JP6236889B2 - 放射能汚染物質洗浄剤および放射能汚染物質の洗浄方法 - Google Patents
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特許文献3(特開平6−59095号)には、放射能汚染物をd−リモネンを用いて除染する方法が開示されている。リモネン自体の毒性が比較的低く、放射能汚染物を除染する方法として有効であると考えられるが、より簡易に入手でき、効率的な除染作業が可能な洗浄剤の開発が望まれる。
[1] 水、金属塩化物、および800mPa・秒以上の粘度を有する分散剤を含む、放射能汚染物質洗浄剤。
[2] 金属塩化物が、塩化リチウム、塩化ナトリウム、塩化カリウム、塩化セシウム、塩化マグネシウム、塩化カルシウム、塩化ストロンチウム、塩化バリウムおよびこれらの2以上の混合物からなる群から選択される、上記1に記載の洗浄剤。
[3] 分散剤が、ポリエチレングリコール、ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロースおよびこれらの2以上の混合物からなる群から選択される、上記1または2に記載の洗浄剤。
[4] 放射性物質が放射性セシウムである、上記1〜3のいずれか1項に記載の洗浄剤。
[5] 水、金属塩化物、および800mPa・秒以上の粘度を有する分散剤を含む放射能汚染物質洗浄剤と、放射性物質を含む土壌またはゼオライトとを接触させ、土壌またはゼオライトに含有する放射性物質をイオン交換によって除去し、放射性物質を含有しない土壌またはゼオライトと放射性物質汚染水とを得る、放射性物質を含む土壌またはゼオライトを洗浄する方法。
[6] 該放射能汚染物質洗浄剤と、放射性物質を含む土壌またはゼオライトとを混合し、撹拌することにより接触させる、上記5に記載の方法。
[7] 該接触を2回以上行う、上記5または6に記載の方法。
[8] 該接触を60℃以上で行う、上記5〜7のいずれか1項に記載の方法。
[9] 金属塩化物が、塩化リチウム、塩化ナトリウム、塩化カリウム、塩化セシウム、塩化マグネシウム、塩化カルシウム、塩化ストロンチウム、塩化バリウムおよびこれらの2以上の混合物からなる群から選択される、請求項5〜8のいずれか1項に記載の方法。
[10] 分散剤が、ポリエチレングリコール、ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロースおよびこれらの2以上の混合物からなる群から選択される、上記5〜9のいずれか1項に記載の方法。
[11] 放射性物質が放射性セシウムである、上記5〜10のいずれか1項に記載の方法。
[12] 該放射性物質汚染水と、シクロデキストリンと有機二塩基酸または有機二塩基酸ハロゲン化物とが縮合したシクロデキストリンポリマーとを接触させて、放射性物質を該シクロデキストリンポリマーに選択的に固着させる工程をさらに含む、上記5〜11のいずれか1項に記載の方法。
以下、本発明を詳細に説明する。
ビーカー(500mL)に水(360g)を入れ、氷浴につけた。次に塩化マグネシウム(80g、純正化学)をゆっくりと加えた。最後にビーカーを氷浴から取り出した後、ヒドロキシエチルセルロース(HEC−A、200〜300mPa・秒、4g、東京化成工業)を加え、室温で完全に溶解するまで撹拌した。
次いで、金属塩化物として塩化リチウム(純正化学)、塩化ナトリウム(東京化成)、塩化カリウム(東京化成)、塩化セシウム(Aldrich)、塩化カルシウム(東京化成)、塩化ストロンチウム(Aldrich)、及び塩化バリウム(東京化成)を各々用いて、上記と同様に放射能汚染物質洗浄剤を調製した。
500mLの三角フラスコに、放射能汚染物質(放射能汚染土壌)(福島県より採取、放射線量693455.8Bq/kg、4g)と各洗浄剤(400g)とを入れ、温度30℃で、回転速度500rpmのスターラーを用いて24時間撹拌した。撹拌終了後、吸引ろ過を行い、土壌と放射性物質汚染水を回収した。回収した土壌中の放射性セシウム濃度を線量測定装置(EMF211、EMFジャパン株式会社)で測定し、放射性セシウムの除去率を算出した。放射性物質除去性能の評価方法を図4に説明する。
各洗浄剤を使用したときの除染率を表1に示す。
ビーカー(500mL)に水(360g)を入れ、氷浴につけた。次に塩化マグネシウム(80g、純正化学)をゆっくりと加えた。最後にビーカーを氷浴から取り出した後、ヒドロキシエチルセルロース(HEC−A、200〜300mPa・秒、4g、東京化成工業)、ヒドロキシエチルセルロース(HEC−B、800〜1000mPa・秒、4g、東京化成工業)、ヒドロキシエチルセルロース(HEC−C、1500〜3000mPa・秒、4g、東京化成工業)、ヒドロキシエチルセルロース(HEC−D、4500〜6500mPa・秒、東京化成工業)、ヒドロキシプロピルセルロース(HPC−A、6〜10mPa・秒、4g、東京化成工業)、ヒドロキシプロピルセルロース(HPC−B、150〜400mPa・秒、4g、東京化成工業)、ヒドロキシプロピルセルロース(HPC−C、1000〜4000mPa・秒、4g、東京化成工業)、ヒドロキシプロピルセルロース(HPC−C、1500〜3000mPa・秒、4g、東京化成工業)、ドデシル硫酸ナトリウム(SDS、0.4〜1.0mPa・秒、4g)、ドデシルトリメチルアンモニウムクロリド(DTAC、0.4〜1.0mPa・秒、4.0g)を各々加え、放射能汚染物質洗浄剤を調製した。
洗浄剤の放射性物質除去性能の評価1と同様に洗浄剤の除染率を測定した。各洗浄剤の除染率を表2に示す。
放射性物質除去性能の評価1の方法において、放射能汚染物質(放射能汚染土壌)(福島県より採取、放射線量682334.4Bq/kg、4g)を用い、撹拌機(MAZELA、東京理科器械(株))を使用して回転速度300rpmで撹拌して、洗浄剤の除染率を測定した。洗浄剤1〜8、及び洗浄剤9〜17について測定し、表3、表4に結果を示す。
放射性物質除去性能の評価3の方法において、放射能汚染物質(放射能汚染土壌)(福島県より採取、放射線量678543.6Bq/kg、4g)を用い、温度を20℃、30℃、40℃、60℃、80℃として、洗浄剤12の除染率を測定した。結果を表5に示す。
放射性物質除去性能の評価3の方法において、放射能汚染物質(放射能汚染土壌)(福島県より採取、放射線量678543.6Bq/kg、4g)を用い、温度を80℃とし、洗浄回数をそれぞれ1回、2回、3回、4回、5回として、洗浄剤12の除染率を測定した。結果を表6に示す。洗浄剤12を使用して、温度80℃で5回洗浄を繰り返すと、90%以上の放射性物質を除去することができることがわかった。
汚染土壌の洗浄後に発生する放射性物質汚染水を再生するためのシクロデキストリンポリマーは以下の方法で合成した:
滴下ロート、風船付き三方コック、活栓の付いた200 mLの三つ口フラスコに、乾燥α−シクロデキストリン(以下、α−CDと略す、0.97 g、1.0 mmol、含水量1%以下、純正化学)と特級ピリジン(50 mL、和光純薬工業)を入れて室温で15分撹拌した。フラスコを氷浴につけた後、特級テトラヒドロフラン(40 mL、和光純薬工業)に溶解した二塩化テレフタロイル(0.61 g、3.0 mmol、東京化成工業)を30分かけて滴下した。滴下後、氷浴を外し、湯浴(80℃)で3時間撹拌した。反応終了後、蒸留水(0.11 g、6.0 mmol)を加え、1時間撹拌した。結晶を吸引濾過した後、得られた結晶を蒸留水(50 mL×3)、1級アセトン(50 mL×3、純正化学)の順で洗浄し、得られた固体を70℃で終夜真空乾燥した。1.28 gのカルボン酸α−CD吸着剤(TC3−WA−αCD)が得られた。この吸着剤は、α−シクロデキストリンとテレフタル酸とが逐次結合し、末端が水酸基のタイプのシクロデキストリンポリマーである。
放射能汚染土壌を上記評価5に従い1回除染処理して発生した放射性物質汚染水(400g)を、上で得られたシクロデキストリンポリマー吸着剤(TC3−WA−αCD)(40g)を充填したカラムに通した。吸着剤充填カラムを通過した水溶液を回収した後、水溶液中の放射性セシウム濃度を線量測定装置(EMF211、EMFジャパン株式会社)で測定し、放射性セシウムの除去率を算出した。4500ベクレル/kg以上の放射性セシウムを含有する5種類の放射性物質汚染水を用いて同じ実験を繰り返したところ、平均除去率は98.2%となった。結果を表7に示す。
シクロデキストリンポリマー吸着剤を使用することにより、本発明の洗浄剤を繰り返し使用することができるかどうか検討した。
評価5に従い1回除染処理して発生した放射性汚染物質汚染水を上記の評価6に従いシクロデキストリンポリマーにより処理した。処理後に得られた洗浄剤(およそ390g〜395g)に、評価5に用いた洗浄剤12を加えて400gとした洗浄剤(リサイクル回数1回の洗浄剤)を用いて、同じく評価5に従い除染処理した。同様に除染処理とシクロデキストリンポリマーによる処理ならびに洗浄剤12を適宜加えて400gとする操作を繰り返して、シクロデキストリンポリマーによる吸着処理を合計5回行うまで検討した。結果を表8に示す。シクロデキストリンポリマー吸着剤による処理を繰り返すと、放射性セシウムの除染率は徐々に低下していくものの、5回のリサイクルを繰り返してもなお70%弱の除染率を維持していることがわかる。
本発明の洗浄剤を用いて処理した後の土が、植物の栽培に適しているかどうかを検討するために以下の実験を行った。
三角フラスコ(2000 mL)に市販品土壌(1000 g、園芸用)と洗浄剤12(2000 g)を入れ、500 rpm、24時間、30℃)で撹拌した。撹拌終了後、吸引濾過を行い、土壌を回収した。回収した土壌を使用して二十日大根の栽培を開始した。一方、従来の洗浄剤として、硫酸を含有する洗浄剤を以下の方法で調製した:ビーカー(500mL)に水(380g)を入れ、氷浴につけた。次に硫酸(20g、キシダ化学)を加えてから塩化マグネシウム(80g、純正化学)をゆっくりと加えた。最後にビーカーを氷浴から取り出した後、ヒドロキシエチルセルロース(HEC−D、4500〜6500mPa・秒、4g、東京化成工業)を加え、室温で完全に溶解するまで撹拌した。
図6は、本発明の洗浄剤12で処理した土で二十日大根の栽培の様子を観察したものである。本発明の洗浄剤を用いて除染処理した土には二十日大根が発芽した(図5右下)。これに対し、硫酸を含有する従来の洗浄剤を用いて除染処理した土には30日後にも二十日大根が発芽しなかった(図5右上)。
本発明の洗浄剤を用いて処理した後の土を、凝集剤を用いて凝集させることができるかどうかを検討するために以下の実験を行った。
ビーカー(100 mL)に放射能汚染土壌(5 g、福島県で採取)と洗浄剤12(50g)を入れ、500 rpm、3時間、30℃で撹拌した。撹拌終了後、凝集剤として(株)エコサイエンス製PLASTを1g加えて5分撹拌し、凝集効果を確認した。一方、従来の洗浄剤として、硫酸を含有する洗浄剤を上記と同様に調製した。
図7は、本発明の洗浄剤12で処理した土に凝集剤を添加した様子を観察したものである。本発明の洗浄剤を用いて除染処理した土は凝集させることができた(図6右)。これに対し、硫酸を含有する従来の洗浄剤を用いて除染処理した土は、凝集させることが困難であった(図6左)。
Claims (8)
- 水と、塩化リチウム、塩化ナトリウム、塩化カリウム、塩化セシウム、塩化マグネシウム、塩化カルシウム、塩化ストロンチウム、塩化バリウムおよびこれらの2以上の混合物からなる群から選択される金属塩化物と、ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロースおよびこれらの2以上の混合物からなる群から選択される分散剤とを含む、放射能汚染物質洗浄剤。
- 放射性物質が放射性セシウムである、請求項1に記載の洗浄剤。
- 水と、塩化リチウム、塩化ナトリウム、塩化カリウム、塩化セシウム、塩化マグネシウム、塩化カルシウム、塩化ストロンチウム、塩化バリウムおよびこれらの2以上の混合物からなる群から選択される金属塩化物と、ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロースおよびこれらの2以上の混合物からなる群から選択される分散剤とを含む放射能汚染物質洗浄剤と、放射性物質を含む土壌またはゼオライトとを接触させ、土壌またはゼオライトに含有する放射性物質をイオン交換によって除去し、放射性物質を含有しない土壌またはゼオライトと放射性物質汚染水とを得る、放射性物質を含む土壌またはゼオライトを洗浄する方法。
- 該放射能汚染物質洗浄剤と、放射性物質を含む土壌またはゼオライトとを混合し、撹拌することにより接触させる、請求項3に記載の方法。
- 該接触を2回以上行う、請求項3または4に記載の方法。
- 該接触を60℃以上で行う、請求項3〜5のいずれか1項に記載の方法。
- 放射性物質が放射性セシウムである、請求項3〜6のいずれか1項に記載の方法。
- 該放射性物質汚染水と、シクロデキストリンと有機二塩基酸または有機二塩基酸ハロゲン化物とが縮合したシクロデキストリンポリマーとを接触させて、放射性物質を該シクロデキストリンポリマーに選択的に固着させる工程をさらに含む、請求項3〜7のいずれか1項に記載の方法。
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