JP2016091867A - Separator for fuel cell and fuel cell stack - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、燃料電池用セパレータおよび燃料電池セルスタックに関し、さらに詳しくは、電解質として固体電解質を利用する燃料電池単セルに用いられる燃料電池用セパレータ、これを用いた燃料電池セルスタックに関する。 The present invention relates to a fuel cell separator and a fuel cell stack, and more particularly to a fuel cell separator used in a single fuel cell that uses a solid electrolyte as an electrolyte, and a fuel cell stack using the same.
従来、アノードと固体電解質層とカソードとを有する平板形の燃料電池単セルをセパレータを介して多数段積層してなる燃料電池セルスタックが知られている。 2. Description of the Related Art Conventionally, there is known a fuel cell stack in which flat plate fuel cell single cells each having an anode, a solid electrolyte layer, and a cathode are stacked in multiple stages via a separator.
なお、先行する特許文献１には、固体電解質を挟んでアノードとカソードとを有する複数の燃料電池単セルが直列に接続されてなる複数のバンドルと、還元雰囲気となるアノードの側方であって隣り合うバンドル間に配置された銅製の均熱板とを有する燃料電池が開示されている。
電解質として固体電解質を用いる燃料電池セルスタックは、ガスの流れに応じてセルの発電分布が変わることや、セル自体の熱伝導率が低いため、燃料電池単セルに温度分布が生じやすい。温度分布が過度に大きくなると、それにより生じた応力が燃料電池単セルの破壊強度を上回り、燃料電池単セルが割れるという問題がある。 In a fuel cell stack using a solid electrolyte as an electrolyte, the power generation distribution of the cell changes according to the gas flow, and the thermal conductivity of the cell itself is low, so that a temperature distribution tends to occur in the single fuel cell. When the temperature distribution becomes excessively large, the stress generated thereby exceeds the fracture strength of the single fuel cell, and there is a problem that the single fuel cell breaks.
燃料電池単セルの温度分布を低減するため、従来技術では、アノード側に銅製の均熱板を用いることにより、燃料電池単セルの均熱化が図られている。しかしながら、一般的に、アノード側の燃料ガス流量は、カソード側の酸化剤ガス流量に比べて少ない。そのため、燃料ガスによる熱伝達を利用し、燃料電池単セルの熱を金属製の均熱板等の熱伝導部材に十分に伝えることは難しい。それ故、従来技術は、燃料電池単セルの温度分布を平滑化するのに不利である。 In order to reduce the temperature distribution of the single fuel cell, in the prior art, the uniform temperature of the single fuel cell is achieved by using a copper soaking plate on the anode side. However, in general, the fuel gas flow rate on the anode side is smaller than the oxidant gas flow rate on the cathode side. For this reason, it is difficult to sufficiently transfer the heat of the fuel cell unit cell to a heat conducting member such as a metal soaking plate using heat transfer by the fuel gas. Therefore, the prior art is disadvantageous for smoothing the temperature distribution of the single fuel cell.
さらに、燃料電池単セルは、昇降温時や還元時に変形する。例えば、平板形の燃料電池単セルは、カソード側が凸となるような反りが生じる場合がある。一方、カソード側セパレータは、通常、そのような変形は生じ難い。そのため、燃料電池セルスタックでは、変形した燃料電池単セルとカソード側セパレータとの接触によって燃料電池単セルに過度な応力がかかると、燃料電池単セルが割れることがある。 Furthermore, the fuel cell single cell is deformed when the temperature is raised or lowered or reduced. For example, a flat fuel cell unit cell may be warped such that the cathode side is convex. On the other hand, the cathode-side separator usually does not easily undergo such deformation. Therefore, in the fuel cell stack, when an excessive stress is applied to the single fuel cell due to the contact between the deformed single fuel cell and the cathode separator, the single fuel cell may break.
本発明は、上記背景に鑑みてなされたものであり、燃料電池単セルの温度分布を平滑化しやすく、燃料電池単セルの変形を緩衝させることが可能な燃料電池用セパレータ、また、これを用いた燃料電池セルスタックを提供しようとするものである。 The present invention has been made in view of the above background, and is a fuel cell separator that can easily smooth the temperature distribution of a single fuel cell and can buffer the deformation of the single fuel cell. It is intended to provide a fuel cell stack.
本発明の一態様は、アノードと固体電解質層とカソードとを有する平板形の燃料電池単セルに用いられる燃料電池用セパレータであって、
セパレータ本体と、
該セパレータ本体の上記燃料電池単セル側に配置されたカソード側集電体と、
上記セパレータ本体と上記カソード側集電体との間に配置された繊維状部材よりなる熱伝導層とを有しており、
上記繊維状部材は、上記セパレータ本体の材料よりも熱伝導率が大きい材料の繊維より形成されていることを特徴とする燃料電池用セパレータにある。
One aspect of the present invention is a fuel cell separator used in a flat plate fuel cell single cell having an anode, a solid electrolyte layer, and a cathode,
A separator body;
A cathode-side current collector disposed on the fuel cell single cell side of the separator body;
A heat conductive layer made of a fibrous member disposed between the separator body and the cathode current collector;
The fibrous member is a fuel cell separator, characterized in that the fibrous member is formed of a fiber having a higher thermal conductivity than the material of the separator body.
本発明の他の態様は、アノードと固体電解質層とカソードとを有する平板形の燃料電池単セルと、上記カソード側集電体が上記カソードに接するように配置された上記燃料電池用セパレータと、アノード側セパレータとを有することを特徴とする燃料電池セルスタックにある。 In another aspect of the present invention, a flat plate fuel cell unit cell having an anode, a solid electrolyte layer, and a cathode, the fuel cell separator disposed so that the cathode current collector is in contact with the cathode, The fuel cell stack has an anode separator.
上記燃料電池用セパレータは、セパレータ本体とカソード側集電体との間に配置された繊維状部材よりなる熱伝導層とを有している。そして、熱伝導層を構成する繊維状部材は、セパレータ本体の材料よりも熱伝導率が大きい材料の繊維より形成されている。 The fuel cell separator has a heat conductive layer made of a fibrous member disposed between the separator body and the cathode current collector. And the fibrous member which comprises a heat conductive layer is formed from the fiber of the material whose heat conductivity is larger than the material of a separator main body.
そのため、上記燃料電池用セパレータは、酸化剤ガスによる熱伝達を利用して燃料電池単セルの熱を、カソード側に配置された熱伝導層に積極的に伝えることができる。ここで、一般的に、カソード側の酸化剤ガス流量は、アノード側の燃料ガス流量に比べて多い。そのため、上記燃料電池用セパレータは、燃料ガスによる熱伝達を利用する場合に比べ、燃料電池単セルの熱を熱伝導層に十分に伝えることができる。それ故、上記燃料電池用セパレータは、燃料電池単セルの温度分布を平滑化しやすい。 Therefore, the fuel cell separator can positively transmit the heat of the fuel cell unit cell to the heat conduction layer disposed on the cathode side using heat transfer by the oxidant gas. Here, in general, the oxidant gas flow rate on the cathode side is larger than the fuel gas flow rate on the anode side. Therefore, the fuel cell separator can sufficiently transfer the heat of the single fuel cell to the heat conduction layer as compared with the case where heat transfer by the fuel gas is used. Therefore, the fuel cell separator can easily smooth the temperature distribution of the single fuel cell.
また、上記燃料電池用セパレータは、燃料電池セルスタックにおいて燃料電池単セルにカソード側へ凸となる反りが生じたり、セル周辺部材のクリープ変形等による変形が生じたりした場合であっても、繊維状部材より構成される熱伝導層がクッションの役割を果たす。そのため、上記燃料電池用セパレータは、燃料電池単セルの変形を緩衝させることができる。 In addition, the fuel cell separator can be used even if the fuel cell unit cell is warped to protrude to the cathode side in the fuel cell stack or the cell peripheral member is deformed by creep deformation or the like. The heat conductive layer comprised from a member plays the role of a cushion. Therefore, the fuel cell separator can buffer the deformation of the single fuel cell.
上記燃料電池セルスタックは、上記燃料電池用セパレータを用いているので、燃料電池単セルの温度分布を平滑化しやすく、燃料電池単セルの変形を緩衝させることができる。それ故、上記燃料電池セルスタックは、燃料電池単セルの過度な温度分布や変形による燃料電池単セルの割れを抑制しやすく、構造信頼性を向上させることができる。 Since the fuel cell stack uses the fuel cell separator, the temperature distribution of the single fuel cell can be easily smoothed, and deformation of the single fuel cell can be buffered. Therefore, the fuel cell stack can easily suppress the cracking of the fuel cell due to excessive temperature distribution or deformation of the fuel cell, and can improve the structural reliability.
上記燃料電池用セパレータは、アノードと固体電解質層とカソードとを有する平板形の燃料電池単セルに用いられる。燃料電池用セパレータは、具体的には、燃料電池単セルにおけるカソード側に配置される。当該燃料電池単セルは、電解質として固体電解質を利用する固体電解質型の燃料電池単セルである。固体電解質層を構成する固体電解質としては、例えば、酸素イオン導電性を示す固体酸化物セラミックス等を用いることができる。なお、固体電解質として固体酸化物セラミックスを用いる燃料電池は、固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）と称される。 The fuel cell separator is used for a flat plate fuel cell single cell having an anode, a solid electrolyte layer, and a cathode. Specifically, the fuel cell separator is disposed on the cathode side of the single fuel cell. The fuel cell unit cell is a solid electrolyte type fuel cell unit cell that uses a solid electrolyte as an electrolyte. As the solid electrolyte constituting the solid electrolyte layer, for example, solid oxide ceramics exhibiting oxygen ion conductivity can be used. A fuel cell using solid oxide ceramics as a solid electrolyte is called a solid oxide fuel cell (SOFC).
上記燃料電池用セパレータにおいて、熱伝導層を構成する繊維状部材は、セパレータ本体の材料よりも熱伝導率が大きい材料の繊維より形成されている。繊維状部材を形成する繊維の材料、セパレータ本体の材料の熱伝導率は、各材料のバルク体からなる各測定試料を用い、レーザーフラッシュ法により測定する。測定試料の形状は、直径１０ｍｍ×厚み１ｍｍであり、測定温度は７００℃である。 In the fuel cell separator, the fibrous member constituting the heat conductive layer is formed of fibers of a material having a higher thermal conductivity than the material of the separator body. The thermal conductivity of the material of the fiber forming the fibrous member and the material of the separator body is measured by a laser flash method using each measurement sample made of a bulk body of each material. The shape of the measurement sample is 10 mm in diameter × 1 mm in thickness, and the measurement temperature is 700 ° C.
上記燃料電池用セパレータにおいて、繊維状部材は、２５Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率を有する材料の繊維より形成されていることが好ましい。この場合には、発電により燃料電池単セルから発生した熱を、熱伝導層が奪いやすくなるため、上記構成を採用したことによる効果が大きくなる。上記熱伝導率は、より好ましくは、２６Ｗ／ｍ・Ｋ以上、さらに好ましくは、２７Ｗ／ｍ・Ｋ以上、さらにより好ましくは２８Ｗ／ｍ・Ｋ以上とすることができる。なお、上記熱伝導率は、排熱を促す観点からは、高ければ高いほどよい。上記熱伝導率は、繊維入手性、製法や純度等に起因する物性値の変動等を考慮し、好ましくは６０Ｗ／ｍ・Ｋ以下、より好ましくは５５Ｗ／ｍ・Ｋ以下とすることができる。 In the fuel cell separator, the fibrous member is preferably formed of fibers of a material having a thermal conductivity of 25 W / m · K or more. In this case, since the heat conduction layer easily takes away the heat generated from the single fuel cell by power generation, the effect of adopting the above configuration is increased. The thermal conductivity is more preferably 26 W / m · K or more, still more preferably 27 W / m · K or more, and even more preferably 28 W / m · K or more. Note that the higher the thermal conductivity is, the better from the viewpoint of promoting exhaust heat. The thermal conductivity is preferably 60 W / m · K or less, and more preferably 55 W / m · K or less, taking into account fluctuations in physical properties due to fiber availability, production method, purity, and the like.
上記燃料電池用セパレータにおいて、繊維状部材は、炭化珪素および／または炭化珪素を主成分とする複合材の繊維より形成されていることが好ましい。上記において、「炭化珪素を主成分とする」とは、５０質量％以上が炭化珪素であることを意味する。炭化珪素系の繊維は、高温の酸化雰囲気に曝された場合でも劣化し難く、金属ニッケル並みの熱伝導率を有している。そのため、この場合には、燃料ガスに比べて流量の多い酸化剤ガスによる熱伝達を利用して燃料電池単セルの熱を熱伝導層に伝えやすくなる。それ故、この場合には、燃料電池単セルの温度分布をより平滑化しやすい燃料電池用セパレータが得られる。なお、金属の中で熱伝導率が比較的大きい銅は、酸化しやすいため酸化雰囲気ではそのまま使用することが難しい。 In the fuel cell separator, it is preferable that the fibrous member is formed of fibers of a composite material mainly composed of silicon carbide and / or silicon carbide. In the above, “having silicon carbide as a main component” means that 50% by mass or more is silicon carbide. Silicon carbide fibers do not easily deteriorate even when exposed to a high-temperature oxidizing atmosphere, and have a thermal conductivity similar to that of metallic nickel. Therefore, in this case, it becomes easy to transfer the heat of the fuel cell unit cell to the heat conduction layer by utilizing the heat transfer by the oxidant gas having a larger flow rate than the fuel gas. Therefore, in this case, a fuel cell separator that makes it easier to smooth the temperature distribution of the single fuel cell is obtained. Note that copper having a relatively high thermal conductivity among metals is easy to oxidize, so it is difficult to use it as it is in an oxidizing atmosphere.
炭化珪素を主成分とする複合材としては、具体的には、炭化珪素と炭素とが複合されてなる複合材などを例示することができる。 Specific examples of the composite material mainly composed of silicon carbide include a composite material obtained by combining silicon carbide and carbon.
上記燃料電池用セパレータにおいて、熱伝導層の厚みは、具体的には、例えば、燃料電池単セルの熱を熱伝導層に十分に伝えやすくし、熱伝導層を有することによる効果を大きくする観点から、好ましくは０．２ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、さらに好ましくは０．３ｍｍ以上、さらにより好ましくは０．３５ｍｍ以上、さらにより一層好ましくは０．４５ｍｍ以上とすることができる。また、上記燃料電池用セパレータにおいて、熱伝導層の厚みは、具体的には、例えば、燃料電池セルスタックの積層方向の長さを抑制しやすく、燃料電池セルスタックの設置スペースを確保しやすくなる観点から、好ましくは２ｍｍ以下、より好ましくは１．８ｍｍ以下、さらに好ましくは１．５ｍｍ以下とすることができる。 In the fuel cell separator, specifically, the thickness of the heat conductive layer is, for example, a viewpoint that makes it easy to sufficiently transfer the heat of the fuel cell single cell to the heat conductive layer and increases the effect of having the heat conductive layer. Therefore, the thickness can be preferably 0.2 mm or more, more preferably 0.25 mm or more, still more preferably 0.3 mm or more, still more preferably 0.35 mm or more, and even more preferably 0.45 mm or more. In the fuel cell separator, specifically, the thickness of the heat conduction layer is, for example, easy to suppress the length in the stacking direction of the fuel cell stack, and to easily secure the installation space of the fuel cell stack. From the viewpoint, it is preferably 2 mm or less, more preferably 1.8 mm or less, and still more preferably 1.5 mm or less.
上記燃料電池用セパレータにおいて、セパレータ本体の材料としては、具体的には、例えば、形状加工性、コスト等の観点から、フェライト系ステンレス鋼、フェライト系耐熱クロム合金などを好適に用いることができる。 In the fuel cell separator, specifically, as a material of the separator body, for example, ferritic stainless steel, ferritic heat-resistant chromium alloy, and the like can be suitably used from the viewpoint of shape workability, cost, and the like.
上記燃料電池用セパレータにおいて、カソード側集電体の材料としては、具体的には、例えば、導電性、コスト等の観点から、フェライト系ステンレス鋼、フェライト系耐熱クロム合金などを好適に用いることができる。また、カソード側集電体は、具体的には、例えば、酸化剤ガスの拡散性等の観点から、メッシュ状等の形状を有することができる。なお、カソード側集電体は、カソードに接触して電子を配電するための層である。一般的に、カソード側においても、集電体という語句が多用されているため、これに順じて配電体ではなく集電体と表記する。 In the fuel cell separator, as the material for the cathode-side current collector, specifically, for example, ferritic stainless steel, ferritic heat-resistant chromium alloy, and the like are preferably used from the viewpoint of conductivity, cost, and the like. it can. In addition, the cathode-side current collector can specifically have a shape such as a mesh shape from the viewpoint of, for example, the diffusibility of the oxidant gas. The cathode current collector is a layer for distributing electrons in contact with the cathode. In general, since the term “current collector” is also frequently used on the cathode side, the term “current collector” is used instead of “distributor”.
上記燃料電池用セパレータにおいて、カソード側集電体は、例えば、カソード側集電体の外周部等を溶接等によってセパレータ本体に固定することにより一体化することができる。この場合には、セパレータ本体とカソード側集電体との間に熱伝導層が確実に挟持される。 In the fuel cell separator, the cathode-side current collector can be integrated by, for example, fixing the outer peripheral portion of the cathode-side current collector to the separator body by welding or the like. In this case, the heat conductive layer is securely sandwiched between the separator body and the cathode current collector.
上記燃料電池セルスタックは、アノードと固体電解質層とカソードとを有する平板形の燃料電池単セルと、カソード側に配置された上記燃料電池用セパレータと、アノード側に配置されたアノード側セパレータとを有している。上記燃料電池セルスタックにおいて、アノード側セパレータは、上記燃料電池用セパレータと別体であってもよいし、上記燃料電池用セパレータと一体化されていてもよい。後者の場合には、より具体的には、上記燃料電池用セパレータにおける熱伝導層側と反対側の面部分がアノード側セパレータとして機能するように構成すればよい。 The fuel cell stack includes a flat plate fuel cell unit cell having an anode, a solid electrolyte layer, and a cathode, the fuel cell separator disposed on the cathode side, and the anode side separator disposed on the anode side. Have. In the fuel cell stack, the anode separator may be separate from the fuel cell separator, or may be integrated with the fuel cell separator. In the latter case, more specifically, the surface portion of the fuel cell separator opposite to the heat conductive layer may be configured to function as an anode separator.
上記燃料電池セルスタックにおいて、燃料電池単セルは、アノードを支持体とすることができる。アノードを支持体とする燃料電池単セルは、固体電解質層やカソードに比べ、アノードの厚みが厚いため、特に、カソード側が凸となるような反りが生じやすい。そのため、この場合には、繊維状部材より構成される熱伝導層のクッション効果を十分に発揮させやすく、カソード側において燃料電池単セルの変形を緩衝させやすい燃料電池セルスタックが得られる。 In the fuel cell stack, the fuel cell unit cell may have an anode as a support. Since the fuel cell single cell using the anode as a support has a thicker anode than the solid electrolyte layer or the cathode, warping such that the cathode side is convex is particularly likely to occur. Therefore, in this case, it is possible to obtain a fuel cell stack in which the cushioning effect of the heat conductive layer constituted by the fibrous member can be sufficiently exerted and the deformation of the single fuel cell can be easily buffered on the cathode side.
上記燃料電池セルスタックにおいて、燃料電池単セルは、固体電解質層とカソードとの間に中間層を有することができる。なお、中間層は、主に、カソードを構成する材料と固体電解質層を構成する材料との反応を防止するための層である。 In the fuel cell stack, the fuel cell unit cell may have an intermediate layer between the solid electrolyte layer and the cathode. The intermediate layer is mainly a layer for preventing a reaction between the material constituting the cathode and the material constituting the solid electrolyte layer.
上記燃料電池単セルは、具体的には、固体電解質層と、固体電解質層の一方面に積層された上記燃料電池用アノードと、固体電解質層の他方面に中間層を介してまたは中間層を介さずに積層されたカソードとを有する構成とすることができる。 Specifically, the fuel cell single cell includes a solid electrolyte layer, the fuel cell anode laminated on one side of the solid electrolyte layer, and an intermediate layer on the other side of the solid electrolyte layer. It can be set as the structure which has the cathode laminated | stacked without interposing.
上記燃料電池単セルにおいて、各部位を構成する材料としては、以下のものを例示することができる。 In the fuel cell unit cell, examples of the material constituting each part include the following.
固体電解質層を構成する固体電解質としては、例えば、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）、スカンジア安定化ジルコニア（ＳｃＳＺ）等の酸化ジルコニウム系酸化物；ランタンガレート系酸化物；ＣｅＯ２、ＣｅＯ２にＧｄ、Ｓｍ、Ｙ、Ｌａ、Ｎｄ、Ｙｂ、Ｃａ、Ｄｒ、および、Ｈｏから選択される１種または２種以上の元素等がドープされたセリア系固溶体等の酸化セリウム系酸化物などを例示することができる。固体電解質層の厚みは、オーミック抵抗の低減などの観点から、好ましくは３〜２０μｍ、より好ましくは３〜１０μｍとすることができる。 Examples of the solid electrolyte constituting the solid electrolyte layer include zirconium oxide-based oxides such as yttria-stabilized zirconia (YSZ) and scandia-stabilized zirconia (ScSZ); lanthanum gallate-based oxides; CeO 2 , CeO 2 with Gd, Examples include cerium oxide-based oxides such as ceria-based solid solutions doped with one or more elements selected from Sm, Y, La, Nd, Yb, Ca, Dr, and Ho. it can. The thickness of the solid electrolyte layer is preferably 3 to 20 μm, more preferably 3 to 10 μm, from the viewpoint of reducing ohmic resistance.
アノードの材質としては、例えば、Ｎｉ、ＮｉＯ等の触媒と、上記酸化ジルコニウム系酸化物等の固体電解質との混合物などを例示することができる。なお、ＮｉＯは、発電時の還元雰囲気でＮｉとなる。アノードの厚みは、ガス拡散、電気抵抗、強度などの観点から、例えば、好ましくは、１００〜８００μｍ、より好ましくは、２００〜６００μｍとすることができる。 Examples of the material of the anode include a mixture of a catalyst such as Ni or NiO and a solid electrolyte such as the above-mentioned zirconium oxide oxide. NiO becomes Ni in a reducing atmosphere during power generation. From the viewpoint of gas diffusion, electrical resistance, strength, etc., the thickness of the anode is preferably 100 to 800 μm, more preferably 200 to 600 μm, for example.
カソードの材質としては、例えば、ランタン−マンガン系酸化物、ランタン−コバルト系酸化物、ランタン−鉄系酸化物等の導電性を有するペロブスカイト型酸化物、上記ペロブスカイト型酸化物と上記酸化セリウム系酸化物等の固体電解質との混合物などを例示することができる。上記ペロブスカイト型酸化物としては、具体的には、例えば、Ｌａ１−ｘＳｒｘＣｏ１−ｙＦｅｙＯ３系酸化物（ｘ＝０．４、ｙ＝０．８等）、Ｌａ１−ｘＳｒｘＣｏＯ３系酸化物（ｘ＝０．４等）、Ｌａ１−ｘＳｒｘＦｅＯ３系酸化物（ｘ＝０．４等）、Ｌａ１−ｘＳｒｘＭｎＯ３系酸化物（ｘ＝０．４等）、Ｓｍ１−ｘＳｒｘＣｏＯ３系酸化物（ｘ＝０．５等）などを例示することができる。カソードの厚みは、ガス拡散性、電極反応抵抗、集電性などの観点から、好ましくは２０〜１００μｍ、より好ましくは３０〜６０μｍとすることができる。 Examples of the material of the cathode include conductive perovskite oxides such as lanthanum-manganese oxides, lanthanum-cobalt oxides, lanthanum-iron oxides, the perovskite oxides, and the cerium oxide oxides. A mixture with a solid electrolyte such as a product can be exemplified. Specific examples of the perovskite oxide include La 1-x Sr x Co 1-y Fe y O 3 -based oxides (x = 0.4, y = 0.8, etc.), La 1- x Sr x CoO 3 oxide (x = 0.4, etc.), La 1-x Sr x FeO 3 oxide (x = 0.4, etc.), La 1-x Sr x MnO 3 oxide (x = 0.4 etc.), Sm 1-x Sr x CoO 3 type oxide (x = 0.5 etc.) and the like can be exemplified. The thickness of the cathode is preferably 20 to 100 μm, more preferably 30 to 60 μm, from the viewpoints of gas diffusibility, electrode reaction resistance, current collection, and the like.
中間層の材質としては、上記酸化セリウム系酸化物などを例示することができる。中間層の厚みは、オーミック抵抗の低減、カソードからの元素拡散防止などの観点から、好ましくは１〜１０μｍ、より好ましくは１〜５μｍとすることができる。 Examples of the material for the intermediate layer include the cerium oxide-based oxide. The thickness of the intermediate layer is preferably 1 to 10 μm, more preferably 1 to 5 μm, from the viewpoints of reducing ohmic resistance and preventing element diffusion from the cathode.
なお、上述した各構成は、上述した各作用効果等を得るなどのために必要に応じて任意に組み合わせることができる。 In addition, each structure mentioned above can be arbitrarily combined as needed, in order to acquire each effect etc. which were mentioned above.
以下、実施例の燃料電池用セパレータおよび燃料電池セルスタックについて、図面を用いて説明する。なお、同一部材については同一の符号を用いて説明する。 Hereinafter, a separator for a fuel cell and a fuel cell stack according to an embodiment will be described with reference to the drawings. In addition, about the same member, it demonstrates using the same code | symbol.
（実施例１）
実施例１の燃料電池用セパレータおよび燃料電池セルスタックについて、図１、図２を用いて説明する。
Example 1
The fuel cell separator and the fuel cell stack of Example 1 will be described with reference to FIGS. 1 and 2.
図１、図２に示されるように、本例の燃料電池用セパレータ１は、アノード２０と固体電解質層２１とカソード２３とを有する平板形の燃料電池単セル２に用いられる。なお、図１では、燃料電池単セルの積層構造が一部破断した図を用いて示されている。また、図２では、便宜上、燃料電池単セル２の詳細な積層構造は省略されている。図２において、燃料電池単セル２におけるカソード２３は、燃料電池用セパレータ１側にある。燃料電池用セパレータ１は、具体的には、燃料電池単セル２におけるカソード２３側に配置される。
As shown in FIGS. 1 and 2, the
本例において、燃料電池単セル２は、具体的には、固体電解質層２１と、固体電解質層２１の一方面に積層されたアノード２０と、固体電解質層２１の他方面に中間層２２を介して積層されたカソード２３とを有しており、アノード２０を支持体とする。固体電解質層２１を構成する固体電解質は、酸化ジルコニウム系酸化物であり、具体的には、８ｍｏｌ％のＹ２Ｏ３を含むイットリア安定化ジルコニア（以下、８ＹＳＺ）である。固体電解質層２１の厚みは、１０μｍである。アノード２０は、ＮｉまたはＮｉＯと固体電解質との混合物より層状に形成されている。アノード２０を構成する固体電解質は、具体的には、酸化ジルコニウム系酸化物である８ＹＳＺである。アノード２０の厚みは、４２０μｍである。カソード２３は、ペロブスカイト型酸化物と固体電解質とを含む混合物より層状に形成されている。カソード２３を構成するペロブスカイト型酸化物は、具体的には、Ｌａ１−ｘＳｒｘＣｏ１−ｙＦｅｙＯ３（ｘ＝０．４、ｙ＝０．８、以下、ＬＳＣＦ）である。カソード２３を構成する固体電解質は、具体的には、酸化セリウム系酸化物であり、具体的には、１０ｍｏｌ％のＧｄがドープされたセリア（以下、１０ＧＤＣ）である。カソード２３の厚みは４０μｍである。中間層２２は、酸化セリウム系酸化物より層状に形成されている。中間層２２を構成する酸化セリウム系酸化物は、具体的には、１０ＧＤＣである。中間層２２の厚みは、１０μｍである。
In this example, the fuel cell
燃料電池用セパレータ１は、セパレータ本体１０と、カソード側集電体１２と、熱伝導層１１とを有している。
The
本例では、具体的には、セパレータ本体１０は、板状のセパレータ本体基部１０１と、セパレータ本体基部１０１の両側縁部からカソード側集電体１２側へ突出する一対の突出部１０２とを有している。一対の突出部１０２は、カソード側集電体１２の両側縁部を支持するためのものである。セパレータ本体１０の材料は、フェライト系ステンレス鋼である。
Specifically, in this example, the
カソード側集電体１２は、セパレータ本体１０の燃料電池単セル２側に配置されている。燃料電池用セパレータ１が燃料電池単セル２に適用された際に、カソード側集電体１２は、カソード２３と当接する。本例では、具体的には、カソード側集電体１２は、板状の集電体基部１２１と、集電体基部１２１の表面に設けられた複数のリブ１２２とを有している。隣り合うリブ１２２の間は、空気等の酸化剤ガスが流れる酸化剤ガス流路とされる。また、リブ１２２の頂部がカソード２３に当接する。なお、カソード側集電体１２は、メッシュ状体から構成することもできる。カソード側集電体１２の両側縁部は、セパレータ本体１０における突出部１０２の頂部に溶接されている。カソード側集電体１２の材料は、フェライト系ステンレス鋼である。
The cathode-side
熱伝導層１１は、セパレータ本体１０とカソード側集電体１２との間に配置された繊維状部材よりなる。本例では、具体的には、セパレータ本体１０における一対の突出部１０２の間に形成された凹部１０３に、繊維状部材よりなる熱伝導層１１が配置されている。
The heat
ここで、繊維状部材は、セパレータ本体１０の材料よりも熱伝導率が大きい材料の繊維より形成されている。本例では、具体的には、繊維状部材は、炭化珪素および／または炭化珪素を主成分とする複合材の繊維より形成されている。なお、炭化珪素および／または炭化珪素を主成分とする複合材は、２５Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率を有する材料である。また、本例では、熱伝導層１１の厚みは、０．２ｍｍ以上２ｍｍ以下の範囲とされている。
Here, the fibrous member is formed of fibers of a material having a higher thermal conductivity than the material of the
本例の燃料電池用セパレータ１は、例えば、以下のようにして製造することができる。なお、燃料電池用セパレータの製造方法は、これに限定されるものではない。
The
セパレータ本体１０における燃料電池単セル２側の面上に、繊維状部材よりなる熱伝導層１１を積層する。次いで、熱伝導層１１上にカソード側集電体１２を配置し、セパレータ本体１０とカソード側集電体１２との間に熱伝導層１１を挟んだ状態で、セパレータ本体１０にカソード側集電体１２を溶接等により固定する。これにより、本例の燃料電池用セパレータ１が得られる。
On the surface of the separator
次に、本例の燃料電池セルスタックについて説明する。 Next, the fuel cell stack of this example will be described.
図１、図２に示されるように、本例の燃料電池セルスタック３は、アノード２０と固体電解質層２１とカソード２３とを有する平板形の燃料電池単セル２と、カソード側集電体１２がカソード２３に接するように配置された上記燃料電池用セパレータ１と、アノード側セパレータ４とを有している。
As shown in FIGS. 1 and 2, the
本例で用いられる燃料電池単セル２は、本例の燃料電池用セパレータ１にて説明した通りである。アノード側セパレータ４は、アノード側セパレータ本体４０と、アノード側集電体４１とを有している。アノード側集電体４１は、具体的には、アノード側セパレータ本体４０における燃料電池単セル２側の表面に溶接等により固定されている。アノード側セパレータ本体４０の材料は、フェライト系ステンレス鋼である。アノード側集電体４１は、金属Ｎｉからなるメッシュ状体より形成されている。アノード側セパレータ４は、アノード側集電体４１がアノード２０に接するように配置されている。なお、図示はしないが、本例の燃料電池セルスタック３は、燃料電池用セパレータ１とアノード側セパレータ４とに挟持された燃料電池単セル２がセル厚み方向に複数積層された積層構造を有している。
The fuel cell
また、本例では、燃料電池セルスタック３は、燃料電池単セル２を支持するセルフレーム５を有している。セルフレーム５は、ステンレス製であり、平板形の燃料電池単セル２の外形より小さい大きさの開口部５１を有している。セルフレーム５は、開口部５１の周縁部により、燃料電池単セル２の外周縁部を支持する。なお、燃料電池単セル２を支持する部分には、酸化剤ガスと燃料ガスとがクロスリークしないようにシール６が設けられている。なお、シール６の材料は、ガラスである。また、セルフレーム５とアノード側集電体４１の間には、両者が電気的に通電しないように絶縁体７が設けられている。なお、絶縁体７の材料は、マイカである。
In this example, the
本例の燃料電池セルスタック３は、例えば、以下のようにして製造することができる。なお、燃料電池セルスタックの製造方法は、これに限定されるものではない。
The
燃料電池用セパレータ１におけるカソード側集電体１２上に、セルフレーム５を積層する。次いで、燃料電池単セル２とセルフレーム５とが接する部分にシール６を形成する。次いで、カソード側集電体４１およびシール６に燃料電池単セル２が接触するように、燃料電池単セル２を載置する。次いで、セルフレーム５とアノード側集電体４１とが接する部分に絶縁体７を形成する。次いで、燃料電池単セル２上に、アノード側セパレータ４のアノード側集電体４１を配置する。次いで、燃料電池単セル２のアノード２０と絶縁体７との両方に接触するように、アノード側集電体４１を積層する。これにより、本例の燃料電池セルスタック３が得られる。
The
次に、本例の燃料電池用セパレータ、燃料電池セルスタックの作用効果について説明する。 Next, the effect of the fuel cell separator and the fuel cell stack of this example will be described.
本例の燃料電池用セパレータ１は、セパレータ本体１０とカソード側集電体１２との間に配置された繊維状部材よりなる熱伝導層１１とを有している。そして、熱伝導層１１を構成する繊維状部材は、セパレータ本体１０の材料よりも熱伝導率が大きい材料の繊維より形成されている。
The
そのため、燃料電池用セパレータ１は、酸化剤ガスによる熱伝達を利用して燃料電池単セル２の熱を、カソード２３側に配置された熱伝導層１１に積極的に伝えることができる。ここで、一般的に、カソード側の酸化剤ガス流量は、アノード側の燃料ガス流量に比べて多い。そのため、燃料電池用セパレータ１は、燃料ガスによる熱伝達を利用する場合に比べ、燃料電池単セル２の熱を熱伝導層に十分に伝えることができる。それ故、燃料電池用セパレータ１は、燃料電池単セル２の温度分布を平滑化しやすい。
Therefore, the
また、燃料電池用セパレータ１は、燃料電池セルスタック３において燃料電池単セル２にカソード２３側へ凸となる反りが生じたり、セル周辺部材のクリープ変形等による変形が生じたりした場合であっても、繊維状部材より構成される熱伝導層１１がクッションの役割を果たす。そのため、燃料電池用セパレータ１は、燃料電池単セル２の変形を緩衝させることができる。
Further, the
本例の燃料電池セルスタック３は、燃料電池用セパレータ１を用いているので、燃料電池単セル２の温度分布を平滑化しやすく、燃料電池単セル２の変形を緩衝させることができる。それ故、燃料電池セルスタック３は、燃料電池単セル２の過度な温度分布や変形による燃料電池単セル２の割れを抑制しやすく、構造信頼性を向上させることができる。
Since the
＜実験例＞
以下、実験例を用いてより具体的に説明する。ここでは、発電時における燃料電池単セルのセル面内温度分布を調べるため、シミュレーションを実施した。これについて説明する。
<Experimental example>
Hereinafter, it demonstrates more concretely using an experiment example. Here, a simulation was performed in order to investigate the in-plane temperature distribution of the single fuel cell during power generation. This will be described.
（計算例１〜計算例８）
上記シミュレーションにあたり、次の計算モデルを設定した。すなわち、燃料電池セルスタックは、図３に示されるように、セルフレーム５に支持された燃料電池単セル２と、繊維状部材よりなる熱伝導層を備えるセパレータ（不図示）とを有している。当該セパレータは、燃料電池単セル２のカソード側に配置されている。燃料ガスと酸化剤ガス（空気）は、燃料ガスと酸化剤ガスとを平行に同じ向きで流す、いわゆるコーフロー（Ｃｏ−Ｆｌｏｗ）方式により燃料電池単セルに供給される。なお、図３において、符号９１は、燃料ガスのＩＮ側マニホールドであり、符号９２は、燃料ガスのＯＵＴ側マニホールドである。また、矢印Ｆは、燃料ガスの流れる方向を示している。また、破線Ａおよび破線Ｂは、それぞれシミュレーションラインを示している。破線Ａは、燃料ガスの流れる方向と垂直な方向で燃料電池単セル２を二等分する位置にある。破線Ｂは、燃料ガスの流れる方向と垂直な方向で燃料電池単セル２を１：９にわける位置にある。
(Calculation Example 1 to Calculation Example 8)
In the simulation, the following calculation model was set. That is, as shown in FIG. 3, the fuel cell stack includes a
上記燃料電池セルスタックは、５ｋＷで発電させる。５ｋＷ発電時の熱計算条件は、次の通りとする。発電温度：７００℃、空気ガス熱当量：９．７５Ｗ／Ｋ、燃料ガス熱当量：２．６４Ｗ／Ｋ、セル総発熱量：３．８５ｋＷ、セルサイズ：３０．２８ｃｍ３、セルの熱伝導率：１．４Ｗ／ｍ・Ｋ、熱伝導層を除いたセル以外の熱伝導率：２２．５Ｗ／ｍ・Ｋ、熱伝導層を構成する繊維状部材：ＳｉＣ繊維、ＳｉＣの熱伝導率：後述の表１に示される通り、熱伝導層の厚み：後述の表１に示される通り。 The fuel cell stack generates power at 5 kW. The heat calculation conditions at the time of 5 kW power generation are as follows. Power generation temperature: 700 ° C., air gas thermal equivalent: 9.75 W / K, fuel gas thermal equivalent: 2.64 W / K, total cell heating value: 3.85 kW, cell size: 30.28 cm 3 , thermal conductivity of the cell : 1.4 W / m · K, heat conductivity other than the cell excluding the heat conduction layer: 22.5 W / m · K, fibrous member constituting the heat conduction layer: SiC fiber, heat conductivity of SiC: described later As shown in Table 1, the thickness of the heat conductive layer: as shown in Table 1 described later.
（計算例９）
上記計算例１〜計算例８において、熱伝導層を有さない点以外は同様にして、計算例９とした。なお、計算例９は、計算例１〜計算例８に対する比較例であり、セパレータ本体の材料がステンレス鋼からなり、熱伝導層を有していない場合に相当する。
(Calculation Example 9)
In calculation example 1 to calculation example 8, calculation example 9 was performed in the same manner except that the heat conduction layer was not provided. Calculation example 9 is a comparative example with respect to calculation examples 1 to 8, and corresponds to the case where the material of the separator body is made of stainless steel and does not have a heat conductive layer.
各計算例についてのシミュレーション結果を各主要条件とともに表１に示す。表１において、最大温度差ΔＴは、シミュレーションラインＡにおける燃料電池単セルの最高温度とシミュレーションラインＢにおける燃料電池単セルの最低温度との差である。また、計算例２と計算例９における各燃料電池単セルの温度分布を図４、図５に示す。 The simulation results for each calculation example are shown in Table 1 together with the main conditions. In Table 1, the maximum temperature difference ΔT is the difference between the maximum temperature of the single fuel cell in the simulation line A and the minimum temperature of the single fuel cell in the simulation line B. Moreover, the temperature distribution of each fuel cell single cell in Calculation Example 2 and Calculation Example 9 is shown in FIGS.
上記のシミュレーションの結果から、セパレータ本体の材料よりも熱伝導率が大きい材料の繊維より形成した繊維状部材よりなる熱伝導層を有するセパレータをカソード側に用いることにより、燃料電池単セルの温度分布を平滑化しやすいことが確認された。 From the result of the above simulation, the temperature distribution of the single cell of the fuel cell can be obtained by using, on the cathode side, a separator having a heat conductive layer made of a fibrous member made of a fiber having a material having a higher thermal conductivity than the material of the separator body. It was confirmed that it was easy to smooth.
以上、本発明の実施例について詳細に説明したが、本発明は上記実施例に限定されるものではなく、本発明の趣旨を損なわない範囲内で種々の変更が可能である。 As mentioned above, although the Example of this invention was described in detail, this invention is not limited to the said Example, A various change is possible within the range which does not impair the meaning of this invention.
１ 燃料電池用セパレータ
１０ セパレータ本体
１１ 熱伝導層
１２ カソード側集電体
２ 燃料電池単セル
２０ アノード
２１ 固体電解質層
２３ カソード
３ 燃料電池セルスタック
４ アノード側セパレータ
DESCRIPTION OF
Claims (6)
セパレータ本体（１０）と、
該セパレータ本体（１０）の上記燃料電池単セル（１）側に配置されたカソード側集電体（１２）と、
上記セパレータ本体（１０）と上記カソード側集電体（１２）との間に配置された繊維状部材よりなる熱伝導層（１１）とを有しており、
上記繊維状部材は、上記セパレータ本体（１０）の材料よりも熱伝導率が大きい材料の繊維より形成されていることを特徴とする燃料電池用セパレータ（１）。 A separator (1) for a fuel cell used in a flat plate fuel cell single cell (2) having an anode (20), a solid electrolyte layer (21), and a cathode (23),
A separator body (10);
A cathode current collector (12) disposed on the fuel cell single cell (1) side of the separator body (10);
A heat conductive layer (11) made of a fibrous member disposed between the separator body (10) and the cathode-side current collector (12);
The fuel cell separator (1), wherein the fibrous member is formed of a fiber having a material having a higher thermal conductivity than the material of the separator body (10).
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