JP6165603B2 - Elastomer molded body and method for producing the same - Google Patents

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Description

本発明は、熱伝導性が高いエラストマー成形体、およびその製造方法に関する。   The present invention relates to an elastomer molded body having high thermal conductivity and a method for producing the same.

電子機器には、CPU(Central Processing Unit)等の発熱を伴う電子部品が使用される。電子部品の発熱が大きくなると、誤作動や製品寿命の低下を招くおそれがある。そこで、電子部品の温度上昇を抑制するために、熱伝導率が大きい銅やアルミニウム製のヒートシンクが使用される。この際、電子部品とヒートシンクとの間には、電子部品において発生した熱をヒートシンクに効率良く伝達するために、熱伝達部材が介装される。電子部品において発生した熱は、熱伝達部材を介して、ヒートシンクの放熱面から放出される。例えば、特許文献1〜5に開示されているように、熱伝達部材としては、高分子材料からなるマトリックス中に、熱伝導性フィラーが配合された成形体が用いられる。   An electronic component that generates heat, such as a CPU (Central Processing Unit), is used for the electronic device. If the heat generation of the electronic component is increased, there is a risk of causing malfunction or shortening of the product life. Accordingly, in order to suppress the temperature rise of the electronic component, a heat sink made of copper or aluminum having a high thermal conductivity is used. At this time, a heat transfer member is interposed between the electronic component and the heat sink in order to efficiently transfer heat generated in the electronic component to the heat sink. Heat generated in the electronic component is released from the heat dissipation surface of the heat sink via the heat transfer member. For example, as disclosed in Patent Documents 1 to 5, as the heat transfer member, a molded body in which a thermally conductive filler is blended in a matrix made of a polymer material is used.

特開2003−321554号公報JP 2003-321554 A 特開2009−51148号公報JP 2009-51148 A 特開2013−79371号公報JP 2013-79371 A 特開2011−225833号公報JP 2011-225833 A 特開2012−238819号公報JP 2012-238819 A

西川幸宏、「X線CTを用いた繊維高分子複合材料の繊維配向の解析」、フィルム成形・加工とトラブル対策 −プロセス改善・条件設定 便覧−、(株)技術情報協会、2012年発行、p.192−197Yukihiro Nishikawa, “Analysis of Fiber Orientation of Fiber-Polymer Composites Using X-ray CT”, Film Forming / Processing and Troubleshooting -Process Improvement / Conditions Handbook-, Technical Information Association, Inc., 2012, p . 192-197 西川幸宏、他三名、「高コントラストX線CTの高分子カーボン繊維複合材料への応用」、Journal of the Society of Materials Science, Japan、2011年1月、第60巻、第1号、p.29−34Yukihiro Nishikawa and three others, “Application of High Contrast X-ray CT to Polymer Carbon Fiber Composite Materials”, Journal of the Society of Materials Science, Japan, January 2011, Vol. 60, No. 1, p. 29-34

特許文献1に記載されているように、成形体の放熱性の向上を図るには、黒鉛等の熱伝導率の大きな粒子を配合すればよい。しかしながら、単に黒鉛を配合しても、黒鉛同士を接触させて熱の伝達経路を形成することは難しい。例えば、熱の伝達経路を形成するため、黒鉛を多量に配合すると、成形体の硬度が高くなり、伸びが低下することで、柔軟性が損なわれるおそれがある。また、成形体の質量が増加する、コストがかさむといった問題も生じる。また、黒鉛は、六方晶の層状構造を有する。このため、層に平行な結晶面方向における熱伝導率は大きいが、結晶面に垂直な積層方向における熱伝導率は小さい。したがって、成形体中の黒鉛の配向方向が、成形体の熱伝導性に大きく影響する。   As described in Patent Document 1, particles having high thermal conductivity such as graphite may be blended in order to improve the heat dissipation of the molded body. However, even if graphite is simply blended, it is difficult to form a heat transfer path by bringing graphite into contact with each other. For example, when a large amount of graphite is blended to form a heat transfer path, the hardness of the molded body is increased and the elongation is decreased, so that flexibility may be impaired. Moreover, the problem that the mass of a molded object increases and cost increases also arises. Graphite has a hexagonal layered structure. For this reason, the thermal conductivity in the crystal plane direction parallel to the layer is large, but the thermal conductivity in the stacking direction perpendicular to the crystal plane is small. Therefore, the orientation direction of graphite in the molded body greatly affects the thermal conductivity of the molded body.

一方、特許文献2には、磁性粒子を配合して放熱性を向上させたウレタン発泡成形体が開示されている。ポリウレタンフォーム中に、磁性粒子を互いに連接した状態で配向させると、磁性粒子の配向方向に熱の伝達経路が形成される。これにより、ウレタン発泡成形体の放熱性は向上する。しかしながら、磁性粒子として配合される鉄やステンレス鋼の熱伝導率は、黒鉛より小さい。したがって、磁性粒子を配向させただけでは、放熱性の向上効果は充分ではない。   On the other hand, Patent Document 2 discloses a urethane foam molded article in which magnetic particles are blended to improve heat dissipation. When the magnetic particles are oriented in the polyurethane foam in a state of being connected to each other, a heat transfer path is formed in the orientation direction of the magnetic particles. Thereby, the heat dissipation of a urethane foam molded object improves. However, the thermal conductivity of iron and stainless steel blended as magnetic particles is smaller than that of graphite. Therefore, the effect of improving heat dissipation is not sufficient only by orienting the magnetic particles.

これらの問題を解決するため、特許文献3、4には、熱伝導性粒子の表面に磁性粒子が接着された複合粒子を基材に配合した成形体が、開示されている。当該成形体においては、磁性粒子の磁場配向を利用して、熱伝導率の大きな熱伝導性粒子を配向させる。配向した熱伝導性粒子(複合粒子)が線状に連なることにより、基材中に熱の伝達経路が形成される。これにより、成形体の放熱性を向上させることができる。   In order to solve these problems, Patent Documents 3 and 4 disclose a molded body in which composite particles in which magnetic particles are bonded to the surface of heat conductive particles are blended with a base material. In the molded body, the heat conductive particles having a large thermal conductivity are oriented by utilizing the magnetic field orientation of the magnetic particles. When the oriented heat conductive particles (composite particles) are linearly connected, a heat transfer path is formed in the substrate. Thereby, the heat dissipation of a molded object can be improved.

しかしながら、本発明者がさらに検討を重ねたところ、成形体の熱伝導率を大きくするために、複合粒子の充填率(成形体における複合粒子の体積割合)を高くしていくと、ある充填率を境にして、熱伝導率が小さくなってしまうことがわかった。この理由は、複合粒子の充填率を高くすると、成形時に複合粒子同士が干渉し合い、配向性が損なわれてしまうためと考えられる。   However, when the present inventors have further studied, in order to increase the thermal conductivity of the molded body, when the filling ratio of composite particles (volume ratio of the composite particles in the molded body) is increased, a certain filling ratio is obtained. It was found that the thermal conductivity decreased at the boundary. The reason for this is considered to be that when the filling rate of the composite particles is increased, the composite particles interfere with each other during molding and the orientation is impaired.

本発明は、このような実情に鑑みてなされたものであり、熱伝導性フィラーとして配合される複合粒子の配向状態を最適化して、熱伝導性をより向上させたエラストマー成形体を提供することを課題とする。また、その製造方法を提供することを課題とする。   The present invention has been made in view of such a situation, and provides an elastomer molded body in which the thermal conductivity is further improved by optimizing the orientation state of composite particles blended as a thermally conductive filler. Is an issue. It is another object of the present invention to provide a manufacturing method thereof.

(1)上記課題を解決するため、本発明のエラストマー成形体は、エラストマーからなる基材と、該基材中に配向して含有されている複合粒子と、を有し、該複合粒子は、熱伝導に異方性を有する熱伝導異方性粒子と、該熱伝導異方性粒子の表面にバインダーにより接着された磁性粒子と、を含み、該複合粒子の充填率は、エラストマー成形体の体積を100体積%とした時の30体積%以上であり、該複合粒子の次式(1)により定義される配向分散度Sは、−0.47〜−0.5であることを特徴とするエラストマー成形体。
S=<3cosθ−1>/2・・・(1)
[θは、エラストマー成形体の熱伝導方向に対する複合粒子の面垂直方向の法線の角度である。<>は、空間平均値を表す。]
本発明のエラストマー成形体は、配向した複合粒子を有する。複合粒子のコアをなす熱伝導異方性粒子は、大きな熱伝導率を有する。熱伝導異方性粒子の表面には、磁性粒子が接着されている。磁性粒子は、磁場中で磁力線に沿って配向する。よって、複合粒子に磁場を作用させると、磁性粒子の磁場配向により、熱伝導異方性粒子を含む複合粒子全体が、磁力線に沿って配向する。これにより、基材中に複合粒子を配向させることができる。複合粒子が配向して線状に連なることにより、基材中に熱の伝達経路が形成される。
(1) In order to solve the above-mentioned problem, the elastomer molded article of the present invention has a base material made of an elastomer and composite particles that are oriented and contained in the base material. Heat conduction anisotropic particles having anisotropy in heat conduction, and magnetic particles bonded to the surface of the heat conduction anisotropic particles by a binder, and the filling rate of the composite particles is 30% by volume or more when the volume is 100% by volume, and the orientation dispersion degree S defined by the following formula (1) of the composite particles is −0.47 to −0.5, Elastomer molded body.
S = <3 cos 2 θ−1> / 2 (1)
[Θ is the angle of the normal line in the direction perpendicular to the plane of the composite particles to the heat conduction direction of the elastomer molded body. <> Represents a spatial average value. ]
The elastomer molded body of the present invention has oriented composite particles. The thermally conductive anisotropic particles forming the core of the composite particles have a large thermal conductivity. Magnetic particles are bonded to the surface of the thermally conductive anisotropic particles. The magnetic particles are oriented along the magnetic field lines in a magnetic field. Therefore, when a magnetic field is applied to the composite particles, the entire composite particles including the thermally conductive anisotropic particles are aligned along the magnetic field lines due to the magnetic field orientation of the magnetic particles. Thereby, a composite particle can be orientated in a base material. When the composite particles are oriented and connected in a linear manner, a heat transfer path is formed in the base material.

ここで、熱伝導異方性粒子は、熱伝導率が方向により異なる粒子である。したがって、エラストマー成形体の熱伝導性を向上させるためには、熱伝導異方性粒子を、熱伝導率が大きい方向に連なるように、配向させる必要がある。本発明のエラストマー成形体においては、複合粒子の配向状態が、配向分散度Sにより規定される。配向分散度Sは、上記式(1)により定義される。図1に、配向分散度Sの定義式における角度θの説明図を示す。   Here, the thermally conductive anisotropic particles are particles having different thermal conductivities depending on directions. Therefore, in order to improve the thermal conductivity of the elastomer molded body, it is necessary to orient the thermally conductive anisotropic particles so as to be continuous in the direction in which the thermal conductivity is large. In the elastomer molded body of the present invention, the orientation state of the composite particles is defined by the orientation dispersion degree S. The orientation dispersion degree S is defined by the above formula (1). FIG. 1 is an explanatory diagram of the angle θ in the definition formula of the orientation dispersion degree S.

図1に示すように、エラストマー成形体1は、エラストマーからなる基材10と、複合粒子11と、を有している。複合粒子11は、エラストマー成形体1の厚さ方向に線状に連なって配向している。エラストマー成形体1の厚さ方向は、熱伝導方向に相当する。複合粒子11の配向方向は、複合粒子11の熱伝導率が大きい方向に相当する。ここで、配向分散度Sの定義式における角度θは、複合粒子11の表面に直交する法線110と、エラストマー成形体1の厚さ方向(図1中、一点鎖線で示す)と、がなす角度になる。例えば、エラストマー成形体1の厚さ方向(熱伝導方向)と、複合粒子11の配向方向と、が一致すると、熱伝導方向に対する複合粒子11の法線の角度θは90°になる。この場合、複合粒子11の配向分散度Sは、完全配向状態としての−0.5になる。したがって、複合粒子11の配向方向がエラストマー成形体1の熱伝導方向に近づくほど、角度θは90°に近くなり、複合粒子の配向分散度Sは−0.5に近い値になる。一方、複合粒子11がランダムに分散して配向性が低くなると、S=0に近づく。複合粒子11の配向分散度Sの算出方法については、後の実施形態において詳しく説明する。   As shown in FIG. 1, the elastomer molded body 1 has a base material 10 made of an elastomer and composite particles 11. The composite particles 11 are linearly aligned in the thickness direction of the elastomer molded body 1. The thickness direction of the elastomer molded body 1 corresponds to the heat conduction direction. The orientation direction of the composite particles 11 corresponds to the direction in which the thermal conductivity of the composite particles 11 is large. Here, the angle θ in the defining formula of the orientation dispersion degree S is defined by the normal 110 perpendicular to the surface of the composite particle 11 and the thickness direction of the elastomer molded body 1 (indicated by a one-dot chain line in FIG. 1). It becomes an angle. For example, when the thickness direction (heat conduction direction) of the elastomer molded body 1 and the orientation direction of the composite particles 11 coincide, the normal angle θ of the composite particles 11 with respect to the heat conduction direction becomes 90 °. In this case, the orientation dispersion degree S of the composite particles 11 is −0.5 as a completely oriented state. Therefore, as the orientation direction of the composite particles 11 approaches the heat conduction direction of the elastomer molded body 1, the angle θ becomes closer to 90 °, and the orientation dispersion degree S of the composite particles becomes a value close to −0.5. On the other hand, when the composite particles 11 are randomly dispersed and the orientation is lowered, S = 0 is approached. A method for calculating the orientation dispersion degree S of the composite particles 11 will be described in detail in a later embodiment.

本発明のエラストマー成形体において、複合粒子の配向分散度Sは−0.47〜−0.5である(−0.47、−0.5を含む)。つまり、複合粒子の配向分散度Sが−0.5に近い。このため、複合粒子は、エラストマー成形体の熱伝導方向と略同じ方向に配向する。したがって、複合粒子の配向方向を熱伝導異方性粒子の熱伝導率が大きい方向と一致させることにより、熱伝導異方性粒子の大きな熱伝導率を最大限に生かして、エラストマー成形体の熱伝導率を大きくすることができる。   In the elastomer molded body of the present invention, the orientation dispersion degree S of the composite particles is −0.47 to −0.5 (including −0.47 and −0.5). That is, the orientation dispersion degree S of the composite particles is close to −0.5. For this reason, the composite particles are oriented in substantially the same direction as the heat conduction direction of the elastomer molded body. Therefore, by making the orientation direction of the composite particles coincide with the direction in which the thermal conductivity of the thermally conductive anisotropic particles is large, the thermal conductivity of the elastomer molded body can be maximized by taking advantage of the large thermal conductivity of the thermally conductive anisotropic particles. The conductivity can be increased.

また、複合粒子の充填率は、エラストマー成形体の体積を100体積%とした時の30体積%以上である。上述したように、従来は、成形時における複合粒子同士の干渉により、複合粒子の充填率を高くしても、必ずしも熱伝導性の向上につながらなかった。しかしながら、本発明のエラストマー成形体においては、複合粒子の配向方向を揃えることにより、成形時における複合粒子同士の干渉が抑制される。このため、複合粒子の充填率を30体積%以上に高くして、熱伝導率をより大きくすることができる。   The filling rate of the composite particles is 30% by volume or more when the volume of the elastomer molded body is 100% by volume. As described above, conventionally, even if the filling rate of the composite particles is increased due to the interference between the composite particles at the time of molding, the thermal conductivity is not necessarily improved. However, in the elastomer molded body of the present invention, by aligning the orientation direction of the composite particles, interference between the composite particles during molding is suppressed. For this reason, the filling rate of the composite particles can be increased to 30% by volume or more, and the thermal conductivity can be further increased.

ちなみに、特許文献5には、樹脂と、板状または鱗片状のフィラーと、を有し、熱伝導性シートの面方向に対して、フィラーの平均配向角が29度以上であり、最大配向角が65度以上である熱伝導性シートが、開示されている。しかしながら、特許文献5に記載されているフィラーは、複合粒子ではない。また、熱伝導性シートは、熱プレスにより製造されており、フィラーは配向していない。特許文献5に記載の熱伝導性シートは、面方向と厚さ方向の両方において熱伝導性を確保することを目的としたものである。したがって、特許文献5には、フィラーの配向方向を一方向に揃えるという思想はない。   Incidentally, Patent Document 5 has a resin and a plate-like or scaly filler, and the average orientation angle of the filler is 29 degrees or more with respect to the surface direction of the thermally conductive sheet, and the maximum orientation angle. Discloses a thermally conductive sheet having an angle of 65 degrees or more. However, the filler described in Patent Document 5 is not composite particles. Moreover, the heat conductive sheet is manufactured by hot press, and the filler is not oriented. The thermal conductive sheet described in Patent Document 5 is intended to ensure thermal conductivity in both the surface direction and the thickness direction. Therefore, Patent Document 5 does not have the idea of aligning the filler orientation in one direction.

(2)本発明のエラストマー成形体の製造方法は、上記本発明のエラストマー成形体の製造方法であって、撹拌造粒機を用いて、熱伝導に異方性を有する熱伝導異方性粒子の粉末、磁性粒子の粉末、およびバインダーを含む粉末原料を撹拌して複合粒子の粉末を製造する複合粒子製造工程と、該複合粒子の粉末とエラストマー原料とを、エラストマー成形体における該複合粒子の充填率が該エラストマー成形体の体積を100体積%とした時の30体積%以上になるように混合して、混合原料を調製する混合原料調製工程と、該混合原料を成形型に配置して、磁場中で該混合原料を成形する成形工程と、を有し、該成形工程において磁場を調整することにより、該複合粒子の次式(2)により定義される配向分散度Sを−0.47〜−0.5の範囲内にすることを特徴とする。
S=<3cosθ−1>/2・・・(2)
[θは、エラストマー成形体の熱伝導方向に対する複合粒子の面垂直方向の法線の角度である。<>は、空間平均値を表す。]
複合粒子製造工程においては、熱伝導異方性粒子の粉末、磁性粒子の粉末、およびこれらを接着するためのバインダーを含む粉末原料を、撹拌造粒機を用いて高速撹拌する。これにより、複合粒子の粉末を容易に製造することができる。撹拌造粒法によると、熱伝導異方性粒子と磁性粒子とを、バインダーによりソフトに接着させることができる。よって、熱伝導異方性粒子が、薄片状、繊維状等のアスペクト比が大きな形状を有する場合でも、その形状を崩すことなく、磁性粒子を複合化することができる。また、バインダーを用いることにより、磁性粒子の接着量を多くすることができる。磁性粒子を多量に接着させることにより、磁束密度が350mT以下の比較的低磁場でも、複合粒子の所望の配向状態を実現することができる。後述するように、磁場の形成には、例えば電磁石が用いられる。低磁場中で成形できると、成形型を挟んで配置される電磁石のギャップを、大きくすることができる。このため、成形型のキャビティを大きくすることができ、製品の形状自由度が高くなる。また、電磁石の設備コスト、ランニングコストも低くすることができる。
(2) The method for producing an elastomer molded body according to the present invention is a method for producing the elastomer molded body according to the present invention described above, and is a thermally conductive anisotropic particle having anisotropy in heat conduction using a stirring granulator. A composite particle manufacturing process of manufacturing a composite particle powder by stirring a powder raw material containing the powder, magnetic particle powder, and binder, and the composite particle powder and the elastomer raw material. A mixed raw material preparation step for preparing a mixed raw material by mixing so that the filling rate is 30% by volume or more when the volume of the elastomer molded body is 100% by volume, and placing the mixed raw material in a mold And forming the mixed raw material in a magnetic field, and adjusting the magnetic field in the forming step, thereby adjusting the orientation dispersity S defined by the following formula (2) to −0. 47--0.5 Characterized in that in the range.
S = <3 cos 2 θ−1> / 2 (2)
[Θ is the angle of the normal line in the direction perpendicular to the plane of the composite particles to the heat conduction direction of the elastomer molded body. <> Represents a spatial average value. ]
In the composite particle manufacturing process, the powder raw material containing the powder of thermally conductive anisotropic particles, the powder of magnetic particles, and the binder for bonding them is stirred at high speed using a stirring granulator. Thereby, the powder of a composite particle can be manufactured easily. According to the stirring granulation method, the thermally conductive anisotropic particles and the magnetic particles can be softly bonded by the binder. Therefore, even when the thermally conductive anisotropic particles have a shape with a large aspect ratio such as flaky shape or fibrous shape, the magnetic particles can be combined without breaking the shape. Moreover, the adhesion amount of a magnetic particle can be increased by using a binder. By adhering a large amount of magnetic particles, a desired orientation state of the composite particles can be realized even in a relatively low magnetic field having a magnetic flux density of 350 mT or less. As will be described later, for example, an electromagnet is used to form the magnetic field. If the molding can be performed in a low magnetic field, the gap between the electromagnets arranged with the molding die interposed therebetween can be increased. For this reason, the cavity of a shaping | molding die can be enlarged and the shape freedom degree of a product becomes high. Moreover, the installation cost and running cost of the electromagnet can be reduced.

ちなみに、上記特許文献1には、強磁性体の粉末を黒鉛粉末の表面に付着させて、黒鉛粉末の配向を促進できることが、記載されている。また、粒子を機械的に固着させる方法として、メカノケミカル法が挙げられている。しかしながら、バインダーを用いて接着させることは、記載されていない。例えば、バインダーを用いずに、磁性粒子を熱伝導異方性粒子の表面に付着させた場合、磁性粒子の付着量を多くすることは困難である。すなわち、バインダーを用いずに複合化した粒子においては、磁性粒子の付着量が少なく、配向に必要な磁性が不足する。このため、当該粒子を用いた場合、低磁場で、所望の配向状態を実現することはできない。また、黒鉛は脆いため、粒子の圧縮、剪断を伴うメカノケミカル処理を行うと、容易に粉砕されて、形状を維持できないという問題もある。   Incidentally, Patent Document 1 describes that the orientation of the graphite powder can be promoted by attaching a ferromagnetic powder to the surface of the graphite powder. Further, a mechanochemical method is mentioned as a method for mechanically fixing the particles. However, bonding with a binder is not described. For example, when the magnetic particles are attached to the surface of the thermally conductive anisotropic particles without using a binder, it is difficult to increase the amount of magnetic particles attached. That is, in the composite particles without using a binder, the amount of magnetic particles attached is small and the magnetism necessary for orientation is insufficient. For this reason, when the said particle | grain is used, a desired orientation state cannot be implement | achieved by a low magnetic field. Further, since graphite is brittle, there is also a problem that when mechanochemical treatment involving compression and shearing of particles is performed, it is easily pulverized and the shape cannot be maintained.

成形工程においては、混合原料を成形する際に作用させる磁場を調整することにより、複合粒子の配向分散度Sを−0.47〜−0.5の範囲内にする(−0.47、−0.5を含む)。例えば、磁場の強さやオンオフ制御等、磁場のかけ方を調整することにより、複合粒子を所望の方向に配向させることができる。したがって、本発明の製造方法によると、複合粒子を高充填率になるように配合し、その配向方向を揃えることにより、熱伝導性の高い本発明のエラストマー成形体を容易に製造することができる。   In the forming step, the orientation dispersion degree S of the composite particles is set within the range of −0.47 to −0.5 by adjusting the magnetic field applied when the mixed raw material is formed (−0.47, − 0.5). For example, the composite particles can be oriented in a desired direction by adjusting how the magnetic field is applied, such as the strength of the magnetic field and on / off control. Therefore, according to the production method of the present invention, the elastomer molded body of the present invention having high thermal conductivity can be easily produced by blending the composite particles so as to have a high filling rate and aligning the orientation direction thereof. .

配向分散度Sの定義式における角度θの説明図である。It is explanatory drawing of angle (theta) in the definition formula of orientation dispersion degree S. FIG. エラストマー成形体の製造に使用した磁気誘導成形装置の斜視図である。It is a perspective view of the magnetic induction molding apparatus used for manufacture of an elastomer molded object. 同装置の断面図である。It is sectional drawing of the same apparatus. X線CT測定により得られたエラストマー成形体Bの三次元画像である。It is a three-dimensional image of the elastomer molded product B obtained by X-ray CT measurement. エラストマー成形体Bの厚さ方向断面のX線CT画像である。3 is an X-ray CT image of a cross section in the thickness direction of an elastomer molded body B. エラストマー成形体Bにおける複合粒子の法線のみを抽出したマッピング図である。FIG. 3 is a mapping diagram in which only normal lines of composite particles in an elastomer molded body B are extracted. 複合粒子の充填率と配向分散度Sとの関係を示したグラフである。4 is a graph showing the relationship between the filling rate of composite particles and the orientation dispersion degree S.

以下、本発明のエラストマー成形体およびその製造方法の実施形態について説明する。なお、本発明のエラストマー成形体およびその製造方法は、以下の実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、当業者が行い得る変更、改良等を施した種々の形態にて実施することができる。   Hereinafter, embodiments of the elastomer molded body and the method for producing the same according to the present invention will be described. The elastomer molded body and the method for producing the same according to the present invention are not limited to the following embodiments, and various modifications and improvements that can be made by those skilled in the art are possible without departing from the spirit of the present invention. It can be implemented in the form.

<エラストマー成形体>
本発明のエラストマー成形体は、エラストマーからなる基材と、該基材中に配向して含有されている複合粒子の粉末と、を有する。
<Elastomer molded body>
The elastomer molded body of the present invention has a base material composed of an elastomer and a powder of composite particles that are oriented and contained in the base material.

エラストマーとしては、架橋ゴムおよび熱可塑性エラストマーの中から適宜選択すればよい。エラストマーは、ソリッド体でも、ポリウレタンフォーム等の発泡体でもよい。但し、複合粒子などの充填性を考慮すると、気泡(セル)を有しないソリッド体が望ましい。例えば、架橋ゴムとしては、ウレタンゴム、シリコーンゴム、フッ素ゴム、アクリルゴム、アクリロニトリルブタジエンゴム等が挙げられる。また、熱可塑性エラストマーとしては、スチレン系、オレフィン系、塩化ビニル系、ポリエステル系、ポリウレタン系、ポリアミド系の各種熱可塑性エラストマーが挙げられる。   The elastomer may be appropriately selected from a crosslinked rubber and a thermoplastic elastomer. The elastomer may be a solid body or a foamed body such as polyurethane foam. However, in view of the filling properties such as composite particles, a solid body having no bubbles (cells) is desirable. For example, examples of the crosslinked rubber include urethane rubber, silicone rubber, fluorine rubber, acrylic rubber, acrylonitrile butadiene rubber, and the like. Examples of the thermoplastic elastomer include various thermoplastic elastomers such as styrene, olefin, vinyl chloride, polyester, polyurethane, and polyamide.

架橋ゴムの硬化方法は、ゴムポリマーの種類に応じて適宜選択すればよい。例えば、加熱硬化、紫外線硬化、電子線硬化、湿気硬化等が挙げられる。複合粒子を磁場配向させるためには、エラストマーの硬化を、磁場を作用させながら行う必要がある。例えば、加熱硬化型のエラストマーの場合、エラストマー原料の温度を上げて、硬化させる。しかしながら、高温になると磁場を形成する磁石の磁性が低下して、磁場が弱くなるおそれがある。このため、エラストマーの硬化温度は、150℃以下であることが望ましい。また、複合粒子を低磁場で配向させるためには、エラストマーの粘度は、100Pa・s以下であることが望ましい。エラストマーの粘度が高いと、粘性抵抗の影響で複合粒子が配向しにくくなるおそれがある。なお、エラストマーの粘度が高い場合には、溶剤で希釈して低粘度化し、硬化時に溶剤を揮発させればよい。溶剤を使用せずに液状化、低粘度化が可能であるという観点から、エラストマーとしては、ウレタンゴム、シリコーンゴム、フッ素ゴムのいずれかが望ましい。   What is necessary is just to select the hardening method of crosslinked rubber suitably according to the kind of rubber polymer. For example, heat curing, ultraviolet curing, electron beam curing, moisture curing and the like can be mentioned. In order to orient the composite particles in a magnetic field, it is necessary to cure the elastomer while applying a magnetic field. For example, in the case of a thermosetting elastomer, the temperature of the elastomer raw material is raised and cured. However, when the temperature is high, the magnetism of the magnet that forms the magnetic field is reduced, which may weaken the magnetic field. For this reason, the curing temperature of the elastomer is desirably 150 ° C. or lower. In order to orient the composite particles in a low magnetic field, the viscosity of the elastomer is desirably 100 Pa · s or less. When the viscosity of the elastomer is high, the composite particles may not be easily oriented due to the influence of viscous resistance. If the elastomer has a high viscosity, it may be diluted with a solvent to lower the viscosity, and the solvent may be volatilized during curing. From the viewpoint that liquefaction and low viscosity can be achieved without using a solvent, the elastomer is preferably urethane rubber, silicone rubber, or fluororubber.

複合粒子は、熱伝導に異方性を有する熱伝導異方性粒子と、該熱伝導異方性粒子の表面にバインダーにより接着された磁性粒子と、を含む。   The composite particles include heat conduction anisotropic particles having anisotropy in heat conduction, and magnetic particles bonded to the surface of the heat conduction anisotropic particles by a binder.

熱伝導異方性粒子としては、熱伝導率が大きいものが望ましい。熱伝導異方性粒子の少なくとも一方向の熱伝導率は、200W/m・K以上であることが望ましい。熱伝導異方性粒子は、非磁性体の粒子でよい。本明細書では、強磁性体および反強磁性体以外の、反磁性体および常磁性体を、非磁性体と称す。熱伝導異方性粒子としては、例えば、鱗片状黒鉛粒子、炭素繊維、窒化ホウ素粒子等が挙げられる。熱伝導異方性粒子としては、一種類の粒子を用いても、二種類以上の粒子を併用してもよい。   As the thermally conductive anisotropic particles, particles having a high thermal conductivity are desirable. The thermal conductivity in at least one direction of the thermally conductive anisotropic particles is desirably 200 W / m · K or more. The thermally conductive anisotropic particles may be non-magnetic particles. In the present specification, diamagnetic materials and paramagnetic materials other than ferromagnetic materials and antiferromagnetic materials are referred to as nonmagnetic materials. Examples of thermally conductive anisotropic particles include scaly graphite particles, carbon fibers, and boron nitride particles. As the heat conduction anisotropic particles, one kind of particles may be used or two or more kinds of particles may be used in combination.

熱伝導異方性粒子の形状は、薄片状または繊維状であればよい。例えば、黒鉛としては、鱗片状黒鉛、鱗状黒鉛、土状黒鉛等の天然黒鉛や、人造黒鉛等が挙げられる。人造黒鉛は、鱗片状になりにくい。このため、鱗片状であり、熱伝導性の向上効果が高いという理由から、天然黒鉛が好適である。また、黒鉛として、鱗片状の黒鉛の層間に、加熱によりガスを発生する物質が挿入された膨張黒鉛を用いてもよい。膨張黒鉛は、難燃剤として用いられることが多い。膨張黒鉛に熱が加わると、発生したガスにより、層間が広がると共に、熱や化学品に対して安定した層が形成される。形成された層が断熱層となり、熱の移動を妨げることにより、難燃効果がもたらされる。よって、熱伝導異方性粒子としては、天然黒鉛粒子および膨張黒鉛粒子の少なくとも一方を用いるとよい。   The shape of the thermally conductive anisotropic particles may be flaky or fibrous. For example, as graphite, natural graphite such as scaly graphite, scaly graphite, earthy graphite, artificial graphite, and the like can be given. Artificial graphite is not easily scaled. For this reason, natural graphite is preferred because it is scaly and has a high effect of improving thermal conductivity. Further, as the graphite, expanded graphite in which a substance that generates gas by heating is inserted between scaly graphite layers may be used. Expanded graphite is often used as a flame retardant. When heat is applied to expanded graphite, the generated gas expands the layers and forms a stable layer against heat and chemicals. The formed layer becomes a heat-insulating layer and prevents heat transfer, thereby providing a flame retardant effect. Therefore, it is preferable to use at least one of natural graphite particles and expanded graphite particles as the thermally conductive anisotropic particles.

本発明のエラストマー成形体において、複合粒子は配向している。このため、エラストマー成形体に加わった熱は、熱伝導異方性粒子に伝達されやすい。よって、熱伝導異方性粒子が膨張黒鉛からなる場合、膨張黒鉛が、膨張開始温度に早く到達する。これにより、膨張黒鉛による難燃効果が、速やかに発揮される。このように、熱伝導異方性粒子として膨張黒鉛を用いることにより、エラストマー成形体に難燃性を付与することができる。   In the elastomer molded body of the present invention, the composite particles are oriented. For this reason, the heat applied to the elastomer molded body is easily transferred to the thermally conductive anisotropic particles. Therefore, when the thermally conductive anisotropic particles are made of expanded graphite, the expanded graphite reaches the expansion start temperature earlier. Thereby, the flame-retardant effect by expanded graphite is exhibited rapidly. Thus, flame retardance can be imparted to the elastomer molded body by using expanded graphite as the thermally conductive anisotropic particles.

熱伝導異方性粒子として膨張黒鉛を用いる場合、公知の膨張黒鉛粉末の中から、膨張開始温度や膨張率等を考慮して、好適なものを選択すればよい。例えば、膨張黒鉛の膨張開始温度は、エラストマー成形体の成形時の温度よりも、高くなければならない。具体的には、膨張開始温度が150℃以上の膨張黒鉛が好適である。   When expanded graphite is used as the thermally conductive anisotropic particles, a suitable one may be selected from known expanded graphite powder in consideration of the expansion start temperature, the expansion rate, and the like. For example, the expansion start temperature of expanded graphite must be higher than the temperature at the time of molding the elastomer molded body. Specifically, expanded graphite having an expansion start temperature of 150 ° C. or higher is suitable.

磁性粒子は、磁化特性に優れたものであればよく、例えば、鉄、ニッケル、コバルト、ガドリニウム、ステンレス鋼、マグネタイト、マグヘマイト、マンガン亜鉛フェライト、バリウムフェライト、ストロンチウムフェライト等の強磁性体、MnO、Cr、FeCl、MnAs等の反強磁性体、およびこれらを用いた合金類の粒子が好適である。なかでも、微細な粒子として入手しやすく、飽和磁化が高いという観点から、鉄、ニッケル、コバルト、およびこれらの鉄系合金(ステンレス鋼を含む)の粉末が好適である。 The magnetic particles only need to have excellent magnetization characteristics. For example, ferromagnetic materials such as iron, nickel, cobalt, gadolinium, stainless steel, magnetite, maghemite, manganese zinc ferrite, barium ferrite, strontium ferrite, MnO, Cr Antiferromagnetic materials such as 2 O 3 , FeCl 2 , and MnAs, and alloys particles using these are preferable. Among these, iron, nickel, cobalt, and powders of these iron-based alloys (including stainless steel) are preferable from the viewpoint of easy availability as fine particles and high saturation magnetization.

磁性粒子は、熱伝導異方性粒子の表面に接着されており、熱伝導異方性粒子を配向させる役割を果たす。磁性粒子は、熱伝導異方性粒子の表面に直接接着されていてもよく、後述するように、熱伝導異方性粒子の表面に磁性粒子以外の粒子も接着されている場合には、当該粒子を介して間接的に接着されていてもよい。また、磁性粒子は、熱伝導異方性粒子等の表面の一部のみに接着していてもよく、表面全体を被覆するように接着していてもよい。磁性粒子の大きさは、熱伝導異方性粒子の大きさ、複合粒子の配向性、および複合粒子間の熱伝導性等を考慮して、適宜決定すればよい。例えば、磁性粒子の粒子径は、熱伝導異方性粒子の粒子径の1/25以上1/2以下であることが望ましい。ここで、粒子径は、粒子の最長部分の長さである。磁性粒子の大きさが小さくなると、磁性粒子の飽和磁化が低下する傾向がある。したがって、より少量の磁性粒子により、複合粒子を配向させるためには、複合化する磁性粒子の粉末の平均粒径を、100nm以上とする必要がある。1μm以上、さらには5μm以上とするとより好適である。   The magnetic particles are bonded to the surface of the thermally conductive anisotropic particles and play a role of orienting the thermally conductive anisotropic particles. The magnetic particles may be directly bonded to the surface of the thermally conductive anisotropic particles. As described later, when particles other than the magnetic particles are bonded to the surface of the thermally conductive anisotropic particles, the magnetic particles You may adhere | attach indirectly through particle | grains. Further, the magnetic particles may be adhered to only a part of the surface of the thermally conductive anisotropic particles or the like, or may be adhered so as to cover the entire surface. The size of the magnetic particles may be appropriately determined in consideration of the size of the thermally conductive anisotropic particles, the orientation of the composite particles, the thermal conductivity between the composite particles, and the like. For example, the particle diameter of the magnetic particles is desirably 1/25 or more and 1/2 or less of the particle diameter of the thermally conductive anisotropic particles. Here, the particle diameter is the length of the longest part of the particle. When the size of the magnetic particles is reduced, the saturation magnetization of the magnetic particles tends to decrease. Therefore, in order to orient the composite particles with a smaller amount of magnetic particles, the average particle size of the magnetic particles to be combined needs to be 100 nm or more. It is more preferable that the thickness is 1 μm or more, further 5 μm or more.

磁性粒子の形状は、特に限定されるものではない。例えば、磁性粒子の形状が扁平の場合には、球状の場合と比較して、隣接する熱伝導異方性粒子間の距離が短くなる。これにより、隣接する複合粒子間における熱伝導性が向上する。その結果、エラストマー成形体の熱伝導性が向上する。また、磁性粒子の形状が扁平の場合には、磁性粒子と熱伝導異方性粒子とが面で接触する。つまり、両者の接触面積が大きくなる。これにより、磁性粒子と熱伝導異方性粒子との接着力が向上する。よって、磁性粒子が剥離しにくくなる。加えて、磁性粒子と熱伝導異方性粒子との間の熱伝導性も向上する。このような理由から、磁性粒子としては、薄片状の粒子を採用することが望ましい。   The shape of the magnetic particles is not particularly limited. For example, when the shape of the magnetic particle is flat, the distance between adjacent heat conductive anisotropic particles is shorter than that of a spherical shape. Thereby, the thermal conductivity between adjacent composite particles is improved. As a result, the thermal conductivity of the elastomer molded body is improved. When the shape of the magnetic particles is flat, the magnetic particles and the thermally conductive anisotropic particles are in contact with each other. That is, the contact area between the two becomes large. Thereby, the adhesive force of a magnetic particle and a heat conductive anisotropic particle improves. Therefore, the magnetic particles are difficult to peel off. In addition, the thermal conductivity between the magnetic particles and the thermally conductive anisotropic particles is also improved. For these reasons, it is desirable to employ flaky particles as the magnetic particles.

電子部品の放熱用途等においては、本発明のエラストマー成形体に絶縁性が要求される場合がある。例えば、熱伝導異方性粒子の表面に、磁性粒子に加えて、絶縁性無機粒子を接着することにより、複合粒子間の導通を断つことができる。熱伝導異方性粒子の表面に、絶縁性無機粒子が接着されると、複合粒子同士が接触した状態で配向しても、隣接する複合粒子間において、熱伝導異方性粒子や磁性粒子(導電性粒子)同士が接触しにくくなる。よって、複合粒子間の電気抵抗が大きくなる。また、絶縁性無機粒子を介して複合粒子同士が接触することにより、複合粒子間の導通を断つことができる。これにより、本発明のエラストマー成形体において、電気絶縁性を実現することができる。   In heat dissipation applications for electronic parts, etc., the elastomer molded body of the present invention may be required to have insulating properties. For example, conduction between the composite particles can be interrupted by adhering insulating inorganic particles in addition to magnetic particles to the surface of the thermally conductive anisotropic particles. When the insulating inorganic particles are bonded to the surface of the thermally conductive anisotropic particles, even if the composite particles are oriented in contact with each other, the thermally conductive anisotropic particles and magnetic particles ( It becomes difficult for the conductive particles) to come into contact with each other. Therefore, the electrical resistance between the composite particles increases. Moreover, the conduction | electrical_connection between composite particles can be interrupted when composite particles contact via an insulating inorganic particle. Thereby, in the elastomer molded object of this invention, electrical insulation can be implement | achieved.

絶縁性無機粒子は、絶縁性を有する無機材料の粒子であればよい。なかでも、複合粒子間の熱伝導性を阻害しないという観点から、熱伝導率が比較的大きいものが望ましい。例えば、絶縁性無機粒子の熱伝導率が、5W/m・K以上であると好適である。熱伝導率が、5W/m・K以上の絶縁性無機材料としては、水酸化アルミニウム、酸化アルミニウム(アルミナ)、水酸化マグネシウム、酸化マグネシウム、タルク等が挙げられる。また、絶縁性無機粒子が難燃性を有する場合には、エラストマー成形体に難燃性を付与することができる。例えば、水酸化アルミニウムは、熱伝導率が比較的大きく難燃性を有するため、好適である。水酸化アルミニウムは、所定の温度に加熱されると、脱水分解する。脱水分解は吸熱反応であるため、温度上昇が抑制され、難燃効果がもたらされる。   The insulating inorganic particles may be particles of an inorganic material having insulating properties. Among these, those having relatively high thermal conductivity are desirable from the viewpoint of not inhibiting the thermal conductivity between the composite particles. For example, it is preferable that the thermal conductivity of the insulating inorganic particles is 5 W / m · K or more. Examples of the insulating inorganic material having a thermal conductivity of 5 W / m · K or more include aluminum hydroxide, aluminum oxide (alumina), magnesium hydroxide, magnesium oxide, and talc. Further, when the insulating inorganic particles have flame retardancy, flame retardancy can be imparted to the elastomer molded body. For example, aluminum hydroxide is suitable because of its relatively high thermal conductivity and flame retardancy. Aluminum hydroxide is dehydrated and decomposed when heated to a predetermined temperature. Since dehydration decomposition is an endothermic reaction, temperature rise is suppressed and a flame retardant effect is brought about.

絶縁性無機粒子は、熱伝導異方性粒子の表面に直接接着されていてもよく、磁性粒子を介して間接的に接着されていてもよい。また、絶縁性無機粒子は、熱伝導異方性粒子等の表面の一部のみに接着していてもよく、表面全体を被覆するように接着していてもよい。複合粒子間の電気抵抗を大きくして、エラストマー成形体の電気絶縁性を高めるという観点から、絶縁性無機粒子は、複合粒子の最表層に配置されていることが望ましい。   The insulating inorganic particles may be directly bonded to the surface of the thermally conductive anisotropic particles, or may be indirectly bonded via magnetic particles. The insulating inorganic particles may be adhered to only a part of the surface of the thermally conductive anisotropic particles or the like, or may be adhered so as to cover the entire surface. From the viewpoint of increasing the electrical resistance between the composite particles and improving the electrical insulation of the elastomer molded body, it is desirable that the insulating inorganic particles are disposed on the outermost layer of the composite particles.

絶縁性無機粒子の大きさは、熱伝導異方性粒子および磁性粒子に対する接着性、複合粒子間の電気絶縁性および熱伝導性を考慮して、適宜決定すればよい。絶縁性無機粒子が大きすぎると、接着性や複合粒子間の熱伝導性が低下する。例えば、絶縁性無機粒子の粒子径は、熱伝導異方性粒子の粒子径の1/100以上1/10以下であることが望ましい。ここで、粒子径は、粒子の最長部分の長さである。   The size of the insulating inorganic particles may be appropriately determined in consideration of the adhesion to the thermally conductive anisotropic particles and the magnetic particles, the electrical insulation between the composite particles, and the thermal conductivity. If the insulating inorganic particles are too large, the adhesiveness and the thermal conductivity between the composite particles are lowered. For example, the particle diameter of the insulating inorganic particles is desirably 1/100 or more and 1/10 or less of the particle diameter of the thermally conductive anisotropic particles. Here, the particle diameter is the length of the longest part of the particle.

絶縁性無機粒子の形状は、特に限定されるものではない。例えば、絶縁性無機粒子の形状が扁平の場合には、球状の場合と比較して、隣接する熱伝導異方性粒子間の距離が短くなる。これにより、隣接する複合粒子間における熱伝導性が向上する。その結果、エラストマー成形体の熱伝導性が向上する。また、絶縁性無機粒子と磁性粒子および熱伝導異方性粒子との接触面積が、大きくなる。これにより、接着力が向上し、絶縁性無機粒子が剥離しにくくなる。加えて、絶縁性無機粒子と磁性粒子および熱伝導異方性粒子との間の熱伝導性も、向上する。このような理由から、絶縁性無機粒子としては、薄片状の粒子を採用することが望ましい。   The shape of the insulating inorganic particles is not particularly limited. For example, when the shape of the insulating inorganic particles is flat, the distance between adjacent thermally conductive anisotropic particles is shorter than that of a spherical shape. Thereby, the thermal conductivity between adjacent composite particles is improved. As a result, the thermal conductivity of the elastomer molded body is improved. Further, the contact area between the insulating inorganic particles, the magnetic particles, and the thermally conductive anisotropic particles is increased. Thereby, adhesive force improves and it becomes difficult to exfoliate insulating inorganic particles. In addition, the thermal conductivity between the insulating inorganic particles, the magnetic particles, and the thermally conductive anisotropic particles is also improved. For these reasons, it is desirable to employ flaky particles as the insulating inorganic particles.

熱伝導異方性粒子と磁性粒子等とを接着するバインダーは、熱伝導異方性粒子等の種類、成形性への影響等を考慮して、適宜選択すればよい。成形性への影響が少なく、環境にも優しいという理由から、水溶性のバインダーが好適である。例えば、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ポリビニルアルコール等が挙げられる。なお、磁性粒子を接着するバインダーと、絶縁性無機粒子を接着するバインダーと、は同じでも異なっていてもよい。   The binder for bonding the thermally conductive anisotropic particles and the magnetic particles and the like may be appropriately selected in consideration of the type of thermally conductive anisotropic particles and the like, the influence on the moldability, and the like. A water-soluble binder is preferable because it has little influence on moldability and is environmentally friendly. For example, methyl cellulose, carboxymethyl cellulose, hydroxypropyl methyl cellulose, polyvinyl alcohol and the like can be mentioned. The binder that adheres the magnetic particles and the binder that adheres the insulating inorganic particles may be the same or different.

複合粒子は、例えば、バインダーを溶解した溶液に磁性粒子の粉末等を分散した塗料を、熱伝導異方性粒子の粉末にスプレーして、製造することができる。また、熱伝導異方性粒子の粉末、磁性粒子の粉末、およびバインダーを含む粉末原料を、高速で撹拌して製造することができる(撹拌造粒法)。撹拌造粒法においては、高速撹拌により摩擦熱が生じる。このため、バインダーとしては、揮発性の無いものが望ましい。例えば、前述した水溶性のバインダーが好適である。   The composite particles can be produced, for example, by spraying a coating material in which a magnetic particle powder or the like is dispersed in a solution in which a binder is dissolved, onto the heat conductive anisotropic particle powder. Moreover, the powder raw material containing the heat conductive anisotropic particle powder, the magnetic particle powder, and the binder can be produced by stirring at high speed (stir granulation method). In the stirring granulation method, frictional heat is generated by high-speed stirring. For this reason, as a binder, a non-volatile thing is desirable. For example, the water-soluble binder described above is suitable.

本発明のエラストマー成形体における複合粒子の充填率は、エラストマー成形体の体積を100体積%とした時の30体積%以上である。複合粒子の充填率の上限値は、特に限定されないが、成形性や物性への影響を少なくするという観点から、複合粒子の充填率を、エラストマー成形体の体積を100体積%とした場合の60体積%以下とすることが望ましい。   The filling rate of the composite particles in the elastomer molded body of the present invention is 30% by volume or more when the volume of the elastomer molded body is 100% by volume. The upper limit value of the filling rate of the composite particles is not particularly limited, but from the viewpoint of reducing the influence on moldability and physical properties, the filling rate of the composite particles is 60 when the volume of the elastomer molded body is 100% by volume. It is desirable to make it volume% or less.

例えば、複合粒子の粉末として、小粒径粉末と大粒径粉末とが混合された混合粉末、換言すると、粒度分布において小粒径側ピークおよび大粒径側ピークの二つのピークを有する粉末を用いると、熱伝導性の向上に効果的である。本明細書においては、粒度分布として、粒子の体積基準の頻度分布を採用する。混合粉末を用いると、大粒径粒子と大粒径粒子との間の隙間(基材部分)を埋めるように、小粒径粒子が配置される。したがって、複合粒子の充填率を高くしても、複合粒子同士が干渉しにくく配向性が損なわれにくい。   For example, as a powder of composite particles, a mixed powder in which a small particle size powder and a large particle size powder are mixed, in other words, a powder having two peaks of a small particle size side peak and a large particle size side peak in the particle size distribution. When used, it is effective for improving thermal conductivity. In the present specification, a volume-based frequency distribution of particles is adopted as the particle size distribution. When the mixed powder is used, the small particle diameter particles are arranged so as to fill the gap (base material portion) between the large particle diameter particles and the large particle diameter particles. Therefore, even if the filling rate of the composite particles is increased, the composite particles are unlikely to interfere with each other and the orientation is not easily impaired.

混合粉末において、小粒径側ピークのピーク粒径と大粒径側ピークのピーク粒径との差は、比較的大きい方が望ましい。例えば、大粒径側ピークのピーク粒径は、小粒径側ピークのピーク粒径の2倍以上であることが望ましい。5倍以上であるとより好適である。一方、ピーク粒径差が大きすぎると熱伝導性の向上効果が小さくなるため、大粒径側ピークのピーク粒径は、小粒径側ピークのピーク粒径の20倍以下であることが望ましい。15倍以下であるとより好適である。まとめると、二つのピークにおいて、小粒径側ピークのピーク粒径と大粒径側ピークのピーク粒径との比は、1:2〜1:20であることが望ましく、1:5〜1:15であるとより好適である。また、複合粒子の充填率が比較的低くても熱伝導性の向上効果を高めるためには、大粒径粉末は、質量比で小粒径粉末と同等若しくはそれ以上の割合で、配合されることが望ましい。例えば、小粒径粉末と大粒径粉末との質量比は、1:1〜1:10であることが望ましい。また、複合粒子の粉末の粒度分布においては、小粒径側ピークの面積と大粒径側ピークの面積との比が、1:1〜1:30になることが望ましい。1:5〜1:20になるとより好適である。   In the mixed powder, the difference between the peak particle size of the small particle size side peak and the peak particle size of the large particle size side peak is desirably relatively large. For example, the peak particle size of the large particle size side peak is preferably at least twice the peak particle size of the small particle size side peak. It is more preferable that it is 5 times or more. On the other hand, if the difference in peak particle size is too large, the effect of improving the thermal conductivity is reduced, so the peak particle size of the large particle size side peak is preferably 20 times or less than the peak particle size of the small particle size side peak. . It is more preferable that it is 15 times or less. In summary, in the two peaks, the ratio between the peak particle size of the small particle size side peak and the peak particle size of the large particle size side peak is preferably 1: 2 to 1:20, and is preferably 1: 5 to 1. : 15 is more preferable. Further, in order to enhance the effect of improving the thermal conductivity even if the packing rate of the composite particles is relatively low, the large particle size powder is blended at a mass ratio equal to or greater than the small particle size powder. It is desirable. For example, the mass ratio between the small particle size powder and the large particle size powder is desirably 1: 1 to 1:10. In the particle size distribution of the composite particle powder, the ratio of the area of the small particle size side peak to the area of the large particle size side peak is preferably 1: 1 to 1:30. A ratio of 1: 5 to 1:20 is more preferable.

本発明のエラストマー成形体における複合粒子の配向分散度は、−0.47〜−0.5である。以下に、複合粒子の配向分散度の算出方法を説明する。   The degree of orientation dispersion of the composite particles in the elastomer molded body of the present invention is -0.47 to -0.5. Below, the calculation method of the orientation dispersion degree of a composite particle is demonstrated.

まず、エラストマー成形体を、X線CT(Computerized Tomography)装置を用いて撮影し、得られた断層像データに再構成演算を施して、エラストマー成形体の内部を含めた三次元画像を作製する。次に、上記非特許文献1に記載された配向解析法を本発明の複合粒子用に修正したソフトウエアを用いて、配向分散度Sを算出する。具体的には、作製した三次元画像を賽の目状に分割し、分割された領域ごとにフーリエ変換を行い、フーリエ変換強度像のテンソル(三次の対称行列)を求める。求めたテンソルを対角化し、最も大きな固有値に対応する固有ベクトルを、当該領域における複合粒子の法線とする。このようにして、領域ごとに複合粒子の面垂直方向の法線を算出する。そして、エラストマー成形体の熱伝導方向(例えば、エラストマー成形体の厚さ方向)に対する複合粒子の法線の角度θを用いて、上述した式(1)により、複合粒子の配向分散度Sを算出する。最後に、領域ごとに算出された配向分散度Sの算術平均を計算して、得られた平均値をエラストマー成形体における複合粒子の配向分散度Sとする。   First, an elastomer molded body is imaged using an X-ray CT (Computerized Tomography) apparatus, and the obtained tomographic image data is subjected to a reconstruction operation to produce a three-dimensional image including the inside of the elastomer molded body. Next, the degree of orientation dispersion S is calculated using software in which the orientation analysis method described in Non-Patent Document 1 is modified for the composite particles of the present invention. Specifically, the produced three-dimensional image is divided into a grid pattern, and Fourier transform is performed for each divided region to obtain a tensor (third-order symmetric matrix) of the Fourier transform intensity image. The obtained tensor is diagonalized, and the eigenvector corresponding to the largest eigenvalue is set as the normal of the composite particle in the region. In this way, the normal of the composite particles in the direction perpendicular to the plane is calculated for each region. Then, the orientation dispersion degree S of the composite particles is calculated by the above-described equation (1) using the angle θ of the normal of the composite particles with respect to the heat conduction direction of the elastomer molded body (for example, the thickness direction of the elastomer molded body). To do. Finally, the arithmetic average of the orientation dispersion degree S calculated for each region is calculated, and the obtained average value is used as the orientation dispersion degree S of the composite particles in the elastomer molded body.

本発明のエラストマー成形体の熱伝導率は、高い熱伝導性を実現するという観点から、3.0W/m・K以上であることが望ましい。熱伝導率は、JIS A1412−2(1999)の熱流計法に準じて測定すればよい。   The thermal conductivity of the elastomer molded body of the present invention is preferably 3.0 W / m · K or more from the viewpoint of realizing high thermal conductivity. What is necessary is just to measure thermal conductivity according to the heat flow meter method of JIS A1412-2 (1999).

本発明のエラストマー成形体は、複合粒子の粉末に加えて、さらに、配向せずに基材中に分散する非配向フィラーを有していてもよい。非配向フィラーは、熱伝導性の向上、絶縁性の付与、難燃性の向上等、目的に応じて適宜選択すればよい。非配向フィラーとしては、前述した熱伝導異方性粒子、絶縁性無機粒子の他、熱伝導に方向性を持たない熱伝導等方性粒子を分散させることができる。非配向フィラーを配合する場合、複合粒子の配向性を阻害しないよう、粒子径の小さい粒子を用いることが望ましい。例えば、平均粒径が0.1μm以上20μm以下の粉末が好適である。   In addition to the composite particle powder, the elastomer molded body of the present invention may further include a non-oriented filler that is dispersed in the substrate without being oriented. The non-oriented filler may be appropriately selected according to the purpose such as improvement of thermal conductivity, provision of insulation, improvement of flame retardancy, and the like. As the non-oriented filler, in addition to the above-described thermally conductive anisotropic particles and insulating inorganic particles, thermally conductive isotropic particles having no directionality in heat conduction can be dispersed. When blending a non-oriented filler, it is desirable to use particles having a small particle size so as not to hinder the orientation of the composite particles. For example, a powder having an average particle size of 0.1 μm or more and 20 μm or less is suitable.

<エラストマー成形体の製造方法>
本発明のエラストマー成形体の製造方法は、複合粒子を撹拌造粒法により製造する場合の製造方法であって、複合粒子製造工程と、混合原料調製工程と、成形工程と、を有する。以下、各工程について説明する。
<Method for producing elastomer molded article>
The method for producing an elastomer molded body of the present invention is a production method for producing composite particles by agitation granulation method, and includes a composite particle production step, a mixed raw material preparation step, and a molding step. Hereinafter, each step will be described.

(1)複合粒子製造工程
本工程は、撹拌造粒機を用いて、熱伝導に異方性を有する熱伝導異方性粒子の粉末、磁性粒子の粉末、およびバインダーを含む粉末原料を撹拌して複合粒子の粉末を製造する工程である。
(1) Composite particle manufacturing process This process stirs the powder raw material containing the heat conductive anisotropic particle powder, the magnetic particle powder, and the binder having anisotropy in heat conduction using an agitation granulator. This is a process for producing a powder of composite particles.

熱伝導異方性粒子、磁性粒子、およびバインダーについては、前述した通りである。よって、ここでは説明を省略する。また、熱伝導異方性粒子の粉末、磁性粒子の粉末、およびバインダーの配合量についても、製造される複合粒子の磁場配向性や、複合粒子を含むエラストマー成形体の熱伝導性等を考慮して、適宜調整すればよい。   The thermally conductive anisotropic particles, magnetic particles, and binder are as described above. Therefore, the description is omitted here. In addition, regarding the amount of thermally conductive anisotropic particle powder, magnetic particle powder, and binder, the magnetic field orientation of the produced composite particles, the thermal conductivity of the elastomer molded body containing the composite particles, and the like are considered. And may be adjusted as appropriate.

例えば、熱伝導異方性粒子として黒鉛を採用した場合には、磁性粒子の粉末の配合量を、黒鉛粉末100質量部に対して20質量部以上150質量部以下とすることが望ましい。20質量部未満の場合、磁性粒子の接着量が少ないため、複合粒子の配向に必要な磁性が不足するおそれがある。一方、150質量部を超えて配合すると、磁性粒子の接着量が過剰になる。よって、その分だけ、エラストマー成形体の質量の増加や、コスト高を招く。   For example, when graphite is employed as the thermally conductive anisotropic particles, the blending amount of the magnetic particle powder is desirably 20 parts by mass or more and 150 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the graphite powder. When the amount is less than 20 parts by mass, the amount of adhesion of the magnetic particles is small, so that the magnetism necessary for the orientation of the composite particles may be insufficient. On the other hand, if it exceeds 150 parts by mass, the adhesion amount of the magnetic particles becomes excessive. Accordingly, an increase in the mass of the elastomer molded body and an increase in cost are incurred accordingly.

バインダーの配合量は、接着させる粒子を被覆するのに必要十分な量として、接着対象の粉末の合計質量を100質量%とした場合の、2質量%以上4質量%以下であることが望ましい。バインダーの配合量が2質量%未満の場合には、熱伝導異方性粒子や磁性粒子の表面にバインダーが行き渡らず、接着性が低下する。一方、4質量%を超えると、過剰のバインダーにより、複合粒子同士が凝集するおそれがある。バインダーは固体でも液体でもよい。バインダーとして水溶性の粉末を用いる場合、予め、バインダーと他の原料の粉末とを撹拌した後に、水を添加するとよい。こうすることにより、粒子の凝集を抑制することができる。   The blending amount of the binder is preferably 2% by mass or more and 4% by mass or less, assuming that the total mass of the powder to be bonded is 100% by mass as a necessary and sufficient amount for coating the particles to be bonded. When the blending amount of the binder is less than 2% by mass, the binder does not reach the surface of the thermally conductive anisotropic particles or magnetic particles, and the adhesiveness decreases. On the other hand, when it exceeds 4 mass%, there exists a possibility that composite particles may aggregate with an excess binder. The binder may be solid or liquid. When water-soluble powder is used as the binder, it is preferable to add water after previously stirring the binder and the powder of other raw materials. By doing so, aggregation of particles can be suppressed.

磁性粒子に加えて絶縁性無機粒子も複合化する場合には、両粉末を一緒に撹拌して、熱伝導異方性粒子に接着させてもよいが、まず磁性粒子を熱伝導異方性粒子に接着させてから、次に絶縁性無機粒子を接着させてもよい。この場合、本工程を、熱伝導異方性粒子の粉末、磁性粒子の粉末、およびバインダーを含む第一粉末原料を撹拌する第一撹拌工程と、撹拌物に、絶縁性無機粒子の粉末およびバインダーを添加して、さらに撹拌する第二撹拌工程と、を有するように構成するとよい。   When the insulating inorganic particles are combined in addition to the magnetic particles, both powders may be stirred together to adhere to the thermally conductive anisotropic particles. Then, the insulating inorganic particles may be bonded after the bonding. In this case, the present process includes the first stirring step of stirring the first powder raw material containing the heat conductive anisotropic particle powder, the magnetic particle powder, and the binder; It is good to comprise so that it may have and the 2nd stirring process of stirring further.

(2)混合原料調製工程
本工程は、先の工程において製造された複合粒子の粉末とエラストマー原料とを、エラストマー成形体における該複合粒子の充填率が該エラストマー成形体の体積を100体積%とした時の30体積%以上になるように混合して、混合原料を調製する工程である。
(2) Mixed raw material preparation step In this step, the composite particle powder and the elastomer raw material produced in the previous step are used, and the filling rate of the composite particles in the elastomer molded body is 100% by volume of the elastomer molded body. This is a step of preparing a mixed raw material by mixing so as to be 30% by volume or more.

エラストマー原料は、エラストマー成分のポリマー(エラストマーが架橋ゴムの場合には、架橋前のポリマー)の他、必要に応じて、架橋剤、可塑剤、触媒、発泡剤、整泡剤、難燃剤、帯電防止剤、減粘剤、安定剤、充填剤、着色剤等を含む。混合原料は、複合粒子の粉末とエラストマー原料とを、撹拌羽根等を用いて撹拌して、製造すればよい。複合粒子として、粒度分布において小粒径側ピークおよび大粒径側ピークの二つのピークを有する粉末を用いる場合には、予め複合粒子の粉末を篩い分け、乾式分級機等により分級して、小粒径粉末と大粒径粉末とを準備すればよい。   In addition to the polymer of the elastomer component (in the case where the elastomer is a crosslinked rubber, the elastomer raw material), if necessary, a crosslinking agent, a plasticizer, a catalyst, a foaming agent, a foam stabilizer, a flame retardant, a charge Contains inhibitors, thickeners, stabilizers, fillers, colorants and the like. The mixed raw material may be produced by stirring the composite particle powder and the elastomer raw material using a stirring blade or the like. In the case of using a powder having two peaks of a small particle size side peak and a large particle size side peak in the particle size distribution as the composite particle, the powder of the composite particle is sieved in advance and classified by a dry classifier or the like. A particle size powder and a large particle size powder may be prepared.

例えば、エラストマー原料が発泡ウレタン原料の場合には、複合粒子の粉末を、ポリオール原料およびポリイソシアネート原料の少なくとも一方に、予め配合しておいてもよい。また、ポリオール原料とポリイソシアネート原料とを、各々高圧で噴射して衝突させることにより混合する衝突攪拌法を採用してもよい。   For example, when the elastomer raw material is a foamed urethane raw material, the composite particle powder may be blended in advance with at least one of the polyol raw material and the polyisocyanate raw material. Moreover, you may employ | adopt the collision stirring method which mixes a polyol raw material and a polyisocyanate raw material by injecting and colliding each at high pressure.

前述したように、本発明のエラストマー成形体においては、基材中に、複合粒子とは別に、非配向フィラーが分散されていてもよい。この形態のエラストマー成形体を製造する場合には、エラストマー原料に、複合粒子の粉末と非配向フィラーとを混合すればよい。   As described above, in the elastomer molded body of the present invention, non-oriented fillers may be dispersed in the base material separately from the composite particles. When an elastomer molded body of this form is manufactured, the powder of composite particles and the non-oriented filler may be mixed with the elastomer raw material.

(3)成形工程
本工程は、先の工程において調製した混合原料を成形型に配置して、磁場中で該混合原料を成形する工程である。本工程においては、成形時に作用させる磁場を調整することにより、複合粒子の配向分散度Sを−0.47〜−0.5の範囲内にする。
(3) Molding step This step is a step of placing the mixed raw material prepared in the previous step in a mold and molding the mixed raw material in a magnetic field. In this step, the orientation dispersion degree S of the composite particles is set in the range of −0.47 to −0.5 by adjusting the magnetic field applied during molding.

成形型は、密閉型でも開放型でもよい。磁場は、複合粒子を配向させる方向に形成すればよい。例えば、複合粒子を直線状に配向させる場合、混合原料の一端から他端に向かって、磁力線を作用させることが望ましい。このような磁場を形成するためには、混合原料を挟むように磁石を配置すればよい。磁石には、永久磁石または電磁石を用いればよい。電磁石を用いると、磁場形成のオン、オフを瞬時に切り替えることができ、磁場の強さの制御が容易である。したがって、配向分散度Sが−0.47〜−0.5の範囲内になるように、複合粒子を配向させやすい。   The mold may be a closed mold or an open mold. The magnetic field may be formed in the direction in which the composite particles are oriented. For example, when orienting composite particles in a straight line, it is desirable to apply magnetic lines of force from one end of the mixed raw material to the other end. In order to form such a magnetic field, a magnet may be disposed so as to sandwich the mixed raw material. A permanent magnet or an electromagnet may be used as the magnet. When an electromagnet is used, magnetic field formation can be switched on and off instantaneously, and the control of the magnetic field strength is easy. Therefore, it is easy to orient the composite particles so that the orientation dispersion degree S is in the range of −0.47 to −0.5.

また、磁場を構成する磁力線は閉ループを形成していることが望ましい。こうすることで、磁力線の漏洩が抑制され、混合原料に安定した磁場を作用させることができる。なお、成形型の外部に配置した磁石により、成形型の内部に磁場を形成させるには、成形型としては透磁率の低い材質、つまり非磁性の材質のものを使用するとよい。例えば、アルミニウムやアルミニウム合金製の成形型が好適である。この場合、電磁石等の磁力源から発生する磁場、磁力線が影響を受けにくく、磁場状態のコントロールがしやすい。ただし、必要とする磁場、磁力線の状態に応じて適宜、磁性材料からなる成形型を使用してもよい。   Moreover, it is desirable that the magnetic field lines constituting the magnetic field form a closed loop. By doing so, leakage of the magnetic field lines is suppressed, and a stable magnetic field can be applied to the mixed raw material. In order to form a magnetic field inside the mold by using a magnet arranged outside the mold, the mold may be made of a material having low magnetic permeability, that is, a non-magnetic material. For example, a mold made of aluminum or aluminum alloy is suitable. In this case, the magnetic field and magnetic lines generated from a magnetic source such as an electromagnet are not easily affected, and the magnetic field state is easily controlled. However, a mold made of a magnetic material may be used as appropriate according to the required magnetic field and magnetic field lines.

本工程においては、磁束密度が略均一な磁場を、混合原料に作用させることが望ましい。具体的には、混合原料における磁束密度の差が、±10%以内であるとよい。±5%以内、さらには±3%以内であるとより好適である。混合原料に一様な磁場を作用させることにより、複合粒子の偏在を抑制することができ、所望の配向状態を得ることができる。また、成形は、150mT以上350mT以下の磁束密度で行うとよい。こうすることで、混合原料中の複合粒子を、確実に配向させることができる。本工程にて成形が終了した後、脱型して、本発明のエラストマー成形体を得る。   In this step, it is desirable to apply a magnetic field having a substantially uniform magnetic flux density to the mixed raw material. Specifically, the difference in magnetic flux density between the mixed raw materials is preferably within ± 10%. It is more preferable that it is within ± 5%, more preferably within ± 3%. By applying a uniform magnetic field to the mixed raw material, uneven distribution of the composite particles can be suppressed, and a desired orientation state can be obtained. Moreover, it is good to perform shaping | molding with the magnetic flux density of 150 mT or more and 350 mT or less. By carrying out like this, the composite particle in a mixed raw material can be orientated reliably. After molding is completed in this step, the mold is removed to obtain the elastomer molded body of the present invention.

次に、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明する。   Next, the present invention will be described more specifically with reference to examples.

<複合粒子の製造>
まず、熱伝導異方性粒子としての二種類の鱗片状黒鉛粉末(伊藤黒鉛工業(株)製「W+32」(+32mesh 80%以上)および「X‐100」(平均粒径60μm))と、磁性粒子としてのステンレス鋼粉末(SUS410L、薄片状、平均粒径20μm)と、バインダーとしてのヒドロキシプロピルメチルセルロース(HPMC、信越化学工業(株)製「TC−5」)と、を準備した。薄片状のステンレス鋼粉末は、球状のステンレス鋼粉末(大同特殊鋼(株)製「DAP410L」、平均粒径10μm)を、扁平化処理して製造した。すなわち、球状のステンレス鋼粉末を、遊星ボールミル(Gokin Planetaring社製「Planet−M」)に、直径5mmのジルコニア製ボールと共に充填し、回転速度300rpmで、一時間処理した。
<Production of composite particles>
First, two types of scaly graphite powders (“W + 32” (+32 mesh 80% or more) and “X-100” (average particle size 60 μm) manufactured by Ito Graphite Industries Co., Ltd.) as magnetically conductive anisotropic particles and magnetic properties Stainless steel powder (SUS410L, flakes, average particle size 20 μm) as particles and hydroxypropylmethylcellulose (HPMC, “TC-5” manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.) as a binder were prepared. The flaky stainless steel powder was produced by flattening a spherical stainless steel powder (“DAP410L” manufactured by Daido Steel Co., Ltd., average particle size: 10 μm). That is, a spherical stainless steel powder was filled in a planetary ball mill (“Planet-M” manufactured by Gokin Planetaring) together with zirconia balls having a diameter of 5 mm, and processed at a rotational speed of 300 rpm for 1 hour.

次に、鱗片状黒鉛粉末「W+32」1418g、ステンレス鋼粉末532g、およびHPMC43gを、FMミキサ(日本コークス工業(株)製)の容器内へ投入し、1分間混合した。その後、水を135g添加して、さらに6分間混合して、複合粒子の粉末を製造した。製造した複合粒子の粉末を乾燥した後、目開き1100μm、700μmの二種類の篩いにより篩い分けして、粒子径が700μm以上1100μm以下の大粒径粉末を得た。   Next, 1418 g of scaly graphite powder “W + 32”, 532 g of stainless steel powder, and 43 g of HPMC were put into a container of FM mixer (manufactured by Nippon Coke Industries Co., Ltd.) and mixed for 1 minute. Thereafter, 135 g of water was added and further mixed for 6 minutes to produce composite particle powder. After the produced composite particle powder was dried, it was sieved with two types of sieves having an opening of 1100 μm and 700 μm to obtain a large particle size powder having a particle size of 700 μm to 1100 μm.

また、鱗片状黒鉛粉末を「X‐100」に代えた以外は、上記同様にして、複合粒子の粉末を製造した。製造した複合粒子の粉末を乾燥した後、目開き100μm、45μmの二種類の篩いにより篩い分けして、粒子径が45μm以上100μm以下の小粒径粉末を得た。   A powder of composite particles was produced in the same manner as described above except that the scaly graphite powder was replaced with “X-100”. After the produced composite particle powder was dried, it was sieved with two types of sieves having openings of 100 μm and 45 μm to obtain a small particle size powder having a particle size of 45 μm or more and 100 μm or less.

配合した鱗片状黒鉛粉末とステンレス鋼粉末との質量比は、100:37.5である。HPMCの配合量は、鱗片状黒鉛粉末とステンレス鋼粉末との合計質量を100質量%とした場合の、2.2質量%である。   The mass ratio of the flaky graphite powder and the stainless steel powder blended is 100: 37.5. The blending amount of HPMC is 2.2% by mass when the total mass of the scaly graphite powder and the stainless steel powder is 100% by mass.

<混合粉末の調製>
鱗片状黒鉛粉末「X‐100」を用いて製造した小粒径粉末100gと、鱗片状黒鉛粉末を「W+32」を用いて製造した大粒径粉末400gと、を混合して、混合粉末を調製した(小粒径粉末と大粒径粉末との質量比は1:4)。調製された混合粉末の粒度分布を、レーザー回折・散乱式粒度分布測定装置(日機装(株)製「MT−3300EX」)により測定したところ、混合粉末の粒度分布は、小粒径側ピークおよび大粒径側ピークの二つのピークを有することが確認された。小粒径側ピークのピーク粒径は90μm、大粒径側ピークのピーク粒径は900μmであり、両者のピーク粒径の比は、1:10であった。また、粒度分布を、粒子径270μmにて二分して、小粒径側と大粒径側の各々のピーク面積を算出したところ、小粒径側ピークと大粒径側ピークとの面積比は1:10であった。
<Preparation of mixed powder>
A mixed powder is prepared by mixing 100 g of a small particle size powder produced using a flaky graphite powder “X-100” and 400 g of a large particle size powder produced using a “W + 32” flaky graphite powder. (The mass ratio of the small particle size powder to the large particle size powder was 1: 4). The particle size distribution of the prepared mixed powder was measured with a laser diffraction / scattering type particle size distribution measuring device (“MT-3300EX” manufactured by Nikkiso Co., Ltd.). It was confirmed to have two peaks of the particle size side peak. The peak particle size of the small particle size side peak was 90 μm, the peak particle size of the large particle size side peak was 900 μm, and the ratio of both peak particle sizes was 1:10. Further, when the particle size distribution was divided into two at 270 μm and the respective peak areas on the small particle size side and the large particle size side were calculated, the area ratio between the small particle size side peak and the large particle size side peak was 1:10.

[混合粉末A]
調製された混合粉末を、複合粒子の充填率が、製造されるエラストマー成形体の体積を100体積%とした場合の33体積%となるように秤量し、混合粉末Aとした。
[Mixed powder A]
The prepared mixed powder was weighed so that the filling rate of the composite particles was 33% by volume when the volume of the elastomer molded body to be produced was 100% by volume, and mixed powder A was obtained.

[混合粉末B]
調製された混合粉末を、複合粒子の充填率が、製造されるエラストマー成形体の体積を100体積%とした場合の36体積%となるように秤量し、混合粉末Bとした。
[Mixed powder B]
The prepared mixed powder was weighed so that the filling rate of the composite particles was 36% by volume when the volume of the elastomer molded body to be produced was 100% by volume, and mixed powder B was obtained.

[混合粉末C]
調製された混合粉末を、複合粒子の充填率が、製造されるエラストマー成形体の体積を100体積%とした場合の26体積%となるように秤量し、混合粉末Cとした。
[Mixed powder C]
The prepared mixed powder was weighed so that the filling rate of the composite particles was 26% by volume when the volume of the elastomer molded body to be produced was 100% by volume, and mixed powder C was obtained.

[混合粉末D]
調製された混合粉末を、複合粒子の充填率が、製造されるエラストマー成形体の体積を100体積%とした場合の40体積%となるように秤量し、混合粉末Dとした。
[Mixed powder D]
The prepared mixed powder was weighed so that the filling rate of the composite particles would be 40% by volume when the volume of the elastomer molded body to be produced was 100% by volume.

<エラストマー成形体の製造>
秤量された混合粉末A〜Dを用いて、エラストマー成形体を製造した。まず、液状シリコーンゴムのビニル基含有ジメチルポリシロキサン(Gelest社製「DMS−V41」)100質量部と、架橋剤のヒドロシリル基含有ジメチルポリシロキサン(Gelest社製「HMS−082」)3質量部と、遅延剤の1−エチニル−1−シクロヘキサノール0.3質量部と、白金触媒(Gelest社製「SIP6830.3」)0.05質量部と、を撹拌羽根を用いて15分間撹拌し、シリコーンコンパウンドを作成した。
<Manufacture of elastomer moldings>
An elastomer molded body was manufactured using the weighed mixed powders A to D. First, 100 parts by mass of vinyl group-containing dimethylpolysiloxane (“DMS-V41” manufactured by Gelest) of liquid silicone rubber and 3 parts by mass of hydrosilyl group-containing dimethylpolysiloxane (“HMS-082” manufactured by Gelest) of a crosslinking agent, , 1 part of 1-ethynyl-1-cyclohexanol as a retarder and 0.05 part by weight of platinum catalyst (“SIP6830.3” manufactured by Gelest) were stirred for 15 minutes using a stirring blade, Created a compound.

次に、製造したシリコーンコンパウンドに混合粉末A〜Dを各々混合して、混合原料を調製した。続いて、各混合原料を、予めオーブンにて130℃に加熱したアルミニウム製の成形型(後述する図2、図3参照。キャビティは縦130mm×横130mm×厚さ5mmの直方体。)に注入し、密閉した。そして、成形型を磁気誘導成形装置に設置して、成形を行った。図2に、磁気誘導成形装置の斜視図を示す。図3に、同装置の断面図を示す。図2においては、説明の便宜上、ヨーク部および芯部のハッチングを省略して示す。図2、図3に示すように、磁気誘導成形装置2は、架台3と、電磁石部4と、成形型5と、面状ヒーター60と、断熱部材61と、を備えている。   Next, mixed powders A to D were mixed with the manufactured silicone compound to prepare mixed raw materials. Subsequently, each of the mixed raw materials is poured into an aluminum mold (see FIGS. 2 and 3 to be described later. The cavity is a rectangular parallelepiped having a length of 130 mm × width of 130 mm × thickness of 5 mm). , Sealed. And the shaping | molding die was installed in the magnetic induction molding apparatus, and it shape | molded. FIG. 2 shows a perspective view of the magnetic induction molding apparatus. FIG. 3 shows a sectional view of the apparatus. In FIG. 2, hatching of the yoke part and the core part is omitted for convenience of explanation. As shown in FIGS. 2 and 3, the magnetic induction molding apparatus 2 includes a gantry 3, an electromagnet unit 4, a molding die 5, a planar heater 60, and a heat insulating member 61.

電磁石部4は、架台3の上面に載置されている。電磁石部4と架台3とは、各々にブラケット31をねじ止めすることにより、固定されている。電磁石部4は、ヨーク部40U、40Dと、コイル部41L、41Rと、ポールピース42U、42Dと、を備えている。   The electromagnet unit 4 is placed on the upper surface of the gantry 3. The electromagnet portion 4 and the gantry 3 are fixed by screwing a bracket 31 to each. The electromagnet portion 4 includes yoke portions 40U and 40D, coil portions 41L and 41R, and pole pieces 42U and 42D.

ヨーク部40Uは、鉄製であり、平板状を呈している。ヨーク部40Dも同様に、鉄製であり、平板状を呈している。ヨーク部40U、40Dは、上下方向に対向して配置されている。   The yoke part 40U is made of iron and has a flat plate shape. Similarly, the yoke part 40D is made of iron and has a flat plate shape. The yoke portions 40U and 40D are arranged to face each other in the vertical direction.

コイル部41Lは、ヨーク部40U、40Dの間に介装されている。コイル部41Lは、成形型5の左側に配置されている。コイル部41Lは、上下方向に二つ重ねて配置されている。コイル部41Lは、各々、芯部410Lと導線411Lとを備えている。芯部410Lは、鉄製であって、上下方向に延びる柱状を呈している。導線411Lは、芯部410Lの外周面に巻装されている。導線411Lは、電源(図略)に接続されている。   The coil portion 41L is interposed between the yoke portions 40U and 40D. The coil portion 41L is disposed on the left side of the mold 5. Two coil portions 41L are arranged in the vertical direction. Each of the coil parts 41L includes a core part 410L and a conducting wire 411L. The core 410L is made of iron and has a columnar shape extending in the vertical direction. The conducting wire 411L is wound around the outer peripheral surface of the core portion 410L. The conducting wire 411L is connected to a power source (not shown).

コイル部41Rは、ヨーク部40U、40Dの間に介装されている。コイル部41Rは、成形型5の右側に配置されている。コイル部41Rは、上下方向に二つ重ねて配置されている。コイル部41Rは、各々、コイル部41Lと同様の構成を備えている。すなわち、コイル部41Rは、芯部410Rと導線411Rとを備えている。導線411Rは、芯部410Rの外周面に巻装されている。導線411Rは、電源(図略)に接続されている。   The coil portion 41R is interposed between the yoke portions 40U and 40D. The coil portion 41 </ b> R is disposed on the right side of the mold 5. Two coil portions 41R are arranged in the vertical direction. The coil portions 41R each have the same configuration as the coil portion 41L. That is, the coil portion 41R includes a core portion 410R and a conductive wire 411R. The conducting wire 411R is wound around the outer peripheral surface of the core portion 410R. The conducting wire 411R is connected to a power source (not shown).

ポールピース42Uは、鉄製であり、平板状を呈している。ポールピース42Uは、ヨーク部40Uの下面中央に配置されている。ポールピース42Uは、ヨーク部40Uと成形型5との間に介装されている。ポールピース42Dは、鉄製であり、平板状を呈している。ポールピース42Dは、ヨーク部40Dの上面中央に配置されている。   The pole piece 42U is made of iron and has a flat plate shape. The pole piece 42U is disposed at the center of the lower surface of the yoke portion 40U. The pole piece 42U is interposed between the yoke portion 40U and the mold 5. The pole piece 42D is made of iron and has a flat plate shape. The pole piece 42D is disposed at the center of the upper surface of the yoke portion 40D.

成形型5は、コイル部41Lとコイル部41Rとの間に、配置されている。成形型5は、上型50Uと下型50Dとを備えている。上型50Uは、正方形板状を呈している。下型50Dは、直方体状を呈している。下型50Dの上面には、凹部が形成されている。凹部は、上方に開口する直方体状を呈している。上型50Uと下型50Dとが合体することにより、直方体状のキャビティ51が区画されている。キャビティ51には、前述したように、混合原料が充填されている。   The forming die 5 is disposed between the coil portion 41L and the coil portion 41R. The mold 5 includes an upper mold 50U and a lower mold 50D. The upper mold 50U has a square plate shape. The lower mold 50D has a rectangular parallelepiped shape. A recess is formed on the upper surface of the lower mold 50D. The recess has a rectangular parallelepiped shape that opens upward. By combining the upper mold 50U and the lower mold 50D, a rectangular parallelepiped cavity 51 is defined. As described above, the cavity 51 is filled with the mixed raw material.

面状ヒーター60は、正方形シート状を呈している。面状ヒーター60は、下型50Dの下面を覆うように配置されている。面状ヒーター60により、成形型5は100℃に保持されている。   The planar heater 60 has a square sheet shape. The planar heater 60 is disposed so as to cover the lower surface of the lower mold 50D. The mold 5 is held at 100 ° C. by the planar heater 60.

断熱部材61は、ガラス繊維製であり、平板状を呈している。断熱部材61は、面状ヒーター60とポールピース42Dとの間に介装されている。断熱部材61により、面状ヒーター60から電磁石部4への熱の移動が、抑制されている。   The heat insulating member 61 is made of glass fiber and has a flat plate shape. The heat insulating member 61 is interposed between the planar heater 60 and the pole piece 42D. The heat transfer from the planar heater 60 to the electromagnet unit 4 is suppressed by the heat insulating member 61.

導線411Lに接続された電源および導線411Rに接続された電源を、共にオンにすると、コイル部41Lの芯部410Lの上端がN極に、下端がS極に磁化される。このため、芯部410Lに、下方から上方に向かって磁力線L(図3に点線で示す)が発生する。同様に、コイル部41Rの芯部410Rの上端がN極に、下端がS極に磁化される。このため、芯部410Rに、下方から上方に向かって磁力線Lが発生する。   When both the power source connected to the conducting wire 411L and the power source connected to the conducting wire 411R are turned on, the upper end of the core portion 410L of the coil portion 41L is magnetized to the N pole and the lower end is magnetized to the S pole. For this reason, a magnetic force line L (indicated by a dotted line in FIG. 3) is generated in the core portion 410L from below to above. Similarly, the upper end of the core portion 410R of the coil portion 41R is magnetized to the N pole and the lower end is magnetized to the S pole. For this reason, lines of magnetic force L are generated in the core portion 410R from below to above.

コイル部41Lの芯部410L上端から放射された磁力線Lは、ヨーク部40U、ポールピース42Uを通って、成形型5のキャビティ51内に流入する。その後、ポールピース42D、ヨーク部40Dを通って、芯部410L下端に流入する。同様に、コイル部41Rの芯部410R上端から放射された磁力線Lは、ヨーク部40U、ポールピース42Uを通って、成形型5のキャビティ51内に流入する。その後、ポールピース42D、ヨーク部40Dを通って、芯部410R下端に流入する。このように、磁力線Lは閉ループを構成するため、磁力線Lの漏洩は抑制される。また、成形型5のキャビティ51内には、上方から下方に向かって略平行な磁力線Lにより一様な磁場が形成される。具体的には、キャビティ51内の磁束密度は、約300mTであった。また、キャビティ51内における磁束密度の差は、±3%以内であった。   The lines of magnetic force L radiated from the upper end of the core portion 410L of the coil portion 41L flow into the cavity 51 of the mold 5 through the yoke portion 40U and the pole piece 42U. Then, it flows into the lower end of the core part 410L through the pole piece 42D and the yoke part 40D. Similarly, the line of magnetic force L radiated from the upper end of the core portion 410R of the coil portion 41R flows into the cavity 51 of the mold 5 through the yoke portion 40U and the pole piece 42U. Then, it flows into the lower end of the core part 410R through the pole piece 42D and the yoke part 40D. Thus, since the magnetic lines L constitute a closed loop, the leakage of the magnetic lines L is suppressed. In the cavity 51 of the mold 5, a uniform magnetic field is formed by magnetic lines of force L that are substantially parallel from the top to the bottom. Specifically, the magnetic flux density in the cavity 51 was about 300 mT. Further, the difference in magnetic flux density in the cavity 51 was within ± 3%.

成形は、100℃下で、30分間磁場をかけながら行った。成形が終了した後、脱型して、エラストマー成形体を得た。得られたエラストマー成形体を、混合粉末の番号と対応させて、エラストマー成形体A〜Dと番号付けした。   Molding was performed at 100 ° C. while applying a magnetic field for 30 minutes. After the molding was completed, the mold was removed to obtain an elastomer molded body. The obtained elastomer moldings were numbered as elastomer moldings A to D in correspondence with the numbers of the mixed powders.

<エラストマー成形体における複合粒子の配向解析>
まず、製造したエラストマー成形体A〜Dを、X線CT装置((株)ビームセンス製「FLEX−M865−CT)を用いて撮影した。撮影は、加速電圧70kV、管電流100μAにて行った。得られた断層像データに再構成演算を施して、エラストマー成形体の内部を含めた三次元画像を作製した。一例として、図4に、エラストマー成形体Bの三次元画像を示す。
<Orientation analysis of composite particles in elastomer molding>
First, the produced elastomer molded bodies A to D were photographed using an X-ray CT apparatus ("FLEX-M865-CT" manufactured by Beam Sense Co., Ltd.) Photographing was performed at an acceleration voltage of 70 kV and a tube current of 100 µA. The obtained tomographic image data was reconstructed to produce a three-dimensional image including the inside of the elastomer molded body, as an example, a three-dimensional image of the elastomer molded body B is shown in FIG.

次に、上記非特許文献1に記載された配向解析法を本発明の複合粒子用に修正したソフトウエアを用いて、複合粒子の配向分散度Sを算出した。上述したように、まず、作製した三次元画像を賽の目状に分割し、分割された領域ごとに複合粒子の面垂直方向の法線を算出した。一例として、図5に、エラストマー成形体Bの厚さ方向断面のX線CT画像を示す。図5中、白色の直線は複合粒子の法線である。図6に、エラストマー成形体Bにおける複合粒子の法線のみを抽出したマッピング図を示す。次に、エラストマー成形体の厚さ方向(熱伝導方向)に対する複合粒子の法線の角度θを用いて、上記式[S=<3cosθ−1>/2]により、複合粒子の配向分散度Sを算出した。そして、領域ごとに算出された配向分散度Sの算術平均を計算して、得られた平均値をエラストマー成形体における複合粒子の配向分散度Sとした。 Next, the orientation dispersion degree S of the composite particles was calculated using software obtained by correcting the orientation analysis method described in Non-Patent Document 1 for the composite particles of the present invention. As described above, first, the produced three-dimensional image was divided into a grid shape, and the normal of the composite particles in the direction perpendicular to the plane was calculated for each divided region. As an example, FIG. 5 shows an X-ray CT image of a cross section in the thickness direction of the elastomer molded body B. In FIG. 5, the white straight line is the normal of the composite particle. In FIG. 6, the mapping figure which extracted only the normal line of the composite particle in the elastomer molded object B is shown. Next, using the angle [theta] of the normal of the composite particle with respect to the thickness direction (heat conduction direction) of the elastomer molded body, the orientation dispersion of the composite particle by the above formula [S = <3cos < 2 > [theta] -1> / 2]. The degree S was calculated. And the arithmetic average of the orientation dispersion degree S computed for every area | region was calculated, and the obtained average value was made into the orientation dispersion degree S of the composite particle in an elastomer molded object.

<エラストマー成形体の熱伝導率測定>
製造したエラストマー成形体A〜Dの熱伝導率を、JIS A1412−2(1999)の熱流計法に準拠した、英弘精機(株)製「HC−110」を用いて測定した。表1に、エラストマー成形体A〜Dにおける配向分散度Sおよび熱伝導率の測定結果を、複合粒子(混合粉末)の充填率と共に示す。また、図7に、複合粒子の充填率と配向分散度Sとの関係をグラフで示す。図7中、本発明の範囲については、ハッチングを施して示す。
<Measurement of thermal conductivity of elastomer moldings>
The thermal conductivity of the produced elastomer molded bodies A to D was measured using “HC-110” manufactured by Eihiro Seiki Co., Ltd., which conforms to the heat flow meter method of JIS A1412-2 (1999). Table 1 shows the measurement results of the orientation dispersion degree S and the thermal conductivity in the elastomer molded bodies A to D together with the filling rate of the composite particles (mixed powder). FIG. 7 is a graph showing the relationship between the filling rate of the composite particles and the orientation dispersion degree S. In FIG. 7, the range of the present invention is shown by hatching.

表1および図7に示すように、複合粒子の充填率が33体積%であるエラストマー成形体Aの配向分散度Sは、−0.49であった。このため、エラストマー成形体Aの熱伝導率は、3.7W/m・Kと大きくなった。同様に、複合粒子の充填率が36体積%であるエラストマー成形体Bの配向分散度Sは、−0.47であった。このため、エラストマー成形体Bの熱伝導率は、3.5W/m・Kと大きくなった。エラストマー成形体A、Bは、本発明のエラストマー成形体に含まれる。   As shown in Table 1 and FIG. 7, the orientation dispersity S of the elastomer molded body A in which the filling rate of the composite particles was 33% by volume was −0.49. For this reason, the thermal conductivity of the elastomer molded body A was as large as 3.7 W / m · K. Similarly, the degree of orientation dispersion S of the elastomer molded body B in which the filling rate of the composite particles was 36% by volume was −0.47. For this reason, the thermal conductivity of the elastomer molded body B was as large as 3.5 W / m · K. Elastomer molded bodies A and B are included in the elastomer molded body of the present invention.

一方、エラストマー成形体Cにおいては、配向分散度Sは−0.49であるが、複合粒子の充填率が26体積%と低い。このため、エラストマー成形体Cの熱伝導率は、2.5W/m・Kと小さくなった。エラストマー成形体Cにおいては、複合粒子の充填率が低いため、成形時に複合粒子同士が干渉しにくく、磁力線の方向(エラストマー成形体の厚さ方向)に複合粒子が配向しやすい。しかしながら、複合粒子の充填率が低いため、所望の熱伝導率を実現することはできなかった。   On the other hand, in the elastomer molded body C, the orientation dispersion degree S is −0.49, but the filling rate of the composite particles is as low as 26 volume%. For this reason, the thermal conductivity of the elastomer molded body C was as small as 2.5 W / m · K. In the elastomer molded body C, since the filling rate of the composite particles is low, the composite particles hardly interfere with each other during molding, and the composite particles are easily oriented in the direction of the lines of magnetic force (the thickness direction of the elastomer molded body). However, since the packing rate of the composite particles is low, the desired thermal conductivity could not be realized.

また、エラストマー成形体Dにおいては、複合粒子の充填率は40体積%と高いが、配向分散度Sは−0.45である。このため、エラストマー成形体Dの熱伝導率は、2.3W/m・Kと小さくなった。エラストマー成形体Dにおいては、複合粒子の充填率が高いため、成形時に複合粒子同士が干渉してしまい、エラストマー成形体の厚さ方向に複合粒子を充分に配向させることができなかったと考えられる。このため、鱗片状黒鉛粉末の配向方向における大きな熱伝導率を生かすことができず、所望の熱伝導率を実現することはできなかった。   Further, in the elastomer molded body D, the filling rate of the composite particles is as high as 40% by volume, but the orientation dispersion S is −0.45. For this reason, the thermal conductivity of the elastomer molded body D was as small as 2.3 W / m · K. In the elastomer molded body D, since the filling rate of the composite particles is high, the composite particles interfere with each other during molding, and it is considered that the composite particles could not be sufficiently oriented in the thickness direction of the elastomer molded body. For this reason, the large thermal conductivity in the orientation direction of the scaly graphite powder could not be utilized, and the desired thermal conductivity could not be realized.

本発明のエラストマー成形体は、電子機器、自動車、建築等の幅広い分野において用いることができる。具体的には、パソコン等の電子機器に用いられる放熱部材、車載用ECU(電子制御ユニット)の放熱部材、LED(発光ダイオード)照明用の放熱部材等に好適である。   The elastomer molded article of the present invention can be used in a wide range of fields such as electronic equipment, automobiles, and architecture. Specifically, it is suitable for a heat radiating member used for electronic equipment such as a personal computer, a heat radiating member for an in-vehicle ECU (electronic control unit), a heat radiating member for LED (light emitting diode) illumination, and the like.

1:エラストマー成形体、10:基材、11:複合粒子、法線:110。
2:磁気誘導成形装置、3:架台、31:ブラケット、4:電磁石部、40D、40U:ヨーク部、41L、41R:コイル部、42D、42U:ポールピース、410L、410R:芯部、411L、411R:導線、5:成形型、50U:上型、50D:下型、51:キャビティ、60:面状ヒーター、61:断熱部材、L:磁力線。
1: Elastomer molded body, 10: base material, 11: composite particles, normal: 110.
2: Magnetic induction molding device, 3: Stand, 31: Bracket, 4: Electromagnet part, 40D, 40U: Yoke part, 41L, 41R: Coil part, 42D, 42U: Pole piece, 410L, 410R: Core part, 411L, 411R: conducting wire, 5: molding die, 50U: upper die, 50D: lower die, 51: cavity, 60: planar heater, 61: heat insulating member, L: magnetic field lines.

Claims (6)

エラストマーからなる基材と、該基材中に配向して含有されている複合粒子と、を有し、
該複合粒子は、熱伝導に異方性を有する熱伝導異方性粒子と、該熱伝導異方性粒子の表面にバインダーにより接着された磁性粒子と、を含み、
該複合粒子の充填率は、エラストマー成形体の体積を100体積%とした時の30体積%以上であり、
該複合粒子の次式(1)により定義される配向分散度Sは、−0.47〜−0.5であることを特徴とするエラストマー成形体。
S=<3cosθ−1>/2・・・(1)
[θは、エラストマー成形体の熱伝導方向に対する複合粒子の面垂直方向の法線の角度である。<>は、空間平均値を表す。]
A substrate made of an elastomer, and composite particles that are oriented and contained in the substrate;
The composite particles include thermally conductive anisotropic particles having anisotropy in heat conduction, and magnetic particles bonded to the surface of the thermally conductive anisotropic particles by a binder,
The filling rate of the composite particles is 30% by volume or more when the volume of the elastomer molded body is 100% by volume,
An elastomer molded product, wherein the orientation dispersion degree S defined by the following formula (1) of the composite particles is −0.47 to −0.5.
S = <3 cos 2 θ−1> / 2 (1)
[Θ is the angle of the normal line in the direction perpendicular to the plane of the composite particles to the heat conduction direction of the elastomer molded body. <> Represents a spatial average value. ]
前記熱伝導異方性粒子の形状は、薄片状または繊維状である請求項1に記載のエラストマー成形体。   The elastomer molded body according to claim 1, wherein the thermally conductive anisotropic particles have a flaky shape or a fibrous shape. 前記熱伝導異方性粒子は、鱗片状黒鉛粒子、炭素繊維、窒化ホウ素粒子から選ばれる一種以上である請求項1または請求項2に記載のエラストマー成形体。   3. The elastomer molded body according to claim 1, wherein the thermally conductive anisotropic particles are at least one selected from scaly graphite particles, carbon fibers, and boron nitride particles. 熱伝導率は、3.0W/m・K以上である請求項1ないし請求項3のいずれか1項に記載のエラストマー成形体。   The elastomer molded body according to any one of claims 1 to 3, wherein the thermal conductivity is 3.0 W / m · K or more. 前記エラストマーは、ウレタンゴム、シリコーンゴム、フッ素ゴム、およびこれらの発泡体のいずれかである請求項1ないし請求項4のいずれか1項に記載のエラストマー成形体。   The elastomer molded body according to any one of claims 1 to 4, wherein the elastomer is any one of urethane rubber, silicone rubber, fluororubber, and foams thereof. 請求項1に記載のエラストマー成形体の製造方法であって、
撹拌造粒機を用いて、熱伝導に異方性を有する熱伝導異方性粒子の粉末、磁性粒子の粉末、およびバインダーを含む粉末原料を撹拌して複合粒子の粉末を製造する複合粒子製造工程と、
該複合粒子の粉末とエラストマー原料とを、エラストマー成形体における該複合粒子の充填率が該エラストマー成形体の体積を100体積%とした時の30体積%以上になるように混合して、混合原料を調製する混合原料調製工程と、
該混合原料を成形型に配置して、磁場中で該混合原料を成形する成形工程と、
を有し、
該成形工程において磁場を調整することにより、該複合粒子の次式(2)により定義される配向分散度Sを−0.47〜−0.5の範囲内にすることを特徴とするエラストマー成形体の製造方法。
S=<3cosθ−1>/2・・・(2)
[θは、エラストマー成形体の熱伝導方向に対する複合粒子の面垂直方向の法線の角度である。<>は、空間平均値を表す。]
It is a manufacturing method of the elastomer fabrication object according to claim 1,
Production of composite particles using an agitation granulator to produce powder of composite particles by stirring powder of heat conduction anisotropic particles having anisotropy in heat conduction, powder of magnetic particles, and powder raw material containing a binder Process,
The composite particle powder and the elastomer raw material are mixed so that the filling rate of the composite particle in the elastomer molded body is 30% by volume or more when the volume of the elastomer molded body is 100% by volume, and the mixed raw material A mixed raw material preparation step to prepare
A molding step of placing the mixed raw material in a mold and molding the mixed raw material in a magnetic field;
Have
Elastomer molding characterized in that by adjusting the magnetic field in the molding step, the orientation dispersion degree S defined by the following formula (2) of the composite particles is in the range of −0.47 to −0.5. Body manufacturing method.
S = <3 cos 2 θ−1> / 2 (2)
[Θ is the angle of the normal line in the direction perpendicular to the plane of the composite particles to the heat conduction direction of the elastomer molded body. <> Represents a spatial average value. ]
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Families Citing this family (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP6359932B2 (en) * 2014-09-30 2018-07-18 住友理工株式会社 Soundproof material
JP6739373B2 (en) * 2016-02-29 2020-08-12 住友理工株式会社 Elastomer molding and manufacturing method thereof
JP6620736B2 (en) 2016-12-28 2019-12-18 トヨタ自動車株式会社 Composite material and manufacturing method thereof
CN106961009B (en) * 2017-04-12 2023-08-01 浙江师范大学 Frequency/amplitude adjustable vibrator based on anisotropic magnetorheological elastomer
JP6834893B2 (en) 2017-10-10 2021-02-24 トヨタ自動車株式会社 Filler and heat transfer member
KR20190047398A (en) 2017-10-27 2019-05-08 주식회사 엘지화학 Composite material
JP7322382B2 (en) * 2018-11-09 2023-08-08 日本ゼオン株式会社 thermal conductive sheet
JP7333914B2 (en) 2019-05-31 2023-08-28 国立研究開発法人産業技術総合研究所 Thermally conductive resin molding and its manufacturing method
CN115210308A (en) * 2020-03-31 2022-10-18 日东电工株式会社 Composite material
CN115244117A (en) * 2020-03-31 2022-10-25 日东电工株式会社 Composite material
CN113462114B (en) * 2021-06-25 2023-09-22 武汉理工大学 High-filling composite electromagnetic wave absorbing plate and preparation method thereof

Family Cites Families (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2000191987A (en) * 1998-12-28 2000-07-11 Polymatech Co Ltd Thermally conductive adhesive film and semiconductive device
JP2000195998A (en) * 1998-12-28 2000-07-14 Polymatech Co Ltd Heat conductive sheet, its manufacture, and semiconductor device
JP2003026827A (en) * 2001-07-13 2003-01-29 Jsr Corp Heat-conductive sheet, method for producing heat- conductive sheet and heat-radiating structure using the same
JP2003026828A (en) * 2001-07-18 2003-01-29 Jsr Corp Heat-conductive sheet and method for producing the same and heat-conductive plate
JP2008266586A (en) * 2007-03-27 2008-11-06 Toyoda Gosei Co Ltd Low electric conductivity high heat radiation polymer material and molded article
JP5766477B2 (en) * 2010-03-30 2015-08-19 住友理工株式会社 Urethane foam molding and method for producing the same
JP5662743B2 (en) * 2010-08-31 2015-02-04 住友理工株式会社 Urethane foam molding and method for producing the same
US9034935B2 (en) * 2010-03-30 2015-05-19 Sumitomo Riko Company Limited Urethane foam molded product and method for producing the same
JP6030894B2 (en) * 2011-09-20 2016-11-24 住友理工株式会社 Elastomer molded body and method for producing the same

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