode side. Therefore, it is not necessary to separately provide a current collector on the anode side, and a fuel cell single cell excellent in manufacturability can be obtained.
なお、アノードの外表面に高熱伝導部を形成する方法としては、例えば、高熱伝導部を形成するためのペースト材をアノードの外表面に印刷し、焼成する方法などを例示することができる。 In addition, as a method of forming the high thermal conductivity portion on the outer surface of the anode, for example, a paste material for forming the high thermal conductivity portion may be printed on the outer surface of the anode and fired.
上記燃料電池単セルにおいて、高熱伝導部は、アノード内に形成されている構成とすることもできる。 In the fuel cell single cell, the high heat conduction portion may be formed in the anode.
この場合には、高熱伝導部と発熱部位との距離がより近くなる。そのため、発電により生じた熱が、酸化剤ガスの流れ方向と平行方向に放熱されやすくなる。それ故、セル面内の温度分布をより一層効率良く低減することが可能な燃料電池単セルが得られる。なお、アノード内に高熱伝導部を形成する方法としては、例えば、高熱伝導部を形成するための材料を含むシート材を、他のアノード部分を形成するためのシート材とともに積層し、焼成する方法などを例示することができる。 In this case, the distance between the high heat conduction portion and the heat generating portion is closer. Therefore, heat generated by power generation is easily radiated in a direction parallel to the flow direction of the oxidant gas. Therefore, it is possible to obtain a single fuel cell that can more efficiently reduce the temperature distribution in the cell plane. In addition, as a method of forming the high thermal conductivity portion in the anode, for example, a sheet material including a material for forming the high thermal conductivity portion is stacked together with a sheet material for forming another anode portion and fired. Etc. can be illustrated.
また、アノード内に高熱伝導部を有する場合、具体的には、高熱伝導部とアノードを構成する材料よりなる低熱伝導部とが、交互に配置されているとよい。この場合には、高熱伝導部と低熱伝導部とが交互に配置されているので、発電部位が偏在し難い。なお、高熱伝導部および低熱伝導部は、低熱伝導部に含まれる電子導電性材料の含有割合<高熱伝導部に含まれる電子導電性材料の含有割合の関係を満たすように構成することができる。 Moreover, when it has a high heat conduction part in an anode, it is good to specifically arrange the high heat conduction part and the low heat conduction part which consists of the material which comprises an anode alternately. In this case, since the high heat conduction parts and the low heat conduction parts are alternately arranged, the power generation site is not unevenly distributed. The high heat conduction part and the low heat conduction part can be configured to satisfy the relationship of the content ratio of the electronic conductive material contained in the low heat conduction part <the content ratio of the electronic conductive material contained in the high heat conduction part.
上記において、アノードが活性層と拡散層とを有する場合、高熱伝導部は、具体的には、拡散層内に形成することができる。この場合には、活性層における反応場を損ない難い利点がある。また、高熱伝導部の厚みを比較的厚くしやすくなるため、酸化剤ガスの流れ方向と直交方向における高熱伝導部の断面積を大きくしやすい。そのため、発電により生じた熱が、酸化剤ガスの流れ方向と平行方向により放熱されやすくなる。 In the above, when the anode has an active layer and a diffusion layer, the high thermal conductivity portion can be specifically formed in the diffusion layer. In this case, there is an advantage that the reaction field in the active layer is hardly damaged. Further, since the thickness of the high heat conduction part is relatively easily increased, the cross-sectional area of the high heat conduction part in the direction orthogonal to the flow direction of the oxidant gas can be easily increased. Therefore, heat generated by power generation is easily radiated in a direction parallel to the flow direction of the oxidant gas.
上記燃料電池単セルは、燃料ガスと酸化剤ガスとが一軸方向に流れる方式を採用していることが好ましい。 The fuel cell single cell preferably employs a method in which fuel gas and oxidant gas flow in a uniaxial direction.
この場合には、一軸方向に生じる温度分布を低減しやすい燃料電池単セルが得られる。燃料ガスと酸化剤ガスとが一軸方向に流れる方式としては、具体的には、燃料ガスと酸化剤ガスとがセル面内で同方向に流れる並行流方式、燃料ガスと酸化剤ガスとがセル面内で逆方向に流れる対向流方式などを例示することができる。上記燃料電池単セルは、発電分布、シール性等の観点から、より好ましくは、並行流方式を採用しているとよい。 In this case, it is possible to obtain a fuel cell single cell that can easily reduce the temperature distribution generated in the uniaxial direction. Specifically, the fuel gas and the oxidant gas flow in the uniaxial direction include a parallel flow method in which the fuel gas and the oxidant gas flow in the same direction in the cell plane, and the fuel gas and the oxidant gas flow in the cell. A counterflow system that flows in the reverse direction in the plane can be exemplified. More preferably, the fuel cell single cell adopts a parallel flow system from the viewpoint of power generation distribution, sealing properties, and the like.
上記燃料電池単セルにおいて、各部位を構成する材料としては、以下のものを例示することができる。 In the fuel cell unit cell, examples of the material constituting each part include the following.
固体電解質層を構成する固体電解質としては、例えば、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)、スカンジア安定化ジルコニア(ScSZ)等の酸化ジルコニウム系酸化物;ランタンガレート系酸化物;CeO2、CeO2にGd、Sm、Y、La、Nd、Yb、Ca、Dr、および、Hoから選択される1種または2種以上の元素等がドープされたセリア系固溶体等の酸化セリウム系酸化物などを例示することができる。固体電解質層の厚みは、オーミック抵抗の低減などの観点から、好ましくは3〜20μm、より好ましくは3〜10μmとすることができる。 Examples of the solid electrolyte constituting the solid electrolyte layer include zirconium oxide-based oxides such as yttria-stabilized zirconia (YSZ) and scandia-stabilized zirconia (ScSZ); lanthanum gallate-based oxides; CeO 2 , CeO 2 with Gd, Examples include cerium oxide-based oxides such as ceria-based solid solutions doped with one or more elements selected from Sm, Y, La, Nd, Yb, Ca, Dr, and Ho. it can. The thickness of the solid electrolyte layer is preferably 3 to 20 μm, more preferably 3 to 10 μm, from the viewpoint of reducing ohmic resistance.
アノードの材質としては、例えば、Ni、NiO等の電子導電性材料、これら電子導電性材料とイットリア安定化ジルコニア等の上記固体電解質との混合物などを例示することができる。なお、NiOは、発電時の還元雰囲気でNiとなり、電子導電性を発現できるため、電子導電性材料に含まれる。アノードは、好ましくは、電子導電性材料と固体電解質との混合物より構成することができる。この場合には、電子導電性材料の焼結を防ぎやすくなるので、適度な気孔率を確保しやすくなる。電子導電性材料と固体電解質との体積比は、反応点数の確保、ガス拡散性の確等のバランスの観点から、例えば、好ましくは30/70〜70/30、より好ましくは35/65〜65/35、さらに好ましくは40/60〜60/40の範囲内とすることができる。アノードの厚みは、ガス拡散、電気抵抗、強度などの観点から、例えば、好ましくは、100〜800μm、より好ましくは、200〜400μmとすることができる。なお、上記体積比は、還元により体積が減少する電子導電性材料については、還元による体積減少後の電子導電性材料に換算した場合の値が用いられる。具体的には、例えば、電子導電性材料としてNiOが選択された場合、上記体積比は、NiOをNiに換算した場合の値となる。 Examples of the material of the anode include electronic conductive materials such as Ni and NiO, and mixtures of these electronic conductive materials and the above solid electrolyte such as yttria stabilized zirconia. NiO is contained in the electron conductive material because it becomes Ni in a reducing atmosphere during power generation and can exhibit electronic conductivity. The anode can preferably be composed of a mixture of an electronically conductive material and a solid electrolyte. In this case, since it becomes easy to prevent sintering of the electronic conductive material, it is easy to ensure an appropriate porosity. The volume ratio between the electron conductive material and the solid electrolyte is preferably 30/70 to 70/30, more preferably 35/65 to 65, for example, from the viewpoint of balance such as securing the number of reaction points and ensuring gas diffusibility. / 35, more preferably within the range of 40/60 to 60/40. From the viewpoint of gas diffusion, electrical resistance, strength, etc., the thickness of the anode is preferably 100 to 800 μm, more preferably 200 to 400 μm, for example. In addition, the said volume ratio uses the value at the time of converting into the electronic conductive material after the volume reduction by reduction | restoration about the electronic conductive material which a volume reduces by reduction | restoration. Specifically, for example, when NiO is selected as the electron conductive material, the volume ratio is a value when NiO is converted to Ni.
上記燃料電池単セルにおいて、電子導電性材料は、触媒活性、発電時における熱伝導性等の観点から、Niおよび/またはNiOであることが好ましい。この場合には、Niおよび/またはNiOを主成分とする高熱伝導部を有する燃料電池セルが得られる。 In the fuel cell single cell, the electronically conductive material is preferably Ni and / or NiO from the viewpoint of catalytic activity, thermal conductivity during power generation, and the like. In this case, a fuel battery cell having a high heat conduction part mainly composed of Ni and / or NiO can be obtained.
カソードの材質としては、例えば、ランタン−マンガン系酸化物、ランタン−コバルト系酸化物、ランタン−鉄系酸化物等の導電性を有するペロブスカイト型酸化物、上記ペロブスカイト型酸化物と酸化セリウム系酸化物等の上記固体電解質との混合物などを例示することができる。上記ペロブスカイト型酸化物としては、具体的には、例えば、La1−xSrxCo1−yFeyO3系酸化物(x=0.4、y=0.8等)、La1−xSrxCoO3系酸化物(x=0.4等)、La1−xSrxFeO3系酸化物(x=0.4等)、La1−xSrxMnO3系酸化物(x=0.4等)、Sm1−xSrxSrCoO3系酸化物(x=0.5等)などを例示することができる。これらは、1種または2種以上併用することができる。カソードの厚みは、ガス拡散性、電極反応抵抗、集電性などの観点から、好ましくは20〜100μm、より好ましくは30〜60μmとすることができる。 Examples of the material of the cathode include conductive perovskite oxides such as lanthanum-manganese oxides, lanthanum-cobalt oxides, lanthanum-iron oxides, and the perovskite oxides and cerium oxide oxides. Examples thereof include a mixture with the above solid electrolyte. Specific examples of the perovskite oxide include La 1-x Sr x Co 1-y Fe y O 3 -based oxides (x = 0.4, y = 0.8, etc.), La 1- x Sr x CoO 3 oxide (x = 0.4, etc.), La 1-x Sr x FeO 3 oxide (x = 0.4, etc.), La 1-x Sr x MnO 3 oxide (x = 0.4 etc.), Sm 1-x Sr x SrCoO 3 system oxide (x = 0.5 etc.) and the like can be exemplified. These can be used alone or in combination of two or more. The thickness of the cathode is preferably 20 to 100 μm, more preferably 30 to 60 μm, from the viewpoints of gas diffusibility, electrode reaction resistance, current collection, and the like.
中間層の材質としては、上記酸化セリウム系酸化物などを例示することができる。中間層の厚みは、オーミック抵抗の低減、カソードからの元素拡散防止などの観点から、好ましくは1〜10μm、より好ましくは1〜5μmとすることができる。 Examples of the material for the intermediate layer include the cerium oxide-based oxide. The thickness of the intermediate layer is preferably 1 to 10 μm, more preferably 1 to 5 μm, from the viewpoints of reducing ohmic resistance and preventing element diffusion from the cathode.
なお、上述した各構成は、上述した各作用効果等を得るなどのために必要に応じて任意に組み合わせることができる。 In addition, each structure mentioned above can be arbitrarily combined as needed, in order to acquire each effect etc. which were mentioned above.
以下、実施例の燃料電池単セルについて、図面を用いて説明する。なお、同一部材については同一の符号を用いて説明する。 Hereinafter, the fuel cell single cell of an Example is demonstrated using drawing. In addition, about the same member, it demonstrates using the same code | symbol.
(実施例1)
実施例1の燃料電池単セルについて、図1、図2を用いて説明する。図1、図2に示すように、本例の燃料電池単セル5は、燃料ガスが供給されるアノード1と、固体電解質層2と、酸化剤ガスが供給されるカソード3とを有している。燃料電池単セル5は、アノード1側に、高熱伝導部6を有している。高熱伝導部6は、長手方向が酸化剤ガスの流れ方向Oに沿って形成されており、かつ、アノード1に含まれる電子導電性材料と同一の材料を主成分とする。以下、これを詳説する。
Example 1
The fuel cell single cell of Example 1 is demonstrated using FIG. 1, FIG. As shown in FIGS. 1 and 2, the fuel
本例において、燃料電池単セル5は、固体電解質層2とカソード3との間に中間層4を有している。具体的には、燃料電池単セル5は、固体電解質層2と、固体電解質層2の一方面に積層されたアノード1と、固体電解質層の他方面に中間層4を介して積層されたカソード3とを有しており、アノード1を支持体とする平板形の単セルである。アノード1は、具体的には、固体電解質層側に配置される活性層11と、活性層11における固体電解質層2側と反対側の面に積層された拡散層12とを備えている。なお、アノード1に供給される燃料ガスは、水素ガスであり、カソード3に供給される酸化剤ガスは、空気ガスである。
In this example, the fuel cell
燃料電池単セル5は、燃料ガスと酸化剤ガスとが一軸方向に流れる方式を採用している。具体的には、燃料電池単セル5は、燃料ガスと酸化剤ガスとがセル面内で同方向に流れる並行流方式とされている。図中、符号Fは、燃料ガスの流れ方向であり、符号Oは、酸化剤ガスの流れ方向である。
The fuel cell
ここで、燃料電池単セル5は、高熱伝導部6を複数有している。各高熱伝導部6は、酸化剤ガスの流れ方向Oに沿って直線状に形成されている。また、各高熱伝導部6は、アノード1の外表面である拡散層12の外表面に形成されている。なお、各高熱伝導部6は、互いに所定間隔離れた状態で配置されている。
Here, the fuel cell
燃料電池単セル5における各部位の材質等は、次の通りである。固体電解質層2は、ジルコニア系固体電解質より形成されている。ジルコニア系固体電解質は、具体的には、8mol%のY2O3を含むイットリア安定化ジルコニア(以下、8YSZ)等の酸化ジルコニウム系酸化物である。固体電解質層2の厚みは、10μmである。
The material of each part in the fuel cell
アノード1における活性層11は、電子導電性材料と固体電解質とを含む混合物(サーメット)より形成されている。電子導電性材料は、Niであり、固体電解質は、8YSZである。電子導電性材料と固体電解質との体積比は、50/50である。活性層11の厚みは、20μmである。
The
アノード1における拡散層12は、電子導電性材料と固体電解質とを含む混合物(サーメット)より形成されている。電子導電性材料は、Niであり、固体電解質は、8YSZである。電子導電性材料と固体電解質との体積比は、50/50である。拡散層12の厚みは、500μmである。
The
カソード3は、ペロブスカイト型酸化物より形成されている。ペロブスカイト型酸化物は、La1−xSrxCo1−yFyO3(x=0.4、y=0.8、以下、LSCF)である。カソード3の厚みは、50μmである。 The cathode 3 is made of a perovskite oxide. Perovskite type oxide, La 1-x Sr x Co 1-y F y O 3 (x = 0.4, y = 0.8, or less, LSCF) is. The thickness of the cathode 3 is 50 μm.
中間層4は、酸化セリウム系酸化物より形成されている。酸化セリウム系酸化物は、10mol%のGdがドープされたセリア(以下、10GDC)である。中間層4の厚みは、5μmである。
The
高熱伝導部6は、アノード1に含まれる電子導電性材料と同一の材料であるNiより形成されている。高熱伝導部6の厚みは、100μm〜300μmである。高熱伝導部6の幅は、1mmであり、高熱伝導部6間のピッチは1mmである。
The high thermal
本例の燃料電池単セル5は、例えば、次のようにして製造することができる。
The fuel cell
シート状の拡散層形成用材料、シート状の活性層形成用材料、シート状の固体電解質層形成用材料、および、シート状の中間層形成用材料をこの順に積層し、積層体を得る。なお、積層体は、CIP成形法等による圧着や脱脂等を行うことができる。得られた積層体を1250〜1500℃程度の温度で同時焼成する。これにより、拡散層12、活性層11、固体電解質層2、および、中間層4がこの順に積層された焼結体を得る。得られた焼結体における拡散層12の外表面に、スクリーン印刷法等により、高熱伝導部形成用材料を塗布する。この高熱伝導部形成用材料が塗布された積層体を1250〜1500℃程度の温度で焼成する。これにより、アノード1の外表面である拡散層12の外表面に高熱伝導部6を形成する。この高熱伝導部6が形成された焼結体における中間層4の表面に、カソード形成用材料を積層し、900〜1200℃程度の温度で焼成する。これにより、中間層4の表面にカソード3を形成する。以上により、燃料電池単セル5を得ることができる。
A sheet-like diffusion layer forming material, a sheet-like active layer forming material, a sheet-like solid electrolyte layer forming material, and a sheet-like intermediate layer forming material are laminated in this order to obtain a laminate. In addition, the laminated body can be crimped or degreased by a CIP molding method or the like. The obtained laminate is co-fired at a temperature of about 1250 to 1500 ° C. Thereby, a sintered body in which the
次に、本例の燃料電池単セルの作用効果について説明する。 Next, the effect of the fuel cell single cell of this example is demonstrated.
燃料電池単セル5は、アノード1側に、高熱伝導部6を有している。そのため、燃料電池単セル5は、酸化剤ガスの流れ方向Oと平行方向のセル熱抵抗が、酸化剤ガスの流れ方向Oと直交方向のセル熱抵抗に比べて小さくなる。それ故、発電により生じた熱は、酸化剤ガスの流れ方向Oと平行方向に放熱される。つまり、燃料電池単セル5は、発熱するセル自身が酸化剤ガスの流れ方向Oと平行方向に積極的に熱分散を行うことができる。なお、高熱伝導部6は、酸化剤ガスの流れ方向Oと平行方向に発電により生じた熱の放熱を促す。そのため、燃料電池単セル5は、セル側面からの放熱の影響を受け難い。したがって、燃料電池単セル5は、発電時におけるセル面内の温度分布を効率良く低減することができる。また、高熱伝導部6は、アノード1に含まれる電子導電性材料と同一の材料を主成分とする。そのため、燃料電池単セル5は、他のアノード部位との接合性を十分に確保しつつ、セル面内の温度分布を低減することができる。
The fuel cell
また、本例では、燃料電池単セル5は、高熱伝導部6を複数有しており、各高熱伝導部6は、直線状に形成されている。そのため、直線状に形成された複数の高熱伝導部6により、発電により生じた熱が、酸化剤ガスの流れ方向Oと平行方向に放熱されやすい。それ故、燃料電池単セル5は、セル面内の温度分布をより一層効率良く低減することが可能となる。
Moreover, in this example, the fuel cell
また、本例では、高熱伝導部6は、アノード1の外表面に形成されている。そのため、燃料電池単セル5は、上記作用効果を得るために、アノード1の外表面に高熱伝導部6を追加形成するだけで済む。それ故、燃料電池単セル5は、セル面内の温度分布をより一層効率良く低減することができ、製造性に優れる。さらに、高熱伝導部6は、アノード1に含まれる電子導電性材料と同一の材料を主成分とする。そのため、燃料電池単セル5は、高熱伝導部6を、アノード1側における集電体として機能させることができる。それ故、燃料電池単セル5は、アノード1側の集電体を別途設ける必要がなくなり、製造性に優れる。
Further, in this example, the high
(実施例2)
実施例2の燃料電池単セルについて、図3、図4を用いて説明する。図3、図4に示すように、本例の燃料電池単セル5は、高熱伝導部6がアノード1内に形成されている点で、実施例1と大きく異なっている。すなわち、高熱伝導部6は、具体的には、アノード1における拡散層12内に形成されている。拡散層12では、高熱伝導部6と、アノード1を構成する材料よりなる低熱伝導部7とが交互に配置されている。したがって、高熱伝導部6のみならず、低熱伝導部7も、酸化剤ガスの流れ方向Oに沿って直線状に形成されている。
(Example 2)
A fuel cell single cell of Example 2 will be described with reference to FIGS. As shown in FIGS. 3 and 4, the fuel cell
高熱伝導部6は、電子導電性材料と固体電解質との混合物(サーメット)より形成されている。電子導電性材料は、Niであり、固体電解質は、8YSZである。電子導電性材料と固体電解質との体積比は、90/10である。高熱伝導部6の厚みは、650μmである。高熱伝導部6の幅は、1mmであり、高熱伝導部6間のピッチは、1mmである。一方、低熱伝導部7は、電子導電性材料と固体電解質との混合物(サーメット)より形成されている。電子導電性材料は、Niであり、固体電解質は、8YSZである。電子導電性材料と固体電解質との体積比は、50/50である。低熱伝導部7の厚みは、650μmである。低熱伝導部7の幅は、1mmである。燃料電池単セル5は、低熱伝導部7に含まれる電子導電性材料の含有割合<高熱伝導部6に含まれる電子導電性材料の含有割合の関係を満たしている。拡散層12の厚みは、650μmである。その他の構成は、実施例1と同様である。
The high
本例の燃料電池単セル5は、例えば、次のようにして製造することができる。
The fuel cell
高熱伝導部6を形成するための第1部位と低熱伝導部7を形成するための第2部位とを含むシート状の拡散層形成用材料を準備する。シート状の拡散層形成用材料は、材料を混合したスラリーを成形することなどにより準備することができる。シート状の拡散層形成用材料、シート状の活性層形成用材料、シート状の固体電解質層形成用材料、および、シート状の中間層形成用材料をこの順に積層し、積層体を得る。得られた積層体を1250〜1500℃程度の温度で同時焼成する。これにより、高熱伝導部6と低熱伝導部7とを含む拡散層12、活性層11、固体電解質層2、および、中間層4がこの順に積層された焼結体を得る。得られた焼結体における中間層4の表面に、カソード形成用材料を積層し、900〜1200℃程度の温度で焼成する。これにより、中間層4の表面にカソード3を形成する。以上により、燃料電池単セル5を得ることができる。
A sheet-shaped diffusion layer forming material including a first part for forming the high
次に、本例の燃料電池単セルの作用効果について説明する。 Next, the effect of the fuel cell single cell of this example is demonstrated.
本例では、高熱伝導部6は、アノード内に形成されている。そのため、高熱伝導部6と発熱部位との距離がより近くなる。そのため、発電により生じた熱が、酸化剤ガスの流れ方向Oと平行方向に放熱されやすくなる。それ故、燃料電池単セル5は、セル面内の温度分布をより一層効率良く低減することが可能となる。
In this example, the high
また、高熱伝導部6と低熱伝導部7とが交互に配置されているので、発電部位が偏在し難い。その他の作用効果は、実施例1と同様である。
Moreover, since the high
<実験例>
以下、実験例を用いてより具体的に説明する。
燃料電池単セルの発電時におけるセル面内の温度分布を調べるため、シミュレーションを実施した。これについて説明する。
<Experimental example>
Hereinafter, it demonstrates more concretely using an experiment example.
A simulation was carried out to investigate the temperature distribution in the cell plane during power generation of a single fuel cell. This will be described.
(ケース1−1)
ケース1−1では、以下の燃料電池単セルを設定した。すなわち、ケース1の燃料電池単セルは、アノードと、固体電解質層と、カソードとを有している。燃料電池単セルの大きさは、100mm角である。図5に示されるように、アノード1の外表面には、酸化剤ガスの流れ方向Oに沿って複数の高熱伝導部6が直線状に形成されている。固体電解質は8YSZからなり、厚みは0.01mmである。固体電解質の熱伝導率は1W/m・Kである。アノードはNi−8YSZ(体積比で、Ni:8YSZ=50:50)からなる単層であり、厚みは0.45mmである。アノードの熱伝導率は2W/m・Kである。カソードはLSCFからなり、厚みは0.04mmである。カソードの熱伝導率は1W/m・Kである。高熱伝導部はNiからなり、厚みは0.1mm、幅1mm、ピッチは1mmである。高熱伝導部の熱伝導率は90W/m・Kである。なお、燃料ガスの流れ方向Fは、酸化剤ガスの流れ方向Oと同方向である。
(Case 1-1)
In Case 1-1, the following fuel cell single cells were set. That is, the single fuel cell of
(ケース1−2)
ケース1−1において、高熱伝導部6の厚みを0.2mmとした点以外は、同様にして、ケース1−2の燃料電池単セルとした。
(Case 1-2)
In the case 1-1, the fuel cell single cell of the case 1-2 was made in the same manner except that the thickness of the high
(ケース1−3)
ケース1−1において、高熱伝導部6の厚みを0.3mmとした点以外は、同様にして、ケース1−3の燃料電池単セルとした。
(Case 1-3)
In the case 1-1, the fuel cell single cell of the case 1-3 was made in the same manner except that the thickness of the high
(ケース2−1)
ケース1−1において、図6に示されるように、アノード1の外表面に、酸化剤ガスの流れ方向Oと直交する方向に沿って複数の熱伝導部90が直線状に形成されている点以外は、同様にして、ケース2−1の燃料電池単セルとした。
(Case 2-1)
In the case 1-1, as shown in FIG. 6, a plurality of
(ケース2−2)
ケース2−1において、熱伝導部90の厚みを0.2mmとした点以外は、同様にして、ケース2−2の燃料電池単セルとした。
(Case 2-2)
In the case 2-1, the fuel cell single cell of the case 2-2 was made in the same manner except that the thickness of the
(ケース2−3)
ケース2−1において、熱伝導部90の厚みを0.3mmとした点以外は、同様にして、ケース2−3の燃料電池単セルとした。
(Case 2-3)
In the case 2-1, except that the thickness of the
(ケース3−1)
ケース1−1において、図7に示されるように、アノード1の外表面に、酸化剤ガスの流れ方向Oに沿って複数の熱伝導部91が直線状に形成されているとともに、酸化剤ガスの流れ方向Oと直交する方向に沿って複数の熱伝導部92が直線状に形成されている点、熱伝導部91および熱伝導部92のピッチをそれぞれ2mmとした点以外は、同様にして、ケース3−1の燃料電池単セルとした。
(Case 3-1)
In case 1-1, as shown in FIG. 7, a plurality of
(ケース3−2)
ケース3−1において、熱伝導部91および熱伝導部92の厚みをそれぞれ0.2mmとした点以外は、同様にして、ケース3−2の燃料電池単セルとした。
(Case 3-2)
In the case 3-1, the fuel cell single cell of the case 3-2 was made in the same manner except that the thicknesses of the
(ケース3−3)
ケース3−1において、熱伝導部91および熱伝導部92の厚みを0.3mmとした点以外は、同様にして、ケース3−3の燃料電池単セルとした。
(Case 3-3)
In the case 3-1, the fuel cell single cell of the case 3-3 was made in the same manner except that the thickness of the
(ケース4)
ケース4では、以下の燃料電池単セルを設定した。すなわち、ケース4の燃料電池単セルは、アノードと、固体電解質層と、カソードとを有している。燃料電池単セルの大きさは、100mm角である。図8に示されるように、アノード1内には、酸化剤ガスの流れ方向Oに沿って複数の高熱伝導部6が直線状に形成されている。アノード1は、活性層(不図示)と拡散層12とを備えており、拡散層12内に、高熱伝導部6と、アノード1を構成する材料よりなる低熱伝導部7とが交互に配置されている。固体電解質は8YSZからなり、厚みは0.01mmである。固体電解質の熱伝導率は1W/m・Kである。活性層はNi−8YSZ(体積比で、Ni:8YSZ=50:50)からなり、厚みは0.01mmである。活性層の熱伝導率は2W/m・Kである。拡散層において、高熱伝導部はNi−8YSZ(体積比で、Ni:8YSZ=90:10)からなり、厚みは0.65mm、幅は1mm、ピッチは1mmである。高熱伝導部の熱伝導率は25W/m・Kである。拡散層において、低熱伝導部はNi−8YSZ(体積比で、Ni:8YSZ=50:50)からなり、厚みは0.65mmである。低熱伝導部の熱伝導率は2W/m・Kである。カソードはLSCFからなり、厚みは0.04mmである。カソードの熱伝導率は1W/m・Kである。なお、燃料ガスの流れ方向Fは、酸化剤ガスの流れ方向Oと同方向である。
(Case 4)
In
(ケース5)
ケース4において、図9に示されるように、アノード1内に、酸化剤ガスの流れ方向Oと直交する方向に沿って複数の熱伝導部90が直線状に形成されている点、熱伝導部90の間に、低熱伝導部7が配置されている点以外は、同様にして、ケース5の燃料電池単セルとした。
(Case 5)
In the
(ケース6)
ケース4において、図10に示されるように、アノード1内に、酸化剤ガスの流れ方向Oに沿って複数の熱伝導部91が直線状に形成されているとともに、酸化剤ガスの流れ方向Oと直交する方向に沿って複数の熱伝導部92が直線状に形成されている点、熱伝導部91および熱伝導部92の間に、低熱伝導部7が配置されている点、熱伝導部91および熱伝導部92のピッチをそれぞれ2mmとした点以外は、同様にして、ケース6の燃料電池単セルとした。
(Case 6)
In the
上記のように設定した各ケースについて、燃料ガスの利用率を75%、酸化剤ガスである空気ガスの利用率を30%とし、0.25A/cm2の発電を行った場合における、発電時のセル面内温度分布ΔT(℃)を計算により算出した。なお、燃料ガスおよび空気ガスは、セル面内を均一に流れると仮定した。また、ケース3−1、ケース3−2、ケース3−3、およびケース6は、セル全面へ均一に熱を分散させることが想定されたモデルである。ケース3−1は、ケース1−1、ケース2−1と対比される。ケース3−2は、ケース1−2、ケース2−2と対比される。ケース3−3は、ケース1−3、ケース2−3と対比される。ケース6は、ケース4、ケース5と対比される。各ケースについてのシミュレーション結果をまとめて表1に示す。
For each case set as described above, the fuel gas utilization rate is 75%, the oxidant gas air gas utilization rate is 30%, and power generation at 0.25 A / cm 2 is performed. The cell in-plane temperature distribution ΔT (° C.) was calculated. The fuel gas and air gas were assumed to flow uniformly in the cell plane. Case 3-1, case 3-2, case 3-3, and
表1に示されるように、本発明に規定される要件を満たすケース1−1、ケース1−2、ケース1−3、および、ケース4の燃料電池単セルは、発電時におけるセル面内の温度分布を低減しやすいことが確認された。
As shown in Table 1, the fuel cell single cells of Case 1-1, Case 1-2, Case 1-3, and
以上、本発明の実施例について詳細に説明したが、本発明は上記実施例に限定されるものではなく、本発明の趣旨を損なわない範囲内で種々の変更が可能である。 As mentioned above, although the Example of this invention was described in detail, this invention is not limited to the said Example, A various change is possible within the range which does not impair the meaning of this invention.
1 アノード
2 固体電解質層
3 カソード
5 燃料電池単セル
6 高熱伝導部
1
Claims (8)
上記アノード(1)側に、
長手方向が上記酸化剤ガスの流れ方向(O)に沿って形成されており、かつ、上記アノード(1)に含まれる電子導電性材料と同一の材料を主成分とする高熱伝導部(6)を有していることを特徴とする燃料電池単セル(5)。 A fuel cell single cell (5) having an anode (1) to which fuel gas is supplied, a solid electrolyte layer (2), and a cathode (3) to which oxidant gas is supplied,
On the anode (1) side,
A high thermal conduction part (6) whose longitudinal direction is formed along the flow direction (O) of the oxidant gas and whose main component is the same material as the electron conductive material contained in the anode (1). A fuel cell single cell (5) characterized by comprising:
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