JP6200083B2 - 微細流路反応器 - Google Patents

Description

本発明は、微細流路反応器に係り、粒子の合成に適用する場合、反応物の混合能力は維持しながら、反応生成物の沈殿及び停滞による流路の詰まりを最小化した新規な構造の微細流路反応器に関する。

少なくとも２種類以上の流体を混合するために、各種静止混合反応器が提案されている。静止混合反応器は、化学反応や晶析などによる微粒子製造に使用される。その中でも、混合する流体を微細流路内に供給する微細流路反応器が注目されている。

微細流路反応器は、流路幅が１０μｍ〜１０００μｍ程度の微細流路を有している。微細流路反応器では、少なくとも２種類以上の流体が、微細流路によって微小な流れに分割された後に混合される。微細流路反応器内では、流体が微小な流れに分割されて、流体の拡散距離が短くなる。これによって、流体の混合速度が速くなる。したがって、従来の静止混合反応器よりも短時間で効率的に流体を混合することができる。

前記微細流路反応器の構造として、例えば、Ｙ字状の流路を有する反応器が知られている。このような種類の混合反応器では、第１流体を注入する流路と第２流体を注入する流路とがＹ字をなすように交差して、１本の合流路が形成されている。各流路にそれぞれ供給された流体は、流路の交差部で層流の状態で合流する。その後、各流体は、互いに拡散して混合される。

図１には、従来の積層型微細流路反応器の写真が開示されている。

図１を参照すると、従来の微細流路反応器１０は、反応物Ａが流れる微細流路が形成された上部プレート１１、及び反応物Ｂが流れる微細流路が形成された下部プレート１２を備えている。すなわち、上部プレート１１と下部プレート１２とが互いに対面する接続面上には、それぞれの前記流体を注入するための流入流路、これら流体の流れを１回又はそれ以上交差及び分割する混合流路、及び混合された流体が流れ出す流出流路が備えられており、前記混合流路は、上部プレート１１と下部プレート１２が重なると、流体が交互に上部プレート１１から下部プレート１２に移る構造になるように、メイン流路と分岐流路からなっている。

したがって、前記微細流路反応器は、各流体が層流の状態で混合される。このような混合挙動５０が図２に示されている。

図２を図１と共に参照すると、図１の流入流路から注入された流体５１，５２が、それぞれ図２の（ａ）のような形態で積層される。その後、混合流体は、１番目の分岐部で分岐して一部はメイン流路に、残りは分岐流路側に向かい、再び合流し、分岐流路は中断された形態であるので、次の合流部では、図２の（ｂ）と（ｃ）のような積層形態をなす上部流体と下部流体が合流して図２の（ｄ）のような積層形態を示すようになり、３番目の合流地点での混合流体は、図２の（ｅ）のような層が形成される。このような過程が繰り返されることによって、ｎ番目の合流地点で、混合流体には２^ｎ個の層が形成される。

このように、微細流路反応器では、上記のような流路の構造により界面を形成する層流流れを上下に交互に重ねることによって混合を促進する効果を与える。

すなわち、このような構造の微細流路反応器は、反応生成物が溶液状態である場合がほとんどであり、反応物間の混合を極大化する構造で設計されており、反応生成物の停滞があまり問題にならなかった。したがって、低粘度反応物に対しては、反応物間の混合を極大化すると共に連続的に反応させることができるという利点があるが、流路が不連続的に現れ、消える構造となっており、流路が急激に変わるので、反応生成物が沈殿する場合には、流路の停滞地点が存在すれば流路が詰まる現象が起こりやすく、前記微細流路反応器は、流路が非常に小さい微細構造となっているため、このような流路詰まり現象に非常に脆弱であるという問題がある。したがって、ナノ粒子のように反応生成物が固体である場合には、既存の混合性能を維持しながら、反応生成物の停滞を防止するための新しい構造の微細流路反応器の開発に対する必要性が高い実情である。

したがって、本発明は、上記のような従来技術の問題点及び過去から要請されてきた技術的課題を解決することを目的とする。

本出願の発明者らは、鋭意研究と様々な実験を重ねた結果、本発明に係る新規な構造の微細流路反応器を粒子の合成のように沈殿が発生する反応に適用する場合、流路停滞地点での反応生成物の沈殿、及びそれによる詰まり現象を最小化しながらも、反応物の混合性能は維持することができることを確認し、本発明を完成するに至った。

したがって、本発明に係る微細流路反応器は、それぞれの流路を備えた平板形状の上部プレート及び下部プレートを対面させて形成される微細流路反応器であって、
前記流路は、互いに異なる流体がそれぞれ注入される１つ以上の注入流路、前記注入流路に注入されたそれぞれの流体が合流して通過する混合流路、及び前記混合流路によって合流した流体が排出される排出流路；を含み、
前記混合流路は、前記注入流路から排出流路まで延びる幹流路、及び前記幹流路から分岐して中断される１つ以上の枝流路を含み；
分岐と合流を繰り返す流体の混合において、流体が上下方向に分岐した後、左右方向から合流する混合過程を経るように構成されていることを特徴とする。

一般に、従来の微細流路反応器は、上記で説明したように、積層型であって、層流の状態、すなわち、左右方向に分岐した後、上下方向から合流する混合過程を経るように構成されている。このような層流の流れでは、反応生成物が溶液状態である場合には混合効率及び沈殿に対する問題がなかったが、粒子が形成される反応では、上下に急激に分離される流路部分で沈殿が発生し、これにより、下部プレート部分に詰まり現象が激しくなるため、混合効率が低下するだけでなく、反応の安定性の面でも深刻な問題がある。

そこで、本出願の発明者らは、鋭意研究を重ねた結果、粒子の合成のように沈殿が発生する反応において最適化された構造の微細流路反応器を開発した。具体的には、本発明に係る微細流路反応器は、既存の微細流路反応器とは異なり、流体が上下方向に分岐した後、左右方向から合流する混合過程を経るところ、不連続的に消える流路が存在しないので、流体の停滞を最小化することができ、自然に分岐した後に合流する形態を有するので、粒子が形成される反応において混合効率は向上させながら、上記のような問題点は解決することができる。

さらに、沈殿現象によって流路が詰まることをさらに防止するためには、流路が現れる場合にも、その深さが連続的に変わるように設計することができる。

一方、本発明に係る微細流路反応器のそれぞれの流路の構造については、以下でより詳細に説明する。

一具体例において、前記互いに異なる流体が注入される注入流路は、大きく、流体が分岐し、合流する部分を結ぶ線を中心軸とするとき、中心軸上に位置する第１注入流路、及び中心軸を基準として所定の角度で分岐して位置する１つ以上の第２注入流路からなることができる。

このとき、前記第２注入流路には、互いに異なる流体がそれぞれ注入され得る。すなわち、前記第１注入流路及び第２注入流路は、いずれも、異なる流体が注入され得る。ただし、これに限定されるものではなく、場合によっては、所望の反応に応じて、注入流路に注入される流体は同一又は異なって定められてもよい。

このような前記第２注入流路の分岐角度は、中心軸を基準として３０°〜６０°の範囲であってもよい。

前記範囲を外れて、３０°未満には流路の作製が難しく、６０°を超える場合には、他の流体との自然な混合が形成されず、折り曲げ部分によって流体の流れが停滞するおそれがあるため、好ましくない。

一具体例において、前記注入流路の直径は１．５ｍｍ〜５．０ｍｍであってもよい。これは、後述する混合流路の直径よりも大きい範囲であり、混合流路で流体の流れによって形成される圧力を注入流路から形成させる必要がなく、流体の流れによる圧力を低下させて注入をより容易にするためである。

一方、混合流路は、上述したように、幹流路と枝流路とに分けられる。

そのうち枝流路は、対面するプレートの幹流路に加えてその直径を大きくする役割を果たすもので、一部分にのみ形成されているので、区間を別に分けて説明する必要がないが、幹流路は、混合流路全体に形成されているところ、流体の分岐、合流の様相によって２つの区間に分けられる。

具体的には、一方は、流体が合流している区間であり、他方は、流体が左右に分岐している区間である。

このとき、流体が合流している区間の幹流路の直径は０．５ｍｍ〜１．５ｍｍであってもよく、流体が左右に分岐している区間の幹流路の直径は、流体が合流している区間の幹流路の直径と対比して０．５倍〜１．０倍であってもよい。

これは、合流している区間の幹流路に比べて分岐している区間の幹流路の直径が小さくなければ、分岐した流体が再び合流するとき、一定の直径を有するようにすることができないためである。

したがって、流体が合流している区間の幹流路の直径を一定に維持するためには、前記流体が左右に分岐している区間の幹流路の直径は、流体が合流する地点に行くほど順次減少して、左右に分岐している幹流路の末端の直径は、流体が合流している区間の幹流路の直径と対比して０．５倍であることが好ましい。

一方、前記幹流路は、流体が分岐する地点から合流する地点に至る経路が相互対称であってもよく、前記枝流路は、流体が分岐し、合流する部分を結ぶ線を中心軸として、幹流路に対して対称に分岐することができる。したがって、上部プレートと下部プレートが対面する場合、幹流路と枝流路は重なり、このとき、幹流路と枝流路がなす平面構造は、対称構造であれば限定されないが、詳細には、菱形状をなすように構成され得る。

このとき、前記枝流路の分岐方向は、上下方向に分岐した流体が左右から合流できるように分岐した区間のある一地点で、対面するプレートの幹流路と合流するように形成されるところ、一具体例において、幹から注入流路が形成されている方向に上向きに分岐し得、分岐角度は、流体が分岐し、合流する部分を結ぶ線を中心軸とするとき、１０°〜４５°の範囲であってもよい。

分岐角度が前記範囲を外れ、１０°未満には流路の作製が難しく、４５°を超える場合には、折り曲げ部分によって流体の自然な流れが形成されずに停滞する可能性が大きいため、好ましくない。

一方、上述したように、沈殿現象によって流路が詰まることをさらに防止するためには、上部プレートと下部プレートを対面させたとき、枝流路によって流路が急激に現れないように、流路の深さが連続的に変わるように設計できるところ、前記枝流路は、プレートの表面に対してその深さが連続的に変わる区間を１つ以上含むことができ、前記深さが連続的に変わる区間は、枝流路の中断地点、すなわち、流路を流れる流体が初めて枝流路と会う地点から、分岐地点、すなわち、流路を流れる流体が左右から合流する地点に下向きにテーパーされた構造であってもよい。

このとき、下向きにテーパーされた構造は、３０°〜４５°の傾きを有することができ、前記範囲を外れ、３０°未満である場合には、幹流路の流体が合流している区間の深さと同一になるまで相対的に枝流路の長さを長くしなければならないため、非効率的であり、４５°を超える場合には、急激な傾斜で傾斜した部分の真下部分で流体の停滞が生じ得るため、粒子の沈殿現象が発生することがあるため、好ましくない。

最後に、前記注入流路に注入され、前記混合流路を経て均一に混合された流体は、前記排出流路を介して排出され、前記排出流路の直径は、混合された流体の詰まり現象なしに円滑に排出されるように、混合流路の直径よりも大きい範囲で１．５ｍｍ〜５．０ｍｍであってもよい。

一方、本発明は、前記微細流路反応器を使用してナノ粒子を合成する方法を提供し、前記方法で製造されたナノ粒子を提供する。

前記ナノ粒子の合成方法は、前記微細流路反応器の１つ以上の注入流路に反応物、蒸留水及び還元剤をそれぞれ投入して、前記微細流路反応器の混合流路を経て前記流体が左右方向から合流するようにすることによって達成することができる。

このようにナノ粒子を製造する場合には、粒子の沈殿による反応器の詰まり現象がないため、安定的にナノ粒子を収得することができるだけでなく、反応器での沈殿による損失を防止することができるので、その収得率もまた既存の微細流路反応器による場合よりも高い。

従来の積層型微細流路反応器の写真である。 図１の従来の積層型微細流路反応器の各部分で起こる、断面での混合挙動を示す模式図である。 本発明に係る微細流路反応器の上部プレート及び下部プレートの模式図である。 図３の下部プレートのＡ部分の拡大模式図である。 図４のＢ部分の流路の深さ形状を示すための側面模式図である。 図３の上部プレート及び下部プレートを対面させた状態の模式図である。 図６の微細流路反応器の各部分で起こる、断面での混合挙動を示す模式図である。

以下では、本発明の実施例に係る図面を参照して説明するが、これは、本発明のより容易な理解のためのものであり、本発明の範疇がそれによって限定されるものではない。

図３は、本発明の一実施例に係る微細流路反応器の上部プレート及び下部プレートを示す模式図であり、図４は、図３の下部プレートのＡ部分を拡大して示した模式図である。以下では、便宜上、第１注入流路から注入される流体を第１流体、第２注入流路から注入される流体を第２流体及び第３流体と定義する。

まず、図３を参照すると、本発明に係る微細流路反応器は、上部プレート１１０と下部プレート１２０とに区分され、上部プレート１１０及び下部プレート１２０には、互いに異なる流体がそれぞれ注入される第１注入流路１１１，１２１及び第２注入流路１１２，１１３，１２２，１２３、前記注入流路１１１，１１２，１１３，１２１，１２２，１２３に注入されたそれぞれの流体が合流して通過する混合流路、及び前記混合流路によって合流された流体が排出される排出流路１１６，１２６が形成されている。ここで、混合流路は、注入流路１１１，１１２，１１３，１２１，１２２，１２３から排出流路１１６，１２６まで延びる幹流路１１４，１２４、及び幹流路１１４，１２４から分岐して中断される１つ以上の枝流路１１５，１２５で構成されている。

以下では、図４を参照して、注入流路及び混合流路について詳細に説明する。

まず、注入流路１２１，１２２，１２３を説明すると、第１注入流路１２１は、流体が分岐し、合流する部分を結ぶ中心軸１２９上に位置しており、第２注入流路１２２，１２３は、中心軸１２９を基準として３０°〜６０°の角度ａ１で分岐して位置している。

注入流路１２１，１２２，１２３の直径ｄ１は、流体の流れによる圧力を低下させて流体の注入をより容易にするために、混合流路の平均直径よりも大きい範囲で１．５ｍｍ〜５．０ｍｍに形成される。

混合流路は、幹流路１２４と枝流路１２５とに分けられ、幹流路１２４は、流体が分岐する地点から合流する地点に至る経路が相互対称であり、枝流路１２５は、中心軸１２９を基準として幹流路１２４に対して対称に上向きに分岐している。このとき、枝流路１２５の分岐角度ａ２は、中心軸１２９を基準として１０°〜４５°であり、したがって、これと対称をなす幹流路もまた１０°〜４５°の角度ａ３で折り曲げられ、上部プレート１１０と下部プレート１２０が対面する場合、幹流路と枝流路は重なるようになり、このとき、幹流路と枝流路がなす平面構造は、対称構造であれば限定されないが、以下、図６に示されたように菱形状をなす。

再び図４を参照すると、幹流路１２４は、大きく、流体の分岐、合流の様相によって２つの区間に分けられる。

幹流路１２４は、その区間に応じて直径の変化が存在し、具体的には、流体が合流している区間の幹流路の直径ｗ１と、流体が左右に分岐している区間の直径ｗ２，ｗ３とが互いに異なる。

流体が合流している区間の幹流路の直径ｗ１は０．５ｍｍ〜１．５ｍｍであり、流体が左右に分岐している区間の幹流路の直径ｗ２，ｗ３は、流体が合流している区間の幹流路の直径ｗ１と対比して０．５倍〜１．０倍である。

流体が左右に分岐している区間の幹流路の直径ｗ２，ｗ３をより詳細に説明すると、１番目の流体が合流している区間と接する左右に分岐している区間の幹流路の直径ｗ２は、流体が合流している区間の幹流路の直径ｗ１と対比して１．０倍であり、２番目の流体が合流している区間と接する左右に分岐している区間の幹流路の直径ｗ３は、流体が合流している区間の幹流路の直径ｗ１と対比して０．５倍で、１番目の流体が合流している区間と接する部分から、２番目の流体が合流している区間と接する部分まで順次減少する。

幹流路１２４と対称である枝流路１２５も、幹流路と対応するように直径が変わることはもちろんである。

このように混合流路を構成する場合、流体が合流している区間の幹流路の直径ｗ１は、混合流路全体において一定に維持されるため、一定の量の流体が微細流路反応器を流れるようになる。

一方、図５には、図４のＢ部分の流路の深さ形状を示すための側面図が模式的に示されている。

図５を参照すると、枝流路１２５の深さ形状は、枝流路１２５の中断地点Ｅ、すなわち、流路を流れる流体が初めて枝流路と会う地点から、分岐地点Ｓ、すなわち、流路を流れる流体が左右から合流する地点に下向きにテーパーされた構造からなっており、このとき、下向きにテーパーされた構造の傾きａ４は３０°〜４５°である。本明細書には、下部プレートの枝流路のみを示したが、上部プレートの枝流路も下部プレートの枝流路と同じ形状を有することができる。

前記のような構造の微細流路反応器は、上部プレートと下部プレートを対面させたとき、枝流路によって流路が急激に現れないので、急激な流路形成部分に粒子の沈殿現象による流路詰まり現象をより効果的に防止することができる。

図６には、図３の上部プレート及び下部プレートを対面させた状態の微細流路反応器１００が示されており、図７には、図６の微細流路反応器の各部分で起こる、断面での混合挙動３００が模式的に示されている。

以下では、図６及び図７を参照して、微細流路反応器１００内の流体が互いに分岐及び合流する過程を説明する。

まず、図６を参照すると、前記で説明したように、本発明に係る微細流路反応器１００は、幹流路と枝流路がなす平面構造が菱形状である混合流路を含む構成からなっている。このような菱形状の混合流路毎に流体が混合されるところ、図７には、１番目の菱形状の混合流路の前後での流体の混合挙動３００のみを示した。

図７を図６と共に参照すると、図６の第１注入流路には第１流体３０１が、第２注入流路には第２流体３０２及び第３流体３０３がそれぞれ注入され、図７の（ａ）のように、微細流路反応器の流路に沿って流動する。第１注入流路と第２注入流路に第１流体３０１、第２流体３０２、及び第３流体３０３が注入されると、混合流路に流入する前にＸ区間で図７の（ｂ）のような形態で左右方向から合流する。

その後、図７の（ｂ）のように混合された流体は、１番目の分岐部であるＹ区間で分岐して、一部は上部プレートの幹流路に、残りは下部プレートの幹流路側に向かって図７の（ｃ）のように上下方向に分岐する。このように分岐した混合流体は、所定の角度で折り曲げられた幹流路に沿って移動し、流体が分岐している区間の幹流路の直径は、分岐地点から順次減少するところ、Ｚ区間で混合流体は図７の（ｄ）のような形状になる。

上部プレート及び下部プレートに分岐して流れていた流体は、その後にそれぞれ対面するプレートの枝流路と会うようになり、したがって、上下方向に分岐していた混合流体は、Ｔ区間で図７の（ｅ）のように左右方向に流れ、２番目の合流区間であるＵ区間で図７の（ｆ）のように合流する。

このような混合挙動を菱形状の混合流路毎に経る場合、最後の排出流路に排出される混合流体は、菱形状の個数（ｎ）だけ混合され、図７の（ｂ）のような混合流体が２^ｎ個合流した形状を有するようになる。

すなわち、本発明に係る微細流路反応器内では、流体が上下方向に自然に分岐した後、左右方向から合流する過程を経るところ、不連続的に消える流路が存在しないため、流体の停滞を最小化しながら混合性能は維持することがわかる。

以上、本発明の実施例に係る図面を参照して説明したが、本発明の属する分野における通常の知識を有する者であれば、上記内容に基づいて本発明の範疇内で様々な応用及び変形を行うことが可能であろう。

以上で説明したように、本発明に係る微細流路反応器は、停滞を最小化し、混合を最大化する新規な構造で設計されることによって、粒子の合成のように沈殿が発生する反応に適用する場合、優れた反応物の混合性能を維持しながらも、流路停滞地点での反応生成物の沈殿、及びそれによる詰まり現象を最小化して、反応安定性を最大化することができる効果がある。

１０ 微細流路反応器
１１ 上部プレート
１２ 下部プレート
５０ 混合挙動
５１ 流体
５２ 流体
１００ 微細流路反応器
１１０ 上部プレート
１１１ 第１注入流路
１１２ 第２注入流路
１１３ 第２注入流路
１１４ 幹流路
１１５ 枝流路
１１６ 排出流路
１２０ 下部プレート
１２１ 第１注入流路
１２２ 第２注入流路
１２３ 第２注入流路
１２４ 幹流路
１２５ 枝流路
１２６ 排出流路
１２９ 中心軸
３００ 混合挙動
３０１ 第１流体
３０２ 第２流体
３０３ 第３流体

Claims (15)

1. それぞれの流路を備えた平板形状の上部プレート及び下部プレートを対面させて形成される、沈降粒子を合成するための微細流路反応器であって、
   前記流路は、互いに異なる流体がそれぞれ注入される２つ以上の注入流路、前記注入流路に注入されたそれぞれの流体が合流して通過する混合流路、及び前記混合流路によって合流した流体が排出される排出流路を含み、
   前記混合流路は、前記注入流路から排出流路まで延びる幹流路、及び前記幹流路から分岐して中断される１つ以上の枝流路を含み、
   分岐と合流を繰り返す流体の混合において、流体が上下方向に分岐した後、左右方向から合流する混合過程を経るように構成されており、
   前記枝流路は、プレートの表面に対してその深さが連続的に変わる区間を１つ以上含み、
   その深さが連続的に変わる区間は、枝流路の中断地点から分岐地点の方向に下向きにテーパーされた構造であることを特徴とする、微細流路反応器。
2. 前記注入流路は、流体が分岐し、合流する部分を結ぶ線を中心軸とするとき、中心軸上に位置する第１注入流路、及び中心軸を基準として所定の角度で分岐して位置する１つ以上の第２注入流路からなることを特徴とする、請求項１に記載の微細流路反応器。
3. 前記第２注入流路には、互いに異なる流体がそれぞれ注入されることを特徴とする、請求項２に記載の微細流路反応器。
4. 前記第２注入流路の分岐角度は、中心軸を基準として３０°〜６０°の範囲であることを特徴とする、請求項２に記載の微細流路反応器。
5. 前記注入流路の直径は１．５ｍｍ〜５．０ｍｍであることを特徴とする、請求項１に記載の微細流路反応器。
6. 流体が合流している区間の幹流路の直径は０．５ｍｍ〜１．５ｍｍであることを特徴とする、請求項１に記載の微細流路反応器。
7. 流体が左右に分岐している区間の幹流路の直径は、流体が合流している区間の幹流路の直径と対比して０．５倍〜１．０倍であることを特徴とする、請求項１に記載の微細流路反応器。
8. 前記流体が左右に分岐している区間の幹流路の直径は、流体が合流する地点に行くほど順次減少することを特徴とする、請求項７に記載の微細流路反応器。
9. 前記幹流路は、流体が分岐する地点から合流する地点に至る経路が相互対称であることを特徴とする、請求項１に記載の微細流路反応器。
10. 前記枝流路は、流体が分岐し、合流する部分を結ぶ線を中心軸として、幹流路に対して対称に分岐することを特徴とする、請求項１に記載の微細流路反応器。
11. 前記枝流路は、幹流路から注入流路が形成されている方向に上向きに分岐していることを特徴とする、請求項１に記載の微細流路反応器。
12. 前記枝流路の分岐角度は、流体が分岐し、合流する部分を結ぶ線を中心軸とするとき、１０°〜４５°の範囲であることを特徴とする、請求項１に記載の微細流路反応器。
13. その深さが連続的に変わる区間は、枝流路の中断部分に形成されていることを特徴とする、請求項１に記載の微細流路反応器。
14. 前記下向きにテーパーされた構造は３０°〜４５°の傾きを有することを特徴とする、請求項１に記載の微細流路反応器。
15. 前記排出流路の直径は１．５ｍｍ〜５．０ｍｍであることを特徴とする、請求項１に記載の微細流路反応器。

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