JP6378741B2 - 燃料電池スタック - Google Patents
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Description
本発明は、燃料電池スタックに関するものである。
燃料電池スタックは、マニホールドと、燃料電池セルとを備えている。マニホールドは、燃料電池セルにガスを供給するように構成されている。具体的には、マニホールドは、底壁、側壁、及び上壁を有している。この底壁、側壁、及び上壁は、マニホールドの内部空間を画定している。燃料電池セルは、マニホールドに取り付けられている。燃料電池セルは、マニホールドの内部空間と連通するガス流路を有している。
マニホールド内に導入されたガスは、燃料電池セルのガス流路へと供給される。マニホールドからガス流路内に流れ込む際のガスの流速変化が大きいと、燃料電池セルの発電素子部へガスを安定的に供給することが困難になる。その結果、得られる出力が不安定になる。そこで、本発明は、ガス流路における流速変化を抑制することのできる燃料電池スタックを提供することを課題とする。
本発明の第1側面に係る燃料電池スタックは、マニホールドと、少なくとも1つの燃料電池セルと、を備えている。マニホールドは、互いに直交する奥行き、幅、及び高さを含む内部空間、を有する。燃料電池セルは、マニホールドに取り付けられる。少なくとも1つの燃料電池セルは、全体で複数のガス流路を有している。例えば、燃料電池スタックが1つの燃料電池セルのみを備える場合、その1つの燃料電池セルは複数のガス流路を有している。また、燃料電池スタックが複数の燃料電池セルを備える場合、各燃料電池セルが1つのガス流路を有していてもよいし、各燃料電池セルが複数のガス流路を有していてもよい。ガス流路は、内部空間と連通する。マニホールドは、ガス導入口を有している。奥行き方向に直交する断面における内部空間の面積A1に対する、各ガス流路の平均面積A2の割合(A2/A1)は、0.000060以上である。
この構成によれば、奥行き方向に直交する断面における内部空間の面積A1に対する、各ガス流路の平均面積A2の割合(A2/A1)が0.000060以上であるため、マニホールドからガス流路に流れ込む際のガスの流速変化を抑制することができる。この結果、燃料電池セルの上流域でのガス供給が安定化する。
好ましくは、ガス導入口は、奥行き方向に開口する。
好ましくは、奥行き方向に直交する断面における内部空間の面積A1に対する、ガス流路の平均面積A2の割合(A2/A1)は、0.035以下である。この構成によれば、燃料ガスが希薄になりやすい下流域でのガス供給が安定化する。
本発明の第2側面に係る燃料電池スタックは、マニホールドと、燃料電池セルとを備えている。マニホールドは、内部空間を有している。内部空間は、互いに直交する奥行き、幅、及び高さを含む。燃料電池セルは、内部空間と連通するガス流路を内部に有している。燃料電池セルは、マニホールドに取り付けられる。マニホールドは、ガス導入口を有している。奥行き方向に直交する断面における内部空間の面積A1に対する、ガス流路の面積A2の割合(A2/A1)は、0.000060以上である。
この構成によれば、奥行き方向に直交する断面における内部空間の面積A1に対する、ガス流路の面積A2の割合(A2/A1)が0.000060以上であるため、マニホールドからガス流路に流れ込む際のガスの流速変化を抑制することができる。この結果、燃料電池セルの上流域でのガス供給が安定化する。
好ましくは、ガス導入口は、奥行き方向に開口する。
好ましくは、奥行き方向に直交する断面における内部空間の面積A1に対する、ガス流路の面積A2の割合(A2/A1)は、0.035以下である。この構成によれば、燃料ガスが希薄になる下流域でのガス供給が安定化する。
好ましくは、燃料電池セルが複数のガス流路を有する場合において、ガス流路間における各ガス流路の面積のバラつきは、平均値に対して20%以内である。この構成によれば、各ガス流路間におけるガス流量の差を小さくすることができる。
好ましくは、マニホールドは、底壁と、側壁と、上壁と、を有する。側壁は、底壁から上方に延びる。上壁は、各燃料電池が取り付けられるように構成されている。底壁、側壁、及び上壁は、内部空間を画定する。
好ましくは、側壁は、一対の第1側壁と、一対の第2側壁と、を有する。一対の第1側壁は、奥行き方向において互いに対向する。一対の第2側壁は、奥行き方向と直交する幅方向において互いに対向する。
好ましくは、一対の第1側壁のうち一方の側壁は、ガス導入口を有する。
好ましくは、第1側壁と第2側壁との第1境界部の内側面は、R形状である。この構成によれば、マニホールドからガス流路に流れ込む際のガスの流速変化をさらに抑制することができる。
好ましくは、底壁と側壁との第2境界部の内側面は、R形状である。この構成によれば、マニホールドからガス流路に流れ込む際のガスの流速変化をさらに抑制することができる。
好ましくは、マニホールドは、側壁から外方に延びる第1フランジ部をさらに有する。上壁は、第1フランジ部に固定される。
好ましくは、側壁と第1フランジ部との第3境界部の内側面は、R形状である。この構成によれば、マニホールドからガス流路に流れ込む際のガスの流速変化をさらに抑制することができる。
好ましくは、第3境界部と上壁との間に第1隙間部が形成される。この第1隙間部を有さないマニホールドに比べて、この第1隙間部においてマニホールドが変形しやすくなる。このため、例えば、マニホールドに燃料電池セルを接合材によって固定している場合において、その接合材に生じる応力が低減するため、燃料電池スタックの信頼性が向上する。
好ましくは、上壁と第1側壁及び第2側壁との第4境界部の内側面は、R形状である。この構成によれば、マニホールドからガス流路に流れ込む際のガスの流速変化をさらに抑制することができる。
好ましくは、マニホールドは、第1側壁及び第2側壁の下端部から外方に延びる第2フランジ部をさらに備える。底壁は、第2フランジ部に固定される。
好ましくは、第1側壁及び第2側壁と第2フランジ部との第5境界部の内側面は、R形状である。この構成によれば、マニホールドからガス流路に流れ込む際のガスの流速変化をさらに抑制することができる。
好ましくは、第5境界部と底壁との間に第2隙間部が形成される。この第2隙間部を有さないマニホールドに比べて、この第2隙間部においてマニホールドが変形しやすくなる。このため、例えば、マニホールドに燃料電池セルを接合材によって固定している場合において、その接合材に生じる応力が低減するため、燃料電池スタックの信頼性が向上する。
本発明によれば、ガス流路における流速変化を抑制することができる。
[燃料電池スタック]
以下、本発明に係る燃料電池スタックの実施形態について図面を参照しつつ説明する。図1〜図3に示すように、燃料電池スタック100は、複数の燃料電池セル1と、マニホールド2と、を備えている。
以下、本発明に係る燃料電池スタックの実施形態について図面を参照しつつ説明する。図1〜図3に示すように、燃料電池スタック100は、複数の燃料電池セル1と、マニホールド2と、を備えている。
[マニホールド]
マニホールド2は、各燃料電池セル1にガスを分配するように構成されている。マニホールド2は、中空状であり、内部空間を有している。マニホールド2の内部空間には、導入管201を介して燃料ガスなどのガスが導入される。マニホールド2は、この内部空間と外部とを連通する複数の貫通孔27を有している。
マニホールド2は、各燃料電池セル1にガスを分配するように構成されている。マニホールド2は、中空状であり、内部空間を有している。マニホールド2の内部空間には、導入管201を介して燃料ガスなどのガスが導入される。マニホールド2は、この内部空間と外部とを連通する複数の貫通孔27を有している。
マニホールド2は、各燃料電池セル1を支持している。マニホールド2は、マニホールド本体21と、上壁22とを備えている。マニホールド本体21と上壁22とは、互いに別部材であって接合されている。なお、マニホールド本体21と上壁22とは、一体的に形成されていてもよい。このマニホールド本体21と上壁22とによって、マニホールド2の内部空間を画定している。内部空間は、直方体状であることが好ましいが、内部空間の形状は特に限定されない。
マニホールド本体21は、直方体状であって、上面が開口した内部空間を有する。詳細には、マニホールド本体21は、底壁23と、一対の第1側壁24と、一対の第2側壁25と、を有している。また、マニホールド本体21は、第1フランジ部26を有していてもよい。
底壁23は、平面視(x軸方向視)が矩形状である。各第1側壁24及び各第2側壁25は、底壁23の周縁部から上方に延びている。一対の第1側壁24は、マニホールド2の内部空間の奥行き方向(z軸方向)において、互いに対向するように配置されている。また、一対の第2側壁25は、マニホールド2の内部空間の幅方向(y軸方向)において、互いに対向するように配置されている。奥行き方向と幅方向とは、平面視(x軸方向視)において互いに直交する。
図4に示すように、一対の第1側壁24のうち一方の第1側壁24は、ガス導入口241を有している。このガス導入口241から、マニホールド2の内部空間にガスが導入される。すなわち、マニホールド2の内部空間の奥行き方向に沿ってガスが導入される。
ガス導入口241は、円形状に形成されている。ガス導入口241は、第1側壁24において、第1側壁24の中央部に形成されていることが好ましい。
このガス導入口241が形成された第1側壁24に、導入管201が取り付けられる。本実施形態では、図5に示すように、導入管201は、第1側壁24の外側面に当接されている。なお、図6に示すように、導入管201はガス導入口241に挿入されていてもよい。また、導入管201は底壁23に対して平行に取り付けられていなくてもよい。
マニホールド2の内部空間に導入されるガスの流速は、0.010〜2.5m/s程度とすることが好ましい。なお、この流速は、燃料電池セル発電時、0℃・1atm換算での流速である。流速は、マニホールド2内に導入される流量と内部空間の面積A1とから算出することができる。
図4に示すように、第1フランジ部26は、各第1側壁24及び各第2側壁25の上端部から外方に延びている。第1フランジ部26は、環状である。
マニホールド本体21は、1つの部材によって構成されている。すなわち、底壁23と各第1側壁24と各第2側壁25と各第1フランジ部26とは、1つの部材によって構成されている。例えば、マニホールド本体21は、耐熱性を有するような金属あるいは絶縁性セラミックスによって形成される。より具体的には、マニホールド本体21は、フェライト系ステンレス鋼、オーステナイト系ステンレス鋼、及びNi基合金、MgO(酸化マグネシウム)、Al2O3(酸化アルミニウム)、MgAl2O4(マグネシアアルミナスピネル)、MgO・SiO2(ステアタイト)、及び2MgO・SiO2(フォルステライト)よりなる群から選ばれる少なくとも1種から形成されている。
図7に示すように、第1側壁24と、第2側壁25との第1境界部20aの内側面は、R形状である。この第1境界部20aの内側面の曲率半径は、3〜30mm程度とすることができる。なお、第1境界部20aの内側面とは、マニホールド2の内部空間を臨む面である。
図4及び図8に示すように、底壁23と、第1側壁24及び第2側壁25との第2境界部20bの内側面は、R形状である。この第2境界部20bの内側面の曲率半径は、2〜20mm程度とすることができる。なお、第2境界部20bの内側面とは、マニホールド2の内部空間を臨む面である。
第1側壁24及び第2側壁25と、第1フランジ部26との第3境界部20cの内側面は、R形状である。この第3境界部20cの内側面の曲率半径は、1〜10mm程度とすることができる。なお、第3境界部20cの内側面とは、マニホールド2の内部空間を臨む面である。
図8に示すように、マニホールド2の内部空間の高さ方向(x軸方向)において、第3境界部20cと上壁22との間に第1隙間部28が形成されている。すなわち、上壁22の下面と第1フランジ部26の上面とは接触している一方、上壁22の下面と第3境界部20cの内側面とは接触していない。第1隙間部28は、全周に亘って形成されている。
図4に示すように、上壁22は、マニホールド本体21の上面を塞ぐように、マニホールド本体21上に配置されている。詳細には、上壁22は、第1フランジ部26に固定されている。マニホールド2の内部空間を密閉するため、上壁22が全周に亘ってマニホールド本体21と接合されている。例えば、上壁22とマニホールド本体21とは、結晶化ガラスによって接合されている。上壁22は、上述したマニホールド本体21の材料の少なくとも一種から形成することができる。
図9に示すように、上壁22は、各燃料電池セル1が取り付けられるように構成されている。詳細には、上壁22は、複数の貫通孔27を有している。各貫通孔27は、マニホールド2の幅方向(y軸方向)に延びている。また、各貫通孔27は、マニホールド2の奥行き方向(z軸方向)において、互いに間隔をあけて配置されている。
図7及び図8に示すように、マニホールド2の内部空間は、互いに直交する奥行きD、幅W、及び高さHを有している。奥行きDは、ガスの導入方向(z軸方向)における内部空間の寸法である。すなわち、奥行きDは、一対の第1側壁24間の距離である。
幅Wは、平面視(x軸方向視)において奥行きDと直交する方向における内部空間の寸法である。すなわち、幅Wは、一対の第2側壁25間の距離である。また、高さHは、奥行きD及び幅Wと直交する方向における内部空間の寸法である。すなわち、高さHは、上壁22と底壁23との距離である。
内部空間の奥行きDは、50〜450mm程度とすることができる。また、内部空間の幅Wは、30〜200mm程度とすることができる。また、内部空間の高さHは5〜50mm程度とすることができる。
[燃料電池セル]
図1から図3に示すように、各燃料電池セル1は、マニホールド2に取り付けられている。各燃料電池セル1は、マニホールド2から上方に延びている。詳細には、各燃料電池セル1は、マニホールド2の上壁22から上方に延びている。燃料電池セル1の下端部101は、貫通孔27内に挿入されている。この際、燃料電池セル1の下端部は上壁22から5mm程度、下方に突出していてもよい。燃料電池セル1の長手方向(x軸方向)の長さは100〜300mm程度とすることができる。なお、燃料電池セル1の下端部101が貫通孔27内に挿入された状態において、燃料電池セル1の下端部101の外周面と貫通孔27の内壁面との間には隙間が形成されている。この隙間に第1接合材3が充填されていてもよい。
図1から図3に示すように、各燃料電池セル1は、マニホールド2に取り付けられている。各燃料電池セル1は、マニホールド2から上方に延びている。詳細には、各燃料電池セル1は、マニホールド2の上壁22から上方に延びている。燃料電池セル1の下端部101は、貫通孔27内に挿入されている。この際、燃料電池セル1の下端部は上壁22から5mm程度、下方に突出していてもよい。燃料電池セル1の長手方向(x軸方向)の長さは100〜300mm程度とすることができる。なお、燃料電池セル1の下端部101が貫通孔27内に挿入された状態において、燃料電池セル1の下端部101の外周面と貫通孔27の内壁面との間には隙間が形成されている。この隙間に第1接合材3が充填されていてもよい。
各燃料電池セル1は、マニホールド2の奥行き方向(z軸方向)に沿って、互いに間隔をあけて配置されている。また、各燃料電池セル1は、各主面が奥行き方向(z軸方向)を向くように配置されている。なお、長手方向に沿って各燃料電池セル1は等間隔に配置されていなくてもよい。また、図1では各燃料電池セル1が1列に配置されているが、各燃料電池セル1は、複数列に配置されていてもよい。燃料電池セル1の枚数は、1列につき1〜50枚程度である。各燃料電池セル1は、第1集電部材4を介して互いに電気的に接続されている。第1集電部材4は、各燃料電池セル1の間に配置されており、隣り合う各燃料電池セル1を接続している。なお、第1集電部材4は、第2接合材5によって各燃料電池セル1に接合されている。第1集電部材4は、導電性を有する材料から形成されている。例えば、第1集電部材4は、酸化物セラミックスの焼成体又は金属などによって形成されている。
図10に示すように、燃料電池セル1は、複数の発電素子部11と、支持基板12とを備えている。各発電素子部11は、支持基板12の両面に支持されている。なお、各発電素子部11は、支持基板12の片面のみに支持されていてもよい。各発電素子部11は、燃料電池セル1の長手方向において、互いに間隔をあけて配置されている。すなわち、本実施形態に係る燃料電池セル1は、いわゆる横縞型の燃料電池セルである。
各発電素子部11は、電気的接続部17(図12参照)によって互いに電気的に接続されている。また、燃料電池セル1の上端部102側において、支持基板12の一方面に形成された発電素子部11と他方面に形成された発電素子部11とが第2集電部材6(図2参照)によって電気的に接続されている。なお、各発電素子部11は、直列に接続されている。
図3に示すように、支持基板12は、支持基板12の長手方向(x軸方向)に延びる複数のガス流路121を内部に有している。ガス流路121は、マニホールド2の内部空間と連通している。各ガス流路121は、支持基板12の幅方向において互いに間隔をあけて配置されている。すなわち、各ガス流路121は、マニホールド2の幅方向(y軸方向)において互いに間隔をあけて配置される。各ガス流路121は、円形状の断面を有している。各ガス流路121の流路径は、直径0.3〜5.0mm程度にすることができる。なお、この流路径は、支持基板12の長手方向において均一であることが好ましいが、特にこれに限定されない。
燃料電池セル1の各ガス流路121のうち、両端部に形成されたガス流路121は、マニホールド2の内部空間の幅方向の端部と対応するように配置されている。例えば、幅方向(y軸方向)の両端部に形成されたガス流路121の下端面の中心と、第2側壁25の内壁面との距離L1は、0.5〜15mm程度である。また、図11に示すように、奥行き方向(z軸方向)におけるガス導入口241とガス流路121の下端面の中心との距離L2は、1〜30mm程度である。
図3に示すように、支持基板12の長手方向(x軸方向)は、燃料電池セル1の長手方向と同じ方向である。各ガス流路121は、互いに実質的に平行に延びている。各ガス流路121は、支持基板12の長手方向の両端面において開口している。
奥行き方向(z軸方向)に直交する断面におけるマニホールド2の内部空間の面積A1に対する、各ガス流路121の平均面積A2の割合(A2/A1)は、0.000060以上である。また、この割合(A2/A1)は、0.035以下とすることが好ましい。各ガス流路121の面積のバラつきは、平均値に対して20%以内とすることが好ましい。なお、各ガス流路121の平均面積A2とは、マニホールド2の内部空間と連通する全てのガス流路121の各面積を平均したものである。
なお、上記面積A1は、3箇所において測定した断面積の平均値とすることができる。例えば、一対の第1側壁24から5mm離れた地点2箇所と、マニホールド2の内部空間の中心地点との計3箇所で測定した各測定値の平均値を面積A1とすることができる。なお、各断面積は、各断面の画像をCADソフトに読み込むことで算出した。なお、上記3箇所における幅Wは、互いに10mmほどばらついていてもよい。高さHも同様である。
また、各ガス流路121の各面積A2は、ガス流路121の下端面から1mm上方の箇所で測定した。ガス流路121の面積A2は、ガス流路121が延びる方向と直交する断面における面積を意味する。なお、燃料電池セル1が1つのみであり、また、その燃料電池セル1が1つのガス流路121のみを有する場合、平均面積A2は、そのガス流路121の面積と同義である。
図12に示すように、支持基板12は、複数の第1凹部123を有している。各第1凹部123は、支持基板12の両面に形成されている。各第1凹部123は支持基板12の長手方向において互いに間隔をあけて配置されている。
支持基板12は、電子伝導性を有さない多孔質の材料によって構成される。支持基板12は、例えば、CSZ(カルシア安定化ジルコニア)から構成され得る。或いは、支持基板12は、NiO(酸化ニッケル)とYSZ(8YSZ)(イットリア安定化ジルコニア)とから構成されてもよいし、NiO(酸化ニッケル)とY2O3(イットリア)とから構成されてもよいし、MgO(酸化マグネシウム)とMgAl2O4(マグネシアアルミナスピネル)とから構成されてもよい。支持基板12の気孔率は、例えば、20〜60%程度である。
各発電素子部11は、燃料極13、電解質14、及び空気極15を有している。また、各発電素子部11は、反応防止膜16をさらに有している。燃料極13は、電子伝導性を有する多孔質の材料から構成される焼成体である。燃料極13は、燃料極集電部131と燃料極活性部132とを有する。
燃料極集電部131は、第1凹部123内に配置されている。詳細には、燃料極集電部131は、第1凹部123内に充填されており、第1凹部123と同様の外形を有する。各燃料極集電部131は、第2凹部131a及び第3凹部131bを有している。燃料極活性部132は、第2凹部131a内に配置されている。詳細には、燃料極活性部132は、第2凹部131a内に充填されている。
燃料極集電部131は、例えば、NiO(酸化ニッケル)とYSZ(8YSZ)(イットリア安定化ジルコニア)とから構成され得る。或いは、燃料極集電部131は、NiO(酸化ニッケル)とY2O3(イットリア)とから構成されてもよいし、NiO(酸化ニッケル)とCSZ(カルシア安定化ジルコニア)とから構成されてもよい。燃料極集電部131の厚さ、並びに第1凹部123の深さは、50〜500μm程度である。
燃料極活性部132は、例えば、NiO(酸化ニッケル)とYSZ(8YSZ)(イットリア安定化ジルコニア)とから構成され得る。或いは、燃料極活性部132は、NiO(酸化ニッケル)とGDC(ガドリニウムドープセリア)とから構成されてもよい。燃料極活性部132の厚さは、5〜30μmである。
電解質14は、燃料極13上を覆うように配置されている。詳細には、電解質14は、あるインターコネクタ171から他のインターコネクタ171まで長手方向に延びている。すなわち、燃料電池セル1の長手方向において、電解質14とインターコネクタ171とが交互に配置されている。
電解質14は、イオン伝導性を有し且つ電子伝導性を有さない緻密な材料から構成される焼成体である。電解質14は、例えば、YSZ(8YSZ)(イットリア安定化ジルコニア)から構成され得る。或いは、電解質14は、LSGM(ランタンガレート)から構成されてもよい。電解質14の厚さは、例えば、3〜50μm程度である。
反応防止膜16は、緻密な材料から構成される焼成体である。反応防止膜16は、電解質14と空気極15との間に配置されている。反応防止膜16は、電解質14内のYSZと空気極15内のSrとが反応して電解質14と空気極15との界面に電気抵抗が大きい反応層が形成される現象の発生を抑制するために設けられている。
反応防止膜16は、希土類元素を含むセリアを含んだ材料から構成されている。反応防止膜16は、例えば、GDC=(Ce,Gd)O2(ガドリニウムドープセリア)から構成され得る。反応防止膜16の厚さは、例えば、3〜50μm程度である。
空気極15は、反応防止膜16上に配置されている。空気極15は、電子伝導性を有する多孔質の材料から構成される焼成体である。空気極15は、例えば、LSCF=(La,Sr)(Co,Fe)O3(ランタンストロンチウムコバルトフェライト)から構成され得る。或いは、空気極15は、LSF=(La,Sr)FeO3(ランタンストロンチウムフェライト)、LNF=La(Ni,Fe)O3(ランタンニッケルフェライト)、又は、LSC=(La,Sr)CoO3(ランタンストロンチウムコバルタイト)等から構成されてもよい。空気極15は、LSCFから構成される第1層(内側層)とLSCから構成される第2層(外側層)との2層によって構成されてもよい。空気極15の厚さは、例えば、10〜100μmである。
電気的接続部17は、隣り合う発電素子部11を電気的に接続するように構成されている。電気的接続部17は、インターコネクタ171及び空気極集電部172を有する。インターコネクタ171は、第3凹部131b内に配置されている。詳細には、インターコネクタ171は、第3凹部131b内に埋設(充填)されている。インターコネクタ171は、電子伝導性を有する緻密な材料から構成される焼成体である。インターコネクタ171は、例えば、LaCrO3(ランタンクロマイト)から構成され得る。或いは、インターコネクタ171は、(Sr,La)TiO3(ストロンチウムチタネート)から構成されてもよい。インターコネクタ171の厚さは、例えば、10〜100μmである。
空気極集電部172は、インターコネクタ171と空気極15との間を延びるように配置される。例えば、図12の左側に配置された発電素子部11の空気極15と、インターコネクタ171とを電気的に接続するように、空気極集電部172が配置されている。空気極集電部172は、電子伝導性を有する多孔質の材料から構成される焼成体である。
空気極集電部172は、例えば、LSCF=(La,Sr)(Co,Fe)O3(ランタンストロンチウムコバルトフェライト)から構成され得る。或いは、空気極集電部172は、LSC=(La,Sr)CoO3(ランタンストロンチウムコバルタイト)から構成されてもよい。或いは、空気極集電部172は、Ag(銀)、Ag−Pd(銀パラジウム合金)から構成されてもよい。空気極集電部172の厚さは、例えば、50〜500μm程度である。
図13に示すように、燃料電池セル1の下端部101は、緻密膜18によって覆われている。詳細には、緻密膜18は、支持基板12を覆っている。緻密膜18は、空気極集電部172と支持基板12との間から下端側に向かって延びている。
緻密膜18は、緻密膜18の内側の空間を流れる燃料ガスと緻密膜18の外側の空間を流れる空気との混合を防止するガスシール機能を発揮する。このガスシール機能を発揮するため、この緻密膜18の気孔率は、例えば、10%以下である。また、緻密膜18は、絶縁性セラミックスで構成されている。
具体的には、緻密膜18は、上述した電解質14と反応防止膜16とによって構成することができる。緻密膜18を構成する電解質14は、支持基板12を覆っており、インターコネクタ171から支持基板12の下端近傍まで延びている。また、緻密膜18を構成する反応防止膜16は、電解質14と空気極集電部172との間に配置されている。なお、緻密膜18は、電解質14のみで構成されていてもよいし、電解質14及び反応防止膜16以外の材料によって構成されていてもよい。
[第1接合材]
第1接合材3は、燃料電池セル1をマニホールド2に固定する。詳細には、第1接合材3は、燃料電池セル1とマニホールド2の上壁22とを接合している。第1接合材3は、燃料電池セル1の下端部101とマニホールド2の上壁22とを接合している。また、第1接合材3は、緻密膜18と接触している。なお、燃料電池セル1がマニホールド2に固定された状態において、貫通孔27とガス流路121とが連通している。
第1接合材3は、燃料電池セル1をマニホールド2に固定する。詳細には、第1接合材3は、燃料電池セル1とマニホールド2の上壁22とを接合している。第1接合材3は、燃料電池セル1の下端部101とマニホールド2の上壁22とを接合している。また、第1接合材3は、緻密膜18と接触している。なお、燃料電池セル1がマニホールド2に固定された状態において、貫通孔27とガス流路121とが連通している。
第1接合材3は、例えば、結晶化ガラスである。結晶化ガラスとしては、例えば、SiO2−B2O3系、SiO2−CaO系、又はSiO2−MgO系が採用され得る。なお、本明細書では、結晶化ガラスとは、全体積に対する「結晶相が占める体積」の割合(結晶化度)が60%以上であり、全体積に対する「非晶質相及び不純物が占める体積」の割合が40%未満のガラスを指す。なお、第1接合材3の材料として、非晶質ガラス、ろう材、又はセラミックス等が採用されてもよい。具体的には、第1接合材3は、SiO2−MgO−B2O5−Al2O3系及びSiO2−MgO−Al2O3−ZnO系よりなる群から選ばれる少なくとも一種である。
[発電方法]
以上のように構成された燃料電池スタック100は、次のようにして発電する。マニホールド2を介して各燃料電池セル1のガス流路121内に燃料ガス(水素ガス等)を流すとともに、支持基板12の両面を酸素を含むガス(空気等)に曝すことにより、電解質14の両側面間に生じる酸素分圧差によって起電力が発生する。この燃料電池スタック100を外部の負荷に接続すると、空気極15において下記(1)式に示す電気化学反応が起こり、燃料極13において下記(2)式に示す電気化学反応が起こり、電流が流れる。
(1/2)・O2+2e−→O2− …(1)
H2+O2−→H2O+2e− …(2)
以上のように構成された燃料電池スタック100は、次のようにして発電する。マニホールド2を介して各燃料電池セル1のガス流路121内に燃料ガス(水素ガス等)を流すとともに、支持基板12の両面を酸素を含むガス(空気等)に曝すことにより、電解質14の両側面間に生じる酸素分圧差によって起電力が発生する。この燃料電池スタック100を外部の負荷に接続すると、空気極15において下記(1)式に示す電気化学反応が起こり、燃料極13において下記(2)式に示す電気化学反応が起こり、電流が流れる。
(1/2)・O2+2e−→O2− …(1)
H2+O2−→H2O+2e− …(2)
[製造方法]
次に、上述したように構成された燃料電池スタックの製造方法について説明する。
次に、上述したように構成された燃料電池スタックの製造方法について説明する。
まず、マニホールド2と複数の燃料電池セル1とを準備する。そして、図14に示すように、第1集電部材4、及び第2接合材5によって、各燃料電池セル1を互いに接続し、セル集合体300を作製する。なお、この段階では第2接合材5は焼成されておらず、各燃料電池セル1は互いに仮止めの状態である。
次に、図15に示すように、セル集合体300の各燃料電池セル1の下端部101をマニホールド2の各貫通孔27に挿入する。なお、各燃料電池セル1が厚さ方向に沿って所定の間隔を保持するための治具を用いてもよい。
次に、図2に示すように、貫通孔27に挿入された燃料電池セル1とマニホールドの上壁22とを接合するように第1接合材3を塗布する。なお、第1接合材3は、燃料電池セル1の付け根に沿って塗布されている。また、第1接合材3は、燃料電池セル1の下端部101の外周面と貫通孔27の内壁面との隙間に充填されていてもよい。
次に、第1接合材3及び第2接合材5に対して熱処理が加えられる。この熱処理によって、第1接合材3及び第2接合材5が固化され、燃料電池スタック100が完成する。詳細には、第2接合材5は、熱処理を施されることによって焼成される。この結果、各燃料電池セル1と第1集電部材4とが固定される。また、第1接合材3は、熱処理を施されることによって、非晶質材料の温度が結晶化温度まで到達する。そして、結晶化温度下にて材料の内部で結晶相が生成されて、結晶化が進行していく。この結果、非晶質材料が固化・セラミックス化されて、結晶化ガラスとなる。これにより、結晶化ガラスで構成される第1接合材3が機能を発揮し、各燃料電池セル1の下端部101がマニホールド2の上壁22に固定される。
[変形例]
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。
変形例1
上記実施形態では、燃料極集電部131が第2凹部131a及び第3凹部131bを有しているが、燃料極集電部131の構成はこれに限定されない。例えば、燃料極集電部131は第2凹部131a及び第3凹部131bなどの凹部を有していなくてもよい。この場合、燃料極活性部132は、燃料極集電部131上に形成されており、燃料極集電部131に埋設されていない。また、インターコネクタ171は、燃料極集電部131上に形成されており、燃料極集電部131に埋設されていない。
上記実施形態では、燃料極集電部131が第2凹部131a及び第3凹部131bを有しているが、燃料極集電部131の構成はこれに限定されない。例えば、燃料極集電部131は第2凹部131a及び第3凹部131bなどの凹部を有していなくてもよい。この場合、燃料極活性部132は、燃料極集電部131上に形成されており、燃料極集電部131に埋設されていない。また、インターコネクタ171は、燃料極集電部131上に形成されており、燃料極集電部131に埋設されていない。
変形例2
上記実施形態では、燃料電池セル1は、複数の発電素子部11を有している横縞型であったが、燃料電池セル1は、長手方向に延びる一つの発電素子部を有するような縦縞型であってもよい。また、燃料電池セル1は、横縞円筒型であってもよい。
上記実施形態では、燃料電池セル1は、複数の発電素子部11を有している横縞型であったが、燃料電池セル1は、長手方向に延びる一つの発電素子部を有するような縦縞型であってもよい。また、燃料電池セル1は、横縞円筒型であってもよい。
変形例3
上記実施形態では、ガス導入口241は円形状であったが、ガス導入口241の形状は特にこれに限定されず、例えば、楕円形状や矩形状であってもよい。また、上記実施形態では、ガス流路121は円形状であったが、ガス流路121の形状がこれに限定されず、例えば、楕円形状であってもよい。
上記実施形態では、ガス導入口241は円形状であったが、ガス導入口241の形状は特にこれに限定されず、例えば、楕円形状や矩形状であってもよい。また、上記実施形態では、ガス流路121は円形状であったが、ガス流路121の形状がこれに限定されず、例えば、楕円形状であってもよい。
変形例3
上記実施形態では、ガス導入口241は、第1側壁24に形成されているが、ガス導入口241の形成箇所はこれに限定されない。例えば、ガス導入口241は、上壁22に形成されていてもよい。
上記実施形態では、ガス導入口241は、第1側壁24に形成されているが、ガス導入口241の形成箇所はこれに限定されない。例えば、ガス導入口241は、上壁22に形成されていてもよい。
変形例4
上記実施形態では、マニホールド本体21の上面が開口しており、上壁22によってマニホールド本体21の上面が封鎖されているが、マニホールド2の構成はこれに限定されない。
上記実施形態では、マニホールド本体21の上面が開口しており、上壁22によってマニホールド本体21の上面が封鎖されているが、マニホールド2の構成はこれに限定されない。
例えば、図16に示すように、マニホールド本体21は、下面が開口しており、底壁23によってマニホールド本体21の下面を封鎖するような構成であってもよい。この場合、マニホールド本体21は、上壁22と、一対の第1側壁24と、一対の第2側壁25と、を有している。また、マニホールド本体21は、第2フランジ部29を有していてもよい。第2フランジ部29は、第1側壁24及び第2側壁25の下端部から外方に延びている。
上壁22と、第1側壁24及び第2側壁25との第4境界部20dの内側面は、R形状である。この第4境界部20dの内側面の曲率半径は、2〜20mm程度とすることができる。なお、第4境界部20dの内側面とは、マニホールド2の内部空間を臨む面である。
第1側壁24及び第2側壁25と、第2フランジ部29との第5境界部20eの内側面は、R形状である。この第5境界部20eの内側面の曲率半径は、1〜10mm程度とすることができる。なお、第5境界部20eの内側面とは、マニホールド2の内部空間を臨む面である。
図17に示すように、マニホールド2の内部空間の高さ方向(x軸方向)において、第5境界部20eと底壁23との間に第2隙間部30が形成されている。すなわち、底壁23の上面と第2フランジ部29の下面とは接触している一方、底壁23の上面と第5境界部20eの内側面とは接触していない。第2隙間部30は、全周に亘って形成されている。
図16に示すように、底壁23は、マニホールド本体21の下面を塞ぐように、マニホールド本体21上に配置されている。詳細には、底壁23は、第2フランジ部29に固定されている。マニホールド2の内部空間を密閉するため、底壁23が全周に亘ってマニホールド本体21と接合されている。例えば、底壁23とマニホールド本体21とは、結晶化ガラスによって接合されている。底壁23は、上述したマニホールド本体21の材料の少なくとも一種から形成することができる。
以下に実施例及び比較例を示して、本発明をさらに具体的に説明する。なお、本発明は、下記実施例に限定されるものではない。
以下のようにして、サンプルNo.1〜3、6〜8、12〜18、20〜37、39、40の燃料電池スタックを作製した。各サンプルのマニホールド2を、プレス加工によって、直方体状の内部空間を有するように作製した。各サンプルにおける面積A1、及び平均面積A2は表1に示すとおりである。なお、ガス導入口241は第1側壁24の中央部に形成されており、導入管201は、図5に示すように、第1側壁24の外側面中央に当接されている。
以上のように作製されたマニホールド2の上壁22に、1〜50枚の燃料電池セル1を取り付けた。各サンプルにおける燃料電池セル1の枚数は表1に示すとおりである。燃料電池セル1の幅方向は、マニホールド2の幅方向と平行とした。各燃料電池セル1は、マニホールド2の奥行き方向において互いに等間隔に配置された。
各燃料電池セル1は、複数本のガス流路121を有している。各サンプルにおけるガス流路121の本数は、表1に示すとおりである。各ガス流路121は、支持基板12の幅方向において等間隔に形成されている。各燃料電池セル1の幅方向の両端部に形成されたガス流路121は、マニホールド2の内部空間の幅方向の端部と対応するように配置されている。なお、平面視において、各ガス流路121は、マニホールド2の内部空間に対して、均等に配置されている。すなわち、各ガス流路121は、燃料電池セル1の幅方向の全体に亘って配置されている。なお、その他の構成は、各サンプル間で基本的に同じとした。
以上のように作製した各サンプルを以下のように評価した。
・マニホールド2を介して燃料ガスを供給し、燃料電池セル1の両面に空気を供給。なお、燃料ガスは62℃加湿水素を使用した。
・温度:750℃
・電流密度:0.003A/mm2通電
(なお、電流密度はz軸方向から見た際にxy平面に形成された空気極面積測定結果に対する値とする。)
・燃料利用率:80%
なお、燃料利用率は、供給する燃料ガス量に対する各発電素子部11が発電時消費する燃料ガス合計量の占める割合のことである。各燃料電池セル1は、その長手方向に間隔をあけて配置された5個の発電素子部11を有する。各発電素子部11の長手方向の寸法は全て同一とした。
・マニホールド2を介して燃料ガスを供給し、燃料電池セル1の両面に空気を供給。なお、燃料ガスは62℃加湿水素を使用した。
・温度:750℃
・電流密度:0.003A/mm2通電
(なお、電流密度はz軸方向から見た際にxy平面に形成された空気極面積測定結果に対する値とする。)
・燃料利用率:80%
なお、燃料利用率は、供給する燃料ガス量に対する各発電素子部11が発電時消費する燃料ガス合計量の占める割合のことである。各燃料電池セル1は、その長手方向に間隔をあけて配置された5個の発電素子部11を有する。各発電素子部11の長手方向の寸法は全て同一とした。
以上の条件下で1時間発電したサンプルのSEMによる断面微構造観察を実施した。なお、比較のため発電を実施していない同一寸法のサンプルに対しても同一の観察を実施した。発電後、燃料電池セル1に微構造変化が確認されたサンプルを×、確認されなかったサンプルを○とした。その評価結果を表1に評価結果1として示す。なお、微構造変化はいずれも燃料電池セル1の上流付近(燃料電池セル1の下端部)で確認された。これは割合(A2/A1)が0.000060より小さくなるとガス流路121内に燃料ガスが流れ込む際の流速変化が大きく、燃料電池セル1の上流付近の流れが乱れるため、燃料ガスが安定的に供給されにくくなったことが原因と推定される。
次にサンプルNo.1〜3、6〜8、12〜18、20〜37、39、40のうち微構造変化が確認されなかった寸法のサンプルを再度作製し、燃料利用率85%で1時間発電後、微構造観察を実施した。燃料利用率以外の発電・観察条件は上記試験と同一とした。発電後、燃料電池セル1に微構造変化が確認されたサンプルを○、確認されなかったサンプルを◎とした。その評価結果を表1において評価結果2として示す。なお、微構造変化はいずれも燃料電池セル1の下流付近(燃料電池セル1の上端部)で確認された。これは割合(A2/A1)が0.035より大きくなるとガス流路121内での燃料ガスの流速が遅く、燃料ガスが希薄な下流付近で燃料が安定的に供給されにくくなったことが原因と推定される。
1 燃料電池セル
121 ガス流路
2 マニホールド
22 上壁
23 底壁
24 第1側壁
241 ガス導入口
25 第2側壁
26 第1フランジ部
20a 第1境界部
20b 第2境界部
20c 第3境界部
121 ガス流路
2 マニホールド
22 上壁
23 底壁
24 第1側壁
241 ガス導入口
25 第2側壁
26 第1フランジ部
20a 第1境界部
20b 第2境界部
20c 第3境界部
Claims (19)
- 互いに直交する奥行き、幅、及び高さを含む内部空間、を有するマニホールドと、
前記マニホールドに取り付けられる少なくとも1つの燃料電池セルと、
を備え、
前記少なくとも1つの燃料電池セルは、全体で複数のガス流路を有し、
前記各ガス流路は、前記内部空間と連通し、
前記マニホールドは、ガス導入口を有しており、
奥行き方向に直交する断面における前記内部空間の面積A1に対する、前記各ガス流路の平均面積A2の割合(A2/A1)は、0.000060以上である、
燃料電池スタック。
- 前記ガス導入口は、奥行き方向に開口する、
請求項1に記載の燃料電池スタック。
- 奥行き方向に直交する断面における前記内部空間の面積A1に対する、前記ガス流路の平均面積A2の割合(A2/A1)は、0.035以下である、
請求項1又は2に記載の燃料電池スタック。
- 前記各ガス流路間における前記各ガス流路の面積のバラつきは、20%以内である、
請求項1から3のいずれかに記載の燃料電池スタック。
- 互いに直交する奥行き、幅、及び高さを含む内部空間、を有するマニホールドと、
前記内部空間と連通するガス流路を内部に有し、前記マニホールドに取り付けられる燃料電池セルと、
を備え、
前記マニホールドは、ガス導入口を有しており、
奥行き方向に直交する断面における前記内部空間の面積A1に対する、前記ガス流路の面積A2の割合(A2/A1)は、0.000060以上である、
燃料電池スタック。
- 前記ガス導入口は、奥行き方向に開口する、
請求項5に記載の燃料電池スタック。
- 奥行き方向に直交する断面における前記内部空間の面積A1に対する、前記ガス流路の面積A2の割合(A2/A1)は、0.035以下である、
請求項5又は6に記載の燃料電池スタック。
- 前記マニホールドは、
底壁と、
前記底壁から上方に延びる側壁と、
前記各燃料電池が取り付けられるように構成された上壁と、
を有し、
前記底壁、前記側壁、及び前記上壁は、前記内部空間を画定する、
請求項1から7のいずれかに記載の燃料電池スタック。
- 前記側壁は、
奥行き方向において互いに対向する一対の第1側壁と、
前記奥行き方向と直交する幅方向において互いに対向する一対の第2側壁と、
を有する、請求項8に記載の燃料電池スタック。
- 前記一対の第1側壁のうち一方の側壁は、前記ガス導入口を有する、
請求項9に記載の燃料電池スタック。
- 前記第1側壁と前記第2側壁との第1境界部の内側面は、R形状である、
請求項9又は10に記載の燃料電池スタック。
- 前記底壁と前記側壁との第2境界部の内側面は、R形状である、
請求項8から11のいずれかに記載の燃料電池スタック。
- 前記マニホールドは、前記側壁から外方に延びる第1フランジ部をさらに有し、
前記上壁は、前記第1フランジ部に固定される、
請求項8から12のいずれかに記載の燃料電池スタック。
- 前記側壁と前記第1フランジ部との第3境界部の内側面は、R形状である、
請求項13に記載の燃料電池スタック。
- 前記第3境界部と前記上壁との間に第1隙間部が形成される、
請求項14に記載の燃料電池スタック。
- 前記上壁と前記第1側壁及び第2側壁との第4境界部の内側面は、R形状である、
請求項9から11のいずれかに記載の燃料電池スタック。
- 前記マニホールドは、前記第1側壁及び前記第2側壁の下端部から外方に延びる第2フランジ部をさらに有し、
前記底壁は、前記第2フランジ部に固定される、
請求項9から11、16のいずれかに記載の燃料電池スタック。
- 前記第1側壁及び前記第2側壁と前記第2フランジ部との第5境界部の内側面は、R形状である、
請求項17に記載の燃料電池スタック。
- 前記第5境界部と前記底壁との間に第2隙間部が形成される、
請求項18に記載の燃料電池スタック。
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